Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalam Penelitian Sain.9dan Tekrwlagi Menuju Era Tinggal Landas

Bandzmg, 8- 10 Oktober 1991PPTN - BATAN

PENELITIAN PENATAAN-JANGKAU-PENDEK LOGAM-PADUANNi3Fe DEKAT SUHU PERALIHAN TERTATA KE TAK TERTATA

MELALUI PENGUKURAN RESISTIVITAS LISTRIK.

Zuharli AMILIUSPusat Penelitian Teknik Nuklir . Badan Tenaga Atom Nasional

ABSTRAKPENELITIAN PENATAAN-JANGKAU·PENDEK LOGAM-PADUAN Ni3Fe DEKAT

SUHU PERALIHAN TERTATAKE TAKTERTATAMELALUI PENGUKURAN RESISTIVI­TAS LISTRIK. Logam-paduan di sekitar komposisi Ni3Fe yang secara teknik dinamaiPermalloy dan Supermalloy, banyak dipakai sebagai transformator listrik, transduser, kepalamagnet pembaca. Karakteristiknya yang penting adalah permeabilitas yang tinggi. Di bawahsuhu peralihan tertata ke tak tertata bahan ini berstruktur tipe CU3Au.Di atas suhu initerdapat daerah histeresis sebelum mencapai daerah tataan-jangkau-pendek dan daerahacak. Pada percobaan ini evolusi tataan-jangkau-pendek diikuti dengan melihat perubahanresistivitas (tahanan) listrik bahan. Untuk itu dilakukan pengukuran isokron dan isoterm.Dari pengukuran isoterm diperoleh berturut-turut pada suhu 760 K, 780 K dan 790 Kmenghasilkan masa relaksasi sebesar 225 menit, 320 menit dan 90 menit, serta energi difusidiri sebesar 2,98 eV.Dari pengukuran isokron diperoleh energi difusi diri sebesar 3,2 eV.

ABSTRACTTHE STUDY OF SHORT-RANGEORDERING ON Ni3Fe ALLOYNEAR THE ORDER­

DISORDER TRANSITION TEMPERATURE THROUGH ELECTRICAL RESISTIVITYMEASUREMENT. Alloys near the composition Ni3Fe, which are technically called Permalloyand Supermallloy, are widely used as electrical transformer, transducer,magnetic head readeretc. The important characteristics are their high permeability. Below the order-disordertransition temperature they possess the CuaAu type structure. There exists a zone ofhysteresis above this temperature before reaching the short-range ordered and disorderedzone at much higher temperature. In this experiment the evolution of short-range order wasfollowed by observing the change in electrical resistivity ofthe material. In thatcase isochronicand isothermic measurements were carried out. From the isothermic measurement at 760 K,780 K and 790 K, relaxation times of 225,320 and 90 minutes respectively as well as a self­diffusion energy of 2.98 eV were found. From the isochronic measurement a self-diffusionenergy of 3.2 eV was found.

PENDAHULUAN.

Logam paduan berkomposisi dekat Ni3Femengikuti peralihan tertata ke tak tertata ting­kat pertama. Diagram fasa dan parameter pena­taan-jangkau-pendeknya pada keadaan seim­bang sebagai fungsi suhu telah diketahui.Da.lam penelitian ini dikaji mekanisme untuksampai pada keadaan seimbang ini. Dengan tu·juan tersebut, di dalam makalah ini dilaporkankinetika penataan-jangkau-pendek logam­paduan ini di dekat suhu peralihan penataan.Untuk itu telah dilakukan pengukuran ham­batan jenis listrik agar memperoleh gambaranmemgenai waktu dan suhu dalam kinetika ini.

Dalam bab ini pertama-tama akan diurai­kan sedikit data dan penelitian Ni3Fe yang telah

dilakukan sebelum ini. Kemudian dibahas teoritentang transformasi tertata ke tak tertata, ki­netika penataan dan hubungan antara ham­batan jenis listrik dan tataan-jangkau-pendek.Dalam bab-bab selanjutnya berturut-turut diba­has penyediaan cuplikan, peralatan yang dipa­kai, tatakerja dan percobaan. Logam-logampaduan nikel-besi mempunyai sifat fisika yangistimewa, yang sangat berbeda dengan sifat­sifat kedua logam pemadunya. Sistem yangkomposisinya dekat pada komposisi stoekio­metrik Ni3Fe secara teknik dinamai Permalloydan Supermalloy. Paduan ini banyak dipakai didalam kehidupan sehari· hari, seperti padatransformator listrik, relai peka, amplifikatormagnetik, reaktan, kepala magnetik pembaca,

356

Proceedings Seminar Reakto,. Nllkli,. dalam Penelitia~£ Saiusdan Tekrwlagi Menlljll Era 7'inggal Laudas

transduser, kurungan magnetik dan sebagai­nya. Karakteristiknya yang penting adalah per­meabilitas magnetik yang tinggi.

Beberapa gejala menarik telah diamatiorang tentang sifat-sifat f1sika logam-paduanini, yaitu variasi tiba-tiba bagi kebanyakan sifatf1sikanya segera setelah melintasi suhu pera­lihan tertata ke tak tertata. Semua anomali inidisebabkan oleh gejala struktural tertata ke taktertata.

Struktur y kubik-berpusat-di-sisi pada besitetap dipertahankan pada paduan yang kayaakan nikel ini. Transformasi feromagnetik­paramagnetik hanya terjadi setelah melewatititik Curie. Di bawah suhu peralihan tertata ketak tertata paduan ini berubah menjadi ber­struktur tipe Cu0u (atau tipe L12). Atom nikelberada di pusat sisi-sisi kubus sedangkan atombesi di sudut-sudutnya.

Diagram fasa logam paduan ini telah dise­lidiki oleh beberapa peneliti [1,2,3,4,5,6]. Suhuperalihan tertata ke tak tertata berada di seki­tar 773 K [7,8,9,10], tetapi Behot dkk. [10]mendapat nilai 793 K. Wakelin dan Yates [7] danBehot dkk. [10] mengamati adanya histeresispad a diagram fasa logam paduan ini. Calvayrac[9] di samping menentukan parameter tataan­jangkau- panjang dan suhu peralihan dengandifraksi sinar-X, juga telah menentukan daerahhisteresis yang lebarnya kira-kira 10°, yangmemisahkan daerah tertata terhadap daerahtak tertata. Daerah ini terdiri atas dua bagian.Jika ditelusuri dari suhu rendah ke suhu tinggi,terdapat daerah fasa tunggal yang tertata diantara suhu T1 dan T2' serta daerah dwi fasatertata dan tak tertata di antara T2 dan T3'

Perubahan keadaan tertata-jangkau­panjang dan tertata- jangkau-pendek oleh per­lakuan panas akan tercermin pad a keselu­ruhan sifat logam-paduan, baik sifat f1sikanya(sifat termik, listrik, magnetik dsb.) maupunsifat mekaniknya (modulus elastik, kekerasandsb.). Resistivitas listrik pada berbagai logam­paduan memperlihatkan anomali pada suhuperalihan, sebagai fungsi suhu dan perlakuan.Tercatatjuga perbedaan kelakuan menurut per­lakuan panas yang diterapkan. Bergantung pa­da bahannya, resistivitas listrik itu dapatmenurun atau meningkat jika ketertataanmeningkat. Penelitian resistivitas sebagaifungsi suhu perlakuan merupakan salah satu

Baud~tng, 8 - 10 Oktobe,.19:J1PPTN - BATAN

cara untuk mempelajari transformasi dari ter­tata ke tak tertata dan kinetika penataan.

Seperti juga tertata keseimbangan, sifa.t­sifat f1sika suatu logam-paduan pada suatu su­hu tertentu setelah waktu yang tak terhinggalamanya akan mencapai harga kesimbangan.Dengan mengamati ketergantungan resistivi­tas pada waktu selama anil isoterm, dapatditarik kesimpulan tentang laju penataan danmasa pencapaian penataan lengkap. Masa re­laksasi bagi sifat-sifat f1sika yang berbeda dapatsangat berbeda, disebabkan oleh proses yangberbeda yang berkaitan dengan tahap-tahap pe­nataan yang berbeda.

Menurut hukum Matthiesen kontribusioleh fonon dan cacat struktur adalah aditif. Re­sistivitas sisa suatu bahan adalah resistivitasselain resistivitas yang disebabkan oleh fonon.Keadaan ketertataan memberikan sumbanga.n­nya pada resistivitas sisa.

Di sini dalam pengkajian kinetika pena­taan dipakai metoda resistivitas, untuk itu u­mumnya diterima bahwa variasi resistivitas 8e­banding dengan variasi derajat tataan-jang­kau-pendek a: p= K a. Karena itu, mirip sepertiderajat tataan-jangkau-pendek a, berlaku hu­bungan berikut:

( )/( ) (1 - 1••1/( 1- y) (1)P - pset po - pset = + "t

dengan"t _ ( y - 1 ) K1 - y ( po - pset )Y - 1, - 1 untuk y= 1 (2)

( p - pse! )/( po - pset ) = exp ( - th) untuk y = 1(3)

Dalam hal ini p, Pset serta Po berturut-turutadalah resistivitas pada saat t, pada keadaansetimbang dan pada saat awal (pada saat t = 0)

dan y tingkat reaksi, yang untuk bahan Ni3 Feadalah 1.

Gibson [11] membahas pengaruh keterta­taanjangkau-pendek terhadap resistivitas sisa.la menyimpulkan bahwa ketertataan jangkau­pendek dapat meningkatkan atau menurunkanresistivitas, tergantung pada posisi relatif per­mukaan Fermi terhadap batas daerah Brillouin.Beal [12] telah memakai pendekatanyangsamatetapi terbatas pad a tetangga terdekat saja.

Rossiter dan Wells [13] telah menghitungresistivitas sisa suatu logam-paduan biner yangdisebabkan oleh difusi elektron konduksi danmenyatakannya dalam masa relaksasi. Denganhanya memandang hamburan s-s dan dengan

357

Proceedings Seminar Reaktor Nllklir dalam Penelitiau Sainsdan Teknologi Menujll Em Tinggal Landas

menyatakan fungsi gelombang elektron s seba­gai fungsi Bloch, ia tiba pada ungkapan berikut:

p = konstanta. (mAmB/kg n ) L c/ai Y ( Ri.ha,q )(4)

Disini mA dan mB berturut-turut adalahfraksi-atom A dan B, ho jari-jari permukaanFermi, njumlah elektron konduksi per atom danci jumlah atom pada tetangga ke-i, Ri jarak te­tangga ke-i dan ai harga rata-rata ai untuk te­tangga ini dan q adalah parameter tabir dalampotensial Coulomb tertabir. Yadalah suatu in­tegral ternormalisasi sehingga Y = 1pada Ri =O.

Dalam hallogam-paduan dari logam pera­lihan persoalannya adalah terletak pada perhi­tungan integral tumpang-tindih (overlap) dodoRossiter dan Wells tak dapat memecahkannyakarena fungsi gelombangd tidakdiketahui seca­ra terperinci .

•.•_t ••....•- ..•--

Baudung, 8 - 10 Oktober 1991PPTN - BATAN

.-

f=-'!

.\.....- ..•...

TATAKERJA DAN PERCOBAAN.

Cuplikan yang dipergunakan dibuat dariingot logam-paduan Nio 765FeO235' bahan yangsarna seperti yang diper'gunak~n oleh Lefebvredkk. [14,15] dalam penelitian dengan percobaanhamburan difusi neutron. Suhu kritik penataanlogam-paduan ini telah ditentukan dengan di­1raksi sinar-X, yaitu 771 ± 2 K.

Cuplikan dibuat dalam bentuk pita daripelat tercanai dingin, berukuran panjang 3,0em, lebaI' 0,1 cm dan tebal 6 ~lm.Analisis spek­trometrik menunjukkan adanya zat pengotoraluminium dan mangan berkadar kecil sekalidan karbon berkadar 0,013%.

Percobaan dilakukan di Laboratorium ZatPadat, Division Recherche Fondamentale,Centre d'Etudes Nucleaires de Grenoble(C.E.N.G.). Alat yang dipakai dibuat olehBalanzat [16]. Dengan alat ini dapat dilakukanpengukuran resistivitas pada suhu rendah(suhu helium cair), sehingga sumbanganresistivitas dari getaran kisi kristal dapatdilenyapkan. Di samping itu dengan alat inidapat dilakukan pemanasan in situ dan quencheepat sekali, sehingga pada suhu rendah keada­an struktural cuplikan pada suhu tinggi dapatdipertahankan pada suhu rendah.

Alat ini, yang dalam bentuk skema diper­lihatkan pada GambaI' 1, terdiri atas kriostat~;etinggi 1 meter, berupa tabung kaca dewarlapis dua dengan duajendela vertikalyangseca­ra diametral berhadap-hadapan di sepanjangtabung. Di bagian atas terdapat lilitan pemanas

GambaI' 1. Skema alat anil, quenching danpengukur hambatan jenis pada suhu rendah.

kecil yang berada di dalam gas helium dan dapatmemanaskan cuplikan dari suhu kamaI' sampai900 K. Cuplikan diletakkan di ujung tabungbatang baja tahan karat, yang di dalamnya ter­salur kawat listrik. Cuplikan dipegang horison­tal, setelah dipanaskan lalu di quench dengancara pencelupan cepat ke dalam atmosfer heli­um dingin di atas permukaan helium cairo Lajuquench dapat mencapai 2000° sampai 3000° perdetik.

Yang ditentukan sebenarnya adalah ham­batan listrik cuplikan, diukur dengan "cara em­pat kawat" memakai arus yang kontinyu.Pengukuran resistivitas dilakukan pad a saatcuplikan tercelup di dalam helium cairoTahanandihitung dari hasil pengukuran potensial danarus. Titik tangkap potensial yang terbuat daritembaga dilas-titikkan pada cuplikan. Besararus adalah 0,1 A mantap sampai 10-5 A, yangdiukur dengan hambatan baku dan voltmeterdigital. Setelah diperkuat 10 000 kali potensialdiukur pada voltmeter digital. Ketelitian nisbinilai hambatan terukur adalah 5 x 10-5 Q.

Untuk dapat memperhitungkan efek gayatermolistrik dan hambatan kontak, potensial

358

Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalam Penelitian Sainsdan Teknologi Menuju Era Tinggal Landas

Bandung, 8 - 10 Oktober 1991PPTN - BAT AN

••

1,00

1,00

.•

*•

•

*

10 _.'

• •• • •

*

'* •••••

* * •

wh't (1C)

....L.-))0 .-=0 o:.ro !i)O 1CQ ,~('() ~<"

0,99

I.

0,99

10_.'

Gambar 2. Kurva pemulihan isokron hambat­an jenis dalam Ni3Fe setelah dari suhu 900 K

diukur untuk dua arah arus yang berlawanan.Dengan mengukur arus dalam dua arah, efekgaya termolistrik ini dalam perhitungan lenyap,sedangkan efek hambatan kontak terhapus de­ngan mengkoreksi hasil pengukuran potensialketika arus berjalan dan ketika arus no!. Besarefek-efek parasit ini sekitar 2%pada suhu tinggidan sekitar 1% pada suhu kamar.

Dalam makalah ini dilaporkan pengukur­an resistivitas dengan cara pemanasan isokrondan pemanasan isoterm. Maksud pemanasanisokron adalah menentukan berbagai daerahsuhu, yaitu daerah dimana masa pemanasancukup untuk mencapai keseimbangan dan dae­rah di mana kinetika evolusi berlangsung lebihlambat. Untuk melakukan perlakuan isoterm,agar dapat menemui kinetika yang dapat dia­mati, kita harus berada di dalam daerah keduadi atas. Untuk maksud itu dilakukan dua carapemanasan isokron. Pada cara pertama dila­kukan pemanasan pada suhu tertentu selamamasa tertentu, kemudian diulang pada suhu­suhu lain yang makin menurun, akhirnya padasuhu-suhu yang makin menaik. Pada carakedua dilakukan pemanasan pada suhu-suhuyangmakin menaik, bertolak dari keadaan awalsuhu yang cukup rendah.

Pengukuran isoterm dilakukan denganpemanasan selama masa yang lama pada suhutertentu.

HASIL-HASIL.

Pengukuran isokron cara pertama dilaku­kan pada suhu-suhu menu run dari 900 K sam­pai 640 K dan menaik kembali dengan masapemanasan 5 dan 10 menit. Pengukuran keduadilakukan pada suhu bervariasi dari 350 Ksam­pai 900 K, dengan masa pemanasan 10 menit.

Titik-titik eksperimental yang diperoleh di­perlihatkan pada Gambar 2 dan 3.

Dari kurva-kurva ini dapat diperoleh gam­baran tentang daerah kinetika dimana dapatdilakukan pengukuran isoterm. Dapat juga di­ambil kesimpulan bahwa waktu relaksasi padasuhu 800 K adalah sekitar 10 menit.

Pengukuran isoterm dilakukan pada suhu760 K selama 225 menit, 780 K selama 320menit dan 790 Kselama 90 menit, setelah bahandi quench dari suhu 900 K. Evolusi hambatandiukur pada suhu pemanasan (760 K, 780 K dan790 K) dan pada suhu 4 K diperlihatkan padaGambar 4a, 4b dan 4c.

\0 1IS\1\ •.• 1 •..•.: •••

--.. 10 ~cm1 1;

7\,:.!':u ('\)

Gambar 3. Kurva pemulihan isokron hambat­anjenis dalam Ni3Fe setelah anil dari suhu £100K

Tampak bahwa kurva-kurva hambatanyang diamati pada suhu 4 K terdiri atas duabagian, menurun kemudian agak menaik, ber­beda dengan yang terlihat pada suhu perna­nasan. Penjelasan yang mungkin bagi gejala iniadalah bahwa pada suhu 4 K terdapat dua me­kanisme loncatan atom. Dari kurva evolusihambatan pada suhu 4 K itu diperoleh hasilsebagai berikut. Untuk pemanasan pada 760 K,

359

Proceedings Seminar Reakwr Nuh/ir dalam Peluditic/lt Sainsdan TehlWwgi Menuju Era Tinggal I.and<1s

Bandung, 8·10 Ohwber 1991PPTN· BATAN

o"a~ .-<-> .-<-)10,068I·

.-<-) • '""- c->,... Te Ipo4o •••a Ipo4o ~ Ip••••••• 8 I

• o.nr.~ 0,061

I. "D4t~ 0,068

• I!I

J),,4-

•••\!I0.0" 1°,061. . •.. •. II!

.•..(._~).IIIi. _( ••.it>

0,'...,

,1!tIJO ~".,''0 210 JOe~

GambaI' 4a. Evolusi tahanan setelah quench­ing dari 900 K selama 225 menit pada 760 K

• -c-) ••••••• <obe>po4o.11!t1 I

•••• ~8 r

'l r"· '.U1

. 0,067. " ••II '"aa!9

!iI.!9

E••'O~

1°,066.

tNft (eci. \).1!tI

.•JO

...,~.20,'" 210)3)

GambaI' 4b. Evolusi tahanan setelah quench­ing dari 900 K selama 320 menit pada 780 K

780 K dan 790 K beI'turut-tuI'ut masa I'elaksasi­nya: 16 menit, 5 menit dan 2,5 menit.

Dari kurva isokron, dengan menaksir masaI'elaksasi yang sesuai dengan pemanasan pada

GambaI' 4c. Evolusi tahanan setelah quench­ing dari 900 K selama 90 menit pada 790 K

800 K, dapat ditaksir pula energi difusi-diI'i,yaitu 2,98 eV. Dari nilai-nilai masa I'elaksasi 1:

kuI'va- kurva isoterm hambatan pada suhu 4 Kdi sebelum ini, dengan menentukan kemiringankurva In 1: terhadap 103fT, diperoleh energi difu­si-diri sebesar 3,2 eV. Nilai-nilai ini mendekatinilai yang diperoleh Caplain [17],yaitu sebesar2,88 eV.

KESIMPULAN.

Perubahan tataan jangkau pendek danjangkau-panjang di dalam logam-paduanNio,795FeO,2:35telah diikuti dengan mengikutiperubahan resistivitas bahan. Alat yang dipa­kai, yang dibuat di DRF/CENG memungkin­kan bekerja di dalam atmosfir helium dan padasuhu 4,2 K.

Hasil-hasil utama yang diperoleh ialah:pertama, energi difusi-diri dapat ditaksir daripengukuran isokron dan dari nilai masa kaI'ak­teristik. Nilai yang diperoleh mendekati 3,0 eV,yang mendekati nilai yang diperoleh Caplain[17]sebesar 2,88 eV.Kedua, kurva isoterm yangdiamati pada suhu 4,2 K menunjukkan penu­runan cepat yang diikuti oleh kenaikan lambatI'esistivitas. Tampaknya terdapat dua macammekanisme loncatan atom dalam perjalananmenuju ketertataan.

360

Proceedings Seminar Reaktor Nllklir dalam Penelitian Sainsdan Tekrwlogi Menuju Era Tinggal Landas

DAFTAR PUSTAKA

Ba.fUlllng, 8- 10 Oktober 195'1PPTN - BATAV

1. Osmond,F., Castaud,G., Rev. Metallurgie 1 (1904) 69.

2. Hansen,M., Constitution of Binary Alloys, Me Graw- Hill Book Co., London (1958) 677.3. Heumann,T., Karsten,G., Arch.Eisenhuttenw. 34 (1963) 781.

4. Ananthanarayan,N.I., Peavler,R.J., Adv. X-Ray Anal. 10 (1967) 240.

5. Josso,E., J.Phys.Suppl. 2-3,32 (1971) CI-380.

6. Chamberod,A., Tesis PhD Universitas Grenoble (1968).

7. Wakelin,R.., Yates,E.L., Proe.Soe. B66 (1953) 221.

8. Josso,E., C.R.Aead.Sei. Paris 230 (1950) 1467.

9. Calvayrae,Y., Tesis PhD Universitas Paris (1972).

10. Behot,F., Fayard,M., Calvayrae,Y., Mem.Seient.Rev.Mat., LXIII 3 (1966) 249.

11. Gibson,J.B., J.Phys.Chem.Solids 1 (1959) 27.

12. Beal,M.T., J.Phys.Chem.Solids 15 (1960) 72.

13. Rossiter,P.L., Wells,P., J.Phys.C:Solid State Phys. 4 (1971) 354.

14. Lefebvre,S., Bley,F., Fayard,M., Roth,M., Acta Met. 29 (1981).

15. Lefebvre,S., Bley,F.,Cenedese,P., Mat.Res.Soe.Symp.Proe. 21 (1984) 369.16. Balanzat,E., Tesis PhD., Grenoble (1983).

17. Caplain A., Tesis PhD Universitas Grenoble (1978).

DISKUSI

Abbas Salihima :

Manfaat apa yang dapat dihasilkan dari penelitian ini? Dimana dapat diaplikasikan di bidangindustri?Zuharli Amelius :

Saya tak dapat menjawab dengan tegas. Penelitian ini sebenarnya adalah penelitian murni.Mungkin penerapannya dalam hal pengaruh panas dan dingin pada trafo misalnya.

361