6
Unmixing in sodium-silicate melts: in¯uence on viscosity and heat capacity Philippe Jarry * , Pascal Richet Laboratoire de Physique des G eomat eriaux, ESA CNRS 7046, Institut de Physique du Globe, 4 Place Jussieu, 75252 Paris cedex 05, France Abstract The in¯uence of unmixing on the physical properties of sodium silicate glasses and liquids has been investigated by calorimetry and viscometry. Whereas the miscibility gap extends up to about 20 mol% Na 2 O near the glass transition range, unmixing did not aect the measurements made up to 850 K on samples with 17.5 and 20 mol% Na 2 O. For a Na 2 O content of 15 mol%, in contrast, the viscosity was time-dependent and non-Newtonian as a result of the increase of the volume fraction of silica-rich inclusions embedded in a sodium silicate matrix. In dierential scanning calorimetry DSC) experiments made up to 1100 K, the in¯uence of phase separation was also seen up to 17.5 mol% Na 2 O as a negative heat capacity anomaly due to the enthalpy release associated with the unmixing process. Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PACS: 65.20.1w; 64.75.1g; 61.43.Fs; 83.85.Jn 1. Introduction From a practical standpoint, viscosity is a most important parameter governing mass transfer in industrial and natural processes involving silicate liquids. From a fundamental standpoint, viscosity is also important because of its close link with the glass transition and because its strong dependence on chemical composition has long made it a sen- sitive structural probe. On both counts an inter- esting feature is the fact that viscosity can be related quantitatively to the con®gurational en- tropy of the melt through the Adam±Gibbs theory of relaxation processes [1,2]. In view of their basic industrial and petrological importance, SiO 2 ±Na 2 O melts are probably the most extensively investigated silicates. Although a great many viscosity measurements have been made above the liquidus [3], the data near the glass transition range are however scarce [4±6]. In ad- dition, the existence of a metastable miscibility gap [7,8] restricts the measurements for homogeneous melts to compositions with more than about 20 mol% Na 2 O. As a consequence, the mixing prop- erties of sodium silicates are not so well known. This is in particular the case for the con®gura- tional entropy as determined from viscosity mea- surements [2,9]. In this work our main goal was to determine whether measurements could be extended to more silica-rich compositions and to investigate the ef- fects of unmixing on the properties of supercooled liquids for samples with Na 2 O contents ranging Journal of Non-Crystalline Solids 293±295 2001) 232±237 www.elsevier.com/locate/jnoncrysol * Corresponding author. Tel.: +33-1 48 39 58 00; fax: +33-1 48 39 58 78. E-mail address: [email protected] P. Jarry). 0022-3093/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII: S 0 0 2 2 - 3 0 9 3 0 1 ) 0 0 6 7 5 - 5

Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

�������� �� ��������� ��� ������ ����� � ����� ����� �� ���� ��� ���

�������� ����� �� ��� �� �� ���

����������� � �� ���� � ��������������� ��� ���� ����� �� ����� � �� ���� � � ����

� �!� "� ���� �#$#$ ��� !��� �#� %���!�

��������

��� ����� � �� ������� �� ��� ����� �� ���������� �� ���� ���� ��� ������� �� ����� ��� ��� ����������� �

���������� �� ��� ������! "������ ��� ��� � ����� ��� ������ � �� � �� #$ ���% &�#' ���� ��� ����� ����������

������ ������� � ��� �(� � ��� ����������� ��� � �� )*$ + �� ������� ,��� -.!* �� #$ ���% &�#'! /�� �

&�#' ������ �� -* ���%� �� �������� ��� ��� ����� ,�� ������������ �� ����&�,������ �� � ����� �� ��� �� �����

�� ��� ����� ��� ���� �� ���� ���� � �� ������ �� �� �� � ���� ���� ��� ������! 0� �(�������� � ������ ����������

12345 ����������� ��� � �� --$$ +� ��� ����� � �� ����� ���������� ,�� ���� ���� � �� -.!* ���% &�#' �� �

�������� ���� ��� ��� ������� � �� ��� �������� ������� ���� ���� ,��� ��� ������� ��� ���! � #$$- 6�������

3 ��� � 7!8! 9�� ������ �������!

���& ��������: ;<!.*!-�: ;-!<=!/�: )=!)*!��

� ���� ������

/��� � ��� �� �� ���������� ��� ����� �� � ������������� ��������� ��������� ���� �������� ���������� �� ������ ��� ����� ��������� ���� ��������! /��� � ��������� ���������� ��� ������� ���� ��������� � ��� �� ��� ���� ���> ,��� �������� ���������� �� � ��� ��� ������ ������ ��� ���� �� ���������� ��� ���� ��� �� � ���������� ��� ���� ��� �! '� ��� ���� �� ������������ ������ �� ��� �� � ���� ��� ����� �� ������� ������������� �� ��� ��?��������� �������� �� ��� ���� ������ ��� 9��@A� � �������� ���������� ��� ����� B-�#C!

0� ���, �� ����� ��� �������� �� ��������� ���������� �� 3�'#�&�#' ����� ��� ��� � �� ������� ����������� ����������� ���� ����! 9������ ������ ���� ��� ����� ����������� ���� ������ � ��� ��� ����� B=C� ��� ��� ���� ��� ��������������� ����� ��� ��,���� � �� � B<@;C! 0� �������� ��� ������� � �� � ������� �� ��� � ����� ���B.�)C ������ �� ��� ����������� ��� ��������������� �� ����������� ,��� ���� ���� � �� #$���% &�#'! 9� � ������� �� ��� ������ ����������� �� ���� ���� ���� ��� ��� �� ,��� >��,�!���� �� �� ����� ��� ��� ��� ��� ��� ��?���������� ������� �� �������� ���� ��� ����� ������������ B#�DC!

0� ���� ,��> �� ���� ���� ,�� �� ��������,������ ����������� �� � ������ �� �������� ���� � ����������� �� �� ����������� ��� ����� �� �� ������� �� ��� ���������� �� ���� ��������� ��� ������� ,��� &�#' ������� �������

������ �� &���4���������� 3���� #D=@#D* 1#$$-5 #=#@#=.

,,,!��������! ��E�� ���EF��� �����

� 4����������� �����! ���!� G==�- <) =D *) $$: ���� G==�- <)

=D *) .)!

�'��� ��� & ��������!F����H�������� ���! �� 1�! �����5!

$$##�=$D=E$-EI � ��� ����� ������ � #$$- 6������� 3 ��� � 7!8! 9�� ������ �������!

�00� 3 $ $ # # � = $ D = 1 $ - 5 $ $ ; . * � *

Page 2: Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

���� #$ �� -$ ���% &�#'! 9� ��� ���� �� ��,��> �� ��� ����� ����� �� �������� ����� ������ ������� � �� -$-< �� � �� ���� B-$C! 7� ��� ����� ��� ������ ����� �(���� �� ��>� ��� ����� ���� ���������� ,�� ����� �� ��� �� ���������� �������� ,�� � ,�� ���� ����, ����������������� �� � ��� ���� ���� ������������������ ��� ��� ���������� ����! 9� � ���������� �� ��� ����������� �������� �� ���� ,��� ,����� ������ ��� ���� ��� ��� �� ��� ����������� � �(�������� � ������ ����������12345! 0� ��� ����� ,� ���� ��� ���� ��� ����� �� �� ������� �� � �����? ��� ���� �� �������� �� ����� ����������!

� ������������ ����� �

��� ������� ����������� ��� �� ���� &�� �,���� ( �� ��� ������� &�#' ������ �� ���%!���� ,��� �������� ��������� ������� �� �������� � � ��� ���� 3�'# 1DD!D%5 �� &�#4'=

1DD!D%5 1���� J�� >5 �� �� �� � � �� ��� ��7������� B--C! 9���� � ?��� ������� �� ���� -..$+� ,� ��� �� =$ � ������� � ������ ��� ����� �� ��� ������� � �� ,����! &� ����� ���� ����� ���������� �� ��� &�-$ �� &�-* �������,�� ��� �� ��� ������� ������������ ��� ������ ��� ��� 1�6J5 �����������! ��� ,�� ���� ���������� �� �� �� - ��� � ���������� � ������ ��� �����? ��� �������� ���� ��� ������� �����������! 0� �� �� �� �� - ��� ��� ���������� ��� ������� �� �������� � 9� ������������ �� ������� ,�� � ��� �� ��� ���������,��� ��� �� ��� ��� �� 2�,���� B-#C!

/�� ��� ������� ������ ���� -$) �� �� ��� ������������ ,��� ���� ,��� �� � �� � ��������� $!$< ��� ����� ��� ������� ����������,��� ��� ���� �� �� � � &������ �� �� ���B-=C �� ���?� � 3��� �� ��! B-$C� ,���� � ������� �� ���������� �� � ������ �� ������ �� ��� ���� �� ��� ������ ������ �� ������� �����������! ��� ��� ��� �����,� ��� �������� ���� ������� ������ ���� -$-# �� � ��� ���� ����� �� � B-$C!

��� ���� ��� ����� ,��� ������ �� ������ �� ������� ,��� � 36�9�9J6�9�9J 4���������� ���������� 1234�-#-5 �� � ������ ������ ���!��� ����������� ,��� ��� ��� � �� -*$@#*$�� �� ������ �� � ����� ������� ��� ��� ������� �� �� -* ��E� ,��� )$����� � ��� ��,���#* �4 �� )#* �4! 9 ���� ������� �� � ���� �� -+E��� ��� -$ + �� � ,��� �� <$$ � ��� � ����������� �� #= �! 2��� ��� ���> ��� ,��� ��� ����� �� � ����������! 4��������� �� ������������� �� ��� ��9�#'= ,��� ��� � �������� �� 2������ �� 2����� B-<C ��� ��� ������������ ��� �� ��� �� ���� ���� $!<%!

� �������

��� ������������ ��� ������� ��� ����� �� �� �� #�� ������ �� /��! -! /�� &�#$ �� &�-.�*� ������������ � ��� ����� ��� ��� �K ����� ����� �� -$D � �� -$-<�* �� � ,���� ������ ����� �� � �������� �� ���� ���� =; �! /�� ��������������� ���� = �� .* J��� ��� ����������� ,������ �� � &�,������! /�� &�#$� ,� ��� ������������ ,��� ������� ����������� B=@*C 1/��!-5!

/�� &�-*� ��� ����������� ��� �� ���������� ��� ����� �� �� �� # �� ��������� �� �����! ���� ���, ��� ���� �� ��������� � ����� 1/��!-5� � ���� � ����&�,������ ������� 1�� �� #5�� ���� �� ������ ��� ������� 9 �� 2! 4���������� ,��� ��� ��� �� ����� B<C� ����� � �� ������,��� � ����� ��� ������� 7 �� 4 ,��� ������������� ������� ��, �� ��� ��� ����� ���������� -$-# �� � ���� ����������� ,�� � ��������� ���� ���� ���� #< � �� �! L�,����� ��� ������� ����� ������ �� �� 9�������� ���� �� ,��� �� ����(���� � ,��� ��� ��� ��� &�-.�* �� &�#$ ����

�� �� -

"��� ���� �� �������� �� ��� ���� ������� �� ��������

�������� � 9� ������� ����� �� ������

3�'# 1,�%5 &�#'

1,�%5

2������

��� �=�&�-$ )D!.* -$!=$ #!#;)

&�-* )<!.* -*!#* #!==#

&�-.�* &�� ������� #!=*)

&�#$ .D!.* #$!-$ #!=.#

��� ����� ��� ��� ���� �� �������� ��� ��� ���� �� �$!-*%�� ��� ���� � �$!#$%!

) "����� ) ��!��� * "����� �+ ���'��� �� ��� �� � $,-.$,# /$��01 $-$.$-� #==

Page 3: Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

��� �����! 7��� ������� ��� �� ��������� ,��� ���������� �������� � �� ��� ������� �� ���� ��������������� B#C �� ,��� ��� ������ ��� ����� ���

������ ���� �� �� ��, &�#' ������ ,���� �������� ���������� ���������� �� ������ ���� � ��.*) + ��� &�#$ �� -<)$ + ��� ��� 3�'# B-*C! M�>�������� ��� B<�*C� �� ������ ��� &�-* ��� ������� ����� �������� �����!

/�� &�-$� ��� ������ ,�� ����� ����������� ������ -# � ����������� ��������� �� D=$ +� ,���� ������ ����� ,�� ���� �� �� � ������ ���� -$-= �� �� � �� �� � ��� ������ ��� ����� =; � ����� ������ ����������! 9���� -# � �� D*$ +� ��� �������� ������ ��������N�� �� ������� � � �6J������������ �� ���� �� ��� ������ ,�� ���������� ���� ������!

��� ���� ��� ����� �� ��� ������� �� ����� ���� ����� ��� ������ �� /��! # �� ������� ���� �� =! ��� ������ ����� �� ������ ,������ 1��,5��� ,�� � ��� ���� ���� ��� ����� �� �� -! 7���,��� ����� ����������� ��� ���� ��� ��� �� ������

�� �� #

8�� ������� ������ ��� ���������� 1�� �5

&�#$ &�-.�* &�-* &�-* &�-*

2 1+5 ��� � 2 1+5 ��� � 2 1+5 ��� � 2 1+5 ��� � 2 1+5 ��� �

)<*!D )!.# )<)!$ D!$# 3����� 9 3����� 4 3����� 2

)=*!- )!D. )=.!- D!#D .;-!$ --!)$@

-#!#*

.--!D -<!;< .;D!* --!;;@--!)<

)#<!* D!#. )#;!. D!;= ..#!- --!)#@

--!D=

.-.!# -<!<; ..*!* --!.-

)-<!) D!*< )-*!D D!D< .)=!$ --!<<@

--!)$

.##!- -<!#= .)-!- --!=;@--!;$

)$<!= D!)D )$*!= -$!#D 3����� 7 .-;!= -<!*; .);!< --!#)@--!<#

.D=!. -$!#D .D#!# -$!.. .$#!* -<!D* .#.!; -<!$- .D-!. -$!D;@-#!#$

.)=!- -$!;. .)-!- --!-. .-#!$ -<!*< .#=!# -<!#; .D.!# -$!D.@--!-;

..#!< --!-$ ..<!< --!=$ .#=!) -<!-* .==!= -=!.D )$#!* -$!)<@--!-$

.;-!) --!*< ..$!. --!*; .=#!= -=!*$ .=)!= -=!*D .D)!$ --!$<@--!-;

.*-!# -#!$# .;<!= --!)$ .<#!* -=!#* .<=!D -=!=* )-=!< -$!*)@-$!.D

.<.!# -#!#. .*<!$ -#!#. .*=!= -#!D) .=D!$ -=!*. )#<!- -$!=D@-$!;=

.<$!D -#!*$ .<#!= -#!D* .;#!< -#!*< .<D!$ -=!-* )=)!- -$!$=@-$!#=

.=-!$ -#!D< .=-!. -=!<; ..#!. -#!$) .=)!- -=!;. )<)!. D!D<@-$!##

.#*!< -=!## .#-!- -<!-= .*=!) -#!DD )*D!# -$!$*@-$!=$

.-)!- -=!*) .<)!; -=!#<

.*D!$ -#!.D

.*<!$ -=!$$

.;<!* -#!*.

.*D!) -#!.*

.;D!) -#!=*

.;*!$ -#!**

..*!< -#!$D@

-#!.<

��� ������ �� ����������� ,�� � ,��� ������ �������������� �� ������������ ����� ��� ���� ���������� ���� ,����� ��� �������

��� ����� ������!

/��! -! 9������� ����� �� ��� ���� ��� �������!

#=< ) "����� ) ��!��� * "����� �+ ���'��� �� ��� �� � $,-.$,# /$��01 $-$.$-�

Page 4: Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

�������� ,��� ����������! 9�������� �� ��������� $!.% �� ��� ,��� ��� ����� � ����� ��� �������� ���� �� ������ ���� �� �� ������ ����� ���� �� ���� ��������� B-;C! ��� ����� ����� ��������� �� �� ����� � �� ��� ����� ����������� �� � ����� �� ���� .=$ + ��� ��� ������������! ��� ����� ���������� ��� � ,��� �� � ��;$ +! ��� ����� ���������� ����������� �������� �� �� < ,��� ��� -$-# �� � ���>�� �����������,��� ��>�� �� ��� �������� ������ �� ��� �� ����!/�� ��� ���� ���� ����� � ������� �� �� � ������ ��� &�#$� ,�� � ������ �� ,����� ��� ������������� ����� �� -% ,��� ������� ��� ���

���� ���� ��� ����� B-.C! ��� ����������� �������� ���� ��� ���� ��� ��� �� ����� ���� ���� ������ �� ������ ,��� ���������� �� ��� ����������� ���� �� F�� � ��� ��� ��� ������ ������ ���� ���� ����� �� ��� &�-$ 1/��! #5! 9 �������� �(� � ��� ��������� ��� ������� �� ��� ��� ����������� ��� &�-* B-)C �� ��� &�#'������������ �� ����� 234 ����������� B-DC! 9� ����� �������� � ����� �� ��� ��� � ����� � ���-$$$ + 1/��! #5� �� �� � �� ������� ��������N������� ��� �������!

� ����������

0� ��� ���������� ����� ����������� �� �������� ������������� �� ��� ����� ����� ��� ���� ����� � ��� ..$ + ��� ���� ���� ��� ����� ����� ����� ���� � � �� ## ���% &�#' B.�)C! 0�� ���� � ,��� �� �������� ���������� ������� ���� ���������� ,�� ��� �� ������ ��������� ����������� �� ����������� ���, ����������� ��� ��� �����? ����� �(� � ��� ������ ����� �� ���� ��� ��� �� ������� ,��� -.!*���% �� ���� �� �� F�� ���, ��� ����� ���������������! 0� ���� ��������� ��,����� ��� �(� �� �� �������� � ���� �����? ��� ��� -* ���% &�#' �������� ��� ��,�� &�#' �������!

/�� ��� ��� ������ ��� �(� �� �� ������� ���������� �� ����� �� �� � ��������� ��� �������� ���� �� ,�� � ������� �� ����@���� ��������������� ���,�� ������� B-$�#$C! /�� &�-*� ����������� ������ ������� �� ����� ��� �� ��

/��! #! L��� ��� ��� �� ��� ������� �� ���� ���� ����� ��

��� &�#'�3�'# ������ � ����� ���� ������ ������ ��������

���! /�� ������� ��� ��� ���� ��� ����� � �,�� � -$ �E

��� + ��� &�-*� #$ �E��� + ��� &�-.�* �� =$ �E��� + ��� &�#$!

��� ���� ���� �� ��� ���� ����� ��������� ��� ���� ��

�� ����� �� ���� ,��� ��� ������ �� ����� �� �� ��� B-;C ��

�� ��� �� ��! B-.C ��� ��� ������� �� ���� ������� ����� ������!

�� �� =

L��� ��� ����� ?�� �� ��� ���� �� �� � ��� # ��� ��� �(����� ������ ���� �� ��� ���������� ����� ��� ,�� � ��� ?� �� ����

�� �� 1�E��� +5 � -$�= � � -$; � � 992 � �� �������&�-$ A���� **!DD #$!== �-!<=$ $!=) << =-<!)@.<#!= *!)#

M��� ;=!-# -*!;. $!*$ #< )--!D@-$<$!<

&�-* A���� *;!); ##!.= �-!<*= $!== <= =-<!)@.=#!= )!.)

M��� ;#!=; #=!)# $!-; -* )<-!.@D<-!)

&�-.�* A���� *$!$< =-!$- �$!);) $!*$ <= =$<!D@.##!* -#!)=

M��� ;)!#) -)!D; $!#$ -* )-#!$@D*-!-

&�#$ A���� **!D* #<!<) �-!#<$ $!== <= =$<!)@.##!* -#!$=

M��� )<!=) $!=< #= .D#!-@-$-$!.

992 �� ��� ������� � ����� �������� �� ������������ ��� ���� ?��� ����� �� � �� ��� �� �� �� ��� �� ��� ��� ?�! M��� ����

�� ��� F�� �� ���� ��� ��� �� �E��� + �� ��!

) "����� ) ��!��� * "����� �+ ���'��� �� ��� �� � $,-.$,# /$��01 $-$.$-� #=*

Page 5: Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

&�## ������ 1� �� .$%5 �� =$% �� 3�'#��� ��� ������! �������� ���� ��������� ��� � ���� ����� � ����� � �� ��� � ����� �� ��� 3�'#

������ �� ��� ������� � ���� ���� �� �(� ����� � ������������� �(��� � ��� ����� �� �(� �� �� ��� ������ � �� ���� ��� �� �� ������! /��� ����� ��� ���� �� ���������� ���������� �� =$%������������ ��� ��� ��� ���� �������� ����� ��� ��� � ������ �� ����� �� ��� ��� �����,�� � �� ��������� ,��� �� ������ B#-C! &� ��� ����� ���� ������ ���� ��� ���� � ��� �������������� ,��� ����� ������ � � �� ? �� ����������� 1�!�!� &�-;�. B##C �� &�-* B<C5 �� �������������� ������ 1�!�!� &�-= B#=C �� &�-* B*C5! '� ��������������� ��� ���� ��������� �� ���� ����� � ��������� ������ ��� � �� � ��� �� ��� ,������������� ��������� ���� �� � �����������!

3�� � ��� ���� ��� ��� �� ������� �� ������������� ������ �� ���� �� ���������� B-;C� ��� ������ �� �(� �� �� ������� ��� ��� ����� �� � ���� �� �� ���������� ����������� ���, ��!�������� ��� ���� ��� ��� F�� �� ��� ���������������� ,� ?��� ���� ���� ��� �� > �� �� �� ����� ����������� �� ��������� ,��� ��� �� � ��������� ,��� ��� �� ��� �� ������� �� ���� ���������� ������� ���� �� � � ���,�� ���� �� ���234 ����������� B#<C! /�� &�-$� ��� � � ��� ��,�� �� ����� �� ��� ����� ���������� ��� ���� ����������� ,�� ��>��� ��� � ���� ��� �����������!

"��� ��������� ��,��� )#$ �� -$*$ +� ����(���� � ��� &�-$ ��,��� ��� ���� �� ����������� �� )<!#* �E��� + B-.C �� ��� � ��������������� ������� ���� ��� ��� ���� ��������� ������� �� ������� �� �������� �� � ��-!< >�E���! 3 � �� �������� �� ������� �� ���������� ,��� ������������������ ����������� ������� ���� ��� � ������� ���������� �� ������� ������� 1A! L����� �� ��������5! 9������

��� �(� � �� ���� �����? ��� ��� &�-* ���� ��� &�-$��� ��� ���� ���� ��� ���� ����� ���� �� ��� ��� ���������������� ��� ���� �� ��� � ��������� ��������! 9� ��� &�-.�*� ��� ���� ����� �(� � � ������ ������ ��� ���� ���� 234 �� � � ���������� ��������� ��� � �� ��� ����� �� �������� �� ���� ��� �����!

�������� �������

"� ����> ��� ��� 7����� ��� ��� �6J � ����������� �� 3����@A� ��� �� ��� �� ��� ��� ,��� ���� �� �������� �� ?��� ��� ������ �� ����,��>!

����������

B-C A! 9��� �!L! A� �� �! 4���! ����! <= 1-D;*5 -=D!

B#C �! �� ���� A�� ���! 4���� ���! 9 �� <) 1-D)<5 <*=!

B=C '!8! J�N���� J!8! 3���������� �!�! 3����>��3����>����

>���� ��� L�� ��> �� A���� 2���� ���� 9� 6��������

9�������� -D)=� �! #.$!

B<C �!�! ������ 8����� ������ �! # 1-D<)5 ###!

B*C �! +�� ��� 2!7! 2���,���� /!9! 3������� 3!M! "� � 4���!

A���! --; 1-DD<5 -!

B;C 9! 3���� ��2 ������� ����������� ����� 800 @ 2���� 2������

-DD)!

B.C '!8! J�N���� A!�! ���>���� 6!9! ������+������� ��� '!8!

J�N���� 6!9! ������+������ 16�!5� ����� 3��������� ��

A����� &�����L������ 9�������� -D)<� �! -$=!

B)C "! L������ 2!L! 7�� > ��� �!L! 3������� �! 9�! 4����!

3� ! *. 1-D.<5 -#$!

BDC J! ������� 4���! A���! -.< 1#$$-5 =#-!

B-$C 9! 3���� 2!�! &������� �! �� ���� �! &���4����! 3���� #--

1-DD.5 #)-!

B--C �! �� ���� O! 7�������� A�� ���! 4���� ���! 9 �� <)

1-D)<5 <*=!

B-#C L! 2�,����� �! &���4����! 3���� -D< 1-DD;5 -**!

B-=C 2!�! &������� �! �� ���� A�� ���! 4���� ���! 9 �� **

1-DD-5 -$--!

B-<C 2!9! 2������� �!7! 2������ �! ���! &��! 7�! 3���! .*9

1-D.-5 <$-!

B-*C �! �� ���� O! 7�������� M! 2�������� �!�! �������� 4! ������

A�� ���! 4����� ���! 9 �� <; 1-D)#5 #;=D!

B-;C �! �� ���� 4���! A���! ;# 1-D).5 ---!

B-.C �! �� ���� O! 7�������� 4! ������ �! 9�! 4����! 3� ! ;.1-D)<5 4;!

B-)C 8!2! O������� A!J! J������� /�N! +���! 3��>�� ) 1-D)#5

#=)!

B-DC J!J! 3 ��P��� 8!J! ����>��� &!8! 7�������� 2�>�!

9>�! &�>! 333� #.< 1-D)<5 );*!

�� �� <

4���������� ����� ���������� ���������� 1��5� ���������� ��

,�� � ��� ��� ����� �� -$-# �� � 1�-#5 �� ��� ����� �� �� 1�� �5

�� 1+5 �-# 1+5 ������ 1��5&�-$ .)#

&�-* ..-

&�-.�* .;# .;- --!D*

&�#$ .*) .*# --!.#

#=; ) "����� ) ��!��� * "����� �+ ���'��� �� ��� �� � $,-.$,# /$��01 $-$.$-�

Page 6: Unmixing in sodium-silicate melts: influence on viscosity and heat capacity

B#$C �!L! 3������� 3!9! J����� 9! &���������� �! 9�! 4����!

3� ! *. 1-D.<5 -$D!

B#-C 9!�J! M�F���� �! �� ���� �! A������! ���! -$$ 1-DD*5

<#-*!

B##C �! J������ �! 3� ! 4���! 0�! ���! <# 1-D=D5 .<;!

B#=C 3!8! &������� Q�! ���>�! +���! <# 1-D;D5 **!

B#<C 4!�! J�������� 9!�! 6������� 2!4! ����� �!9! "����� 6!�!

2������� �! 9�! 4����! 3� ! *D 1-D.;5 -=.!

) "����� ) ��!��� * "����� �+ ���'��� �� ��� �� � $,-.$,# /$��01 $-$.$-� #=.