Seminar iz eksperimentalnih istraživanja u fizici čvrstog stanja

Sveučilište u Zagrebu

Prirodoslovno-matematički fakultet

Fizički odsjek

Istraživanje Hallovog efekt kod Taylorovih

faza T-Al3Mn kompleksnih metalnih slitina

Laboratorij za proučavanje transportnih

problema ndash Hallov učinak

Institut za fiziku

Mentor drsc Jovica Ivkov

dipl ing Petar Popčevid

Zagreb 03 03 2009

Sadržaj

Sažetak 1

Uvod 2

1 Taylorove faze 3

11 Uvod 3

12 Struktura 4

2 Hallov efekt 7

21 Uvod 7

22 Normalni Hallov efekt 8

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima 8

24 Anomalni Hallov efekt 10

3 Mjerenje Hallovog efekta 12

31 Uvod 12

32 Priprema uzoraka za mjerenje 12

33 Nosač uzoraka 13

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta 14

35 Metoda mjerenja 15

4 Rezultati mjerenja i analiza 18

Zaključak 26

Literatura 27

1

Sažetak

Mjeren je Hallov efekt kod aproksimanata dekagonalnih kvazikristala Taylorovih faza (Td)-Al73Mn27-

x(FePd)x (x=0246) polikristalnih uzoraka Istraživan je utjecaj parcijalne supstitucije manganovog atoma iz

binarne Al73Mn27 faze magnetičnim atomom željeza i nemagnetičnim atomom paladija Analizom rezultata

mjerenja dobiven je velik anomalni Hallov efekt najvjerojatnije zbog velike otpornosti Usprkos toga što

otpornost jako ovisi o sastavu slitina anomalni Hallov koeficijent neovisan o sustavu Malen normalni

Hallov koeficijent uz veliku otpornost upuduje na djelomično poništavanje elektronskog i šupljinskog

doprinosa

2

Uvod

Hallov efekt je otkriven prije 130 godina za što je zaslužan američki fizičar Edwin Hall po kojem je taj

fenomen i dobio ime Ukratko Hallov efekt je pojava transverzalnog napona (Hallov napon) na uzorku koji

se nalazi u magnetskom polju kad kroz njega teče struja

Zanimljivo je da se iz predznaka Hallovog napona može odrediti predznak nosilaca naboja te je na taj način

otkriveno da u metalima struju prenose negativno nabijeni elektroni U poluvodičima Hallov napon može

biti i pozitivan i negativan ovisno o tome jesu li poluvodiči p ili n tipa Postoje i materijali u kojima Hallov

napon mijenja predznak s temperaturom

Na niskim temperaturama u 2D elektronskim sistemima Hallov napon je kvantiziran i tada govorimo o

kvantnom Hallovom efektu Poznat je još i spinski Hallov efekt pojava nakupljanja elektrona jednog spina

na lateralnim krajevima vodiča kad kroz njega teče struja magnetsko polje nije potrebno

Što se tiče primjene Hallovog efekta ona je naglo porasla razvojem poluvodičke tehnologije Hallov napon

je premali da bi se kao takav mogao koristiti u komercijalnim senzorima no razvojem elektroničkih pojačala

on se može znatno pojačati Danas senzore koji se osnivaju na principu Hallovog efekta nalazimo gotovo na

svakom koraku detektori brzine rotacije struje ventili senzori za mjerenje nivoa mobiteli CPU ventilatori

senzori težine pomaka protoka pneumatski cilindrihellip

3

1 Taylorove faze

11 Uvod Kompleksne metalne slitine (engl Complex Metallic Alloys - CMA u daljnjem tekstu) su relativno

nova klasa materijala koja u zadnje vrijeme pobuđuje sve vedi interes radi specifičnih svojstava To su

slitine spojevi ili faze koje se prvenstveno sastoje od metala No njihova svojstva ne moraju biti metalna

Karakteristično za CMA je da imaju složenu strukturu Jedinična delija se sastoji od nekoliko desetaka do

nekoliko tisuda atoma Simetrija jedinične delije je najčešde ikozaedarskog tipa te atomi tvore grozdove

pošto ikozaedarska simetrija ne popunjava prostor potpuno Zanimljivo je kako se veličina jedinične delije

odražava na niskotemperaturnu vrijednost električne otpornosti koja raste s parametrom jedinične delije

[1] Ponašanje električne otpornosti se od slitine do slitine mijenja od čisto metalnog pa do gotovo

izolatorskog ponašanja Zbog karakteristične strukture istražuje se potencijal kompleksnih metalnih slitina

za skladištenje vodika a klatrati i skuteruditi su najbolji CMA kandidati za termoelektrične materijale

Kompozitni materijali koji sadrže CMA su zanimljivi zbog mehaničke čvrstode Sva su ova svojstva posljedica

lokalnog uređenja sličnog onom u kvazikristalima unutar velike jedinične delije te periodičnosti na vedim

skalama Karakteristika je CMA da mala promjena koncentracije pojedinih konstituenata može uzrokovati

znatnu promjenu svojstava materijala

Slika 1 Fazni dijagram Al-Mn sustava [2] Žutom bojom označeno je područje visokotemperaturne Taylorove (T)-faze Al11Mn4

Među slitinama na bazi aluminija i mangana nalaze se brojne kompleksne slitine [3] među kojima je i

ortorompska Taylorova (T-) faza To je ravnotežna faza Al-Mn sustava na temperaturi iznad 900˚C u užem

području koncentracija kako se vidi na slici 1 Ovdje su istraživane dvije grupe uzoraka (pored osnovnog

uzorka) u kojima je koncentracija aluminija držana konstantnom na 73 at Osnovni uzorak je binarni T-

Al73Mn27 (T-AM) u sljededoj grupi je dio manganovih atoma binarne slitine zamijenjen nemagnetskim

atomima paladija (Pd) te je njihov sastav zaokružen na najbliži cijeli broj bio T-Al73Mn25Pd2 (T-AMP2) T-

Al73Mn23Pd4 (T-AMP4) i T-Al73Mn21Pd6 (T-AMP6) U drugoj grupi je dio manganovih atoma zamijenjen

željezom i njihov sastav je bio T-Al73Mn25Fe2 (T-AMF2) T-Al73Mn23Fe4 (T-AMF4) i d-Al73Mn21Fe6 (d-AMF6)

4

gdje posljednji uzorak nije Taylorova faza ved dekagonalni kvazikristal Svi uzorci su polikristalni i dobiveni

su metodom levitacijskog indukcijskog taljenja u vodom hlađenom bakrenom talioniku u argonovoj

atmosferi Nakon toga se vršilo aniliranje također u atmosferi argona na 900˚C do 13 dana dok se binarna

T-AM još dodatno grijala na 930˚C 3h te se brzo kalila u vodi da bi se izbjeglo pojavljivanje neželjene

niskotemperaturne faze Al11Mn4 čija je temperatura faznog prijelaza 896˚C

12 Struktura

Sve T-faze su strukturno izomorfne i smatraju se aproksimantima dekagonalne kvazikristalne faze

Kvazikristali su relativno nova skupina materijala koja je otkrivena 1984 godine SEM (Scanning Electron

Microscopy) slika kod kvazikristala pokazuje os simetrije petog osmog desetog ili dvanaestog reda koje su

u kristalima zabranjene te se iz toga vidi da periodičnost ne postoji dok XRD (X-Ray Diffraction) pokazuje

oštre maksimume što ukazuje na dugodosežno uređenje PXRD (Powder XRD) dijagrami T-AM i T-AMP4

prikazani su na slici 2 [4]

Slika 2 Eksperimentalna (puna linija) i izračunata (isprekidana linija) PXRD struktura za (a) Al728Mn272 i strukturni model u lit navodu [5] i (b) Al726Mn228Pd46 i strukturni model iz lit navoda [6] Strelica pokazuje

kompozicijski osjetljiv refleks (020)

Strukturu T-faza i gore spomenutih dekagonalnih kvazikristala možemo predočiti pomodu pentagonalnih

stupčastih grozdova atoma dekagonalne simetrije Ti grozdovi su u dekagonalnim kvazikristalima

kvaziperiodično poslagani u ravnine koje se onda periodično slažu dok su kod T-faza grozdovi poslagani

periodično u (010) ravninu te su orijentirani duž [010] smjera (slika 3) Gledano duž 010+ osi strukturu T-

faza možemo opisati popločavanjem izduženim šesterokutima gdje vrhovi šesterokuta odgovaraju centru

pentagonalnog grozda Alternativni način popločavanja je pravilnim peterokutima i rombovima gdje svaki

peterokut odgovara projekciji pentagonalnog grozda (slike 4 (d) i 5) Na slikama 4 (a)-(c) prikazana je SAED

(Selected Area Electron Diffraction) slika T-faza

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

Sadržaj

Sažetak 1

Uvod 2

1 Taylorove faze 3

11 Uvod 3

12 Struktura 4

2 Hallov efekt 7

21 Uvod 7

22 Normalni Hallov efekt 8

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima 8

24 Anomalni Hallov efekt 10

3 Mjerenje Hallovog efekta 12

31 Uvod 12

32 Priprema uzoraka za mjerenje 12

33 Nosač uzoraka 13

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta 14

35 Metoda mjerenja 15

4 Rezultati mjerenja i analiza 18

Zaključak 26

Literatura 27

1

Sažetak

Mjeren je Hallov efekt kod aproksimanata dekagonalnih kvazikristala Taylorovih faza (Td)-Al73Mn27-

x(FePd)x (x=0246) polikristalnih uzoraka Istraživan je utjecaj parcijalne supstitucije manganovog atoma iz

binarne Al73Mn27 faze magnetičnim atomom željeza i nemagnetičnim atomom paladija Analizom rezultata

mjerenja dobiven je velik anomalni Hallov efekt najvjerojatnije zbog velike otpornosti Usprkos toga što

otpornost jako ovisi o sastavu slitina anomalni Hallov koeficijent neovisan o sustavu Malen normalni

Hallov koeficijent uz veliku otpornost upuduje na djelomično poništavanje elektronskog i šupljinskog

doprinosa

2

Uvod

Hallov efekt je otkriven prije 130 godina za što je zaslužan američki fizičar Edwin Hall po kojem je taj

fenomen i dobio ime Ukratko Hallov efekt je pojava transverzalnog napona (Hallov napon) na uzorku koji

se nalazi u magnetskom polju kad kroz njega teče struja

Zanimljivo je da se iz predznaka Hallovog napona može odrediti predznak nosilaca naboja te je na taj način

otkriveno da u metalima struju prenose negativno nabijeni elektroni U poluvodičima Hallov napon može

biti i pozitivan i negativan ovisno o tome jesu li poluvodiči p ili n tipa Postoje i materijali u kojima Hallov

napon mijenja predznak s temperaturom

Na niskim temperaturama u 2D elektronskim sistemima Hallov napon je kvantiziran i tada govorimo o

kvantnom Hallovom efektu Poznat je još i spinski Hallov efekt pojava nakupljanja elektrona jednog spina

na lateralnim krajevima vodiča kad kroz njega teče struja magnetsko polje nije potrebno

Što se tiče primjene Hallovog efekta ona je naglo porasla razvojem poluvodičke tehnologije Hallov napon

je premali da bi se kao takav mogao koristiti u komercijalnim senzorima no razvojem elektroničkih pojačala

on se može znatno pojačati Danas senzore koji se osnivaju na principu Hallovog efekta nalazimo gotovo na

svakom koraku detektori brzine rotacije struje ventili senzori za mjerenje nivoa mobiteli CPU ventilatori

senzori težine pomaka protoka pneumatski cilindrihellip

3

1 Taylorove faze

11 Uvod Kompleksne metalne slitine (engl Complex Metallic Alloys - CMA u daljnjem tekstu) su relativno

nova klasa materijala koja u zadnje vrijeme pobuđuje sve vedi interes radi specifičnih svojstava To su

slitine spojevi ili faze koje se prvenstveno sastoje od metala No njihova svojstva ne moraju biti metalna

Karakteristično za CMA je da imaju složenu strukturu Jedinična delija se sastoji od nekoliko desetaka do

nekoliko tisuda atoma Simetrija jedinične delije je najčešde ikozaedarskog tipa te atomi tvore grozdove

pošto ikozaedarska simetrija ne popunjava prostor potpuno Zanimljivo je kako se veličina jedinične delije

odražava na niskotemperaturnu vrijednost električne otpornosti koja raste s parametrom jedinične delije

[1] Ponašanje električne otpornosti se od slitine do slitine mijenja od čisto metalnog pa do gotovo

izolatorskog ponašanja Zbog karakteristične strukture istražuje se potencijal kompleksnih metalnih slitina

za skladištenje vodika a klatrati i skuteruditi su najbolji CMA kandidati za termoelektrične materijale

Kompozitni materijali koji sadrže CMA su zanimljivi zbog mehaničke čvrstode Sva su ova svojstva posljedica

lokalnog uređenja sličnog onom u kvazikristalima unutar velike jedinične delije te periodičnosti na vedim

skalama Karakteristika je CMA da mala promjena koncentracije pojedinih konstituenata može uzrokovati

znatnu promjenu svojstava materijala

Slika 1 Fazni dijagram Al-Mn sustava [2] Žutom bojom označeno je područje visokotemperaturne Taylorove (T)-faze Al11Mn4

Među slitinama na bazi aluminija i mangana nalaze se brojne kompleksne slitine [3] među kojima je i

ortorompska Taylorova (T-) faza To je ravnotežna faza Al-Mn sustava na temperaturi iznad 900˚C u užem

području koncentracija kako se vidi na slici 1 Ovdje su istraživane dvije grupe uzoraka (pored osnovnog

uzorka) u kojima je koncentracija aluminija držana konstantnom na 73 at Osnovni uzorak je binarni T-

Al73Mn27 (T-AM) u sljededoj grupi je dio manganovih atoma binarne slitine zamijenjen nemagnetskim

atomima paladija (Pd) te je njihov sastav zaokružen na najbliži cijeli broj bio T-Al73Mn25Pd2 (T-AMP2) T-

Al73Mn23Pd4 (T-AMP4) i T-Al73Mn21Pd6 (T-AMP6) U drugoj grupi je dio manganovih atoma zamijenjen

željezom i njihov sastav je bio T-Al73Mn25Fe2 (T-AMF2) T-Al73Mn23Fe4 (T-AMF4) i d-Al73Mn21Fe6 (d-AMF6)

4

gdje posljednji uzorak nije Taylorova faza ved dekagonalni kvazikristal Svi uzorci su polikristalni i dobiveni

su metodom levitacijskog indukcijskog taljenja u vodom hlađenom bakrenom talioniku u argonovoj

atmosferi Nakon toga se vršilo aniliranje također u atmosferi argona na 900˚C do 13 dana dok se binarna

T-AM još dodatno grijala na 930˚C 3h te se brzo kalila u vodi da bi se izbjeglo pojavljivanje neželjene

niskotemperaturne faze Al11Mn4 čija je temperatura faznog prijelaza 896˚C

12 Struktura

Sve T-faze su strukturno izomorfne i smatraju se aproksimantima dekagonalne kvazikristalne faze

Kvazikristali su relativno nova skupina materijala koja je otkrivena 1984 godine SEM (Scanning Electron

Microscopy) slika kod kvazikristala pokazuje os simetrije petog osmog desetog ili dvanaestog reda koje su

u kristalima zabranjene te se iz toga vidi da periodičnost ne postoji dok XRD (X-Ray Diffraction) pokazuje

oštre maksimume što ukazuje na dugodosežno uređenje PXRD (Powder XRD) dijagrami T-AM i T-AMP4

prikazani su na slici 2 [4]

Slika 2 Eksperimentalna (puna linija) i izračunata (isprekidana linija) PXRD struktura za (a) Al728Mn272 i strukturni model u lit navodu [5] i (b) Al726Mn228Pd46 i strukturni model iz lit navoda [6] Strelica pokazuje

kompozicijski osjetljiv refleks (020)

Strukturu T-faza i gore spomenutih dekagonalnih kvazikristala možemo predočiti pomodu pentagonalnih

stupčastih grozdova atoma dekagonalne simetrije Ti grozdovi su u dekagonalnim kvazikristalima

kvaziperiodično poslagani u ravnine koje se onda periodično slažu dok su kod T-faza grozdovi poslagani

periodično u (010) ravninu te su orijentirani duž [010] smjera (slika 3) Gledano duž 010+ osi strukturu T-

faza možemo opisati popločavanjem izduženim šesterokutima gdje vrhovi šesterokuta odgovaraju centru

pentagonalnog grozda Alternativni način popločavanja je pravilnim peterokutima i rombovima gdje svaki

peterokut odgovara projekciji pentagonalnog grozda (slike 4 (d) i 5) Na slikama 4 (a)-(c) prikazana je SAED

(Selected Area Electron Diffraction) slika T-faza

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

1

Sažetak

Mjeren je Hallov efekt kod aproksimanata dekagonalnih kvazikristala Taylorovih faza (Td)-Al73Mn27-

x(FePd)x (x=0246) polikristalnih uzoraka Istraživan je utjecaj parcijalne supstitucije manganovog atoma iz

binarne Al73Mn27 faze magnetičnim atomom željeza i nemagnetičnim atomom paladija Analizom rezultata

mjerenja dobiven je velik anomalni Hallov efekt najvjerojatnije zbog velike otpornosti Usprkos toga što

otpornost jako ovisi o sastavu slitina anomalni Hallov koeficijent neovisan o sustavu Malen normalni

Hallov koeficijent uz veliku otpornost upuduje na djelomično poništavanje elektronskog i šupljinskog

doprinosa

2

Uvod

Hallov efekt je otkriven prije 130 godina za što je zaslužan američki fizičar Edwin Hall po kojem je taj

fenomen i dobio ime Ukratko Hallov efekt je pojava transverzalnog napona (Hallov napon) na uzorku koji

se nalazi u magnetskom polju kad kroz njega teče struja

Zanimljivo je da se iz predznaka Hallovog napona može odrediti predznak nosilaca naboja te je na taj način

otkriveno da u metalima struju prenose negativno nabijeni elektroni U poluvodičima Hallov napon može

biti i pozitivan i negativan ovisno o tome jesu li poluvodiči p ili n tipa Postoje i materijali u kojima Hallov

napon mijenja predznak s temperaturom

Na niskim temperaturama u 2D elektronskim sistemima Hallov napon je kvantiziran i tada govorimo o

kvantnom Hallovom efektu Poznat je još i spinski Hallov efekt pojava nakupljanja elektrona jednog spina

na lateralnim krajevima vodiča kad kroz njega teče struja magnetsko polje nije potrebno

Što se tiče primjene Hallovog efekta ona je naglo porasla razvojem poluvodičke tehnologije Hallov napon

je premali da bi se kao takav mogao koristiti u komercijalnim senzorima no razvojem elektroničkih pojačala

on se može znatno pojačati Danas senzore koji se osnivaju na principu Hallovog efekta nalazimo gotovo na

svakom koraku detektori brzine rotacije struje ventili senzori za mjerenje nivoa mobiteli CPU ventilatori

senzori težine pomaka protoka pneumatski cilindrihellip

3

1 Taylorove faze

11 Uvod Kompleksne metalne slitine (engl Complex Metallic Alloys - CMA u daljnjem tekstu) su relativno

nova klasa materijala koja u zadnje vrijeme pobuđuje sve vedi interes radi specifičnih svojstava To su

slitine spojevi ili faze koje se prvenstveno sastoje od metala No njihova svojstva ne moraju biti metalna

Karakteristično za CMA je da imaju složenu strukturu Jedinična delija se sastoji od nekoliko desetaka do

nekoliko tisuda atoma Simetrija jedinične delije je najčešde ikozaedarskog tipa te atomi tvore grozdove

pošto ikozaedarska simetrija ne popunjava prostor potpuno Zanimljivo je kako se veličina jedinične delije

odražava na niskotemperaturnu vrijednost električne otpornosti koja raste s parametrom jedinične delije

[1] Ponašanje električne otpornosti se od slitine do slitine mijenja od čisto metalnog pa do gotovo

izolatorskog ponašanja Zbog karakteristične strukture istražuje se potencijal kompleksnih metalnih slitina

za skladištenje vodika a klatrati i skuteruditi su najbolji CMA kandidati za termoelektrične materijale

Kompozitni materijali koji sadrže CMA su zanimljivi zbog mehaničke čvrstode Sva su ova svojstva posljedica

lokalnog uređenja sličnog onom u kvazikristalima unutar velike jedinične delije te periodičnosti na vedim

skalama Karakteristika je CMA da mala promjena koncentracije pojedinih konstituenata može uzrokovati

znatnu promjenu svojstava materijala

Slika 1 Fazni dijagram Al-Mn sustava [2] Žutom bojom označeno je područje visokotemperaturne Taylorove (T)-faze Al11Mn4

Među slitinama na bazi aluminija i mangana nalaze se brojne kompleksne slitine [3] među kojima je i

ortorompska Taylorova (T-) faza To je ravnotežna faza Al-Mn sustava na temperaturi iznad 900˚C u užem

području koncentracija kako se vidi na slici 1 Ovdje su istraživane dvije grupe uzoraka (pored osnovnog

uzorka) u kojima je koncentracija aluminija držana konstantnom na 73 at Osnovni uzorak je binarni T-

Al73Mn27 (T-AM) u sljededoj grupi je dio manganovih atoma binarne slitine zamijenjen nemagnetskim

atomima paladija (Pd) te je njihov sastav zaokružen na najbliži cijeli broj bio T-Al73Mn25Pd2 (T-AMP2) T-

Al73Mn23Pd4 (T-AMP4) i T-Al73Mn21Pd6 (T-AMP6) U drugoj grupi je dio manganovih atoma zamijenjen

željezom i njihov sastav je bio T-Al73Mn25Fe2 (T-AMF2) T-Al73Mn23Fe4 (T-AMF4) i d-Al73Mn21Fe6 (d-AMF6)

4

gdje posljednji uzorak nije Taylorova faza ved dekagonalni kvazikristal Svi uzorci su polikristalni i dobiveni

su metodom levitacijskog indukcijskog taljenja u vodom hlađenom bakrenom talioniku u argonovoj

atmosferi Nakon toga se vršilo aniliranje također u atmosferi argona na 900˚C do 13 dana dok se binarna

T-AM još dodatno grijala na 930˚C 3h te se brzo kalila u vodi da bi se izbjeglo pojavljivanje neželjene

niskotemperaturne faze Al11Mn4 čija je temperatura faznog prijelaza 896˚C

12 Struktura

Sve T-faze su strukturno izomorfne i smatraju se aproksimantima dekagonalne kvazikristalne faze

Kvazikristali su relativno nova skupina materijala koja je otkrivena 1984 godine SEM (Scanning Electron

Microscopy) slika kod kvazikristala pokazuje os simetrije petog osmog desetog ili dvanaestog reda koje su

u kristalima zabranjene te se iz toga vidi da periodičnost ne postoji dok XRD (X-Ray Diffraction) pokazuje

oštre maksimume što ukazuje na dugodosežno uređenje PXRD (Powder XRD) dijagrami T-AM i T-AMP4

prikazani su na slici 2 [4]

Slika 2 Eksperimentalna (puna linija) i izračunata (isprekidana linija) PXRD struktura za (a) Al728Mn272 i strukturni model u lit navodu [5] i (b) Al726Mn228Pd46 i strukturni model iz lit navoda [6] Strelica pokazuje

kompozicijski osjetljiv refleks (020)

Strukturu T-faza i gore spomenutih dekagonalnih kvazikristala možemo predočiti pomodu pentagonalnih

stupčastih grozdova atoma dekagonalne simetrije Ti grozdovi su u dekagonalnim kvazikristalima

kvaziperiodično poslagani u ravnine koje se onda periodično slažu dok su kod T-faza grozdovi poslagani

periodično u (010) ravninu te su orijentirani duž [010] smjera (slika 3) Gledano duž 010+ osi strukturu T-

faza možemo opisati popločavanjem izduženim šesterokutima gdje vrhovi šesterokuta odgovaraju centru

pentagonalnog grozda Alternativni način popločavanja je pravilnim peterokutima i rombovima gdje svaki

peterokut odgovara projekciji pentagonalnog grozda (slike 4 (d) i 5) Na slikama 4 (a)-(c) prikazana je SAED

(Selected Area Electron Diffraction) slika T-faza

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

2

Uvod

Hallov efekt je otkriven prije 130 godina za što je zaslužan američki fizičar Edwin Hall po kojem je taj

fenomen i dobio ime Ukratko Hallov efekt je pojava transverzalnog napona (Hallov napon) na uzorku koji

se nalazi u magnetskom polju kad kroz njega teče struja

Zanimljivo je da se iz predznaka Hallovog napona može odrediti predznak nosilaca naboja te je na taj način

otkriveno da u metalima struju prenose negativno nabijeni elektroni U poluvodičima Hallov napon može

biti i pozitivan i negativan ovisno o tome jesu li poluvodiči p ili n tipa Postoje i materijali u kojima Hallov

napon mijenja predznak s temperaturom

Na niskim temperaturama u 2D elektronskim sistemima Hallov napon je kvantiziran i tada govorimo o

kvantnom Hallovom efektu Poznat je još i spinski Hallov efekt pojava nakupljanja elektrona jednog spina

na lateralnim krajevima vodiča kad kroz njega teče struja magnetsko polje nije potrebno

Što se tiče primjene Hallovog efekta ona je naglo porasla razvojem poluvodičke tehnologije Hallov napon

je premali da bi se kao takav mogao koristiti u komercijalnim senzorima no razvojem elektroničkih pojačala

on se može znatno pojačati Danas senzore koji se osnivaju na principu Hallovog efekta nalazimo gotovo na

svakom koraku detektori brzine rotacije struje ventili senzori za mjerenje nivoa mobiteli CPU ventilatori

senzori težine pomaka protoka pneumatski cilindrihellip

3

1 Taylorove faze

11 Uvod Kompleksne metalne slitine (engl Complex Metallic Alloys - CMA u daljnjem tekstu) su relativno

nova klasa materijala koja u zadnje vrijeme pobuđuje sve vedi interes radi specifičnih svojstava To su

slitine spojevi ili faze koje se prvenstveno sastoje od metala No njihova svojstva ne moraju biti metalna

Karakteristično za CMA je da imaju složenu strukturu Jedinična delija se sastoji od nekoliko desetaka do

nekoliko tisuda atoma Simetrija jedinične delije je najčešde ikozaedarskog tipa te atomi tvore grozdove

pošto ikozaedarska simetrija ne popunjava prostor potpuno Zanimljivo je kako se veličina jedinične delije

odražava na niskotemperaturnu vrijednost električne otpornosti koja raste s parametrom jedinične delije

[1] Ponašanje električne otpornosti se od slitine do slitine mijenja od čisto metalnog pa do gotovo

izolatorskog ponašanja Zbog karakteristične strukture istražuje se potencijal kompleksnih metalnih slitina

za skladištenje vodika a klatrati i skuteruditi su najbolji CMA kandidati za termoelektrične materijale

Kompozitni materijali koji sadrže CMA su zanimljivi zbog mehaničke čvrstode Sva su ova svojstva posljedica

lokalnog uređenja sličnog onom u kvazikristalima unutar velike jedinične delije te periodičnosti na vedim

skalama Karakteristika je CMA da mala promjena koncentracije pojedinih konstituenata može uzrokovati

znatnu promjenu svojstava materijala

Slika 1 Fazni dijagram Al-Mn sustava [2] Žutom bojom označeno je područje visokotemperaturne Taylorove (T)-faze Al11Mn4

Među slitinama na bazi aluminija i mangana nalaze se brojne kompleksne slitine [3] među kojima je i

ortorompska Taylorova (T-) faza To je ravnotežna faza Al-Mn sustava na temperaturi iznad 900˚C u užem

području koncentracija kako se vidi na slici 1 Ovdje su istraživane dvije grupe uzoraka (pored osnovnog

uzorka) u kojima je koncentracija aluminija držana konstantnom na 73 at Osnovni uzorak je binarni T-

Al73Mn27 (T-AM) u sljededoj grupi je dio manganovih atoma binarne slitine zamijenjen nemagnetskim

atomima paladija (Pd) te je njihov sastav zaokružen na najbliži cijeli broj bio T-Al73Mn25Pd2 (T-AMP2) T-

Al73Mn23Pd4 (T-AMP4) i T-Al73Mn21Pd6 (T-AMP6) U drugoj grupi je dio manganovih atoma zamijenjen

željezom i njihov sastav je bio T-Al73Mn25Fe2 (T-AMF2) T-Al73Mn23Fe4 (T-AMF4) i d-Al73Mn21Fe6 (d-AMF6)

4

gdje posljednji uzorak nije Taylorova faza ved dekagonalni kvazikristal Svi uzorci su polikristalni i dobiveni

su metodom levitacijskog indukcijskog taljenja u vodom hlađenom bakrenom talioniku u argonovoj

atmosferi Nakon toga se vršilo aniliranje također u atmosferi argona na 900˚C do 13 dana dok se binarna

T-AM još dodatno grijala na 930˚C 3h te se brzo kalila u vodi da bi se izbjeglo pojavljivanje neželjene

niskotemperaturne faze Al11Mn4 čija je temperatura faznog prijelaza 896˚C

12 Struktura

Sve T-faze su strukturno izomorfne i smatraju se aproksimantima dekagonalne kvazikristalne faze

Kvazikristali su relativno nova skupina materijala koja je otkrivena 1984 godine SEM (Scanning Electron

Microscopy) slika kod kvazikristala pokazuje os simetrije petog osmog desetog ili dvanaestog reda koje su

u kristalima zabranjene te se iz toga vidi da periodičnost ne postoji dok XRD (X-Ray Diffraction) pokazuje

oštre maksimume što ukazuje na dugodosežno uređenje PXRD (Powder XRD) dijagrami T-AM i T-AMP4

prikazani su na slici 2 [4]

Slika 2 Eksperimentalna (puna linija) i izračunata (isprekidana linija) PXRD struktura za (a) Al728Mn272 i strukturni model u lit navodu [5] i (b) Al726Mn228Pd46 i strukturni model iz lit navoda [6] Strelica pokazuje

kompozicijski osjetljiv refleks (020)

Strukturu T-faza i gore spomenutih dekagonalnih kvazikristala možemo predočiti pomodu pentagonalnih

stupčastih grozdova atoma dekagonalne simetrije Ti grozdovi su u dekagonalnim kvazikristalima

kvaziperiodično poslagani u ravnine koje se onda periodično slažu dok su kod T-faza grozdovi poslagani

periodično u (010) ravninu te su orijentirani duž [010] smjera (slika 3) Gledano duž 010+ osi strukturu T-

faza možemo opisati popločavanjem izduženim šesterokutima gdje vrhovi šesterokuta odgovaraju centru

pentagonalnog grozda Alternativni način popločavanja je pravilnim peterokutima i rombovima gdje svaki

peterokut odgovara projekciji pentagonalnog grozda (slike 4 (d) i 5) Na slikama 4 (a)-(c) prikazana je SAED

(Selected Area Electron Diffraction) slika T-faza

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

3

1 Taylorove faze

11 Uvod Kompleksne metalne slitine (engl Complex Metallic Alloys - CMA u daljnjem tekstu) su relativno

nova klasa materijala koja u zadnje vrijeme pobuđuje sve vedi interes radi specifičnih svojstava To su

slitine spojevi ili faze koje se prvenstveno sastoje od metala No njihova svojstva ne moraju biti metalna

Karakteristično za CMA je da imaju složenu strukturu Jedinična delija se sastoji od nekoliko desetaka do

nekoliko tisuda atoma Simetrija jedinične delije je najčešde ikozaedarskog tipa te atomi tvore grozdove

pošto ikozaedarska simetrija ne popunjava prostor potpuno Zanimljivo je kako se veličina jedinične delije

odražava na niskotemperaturnu vrijednost električne otpornosti koja raste s parametrom jedinične delije

[1] Ponašanje električne otpornosti se od slitine do slitine mijenja od čisto metalnog pa do gotovo

izolatorskog ponašanja Zbog karakteristične strukture istražuje se potencijal kompleksnih metalnih slitina

za skladištenje vodika a klatrati i skuteruditi su najbolji CMA kandidati za termoelektrične materijale

Kompozitni materijali koji sadrže CMA su zanimljivi zbog mehaničke čvrstode Sva su ova svojstva posljedica

lokalnog uređenja sličnog onom u kvazikristalima unutar velike jedinične delije te periodičnosti na vedim

skalama Karakteristika je CMA da mala promjena koncentracije pojedinih konstituenata može uzrokovati

znatnu promjenu svojstava materijala

Slika 1 Fazni dijagram Al-Mn sustava [2] Žutom bojom označeno je područje visokotemperaturne Taylorove (T)-faze Al11Mn4

Među slitinama na bazi aluminija i mangana nalaze se brojne kompleksne slitine [3] među kojima je i

ortorompska Taylorova (T-) faza To je ravnotežna faza Al-Mn sustava na temperaturi iznad 900˚C u užem

području koncentracija kako se vidi na slici 1 Ovdje su istraživane dvije grupe uzoraka (pored osnovnog

uzorka) u kojima je koncentracija aluminija držana konstantnom na 73 at Osnovni uzorak je binarni T-

Al73Mn27 (T-AM) u sljededoj grupi je dio manganovih atoma binarne slitine zamijenjen nemagnetskim

atomima paladija (Pd) te je njihov sastav zaokružen na najbliži cijeli broj bio T-Al73Mn25Pd2 (T-AMP2) T-

Al73Mn23Pd4 (T-AMP4) i T-Al73Mn21Pd6 (T-AMP6) U drugoj grupi je dio manganovih atoma zamijenjen

željezom i njihov sastav je bio T-Al73Mn25Fe2 (T-AMF2) T-Al73Mn23Fe4 (T-AMF4) i d-Al73Mn21Fe6 (d-AMF6)

4

gdje posljednji uzorak nije Taylorova faza ved dekagonalni kvazikristal Svi uzorci su polikristalni i dobiveni

su metodom levitacijskog indukcijskog taljenja u vodom hlađenom bakrenom talioniku u argonovoj

atmosferi Nakon toga se vršilo aniliranje također u atmosferi argona na 900˚C do 13 dana dok se binarna

T-AM još dodatno grijala na 930˚C 3h te se brzo kalila u vodi da bi se izbjeglo pojavljivanje neželjene

niskotemperaturne faze Al11Mn4 čija je temperatura faznog prijelaza 896˚C

12 Struktura

Sve T-faze su strukturno izomorfne i smatraju se aproksimantima dekagonalne kvazikristalne faze

Kvazikristali su relativno nova skupina materijala koja je otkrivena 1984 godine SEM (Scanning Electron

Microscopy) slika kod kvazikristala pokazuje os simetrije petog osmog desetog ili dvanaestog reda koje su

u kristalima zabranjene te se iz toga vidi da periodičnost ne postoji dok XRD (X-Ray Diffraction) pokazuje

oštre maksimume što ukazuje na dugodosežno uređenje PXRD (Powder XRD) dijagrami T-AM i T-AMP4

prikazani su na slici 2 [4]

Slika 2 Eksperimentalna (puna linija) i izračunata (isprekidana linija) PXRD struktura za (a) Al728Mn272 i strukturni model u lit navodu [5] i (b) Al726Mn228Pd46 i strukturni model iz lit navoda [6] Strelica pokazuje

kompozicijski osjetljiv refleks (020)

Strukturu T-faza i gore spomenutih dekagonalnih kvazikristala možemo predočiti pomodu pentagonalnih

stupčastih grozdova atoma dekagonalne simetrije Ti grozdovi su u dekagonalnim kvazikristalima

kvaziperiodično poslagani u ravnine koje se onda periodično slažu dok su kod T-faza grozdovi poslagani

periodično u (010) ravninu te su orijentirani duž [010] smjera (slika 3) Gledano duž 010+ osi strukturu T-

faza možemo opisati popločavanjem izduženim šesterokutima gdje vrhovi šesterokuta odgovaraju centru

pentagonalnog grozda Alternativni način popločavanja je pravilnim peterokutima i rombovima gdje svaki

peterokut odgovara projekciji pentagonalnog grozda (slike 4 (d) i 5) Na slikama 4 (a)-(c) prikazana je SAED

(Selected Area Electron Diffraction) slika T-faza

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

4

gdje posljednji uzorak nije Taylorova faza ved dekagonalni kvazikristal Svi uzorci su polikristalni i dobiveni

su metodom levitacijskog indukcijskog taljenja u vodom hlađenom bakrenom talioniku u argonovoj

atmosferi Nakon toga se vršilo aniliranje također u atmosferi argona na 900˚C do 13 dana dok se binarna

T-AM još dodatno grijala na 930˚C 3h te se brzo kalila u vodi da bi se izbjeglo pojavljivanje neželjene

niskotemperaturne faze Al11Mn4 čija je temperatura faznog prijelaza 896˚C

12 Struktura

Sve T-faze su strukturno izomorfne i smatraju se aproksimantima dekagonalne kvazikristalne faze

Kvazikristali su relativno nova skupina materijala koja je otkrivena 1984 godine SEM (Scanning Electron

Microscopy) slika kod kvazikristala pokazuje os simetrije petog osmog desetog ili dvanaestog reda koje su

u kristalima zabranjene te se iz toga vidi da periodičnost ne postoji dok XRD (X-Ray Diffraction) pokazuje

oštre maksimume što ukazuje na dugodosežno uređenje PXRD (Powder XRD) dijagrami T-AM i T-AMP4

prikazani su na slici 2 [4]

Slika 2 Eksperimentalna (puna linija) i izračunata (isprekidana linija) PXRD struktura za (a) Al728Mn272 i strukturni model u lit navodu [5] i (b) Al726Mn228Pd46 i strukturni model iz lit navoda [6] Strelica pokazuje

kompozicijski osjetljiv refleks (020)

Strukturu T-faza i gore spomenutih dekagonalnih kvazikristala možemo predočiti pomodu pentagonalnih

stupčastih grozdova atoma dekagonalne simetrije Ti grozdovi su u dekagonalnim kvazikristalima

kvaziperiodično poslagani u ravnine koje se onda periodično slažu dok su kod T-faza grozdovi poslagani

periodično u (010) ravninu te su orijentirani duž [010] smjera (slika 3) Gledano duž 010+ osi strukturu T-

faza možemo opisati popločavanjem izduženim šesterokutima gdje vrhovi šesterokuta odgovaraju centru

pentagonalnog grozda Alternativni način popločavanja je pravilnim peterokutima i rombovima gdje svaki

peterokut odgovara projekciji pentagonalnog grozda (slike 4 (d) i 5) Na slikama 4 (a)-(c) prikazana je SAED

(Selected Area Electron Diffraction) slika T-faza

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

5

Slika 3 Struktura Al3Mn sastoji se od deset slojeva poredanih okomito na [010] os Slojevi nastaju slaganjem

peterokuta atoma u (010) ravnini a duž [010] osi formiraju pentagonalne stupce na položaju (a) K i (b) L

Strukture na slikama (a) i (b) su identične samo je ona na slici (b) zarotirana za 36deg i pomaknuta za b2 u

odnosu na strukturu sa slike (a) Na slici (c) prikazano je slaganje velikih peterokuta i deseterokuta oko

strukture sa slike (b) (bez razlikovanja Al i Mn atoma) Slika (d) daje shematski prikaz strukture Al3Mn

Uočava se nizanje ravnina (abcdefedcba) duž [010] osi koje tvore stupce peterokuta na mjestima K i

L Puni krugovi predstavljaju atome mangana a prazni krugovi atome aluminija [5]

Slika 4 (a)(b) i (c) SAED slika T-faza duž osi 010+ 100+ i 001+redom te (d) HRTEM (High-Resolution

Transmission Electron Microscopy) slika Al827Mn120Pd53 i predloženo popločavanje izduženim

šesterokutima4]

d

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

6

Slika 5 Popločavanje (010)ravnine T-faza Debelom crtom je označena jedinična delija

Struktura slojeva duž osi 010+ shematski je prikazana na slici 6

Slika 6 Strukturu T-faza duž b osi možemo opisati nizanjem ravnih F i naboranih slojeva P1 i P2 redom P2

P1 F P1 P2 Prsquo2 Prsquo1 Frsquo Prsquo1 Prsquo2

Istraživanjima strukture T-faza[456+ je nađeno da je jedinična delija ortorompska te sadrži 156 atoma

Parametri jedinične delije su a =1483 nm b=1243 nm c=1251 nm

F P1 P2

[001]

[010]

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

7

2 Hallov efekt

21 Uvod

Kada kroz uzorak (slika 7) u smjeru x prolazi električna struja gustode jx zbog djelovanja magnetskog polja

javlja se transverzalna struja u y smjeru Zbog te struje se na rubovima uzorka nakuplja višak naboja (bududi

da naboj ne može napustiti uzorak) te dolazi do stvaranja transverzalnog električnog polja Ey tzv Hallovog

polja odnosno Hallovog napona VH

Slika 7 Hallov efekt

Veličina svojstvena materijalu koji ispitujemo je Hallova otpornost ρH definirana kao

y

H

x

E

j (1)

Pomodu veličina koje direktno mjerimo (struja I Hallov napon VH debljina uzorka d širina uzorka w) ρH je

dano izrazom (iz relacije (1))

H

HH

V

V dwI I

w d

(2)

Ukoliko je ρH linearna funkcija magnetskog polja definiramo Hallov koeficijent RH kao koeficijent

proporcionalnosti između Hallove otpornosti i magnetskog polja B

H HR B

odnosno

yH

H

x

ER

B j B

(3)

U magnetskim materijalima Hallov efekt se javlja osim zbog Lorentzove sile koja daje normalni Hallov efekt

i zbog asimetričnog raspršenja spinuarr i spindarr elektrona što rezultira anomalnim Hallovim efektom

Ey x y

z

Ex

Jx

Bz

w

d

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

8

22 Normalni Hallov efekt

Promotrimo materijal u najjednostavnijoj slici Drudeovom modelu kad kroz uzorak pustimo struju zbog

magnetskog polja se na elektrone javlja Lorentzova sila te se oni gibaju prema rubnim dijelovima uzorka i tu

se nakuplja naboj sve dok se Lorentzova sila ne uravnoteži s Coulombskim odbijanjem istoimenih naboja

y x ze E e v B (4)

gdje je vx brzina nosioca naboja u smjeru struje te je s gustodom struje jx povezana relacijom x xj n e v

(n je gustoda elektrona a e elementarni naboj) Uvrštavanjem u gornju jednadžbu dobivamo

xy

jE B

ne (5)

Prema jednadžbama (3) i (5) normalni Hallov koeficijent dan je izrazom

0

1R

ne (6)

Iako vrlo jednostavan ovaj se model slaže s eksperimentalnim rezultatima u dosta slučajeva (alkalijski i

plemeniti metali poluvodiči amorfni i tekudi metali i slitine) No postoji puno sustava u kojima model

slobodnih elektrona ne može objasniti ni veličinu ni predznak Hallovog efekta

23 Normalni Hallov efekt u kristalnim materijalima

U kristalu na dinamička svojstva elektrona utječe periodičnost kristalne rešetke Disperzija je opdenito

opisana relacijom E E k gdje je E energija a k valni vektor elektrona Gibanje elektrona u vanjskom

električnom i magnetskom polju određeno je jednadžbama [37]

k e E v B (7)

1

kv E k (8)

Na elektrone djeluju i različiti mehanizmi raspršenja koji su posljedica odstupanja od periodičnosti kristalne

rešetke Distribucija elektrona a s njome i električna struja u metalu određena je dinamičkom ravnotežom

između efekata raspršenja i utjecaja vanjskih polja Konačni rezultat za normalni Hallov koeficijent u granici

slabih polja (cltlt1 c je ciklotronska frekvencija a vrijeme relaksacije elektrona) u sistemima s

kubičnom simetrijom je [8]

2 23

0 2

112 v dSR

e v dS

(9)

gdje je radijus zakrivljenosti Fermijeve plohe a 1 srednja vrijednost na elementu površine dS Ovaj

izraz za R0 ekvivalentan je ostalim izrazima što se mogu nadi u literaturi [79] Na osnovu njega možemo

zaključiti da je Hallov koeficijent u granici slabih polja određen sumom lokalnih dinamičkih svojstava

elektrona izraženih preko lokalne zakrivljenosti Fermijeve površine i anizotropije vremena relaksacije Iz

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

9

temperaturne ovisnosti vremena ujedno slijedi i ovisnost normalnog Hallovog koeficijenta o temperaturi

Za izotropna vremena relaksacije Hallov koeficijent dan izrazom (9) postaje neovisan o temperaturi a u

modelu slobodnih elektrona svodi se na izraz dan jednadžbom (6)

Iz izraza (9) zaključujemo da elektroni koji se nalaze na dijelovima Fermijeve plohe s negativnim radijusom

zakrivljenosti daju pozitivan (šupljinski) doprinos Hallovom efektu dok elektroni koji se nalaze na dijelovima

Fermijeve plohe s pozitivnim radijusom zakrivljenosti daju negativan (elektronski) doprinos Takvo

ponašanje je u skladu s osnovnim relacijama (7) i (8)

Negativna zakrivljenost Fermijeve plohe i s njome povezan pozitivan doprinos Hallovom efektu su u kristalu

posljedica periodične strukture kristalne rešetke Uvjeti simetrije zahtijevaju da u pojedinim točkama na

rubovima Brillouinove zone pojedine komponente gradijenta energije E k iščezavaju Ako je na primjer

stranica Brillouinove zone paralelna s ravninom zrcaljenja tada ekvienergetske plohe koje ju presijecaju

moraju biti na nju okomite U tom se slučaju konveksna sferna Fermijeva ploha svojstvena slobodnim

elektronima modificira kao što je shematski prikazano na slici 8

Slika 8 Shematski prikaz promjene oblika Fermijeve plohe u blizini ruba Brillouinove zone

Na temelju ovih razmatranja vidimo da se Hallov efekt može iskoristiti za određivanje elektronske strukture

materijala To je od posebne važnosti u slučajevima kada nisu primjenjive metode direktnog određivanja

kao na primjer deHaas-van Alphenov efekt

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

10

24 Anomalni Hallov efekt

U magnetskim materijalima transverzalna struja osim zbog Lorentzove sile nastaje i zbog asimetričnog

kosog raspršenja elektrona kao posljedica spin-orbit međudjelovanja Dva važnija mikroskopska mehanizma

spin-orbit međudjelovanja koji doprinose anomalnom Hallovom efektu su intrinsično i ekstrinsično spin-

orbit vezanje

Ekstrinsično vezanje

Kao posljedica kutne količine gibanja elektrona (L) u sustavu iona postoji efektivno magnetsko polje Bze te

se veže sa spinom iona Zbog toga je puna linija na slici 9 (b) putanja niže energije nego isprekidana Ova

asimetrija je neovisna o spinu elektrona

Intrinsično vezanje

U ovom slučaju zbog kutne količine gibanja L postoji magnetsko polje Be u sustavu elektrona i ono se veže s

njegovim spinom te za elektron određenog spina kao na slici 9 (a) postoje putanje više i niže energije

Slika 9 Shematski prikaz (a) intrinsičnog i (b) ekstrinsičnog spin-orbit vezanja

Asimetrično raspršenje kao posljedica spin-orbit međudjelovanja koje doprinosi anomalnom Hallovom

efektu bi teoretski moglo nastati i kod nemagnetičnih iona putem intrinsičnog spin-orbit vezanja jer su

itinerantni elektroni polarizirani vanjskim poljem No asimetrično raspršenje nije uočeno u dijamagnetskim

sustavima

U materijalima s Fermijevim nivoom u d-vrpci (a to su i (Td)-Al73Mn27-x(PdFe)x slitine) dominantan oblik

spin-orbit međudjelovanja je intrinsičnog tipa koje je u Hamiltonijanu opisano članom

SO SOH S V p (10)

gdje je V potencijal S spin elektrona p impuls elektrona a SO parametar spin-orbit međudjelovanja Za

sferno simetrični potencijal HSO je proporcionalan s L S gdje je L zakretni impuls elektrona Pri tome je

bitno to da je HSO antisimetričan u odnosu na ravninu definiranu upadnim impulsom i spinom elektrona

Raspršenje elektrona postaje asimetrično što znači da se elektroni suprotnih spinova gibaju prilikom

raspršenja po različitim putanjama kao što je shematski prikazano na slici 10 (a)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

11

Slika 10 (a) Shematski prikaz putanja spinuarr i (b) gibanje centra mase elektrona prije i poslije ras-

spindarr elektrona određenih utjecajem pršenja na sfernosimetričnom potencijalu uz utjecaj

intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja spin-orbit interakcije Spin elektrona je u z smjeru

Ukupni utjecaj intrinsičnog spin-orbit međudjelovanja prilikom raspršenja elektrona manifestira se preko

dva efekta Centar mase elektrona dobiva prilikom raspršenja komponentu brzine vy koja je okomita na

upadnu brzinu i spin elektrona Osim toga trajektorija centra mase raspršenog elektrona pomaknuta je u

stranu kao da je elektron za vrijeme raspršenja doživio skok za iznos y okomito na upadni smjer i spin kao

što je skicirano na slici 10 (b) Ova se dva efekta u literaturi nazivaju koso raspršenje (engl skew-scattering)

i skok u stranu (engl side-jump)

Doprinos od kosog raspršenja proporcionalan je električnoj otpornosti a doprinos skoka u stranu

proporcionalan je kvadratu otpornosti Stoga se očekuje [1011] da koso raspršenje dominira u anomalnom

Hallovom efektu samo u čistim uzorcima bez defekata i to na niskim temperaturama (kad je otpornost

mala) S druge strane doprinos koji nastaje zbog skoka u stranu dominira na svim temperaturama u

materijalima s velikom vrijednošdu rezidualne otpornosti kao što su naše (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitine

Iz svega navedenog slijedi da de se ukoliko postoji ukupna struja u x smjeru gustode jx i razlika u broju

elektrona spina (uarr) i spina (darr) javiti transverzalna struja jy Ta struja stvara anomalni Hallov efekt jednako

kao što struja zbog Lorentzove sile daje normalni Hallov efekt

Stoga se ukupni Hallov efekt magnetskih materijala sastoji se od normalnog i anomalnog (spontanog)

Hallovog efekta a Hallova otpornost sadrži član koji je proporcionalan magnetizaciji M=M(B)

0 0H SR B R M (11)

gdje je R0 normalni a RS anomalni Hallov koeficijent Jednadžba (11) vrijedi samo u granici slabih polja

(ωcτltlt1) u kojoj je normalni Hallov efekt linearan s poljem a magnetizacija M mora biti homogena u

prostoru (što vrijedi uvijek ako je ltlt1 ili ako je debljina uzorka puno manja od širine i duljine pa utjecaj

nehomogene magnetizacije na rubovima uzorka možemo zanemariti)

Ze

L y

x

spin uarr spin darr

L rarr rarr

x

y

Δy

a) b)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

12

3 Mjerenje Hallovog efekta

31 Uvod

Za mjerenje Hallovog efekta najprikladniji oblik uzoraka je u obliku duge i tanke pločice kada su duljina i

širina uzorka puno vede od njegove debljine [1112]

Nažalost ovaj uvjet nismo mogli ispuniti i oblikovati uzorke za eksperiment mjerenja Hallovog efekta jer je

na uzorcima bilo potrebno izmjeriti i druga transportna svojstva za što je bila potrebna malo drugačija

geometrija uzoraka

To za sada ostavlja otvorenim pitanje magnetizacije uzorka koje može uzrokovati probleme u određivanju

pojedinih doprinosa (normalni i anomalni) Hallovom efektu Na to pitanje demo se vratiti prilikom prikaza

rezultata za paramagnetsku susceptibilnost (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x uzoraka

32 Priprema uzoraka za mjerenje

Za mjerenje Hallovog efekta koristimo metodu kompenzacije s pet kontakata tri naponska i dva strujna

kontakta Na uzorke (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=246) se srebrnom pastom (DuPont 6838) zalijepe zlatne

žice (njih pet ndash dvije strujne i tri naponske) promjera 50 m kako se vidi na slici 11 te se uzorak sa

kontaktima zagrije na temperaturi od 400degC do pola sata Kod binarnog uzorka T-Al73Mn27 koji je termički

manje stabilan kontakti su napravljeni srebrnom pastom (DuPont 4929) koja se suši na sobnoj temperaturi

najmanje 24 sata Kontaktna žica je zalijepljena na uzorak duž cijele njegove debljine (kako se vidi na slici

11) kako bi u vođenju struje i mjerenju Hallovog napona imali doprinos cijele debljine uzorka a ne samo

nekih njegovih slojeva Grijanjem kontakata se postiže dobar električni kontakt između žica i uzorka te

zagrijavanjem zlatne žice gube žilavost a time je njihovo naprezanje tijekom hlađenja manje pa kontakti

ostaju mehanički i električki stabilniji Najvedi šum pri mjerenju Hallovog napona dolazio je od fluktuacije

omskog pada napona na kontaktima

Nakon toga se uzorak zalijepi lakom IMI 7031 na izoliranu bakrenu pločicu Bakrena pločica se s donje

strane premaže vakuumskom masti (koja osigurava dobar termički kontakt s nosačem i onemogudava

odmicanje pločice od nosača) i stavi na nosač Na nosaču je pet stupida (slika 11) te se kontaktne žice

niskotemperaturnom srebrnom pastom zalijepe za stupide Stupidi su s donje strane nosača spojeni na

bakrene žice koje su provučene kroz glavnu cijev nosača uzoraka do konektora na vrhu Strujne žice se

dodatno učvrste GE lakom za bakrenu pločicu kako ne bi titrale u magnetskom polju kad se kroz njih pusti

izmjenična struja

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

13

Slika 11 Uzorak na nosaču (slika jednog od uzoraka na nosaču sa svim kontaktima)

33 Nosač uzoraka

Nosač uzoraka (slika 12) sastoji se od inoks cijevi Na vrhu cijevi je konektor pomodu kojeg se žice s dna

nosača spajaju na instrumente te referentno spojište CuNi-NiCr žica termočlanka koje se drže u smjesi vode

i leda (0˚C) Na cijevi nosača je bakreni valjak s grijačem spojištem termočlanka i kontaktima (pinovima) za

strujne i naponske žice s uzorka Na donji dio nosača se stavlja mjedena kapa koja se vijcima pričvrsti za

nosač Prostor oko uzorka se ispumpava rotacionom pumpom do tlaka od oko 10-3 mbar a indijev prsten

osigurava dobro brtvljenje između kape i nosača

Slika 12 Prikaz nosača uzoraka

Nosač se smješta u kriostat dvostrukih stijeni od nehrđajudeg čelika Prostor između stijeni kriostata se

ispumpava difuzionom pumpom do tlaka od oko 10-6 mbar kako bi se smanjilo trošenje tekudeg dušika

kojim se kriostat puni radi hlađenja uzorka

pločica s

uzorkom

kapa nosača nazupčana ploča

za promijenu kuta

u polju na

instrumenteme

nte

žice

termočlanka

vakuum čelična

cijev

grijač

naponski kontakti

strujni kontakti

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

14

34 Shematski prikaz aparature za mjerenje Hallovog efekta

Shema uređaja za mjerenje Hallovog efekta prikazana je na slici 13 Glavnu jedinicu aparature čini fazno

osjetljivo pojačalo (Lock-in SR530) koje posjeduje izvor referentnog signala od 1 V s unutrašnjim otporom

od 600 Ovaj instrument omogudava mjerenja u području frekvencija od 01 do 104 Hz

Mjerenje se vrši na frekvenciji od 33 Hz jer je daleko od harmonika električne mreže a dovoljno je niska da

se izbjegne doprinos kapacitivnih komponenti spojnih žica te da se umanje parazitski naponi koji nastaju

zbog titranja strujnih žica u magnetskom polju (a koji mogu biti u fazi s Hallovim naponom) Istovremeno je

ta frekvencija dovoljno visoka da se iskoriste prednosti fazno osjetljivog pojačala a osim toga je u skladu s

karakteristikama transformatora PAR 190 koji pri toj frekvenciji ima mali šum i daje mali fazni pomak

Slika 13 Shematski prikaz mjerne aparature

Izmjenična struja se pušta kroz uzorak preko strujnog pojačala koje signal dobiva iz fazno osjetljivog

pojačala Iznos struje koja prolazi kroz uzorak očitava se preko napona na standardnom otporniku od 1

Hallov napon čita se preko kompenzacijskog kruga (R1 R2 RD) te se preko transformatora (PAR 190) dovodi

se na ulaz fazno osjetljivog pojačala pojačan stotinu puta Otpornici R1 R2 RD moraju biti puno vedi od

otpora uzorka kako kroz njih ne bi prolazila znatna struja ali ne smiju biti niti preveliki kako ne bi stvarali

šum Najvažnija karakteristika fazno osjetljivog pojačala je da od svih signala na ulazu propušta samo one

čija je frekvencija jednaka izlaznoj (33 Hz) dok se fazni pomak ulaznog i izlaznog signala može podešavati

Napon na termočlanku se očitava digitalnim multimetrom Keithley 2700 te se pomodu baždarne krivulje

pretvara u temperaturu Temperaturna stabilizacija postiže se uravnoteženjem hlađenja od okolnog

tekudeg dušika i grijanja grijačem Bududi da u kalorimetru nema dobrog termičkog kontakta između

tekudeg dušika (77 K) i nosača a toplinski tok kroz bakrene žice (strujne i naponske te žica grijača) od sobne

R0

1

MULTIMETAR

RAČUNALO

STRUJNI IZVOR

STABILNI STRUJNI IZVOR

NAPAJANJE MAGNETA

LOCK-IN

GRIJAČ NOSAČA UZORKA

UPRAVLJAČ

STRUJNOG IZVORA

NA ZAVOJNICE

MAGNETA

1

R1

100

R2

100

RD 2

3

4

5

STRUJNO

POJAČALO

Trafo

Ref

Out

Ref

In

TERMOČLANAK

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

15

temperature je relativno velik nije mogude u kapi nosača spustiti temperaturu uzorka niže od 90 K

Termički kontakt između tekudeg dušika i uzorka izbjegavamo da bi olakšali grijanje do temperatura blizu

sobne temperature

Grijač se napaja iz stabiliziranog izvora struje Struja grijanja određuje se iz pada napona na otporniku od 1

Otpor grijača je 100 a žice su motane bifilarno da se izbjegne stvaranje magnetskog polja zbog struje

koja njima prolazi

Magnetom sa željeznom jezgrom upravlja se preko programibilnog strujnog izvora Keithley 220 za neku

struju tog izvora dobiva se pad napona na otporu 100 koji je analogna komanda za upravljač struje

magneta (Current control Walker SI) kojim se postavlja struja kroz magnet potrebna za traženo magnetsko

polje Ovisnost magnetskog polja o struji određena je prethodnim baždarenjem Magnetsko polje može se

odabrati u području od 0 do 1 T sa stabilnošdu struje kroz zavojnice 5 10I I Magnetsko polje koje

zaostaje zbog remanencije magneta (lt 0005 T) zanemarujemo s obzirom na veličinu ostalih pogrešaka

nastalih zbog šuma

Cijeli je proces mjerenja automatiziran preko IEEE 488 komunikacijske kartice koja povezuje sve

instrumente s računalom i to direktno ako su programibilni ili preko izlazaulaza drugih programibilnih

instrumenata a kontrola se vrši preko vlastitog upravljačkog programa

35 Metoda mjerenja

Primjenom AC tehnike otklanja se potreba za okretanjem smjera struje radi poništavanja parazitskih

termalnih i kontaktnih napona

Ukoliko koristimo dva naponska kontakta mjereni napon sastoji se od nekoliko doprinosa od omskog pada

napona zbog toga što naponski kontakti nisu točno jedan nasuprot drugoga (nekompenzirani radni otpor)

pada napona zbog magnetootpora nekompenziranog dijela radnog otpora te Hallovog napona Pri tome je

važno to da se predznak omskog pada napona te onog od magnetootpora ne mijenja dok se predznak

Hallovog napona mijenja s promjenom smjera polja

Neka je V0 suma napona magnetootpora i nekompenziranog dijela radnog otpora a VH Hallov napon Pri

jednom smjeru polja mjerimo

1 0 HV V V (12)

a pri suprotnom smjeru polja

2 0 HV V V (13)

tako da je Hallov napon

1 2

2H

V VV

(14)

Mjerenje se vrši na sljededi način stabilizira se temperatura i za nekoliko polja izmjeri V1 a zatim se smjer

polja okrene i izmjeri se V2 iz čega se odredi VH za pojedino polje Potom izračunamo Hallovu otpornost i

ukoliko je H(B) linearna funkcija magnetskog polja računamo RH iz koeficijenta smjera pravca

No problem je s dva naponska kontakta taj što je napon V0 puno vedi od VH tako da ga zasjeni Stoga je

potrebno kompenzirati napon V0 To se radi tako da se na jednoj strani uzorka umjesto jednog stave dva

naponska kontakta te se preko potenciometra kompenzira radni napon dok je magnetsko polje isključeno

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

16

Struja koja se pušta kroz uzorak ne smije biti prevelika zbog mogudeg grijanja uzorka i strujnih žica no ni

premala kako termički šumovi ne bi postali vedi od Hallovog napona Optimalna struja je bila u rasponu od

10 do 50 mA a izabrana vrijednost ispunjavala je zahtjev da zagrijavanje uzorka zbog prolaska struje ne

poveda temperaturu uzorka iznad temperature nosača za više od 1 K

Iz ovisnosti RH o temperaturi kod stalne struje od 30 mA i ovisnosti RH o struji kod stalne temperature

prikazane na slici 14 vidimo da s porastom struje kroz uzorak kod stalne temperature termočlanka na

nosaču izmjerena vrijednost Hallovog koeficijenta pada zbog toga što temperatura uzorka raste Iz slike 14

također možemo zaključiti da je kod struje od 90 mA temperatura uzorka oko 1 K veda od temperature

uzorka kod struje od 30 mA Interpolacijom procjenjujemo (za T ~ I2) da je kod struje od 30 mA

temperatura uzorka 132(92-32) = 01 K iznad one koju pokazuje termočlanak Da je ovisnost izmjerenog RH

o struji doista posljedica grijanja a ne induciranih parazitskih signala slijedi iz toga što je ovisnost RH o struji

istovremeno proporcionalna s ovisnošdu o temperaturi tj s RHT (a to je potvrđeno rezultatima na nekim

drugim materijalima vede električne otpornosti a time i vedeg utjecaja struje na grijanje uzorka)

T (K)

90 92 94 96 98 100

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

110

114

118

122 T-Al73

Mn25

Fe2

50 mA

90 mA

T

I = 30 mA

I = 30 mA

Slika 14 Hallov koeficijent T-Al73Mn25Fe2 slitine kod struja kroz uzorak od 30 50 i 90 mA

Mjerenja su izvedena u rasponu temperatura između 90 i 370 K Na slici 15 prikazana je ovisnost izmjerene

Hallove otpornosti o magnetskom polju za tri proizvoljno odabrane temperature

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

17

B (T)

00 02 04 06 08

H

(10

-10 V

mA

)

0

2

4

6

8

10

T-Al73

Mn25

Fe2 92 K

140 K

295 K

Slika 15 Hallova otpornost T-Al73Mn25Fe2 slitine kao funkcija magnetskog polja s temperaturom kao

parametrom

U promatranom temperaturnom rasponu i magnetskim poljima do 1 T Hallova otpornost H svih uzoraka

linearna je funkcija magnetskog polja B i stoga možemo odrediti Hallov koeficijent RH = HB Na svakoj

temperaturi za konačnu vrijednost RH uzeta je srednja vrijednost niza od pet mjerenja

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

18

4 Rezultati mjerenja i analiza

Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx (x=246) u ovisnosti o temperaturi

prikazan je na slikama 16 i 17 Opdi oblik krivulja ovisnosti RH(T) ukazuje na to da su uzorci paramagnetski

te da je anomalni (spontani) magnetski doprinos Hallovom efektu dominantan

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 16 Hallov koeficijent (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o temperaturi

T (K)100 200 300 400

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 17 Hallov koeficijent T -Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

19

Ispravnost relacije (11) za kvazikristalne materijale potvrđena je detaljno za T-Al78Mn22 i T-Al80Mn20 faze

[13]

T (K)

0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12 T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T (K)0 100 200 300

(

10

-3)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 18 Temperaturna ovisnost magnetske susceptibilnosti uzoraka T-faza hlađenih u nultom polju

Na slici 18 prikazana je magnetska susceptibilnost uzoraka (Td)Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx hlađenih u

nultom polju u ovisnosti o temperaturi izmjerena u Centru za magnetska istraživanja u Ljubljani u okviru

bilateralne suradnje Ovi materijali pripadaju klasi magnetski frustriranih spinskih sustava [14]

Temperature zamrzavanja spinova svih uzoraka duboko su ispod temperatura važnih za razdvajanje R0 i RS

postupkom koji primjenjujemo u paramagnetskoj fazi Na višim temperaturama (gtgt 77 K) paramagnetska

susceptibilnost ne ovisi bitno o postupku hlađenjagrijanja i dana je izrazom

0

C

T

(15)

gdje je 0 mali i temperaturno slabo ovisan Paulijev paramagnetizam vodljivih elektrona C je Curie-

Weissova konstanta a je Curie-Weissova paramagnetska temperatura (koja je za ove materijale negativna

kao kod antiferomagneta) Drugi član u (15) slijedi Curie-Weissov zakon ali bududi je 0 malo (lt10-5) prvi

član možemo zanemariti i redi da za naše uzorke paramagnetska susceptibilnost slijedi zakon C(T-)

Bududi da naši uzorci nemaju idealnu geometriju (nisu duge i tanke pločice) za mjerenje Hallovog efekta

potrebno je obratiti pažnju na utjecaj magnetizacije na polje u uzorku Ako se uzorak nalazi u primijenjenom

magnetskom polju B0 koje u njemu stvara magnetizaciju M polje indukcije B odnosno jakosti polja H

Relacije koje povezuju spomenute veličine su

0 0H B M (16)

0rB H (17)

gdje je 0=4middot10-7 TmA permeabilnost vakuuma r relativna permeabilnost materijala a H je jakost

magnetskog polja Iz ovih relacija slijedi

0

1r

r

M B

(18)

Relativna permeabilnost materijala r obično se zamjenjuje s 1+ gdje je M H paramagnetska

susceptibilnost

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

20

Ono što je vrlo važno za analizu koja slijedi je to da je susceptibilnost (Td)-Al73Mn27shyx(FePd)x slitina

mala (za T gt 90 K je reda veličine 10-3) Prema tome usprkos neprilagođenoj geometriji uzoraka za mjerenja

Hallovog efekta u potpunosti možemo zanemariti efekte demagnetizirajudeg polja i razliku između

unutrašnjeg i vanjskog polja B i B0 Zbog toga jednadžba (18) postaje

01

M B

asymp χB0 (19)

a iz relacija (3) i (11) slijedi

0H SR R R (20)

Ako R0 i RS ne ovise o temperaturi RH je linearno u te se normalni Hallov koeficijent izračuna iz sjecišta

pravca RH() s osi RH a anomalni Hallov koeficijent iz nagiba istoimenog pravca

Hallov koeficijent RH uzoraka T-Al73Mn27 (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o magnetskoj

susceptibilnosti dan je na slikama 19 i 20 Možemo zaključiti da je RH gotovo linearan s i to nam

omogudava određivanje vrijednosti R0 i RS koje su dane u tablici 1 Glede temperaturne ovisnosti R0

očekujemo da de biti zanemariva kao što je za materijale s metalnom vodljivošdu i iznad temperature

tekudeg dušika

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 19 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

21

(10-3

)

0 1 2 3 4

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

-3

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 20 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o paramagnetskoj susceptibilnosti

Promotrimo sada kako temperatura utječe na anomalni Hallov efekt Dominanti utjecaj je preko otpornosti

Električna otpornost uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex i T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o temperaturi je prikazana na

slikama 21 i 22 Pošto naši uzorci imaju veliku otpornost doprinos skoka u stranu anomalnom Hallovom

efektu je dominantan [1015] U tom slučaju bi anomalni Hallov koeficijent RS trebao biti proporcionalan s

kvadratom otpornosti

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000T-Al

73Mn

27

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

Slika 21 Električna otpornost (Td)-Al73Mn27-xFex slitina

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

22

T(K)

0 100 200 300

cm)

0

2000

4000

6000

8000

T-Al73

Mn27

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

Slika 22 Električna otpornost T-Al73Mn27-xPdx slitina

Vrijednosti otpornosti prilično su visoke a temperaturna ovisnost otpornosti iako mala nije zanemariva te

je treba uzeti u obzir pri računanju normalnog i anomalnog Hallovog efekta[16] Na slikama 23 i 24

Prikazana je ovisnost RH o (RT)2 gdje je otpornost normalizirana na iznos na sobnoj temperaturi RT

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Fe2

T-Al73

Mn23

Fe4

d-Al73

Mn21

Fe6

T-Al73

Mn27

Slika 23 Hallov koeficijent uzoraka (Td)-Al73Mn27-xFex u ovisnosti o middot(RT)2

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

23

(RT

)2 (10

-3)

0 1 2 3 4 5

RH

(1

0-1

0m

3C

-1)

0

3

6

9

12

T-Al73

Mn25

Pd2

T-Al73

Mn23

Pd4

T-Al73

Mn21

Pd6

T-Al73

Mn27

Slika 24 Hallov koeficijent uzoraka T-Al73Mn27-xPdx u ovisnosti o middot(RT)2

Grafovi ovisnosti RH o middot2 i grafovi RH vs izgledaju vrlo slično Međutim izuzev u slučaju binarne T-

Al73Mn27 slitine grafovi RH() pokazuju malu konkavnu zakrivljenost dok grafovi RH(middot(RT)2) pokazuju

bolju linearnost No najznačajnija razlika između grafova na slikama 19 i 20 i grafova na slikama 23 i 24 je

pomak sjecišta pravaca s osi RH (što je iznos R0) od negativnog iznosa (oko -2times10-10 m3C-1) prema pozitivnim

vrijednostima ili nuli

Rezultati za R0 dobiveni iz grafova RH() i RH(middot(RT)2) nalaze se u tablici 1 Za svaku pojedinu slitinu

prikazane su dvije vrijednosti za R0 daju donju i gornju granicu prave vrijednosti normalnog Hallovog

koeficijenta koja zbog nepoznavanja točne ovisnosti RS o T ostaje nepoznata No bez obzira na tu

neodređenost (plusmn1middot10shy10m3Cshy1) dobiveni rezultati daju jednu od osnovnih informacija o elektronskoj strukturi

a to je red veličine gustode vodljivih elektrona Radi orijentacije podsjetimo se da je efektivni broj elektrona

(procjena za model slobodnih elektrona) za slučaj jedne vrpce koji odgovara vrijednosti normalnog

Hallovog koeficijenta R0 = -1times10-10 m3C-1 jednak 06times1023 cmshy3 i karakterističan je za metale Međutim

apsolutna vrijednost R0 niža od 1times10-10 m3C-1 ne znači vedu koncentraciju nositelja naboja ved međusobno

dokidanje doprinosa elektronskih i šupljinskih područja Fermijeve površine Napomenimo na kraju da ni za

jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu

slitine

Tablica 1 također sadrži i iznose anomalnog Hallovog koeficijenta RS Vrijednosti određene iz grafova

RH(middot(RT)2) su vrijednosti na sobnoj temperaturi Prvo moramo istaknuti da je anomalni Hallov

koeficijent svih uzoraka prilično velik a to je zasigurno zbog njihove velike otpornosti Vrijednosti RS su blizu

onih određenih za T-Al80Mn20 i T-Al78Mn22 faze (32 i 48times10-7 m

3C-1) [13] U visokotemperaturnoj

paramagnetskoj fazi feromagnetske Al089Mn011 slitine određena je vrijednost RS =81times10-7 m3C-1 [17]

Nedavno je za ikozaedarske kvazikristale Al704Pd208Mn88 određen veliki iznos RS =18times10-5 m3C-1 [18] Radi

usporedbe u amorfnim feromagnetskim slitinama s otpornošdu oko 150 cm RS je obično reda veličine

oko 10-8 m3C-1 [10]

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

24

Tablica 1 Normalni Hallov koeficijent R0 i anomalni Hallov koeficijent RS (295 K) dobiveni iz grafova RH() i

RH(middot(RT)2) grafova

Na slici 25 je prikazana ovisnost anomalnog Hallovog koeficijenta o električnoj otpornosti za naše

(Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitine kristalne FeMnAl [19] amorfne FeNiM i amorfne Nd(CuAu)

slitine [10] ikozaedarske Al704Pd208Mn88 kvazikristale i triklinsku T-Al73Mn27 slitinu [20] Kristalni i amorfni

materijali su izabrani prema (u literaturi nađenim) najvedim vrijednostima anomalnog Hallovog koeficijenta

za dane vrijednosti otpornosti

Slika 25 Anomalni Hallov koeficijent odabranih slitina kao funkcija električne otpornosti (prema literaturnim

navodima u tekstu)

Vidimo da se RS i vrijednosti (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitina s porastom koncentracije primjesa

(smanjenjem otpornosti) približavaju pravcu nagiba 2 (u log log skali) koji je određen RS i vrijednostima

jednostavnih kristalnih i amorfnih slitina

Sastav slitine Ro (10-10m3C-1) RS (10-7m3C-1)

iz RH() iz RH(middot(RT)2) iz RH() iz RH(middot(RT)

2)

T-Al73Mn27 -19 00 35 23

T-Al73Mn25Fe2 -24 05 53 27

T-Al73Mn23Fe4 -16 03 48 27

d-Al73Mn21Fe6 -27 -03 55 31

T-Al73Mn25Pd2 -21 -06 54 39

T-Al73Mn23Pd4 -21 -05 50 34

T-Al73Mn21Pd6 -17 -03 56 37

(cm)

101 102 103 104 105

RS (

10

-7 m

3C

-1)

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

i-Al70

Pd21

Mn9

a-Nd(CuAu)

a-FeNiM

c-FeMnAl

triclinic Al73

Mn27

T-Al73

Mn27-x

Pdx

T-Al73

Mn27-x

Fex

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

25

Istovremeno u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x slitinama RS praktički ostaje isti u uzorcima čija se otpornost razlikuje

gotovo za red veličine Taj podatak može sadržavati informacije o istovremenim promjenama elektronske

strukture koje dokidaju utjecaj otpornosti na anomalni Hallov koeficijent Pretpostavljamo da smanjenje

gustode stanja N(EF) na Fermijevom nivou EF koje dovodi do povedanja električne otpornosti u AlMn

slitinama sa smanjenjem Fe i Pd primjesa istovremeno smanjuje transverzalnu struju koja nastaje zbog

asimetričnog raspršenja odnosno smanjuje omjer RS2 [19]

Potrebno je još naglasiti da neosjetljivost RS na sastav slitina nije u suprotnosti s našom pretpostavkom da

RS svakog pojedinog uzorka ovisi o 2

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

26

Zaključak

Donja granica normalnog Hallovog koeficijenta u (Td)-Al73Mn27-x(FePd)x (x=0246) slitinama određena iz

ovisnosti Hallovog koeficijenta RH o paramagnetskoj susceptibilnosti iznosi shy2times10-10 m

3C-1 Toj vrijednosti

R0 odgovara visoka metalna gustoda vodljivih elektrona reda 1023 cm-3 Kada se uzme u obzir ovisnost RS o

temperaturi koja se javlja zbog ovisnosti električne otpornosti o temperaturi vrijednosti za R0 (određene iz

RH vs middot2 grafičkih prikaza) su oko nule Ovo znači da se doprinosi elektronskih i šupljinskih područja

Fermijeve plohe međusobno poništavaju Ni za jedan ni za drugi postupak odijeljivanja koeficijenata R0 i RS

nije otkrivena značajna ovisnost R0 o sastavu slitine

Anomalni Hallov koeficijent ovih slitina jako je velik zbog velike otpornosti i reda je veličine 10-7 m3C-1

Međutim dok otpornost ovih slitina jako ovisi o sastavu anomalni Hallov koeficijent ne ovisi To upuduje na

to da se uslijed legiranja istovremeno zbivaju brojne promjene elektronskih svojstava (efektivna masa

vrijeme raspršenja itd) Porast otpornosti sa smanjenjem koncentracije Fe i Pd primjesa i istovremeni pad

omjera RS2 najvjerojatnije su posljedice smanjenja gustode elektronskih stanja na Fermijevom nivou do

kojeg što je karakteristično za kompleksne metalne slitine dolazi s porastom uređenja kristalne rešetke

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)

27

Literatura

[1] Belin-Ferre JPhys Condens Matter 17 (2005) 6911

[2] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[3] A Smith J Janakand R Adler Electronic Conduction in Solids McGraw-Hill Book Company 1967 New

York

[4] S Balanetskyy G Meisterernst M Heggen and M Feuerbacher Intermetallics 16 (2008) 71-87

[5] Hiraga K Kaneko M Matsuo Y Hashimoto S Philos Mag B 199367193

[6] Klein H Boudard M Audier M de Boissieu M Vincent H Beraha L et al Philos Mag Lett 199775197

[7] J H Ziman Principles of the Theory of Solids Cambridge University Press 1972 Cambridge

[8] K Boumlning K Pfaumlnder P Rosner B Lengler and J M Walter Zeit Phys B 34 (1979) 243

[9] M Tsuji J Phys Soc Jpn 13 (1958) 979

[10] T R McGuire R J Gambino and R C OHandley The Hall Effect and its applications ed C L Chien

and C R Westgate Plenum 1980 New York p 137

[11] C M Hurd The Hall Effect in Metals and Alloys Plenum 1972 New York

[12] JIvkov Hallov efekt u amorfnim slitinama prijelaznih metala doktorski rad Zagreb 1991

[13] A Gozlan C Berger G Fourcaudot R Omari J C Lasjaunias J J Preacutejean Phys Rev B 44 (1991) 575-

583

[14] J Dolinšek J Slanovec Z Jagličid M Heggen S Balanetskyy M Feuerbacher K Urban Phys Rev B

77 (2008) 064430-1-14

[15] C M Hurd The Hall Effect and Its Applications ed C L Chien and C R Westgate Plenum 1980 New

York p 1

[16] D Stanid Transport naboja i topline kompleksnih metalnih spojeva Al73Mn27-x(PdFe)x doktorski rad

Zagreb 2009

[17] B Babid M Stojid J Konstantinovid M Napijalo L Novakovid J Phys F 14 (1984) 3015-3022

[18] A Poddar S Das D Plachke H D Carstanjen J Magn Magn Mater 300 (2006) 263-272

[19] L Berger Phys Rev B 2 (1970) 4559-4566

[20] J Ivkov D Stanid A Smontara Z Jagličid J Dolinšek M Heggen M Feuerbacher Croatica Chemica

Acta (2009)