PERPINDAHAN COBALT-60, STRONTIUM-85 DAN CESIUM …digilib.batan.go.id/e-prosiding/File...

Proceedings Seminar lleaktor Nuklir dalwn Penelitian Sainsclan Tekrwlogi MenuJu Era Tinggal Landas

Bandung, 8 -10 Oktober 1991PPTN - BATAN

PERPINDAHAN COBALT-60, STRONTIUM-85 DAN CESIUM-137DALAM CAMPURAN BENTONIT PASIR

AisyahPusat Teknologi Pengolahan Limbah Radioaktif - Badan Tenaga Atom Nasional

ABSTRAKPERPINDAHAN 60Co,85SrDAN 137Cs DALAMCAMPURANBENTONIT PASIR. Cam­

puran bentonit pasir dipelajari untuk mengevaluasi kemampuannya sebagai "bahan urug".Pengukuran koefisien sebaran (Kd) dilakukan dengan metode catu. Diperoleh hasil bahwauntuk 60CoKd dalam pasir adalah 8 kali Kd dalam bentonit, Kd 85Srdalam bentonit adalah40 kali Kd dalam pasir. Untuk 137CsKd dalam bentonit dan dalam pasir hampir sarna. Kd60Codan 85Sr dalam campuran bentonit pasir tergantung dari perbandingan campuran dandapat dihitung dari harga Kd masing-masing komponen dalam campuran. Permeabilitas (k)dari campuranbentonit pasir diukur dengan metode Standar Industri Jepang. Permeabilitascampuran bentonit pasir semakin kecil dengan bertambahnya bentonit dalam campuran.Untuk campuran 10% bentonit permeabilitasnya kira-kira 1/500 dari permeabilitas pasir.Percobaan kolom dilakukan untuk mengetahui perpindahan 60Co, 85Sr dan 137Cs dalamlapisan campuran 3%bentonit. Tampang konsentrasi radionuklida dalam lepasan dan dalam

lapisan 6,ang mengandung ketiga radionuklida ke dalam kolom. Kecepatan perpindahanuntuk 6 Co385Sr dan 137Csberturut-turut adalah 3,02 x 10-2,3,406 x 10-3 dan 1,255x10-3cm/menit. 1 7Cs berpindah paling lambat di antara ketiga radionuklida.

AJBSTRACTMIGRATION OF 60Co,85SrAND 137Cs ON BENTONITE SANDMIXTURE. Abentonite

sand mixtu.re has been studied to evaluate its capability as backfill material. The distributioncoefficient (Kd) was measured by a bacth method. It was found that Kd of 60Co on sand was8 times higher than Kd on bento~ite and Kd of85Sr on bentonite was 40 times higher than Kdon sand. For 137Cs the Kd on bentonite is nearly the same as that fO\lndon sand. The Kd valueon mixture of 60Co and 85Sris depend on the mixing ratio and can be calculated from the Kdof each component. The permeability (k) of the mixture was measured using the JapaneseIndustrial Standard method. It was obtained that permeability of the mixture decreases withincreasing amount of bentonite in the mixture. The permeability of a mixture containing 10%bentonite, was about 1/500 that of sand. Column experiment has been carried out on themigration of 60Co, 85Srand 137Csthrough a 3%bentonite sand layer. Concentration profile of

radio- nuclide in both effluent and bentonite sand layer were measured after pourindfJ5000 mlsolution containing the radionuclide into the column. The migration velocities of Co, 85Srand 137Cs are 3.02x10·3 , 3.406 x 10-3and 1.255x10-3cm/minute. The migration of 137Cs is theslowest among the three radionuclides.

PENDAHULUANPenyimpanan lestari limbah radioaktif ak­

tivitas tinggi banyak dipelajari dan digunakansistem bawah tanah (deep geological disposalsystem). Dalam sistem ini limbah radioaktif ak­tivitas tinggi tersebut diimobilisasi menjadibentuk padatan yang stabil, yang kemudian di­lindungi dengan sistem penahan ganda (multi­ple engineered barrier system) seperti canisser,overpack dan backfill material (bahan urug)(l).Sistem penahan ganda ini diharapkan mampumenahan terlepasnya radionuklida ke ling­kungan.

Bentonit dengan kandungan utamanyamontmorillonit merupakan salah satu bahan

urug yang terkenal karena mempunyai permea­bilitas yang rendah dan relatif tinggi penye­rapannya terhadap kation. Akan tetapi bentonitmempunyai sifat kekuatan mekanik dan han­taran panas yang rendah. Untuk memperbaikisifat tersebut bentonit dapat dicampur denganpaslr.

Garry W(3) mengusulkan bahwa untukmemperoleh bahan yang cocok sebagai bahanurug, maka bahan urug itu terdiri dari 80%-90%pasir dan 10%-20% montmorillonit. Pasir dalambahan urug ini berfungsi sebagai penghantarpanas yang ditimbulkan oleh limbah, dan untukmenekan sifat penggembungan dari bentonit.

387

Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalam Penelitian Suinsdan Tekrwlogi Menuju Era Tinggal Landas

Sedangkan montmorillonit berfungsi sebagaipenahan yang tak mudah diresapi air dan jugaterhadap perpindahan radionuklida karenamempunyai sifat penyerapanyang besar. Untukmenentukan Kd dilakukan dengan metode catu.Percobaan kolom dilakukan untuk mengetahuiperpindahan 60Co, 85Sr dan 137Cs pada cam­puran 3%bentonit.

BAHAN DAN TATAKERJA

Persiapan conlohBentonit yang digunakan dalam percobaan

ini adalah bentonit yang diproduksi oleh KantoChemical Co. Inc. yaitu bentonit yang ada dipasaran Jepang dan mengandung 90% tipe Namontmorillonit dengan ukuran butir 100 mesh.

Pasir diambil dari ROKKASO-MURA,Shi­mokita Peninsula, Aomori Pref., Japan, dimanadaerah ini merupakan calon lokasi pembuanganlestari limbah radioaktif. Sebelum digunakan,pasir dikeringkan pada suhu lOODCdan diayakdengan ukuran 100 mesh. Pasir ini mengan­dung 0,4%chlorite, 3,4% hallosite dan smectite.Komposisi kimia dari pasir ini bisa dilihat padaTabell.

Tabell. Komposisi kimia pasir

Komponen%berat

Si02

\

73,88A1203

12,37Ti02

0,3 0Fe203

1,47CaO

2,39MgO

1,60FeO

1,49Na20

1,69~O

0,42P205

0,05MnO

0,06H2O

4,07

Radionuklida yang digunakan dalam per­cobaan 6oCoC12,85SrC12dan 137CsCl.Larutanradioaktif tersebut dibuat dengan melarutkanstok larutan pH 1 dengan air suling, dan pHdiatur menjadi netral dengan penambahanlarutan NaOH. Dengan demikian konsentrasiradionuklida dalam larutan menjadi 1,73 mikroCi/m160Co,2,54 mikro Ci/m185Srdan 1,78mikroCi/ml 137Cs. Susunan tiruan air tanah yangdigunakan mendekati air tanah yang ada diROKKASO-MURA yang dapat dilihat padaTabel 2.

Bandung, 8 - 10 Oktober 1[,91PPTN - BATAN

Tabel 2. Komposisi simulasi air tanah

Komponen Konsentrasi (ppm)

Na+

5,93K+

0,275Ca+

1,365Mg2+

1,09SO 2-

10,154 HC03- 2,85Cl-

6,276pH

6,4

Tala kerja

Penentuan koefisien distribusi (Kd)

Campuran bentonit pasir (perbandinancampuran 0 ; 0,1 ; 0,3 ; 1,0 ; 3,0 ; 10,0 dan 100%bentonit) dengan berat 2,5 gram dicampur de­ngan tiruan air tanah sebanyak 250 ml danlarutan radionuklida 1 ml. Campuran ini dima­sukkan ke dalam botol erlenmeyer dan dikocokdalam penangas air pada suhu 25DC.Larutandiambil secara periodik untuk diukur kon­sentrasinya sampai kesetimbangan dicapai.Seteleh kesetimbangan dicapai larutan dan pa­datan (campuran bentonit pasir) dipisahkan un­tuk diukur konsentrasinya. Untuk mengukurkonsEmtrasiradionuklida dalam larutan dilaku­kan pemisahan dengan pemutaran (3000 rprn x20 menit) terlebih dulu untuk memisahkan I~a­iran dan padatan yang terikut, kemudian la­rutan supernatan diambil 3 ml dan dijadikan 50ml dengan penambahan air suling. Konsentarsilarutan diukur dengan MCA. Campuran ben­tonit pasir yang telah terpisah dikeringkan padasuhu lOODCselama 1 hari, dan diambil1 gramdicampur dengan HCl O,lN sebanyak 40 mluntuk diukur konsentrrasinya dengan MCA.

Penentuan kelucutan (k)

Penentuan kelucutan campuran bentonitpasir dilakukan dengan metode Standar In­dustri Jepang seperti ditunjukkan dalam Gam­bar 1. Rangkaian peralatan terdiri dari kolomuntuk campuran bentonit pasir, kolom air,tangki air dan sebagainya. Kolombentonit pasirterbuat dari polyvinyl chlorida dengan ukurantinggi 20 cm dan diameter dalam 2,5 cm serta dibagian atas dan bawah kolom diberi wol gelas.Kolomcampuran bentonit pasir dijeriuhkan ter­lebih dulu dengan air suling, kemudian volumair suling yang melewati kolom bentonit pasirdiukur.

3;88

Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalam Penelitian SainsdfJJ1,Tekrwlogi Menuju Era Tinggal Landas

Bandung, 8 -10 Oktober 1991PPTN-BATAN

Pasir

,KolomBentonit

Gambar 1. Perala tan pereobaan kelueutan

KolomAi,- f

Pompa

Perhitungan KdKd untuk 60Co, 85Sr dan 137es dalam tiap

perbandingan eampuran bentonit pasir dihi­tung dengan persamaan:

METODE PERHITUNGAN

Gambar 3. Peralatan pereobaan migrasi

-----<-=>-----1

'-'

...

fl

1°1__ Kolom

~'j_Campu,anBento",t Jj~'l.ii~ Pasi,

1 .' (--:::1:== --. La.'utanRad,oakt.fC-=:J Pengumpulbagian ~1 ,---"--=+-" _Pengadukmagnetuuuu Te,okan L--.J '

Kolom dijenuhkan dengan air suling ter­lebih dulu dan laju alir dibuat tetap. Setelah itutritium dengan konsentrasi 1,032x10- 2 I!Ci/mldialirkan dengan laju alir tetap 1,6 ml/menit.Lepasan ditampung dalam pengumpul bagian,dan dipusingkan (3000 rpm 20 menit) sebelumdiukur konsentrasinya, Tiap 2 mllarutan super­natan dieampur dengan air suling 2 ml danlarutan sintilasi (AQUASOL-2) 12 ml, dan kon­sentrasi tritium diukur dengan alat eaeah sinti­lasi.

Pereobaan perpindahan dilakukan denganmenggunakan perala tan yang seeara baganditunjukkan dalam Gambar 3, yang terdiri darikolom bentonit pasir dengan tinggi 10 em dandiameter 2,5 em, pompa tabung renik, danpengumpul bagian. Setelah laju alir dalamkolom dibuat tetap dengan jalan mengalirkantiruan air tanah ke kolom, larutan radioaktifdengan konsentrasi 60Co, 85Sr dan 137Csmasing-masing 1,301x10--2, 2,624xlO-2 dan1,05x10-2 I!Ci/ml sebanyak 5000 ml dialirkan kekolom dengan pompa tabung renik dengan lajualir tetap 1,6 ml/menit. Larutan lepasan ditam­pung tiap 250 ml dalam pengumpul bagian.Setelah pereobaan selesai eampuran bentonitpasir dalam kolom dipotong tiap 1 em dan dike­ringkan pada suhu lOooC selama 1 hari. Untukmengukur konsentrasi eampuran bentonit pa­sir, tiap 1 gram eampuran yang telah keringdieampur dengan larutan HCI 0,1 N sebanyak45 ml. Konsentrasi tiap radionuklida dalam te­rokan lepasan dan dalam terokan eampuranbentonit pasir diukur dengan MCA.

-r 'orn"II

f.11,~ ,,,""" ";Horn~-~J~=t-

Pasi,

Penentuan kecepatan perpindahan

Tritium digunakan untuk mendapatkankoefisien penear dan keeepatan alir dalam la­pisan eampuran bentonit pasir. Alat pereobaanseeara bagan ditunjukkan dalam Gambar 2, ter­diri dari kolom bentonit pasir, pompa tabungrenik, pengumpul fraksi. Kolom terbuat daripolyvinyl ehlorida dengan ukuran tinggi 20 emdan diameter 2,5 em yang dilengkapi denganbenang gelas di bagian atas dan bawah kolom.Campuran bentonit pasir yang digunakan ada­lah eampuran 3% bentonit .

Gambar 2. Peralatan untuk penentuan koe­fisien penear

r-'-"(~

!~j-- Kolom''',

~,

"j~'_ Camp,Bentonit,,:/",'0:'~)I'II'J

C::J PengumpulbagianJ ,uuu Te'okan

389

Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalum Peneliticm Sainsdan Tekrwlogi Menuju Era Tinggal Lcmdas

Bandung, 8- 10 Oktober 1991PPTN - BATAN

Bentonit • wt %

c Co-50 "Sr-85 <>Cs-137

KeteranEtan:(4) Q. +, <> " hasH didasarkan atas percobaan

-- - - - . - • hasH didasarkan atas perhitungan

Kd (m~g)

= konsentrasi radionuklida dalam padatan (1)konsentrasi radionuklida dalam cairan

Kd 60Co,85Sr dan 137Os dalam campuranbentonit pasir dapat juga dihitung dengan per­samaan (4):

k = kelucutan (em/det), A = luas penampangkolom bentonit pasir (cm2), a = luas penam­pang kolom air (em2), h = tinggi air dalamkolom air (em), L = panjang kolom bentonitpasir (em), t = waktu (detik)

Perhitungan kecepatan perpindahanKeeepatan alir dan koefisien penear diten­

tukan dengan persamaan :

Kdm = koefisien tebaran dalam campuran, Kdb= koefisien tebaran dalam bentonit, Kds = koe­fisien tebaran dalam pasir, W = bagian beratbentonit

Perhitungan kelucutan (k)Kelucutan setiap campuran bentonit pasir

dihitung dengan persamaan :

aL h1

k = 2.3 A (t2 _ t1) log h2

!\00,'

,/'."

/'-,'/'

.•·---·--·-·-t--- .

",'·r----~----:--...r .~I••'.~M~'?_..-,.·-·;;~··~ • 1J----.---,~--- •.~,...•.•.:-.•....•I.:.05---.\••.••I" ')(. \ "

\

137CS,hal ini bisa diterangkan karena adanya137Csyang berupa partikel yang terse rap dalambutiran bentonit yang sangat halus dan sukarterpisah dengan larutannya pada saat pemu­singan, sehingga menurunkan harga Kd dulambentonit sampai harga Kd yang hampir sarnadalam pasir. Oleh sebab itu Kd tidak tergantungpada perbandingan bentonit dalam campuran.Kd 60Codalam pasir adalah 8 kali dari Kd dalambentonit. Hal ini karena terbentuknya6°Oo(OH)2dalam suasana alkali (100% bento­nit) yang tidak terserap oleh bentonit dan 101013,terikut lepasan, sehingga menyebabkan Kddalam bentonit lebih keci!.UntukKd 85Sr dalambentonit adalah 40 kali lebih besar dari padadalam pasir. Oleh karena itu Kd dari 85Sr dan6°00 dalam campuran bentonit pasir tergan­tung dari perbandingan eampuran.

(3)

(2)Kdm = (Kdbx W) + (Kdsx (1 - W)

(5)

C = konsentrasi 3H dalam efluen, x = koor­dinat, t = waktu, D = koefisien pencar, v = ke­cepatan alir.

Rd dan kecepatan perpindahan tiap radio­nuklida dalam eampuran bentonit pasir dihi­tung dengan persamaan:

Rd bC = D b2C _ v bebt bx2 bx

Rd adalah faktor perlambatan dan mem­punyai hubungan dengan Kd (Rd = 1 + (1-{) pKd/ is, dan s: derajat kejenuhan).

HASILDAN PEMBAHASAN

Koefisien distribusi (Kd)Kd tiap radionuklida dihitung dengan per­

samaan 1dan ditunjukkan dalam Gambar 4.Kduntuk 85Sr semakin besar dengan naiknya per­bandingan bentonit dalam campuran, untuk137CsKd tetap sekitar 5000 ml/g, sedangkanuntuk 60CoKd nyajuga tetap sekitar 6000 ml/g,kecuali untuk campuran 100%bentonit. Untuk

Gambar 4. Koefisien distribusi Co-60, Sr-85dan Cs-137

Perhitungan Kd dalam campuran bentonitpasir untuk tiap radionuklida yang dihitungmenurut persamaan 2 ditunjukkan dalam Gam­bar 4. Perhitungan Kd ini sesuai dengan KdhasH pengamatan. Oleh karena itu diperolehbahwaKd dalam campuran bentonit pasir dapatdihitung dari harga kd masing-masing komp<>­nen dalam campuran persamaan 2.Kelucutan

Sesuai dengan kegunaan bahan urug, ba­han kelucutan yang rendah merupakan E;alahsatu persyaratan yang diperlukan guna dapatmenahan perpindahan air tanah ke dalarn lim­bah di samping tinggi kemampuan penyerapankationnya.

Kelucutan campuran bentonit pasir ditun­jukkan dalam Gambar 5. Massa jenis dan pora­sitas tiap-tiap campuran adalah 1,4-1,5 g-jcm3

390

Proceedings Seminar ReaRwr Nuklir dalam Penelitian Sainsdan Teknologi Menuju Era Tinggal Landas

Bandung, 8 -10 Okwber 1991PPTN - BATAN

"'Illie '0

10"', .

~

' ,

"I ,~_• I ;, '') Ig( •• -. I ••• ~(~ ..

Bentonit ,wI %

Gambar 5. Kelucutan

I '1~~-'-- _I-_,j.-_.I'_"_I'_"_"_'~".• I _I - a 0 [~, l~ [! ~ -t~-~ L'i 0 0 [J n a a u 11 ~.0 . ~ .,:'~.~••••.

o 0'· • I

10.' •. ~ 0/0 ••. I/ -I

<:. ,,'1. I.. ,1..' I!' •

\

----1--- . J, ,Volum(;;'I) X 1000

o CO'GO+ 5r-85 ~ Cs -137Keterangan:tJ, +, Q<hasil didasarkan atas pereobaan- -- - -= hasil didasarkan atas perhitungan

Vol urn (ml)

Gambar 6. Konsentrasi H-3 dalam lepasan

Keteran~an:r:r • +. Q ~ hasil didasarkan atas pereobaan--- -. - = hasil didasarkan atas perhitungan

dan 0,43 - 0,45. Dari gambar 5 diperoleh bahwakelucutan dari campuran akan bertambah baikdengan penambahan bentonit dan kelucutan10%campuran bentonit adalah 1/500kelucutanpasir. Oleh karena itu sangat mudah untuk me­nurunkan harga kelucutan campuran bentonitpasir yaitu dengan penambahan bentonit.

Kecepatan perpindahanDari persamaan 4 diperoleh harga kece­

patan alir 1,02 cm/menit dan koefisien dispersi

Keteran~an:0, +, 0 ~hasil didasarkan atas pereobaan-- •.. - .hasil didasarkan atas perhitungan

Konsentrasi tiap radionuklida dalam la­pisan bentonit pasir juga dinormalkan dengankonsentrasi mula-mula ( p We , p: bulk den-m

sity, Cm : konsentrasi mula-mula) ditunjukkandalam Gambar 8. Tampang konsentrasi 60Codan 85Srdalam lapisan campuran bentonit pasirhampir sarna satu sarna lain dan konsentra­sinya tetap untuk setiap kedalaman. Konsen­trasi 137Cs sernakin kecil dengan kedalamankolom dan perpindahannya paling lambat diantara ketiga radionuklida.

Dari persamaan 5 dapat diperoleh hargaRd dan dapat diketahui perpindahan tiap radio­nuklida dalam lapisan campuran bentonit pasir.Harga Rd untuk 60Co,85Sr dan 137Cs masing­masing 243, 215 dan 584, sedang kecepatanperpindahannya berturut-turut 3,02x10- 3,3,406x10-3dan 1,255x10-3cm/menit.

Gambar 8. Tampang konsentrasi Co-60, Sr-85dan Cs-137 dalam campuran bentonit pasir

Gambar 7. Tampang konsentrasi Co-60, Sr-85dan Cs-137 dalam lepasan.

·1----- --lC' ••

.' 19 :;t ............•.. ,0.- _~ '"==- =--: ",,",,-,~-'I-=-.!= . __

~~ j «) ~ ~ ' ••••• - •• - - t.: - n~ 10.: ;;, r:t 11

'-~------------'>~]! 4'IIf1 l~_~_,,- .....__..•- -r--._-,.- ,

I J S 7 9

Kedalaman tern)t1 Co-60 + 51"- 85 <.> Cs'137

p ...o ...a··f)'"a·'

0.····

0.0"

,.O.D-0.U-0.1-u

.1.6', ~ 0.5-.. u IL·1·

~.!.",.cJ

3,06 cm2/menit. Tampang konsentrasi 3H dalamlepasan ditunjukkan dalam Gambar 6.

Konsentrasi 60Co, 85Sr dan 137Cs dalamlepasan melalui lapisan 3% bentonit yang di­normalkan dengan konsentrasi tiap radionukli­d~l mula-mula ditunjukkan dalam Gambar 7.Konsentrasi 60eo dalam lepasan agak menurundengan bertambahnya volum sedangkan untuk85Sr konsentrasinya semakin besar sampai di­capai kesetimbangan. Konsentrasi 137Csdalamlepasan mendekati batas deteksi dan sebagianbE!Sartertahan dalam lapisan bentonit pasir.

391

Proceedings Seminar Reaktor Nllklir dalam Penelitian Sainsdan Tekrwlogi Menlljll Era Tinggal Landas

KESIMPULAN

Dari hasil percobaan diperoleh:Kd 60Codalam bentonit lebih rendah dari

pada dalam pasir, Kd 85Srdalam bentonit lebihrendah dari pada dalam pasir. Untuk 137Cs Kddalam bentonit hampir sarna dengan dalam pa­sir. Kd dalam campuran bentonit pasir untuk60eo dan 85Sr tergantung pada perbandingancampuran dan dapat dihitung dari Kd masing­masing komponen dalam campuran dengan per­samaan 2.

DAFTAR PUSTAKA

Bandllllg, 8 - 10 Oktober ] 991PPTN - BA:rAN

Kelucutan campuran bisa diperbaiki de­ngan penambahan bentonit dalam campurandan untuk campuran 10%bentonit mempunyaiharga kelucutan sekitar 1/500 kelucutan pasir.

Dalam campuran 3%bentonit pasir 137Csbermigrasi paling lambat di antara 60Co dan85Srdan kecepatan perpindahannya menurut :V85Sr >V60Co >137Cs.

1. Konishi, M. Yamamoto, K. and Yanagi, T., Sorption behavior of cesium and strontium ion onnatural mineral, Technology reports of The Osaka University, 36 (1986) 397-403.

2. Konishi, M., Physical and chemical properties of bentonite - Loam mixture as backfillmaterial, Proc. of the joint intowaste management conf., I (1989) 475-480.

3. Gary Beall, W. and Bertallard., Chemical aspects governing the choice of backfill materiah; fornuclear waste repositories, Nuclear Technology, 59 (1982) 405-408.

4. Yanagi, T., Watanabe, M., Yamamoto, K. Sorption behavior of cesium and strontium iona onmixtures of clay sorbents, Journal of Nuclear Science and Technology, 26(9) (1989) 861-864..

392