ダイバータ工学とPWI物理研究

摩擦攪拌処理によるタングステン皮膜強化技術の開発

原子力機構 ○谷川博康 小沢和巳

阪大接合研 森貞好昭 藤井英俊

原子力機構（現：KAERI） 盧 相熏

平成27年度第1回ダイバータ物理・工学合同研究会：筑波大学プラズマ研究センターシンポジウムプラズマ物理クラスター・スクレープオフ層とダイバータ物理サブクラスター炉工学クラスター・ダイバータサブクラスター炉工学クラスター・炉材料サブクラスター炉工学クラスター・ブランケットサブクラスター

7月31日（金） つくばサイエンス･インフォメーションセンター

プラズマ対向材料の被覆技術開発

第一壁用 W/RAFM鋼の研究報告例

H. Hirose  (2006) Bulk W+F82H(SPS) 

S. Noh  (2010) Bulk W+ODSS by HP 

S. Tokunaga  (2010) VPS‐W+F82H 

Good: Wの機械的特性が高いNo:  中間層の形成、クラック発生No:  広面積への適用が困難

Good: 広面積へ適用可能No: 空孔率が高い

→ 熱伝導率が低く、弱い→ W層内で剥離し易い

ブランケットやダイバーターでは、プラズマ対向部はWをアーマー材として被覆することが想定されている。

⇒ プラズマ溶射されたWに対して摩擦攪拌処理のプロセスを追加適用することにより、緻密で高強度タングステン被覆を開発することを目指す。

プラズマ溶射プラズマ焼結 ホットプレス

Ref.: T. Nagasaka et al.Fus. Sci. Tech. (2009)

摩擦攪拌接合（Friction Stir Welding; FSW）

• FSWは1990年代の初めに，英国の溶接研究機関であるTWIで開発された技術。

• FSWでは接合過程で「かき混ぜて（Stir）」、固体状態での塑性流動現象を利用し一体化する。

F82H薄板摩擦攪拌接合の様子

ツールの回転 ツールの投入 摩擦熱の発生 ツールの移送・接合

産報出版HPより転載

摩擦攪拌接合の応用例

700系のぞみ，リニアモーターカー，自動車，航空機，船舶，歩道橋

Eclipse Aviationの小型ジェット構体

Al合金では工業化

配管系への摩擦攪拌接合適用Field deployable FSW system 

*Z. Feng et al. ORNL report(2005)

摩擦攪拌処理（Friction Stir Processing：FSP）

FSPツール

ツール移動方向

VPS‐W

基盤材

荷重

ツール回転方向

Ar シールドガス

摩擦攪拌接合の様子

FSWツールの「ピンなし」ツールを利用して攪拌することで、表面近傍に塑性流動を導入する。

注：W薄板では成功していない

真空プラズマ溶射及び摩擦攪拌処理真空プラズマ溶射：トーカロで実施(Vacuum Plasma Spraying, VPS)

摩擦攪拌処理：阪大接合科学研で実施(Friction Stir Processing, FSP)

Sand blast処理 ⇒プラズマ溶射：被覆厚み 0.5～2mm 12mm WC-Co プラントツール (Arシールドガス)

10mm

ツール移送速度：50mm/min (全条件で一定）.

表面状態が良好な400rpm, 1t および600rpm, 2tを選択して評価

摩擦攪拌処理条件（t0.5mm W）

FSPによる組織の緻密化

真空プラズマ溶射W 溶射プロセスによって溶射方向に並んでいる

→ 積層粒及び未溶融粒が混在 積層粒間の溶射欠陥（空隙等）が顕著に存在

摩擦攪拌処理W溶射欠陥（積層粒間の空隙）が著しく減少結晶粒の等軸化傾向が見られる。バルクW組織に比べて細粒

（t0.5mm VPS‐W）FSP：400rpm / 1tonAs VPS

攪拌組織の広がり （t1mm VPS‐W）

FSP: 400rpm, 50mm/min, 1ton

FSP: 600rpm, 50mm/min, 2ton

VPS-FSP-WVPS-W

Base metal

VPS-W

Base metal

VPS-W

VPS-W

VPS-FSP-WVPS-W

Base metal

VPS-W

Base metal

VPS-W

VPS-W

600rpm 2ton の条件が、広く、深く攪拌組織が広がる。 FSP処理によるWの損耗はピン位置で 400rpm/1t：11%、600rpm/2t:14%程度

1mm

1mm

0

100

200

300

400

500

600

700

800

0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500

攪拌による強化の評価：攪拌領域中央での深さ方向硬さ分布

Base metal（F82H)W

Inte

rfac

e400rpm, 1ton

600rpm, 2ton

As VPS

表面からの距離 （μm）

硬さ

Hv

（0.2kgv

）

いずれのFSP条件でも、As‐VPSより固くなる。また、ばらつきが小さくなる。 600rpm/2ton は、400rpm/1tonより強く、より深くまで強化される。 600rpm/2tonでは、全深さ範囲でBulk‐Wより強くなる。

Bulk‐W

（t1mm VPS‐W）

→ 600rpm / 2tonのFSP条件がより望ましいとかんがえられる。

2重攪拌処理効果の評価

t0.5mm VPS‐W FSP(600rpm/2ton)x2 

t0.5mm VPS‐W  FSP(600rpm/2ton)x1 

1mm

1mm

FSP領域

FSP領域

FSP: 600rpm, 50mm/min, 2ton1st Pass

2nd Pass

より稠密な組織を得ることを期待して、2重攪拌処理を試行

→ ２重攪拌によって、より平坦な界面が得られる。W損耗は最薄部で17%程度

（t0.5mm VPS‐W）

2重攪拌処理の硬さおよび組織への影響Base metalW

FSP x1

As VPS

表面からの距離 （μm）

硬さ

Hv（0.2kgv

） FSP x2

FSP x1

FSP x2As VPS

¼部 攪拌中央部

100mFSP x1

FSP x1

100mFSP x2

FSP x2

2重攪拌処理により、空隙がより潰されて組織が緻密になる傾向が示された。

硬さは攪拌中央部で、回復傾向、および均質化する傾向が示された。

（さらなる入熱による焼きなまし効果？）

攪拌中央部

¼部

SEM

→ 600rpm/2ton X2が良い条件として期待できる。

（t0.5mm VPS‐W）

元素分布に対する攪拌効果

FeおよびWが互いの層に対して有害な中間層を形成している様子は観察されない。

VPS‐FSPx2‐W

As‐VPS‐W

（t1mm VPS‐W）EPMAによる評価V=15kV,  I=2x10‐7A, Tdwell=100ms, Step; 1m

VPS‐FSP （600rpm/2ton） x2‐Wの特性

FSP処理を施したVPS‐Wは１０００度までの全温度領域にわたって、バルクWよりも硬い傾向にあることが示された。

FPS処理を施したVPS‐Wの熱伝導率は、低温ではバルクWの８割程度、８００度ではほぼ同等の値を示した。

0

100

200

300

400

500

600

0 200 400 600 800 1000 1200

ビッ

カー

ス硬

さHv（

１ｋｇｆ）

試験温度 T（ ）

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

200

0 200 400 600 800 1000 1200

試験温度 T ( )

熱伝

導率, λ (W

/m∙K)

Bulk‐W*VPS‐FSPx2‐W*Ref.: T. Nagasaka et al.Fus. Sci. Tech. (2009)

Bulk‐W*

As‐VPS‐W

F82H

高温硬さ 熱伝導率

VPS‐FSPx2‐W

As‐VPS‐W

（５点平均）

（t2mm VPS‐W : FSP後に基盤から剥離させた試料を使用）

レーザー・フラッシュ法による評価高温真空硬さ試験機による評価

* ITER-Grade WProvided by Allied material

適用想定

• ブランケット対向材 • ブランケットやダイバータの補修

25mm

外径11mm、内径8mm

Wアーマー厚さ 0.5mm

冷却チャンネル付き第一壁：（ＨＩＰ接合）

主たる課題

未融解粒を完全に細粒化できていない

FSP後の密度が、VPS‐Wと同等 （空隙は細分化された？）

100mO

100mO

100m

100m

EPMAによる評価V=15kV,  I=2x10‐7A, Tdwell=100ms, Step; 1m密度：17.274 g/cc

密度：17.340 g/cc

密度：19.300 g/cc 

VPS‐FSPx2‐W

Bulk‐W

As‐VPS‐W

30m

30m

BEI

BEI

BEI

30m

EBSPによる評価15kV, WD=20mm, 0.2m step ： VPS, FPS‐W, 1m step ： Bulk‐W

10m

30m

10m

IPF

IPF

IPF

ツールの脆弱性＋ 繰り返し熱負荷試験による、W皮膜および界面強度の評価

VSP時に溶射粒子表面に付着したと考えられる酸化膜に沿ったW皮膜の剥離

イオン照射実験

供試材• バルク W材︓参照材

（アライドマテリアル社製）• VPS W材• VPS-FSP W材

照射条件（TIARA施設）• 照射イオン︓18 MeV W6+• 照射温度︓ 500, 800oC• 照射量 ︓ 0.2, 1.0, 5.0-5.4 dpa• 損傷速度︓ ~1.0*10-4 dpa/s

超微⼩押しこみ試験• 押しこみ深さ︓300 nm ⼀定

微細組織観察• 加⼯︓ FB-2100 (HITACHI) @ 40 keV Ga+• 仕上げ︓GentleMill IV-5 HI 2 -> 0.3 keV Ar+（12°傾斜）• 観察︓ JEM-2100F (JEOL) @ 200 kV

0.0

0.6

1.2

1.8

2.4

3.0

0.0

2.0

4.0

6.0

8.0

10.0

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0

W 堆

積率

［%

］

損傷

量［

dpa］

試料表⾯からの深さ［µm］

SRIM-2013, Ed= 90eV

↑損傷プロファイル（5 dpa）（観察設定深さ︓0.5 µm）

0

0.05

0.1

0.15

0.2

0.25

0.3

0.35

0 5 10 15 20

FSP処理による粒径分布変化

VPS-FSPx2-W Bulk-WAs-VPS-WEBSP Auto Grain

Grain diameter (mm)

Frac

tion

粒径分布

（t2mm VPS-W : FSP後に基盤から剥離させた試料を使⽤）

FSP処理を施したVPS-Wと、As-VSP-Wの粒形分布では、細粒側の分布と割合は⼤きくは違わない。 すなわちAs-VPSで形成された微細な積層粒が、FSP処理により更に微細粒化する傾向は⽰していない。

ナノインデンテーション硬さ試験は、微細粒領域に対して選択的に実施

VPS-FSPx2-W

As-VPS-WBulk-W

硬さ値自体のバラつき～ビッカースvsナノインデンター～

0.0

200.0

400.0

600.0

800.0

1000.0

0 200 400 600

VPS-FSPx2-WFSP Center

As-VPS-W

t0.5mm VPS-WFSP: 600rpm, 50mm/min, 2ton

表⾯からの距離 （μm）

ビッ

カー

ス硬

さH v

（0.

2kgw

）

As-VPS Wは積層粒間の⽋陥（空隙等）が多いため、硬さがHv200〜400の範囲でばらつく

ナノインデンテーション硬さでは、As-VPS W とVPS-FSP Wでは⼤きな差は認めれなかった。

5

7

9

11

13

0.01 0.1 1 10

ナノ

イン

デン

テー

ショ

ン硬

さ［

GPa］

照射量［dpa］

5

7

9

11

13

0.01 0.1 1 10

ナノ

イン

デン

テー

ショ

ン硬

さ［

GPa］

照射量［dpa］

VPS-FSP

VPS

VPS-FSP

VPS

照射温度：500°C

照射温度：800°C

⾮照射

⾮照射

超微小押しこみ試験結果

• バルクW：500°Cでは照射硬化の線量依存性が認められる。• VPS W非照射材において格子ひずみ導入による硬化認められるが、

FSP追加による顕著な硬化は認められない。• 500°C：~5dpaまでは硬さに変化は認められない。• 800°C：およそ1 dpa付近から軟化（回復）傾向が認められる。

6

7

8

9

10

11

12

0.01 0.1 1 10

ナノ

イン

デン

テー

ショ

ン硬

さ［

GPa］

照射量［dpa］

照射温度：500°C

6

7

8

9

10

11

12

0.01 0.1 1 10

ナノ

イン

デン

テー

ショ

ン硬

さ［

GPa］

照射量［dpa］

照射温度：800°C

VPS-FSP VPS-FSP

VPS VPS

Bulk

⾮照射 ⾮照射

熱負荷試験JEBIS 10MW/m2 350msのシングルショット電子ビーム照射

FSP‐VPS‐W 400rpm/50mm/min /1ton x1As VPS

VPS‐Wでは表面が融解したが、FSP‐VPS‐Wでは若干の変化は観察されたが、顕著な融解を示す表面組織は観察されなかった。

今年度繰り返し熱負荷試験を実施予定

Flux: 8.5×1021 D/m2 sFluence: 1.0×1026 D/m2Temp.: 250(±5)

Flux: 4.6×1021 D/m2 sFluence: 1.0×1026 D/m2Temp.: 250 ‐> 300 （照射時間 ６時間の間に昇温）

Dプラズマ注入実験

Alimov

FSP‐VPS‐W600rpm/ 50mm/min /2ton x2 

Bulk‐W

FSP‐VPS‐Wではブリスタリングは起こりにくい傾向？ （温度効果？）

まとめプラズマ対向材料として期待される真空プラズマ溶射

（VPS） W皮膜の高空孔率を解消すべく摩擦攪拌処理（FSP）による強化を試みた。

FSP処理によりVPS‐Wの高空孔率を解消し、バルクWを超える硬さを広範囲で得ることができることを確認した。

2重にFSP処理を施すことで、より稠密なW組織を得られることが明らかになった。

最適FSP条件（600rpm / 50mm/min / 2ton x2）で強化したVPS－Wでは、VPS‐WやバルクWに比べて等方的な粒となり、高温でもバルクWを上回る硬さを示し、かつ熱伝導率がバルクWとほぼ同等であることが示された。

ただし、FSP処理により溶射粒表面に形成された酸化膜が分散解消されるわけではないことが示された。

イオン照射実験、熱負荷試験、D注入実験が試行された。