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\ S > f . CE A
COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE
CONTRIBUTION A L'ETUDE ET AU DEVELOPPEMENT DE LA DOSIMETRIE
PAR RADIOTHERMOLUMINESCENCE
par
Guy PORTAL
DEPARTEMENT DE PROTECTION
Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses
Rapport CEA-R-4697
n -rr~
P L A N D E C L A S S I F I C A T I O N D E S R A P P O R T S E T B I B L I O G R A P H I E S C E A
<( ' l . iv>i tk- . i i io i ) d u s y s i t m c i n t e r n a t i o n a l i lo d o c u m e n t a t i o n nuc léa i re S I D O N / I N I S )
\ I I l ' tnsujue théorique
\ 12 Physique atomique ei moléculaire
A 13 Hus ique de Vital condensa
\ 14 l ' Insique des plasmas et réactions ihcmiomtclcaiies
\ 15 Astrophysique, cosmologie et rayonnements cosmiques
A I t i Conversion directe d'énergie
A l 7 H iyaque des basses températures
A 20 Physique des hautes énerpes
A 30 Plivsrquc ncutroniquc et physique nucléaire
H I I Analyse chimique et isoiopiquc
B I - Chimie minérale, chimie organique et physico-chimie
B 13 Radiochimie et chimie nucléaire
B 14 Chimie sous rayonnement
B 15 Corrosion
l i l o Traitement du combustible
t) 21 Métaux et alliages (product ion et fabrication)
B 22 Métaux et alliages (structure et propriétés physiques)
B 23 Céramiques el cermets
B 24 Matières plastiques et autres matériaux
B 25 Effetsdesrayonnenientssur lespropr iétesphysiques des matériaux
B 30 Sciences de la terre
C 30 Uti l isat ion des traceurs dans <e> science* de b vie
C 40 Sctcncct de la v . ; autres éludes
C 50 Radicprotect ion et environnement
U 10 Isotopes et sources de rayonnements
Applications des isotopes et des rayonnements
10 Act ion de l ' i rradiation externe en biologie
20 Act ion des radioisotopes et leur cinétique
E II Thermodynamique et mécanique des fluides
E 12 Cryogénie
E 13 Instillations pilotes ei laboratoires
E 14 Explosions nucléaires E 15 Installations pour manipulation de matériaux
radioactifs
E 16 Accélérateurs
E 17 Essais des matériaux
E 20 Réacteurs nucléaires (en général)
E 30 Réacteurs nucléaires (types) E 40 Instrumentation E 50 Effluents et déchets radioactifs
F 10 Economie
F 20 Législation nucléaire F 30 Documentation nucléaire
F 40 Sauvegarde cl contrôle F 50 Méthodes mathématiques et codes de calcul F 60 Divers
Rapport CEA-R-4697
Cote-matière de ce Rapport : E.A
DESCRIPTION-MATIERE (mots clefs extraits du thesaurus SIDON/INIS)
en français
DOSIM ETRES THERMOLUMINESCENTS DETECTION DU RAYONNEMENT GAMMA DOSIM ETRIE DES NEUTRONS NEUTRONS RAPIDES
NEUTRONS THERMIQUES SENSIBILITE FLUORURES DE UTHIUM SULFATES DE CALCIUM OXYDES D'ALUMINIUM PERFORMANCE DOSES INTECRALES
en anglais THERMOLUMINESCENT DOSEMETERS GAMMA DETECTION NEUTRON DOSIMETRY FAST NEUTRONS THERMAL NEUTRONS SENSITIVITY LITHIUM FLUORIDES CALCIUM SULFATES ALUMINIUM OXIDES PERFORMANCE INTEGRAL DOSES
N° d'ointe 308
dcv.nl l'UNIVERSITE PAUL SABATIER DE TOULOUSE (SCIENCES!
POUR OBTENIR
LI-. ( .RAW: 1)1; IXXTI -UR Dl : L'UNIVI-.RSI'IT. SC'II-.NChS PHYSIOL 1 S
Guy PORTAL
Liçancii è> Scienc«i
CONTRIBUTION A L'ETUDE ET AU DEVELOPPEMENT
DE LA DOSIMETRIE PAR RADIOTHERMOLUMINESCENCE
Soutenue le 20 mars 1975, devant la Commission d'Examen
MM. D. BLANC
L. COMMANAY
P. COULOMB
J. OUTREIX
A. GAUVENET
H. FRANCOIS
1. PRADEL
K.ippon (TA-R-4h l?
Centre d'Hudes Nucléaires de l-oiilcnjy-aux-Roses Département de Protection
lecluiique d ' l ludcs de Protection et de Pollution At:uosphérii|uc Section Dosimetric Physique
CONTRIBUTION A L'ETUDE ET AU DEVELOPPEMENT
DE LA DOSIMLTRIl: PAR KADIOTIIERMOLUMINESCENCE
Guy PORTAL
- Octobre 1975 •
Je dédia ce mémoire à Monsieur 1* professeur D. BLANC, Directeur
du Centre de Physique Atomique de 1'Univers*té Peul Sabetter de Toulouse
qui, depuis qulnse ans, en suivant nés travaux dans les divers dons ines
de la doslmétrle, B'B prodigué aille conseil» et n'a soutenu dans les
moments difficiles. Je lui suis tris reconnaissant de m*avoir encouragé
à extraire de aies études quelques résultats pour les présenter devant
un jury d* thèse qu'il a accepté de présider.
C'est pour mol un honneur de bénéficier de la présence dans là
Commission d'Examen de spécialistes éminents de In médecine, de la bio
logie, de la physique fondaetentale et de !• physique appliquée.
Ja remercie de faire partie du .îury :
- Moniteur le Docteur L. COMMANAY, professeur a l'Université
Paul Sabatlcr de Toulouse, Olrecteur du Laboratoire de Physique Pharma
ceutique, qui a toujours manifesté un vif intérêt pour les études effec
tuées dans notre laboratoire.
- Monsieur P. COULOMB, Professeur « l'Université Paul Sabatier,
Directeur du Laboratoire de Physique Electronique et d'Etudes du Métal.
- M..;isleur J. DUTREIX, Professeur de Biophysique à la Faculté de
Médecine de PARIS 11, Chef du Service de Roentgenthéraple à l'Institue
Gustave Roussy.
- Monsieur GAUVENET, Délégué à la Mission Protection et Sûreté
Nucléaires du Commissariat à l'Energie Atomique, responsable des problèmes
de protection qui sont abordés dana le mémoire. Ja lui suis très recon
naissant d'avoir toujours trouvé le teetpa, malgré ses multiples occupations,
de se tenir au courant de la progression des recherches et de s'avoir
encourage a les poursuivre.
- Monsieur J. PRADEL, Chef du Service Technique d'Etudes de Protection
et de Pollution Atmosphérique au Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-
aux-Roaes, qui a entrevu dès le dtfbut de ««a travaux l'importance pratique
de la dosimetric par radiothermolumlnescence, en a suivi Jour après jour
les progrès et a su me faire bénéficier de son dynamisme et de son ûpLnîa-
craté.
- Monsieur H. FRANÇOIS, Chef de la Section de Uosiuetri** Phyrlque
nu Centre it'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Koses, auprès de qui ie
poursuis mes travaux depuis près de dix ans dans une ambiance de travail
qu'tl a su rendre tout à fait ftvoraoLe à la progression des études.
Je remercie tout particulièrement Monsieur le Docteur H. .IAMMET,
Chef du Département de Protection au Commissariat a l'Enargie Atomique
qui a bien voulu me permettre d'utiliser a des fins personnelles les
résultats des travaux que J'ai effectués sous sa haute direction.
T'assure de ma gratitude celles et ceux qui m'ont aidé dans le
déroulement des études. Celles-ci ont été effectuées au sein d'un labo
ratoire où l'atmosphère d'amitié réciproque qui règne depuis sa création
a fait naître un esprit Inconditionnel d'entraide et de collaboration
sans lesquels les études que nous avons entreprises n'auraient Jamais
été menées è bien avec des moyens aussi rédulti.
En premier lieu J'adresse ma reconnaissance & C. SOUDAIN qui, depuis
"toujours", coordonne nos études, en surveille le développement dans le
moindre détail, sanctionne de ses critiques toute erreur et redresse
inlasssbleotent les situations délicates.
Je remercie également Madue A.M. CHAPUTS ainsi que F. BERMANN,
J.L. CHARTIER, S.LORRAIN, R. CHENAULT, P. MARCHAL, M. PETEL, R. MEDIOW,
R. PRI GENT, qui ont contribué, chacun dans sa spécialité, a l'aboutissement
et, je l'espère, au succès de cette étude.
Par delà les frontières, je souhaite également que no* nombreux
collègues étrangers qui se sont joints à nous ces dernières années pour nous
faire bénéficier de leur aide, de leur enthousiasme et de leur savoir,
sachent a quel point j'ai estimé ieurs qualités professionnelles et humaines
qui m'ont été si précieuses. Je '-oudrais parmi eux citer tout particulière
ment F. SPURNV du Laboratoire de Dosimetric RadLologlque de Prague et
R. NINCK du Physikallsch-Technische Bundesanstalt de Berlin qui ont contri
bué pour une large oart aux travaux décrlta dans ce aéaoire.
'i
Je salais l'occasion qui m'est donnée pour dire combien L'ai apprécié l'nabileté, 1'imaginât ion et les qualités d'experiment steur de Ph. BLANCHARD ainsi que la patience el le dévouement de Madame t.. \.KyJ\l?-Z
qui n'ont pas ménagé leurs efforts dans la réalisation des expériences.
Je ne «aurais terminer «ans dire combien j'ai été touché par le dévouement de Madame J. BROSSIfcR qui a accepté la charge ^supplemental re de la dactylographie du mémoire, et u; Madame C. PERREAUX qui lui a apporté un indispensable soutien.
CEA-R-4697 - PORTAL Guy
.._ K* poui . _ __. __ réserve* * una synthèse bibliographique dins laquelle «ont résumés l e i principes qui régissant las phénomène* ais en Jeu et sont énoncées les propriétés essentiel les das doslmetres radlothensalualnescents-Dans la deuxieae partie sont décrites las études qui ont été effectuées pour disposer de aatérisux présentant dea caractéristiques rfoslaécri-ques particulières : un fluorure da lithium stabil isé au sodium réutilisable sans régénération et une attain* adaptée 1 la dosimetric an cas d'accident. La troisième partie est consacrée 1 la Mesure des rayon ncaents électromagnétiques an présence da neutrons de diverses énergies.
Commissariat 1 1* Energie Atomique - Frac;a
H CEA-R-4697 - PORTAL Guy
A CONNUlirriON TO THE STl DOSIMETRY
Su—iry.- The applications of redlothermoluminescence to radiation dosimetry were investigated. The fundamental processes are firat reviewed and the main proparties of radiotberaolgalneicemct dosametari ara stated. The ltvestlgations carried out In order to hare aaterlals pre-sentlni particular dosimetric characteristics ara the» described s a lithiu» fluoride stabIHred by sodlua that caa be reused without regeneration and «luaini suitable for dotlaatry in casa of accident. Finally, the measurement of electromagnetic radiation in pretence of neutrons of various énergies are considered.
1915 217 p.
Coaaissarlat a l'Energie Atoe.lo.ue - Franca
- I -
INTRODUCTION GENERALE -
En 1705, H. OLDENBURG observa pour la première fois
l'émission lumineuse de fluorltea naturelles portées a une certaine tem
pérature. Il '.an*it da découvrir la "thermolumineecence", une des nom-
breuaes manifestations da l'effet daa rayonnements dans let solides
cristallins. 71 fallut cependant attendre près de deux siècles pour que,
an 1903, E. WIEDEMANN soit an mesure de formuler ur.e hypothèse satis
faisante «n attribuent l'origine de ce phénomène au rayonnèrent nucléaire
natural des minéraux. Depuis, de très nombreux t ravaux lui ont été con
sacrée.
Longtemps confiné dana lea laboratoirea de recherche fondamentale,
ce phénomène n'a donné nalaaance ft des applications pratiques qu'après
la seconda guerre mondiale. L'immense effort déployé alors dans le domaine
nucléaire aux U.S.A. poaalt la problème da la dosimetric des rayonnements
u^zammant pour la protection du personnel. F. DANIELS qui effectuait
daa recherche" aur las phénomènes de catalyse préconisa en 1950 1'uti
lisation da matériaux radlothermolumineacents comme dosimètrea.
Depuis, da nombreux laboratoiraa ont consacré leur activité a
la rechercha dt nouveaux matériaux radlothermolumineacents et a. la mise
au point da détectaura auacaptiblta dt concurrencer lea systèmes alors
couramment utilisés (emulsion» photographiques, chambras d'ionisstion,
compteurs etc..) Initialement considérée comme une simple "curiosité"
dt laboratoire, cettt technique a progressivement évolué et donné nais-
seacejdepuie una décennie, J d'importantes applications dana le domaine
dt la métrologie appliquée * la radlobiologit, è la radiothérapie et à
la radioprotectlon.
Nous avons entrepris au Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-
aux-RoseSjen 1964,alors que lea systèmes Industriels actueia n'avalent
paa encore fait leur apparition, dea études destinées ft développer les
techniques da dosimetric «yattmatique du personnel par radiothermolu-
minescence. Depuis, techniciens «t chercheurs je sont succédés pour
faire progresser lta applications pratiques dt ce phénomène et créer un
ensemble dosimétrlquc opérationnel.
+ L'expraaalon "radiotntrmolumlnescence" est utilisée pour désigner la ther-molumineacence induite par le rayonnement ionisant.
- 2 -
DAUB ce mémo're nous présentons les étudet Les plue marquantes
qui ont été effectuées.
Nous consacrons la première parti* a une synthèse bibliographique
destinée & rappeler las notions élémentaires concernant la dosimetric
par radiothermoluminescence. Nous récusons très brièvement las principes
qui régissent 1* phenomena mis en Jeu, nous énonçons les propriétés
essentielles des dosimètres radiotheratoluminesccnts et nous comparons
entre elles las ceractériatloues particulières d* quelques produits
radiochermoluminescents choisis parai ceux qui ont été ou sont actuel
lement couramment utilisés.
Nous avons volontairement limité le volume de cette première
partie. Nous n'avons cité que les travaux les plus originaux et nous
avons évité de faire état des résultats apparemment contradictoire! ou
divergents, publiés par d«s chercheurs qui n'ont pas tous employé les
mêmes méthodes expérimentales. Nous nous sommai efforcés da réunir en
quelques tableaux les principales caractéristiques dai matériaux étudiés,
extraites de diverses publications. Nous «vons choisi las résultats
cités en nous bassnt essentiellement sur Ici méthodes mises en oeuvre
par les auteurs de façon A ne regrouper que des valeurs comparables.
Dans une deuxième partie,nous décrivons les études que nous avons
effectuées afin de disposer de matériaux radiothareuluminescents présen
tant des caractéristiques doalmétrlques adaptées a no» besoins spécifiques.
La premier produit était destiné à la dosimetric courante du per
sonnel travaillant auprès de sources radioactives. La mise au point de
la préparation de ce matériau s'est révélée laborieuse car lai études
avaient un caractère essentiellement empirique. Nous n'étions alors gui
dés par aucune théorie car, au aiment où nous les avons effectuées les
mécanismes que nous décrivons pour expliquer, en partie tout au Bains,
l'obtention des caractéristiques souhsitées n'étaient pas encore connus.
Diverses réalisations techniques et applications pratiques ont
été le fruit de cette étude. Nous les présentons très succinctement, car
ces travaux ont fait l'objat de publications détaillées dont nous mention
nons les références.
- 3 -
L'étude concernant le deuxième produit a été effectuée dans une
optique tout a fait différente. Noua avons sélectionné, parmi le* matériaux
que noue connaissions, un produit destiné a la dosimetric exceptionnelle
des rersonnes susceptibles d'être irradiées lors d'un accident de criti-
cité. HOUJ ne souhaitions pas en élaborer un nouveau.
Nos Investigations étalent alors guidées par la connaissance des
phénomènes et nous avons limité nos recherches a l'étude détaillée des
caractéristiques du produit choisi qui est fabriqué en grande quantité
pour l'industrie des abrasifs et réfractaires,
Dans la troisième partie.nous nous sonmes attachés à montrer
l'Intérêt des systèmes radlothermolumlneacents en leB comparant a d'autres
types de détecteuri pour une application particulière : La détection des
rayonnements électromagnétiques dans les champs Intenses de neutrons. Ceux-
ci perturbent en effet la réponse des détecteurs; il faut tenir compte
de leur effet et corriger an conséquence les résultats obtenus.
Noua avons conparé la senslbl' tté aux neutrons de diverses éner
gies de dispositifs radlothermolumlneacents, radlophotoluminescents et
photographiquest afin de sélectionner ceux d'entre eux qui se prêtent
le aïeux A ce genre de mesure.
L'évaluation des corrections qu'il convient d'effectuer est une
tache délicate al l'on veut obtenir des résultats précis. En fait,les
travaux exposés ici ne concernent que le début d'une étude en cours.
C'estjcependantjle stade le plus Important car il concerne la définition
des conditions expérimentales qui a«ront adoptées pour la suite des
expériences. C'est ainsi que nous avons été amenés à étudier l'action
d« tel ou tel paramètre expérimental sur le résultat de la mesure. Certes,
nous pouvions prévoir l'action de chacun d'entre eux, mais il était dif
ficile d'en évaluer "à priori" l'importance. Nous avons donc eu recours
à l'expérience.
On remarquera que les coefficients de correction obtenus lors de
ces études ont été déterminés avec une précision suffisante pour se prê
ter d'ores et déjà à des mesures préliminaires du rayonnement gamna
dans les champs de neutrons.
P R E M I E R E P A R T I E
SYKTHESE BIBLIOGRAPHIQUE
GENERALITES
- t) -
I - :.A KAD'On!K.^!OI.t'MrSKSl-ESCE - RAPPEL DKS PRINCIPES -
La rad lot he nnoluminescence
Certains solides présentent la propriété d'émettre, Ri on élève
leur température à une valeur suffisante, une luminescence dont l'impor
tance est une fonction de la dose absorbée dans le matériau préalable
ment Irradié par un rayonnement Ionisant Le diagramme d'énergie de In
fipureL l permet d'expliquer d'une façon simple ce phénomène.
Le cristal parfait.
Avant irradiation, les atomes constituant le réseau d'un cristal
pur boni à l'état fondamental; le niveau énergétique de leurs électrons
est situé dans la bande d'énergie appelée bande de valence.Si ce solide
est soumis à un rayonnement ionisant, certains électrons reçoivent une
énergie suffisante pour être arrachés de leur orbite et transférés dans
la bande de niveau énergétique supérieur appelée bande de conduction (n),
ils deviennent alors des électrons libres qui circulent dans le réseau
cristallin (b) où Ils perdent «rogressivement leur énergie. Remarquons
que l'atome ainsi Ionisé constitue un Ion positif appelé "trou" qui
peut, par substitutions successives, ce déplacer dans la bande de
valence (c) tout couine l'élecfon dans la bande de conduction.
Pour un solide cristallisé laolant, Il exiate entre La bande de
valence et la bande de conduction une cone constitué de niveaux éner
gétiques qui sont "interdits" aux iona des deux algne.?; c'est-à-dire
qu'après avofr perdu son énergie dans la bande de conduction, l'élec
tron se recomblne (d) à un Ion positif en franchissant directement
cette zone appelée "bande Interdite".
Les pièges
En fait les cristaux ne sont Jamais parfaits; Ils comportent
toujours un certain nowbre de défauts ou d'atomes étrangers qui per
turbent ce diagramme d'énergie.
Les défauts ou imperfections de structure peuvent 6tre consti
tués :
- de lacunes d'ions des deux signes; on conRtate,par exemple,
dans un halogénure alcalin l'absence d'ions halogènes et d'Ions alcalins;
, fan do dy-'cofldutt i o n ' . (10 .
<d)
(a)
: 1 Bandi-
i m i - r d i u \
/ ' ' J ^nde de Val<?f c*
a i C r i s t a ! par fa i t P r ê s t n c t ' <Je p i i -ges f ( ' i - ,nr
e (T-li-iri ror.
0 trou
c ) D é s a c t i v â t ion et. r ecombina i son rad iâ t i
F ig . 1 ,1 - Modèle des bandes d ' é n e r g i e
-@+ - s - +
+ - + - + -
- + ~ - + - +
+ - e
+ - + s a i défauts
défaut de Schottky
Vacance d'ion alcalin
Vacance d'ioT halogène
défaut de Frerkel
ff) Ion interst i t iel alcalin
Ç-~) lor. inters t it ie] haiogène
Con t r i - V , Con t r e K
- 7 - + / +
+ -/+ a + -
- s - + - +
+ - + - + -
h) Centres colorés
e électron
0 trou
i on Mg
- + + - + - + + - + - + -- + - S - +
c) Création a r t i f i c i e l l e de Pièces
dans le LtF "ac t ivé" au Hg
FJR.1 .2 - Représentation des défauts et des
centres colorés dana le cas d'un halogène a l c a l i n
- • -
ce sont lea défauts de "SCHOTTKY" (voir figure I.2a),
- d'Ions interstitiels : ce sont las ions des deux signes qui,pour
des raisons diverses, ont abandonné leur site cristallin d'origine créant
alors des lacunes et sont immobilisés en position Interstitielle dans le
réseau (voir figure I.2a)j ce sont les défauts da "FRENKEL".
Ces défauts perturbent le diagramme d'énergie de la figure t.la; on
admet qu'ils créent localement des niveaux énergétiques nétastables "auto
risés" à l'intérieur de la bande interdite. SI un ion positif ou négatif
passe a proxisilté d'un tel centre, 11 peut fort bien être capté; on dit
qu'il est retenu dana un "piège".
C'aat le cas par exemple d'un électron qui circule dans la bande de
conduction et paaae è preximité d'une lacune d'ion négatif ou d'un ion
pouit if interstitiel; il subit l'attraction coilombienne dea charges posi
tives correspondantes et peut être ainsi immobilisé ou "piégé" (voir figure
I.2b).
Le système constitué d'un électron piégé dana une vacance d'ion
négatif (d'ion halogène par exemple) ptut être assimilé è celui d'un atome
d'hydrogène dans lequel L'électron est Lié a- la charge positive du proton, y
occupe des niveaux discrets d'énergie et effectue des transitions encre ces
niveaux par absorption ou émission de quanta d'énergie.
Des phénomènes similaires peuvent se produire lorsque des ions
positifs ou "trous" qui migrent dans la banda de valence, passent k proxi
mité de lacunea d'ions positifs (voir figure I.2b).
Le centre constitué par un électron piégé dana une vacance d'ion
négatif (halogène) cat appelé "centre F"; on l'appelle également "centre
coloré" car IL absorbe la lumière et donne ainsi au cristal irradié une
coloration caractéristique. Celui constitué par un trou piégé dans une
vacance d'ion positif (alcalin par exemple) eat appelé "centre V" (voir
figure I.lb et X.2b).
On obtient des phénomènes tout A fait comparables k ceux que nous
venons de décrire en Introduisant des impuretés dans la maille cristalline
d'un cristal; celles-ci créent dans la bande Interdite des niveaux d'énergie
supplémentaires qui sont susceptibles de Jouer le rôle de pièges. C'est
la méthode la plus couramment ut 11liée pour la création artLH ciel Le de
ces pièges, car elle permet d'effectuer des expériences reproductibles.
Nous prendrons l'exemple d'un cristal de fluorure de lithium auquel on
ajoute une faible quantité" (quelques centaines de p.p.m. ) de fluorure de
magnésium; on dit qu'il est "activé" au magnésium. Comme le montre la
figure I.-c, l'excès local de charge positive est compt .é pur la création
d'une lacune d'ion alcalin; celle-ci peut Jouer le rOU de "piège a trou".
Les centres luminogènes.
Prenons le cas où un électron est retenu dans un piège (P) proche
de la bande de conduction et un trou laaobillsé dans une position voisine
de la bande de valence (voir figure I.lc). Si on fournit a l'électron par
excitation thermique une énergie suffisante E appelée énergie de désacti
vât ion thenilque (a'} il eat ramené dans la bande de conduction où il
se déplace librement (b') Jusqu'à ce qu'il ae recombine a un trou de la
bande Interdite (c'>; si cette recombinaison s'effectue avec émission lumi
neuse on dit qu'il y a recoablnaison radiative; elle s'effectue dans un
centre appelé "centre actlvataur" ou "centre lumlnogèna". Ce mécanisme a
été suggéré par SCHÔN et KLASENS. Les tons ont décrit la cycle complet
donnant Lieu au phénomène appelé radlothermolunlncscence.
Remarquons que l'on peut tout aussi bien envisager le cai où ce
sont les trous qui sont piégég et mis en Jeu lora du chauffaga (Mécanisme
de LAMBE-KLICK).
Le spectre de therwioluailneaccncc.
SI on trace la courbe représentant l'Intensité lumineuse émise
par un matériau thermoluminescent en fonction de la température A laquelle
il est porté, on obtient un spectre de thermolumlnescene*.
La loi de variation en fonction de la température absolue T de
l'intensité lumineuse émise par un cristal à centres luainogènes isolés
(l'émission a lieu dans Le même centre que l'absorption) eat donnée par la
formule suivante : <J.T. RANDALL 1943)
t " No S ex P - fci-} ex P [- - L J^ ex P J- A l } d t j
avec : No - Nombre Initial de centres a l'état excité métaatable à la
température absolue Initiale To (température ordinaire par
exemple).
- 11 -
N • Nombre da centras a I'«tat excité métastable h la température T.
E - Energie d'actlvatlon thermique.
S - Constant* caractéristique du piège qui a les dimensions d'une
fréquence.
K - Constanta da BOLTOiANN « 1,38. l O - 2 3 J. V 1
T • To + •( t at - vltcasc de chsuffage
t • temps
(Talabla pour una variation linéaire du chauffage).
Cette foraul* est encore valable si lea centres absorbants et lurai-
nogènes sont séparés, dans la mesure où la capture par les centres luraino-
gèoea eat prépondérante aur celle dea pièges.
Sur la courbe ds la figure 1. 3 nous avons représenté les courbes de
thermoluaiinascence, calculées d'après cette formule:, pour deux vitesses de
chauffage tris différentes («* • 1 et <* • 40 degrés centigrades par seconde);
on remarqua que la température ft laquelle apparaît le maximum varie consi-
dérab lassant avec o( .
On démontre que la surface sous-tendue par le pic de thermolumines-
cance et (pourat constant) l'amplitude da ca darniar sont proportionnelles
au ncaibra total d'Ions capturés dans la piège.
On appellera tel "température d'extraction du piège" la température
d'excitation Tm correspondant, pour una vitesse donnée du chauffage, au
maximum d'Intensité du pic considéré. La valeur de T croit avec la vitesse
da chauffage, Ella na caractérisa donc pas un piège, mais c'est une valeur
Intéressante sur le plan pratiqua car aile Intervient lors du réglage des
appareils da satura.
Le plus souvent un spectra de thenaoluMlnescence est composé d'une
séria de pics correspondant chacun à un type différent de piège. Les pièges
"les plus profonds** sont excités aux températures las plus élevées (flg. 1.4),
La mesura da la dosa absorbée.
La nombre da recombinaisons radlatlves est proportionnel au nombre
d'ions piégés at donc au nombre de paires "électron-trou" créées par ioni
sation. En définitive, la luminescence émise est proportionnelle dans
certaines limites 4 la dosa absorbée dana la substance thermoluninescente.
- 12 -
' l ' C . s a - 4Cf C. s
200 300 400 500 T e m p é r a t u r e C O
F i g . 1.3 - C o u r b e s de t h e n n o l u m i n e s c e n c e c a l c u l é e s par R.SCHAYES 1963
à p a r t i r de l a r e l a t i o n ( 1 ) pour a • l ° C j "
•x *i*û"C. s "
16 ÏU
Durée du c h a u f f a g e ( • )
F i g . 1 .4 - Courbe de thermoluminescence d'un m a t é r i a u comportant
d i f f é r e n t s types de P i è g e s (L iF d ' a p r è s ZIMMERMAN 1965)
- 13 -
La surface sous-tendue par un pic de thenoolumlneacence est repré
sentative de l'énergie lumineuse libérée, Cette propriété ea*. mise en jeu
dans la plupart des lectaurs du commerce; lea mesures sont effectuées à
partir da l'émission totale d'un ou plusieurs pics. L'appareil de lecture
(fi|. I.5> est constitue d'un élément chauffant sur lequel on dépose le
produit actif et d'un photoesiltiplicateur qui délivre un courant proportion
nel au flux da photons qui frappe la photocathode. Ce courant est cnu-
gasiné dans une capacité» la charge da celle-ci est fonction de La dose
absorbée dans la milieu cristallisé; 11 suffit donc de la mesurer pour
évaluer en se référant a un étalonnage, la dose absorbée recherchée. Le
matériau thermoluminescent étant simplement posé lors de la mesure sur le
système de chauffage » les détecteurs peuvent prendre diverses formes
(poudre mlcrocrlstalllne, monocristaux taillés, éléments frittes rigides
ou souples).
L'eaplltuda du pic de thermoluminescence es^slle-mêae,proportion
nelle a l'énergie lumineuse libérée. La conception de certains appareils
de lecture est basée sur cette propriété. Cependant, il est alors néces
saire de contrôler parfaitement la loi de chauffage de l'élément sensible.
Cact lspllque notassent que le matériau radlothermolumlnescent soit réparti
d'une façon uniforme et qu'il aoit lié thermlquement au système de chauf
fage. Pour cela,l'élément chauffant fait corps avec le produit radlother-
molumlnascent et est généralement enfermé dans una ampoule indépendante
du lecteur. Dana ce cas,le système da mesure comporte un micro-ampèremètre
a mémoire; le lecteur fournit l'alimentation en courant pour le chauffage
des détecteurs.
Lee produits radlothermolumlnescenta. (RTL)
On constate que de trèa nombreux matériaux cristallisés naturels
présentant a des degrés divers las phénomènes que nous venons d'analyser.
Cependant, leura caractéristiques sont souvent très éloignées de celles
que l'on exige pour un doelmètre. C'est la raison pour laquelle les cher
cheurs ont reproduit ces cristaux en essayant d'améliorer leura qualités
doalmétriquas.
La plupart dea produits RTL utilisés actuellement aont des produits
de synthèse. Progressivement les études ont tendance A se concentrer sur un
petit nombre d'entre eux qui présentent le meilleur compromis entre les ca-
+ On utilisera souvent par la suite l'abréviation RTL (Radio.Thermo.Luminescent)
—\S#!fi»>
Fi^- I - 1 ) - Principe d'un apparei l de césure de l 'émission lunineusi de produits thermoluminescents.
ractériatlquea souhaitées pour certaine! applications doslniétriquea parti-
culltrti.
Noua allons analyser d'une façon détaillée eus caractéristiques et
comparer ertre «Ilea lea perforaanc«s de quelques wetériaux choisis soit
pour leur intérêt historique, soit pour leurs propriétés particulières.
- t o
il - CARACTERISTIQUES DOSLHETRIQUES GENERALES DES MATERIAUX RADIOTHERMO-
LUMINESCEHTS -
II. 1 - Stabilité" de l'information,
La probabilité de passage d'un porteur (électron par exemple)
d'un état excité métsatable A un état non métestable est donnée par
la relation :
P • S e " -£-
avec ;
P - Probabilité de la transition
S - Facteur caractéristique du centre qui détermine ls
"vitesse de libération intrinsèque"
E - Energie d'actlvatlon
K - Constant* de BOLTZMANN
T - Température absolue de conservation des échantillons,
La durée de séjour moyen 0 des porteurs dans un piège et la période
0 du phénomène (ou temps nécessaire pour que la moitié des porteurs subisse
la transition) sont donnés par :
*& - 0,693.P-1 0 - -
Dana le tableau de la figure L.6 nous avons reporté, pour les corps
les plus couramment étudiés, la température d'extraction T des principaux
pièges et les informations tirées de divers articles concernant la stabi
lité des porteurs dans ces pièges. Dana la mesura du possibl*,noue avons
mentionné la valeur de » correspondant à T - 20"C; quand elle n'est pas
connue, nous avons reporté l'estimation du taux de décroissance du signal
observée après conservation de l'échantillon A 20*C pendant la durée pré
cisée dans la parenthèse. Ces valeurs doivent être considéré*! A titre
indicatif car elles proviennent de divers auteurs qui n'ont pas nécessai
rement utilisé les mêmes paramètres expérimentaux.
A partir de ce tableau,on peut sélectionner les corps les mieux
adaptée Aun type de mesure donné. C'est ainsi que pour des mesures effec
tuées dans un court laps de temps, on peut utiliser des produits relati
vement instables tels que le sulfate de calcium activé au mancankaa. Pour
les mesures effectuées sur de longues périodes, il faut nécessairement en
choisir d'autres.
I
Produit RTL
(dopant ) H* PLc
Caraetér stiques des Pièges Caractéristi ques d'Émission Produit RTL
(dopant ) H* PLc Tempérât JTC] Période Sensibilité Longueur d'onde
Produit RTL
(dopant ) E n U s i o n
T CO m
JTC] Période
intrinsèque
Si (p.cent)
d'émission max.
Xtnml
Li F (MR) I
II
70
no * - 5 m
- 10 h
in IV
no 200
- 0,5 an
- 7 ans ! 0,0* iOU
V
VI
225
275
= 60 ans
Ca V naturel I 95 - 10 h Ca V naturel
I' 110 3 DOIS 17 S
II ISO 50 ans
III 260 2.10 5 ans
III'
IV
310
37 5 2.10 l 0«ns
Ca F, tHn) I 260 l p.centO jour) O.Ut, Ï00
Ca F, (Dyï I 120 ùbO~i*b'i-S7b Ca F, (Dyï
II li.0
III IV
200
240 J25 p.ccntCl mois)
Ho 0 I
[I
70*
160*
V V
III
IV
180*
220* .0 p.cent (5 mois)
l i 2 B4 °7 I 50 ) 0,0?3 600
l i 2 B4 °7 II 90 ) III IV
200
220 j10 p.cent(2 mois)
) )
Ca SO. (Hn) 90 50 p.centdC h) 1,2 500
C* SO, (Sin) 200 600
C* SO^ (Dy) -. I
II
80
120
i/8 - 571
Ca S04CTra)
III
IV
220
250 )6 p.cent (6 mois) 452 - 520
FLg. 1.6 - Caractéristiques des pièges et émission de divers produits RTL.
+ : valeurs très variables selon les auteurs
++ -. Quand Tï n'est pa« connu on Indique La valeur de La décroissance du
signal après la durée de conservation à 20°C mentionnée dans la paren-
- 18 -
l'eu de matériaux présentent comme l'oxyde de béryllium un ser.l
pic dans la gamme des températures normalement utilisées pour la dosime
tric; la plupart d'entre eux en possédant plusieurs dont la stabilité
est très variable. On ne peut donc collecter la luminescence globale
fmise par toute In série que ni 1B stabilité" et l'Importance relative
des pièges de faible énergie eut compatible avec les mesures effectuées.
Hans le cas contraire, il faut éliminer leur influence par une deB
méthodes exposées ci-dessous:
a! La méthode de la mesure de l'amplitude du pic permet d'éviter l'enre
gistrement des pics instables si ceux-ci ne dominent pas le pic stable;
nous avons déjà vu que cette technique pose certains problèmes pratiques.
b) Il est possible de modifier provisoirement la répartition des pièges
de certains cristaux radiothertnolutrtine¢s par un traitement thermique
approprié effectué avant l'utilisation du dérecteur. Citons, par exemple,
celui préconisé par D.W. ZIMMERMAN (1965) pour le fluorure de lithium; il
pennée de favoriser les niveaux stables au détriment des pièges instables.
Cependant.ee traitement doit être systématiquement répété avant chaque
mesure; on l'appeile "régénération".
<-:) Si les niveaux énergétiques sont suffisamment éloignés, 11 est
possible d'éliminer les pièges les plus instables par un traitement ther
mique approprié effectué sur le détecteur irradié avant de procéder a La
lecture. Par exemple, on peut vider le niveau II du fluorure de lithium
sans altérer exagérément le niveau v stable, en le plaçant pendant 15
minutes dans une étuve réglée à 120°C.
K.E. GORDON PERRY (1965) a proposé d'effectuer cette élimination
Lors de la lecture. L'intégration du phénomène ne commence pa* ùës le
début du cycle de chauffage, mais après l'extraction de* niveaux Ins
tables (figure T. 7). Il est cependant naialsé d'éllalner dans ces
conditions les niveaux énergétiques trop proches les uns des autres; les
mesures ne sont pas très précises.
M . 2 - Sensibilité et dose minimale décelable.
La sensibilité d'un produit radiothermoluminescent est déterminée
par sor. efficacité "Intrinsèque" de t he m o luminescence S ; celle-ci
représente la proportion d'énergie absorbée réémise sous forme de photons
i umineux.
- 19 -
La mesure de ce par««être est très délicate, car en fait Inter
viennent :
- lea caractéristiques du lecteur utilisé (choix du photomuUipli-
cateur, efficacité de la collection lumineuse, coefficient d'amplifica
tion électronique etc...).
- la présentation du détecteur et notanment sa ttansparence.
De ce fait, on n'observe qu'une sensibilité "apparente" valable
pour un appareillage déterminé et pour les réglages sélectionnés. Il y a
toujours intérêt * choisir les produits les plus sensibles car le lecteur
estalora utilisé dans dea conditions favorables et sa conception peut
«tre moins élaborée. Kous avons reporté dans le tableau de la figure 1.6
l'efficacité Intrinsèque de radtothermoluoineseen.ee de certains pro
duits et dans le tableau de la figure 1-8 leur sensibilité apparente
relative a. celle du LIF.
En fait, c'est le "seuil de détection" S. qui nous intéresse
plu» particulièrement ici car il détermine "la dose minimale décelable".
Il dépend no seulement de la sensibilité du corps utilisé mais égale
ment d'un cet .aln nombre de phénomènes parasites qui entraînent l'ap
parition d'une ,-irédoae apparente. Ce sont :
• Le courant d'obscurité du photomultiplicateur
- L'émission lumineuse du système de chauffage
- L'émission de tribolumlnescencc
* La remanence.
Courant d'obscurité du photomultiplicateur.
On peut le diminuer en adoptant une ou plusieurs défi solutions
suiventea :
Utilisation d'un_s£St£wte électronique de compensation : décalage du
zéro des amplificateurs ou Injection d'un contre courant. C'est la
solution la moins onéreuse mais elle nécessite des contrôles fréquents.
Choix d'un FM à. bas bruit de fond : Le prix en est environ cinq fois
plua élevé que celui d'un PM ordinaire.
Refroidissement^ du PM : C'est la solution La plus coûteuse mais AUSSI la
plus efficace. Elle n'est, en général, adoptée i«.-e sur les appareils de
- 20 -
lecture à hautes performance», car alla entraîna un accroissement de volusa
st de poids.
Tribotharmoluminescence - (plu* couramment appall "trlbolumlneecence").
Le mécanisme de ce phénomène aat encore «al cornu. Il aat Induit
par le frottement dei cristaux les una contra lai autrai; lai tensions
superficielle! créées libèrent leur énergie sous forma d'émission lumi
neuse pendant le chauffage.
La poudre inlcrocrletalllne présente una trlbothermolumlneecence plus
important* que laa détecteurs frlttéa am «terocrii tm IL Ina car ceux-cl su
bissent, lors des mtiipulatIons,des contraint«a •oindras. Pour la fluorure
de lithium,par exemple,ce phénomène équivaut à una dose absorbée égale A
1 rad ou A 20 mlllirada environ selon l'état physique du détecteur,
C.J. KARZKARK (1964) a observé qua pour la fluorure da lithium, on
peut dlsilnuar l'Importance da ce phénomène an utilisant un filera optique
WRATTEH 47 B dont la maxlmimi de transmission se situe à 430 nan
Four éliminer ea phénomène J.H.SCHULMAMN (I960 b) a remarqué, aans
pouvoir l'expliquer, qu'il suffit d'éviter la présence d'oxygène a La
surface de l'échantillon. Oo obtiant d'excellent* réaultat* an la "baignant"
dans un gaa neutre : argon, azote ate... (balayage da gas ( CALL,1964),
ampoule contenant L'élément détecteur empila da gas ace...).
Emission lumlnausa du système da chauffage -
Aux température? Auxquelles sont effectuées les mesuras, seule une
faible partie du spectra d'w '«aIon du système da chauffage aat détectée
par la photomultiplicateur, mais e*..-»t donné sa grande sensibilité» cala
suffit pour perturber ls masure. Il faut «'gaiement tanlr compta du fait
que dan* lea appareils du commerça, l'élément chauffant «st porté à une
température nettement supérieure à celle du produit RTX.
On minimise l'action pai tslte de ca phénomène :
- en diminuant la plus possible la température du system* da
chauffage,
- en limitant la aurfaca emissive par un diaphragme,
- en utilisant une séria da filtres optiques appropriée,
- an choisissant, pour un produit déterminé, la photomultlpllcateur
qui permet de sélectionner dans las maiHeure* conditions
- 21
l'éafcMlon caractéristique RTL de l'émUilon "Infra-rouge".
La tableau de la figure 1.6 donna la ou la i longueur! d'onde
d'émission maximale daa différent! cristaux RTL.
Malgré caa précaution!, l'apparition de ce phénomène ne peut
Icre évitée que pour lai corpa qui prétentant dai piège! u t i l e ! a faible
température, comme la sulfate de calcium activé au manganèse. Ceci
explique que, bien qu'i l na puiaae être considéré COBS* le produit le
plu* sens ib le , i l permette d'effectuer lai mesures aux pLui faibles niveaux.
Rémananco -
Lora de la mesure» lai piègei ne sont totalement vidés que al la
tespératura atteinte eat iwfflaa—int élevée; dam la cai contraire, la
doae rémanente l'ajoute a la mesura suivante. Or, noua avons vu au para
graphe précédent qu'il y a intérêt a na pas trop élever la température
du système de chauffage. Cependant^un réglée approprié il la mesure des
faiblai dosas ne convient pas pour la* doae» élevéaa; la température
atteinte est insuffisante pour vider complètement lea pièges considérés.
Il faut alora augmenter le chauffage. Ceci peut Itre réalisé soit manuel
lement, soit automatiquement dés que la valeur mesurée dépana un certain
seuil.
Kl faut également tenir compte du fait que, lora d« la lecture,
laa piégea Lee plu» profonds, généralement non utilisés pour la dosimetric,
ne sont paa vidéa. Par un phénomène de migration des porteurs d'un ni
veau énergétique à un autre, 11 s'établit progressivement un nouvel équi
libre; le produit 1TL semble se "recharger".
De ce fait, 11 «ce préféreble de régénérer lei produit! qui ont
aubl une Irradiation trop importante car le cycla de chauffage du lecteur
eat Insuffisant pour "effacer totalement" l'information précédente.
Seuil de détection S, -
SI lea diver* paramétres précédente sont figée, c'est-à-dtre pour
un détecteur at un appareil de mesure donnés, on peut déterminer S.. On
admet généralement qu'il eat égal à 2 fois l'écart type de le mesure d'un
détecteur non irradié. Nous avons reporté daoa le tableau de la figure 1.8
- 22 -
Les valeurs approchées de S pour les divers produits RTL couramment utilisés.
Nous les mentionnons simplement * '-'Tre indicatif car ailes sont
extraites de divers articles et nous n'avons aucune informât ion concernant
le» critères de leur détermination.
II.3 - Réponse (1) en fonction da la dosa sbsorbés (voir figura 1.8 at 1.9) -
La courbe d« répons* d'un Matériau RTL an fonction da la dose absor
bée dans l'air comprend généralement ;
- une zona linéaire
- une zone dite "luprellnéaire"
- une aone de saturation.
Zone linéaire
C'est la pius intéressant* car c'est 2e domaine où tas Mesures sont
effectuées avec le maximum da précision. Le coefficient de variation des
mesures effectuées avec les appareils moderne* de qualité, est Inférieur
au p.cent.
Elle eat Unité*, du côté des faibles doses absorbées dans l'air (2)
(10 nxad environ) par lea phénomènes parasites générateurs des bruits de
fond fîntionnéf au paragraphe précédent qui altèrent la précision des
stesures.
La nature par intégration entraîne pour certaine corps une défor-
nation de la courbe de répons*. C'est le cas du fluorure de lithium pour
lequel on constate souvent qua la sone linéaire aat trea réduite; il s'agit
plutôt d'une tone peaudolinéair*. Ceci eat dû à la présence d'un niveau
énergétique plus élevé (275 #C), dont la loi de réponse an fonetien de la
dote est très différente de c*ll* du pic de dosimetric *t qui perturbe
les résultats si les réglages du lecteur ne aont pas judicieusement choisis.
Il est possible d'accrottr* l'étendu* de cette zone en Jouant sur
le phénomène de eupralinéarité qui sera abordé au paragraphe suivent.
(1) Le terne réponse est utilisé pour exprimer la loi de variation des Indications de l'appareil de mesure en fonction d'un paramètre déterminé (dose, TLE, énergie etc...). (2) On sous.entendra désormais "absorbée dans l'air".
RTL In tens i té
| _ _ | ' Temperatur
Durée de 1 ' in tégra t ion
Fig.1.7 - Suppression des niveaux ins tables par l ' appare i l de mesure
Systèaw préconisé par K.E.G.PERRY (1965)
Réponse (Unités a r b i t r a i r e s )
-1
Fig.1.9 - Courbe de réponse du LiF et du CaF. (Hn) en fonction de la dose absorbée
Courbe e x t r a i t e de-Marrone «t At t ix (1964)
Produit RTL Cou he de réponse en f Miction de la done
lumperaturr [hire* Produit RTL
Seui l de détection S r f (rad)
S e n s i b i l i t é appa- Limite zone l i ne -rente * a i r e P <r*d> H ( rad I
lumperaturr [hire*
LiF
Ci F naturel
10~2
io" 6 a \o'y
1
10
Ï . . 0 2
s.io'
i V > 40ft C ) ho i;
2 h 2 rcui-s
(Mn) i n " 3 3 a 5 2 . 1 0 ' • O 6
(Dy) i o - 4 15 à 30 do 5 )* ' c.oV hon'r 2 n
Be 0 ID"' I a 3 S.IO» 5 . 1 0 S ^SO'C 1-2 h
*-i
2h°7 t m ) ID" 1 0,3 à 0,6 J.lo» j V
Ca SO^ (Mn) 2 . 1 0 - 5 4 5
(Sra) W 1 100 2 .5 .10 4
(Dy)
m " 4
30
30
3.10»
J . . 0 -
1 0 s > ) 4-00'C > )
1 h
Pig. 1.8 - Courbe de réponse en fonction de 14 dose et recui t de quelques produits RTL
* : S e n s i b i l i t é apparente r e l a t ive à c e l l e du LiF
** : Ces valeurs sont v*labIc i «pr t i r ecu i t
- 25 -
On pré-lrradle le matériau à une dose bien déterminée <10 rads pour
le fluorure de HthlusO et on lui fait subir ensuite un traitement cher-
nique approprié qui vide les pièges (R.D. KIRK et coll , 1966).
Ce doauiina de linéarité esc alors accru de plus d'un ordre de
grandeur. Cependant» bien que la sensibilité apparente soit alors net
tement supérieure, la Halte inférieure de détection est altérée par
l'apparition d'un bruit de fond Important (H. FRANK , 1966).
Zone supralinéalre -
Au de Là de la zone linéaire, la sensibilité de nombreux produits
RTL crott avec la dose absorbée. L'origine de ce phénomène n'est pas
encore bien déterminée; elle peut être différente selon les matériaux
considérés. Diverses hypothèses ont été proposées :
- Création de nouveaux centres pièges par l'irradiation (J.R.
CAMERON, 1965)
- Création de nouveaux centres luainogènes (centres de reconbl-
naison radiative) (J.R. CAMERON, 1966)
- Accroissement da l'efficacité intrinsèque de thermoluttlnescence
du fait de la multiplication des possibilités de «combinaison
d'un «este porteur avec plusieurs centres de 1'-mineseence
(E.H. CLAFFY, 1968)
- Présence de centres de recombinaison non radiative ou centres
poisons qui limitent l'efficacité Intrinsèque dans la région
des doaes faibles, jusqu'à ce qu'ils soient garnis (J.R.CAMERON,
1968).
Bien que la sensibilité des cristaux soit supérieure, la préci
sion dta mesures effectuées dans ce domaine est inférieure a celle men
tionnée précédemment pour la zone linéaire. Cela provient du fait qu'il
est nécessaire d'Introduire un facteur de correction générateur d'erreurs
supplémentaires et qui varie notamment avec le transfert d'énergie liné
ique (TLE) du rayonnement mis en jeu (J.R. CAMERON, 1966).
Après la mesure, 1* produit RTL conserve la nouvelle sensibilité
acquise lors des irradiations précédentes. Cela pose un problème pour
les détecteurs qui sont fréquemment réutilisés; il faut éviter que
l'addition des doses successives n'atteigne la valeur limite du domaine
linéaire.
- a& -
On peut runJrc aux détucLeurs lortemi*iit irradiés leur sensibilité
initiale en procédant aux t roitcmcnlB thermiques de régénération tnrnt ion-
ni?s dans les paragraphes précédents. Sous avons reporté dans le tableau
de la figurer.S les temperatures et durées des traitements qu'il convient
d'appliquer à certaine produits. Remarquons qu'après le recuit, le
rcfroirfis*enent doit fitre effectué d'une façon reproductible.
A-J delà d'une certaine valeur de la dose absorbée apparaît un
nouveau phénomène qui entre en compétition avec le précédent, neutra
lisant son action à partir du point d'inflexion t mentionné sur La
figure ï.n.Ce phénomène est dû a La diminution du nombre de pièges dispo
nibles.
Zone de saturation - (fig. 1.9)
Elle intervient au point M quand tous les pièges sont "décorés",
c'est-à-dire occupés. En fait elle est accélérée par un phénomène d'in
version de la sensibilité, consécutif a la coloration des cristaux et
à la destruction par l'irradiation de certains éléments de la structure
cristalline qui subit alors des dommages Créa importants.
Selon les corps cette inversion Intervient entre 10 et 10 rnds.
Sur le tableau de la figure L8 nous avons mentionné la position
approximative du point M. 11 eat évident que les mesures effectuées a
proximité de ce point seraient entachées d'une erreur trop grande;
cette zone est Inutilisable. En pratique on pourrait conseiller par
exemple de ne pas effectuer de mesures au delà du point pour Lequel la
pente de la courbe (flg.1.9) devient inférieure à celle de la zone
linéaire. C'est a l'expérimentateur de fixer, en fonction de la précision
qu'il souhaite obtenir, le point limite à ne pas dépasser.
Remarquons que le traitement de "régénération" dont 11 a été
question aux paragraphes précédents ne permet paj de rendre les pro
priétés initiales au produit ayant subi de telB dommages. E.W. CLAFFY
(1965) préconise pour le fluorure de lithium un traitement à plus haute
température. Cependant,cette opération est délicate et 11 est préférable
de ne pas réutiliser les produits trop fortement irradiés.
II.it - Réponse des produits rndiothermoluminescents en fonction de
l ' énerg ie pt de la qua l i t é des rayonnements
Rayonnements electromagnéttquen -
Nous avons reporté sur la figure 1.101a réponse théorique
des divers produits KTL étudiés ici en function de l ' énerg ie de"
rayonnement F él ec t romngné! ique.= incidents pov.r -.ne rfnse ;v «-->r »•'•'•
dans l ' a i r égale à 1 rad, La zone infér ieure à l'iO koV, où ptédo-
mine l ' e f f e t photoélectr ique, est la plus in téressante l r e f fe t .
dans ce t t e région, le coeff icient d 'absorbtion massique er. pne>rv-;<-
var ie considérablement en fonction de l ' énerg ie du raytinncwpri: f
du numéro atomique eff icace (Z ) du corps considéré ! i-s va ii.r
de Z sont mentionnées sur la f i g u r e ! 10 e
De ce f a i t , seuls les produits composés essen: . cl . ••irt;,;
d'éléments à numéro atomique f a ib l e , présentent une réponse- 1.2.» qu :
var ie peu avec l ' é n e r g i e . On constate que des produits tel<: que
l'onyde de béryllium, le borate de lithium et le fluorure e!f l i
thium sont part Icul ièrement Intéressant .s pour les mesurw o'ii-c ' <»<"••
dans ce domaine On d i t q u ' i l s sont "équivalents aux t issus" . i l , ' 1
(1965) a proposé de modifier légèrement In composition do ces ni.>-
duits pour améliorer leur réponse.
Les produits dont le numéro atomique efficace est élevé
présentent une hypersens ib i l i t é importante dont le maximum •-,.
s i t ue a 45 keV environ. Leur u t i l i s a t i o n est donc limit-V ,i<_, do
maine d 'énergie supérieure. I l est possible de irinimiser ce dé
faut en u t i l i s a n t des f i l t r e s appropriés (I H SCHJI.MAN, 19«o)
Certains auteurs ont u t i l i s é ce défaut pour déterminer l ' énerg ie
du rayonnement en comparant la réponse d'un produit à haut 7 à
à c e l l e d'un produit à bas T . C'est a in s i que C :. K NNE'i ' l ' M l
a u t i l i s é simultanément du fluorure de lithium et de l 'alumine
( l ï Dana le domaine d 'énergie où prédominent les in terac t ions photoéle
t r ique* (E < 150 keV) Z est donné par : 7 f t
m ~ =2.*L 1™~ où a. repr.
sente la fract ion d 'é lect rona contenue dans l 'élément d ' ind ice i ei ir.
vo i s in de 4
(2) réponse r e l a t i v e a la dose abaorbée dans l ' a i r .
i:a K i» p c e m Mn). I iCa ^ )- \b,h
CaSl), U1.Î1 p.ci 'ni 0 ).~T~ ICaSO, I - IS
" (.O.ZZ p.cetU To)
EntfrSio(McVÏ UK)
,"ns'' f 1 : L i K . TLD 10O ( 0 , 0 4 p . c e n t Mg>. Z ^ f L I F ) - B , \U
~ Z ~ U I r ) • 7.6C
I T i t i ssus )-7 .1,0
2 : l.i » 0 . ( 0 , 3 ? p. cent Mn ) . zT ( U ^ O ^ ) » 7 , >J
3 : Be 0 TherraaLox . Z~ (EeO) = 7 . 1 3
S f c n s i b i l ' t é chroroanque de d i v e r s p r o d u i t s KTL r e l a t i v e .1
une dcsi- absorbée dans l ' a i t éga le à 1 cad, Iocs d 'une i r r a
d i a t i o n e f f ec tuée avec une source de Co ( v a l e u r s c a l c u l é e s
par G.HUSU0L1 1973)
- 2o -
Lea rayonnèrent! partlçulaircs directement ionisants -
La réponse des produits radi©thermoluminescents est. indépendante
du type de particule et de leur énergie, dans la mesure où leur trans
fert linéique d'énergie (TLE) cat faible.D.R. DAVY (19*>9) a effectué
l'étude théorique et CL WINGATE (1965) l'étude expérimentale pour
le fluorure de lithium (voir figure I.ll),E. TOCHIUK (l'.»63) a comparé
let 'éponaea du fluorure de lithium, du borate de lithium et de t'oxyde
da beryllium. La courbe de la fIgure IJ2 est extraite de ses travaux;
on constate sur celle-ci une très forte divergence entre les trois
produits pour lea valeurs du transfert d'énergie linéique supérieures
a 1 keV par micromètre dans les tissus.
Le» neutron» rapides -
Les produits radiothermolumtnescents présentent une réponse
très faible aux neutrons rapides, et ne peuvent.de ce fait.étre
utilisés directement pour leur détection
Quelques tentatives ont été entreprises pour accroître leur
sensibilité :
- Adjonction d'un diffuseur hydrogéné générateur de protons de
recul :
- Polyethylene - (G.M. SUNTA.1963 )
- Alcool - (C.J. KArZMARK,1964> (p. S. WENC, 1°74)
- Ralentissement et thermallsatlon.
Mais cas techniques ne sont applicables que pour les faisceaux
de neutrons rapides ne présentant qu'une très faible proportion de
rayonnements électromagnétiques. Dans le cas contraire,ceux-ci "voilent"
d'una façon exagérée les masures at lea rendent inutilisables.
Bien que faible, la réponse aux neutrons rapides est a l'origine
d'erreurs non négligeables pour la détection des rayonnements élec
tromagnétiques dans Ici champs présentant une forte proportion de
neutron* rapides II est nécessaire d'en tenir compte et de corriger
en conséquence les mesures.
Pour le fluorure de lithium,or. peut utiliser les courbes
expérimentales de C L . WINGATE (1965) ou les courbes théoriques de
D.R. DAW et col. (1969) (voir figure I.lj).
KniTRie uVs a(Me\'l
2 . 0
1.5 _ L y V ^ :Mn
1,0
LiF : Mg.Tl 0 ,5 " ^ ^ ^
0
. -r l n ° ; A ' , i ,n3 I'I.E fk« '.'/vim)
KiS.l 11 - Réponse r e l a t i v e du L1F
vtx t ont-1 ion du TI.F. des p a r t i c u l e s
c h a r t s : d ' ap rè s C . L.WINCATEI 1965 1
F ig .1 .12 - Réponse r e l a t i v e du t . iF , du BeO
e t du Li_B 0 . (Hn) en fonct ion du TLE des
protons - d ' a p r è s E.TOCHILIN (L9681
Réponse du MF par un i t é dp .dose absorbée dans les t i s su ;
Produi t S e n s ^ i t é .
(R. 1 0 - 1 n-?cmM
Li F.TLD 100 nu LiF.TLD 600 1520
LlF TLD 700 1.1
C* F2 (Mn) 0,61
Co F 2 iDy>TLD 20c 0,59
Be 0 0.Ù5
LijB^Oj (Hn) 390
Ca SO 0,05 Dy 0,38
" " 0,05 Tm 0,21
é n e r g i e des neut rons
( HeV )
Fig. I .13 - A. Réponse r e l a t i v e d 'un é c h a n t i l l o n de LiF en fonct ion de l ' é n e r g i e
des neu t rons (F igure e x t r a i t e de C.L.WINGATE - 1965)
B. SenaLb i l i t é aux Nth de d i v e r s p r o d u i t s thermoluminescents
(Tableau e x t r a i t de K.AYYANGAR 1974)
- 31 -
Le» neutron» thermiques -
- La présence de lithium 6 ou de bore 10 dana certains produits
radiotharmoluminescents (fluorure de lithium naturel, fluorure de lithium
anrlchl en isotope 6, borate de Lithium) ou la possibilité de les ad'oindre
sous forme d'Impuretés, font que la radiothermolunineacence est fréquem
ment utilisée pour la détection des neutrons thermiques.
Cette propriété donne lieu également à quelques appli cat ions pour
la détection des neutrons rapides thermalisés par un ralentisseur :
- sphères de Bonner pour 1* spectrométrie,
- diffusion dans le corps humain pour la dosimetric
.Pour la doslmétrie des rayonnements électromagnétiques, en présence
de neutrons thermiques, 11 faut utiliser.au contraire,un produit radie—
thermoluminescent ne contenant pas de bore 10 ou de lithium 6.
, S'il s'agit de rayonnements électromagnétiques de forte énergie
on p«ut choisir le fluorure de calcium qui est facile à mettre en oeuvre
du fait de l'étendue de sa «one linéaire (J.H. SCHULMAN, 1960a).
. Pour la doslmétrie des rayonnements de faible énergie, il est
préférable de faire appel « l'oxyde .e beryllium <£. TOCHILIH, 1969).
On utilise aussi très fréquemment le fluorure de lithium préparé à partir
de lithium enrichi en isotope 7. Mais 11 faut étalonner chacun des lote
car l'expérience montre que leur sensibilité est très variable.
Sur le tableau de la figure 1.13, nous avons mentionné la sensi
bilité aux neutrons thermiques de divers produits.
II.5 - Influences diverses.
Influence du débit de dose sur la réponse des produits RTL -
Leur réponse n'est altérée qu'à partir des débits de dose très
importants. N. GOLDSTEIN fl972) a étudié les caractéristiques du fluorure
de lithium, du borate de lithium et de l'oxyde de beryllium, exposés
a un générateur de rayons X qui délivre des bouffées de très courte
durée; la largeur d'une impulsion s ml-hauteur est d'environ 10~ secondes.
Les résultats montrent que :
- a -
- U réponse du fluorure de lithium n'eat pai modifiée Jusqu'à
\b 000 R par Impulsion,
- ce l le de l'oxyde de béryllium n'est paa altérée a 50 000 R par
impulsion,
- ce l l e du borate 4e lithium ne dépend du débit d'exposition qu'à
partir de 100 oOO ou 150 000 . par Impulsion.
C'eat une propriété importante qui souligne 1'Intérêt de l ' u t i l i
sation de cette technique pour lea neaurea auprès daa Installation» d é l i
vrant des photons sous Corne d'Impulsions tria brèves (F. HERMANN,1972 ).
Influence des conditions de conservation -
Température -
Ncui avons vu au paragraphe IX.1 qua c e l l e - c i a un ef fet direct
sur la s tab i l i t é de l'information. Si lea détecteurs doivent être irra
diés ou conservés a une température nettement supérieure ft la tempé
rature ambiante, 11 faut chois ir les produica qui présentent lea pièges
les plus profonda. Notons que certains corps possèdent des niveaux éner
gétiques supérieurs & ceux normalement mis en Jeu pour la dosimetric;
on peut les u t i l i s e r dans ca cas particul ier.
Humidité -
Celle-ci altère la surface de certains erletaux et modifie leur
transparence,donc leur sensibilité apparent*. Ce phénomène eat Important
pour le borate de lithium, presque nul pour l'oxyde de beryllium. A titre
Indicatif, noua avons mentionné ci-dessous La solubilité des corps purs
correspondait aux produits RTL étudiés Ici :
L1F 0,27 gramme pour 100 grammes d'eau froide
CaF 0,0016 « • « M ' H
BeO 0,00002 " " " " H «
Li-B.O- 2,8 » » « .. » H
2 H 7 '
CaS0 4 (anhydre) 0,21 gramme pour 100 grammes d'eau froide.
Lumière -
Son action peut ae manifester de deux façona :
- Apparition d'un bruit de fond. L'énergie absorbée par le produit
es t suffisante pour garnir certains pièges. C'est l e caa tpac exemple,du
1 ! - D -
auLfata da calclusi activé au dyaproatum dont Le bruit de fond eet accru
de quelques wtllliTada après une exposition prolongée à la Ixanlfere naturelle.
- Dlaparltlon de l'Information par stimulation optique des por-
tfira ratenua dana las plegaa. Ct pWnostène est particulièrement Important
pour l» «ulfate de calclua activé au eanarium.
D'une façon générale l*a produite doivent toujour» être conservés
a L'abri de La lualèra; l ia ne aont extraits des conteneurs qu'au moment
d'effectuer l e s Mesures.
- H -
- i"AKA<TER'STIQl!ES PARTI CUL1 EUES DES PRI NCI PAUX PRODUITS RTL -
I I I . I - Le f l u o r u r e de l i t h i u m .
P r é a l a b l e m e n t é t u d i é p a r F DANIELS ( l i s n , 1-iO) qui
i i t i l i s a U « l o r s d e s c r i s t a u x desc I n è s à d e s a p p l i c a t i o n s . ' [Hiqui -p ,
l e f l u o r u r e de l i t h i u m a v a i t é t é a b a n d o n n é au p r o f i t d ' a u t r e s
m a t é r i a u x qui ne p r é s e n t a i e n t p a s de p i è g e S b a s s e t e n t p e r m u n - .
•.es é t u d e * ont é t é r e p r i s e s p a r ) R CAMERON ( 1 0 6 1 , l>fciï
on : a p r é c o n i s é l a r é g é n é r â t ion svs t émai i q u c du f l j i x j r i ' df
" l i th ium e t a e n c o u r a g é l a f a b r i c a t i o n p a r \n S o c i é t é •••AK> >AW H 'vr.
p r o c u i ; connu sou* l e s noms TLD l i " , f>Of> ou rOO s e i o n q u ' i l cM
p r é p a r é à p a r t i r de l i t h i u m n a t u r e l , de l i t h i u m e n r i c h i en l i t h i u m
f» ou •* La S o c i é t é i s o t o p e s aux L' S A c o m n e r c i a l i . s e é g a l e m e n t
un p r o d u i t s i m i l a i r e . ! l s c o n t i e n n e n t t o u s du magn^Fiuu i20Q ppro
environ") qu i f a v o r i s e l a c r é a t i o n de c e n t r e s p i è g e s à t r o u s IK U' CI.AF"V
19681 ou à é l e c t r o n s (M R MAVHUCH. 19 6 8 ) . fin a t t r i b u e é g a l e m e n t
un r o l e i m p o r t a n t au t i t a n e qui ( p r é s e n t à l ' é t a t de t r a c e s )
f a v o r i s e l a c r é a t i o n de c e n t r e s l u m î n o g è n e s (M..I. K0SS1 TF.H , 1" 71 ) e t
aux c e n t r e s F ( "s.M., 'OHNSON) q u i s e m b l e n t c o n s t i t u e r é g a l e m e n t d e s
c e n t r e s a c t I v a t e u r s
Le s p e c t r e de r a d i o t h e r m o l u m i n e s c e n c e du LiK e s t a s s e z
complexe cotme l e m o n t r e n t l a c o u r b e de l a f i g u r e I .4c t l e t a b l e a u
de l a f i g u r e 1 .6 .
Le p i c p r i n c i p a l q u i e s t g é n é r a l e m e n t u t i l i s é p o u r l a d o s i -
m é t r i e c o r r e s p o n d au n i v e a u V (T ~ 2 2 5 ° C ) ; i l e s t en e f f e t t r è s
s t a b l e .
On r e m a r q u e l a p r é s e n c e d e s p i c s à f a i b l e t e m p é r a t u r e ' 1 , 1 1
e t I I I ) q u i s o n t r e l a t i v e m e n t i n s t a b l e s e t d o i v e n t ê t r e s u p p r i m é s
p a r un t r a i t e m e n t t h e r m i q u e de " r é g é n é r a t i o n " I l s ' a g i t d ' u n e
p r e m i e r ^ c u i s s o n à 400°C p e n d a n t deux h e u r e s s u i v i e d ' u n r e f r o i
d i s s e m e n t a s s e z r a p i d e . C e t t e p r e m i e r e p h a s e r e s t i t u e au p i c
p r i n c i p a l V s a t a i l l e i n i t i a l e e t r é d u i t l ' i m p o r t a n c e d e s p i c s
I , I I e t I I I E l l e e s t s u i v i e d ' u n t r a i t e m e n t à 80°C p e n d i n t 24
h e u r e s q u i l e s s u p p r i m e . Ce t r a i t e m e n t d o i t ê t r e r é p é t é a v a n t c h a q u e
i r r a d i a t i o n
35
Sur le tableau de la figure U on remarque l'existence d'un
piège, le niveau VI, dont Le maximum d'émUalon a U n » 275*C
tl apnaratt à partir d'une doae relativement élevéefenvlron toc radsl
Il eut favorite par l'Irradiation a daa partlculea a TLE élevé corane
lea d. produit! par le* neutron» thermiques lora de la réaction nu
cléaire 6Ll(n,a( )3H.
Il exlata également d'autrea niveaux énergétiques jusqu'à
500*C environ. Noua n'en parleront paa ici.
Le fluorure de lithium, eat,actuellement, le produit le plus
couramment utilité. Il prétante,an effet, un bon compromis entre
let différente» qualité» exigées pour la doslnétrie.
- Son numéro atomique efficace est assez voisin de celui des
tlaaua «ou» (T ,-,.,., • 8,14, 7 . , . • 7,4) donc sa réponse eCLIFÎ e(tittua) » '
varie peu avec l'énergie daa rayonnements électromagnétiques : à
30 keV elle n'ett supérieure que de 30 p.cent environ à celle ob
tenue a 1,2 HeV (voir figure I.lu); on a coutume de dire qu'il est
"équivalant aux tlaaua",
- Sa aenalbillté aat moins élevée que celle de certains
corpt RTL, «ala paraiat d'effectuer dea natures à partir de 10
nllllrada, liait* d* détection aufflaante pour Les application!:
dotlMtrlquee laa plut courantes.
Remarquons qua l'amplitude de la tone linéaire eat un peu
réduite. En effet, on conatat* qua celle-ci n'est plus limitée â
fiOO rada cotaw aur laa premlèrea livraison» Induatriellet mais 1
300 rada environ aur las produita laa plut récente et parfois à
•oint d* 100 rada ai la réglât* des appareils de mesure ne permet
paa d'éliminer l'influença du niveau VI.
4 On peut pré-irradiar la fluorure de lithium à 10 rads
(M. FRANK, 1966);la aaneibilit* aat alors accru* d'un facteur ". a A
3 at U sont linéaire a'étend Jusqu'à 10 rada. La régénération
détruit l'affat da c« traitement.
Laa échantilloni qui ont r«çu 10 rads depuis leur fabrication
na peuvent plua Itr* régénérés par l* traitement thermique décric
plua haut. lit ont atteint U saturation. E.W.CLAFFY (1965) a
effectué un traitement tout vida, à 650 aC rendant 2h 30 qui a per-
mla da les raataurer.
- 36 -
Le maximum d'émission du fluorure de lithium est situé à
environ 400 no (voir figure I . 14) ;on peut utiliser pour Is détection,
des phot omultIplicateurs ordinaires.
Le fluorure de lithium eat largement ««ployé en radiothérapie
et radiobiologie (S J. MALSKY,1963, CAMERON,1964; C.J.KÀRZHARK,1964).
1 est notamment utilisé pour les mesures effectuées "in vivo" w » U
doit être encapsulé ou enrobé dans un liant plantique II ne doit part
être ingéré car, après dissolution par les sucs gastriques, il pourrait
provoquer des accidents graves.
Utilisé depuis quelques années pour la dosimetric du personnel
à titre seml expérimental, il semble qu'il soit susceptible de rempla
cer avantageusement les emulsions photographiques dans un avenir asset
proche.
111.2 - Le fluorure de calcium.
Il existe dans la nature tous fonte de fluorite. Ses propriétés
thercoluminescentes ont été étudiées dès 1903 par E.WIEDEMANN. N.GR0GLER
(1958) l'a employé pour la doslnétrie des rayonnements ionisants,
ft. I. CINTHER (1954, 1956, 1957) a étudié la préparation d'un fluorure
de calciun synthétique activé au Manganèse.
Les courbes de thermoluminescence des produits naturels et synthé
tiques activés au manganèse sont repréaentéea sur la figure I, 15, elles
diffèrent essentiellement par la présence dans la spectre daa cristaux
naturels des pics instables & SO'C et K0*C.
Les spectres d'émission lumineuse des deux qualités sont très
différents;les cristaux naturels émettent à 380 nn; les produits syn
thétiques émettent a 500 nm du fait de la présence ds manganèse.
Le fluorure de calcium n'est pas "équivalent eux tiscua"; le
1 est égal a 16,57; a 30 keV il présente une hypersensibilité d'un
facteur 15 environ. Tl est donc nécessaire de l'utiliser avec den fil
tres appropriés ou de le réserver pour la dosimétrie des rayonnements
de forte énergie. Il présente deux sérieux avantages qui le font
préférer au fluorure de lithium pour certaines applications :
- il est nettement plus sensible; la dose minimale décelable
est 10 fois plus faible environ,
Ain p i L
.. p i c
/ ' A/V . / /
• / /'/ \ \ /
V il vH • /
3000 3 500 4000 A 500 5000 5 500
Longueur d 'o ide X
S i-ctre de d i v e r s p rodu i t s thermn C GOHR'FS (1965J
l u * » ,
A Ca SO^ (Hn 1
R LlF Tl.D 100
C C« F, n a t u r e l (p ic à 260'C )
V C» F, (Hn)
KTL l n , , n s i ^
i— sr-100 200 300
Teapé ra tu t e (*C)
A) C* SO^ (Hn) B) LiF (Hg) TLD 100
C) Ck F,naturel MBLE
P i g . I 15- Spec t r e de thuraoluminescencc de d i v e r s p r o d u i t s the ( f i g u r e e x t r a i t e de J.F.FOWUR 1966J
38 -
- il présente une cone linéaire et une game de dose plus étendues.
Le fluorure de calciugna^ure^ -
Il a été largement utilisé pour la doslmétrle par la Société
belge K.B.L.E. R.SCHAYES (1963, 1965) a analyse les propriétés du
matériau sélectionné.
Les impuretés actlvatrlces que l'on trouve le plus fréquemment
âm\s Les produits naturels sont les terres rares a l'état d'ions bi
valents ou trivalents ainsi que l'uranium a >'état (rivaient.
La spectre de R.T.Lprésente à 250*C un pic dominant et
stable. Les pLcs extraits a plus faible température sont instables
nais le système de mesure adopté par R.SCHAYES (mesure de l'amplitude
du signal principal) permet de ne pas Les enregistrer.
Tl existe des pics plus profonds, non représentés sur la figure
1.15 , qui peuvent être utilisés pour la conservation en mémoire
des irradiations antérieures. Par excitation sous lumière UV on favo
rise la migration de piège à piège et l'on regarnit ainsi les pièges
correspondant au pic situé * 250°C.
Le matériau présente une émission lumineuse à 375 nm environ
(figure I. I4),ce qui facilite La séparation de l'émission "de corps noir"
du système de chauffage et favorise la détection dan faibles dotas.
La dose «itUmsle décelable est comprise entre 0,1 et 1 mlllirad
selon le type de doslmètre considéré La ton* linéaire s'étend jusqu'à
5.10 3 rade.
La sensibilité aux neutrons rapides et thermiques est faible.
Les résultats expérimentaux de E.TOCHILIN (1969) montrent qu'il est
deux fois moins sensible aux neutrons thermiques que le fluorure de
lithium TLD 700.
Le_fluorure de calcium synthétique activé au_mang«nèse-
Le fluorure de calcium a été Initialement activé au manganèse.
Celui-ci Joue le rOle de centre pl«S*i lors de l'ionisation les
charges positives sont Immobilisées dans ce centre alors qua les
électrons chassés des pièges se recombinent dans le centre actlvataur;
l'émission lumineuse h 500 nm est caractéristique de la présence de
manganèse (figure!.15 ).
- 39 -
Le fluorure de calcium synthétique, «oins sensible que le
précédent, eat cependant troll à cinq fois plus sensible que le fluo
rure de Ilthlua. 11 permet d'effectuer des assures a partir de 1 ou 2
•ilUrada.
La réporutc eat linéaire Jusqu'à 2 10 rade ce qui eat assez
exceptionnel pour un produit radlothermoluminescent et constitue une
qualité prédominante. La Maturation Intervient ft 10 rads
On a constaté une diminution initiale du signal de 10 p cent
environ dtns lea première* heures qui se réduit ensuite à 1 p.cent par
jour. Mala CJINTHER (1965 )a remarqué qu'on peut éliminer cette instabi
lité par l'adoption lors de la mesure d'un chauffage lent.
La sensibilité aux neutrons ast faible. E BLUM l'utilise pour
les mesures dans les champs mixtes (E.BLUM, 1973)
Le fluorure de calcium activé au manganèse a fait l'objet, sous
l'impulsion de J L SCHULMANN, d'un développement industriel important
par la Société E G.G. , qui a commercialisé de? dosimi-tres Individuels
et des doaimetrea miniatures.
Le fluorure da calcium synthétique activé au dysprosium -
Actuellement on trouva également dans le commerce sous la
dénomination TLD 200 (HARSHAW) du fluorure de calcium activé au dys
prosium qui est nettement plut sensible que le CaF, (Mn). Les nro-
prUtés an ont été étudiées par V. BINDER et coll. (1969) La courbe
de thermoluminescence de ce produit prêtanta 4 pics (voir figure
1-16 ). il eat difficile de séparer lea pica instables (Tra - 120 et
140*C) dea pics «tables (Tm - 200 et 240*0) On e proposé un trai
tement thermique de 10 mn ft 80'C qui réduit La diminution du signal
d« 25 a 13 p cent par mois. En fait la CaT, (Dy) n'ait pas un doai-
metre stable. Il doit êtra impérativement conservé à l'abri de la
lumière.
L'émission lumineuse comprend trois maximums situés ft 460, 483
et 576 nm. Ce damier eat détecté avec une efficacité différante selon
Le type de photomultiplicateur utilisé.
Avec Las lecteurs courants du commerce, la xennibillté du
CaF, (Dy) paratt être 15 foie supérieure ft celle du fluorure de lithium,
alors qu'avec un appareil équipé d'un photomultiplicateur ft cathode S20 par
- 40 -
exemple,el 1e est in fois supérieure
Du fait de la présence de nombreux olrs qui se développe!!
en suivant des lois différentes, la courbe de réponse en forutl.n
de ta dose est assez complexe si les mesures sont effeciufen par
Intégration. Il PRt possible d'éliminer la supralInéarit6 du
produit par un traitement t lie ru 1 que de deux heures à o W C ^ ef fect ué
avant l'irradiation La courbe de réponse est alors linéaire jus
qu'à 10 rads et la pâturât ion i ntervlent à In rads i e lrflt t emen:
favorise le pic H <Tm = 1-40"Cl qui est relativement pe'J stable,
et diminue la sensibilité du produit d'un facteur 2 environ,
l.a courbe de réponse en fonction de l'énergie des rayonne
ment? électr-'tnagnéi iques est semblable h celle du f'*l (Mnl.
Cat produit, réservé a In détection des faihleF doses est
avant ageusemeni remplace par le sulfate de calcium activé au tlys-
orosLim.
fi 1.3 - Oxyde de béryllium -
L'oxyde de beryllium présente, comme cerlaLns oxydes, Lels que
l'oxyde île calcium ou de magnésium, des propriétés radlothersiolumi-
nescentes De très faibles quantités d'impuretés qui existent tou
jours dans ces matériaux er. sont responsables. L.E MOORE (In*. 7) fut
l'un d«s premiers a étudier les propriétés rhermolumtnescentep
de l'oxyde de béryllium; D.E. .!0\ES (Hb'O, T.. TOCHIU "'•' (19'»o) et
G. SCARPA (1°70) ont étudié ses propriétés dosimétrlques.
L'oxyde de beryllium est disponible dans le commerce sous
forme de poudre microcristalline Hais ce dernier produit dispersé
dans l'air sous forme de poudre très fine est très toxique; seuls
les laboratoires bien équipés peuvent L'utiliser sous cette fonte.
Dn trouve également danfi l'industrie dea pastilles frlttéee d'oxyde
de beryllium utilisées conme socle pour les translators dans L'in
dustrie de l'électronique. Sous cette forme le matériau ne présente
pas de danger, dans la nesure tout au moins où l'on peut éviter
les phénomènes d'abrasion qui seraient susceptibles de produire
des poussières.
La courbe de thermoluminencence varie avec l'origine du
produit sélectionné; G. SCAPPA (1970) a remarqué que,selon let ces.
la VA leur de T» varie do 180° centigrades a 280° cent ipratlefi et n
noté sur certains échantillons In présence df piùges instables. Le
produit sélectionné" par E. TOCIITLIV Î1969) présente deux pics voi-
• !ni( atabLe«(«ttuét respectivement à 130" <-t 22U"C. Le deuxième
pic n'apparaît que pour des doses relativement élevées et devient
prépondérant au delà de 1000 rads.
SI les lectures «ont effectuées sur un appareil He mesure
équipé d'un photomultlpllcat eur ordInalre, la sens i bi1i 14 de 1"oxyde
de beryllium paraît être assez faible (environ sept foi-: inf^rieur--
A celle du fluorure de lithium). Hais Bl on utilise un photomulti-
pllcateur a fenêtre de quartz, sensible aux très courtes longueurs
d'onde» on constate que les sensibilités des deux produits sont tout
a fait comparables C E MAt-DEVILLE et coll (195/.) ont observé que
l'émission de l'oxyde de beryllium s'étend Jusqu'à l'ultraviolet
La tone de suprallnéarlté apparaît, du fait de la présence
du double pic, a environ 50 rads; la saturation Intervient aux envi
rons de 5 10 radn Le recuit de l'oxyde de béryllium est effectué
à S50*C pendant 30 minutes
Lea produits nt présentant pas de pic a faible température
sont stable* E.T0CH1LIN a noté que la réponse ne varie pas après
conservation dans l'obscurité pendant une période de 5 mois à la
température ordinaire. G.SCARPA (1971) a noté une diminution du
signal de S p.cent en 2 semaines et de 8 p.cent en deux raois; nain
il ne semble pas qu'il ait pris la précaution d'éliminer d'éventuels
pics Instables qui pourraient passer Inaperçus au pied des pics
de dosimetric. L'effet de la lumière eat très Important; G. SCAFPA
a remarqué qu'un échantillon placé a 1 mètre d'un tube fluorescent
de 80 watts perd la moitié de l'information en une heure
Noua avons vu précédemment que l'oxyde de beryllium est un
excellent matériau "équivalent aux tissus'*T - 7,13.En fait, la
réponse expérimental* en fonction de l'énergie des rayonnements
électromagnétiques montre une différence très nette Avec sa valeur
théorique II présente entre 10 et 50 kt>V une sensibilité supérieure
de 60 p cent environ i celle obtenue au cobalt 60. Cette anomalie
- 42 -
iewble due 1 un effet du transfert linéique d'énergie du rayonnement
Incident iur U réponse du détecteur (E TOCHÎLTN et coll., lQ69>.
L'oxyde de béryllium est 2 & 3 fois plu* sensible *UK neutrons
rapides que le fluorure de lithium, mala il eut tria peu sensible aux
neutron» thermiques; c'eut cette caractérf stlque qui le fate par fold
choisir d*> préférence aux autre* produit*. En effet, souml* a une
fluence de 10 neutrôna par cm 11 présente une réponse équivalente
a 0,2 R de cobalt 60, soit trois fols «oins que le fluorure de calcium.
Il est utilisé par BUSUOLI (1973) pour la dosimetric du personnel.
Ill.4. - Le borate de lithium.
J.H SCHULMAN et coll. (1965, 1966) ont étudie la préparation
et les caractérlatlque» de diverses compositions de borates activés
au manganese L'une des plus Intéressantes e«t le tetraborate da 11-
thlu» : "LU i u 07 + 0,1 p. cant Hn"
La spectre de thermolumlnescenca (voir figure I.aS) est composé
de deux ensembles da pica distincts :
• une séria da pics instables situés entra 50*C at 90*C,
- un doubla pic stable dont la pramier apparaît A 200*C pour las
dosas laa plus fatbits at la sacond situé i 220"C na prédomina
qu'à partir da SO rads.
L* doubla pic est aaul utlliaabla pour la doslmétrle du fait
de ta stabilité1. Calla-ci est,ceoendent,moine favorable qua
pour la fluorura da lithium. En effet, la borata da lithium perd res
pect ivamant 10 at 37 p.cant da l'Information après 2 mois at 13 mois
da conservation k la tempérâtura ordinaire. Contrairement au cas du
fluorura da lithium, les cycles da chauffage effectués dans las appa
reils de masure n'altérant pas La distribution das pièges; on peut donc
réutiliser la borate de lithium sans la régénérer.
L'émission du pic principal sa situa è environ 600 nm
(S.G GORBÏCS 196S). Il s'ensuit qu'avec les photomultipllcataura qui
équipant las appareils du commerce,la sensibilité du borata da lithium
semble faible; environ 1/3 de celle du LIP. R.T. BRUNSKILL (1968-70) utilise
un photomultiplicateur à cathode "Sb Cs 0"; la sensibilité est alors
secrue d'un fseteur important.
RTI. n t e n s i lé
300 i»00 20 SO 100 200
température °C
F i g . 1 . 1 6 - S p e c t r e de thermoluminescence du b o r a t e de l i t h i u m t r a c é
r e s p e c t i v e m e n t 3 ,4 - 8 , 6 - 2 7 , 3 - 6 9 , 2 e t 960 m i n u t e s
a p r è s l ' i r r a d i a t i o n . ( E x t r a i t de J.H.SCHULMAN 1965)
RTL I n t e n s i t é
CaSO,:Tm f 10 R
CaSO.:Dy /
)jU 0 100 200 300 40C
Température "C
F i g . I . 1 7 - S p e c t r e de t h e r r a o l u m l n e s c e n c o du s u l f a t e de c a l c i u m a c t i v é
au dyspros ium ou au t h u l i u » ( e x t r a i t de T.YAHASHITA)
- 44 -
r. CHKISTENPKN (1<)68) s étudié l'Influence de la concentration
en manganèse sur icf caractéristiques des borates de lithium II en
a conclu que les échanc i P JUS préparés avec une proportion pondérale
Je '. p.cent de Mn présentent Le meilleur compromis entre la sensi
bilité, la dépendance énergétique et la résistance a l'humidité.
Les échantillons qu'il a préparés ont une courba de réponse
en fonction de la dose,linéaire Jusqu'à 300 rads, supralinéatre
Jusqu'à 3.lu rads environ. La dose minimale décelable a pu être
ramenée de 100 millirad (J.H. SCHOTMAN (1965) a 10 milllrad par
l'utilisation d'échantillons de grande dimension.
Le produit est légèrement sensible à la lumière qui crée un
"bruit de fond" équivalent à 15 mrads environ.
Le borate de lithium est le produit radtothermoluaUnciccnC qui
présente la plus faible variation de la réponse avec l'énergie da«
rayonnements électromagnétiques C A. JAYACHANDRAN et coll. (1968)
ont montré qu'à j_ 3 p.cent près la réponse du tetraborate de lithium
équivaut a celle de l'ait ou de l'eau selon qu'il contient 0,34 ou
0,1 p.cent de manganèse. Du fait de la présence de Li et da B ,
il est très sensible aux neutrons thermiques. R.H.MALLACE « vérifié
qu'un échantillon soumis a un équivalent de dosa égal s 1 rem présenta
une réponse égale a celle d'un échantillon qui aurait été soumis *
une exposition E - 67 R auprès d'une source de Ca. P. CHRISTENSEN
a trouvé &2 R/rea dans des conditions tégèrements différentes, il est
donc un peu plus sensible que le fluorure da lithium naturel (TLD 100).
WALLACE et coll. ont étudié la réponse du borate de lithium aux neu
trons rapides d'une source de plutonium beryllium, ils ont obtenu
0,01 R/rem.
TT1.5 - Le sulfate de calcium.
Il est utilisé depuis trèa longtemps pour la dosimetric (WIEDEMANN
et coll., 1895). Les premiers sulfates de calcium synthétiques préparés
par WATANABE (1951) étaient activés au manganèse. Depuis, d« noabraux maté
riaux, comportant divers activateurs, ont été 4tudUi .Le sulfate de
calcium est l'un des produits RTL les plus sensibles utLllsés en dosi
metric
- 45 -
Le aulfate_de_calclum «tly^_au_maaganÉse -
.Son spectra prêtante un pic unique situé * faible température :
Ta " 90*C. De et fait, l'Information est instable et son utilisation est
réservée a quelques caa particuliera de mesures effectuées dans un court
lapa d« temps. Salon l'origine du produit, le signal varie dans les 10
premières hauraa d« 15 a 60 p.cent, et de 40 A 85 p.cent dans les 3 pre
miers Jours.
Il a été utilisé par B. BJARNCARD (1963) pour la détection de doses
a partir da 20 aicrorade.
Le sulfate^dj_ca^ciua_activé_*u_sa«i«ri» J - <A.R. KRASNAYA , 1961)
Il «at environ 2,5 fois plus sensible que le précédent et a un
pic Isola" a 200*C qui émet à 600 nm. Il est stable a la température ambian
te, aaii ait très «enslbl* a la lumière.
Lea anlfataa^da^calciusi^actlvga^au dgagroelun^ou^au thulium -
C« sont las damiers nés da la séria, et certainement ceux qui
offrant le* caractéristiques lea plus Intéressantes car leur réponse eBt
nettement plus atabla. Leur préparation a été «lac au moint par T.YAKASHITA
«t coll. (1971). La apactre da luminescence du sulfate de calcium activé
au dysprosium présenta deux pica a 478 na et 571 na. Celui du sulfate de
calcium activé au thaltum présenta un pic principal 1 452 nm et des pics
peu importante à 360, 470 «t 520 na,
La sensibilité des deux produits est identique; elle est les 2/3
da celle du sulfata da calcium activé au manganèse.
La courba de tharmolumlnaacence (figure 1.17) cet semblable à celle
du sulfate de calcium activé au aamariua (WITZMANN et coll., 1964). Elle
présenta un pic principal situé à 220*C et deux pica instables peu impor
tants à 0O*G et 120*C. Un pic plus profond (Ta - 250*C) apparaît lors
d'irradiations a de fortes doaes a partir de plusieurs centaines de rads
pour la CaSO. (Ta) et plusieurs milliers de rade pour le CaSO, (Dy).
Lea cycles de chauffage ne modifient paa les courbes de thermolu-
mlnescence. Cas deux produits peuvent être réutilisés sans régénération.
- 46 ~
La réponse du Cm SO (Tu) est linéaire Jusqu'à 300 rada, la
saturation Intervient a 10 rads. Celle du Ca SO, (Dy) asC linéaire 3 5
jusqu'à 3.to rads et la saturation intervient A 10 rada.
Les pièges de dosimetric sont stable»; la réponi* diminue de
1 s 2 rs.cent après un mois de conservation, et de 5 a 8 p cent après
b mois. Les deux produits sont sensibles à la lumière Des échantillons
vierges exposés à la lumière présentent un bruit de fond qui peut
atteindre plusieurs dicalnes de ad 111rads. S'ils sont irradiés,leur
réponse diminue considérablement.
Ces produits sont utilisés pour les mesures des faibles doses
E. BLUMC1970)utlllse le produit activé au thullun pour la dosimetric
des y dans les champs de neutrons.
D E U X I E M E P A R T I
ETUDE DE PRODUITS RADIOTHERMOLUMIDESCENTS PARTICULIERS
CHAPITRE A - LE FLUORURE DE LITHIUM STABILISE AU SODIUM
CHAPITRE B - L'OXYDE D'ALUMINIUM
- 48 _
Sous avons analysé dans ta première partie 1rs propriétés générales
des produits radlothennolumlnescents et les propriétés particulières de
ii'ux qui sont les plue couramment utilisés, tes Informations données dans ce
chapitre permettent de choisir le produit qui présente Ici caractéristiques
les plus proches de celles souhaitées pour effectuer les mesures dans un
cas bier défini Au début de nos travaux concernant la dosimetric deft rayon
nements ionisants nous avons opéré ainsi; nous nous sommes limités à l'uti
lisation des produits rsdlothermoluminescents du commerce.
Par la suite, nos études ayant évolué, nos problèmes se sont précinés
et noue avons cherché de nouveaux produits dont les caractéristiques techni
ques et économiques s'adaptaient mieux â nos besoins spécifiques. Ces der
niers découlaient de deux problème» essentiels qui se posaient alors
Le premier concernait la dosimetric,effectuée en tria grande
série, du personnel qui utilise des sources de rayonnements ionisant. Les
matériaux les mieux adaptés a ce type de mesure sont, comme nous l'avons
vu précédemment, les matériaux "équivalents aux tissus", c'est-à-dire ceux
dont le numéro atomique efficace est voisin de celui des tissus. Ceci
exclut l'utilisation de produits composés d'éléments a numéro atomique élevé
tels que le sulfate de calcium et le fluorure de calcium. Nous analyserons,
dans un premier chapitre,Les raisons qui nous ont amenés a choisir le
fluorure de lithium parmi les matériaux "équivalents aux tissus" et nous
décrirons les études que nous avons effectuées pour mettre au point la fa
brication d'un nouveau type de fluorure de lithium qui se pr£te mieux que
les autres aux mesures effectuées » une très grande échelle.
Le deuxième problème portait plus particulièrement sur la dosi
metric du personnel en cas d'accident nucléaire étendu. Il s'agissait,
essentiellement, de mettre au point des méthodes de dosimetric des rayon
nements électromagnétiques dans un champ comportant une proportion non
négligeable de neutrons thermiques. Nous préciserons dans un deuxième
chapitre les raisons qui ont orienté notre choix vers une alumine qui est
commercialisée a très bas prix pour la fabrication de matériaux abrasifs
et réfractalres et nous analyserons ses propriétés.
C H A P I T R E A
LE FLUORURE DE LITHIUM STABILISE AU SODIUM
[ - INTRODUCTION -
Noua avons vu que pour la protection du personnel il est préféra
ble d'utiliser un des troiB matériaux thermoluminescents "équivalents
aux tissus" : l'oxyde de beryllium, le borate de lithium ou le fluorure
de lithium.
L'oxyde de béryllium semble être le matériau Idéal pour
ce genre d'application. Sa sensibilité aux rayonnements électromagnétiques
est comparable et même supérieure à celle du fluorure de lithium; sa
sensibilité aux neutrons et notamment aux neutrons thermiques est très
faible. De plus, certaines qualités d'oxyde de béryllium Drésentent un
pic de thermoluminescence stable et unique qui se prête très bien à
des mesures répétées sans nécessiter comme le fluorure de lithium des
régénérations systématiques.
Cependant, essentiellement utilisé dans l'Industrie électronique
pour la fabrication da supports de transistors, il n'est pas produit
spécialement pour Is dosimetric; les fournisseurs, dans ces conditions,
ne peuvent garantir qua ses caractéristiques de radiothertnolumineBcence
seront conservées d'un lot s l'autre. De plus, l'utilisation à une
grande échelle d'un produit qui est toxique à l'état pulvérulent, pose
le problème de la protection du personnel qui le manipule.
La concentration maximale admissible de poussières d'oxyde de
beryl 1 lu» dans l'air est très faible (2/*fg par m en moyenne) et les
denfera d'Inhalation sont réels. Nous avons donc décidé de ne pas uti
liser l'oxyda de beryllium même sous la forme de pastilles frlttées
car le passage, dans las dispositifs automatiques, de plusieurs milliers
de pastilles par Jour, produirait par abrasion des poussières dangereuses.
Le borate de lithium est également fort intéressant. Il présente
vis-à-vis daa rayonnements électromagnétiques une réponse spectrale
qui varie peu avec leur énergie et il peut être réutilisé sans régéné
ration. Il est cependant nettement moins sensible aux rayonnements V '
que le fluorure de lithium, mais il l'est beaucoup plus aux neutrons
_ 50 -
i henni quai du fait de 1B présence simul innée de B et de 1.1. [le plus,
la stabilité des pièges mis en Jeu n'est pas suffisante pour la dosimetric
a long terne
Sous avons donc décidé d'axer nos études sur le fluorure de
lithium qui nous a paru présenter un compromis Acceptable entre lea di
verses qualités exigées pour la dosimetric du personnel. Il présentait,
cependant,un inconvénient majeur : l'instabilité de son spectre de ther
moluminescence impliquait une régénération thermique systématique
du produit avant chaque utilisation. .Nous avons mis au point la fabri
cation d'un nouveau type de fluorure de lithium "stabilisé" au sodium
qui ne présente pas cet inconvénient.
Dans ce premier chapitre.nous analyserons l'origine de cette
instabilité, nous décrirons Les diverses tentatives que nous avons
effectuées pour la réduire, nous détaillerons les caractéristiques du
nouveau produit et les conditions de mise en oeuvre , enfin noua don
nerons un aperçu des applications diverses que nous avons effectuées
avec ce produit.
II - STABILISATION DU SPECTRE DE RADIOTHERNOLUMINESCENCE <RTL)
II 1 - L'instabilité du spectre RTL.
Nous avons vu au paragraphe I de la première partie que le
spectre de thermoluminescence du LIF est asset complexe ; da 0 a 280*C
on dénoaibra 6 niveaux énergétiques différents (voir les figure* 1.4
et 1.6). La durée de vie des trois premiers est trop faible pjur
se prêter à une dosimétrie précise étalée sur une période égale
ou supérieure à un mots. Le sixième n* peut étra utilisé
pour la «usure des doses faibles; dans la pratique.il est préférable
de n'utiliser que l'émission lumineuse des quatrième et cinquleste
niveaux qui sont suffisamment stables et sensibles (D.W.ZIMMERMAN,
1965) Il n'est,cependant,pss très facile de séparer l'émission
lumineuse de ces deux dirnliri da celia des Crois premiers.
Nous avons vu que la mesure de l'amplitude du pic principal
(la cinqulsmtqui est également le pic "de dosimétrle")pennet de ré
soudre cette question mais pose des problèmes techniques; nous avons
également montré que la méthode préconisée par K.E CORDON, PERRY
(1965) (voir la figure 1.7) s'applique difficilement au fluorure de
- 51 -
Llthiua du fait de la présence du niveau Ml qui eat trop proche du IV.
La aethode la plua cou [•«••en t utilisée pour éviter ces écueils a
été propotée par D.U ZimEftHAH U H 5 ) ; elle constate a effectuer un
recuit qui permet de supprimer lea pièges peu "profonds" et de favoriser
lea niveaux stable* Ce recuit eat réallaé en deux étapes :
- La température du produit eat portée pendant 1 heure à 400°C,
puis le auttériau eat refroidi lentement "a l'air".
- Il est ensuite placé pendant 24 ou 48 heures dans une étuve
réglée a 80*C
Sur la figure II.1 nous avons représenté le spectre de RTL d'un
échantillon de fluorure de llthiua TLD 100 (Harshaw) obtenu avant et
après le recuit On remarque,danâ ce dernier cas,îa disparition de»
trois premiers niveaux Nous avons également représenté Le spectre C
tracé à partir de l'échantillon recuit et réutilisé Immédiatement après
la première meaure (spectre B). On constate que le bénéfice du recuit
a disparu; le spectre C eat très voisin du spectre initial; 11 faut
donc renouveler syatémstIquemcnt cette opération avant chaque utilisa
tion.
Ce recuit (appelé "régénération*) delt être effectué dans des
conditions ris our «us estent reproductible»; Le refroidlsseae.it après le
preaier recuit est l'opération qui exige le plus de soins car La sensi
bilité du produit dépend directement de la dynamique de cette phase
Ainsi,le t rai restent thermique est une opération longue et délicate;
nous estimons qu'il ne peut ttre effectué que dans un laboratoire qui
n'exploite qu'un petit nombre da doslmétres et pour lequel les questions
de rendement et de prix de revient ont peu d'importance Dans un labo
ratoire qui effectue les mesures a une grande échelle, ce genre d'opé
ration doit être évité car il complique exagérément la mesure, il en
accroît le prix da revient et en diminue la précision par l'introduction
d'une source supplémentaire d'erreur.
C'est pour ces raisons que nous nous sommes consacrés dès le
début da nos études à la mise au point d'une méthode de stabilisation
définitive du spectre RTL.
II.2 - Stabilisation par la méthode du recuit.
Nous avons pensé tout d'abord que le traitement thermique préco
nisa par D.H. ZIMMERMAN pouvait être amélioré; nous avons donc orienté
11.I - Spectre RTL du LiF "TLD 100"
avant le traitement thermique
après le traitement thermique (1 h â 400'C + 48h à 80"C)
après r é u t i I i s a t ion
+ - + - ( ^ V + - + - + ~/1$-- + - + - \++) - + - + - ( t+/ - +
;*\ r + - + -'©x + -/@'-©\--^r^i) - + - + -NN++) - (t+/i.' + -\++>
dipôle
r\ = 1
"ditnère"
:. » 2
"Trimère"
n • 3
Fig. I I . 2 - Dipôles et complexes
n->s premieres recherchas rlfltiP ti'tic <1i taction
Attn do comprendre l'action ih recuit * >r la ni d I ft cation du
spectre kïl. du LlF.lt est nécessaire, d'effectuer ; out d'abord u.-.e brève
analyse bibliographique des travaux les plus marquants consacrés à
l'identification de* pièges et a l'action du recuit.
II.2.1. - L'action du recuit sur la création des pièges -
Noua avons vu dans la première partie que le magnésium joue
un rôle essentiel dam la création des centres pièges. E.W CLAFFi
(1965) a montré que du fluorure de Lithium contenant moins de une
partie par atlllon de magnésium n'est pas radiothermolumineseeni
Les piégea «ont dus à la présence des "vacances d'tona alcalins"
qui sont créées dans le cristal pour compenser l'excès de charge
positive des lona dlvalents de magnésium substitués aux Ions mono
valent* de lithium.
Lors du traitement thermique effectué a haute température,
ptndant l'étirage du cristal par exemple, lea Impuretés (tons Mg " "»
et lea défauts de structure (vacances d'Ions monovalents) sont dis
persés dans la masse, nettement séparés le* uns des autres. Un re-
frolcidaemcnt brutal (par projection dam l'acote liquide par exemple)
Les immobilisa dans leur position initiale. Hais si on laisse Le
cristal refroidir lentement ou bien al la température à laquelle on
l*a porté est modérée,las deux types d'imperfections ont tendance à
se regrouper «t a former des dlpOles ou complexes (voir La figure 112)
qui peuvent eux-mêmes ae regrouper et former des agrégats de 2,3..
n complexes. SI le refroidissement est très lent on provoque, d'après
E.H.CLAFFY, la création de grappes de complexes qui sont à l'origine
des piégea les plus profonds (probablement Le niveau VI).
R H.CRANT (1966) est parvenu à identifier Le deuxième niveau
énergétique. Il a étudié simultanément l'action de recuits effectuée
à faible température (67*C, 80°C et 95°C) pendant des temps variables
sur l'émission de thermoluminescenee de ce niveau et sur l'évolution
des pertes diélectriques du cristal. Il a constaté que ces deux
phénomènes varient de façon tout & fait comparable. Or on sait
que les pertes diélectriques sont essentiellement dues à La présence
de ce type de complexe.(La théorie de la perte diélectrique attribuée
a un complexe du type "Ion divalent - vacance d'ion" a été explorée
- 54 -
par A B LÏMARn H«J5*))). P H GRANT a donc montré que ces dipOle*
constituent Les pièges du niveau tl
A M.HARRIS (1969) a observé l'évolution de la thermolumi-
nescence de ce niveau sur des échantillons initialement recuits à
600°C puis maintenus pendant des temps variables A des températures
faibles, inférieures a 100'C I1 a pu ainsi montrer :
- que les dynamiques de décroissance du noabre de pièges des
niveaux [I et IT î sont identiques et correspondent a une cinétique
du second ordre;
- que les dynamiques de décroissance du nombre de pièges
des niveaux TV et V sont identiques et diffé rentes de» précédentes.
Ceci montre que Les niveaux II et [Il sont constitués de
paires de complexes (dimôres) et que les niveaux TV et V sont dus
à des pièges de même type
T.G.STOEBE (1970) interprétant les résultats de Mesures de
conductivité ionique effectuées sur des échantillon! recuits a dif
férentes températures a émis L'hypothèse de la présence dt groupe
ments de 3 complexes ou "trlméres" dans Les niveaux IV et V.
Nous admettrons que ces hypothèses et conclusion» sont
exactes bien que seule l'identification des niveaux II et III aoit
à notre avis suffisamment établie. On peut résumer ainsi cea dlvaraes
conclusions :
- niveau II ï piège du type (Mg - £J ) avec n • 2
III J (F.M.CRAXT) (A M.HARRIS)
- niveau TV ") " " " avec n • 3
" V ) (T.G STOEBE)
" VI " " " avec n > 3
(E.W CLAFFY)
(Si les conclusions de STOEBE et de CLAFFY n'étaient pas justifiées
cela ne modifierait guère notre raisonnement)
Ainsi,la répartition des divert niveaux énergétiques dépend
essentiellement de la façon dont sont regroupé? lce complexes entre
- ^ -
eux (voir figure (1.2). Le recuit cat donc un traitement thermique
destiné a favoriser La création de groupements de complexes 3 par
3 et à éliminer les associations 2 par 2 Pans ces condit [on*;, on
peut se demander s'il n'est pas possible de mettre au point une
méthode qui fixe définitivement ces groupements, rendant ainsi
Inutile la répétition systématique du recuit avant chaque urilisa-
H o n
Dans ce but, nous avons étudié successivement l'action de
la température du traitement thermique, de sa durée, de La vitesse
du refroidissement et de la présence de certaines impuretés.
II.2.2 - Effet çJu_recut^ pour deux vitesses différentes du re
froidissement -
Description de l'expérience
Divers échantillons de M F "TLD 100", précédemment régéné
rés selon la méthode de D W ZIMMERMAN, ont été recuits pendant
trente minutes * des températures comprises entre 100 et 785"C.
Certains ont été refroidis "a l'air"; dans ce cas ,1e creuset qui
les contenait a été placé sur une plaque d'amiante. D'autres échan
tillons ont été refroidis rapidement par projection sur une pla
que métallique maintenue a 15*C par une circulation d'eau.
Les échantillons ainsi traités ont été irradiés 1 10 rads
à l'aide d'une source de Co, pu'.s nous avons tracé Leur spectre
de thermoluminescence A l'aide d'un appareil de mesure "Isotopes"
qui élevait leur température a 230"C environ en 10 secondes. Nous
avons mesuré ms amplitudes des niveaux I. II et V et nous les avons
reportées en ordonné* sur les graphiques de la figure II,36 où les
abscisses correspondant aux diverses températures du traitement
thermique. Lea courbes an pointillés représentent les résultats
obtenus avec les mêmes échantillons après les avoir irradiés et
mesurés une deuxième fols. Nous avons reporté les résultats expé
rimentaux dans le tables- OÏ la figure II 3 A. Ces points expéri
mentaux représentent la r^yenne de trot*: mesures La précision corres
pondante est égale a 3 p.cent; pour alléger les figures nous n'avons
paa représenté les barres d'erreur.
An p'. i I ude d e s p i c s de r a d i o t he rmn lu tn ine sce , u c
k e t w d i s s e n e n l r a p i d e R e f r o l d i e s e m e nt nuid^ré
P i c V V ' I l II ' I I ' V V II I l ' I ] '
- ^ . - 1 •> 7 4 5 5 ) 7 " 2 9
4 8 2 9 4 0 4 H 2 4 4 4 15
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7 * 0 0 9 0 9 4 6 2 2 2 2 2 2 9 1 6 4 4
Figure 11 - 3 - A. - Effet du recuit sur le LIF "TLD lOO"
(amplitude ; valeurs arbitraires)
V, II, 1 : amplicude des pics obtenue lors de la première mesure.
V , II', I': amplitude des pics obtenue lors de ta deuxième mesure.
- •>? -
Analyse des résultats obtenus avec le refroidissement rapide
Lea rétultats de la figure II 3B (R) aont représentatifs
de l'état de regroupement des complexes en fonction de la températur
du traiteront thermique car le refroidissement rapide les fige
dani leur position initiale.
On remarque,tout d'abord,que l'amplitude du niveau 1 ne
varie presque pas. Ceci montre que la concentration du type de
piège mis en Jeu ne varie que très peu pour les températures Infé
rieures à 700°C. L'amplitude des niveaux II et V est maximale aux
environs de 350'Ci tl eat vraisemblable qu'à cette température
la probabilité de formation de complexes est maximale et ceux-ci
ont à peu près la mime chance d'être réunia par groupes de 2 ou de \
Pour les températures supérieures o 400"C le nombre de complexe
diminue; à 780*C ils aont presque tous dissociés. Pour les tem
pératures inférieures a 300"C.on observe le même phénomène; la
température du recuit eat certainement insuffisante pour créer
lei dlpMea Le fait qu'aux températures Inférieures à 140°C le
niveau V eat Important n'est pas en contradiction avec ce raison
nement; an effet,les échantillons ont été recuits h 400°C avant
le traitement thermique at la température ft laquelle on les
soumet n'est pas suffisante pour en détruire totalement les effets
en trente minutes seulement; noua verrons plus loin qu'un traitement
prolongé réduit l'amplitude du niveau V
Analysa dea résultats obtenus avec le refroidissement modéré.
Sur la figure I1.3B (M) on constate que le niveau V
semble suivre à peu près la même évolution que précédemment. Il
n'en eat pas de même pour le niveau Tl dont l'amplitude, après
avoir évolué d'une façon similaire de 100 à 200*C, décroît rapi
dement au delà de cette température et atteint à 260*C un palier
qui ne diminue que très légèrement lorsque la température augmente
Ceci montre que, quelle que soit la température du recuit
comprise entre 260 et 600"C, le refroidissement modéré adopté
favoriae la dissociation des groupements deux à deux sans altérer
le nombre de "trlmères".
Amp I 11 ui)c ilt'i pics
/ - ^
cFc 200 300 ÏOÔ 500 600 70ÏÏ" "5o7> î t e £oô Çfe 5$o" Jtitt ~ tfcU'T *"
ftR. H . 3 . B . - Trairenrnt thermique du L1F - type "TLD 1W1"
Pic I • Pic II «
U ) pour 1* 2fcm Ut i l i n
- 59 -
On remarque sur ce graphique que La température du rtcuit
préconisé par D.W ZIMMKtWAN correspond à l'amplitude maximale du
niveau V; on constate notamment qu'il n'est pas nécessaire de
réguler la température de ce traitement thermique avec une grande
précision car Le Tapport des amplitudes des pics V et II ne varie
que très lentement avec celle-ci.
Pour simplifier ces deux graphiques nous n'avons pas reporte
Les résultats des mesures effectuées sur le niveau III Nous préci
serons simplement que les niveaux II et III présentent presque
toujours des amplitudes a peu près comparables, ce qui signifie
que les dlmères ont senRlblement la même probabilité de a'associer
selon la configuration correspondant à chacun de ces niveaux.
Analyse dea résultat» obtenus lors de la réutilisation du prudult.
Sur las courbes des figures II.3B (R) et (M) nous avons
également reporté l'amplitude des pics II et V obtenue lors de la
réutilisation du produit. On constate r;ue quel! : que soit la vi
tesse da refroidissement adopt*», l'évolution des deux diagrammes
eat similaire. Ceci montra que ''c^ ne peut espérer stabiliser le
spectre RTL du fluorure de lithium en agissant aur la dynamique
du refroidissement. Le fait qu'après deux utilisations successives
on obtient des diagrammes semblables dont l'évolution est inter
médiaire entre celle d'un refroidissement rapide et celle d'un
refroidissement modéré montre l'acrion prédominante du cycle de
chauffage et de refroidissement imposé par l'appareil de mesure.
Celui-ci effectue un traitement thermique rapide qui efface l'action
des recuits précédents. SI l'échantillon est réutilisé plus de deux
fols, le spectre de thermoluminescence n'est guère modifié par rap
port à la deuxième mesure a moins que la dynamique du chauffage
ne soit très différente. C a d explique la diversité dea résultats
obtenus, pour un même produit rsdlothermoluaineacent, par 1er.
auteurs qui ont étudié la distribution de ses pics et ont mes ré les
températures d'émission Tm de sea divers niveaux énergétiques.
Nous avons vérifié expérimentalement la dynamique de l'évolution
des courbes de thermoluminescence lorsqu'elles sont soumises à des
chauffages successifs dans le lecteur. Pour cela nous avons réalisé
la manipulation suivante :
- (.0 -
- I'M échantillon dr LIK convenableau-nt régénéré est déposé
M.! -::n- pl.iquf clianffar.tr maintenu? a une température conntanto
ér.nl. à M r T . Il en est retiré par balayage rapide après un taapt
vati.i'.'U* v.M Vf 2 secondes et 2 minutes et eut projeté sur une
plaqic métallique froide po^r fixer les groupements de dlpoles
dans la comi^urntion correspondant à la fin du traitement,
[.'échantillon est alors irradié et son spectre RTX est tracé a
l'a'-ilL' d'un lecteur ordinaire
Sur Le graphique de la figure T! '* nous avons porté en
ordor.nét» 1 'anpt i tuile des niveaux •! et V et en abeissesia durée
d;; : rai : ement. Gn constate que les niveaux II et V se rejoignent
très ranidement; en 15 secondes le niveau V » atteint son ampli
tude définitive, alors que le niveau II en- est très proche. Ceci
montre,une fois encore,que l'appareil de mesure Impose ses propres
conditions de recuit. Ce phénomène est très rapide car âpre* deux
cycles de chauffage dans un lecteur ordinaire ou après 15 secondes
dans notre dispos: tif expérimental, une nouvelle répartition entre
les divers niveaux est atteinte; elle ne peut être modifiée que
par l'adoption d'une dynamique différente du traitement thermique
;ous avons également reporté sur cette courbe l'«aptitude
du niveau i!| pour le6 durées de traitement égales à 15§, 30• et
dûs . On remarque,comme nous l'avons déjà fait observer,qu'elle
est sensiblement égale à celle du niveau II.
I [.2.3. - Effet de la durée du recuit sur la stabilité du spectre
r.T.L.
Nous ne noua attarderona pas sur la description des expé
rience.1; qui ont été effectuées et noua nous contenterona d'en
résumer les résultats
D'une façon générale,on constate que l'action du recuit est
plus accusée quand on le prolonge au-delà de 30 minutes. En parti
culier^» a remarqué que :
- pour un traitement prolongé eC'.ectué à 200°C le niveau
II devient supérieur au V
- pour un traitement prolongé effectué a 120 0C le niveau V
Aapl1 lude des p
|A PTl. 71 pic 2 et 5 l 0 TI.D 700
|© pic H I TI.D 700
Durée du traitement 1 secondes i
Fig. I I .4 - Effet d'un traitement thermique rapide effectue à 210 C sur le UF "TI.D 700" et le "PTL", en fonction de sa durée.
2 Amplitude II Ampli tude V (Un i tés t i a r b i t r a i res)
500 600 Tenpéracuret"Cjdu recuit
Fig. It 6 - Choix de 1* température du recuit
- 62 -
décroît et devient inférieur su niveau tl. S'il dure 24 ou 48
heures,l'effet du traitement thermique initial est totalement
détruit.
Remarquons,rependant,que si le recule effectué à 40G"C eat
prolongé au delà de quelques heures,le niveau V décroît au béné
fice du niveau 11.
Dans tous les cas, et c'est le point essentiel, nous n'jvona
constaté aucune stabilisation du spectre RTL
Nous souses donc arrivés à ls conclusion qu'on ne peut
obtenir satisfaction en agissant simplement sur l'un des paramètres
du traitement thermique : température, durée, dynastique du refroi
dissement.
IÏ.3 - Stabilisation par l'Introduction de corpa étrangers.
Nous avons entrepris une série d'expériences pour vérifier le
comportement du fluorure de lithium quand on ajoute des impuretés. Au
cours de ces études qu'il serait superflu de décrira tel, nous avons
constaté que l'on modifie la dynamique d* l'évolution des pics de ther
moluminescence telle qu'elle est représentés dana la figure 11.4, en
ajoutant une petite quantité de sodium au mélange de baRe, avant la pré
paration du cristal, [vous avons remarqué que le sodium agit essentielle
ment (mais peut-être non exclusivement) comme agent de cristallisation.
Nous avons procédé à une série de fabrications Avec diverses proportions
de sodium. Nous avons déterminé par "analyse thermique différentielle"
l'abaissement riu point de fusion des échantillons correspondants et
nous avons vérifié la stabilisation du spectre de thermolunlnescence qui
en découle
Nous sommes ainsi arrivés à la conclusion que les meilleurs résul
tats de stabilisation sont obtenus en ajoutant environ deux pour cent en
poids de fluorure de sodium.
Nous ne décrirons pas le détail des travaux qui nous ont amenés
à ce résultat Nous nous bornerons a étudier le produit final que noua
avons mis au point de façon fi le comparer au produit commercial TLD 100.
Nous décrirons,tout d'abord,très brièvement sa préparation, nous
analyserons ensuite les modifications que l'on constate sur l'action du
traitement thermique <»t sur la stabilité du spectre FTL.
M 3,1. - Préparation du î.-lf Jtl'bll igé au sodium <C. POSTAL 1971/a)
préparation du mélange de bane.
On ajoute a du fluorure de lithium en poudre :
- 200 ppm de fluorure de magnésium
- 2 p.cent en poids f*e fluorure de ROdiu»
Le a^lange pulvérulent eat longuement hoaogénétsé.
Cristallisation.
M est ensuite placé dans un creuset en alumine Tl
est maintenu a la température de cristalllaatlon pendant
3 heures environ dans un four dans lequel on réalise un ba
layage permanent d'azote. La température est alora progrès-
sivement réduite de 60°C en 45 minutes puis l'échantillon
est extrait du four
Le produit cat ensuite finement broyé, pu lit subit un
nouveau traitement Identique au premier. II eat enfin broyé
et tamisé de façon à séparer Les crintaux dont le diamètre
est coanria entre 60 et 200 microns.
Recuit.
Il eat destiné à favoriaer la création de pièges sta
bles Tl est effectué dans un four ordinaire, sans balayage
d'asote, 1 490*C pendant 72 heures environ. Le refroidis
sement dea cristaux est obtenu par projection sur une plaque
métallique froide.
Taux isotopique.
Selon le taux iaotopique du lithium utilisé nous
avons préparé deux qualités de fluorure de lithiun :
- le fluorure de lithium naturel qui est fabriqué
industriellement août le nom commercial "PTL 710"
- le fluorure de lithium enrichi à 99,95 p.cent de
Li qui est produit sous le nom "PTL 717".
II.3.2 - Effet des traitements thermigues_effectués_sur_le_fluo-
rure de lithium stabilisé au sodium.
; out in avons effectué l'étude dans d«a conditiona siml-
~ t . i t -
1 a i i f s à celles décrites précédemment pour le LiF "TLD lOO". :.ous
flvunp étudie le cas des refroidi B sentent s rapide et modéra; H*R ré
sultats sont reportés dans le tableau de Is figure '• V A ei sur
les graphiques des fiRuie* M S. B (H) et (M).
Si on cowrpare les résultat* obtenu* avec le refroi d i «seoicnt
rapide et avec le refroidissement modéré, on constate que le niveau
V n'est que peu modifié par la dynamique choisie.
La différence essentielle porte ensue pour Le TLD 100, sur
le niveau II On constate qu'à 400°C, son amplitude est plus im
portante dans le cas du refroidissement rapide que dans celui du
refroidissement lent Ceci laisserait supposer qu ' i1 est préférable
coinBe pour le TLD 10U de procéder a une décroissance modérée de
la '.enpérature des échantillons: nous verrons plus loin qu'il n'en
est pas ainsi.
Pes différences Importantes distinguent le produit PTL du
TLD :
- l'évolution du niveau V en fonction de la température du
traitement se présente FOUS la forme d'un pic plus étroit dont le
maximum est situé à ^DO'C au lieu de 400"C
- Celle du niveau II est également différente Elle présente
deux pics (su Heu d'un seul) qui sont nettement décalés par rap
port au maximum du niveau V.
- Contrairement au cas du TLD 100, l'évolution du niveau I
suit celle du niveau II et son amplitude correspond a peu près
à la moitié du pic IT.
- Sien qu'on ne l'ait pas mentionné sur cette figure, il
est Important de noter la disparition du niveau III; peut-être est-
Il confondu avec Les nfveaux voisins: il eftt alors très réduit et seule
une analyse mathématique des pics permettrait d'en déceler la pré
sence.
Toutefois, ai l'on superpose les courbes correspondant au
refroidissement rapide, l'évolution du niveau II du produit
Amplitude des pics Refroidissement Amplitude des pics rapide ^ (R)
Refroidissement modéré
(M)
100 200 300 400 SOO 600 700 800 "C 100 200 300 300 400 500 600 , 700 Température('C)
Fig. 1L5.B-Traitement thermique du Lif-type PTL Pic I • Pie V + • p o u r l a 2 e m e utilisation
- 68 -
Ceci est t res Important car ID cycle thermique dos appareils
de lecture du commerce est d'un typa voisin et l'on conçoit que
dans ces éditions Le spectre «1« thertnolumlneacence ne soit pas
altéré pat 'es mesures répétées.
Les résultats de l'expérience itlmilaire à celle décrite
à la fin du paragraphe II.2 2., mais effectuée avec du fluorure
de lithium du type PTL renforcent cette conclusion. En effet, on
constate que lea courbes en pointillé correspondant à ce produit
n'évoluent que très Lentement avec la durée du traitement thermique
effectué à 210"C, Noua n'avons constaté L'apparition des niveaux
IIT et IV qu'après un traitement de 15 -inutes On peut donc en
conclure que l'énergie de dissociation des pièges constituant le
niveau V est nettement plus importante que dans le cas du TLD ÎOO.
C'est la raison pour laquelle le produit peut être réutilisé un
grand nombre de fois avant de constater une déformation de aon
spectre de radlothermolumineacence.
Remarque.
Si le niveau II apparaît déjà sur le produit non traité»
(point d'abclsse nulle) ceci provient du fait que lors de sa fa
brication le produit n'est pas soumis su recuit à 80*C, phase qui
nous parait inutile pour le produit PTL.
II.3.h. - Régénération du PTL.
Lorsqu'un échantillon a absorbé une dose Importante 11 est
nécessaire de le régénérer soit :
- pour réduire le signal remanent qui provient des niveaux
énergétiques supérieurs,
- pour détruire les centres "F" créés par l'irradiation
et qui sont â l'origine de la sensibilisation du produit.
La figure II 6. permet de guider le choix de la température
du recuit; on constate que l'amplitude du niveau V est maximale >
480°C alors que le rapport de l'amplitude des pics II et V décroît
rapidement. Nous régénérons le plus souvent le fluorure de lithium
à 490°C température pour laquelle le rapport précédent est nettement
K.T.L . : Int i ' i i ! ou t e m p é r a t u r e
• ['ni t e s a r b i t r a i r e ;
<v
, Courbf de ihermolutnincsci-TU't
Courbe de l empéra t u r e
p rée f facc rae r
/
J_
+-arrêt du chauffage
Fig. II .7.A - Preeffacement dans Le lecteur
Thermistance ou thermocouple
Réglage " In tens i t é chauffage"
F ig . I I .7 .B - Principe du système de régulation de la température du pâ l ie
(Circuit de déclenchement du t hy r i s t o r )
- 71 -
porte, pendant quelque* secondes,l'échantllion à une température constante
suffisante pour vider le niveau II mais Insuffisante pour altérer le ni
veau V.
Deux procédés différents ont été mis au point.
III.2. - Cycle thenplgue_dyn«lgue. (C.PORTAL,1968-a) (G PORTAL,1968-b )
Sur la figure II.7.A. on a représenté l'évolution de la température
de 1'élèvent chauffant en fonction du temps. On remarque que dans une pre
mière phase,elle est accrue puis maintenue constante à la valeur BA
Jusqu'au temps t.. Pendant ce temps Les pièges t et II sont vides mais le
lignai correspondant n'est pas pris en compte par l'intégrateur. A partir
du temps t. , l'intégrateur est branché et la température de l'élément
chauffant eat élevée jusqu'A la valeur &j. qui est limitée par la coupure
du chauffage au temps t.. Le niveau V est vidé pendant cette dernière
phase; le courant issu du photomuitipllceteur charga la capacité inté-
gratrice. La tension aux bornes de la capacité est proportionnelle a
l'émission du niveau V; il suffit de la mesurer pour avoir l'information
recherchée.
L'élément chauffant est constitué d'une lama d'acier Inoxydable
mince qui est reliée aux bornes du secondaire d'un transformateur all
aient é psr le réseau alternatif (fig. P.7.B). Par effet loule , la tempé
rature de la feuille de métal est progressivement élevée. l'ne thenntstance
(ou un thermocouple) est appliquât en permanence contre celle-ci. Elle
est utilisée pour piloter, par l'intermédiaire d'un transistor à unijonc
tion, le thyristor qui eat placé dans le circuit d'alimentation de l'élé
ment chauffant. Quand la température &t pré-réglée (à l'aide d'une résis
tance variable R. ) eat atteinte, le thyristor ne conduit plus; si elle
devient Insuffisante, le transistor à unijonction déclenche le thyristor
qui alimente la résistance chauffante; l'angle d'ouverture de celui-ci
est proportionnel 1 la différence de température entre l'élément chauffant
et la valeur pré-réglée; c'est un système de régulation de température
couramment utilisé. (R. CHENAULT,1971).
III.J. - Système à température constante.
Dans ce cas, la température de l'élément chauffant ne varie pas;
ce sont les échantillons qui se déplacent devant deux soles régulées
- 72 -
des syst&raes électroniques a des tetnpératures constante*. Celle du
premier correspond pratiqueaent au palier de préchauffage que noua avons
décrit dans Le paragraphs précédent.
L'échantillon est Immobilisé pendant 5 à 10 secondes sur l'a"Lè
vent chauffant correspondant. Ce temps étant écoulé, un système mécanique
le déplace et l'immobilise pendant le même tesips sur le deuxième four
dont la température plus élevée correspond a peu près 5 la valeur de Ta.
Le phototnultiplicateur est situé au-dessus de ce four.
Cette soLution plus complexe que la première est utilisée de
^référence dans les appareils de lecture a grand rendement; elle se prête,
en effet,à des vitesses de lecture nettement supérieures à celle du
système è cycle thermique dynamique.
IV. - CARACTERISTIQUES THERMOLUMINESCENTESDU FLUORURE DE LITHIUM "PTL" -
Nous avons vu dans les paragraphes précédents que l'introduction
de sodium dans la composition du fluorure de lithium en a largement mo
difié certaines propriétés. Nous allons étudier dans ce paragraphe les
principales caractéristiques themoluninescentes de ce produit et les
coraparei à celles du LiF "TLD 10^".
IV.1. - Le spectre de thermoluminescence
Dans la figure II,8. nou.- avons tracé cote A côte Le spectre de
tliermoluminescence du,lTLD 100" et du'î>TL". Nous avons volontairement
choisi une fabrication de TLD 100 qui présente des pièges I et IT parti
culièrement visibles.
Les niveaux Intermédiaires III et IV -
Nous avons déjà fait remarquer que le spectre du LiF "PTL" eat
caractérisé par la disparition du niveau III «t la réduction du niveau
rv , Il est,en fait, probable que le niveau III existe mais aon amplitude
est trop faible pour se distinguer des pics voisina. Pour vérifier son
existence il eut été nécessaire d'utiliser un lecteur muni d'un dispo
sitif de chauffage à dynamique très lente (l*C par seconde) de façon
à mieux séparer les divers niveaux. Cette information ne présentant pas
d'intérêt nrat(que,nous n'avons pas Jugé utile de réaliser un tel montage.
«Tl . - I n i p i i s l r 6
Klg. 11.8 - Comparaison des s p e c t r e s RTL di, TLU et du PTI
Niveau TLD 700
PTL 717 Niveau ZIMMERMAN (19651 HARRIS et JACKSON PTL 717
que Période Température Energie Z (°C) (eV)
Tempéra- Energie ture(°C) (eV)
Période Tempera's ture T m
I 5 ran 65 0,90 20 ran 80
II 10 h 105 120 1,04 80 h 130
III 0,5 in 160 1,11
IV 7 ans 1,19 195 1,19
V 50 ans 190 t,2S 210 1,25 très grande 220
F i g . I I . 9 - Ce i.a-?, .son des c a r a c t é r i s t i q u e s des niveaux éne rgé t iques
du TLD 700 e t du PTL 717
- 74 -
Le niveau IV apparaft sur noB figures sous la forme d'une légère
inflexion du pied du pic prtncips?; il est difficile de l'étudier sépa
rément du pic V car 11 en est trop proche. Comme H est suffisaient
stable, nous n'avons également pas vu d'intérêt pratique à le séparer
du niveau supérieur et à le caractériser par une analyse mathématique.
Dans ces conditions, nous n'avons étudié que les caractéristiques
des niveaux I, IT et V. Nous les avons résumées dans le tableau de la
figure II.9 (G PORTAL 1971a).
Les niveaux I et II -
On constate que leur amplitude est nettement plus faible que
celle du TLD 100. Nous avons mesuré les températures T d'extraction de
ces pièges ainsi que leur demi-vie à la température ambiante (22°C) On
constate que pour le LiF "PTL" ces paramètres sont supérieurs a ceux
obtenus avec le LIF "TLD 100". Nous avons, en effet, reporté dans ce ta
bleau les résultats obtenus par ZIMMERMAN (1964), par HARRIS (1969) et
par ncus mêmes,Les résultats sont légèrement différents car les dynamiques
des systèmes de chauffage utilisés par les différente auteurs ne sont
pas Identiques. De plus, on remarque que les niveaux I et II du LiF "PTL"
ne présentent pas des énergies Identiques « celles des produit* existants
jusqu'alors; les pièges sont légèrement plus stables.
Le niveau V -
Il présente La même différence, il oui avons constaté que la tem
pérature d'extraction T de ce pic varie d'une façon importante avec la
température choisie pour la régénération. Nous avonu reporté sur la
courbe de la flgu/e 11.10 le déplacement de l'abcisse de T observée sur
l'enregistreur en fonction de la température du recuit; nous avons men
tionné sur le graphique les valeurs de T déterminées à 5 °C près. On
constate que T varie de 180 a 240*C environ quand la température du
traitement thermique est portée de 400 à 600°C. (Les valeurs mentionnées
dans le tableau TI.9 correspondent a un recuit effectué à 490*0.
Vous n'avenu pas observé un phénomène semblable pour les niveaux
1 et [I du PTL et pour les différents niveaux du TLC !0O. Peut-être
cor.victu-il d'niirfbuer ce phénomène à La présence du niveau IV dont
l'snplltude relativr a celle du niveau V semble varier en fonction de la
T" •c)
240 •
230 • | 2 2 0
Réfili SA^f J-n 210 .
SA^f J-n 2 0 0 '
190 •
190
170 .
160 '
40Q
500 600 CO 700
1 —3>
Température de traitement
Température du traitement ("Cï 410 425 450 475 490 510 540 555 590 620 670 710
Valeur de T (°C) 177 190 207 215 220 225 235 240 243 245 235 230
Pig.II .10 - "P.T.L," - Variation de la température d'émission maximale T
du pic V en fonction de la température du traitement thermique.
- 76 -
température du traitement thermique.
IV,2. Emission spectrale du fluorure de lithium.
Nous avons vu danB la première partie que le choix 'u photomul
tiplicateur utilisé dans l'appareil de mesure dépend essentiellement
du spectre d'émission lumineuse du matériau thermoluminescent. Nous
avons donc étudié le spectre du LiF "PTL" et celui du TLD 100 que nous
avons ucilisé comme référence» car de nombreux travaux ont déjà été
publiés sur ce matériau.
Nous avons utilisé un monochromateur JOBIN-YVON qui a été mis
à notre disposition pendant quelques jours. Cet appareil était équipé
d'un prisme de quartz dont la bande passante était de 100 A a 4358 A
et de 400 A à 5460 A; il a été "calé" sur les raies du sodium.
Nous avons réaii.ué le montage décrit dans la figure II. 11.A-U
L'échantillon E en poudre, préalablement régénéré et irradié à 10 rads
est placé dans la coupelle chauffante C.
Son émission lumineuse est amenée par des guides de lumière en
silice (suprasil) au monochromateur équipé d'un photomultiplicateur
EHI 9558 ( P M A ) muni d'une fenêtre en verre et présentant une réponse
spectrale du type S20 «Nous ne disposons pas de photomultiplicateur &
fengtre en quartz mais ceci ne présentait pan d'inconvénient majeur
car nous devions nous limiter, pour la conception des appareils de mesure,
à l'utilisation de composants peu onéreux. Dans ces conditions)1'émission
dont la longueur d'onde est Inférieure à 390wn ne peut être enregistrée;
nous l'avons négligée dans nos études. Après amplification, le courant
issu de ce photomultiplicateur est dirigé vers la voie TtKd'un enregis
treur. Ce dispositif permet de tracer le spectre de thermoluminescence
en fonction de la durée du chauffage, pour une longueur d'onde X pré
sélectionnée sur le spectromètre (vofr la figure II.ll.B).
Une partie de l'émission lumineuse des microcrlstaux est déviée
au niveau du prisme P et dirigée vers un photomultlplicateur(PMth)
identique au premier; celui-ci permet de tracer la courbe de thermolu
minescence due à l'émission globale du produit RTL.
Cette courbe, enregistrée sur la voie TU est utilisée comme
référence indépendante des caractéristiques propres du spectromètre et
notamment de sa dispersion. Elle permet de compenser les irrégularités
Fig.II.11.A - Emission spectrale du LiF "PTL" : Montage expérimental du specttomètre.
45 Temps ' s )
F i g . I I . I I . B - Emission spec t ra le du LiF "PTL"
Graphique expérimental obtenu pour une longueur d'onde déiermi
( A = A08nm) (d - décalage des s t y l e t s de l ' en r eg i s t r eu r )
- 78 -
d'émission des échantillons dus aux imperfections expérimentales (vitesse
de chauffage, poids des échantillons, répartition des microcristaux dana
la coupelle, Inhomogénéité d'irradiation etc. . ) .
L'émission spectrale des matériaux est ainsi tracé* point par
point pour chaque série d'échantillons, Les résultats expérimentaux R
du tableau de la figure 11.12 représentent la valeur du rapport de
l'amplitude du pic TH^ à celle du pic TH (voir la figure 1I.11.B.).
L'émission spectrale du TLD 100 est utilisée pour calculer les
coefficients de correction des résultats expérimentaux. En effet,la
comparaison de ces résultats avec ceux obtenus par S.GCORBICS (1965)
permet de compenser les effets de la dispersion du spectromètre et de
la variation de la réponse dit photomultiplicateur avec la longueur d'onde.
Nous avons ainsi étalonné le spectromètre par rapport a l'émission connue
du TLD 100 (et non à l'aide d'une lampe a filament de tungstène); ceci
ne permet pas d'obtenir une valeur "absolue" de l'émission spectrale,
mais simplifie considérablement l'expérience
Sur la courbe de la figure 11.13 noua avons représenté l'évolu
tion de l'émission spectrale du TLD 100 obtenue par G.S.GORBICS at les
résultats expérimentaux corrigea obtenus avec le fluorure de lithium
PTL. On remarque qu'ils aont très voisins pour les longueurs d'onde
supérieures a 400 nm. Il apparaît nettement, pour les longueurs d'onde
inférieures à cette valeur, que l'émission est absorbée par le photo-
multiplicateur et par la coloration de cristaux PTL qui, du fait de la
présence d'impuretés, sont légèrement roses.
Remarquons- sur le tableau de la figure II 12 que le L1F TLD 700
présente un pic d'émission très accusé a 410 nm.
De l'ensemble des résultats précédents on peut conclure que
l'émission du fluorure de lithium PTL est tout à fait semblable à celle
du TLD 100; on peut utiliser pour les appareils de mesure le même type
de photomultiplicateur.
V - CARACTERISTIQUES DOSTMETRIQUES DU FLUORURE DE LITHIUM "PTL" -
V I . - Sensibilité.
La sensibilité du nouveau produit est tout à fait comparable à
celle du TLD 100 ou du TLD 700 comme cela apparaît sur la figure II.8
CALCUL DE L'EMISSION SPECTIALE DU TLD 700 ET DU PTL COUIGEE PAR RAPPORT A CELLE DU TLD 100
(S.C. 0W»ICS,19*5)
R , - I H 4 / IH X 1 0 2 H ' ». /«450
i 107 «G
C "'<T TLD 700 ' < ,TL
TLD 100 TLD 700 PTL TLD 100 TU) 700 m. «G
C "'<T TLD 700 ' < ,TL
3B0 0 0 0 0 0 90
390 1 5 + 1 + 1 7 ± 1 + 12 + 1 + 33 38 24 97 2 ,94 112 + 6 , 5 70 + 6 ,5
408 37 + 1.5 52 + 2 43 + 1,5 80 115 86 99 1,24 142 + 5 ,5 106 + 4
41» 37 + 1,5 45 + 1,5 47 + 2 91 100 94 96 1,05 105 + 3 , 5 99 + 4
428 46 + 1,5 44 + 1,5 45 + 1,5 100 98 90 87 0 ,87 85 + 3 78 + 3
i j o 46 + 2 42 + 2 49 + 2 100 93 98 79 0,79 73 + 3,5 77,5 + 3
448 4 6 + 2 45 i 1,5 50 + 2 100 100 100 70 0 ,7 7 0 + 2 , 5 70 + 3
458 43 + 1,5 4 4 + 2 42 + 1,5 93 ,5 98 84 60 0 ,64 63 + S 54 + 2
478 35 + 2 33 + 2 76 73 56 44 0 , 5 8 4 2 + 2 , 5
498 2 8 + 1 2 8 + 1 3 1 + 1 61 62 62 28 0 , 4 6 28,5+ 1 28 ,5 + 1
520 22 + 2 23 + 2 26 + 2 48 51 52 17,5 0 ,36 18,5+ 1,5 18,5 + 1,5
548 8 + 1 8,5+ 1 10 + 1 17,5 19 20 0,3B** 7,5 + l 7,5 + 1
600 3 + 1 3 ± 1 3 + 1 6 ,5 6 6 1 , 2 0 + + 7 + 2 ,5 7 + 2 ,5
R c - Valeur* (relatives) obtenues par GORBICS
Coef.» - Coefficient de correction obtenu a partir de R = Coef. - Rr/R,.
E • Emisaion spectraJe corrigée E • R^ x Coef.
R, 5 0 - Valeur de 'A pour X « 450 nm
4 C - Ecart type
- Valeurs de "Coef, " calculées d'après les résultats expérimentaux obtenus avec du borate de lithium (voir paragraphe III_ - chapitre B)
Amplitude du pic de dosimetric
/ V / 1 \ \ A i h ! ^
/ 1 / 1 1 1 / 1 / /
/ T' n / c
1 \
PTL *'\T
/ r 7 '
\ \ \ \ \ \
\ \
\ \ \ \
\ \ \V
\
o — i ; — - m
Fig.11.13 émission spectrale du fluorure de lithium résultat de S.G.GORBICS (LiF - TLD - 100)
G " P.T.L.
- 81 -
La dose nlnlnale décelable eBt de cinq tnillirads environ Avec
un balayage d'azote,le signal "parasite" dû à la trlboluminescence
équivaut à 3 millirads.
Ï.2.- Réponae en fonction de la dose.(figure II.14.A)
Le fluorure de lithium présente une «one "pseudu llnéatre"(à
3 p. cent prêt) de 5 millirads à 200 rade, valeur au-delà de laquelle
on observe le phénomène de supraltnéarité. A partir du point d'inflexion
T la sensibilité décroît; il n'est pas possible d'effectuer des mesures
valables au-dessufde 3 10 rads, valeur très proche du point de satu
ration. Le PTL présente une réponse en fonction de la dose qui est tout
à fait semblable a celle du TLD 100.
V.3. - Sensibilisation par irradiation.
Nous avons constaté (G.PORTAL,197lb)qu'une préirradiation à 10
rads permet d'obtenir un produit trois fois plus sensible environ que it
le produit initial; la xone linéaire s'étend alors jusqu'à 10 rads
comme le montre la courba de la figure II.14.A.
Contrairement aux résultats obtenus avec le fluorure de lithium
simplement dopé au fluorure de magnésium (M. FRANK,1966),nous avons
pu mettre au point un traitèrent thermique suffisamment efficace pour
élimlnei totalement la reminence des échantillons ainsi irradiés. Nous
avons obtenu des résultats valables avec un recuit effectué pendant 3
minutes à 360°C.
Pour déterminer cette température, nous avons effectué l'expérience
décrite ci-après. Nous avons reporté sur la figure II.14.B, en fonction
de la température du recuit :
- le signal iemtxneac cut respondent au pic VI après le traitement
- la sensibilité du niveau V exprimée relativement au produit
non traité.
On constate sur le graphique qu'à partir de 350°C le signal réma
nent disparaît rapidement alors que la sensibilité du pic de dosimetric
n'est que légèrement diminuée. Ceci montre que le traitement thermique
que nous avons mis au point est suffisant pour vider totalement le pic
VI (qui est probablement a l'origine des difficultés rencontrées par
M. FRANK du fait de la migration de porteur* de piège à piège) tnaip ept
Insuffisant pour détruira les centre* Y complémentaires créés par l'ir-
- 82 -
tension aux bornes «Je la capacité d'inrégra-
a) L1F original b) LIF pré-lrradlé
a 10 4 rads
Dose <rad)
10 ^ ÎÔ5 ^ 4 ÎÔ5 w ô "
Fig. U.K.A - Courbe de réponse en fonction de la dose du LiF-PTL
a)
-H 300°C 3 & 0 3 6 0
s.
b>
60 . 40 20 Temp, de traitement
0 400 °C
Fig, TI.L4.B - Détermination de la température du traitement thermique adapté aux échantillons pré-irradiés à 10 4 rads a) Pic IV rémanent b) Sensibilité du niveau V
radiation a 10 rads et qui engendrant la sensibilisation du L1F.
Avec des échantillons ainsi traités,nous avons mesuré des
doses très faibles de l'ordre du millirad comme le montre la courbe de
la figure II.15. Cependant,nous n'avons pu utiliser ce produit pour La
mesure de faibles doses Intégrées sur une longue période
En effet, nous avons constaté que le bruit de fond du niveau V
augmente de 1 nillirad par jour environ, ce qui est nettement supérieur
a l'irradiation naturelle
Ceci est probablement dû à la présence de niveaux d'énergie
supérieurs au niveau VI qui regarnissent les niveaux inférieurs.
V.4. - Sensibilité chromâtigue relative du LiF "PTL" irradié par des
photons.
L'addition de fluorure de sodium codifie les caractéristiques
d'absorption du flu orure de lithium vis-à-vis des rayonnements électro
magnétiques d'énergie»inférieur* à 100 keV. Nous avons vérifié l'impor
tance c> cette modification aussi bien par le calcul que par l'expérience
V 4.1. - Courbes théoriques de réponse -
L'énergie absorbée par un milieu quelconque M soumis à
une fluence Y - , de photons d'énergie E, est donnée par :
où l*ô" tç, est le coefficient d'absorption massique en énergie
du milieu M pour des photons d'énergie E. . On peut ainsi calculer
le rapport de l'énergie absorbée dans le détecteur de fluorure
de lithium à celle absorbée dans un volume élémentaire de tissu
D O U qui serait soumis au même champ de rayonnement. C'est par
définition la sensibilité chromatique relative du fluorure de
lithlUB S L t F t (caa d« la grande cavité : théorie de BURLIK)
/ T 1 " U à;F / J. v U F
*X (f" )7: Nous avons calculé les valeurs de S pour quatre compositions
différentes de fluorure *ie lithium :
11.15 - Signal obtenu avec du fluorure de lithium pré i r r ad ié à 10 rads I r rad ia t ions effectuées de 0 a 4 mrad
- S pour le fluorure de lithium pur
- S. pour le fluorure de lithium contenant 1 p.cent de NaF
- S pour le fluorure de lithium contenant 2 p.cent de NaF
- S- pour le fluorure de lithium contenant 3 p.cent de NaF
Nous avons calculé pour cela la valeur des coefficients
d'absorbtion massique en énergie des quatre composés en appliquant
la relation :
• est Le coefficient d'-Horpt Ion «as si que en énergie de Ai
l'élément j
Çj.* * B t 1* fraction pondérale de l'élément J dans le composé. v
Nous avons utilisé les valeurs / ^ /«correspondant au fluor, au
llthlun, au sodium, et aux tissus mous)calculées par H.JOFFRE (1968).
Les résultats des calculs sont mentionnés dans le tableau
de la figure 11.16; les courbes de la figure 11.17 représentent
la variation en fonction de l'énergie des rayonnements, des facteurs
^"SfFtV S" Gtt>iï v On remarque que l'altération de A par l'in
troduction de sodium dans la composition du LiF est relativement peu
importante.
V 6.2. - Vérification expérimentale -
Des échantillons de LiF "TLD 100" et de "PTL" ont été
irradiés à l'aide de faisceaux de rayonnements monochrotnatiques
obtenus par la méthode de fluorescence X que nous avons mise au
point récemment (J.L.CHAKTIER,1972). Elle consiste à utiliser
les raies K et IC émises par une cible placée dans le faisceau
d'un générateur de rayons X. Nous avons montré que, dans les condi
tions expérimentales que nous avons fixées, plus dm 95 p cent de
l'exposition sont dus aux raies K^ et K^ ; c'esr Hnn^ >jr f-îi-
ceau quasi monochromatique. Nous avons également utilisé des
rayonnements X "filtrés" (voirte projet * « • • ISO/TC 85/SC 2).
1 I 1 I § S § § o * o o ' o o o o o - * p « m S
- 88 -
Nous «von* regroupé dans le tableau de la figura II.18.A la*
données essentielles concernant la production des rayonnements mo-
nochroua'i^ues (type da cibla utilisés» énergie moyenne obtenue,
tension de fonctionnement du tube, type de filtra utilisé pour
réduire l'intensité des raies K* et K « 2 ) (voir 1* figure II.18.B)
Les résultats da* assures concernant le nouveau type de fluorure
de lithius* sont notés dans le tableau II.17.fi. Nous la* avons repor
tés également sur le graphique de la figure II.17.A.
La précision des sciures est de + 5 p.cent.
On constate que dans l* gamme d'énergie comprise antre 25 et
50 ke? les résultats expérimentaux sont très voisins des prévisions
théoriques. On remarque, pour les énergies inférieures a cette
gsiiFj1'autoabsorption importante du rayonnement dans le détecteur
dont l'épaisseur est de 0,7 mm environ. Pour le* énergies supérieures,
les résultat* expérimentaux aont plu* élevés que las valeurs théorique*.
L'origine de ca phénomène ait actuellement à l'étude.
FIGURE II.17.B
SENSIBILITE CHKOMATiqUE XBLATIVI DU LIF - P.T.L. - RESULTATS EXPERIMENTAUX
Energie (keV) Valeur théoiique R ( E O S
S,04 I,'» 0,837 0,87 15,7 1,45 1,24 1,28 25,1 1,40 1,39 1,4» 34,5 1,36 1,36 1,41 42,5 1,33 1,22 1,26 48,7 1,28 1,21 1,26 58,6 1,21 1,25 1,29 73,5 1,15 1,23 1,28 96,5 1,04 1,18 1,23 100 1,04 1,15 1,19 161 1,01 1,11 1,15 205 1,01 1,03 1,04 60„ Co 1 0,965 1
Valeur théorique calculé» à partir du tableau de la figure il.16 :
*fe. 1 : ^ P 9 1 1 1 * ten unités arbitraire) du détecteur irradié à un faisceau d'énergie E. qui déliyreralt dans les tissus une dose égale a l rad.
0 = : * < F t >
FIGURE I I . 1 8 . A
Enirgla moyant ClbU Epalsatur^LblaT
( g . c a f 2 da l ' « -léMnt )
Fi l tra pr i -malrt
Fi l tra aacon-deira
Tanilon tuba
Déblc d'expoai-tlon
Purettf X *atB«(k«V)
Epalsatur^LblaT
( g . c a f 2 da l ' « -léMnt ) t« .«~ 2 ) (g .ca~ 2 (« léMnt9 (kV) ( R . h - 1 pour 10*A )
Purettf X
8,04 Cu 0,18 Al 0,135 Al 0,135 60 > 3 0 95
15.7 ! ' » 2 0,18 Cu 0,045 Sr 0,02 6 0 16 97
25,1 Sti 0,15 AI 0,27 Ag 0,05 100 7 , 5 96
K 34,5 C «2°3 0,15 Al 0,27 Ba 0,09 • H 95
1 42,5 M 2 ° 3 0,15 Al 0,27 S« 0,10 120 3 95
& * » • ' E b 2 » 3 0,20 Al 0,27 Gd 0,15 " " 95
1 58,6
E b 2 » 3 0 , (0 • Yb 0,25 170 4 9 3
73,5 P b 0,70 • Au 0,50 190 5 95
96,5 0 O.ft) " Th 0,75 2 1 0 3 . 5 95
En*r,l« may*vnt t Résolution Haut* tanaiow Filera a ta in Filtra culvTa Filtra uloatb
X «01
k « v
X «01
1 0 0 27 t 120 kV 1 - 5 •
? 1 4 1 32 X 200 kV 3 . 2 a
in
2 0 5 » ^ 250 kV *- 3 a*
1250 KajOBoaaMDt dm référença (bOco)
FlODOCTIOM DE RATOtOTMEITTS X HONOCHROHATiqUES (Noraw ISO)
Diaphragme
Obtention par f i l t r a t i o n
Rayonnement primaire
Obtention par fluorescence X
11.18 B - Production de rayonnements X raonochroraetiques Montage expérimental.
- 92
VI - MISE EN OEUVRE DE LA THERMOLUMINESCENCE POUR LA DUS1METRIE
Ayant terminé la mise au point d'un matériau thermoluminescent
réutilisable nans régénération, nous avons entrepris de développer des
réalisations industrielles de façon a mettre a la disposition des uti
lisateurs des ensembles dosimétriques pratiques (G. PORTAL» 197") a).
VI.1. - Réalisation de détecteurs solides, (brevet C.PORTAL,1968 c).
La Manipulation et le dosage de poudres microcristallInea ne sont
pas très commodes; aussi avons-noua al s au point un procédé de fabrication
en grande série de pastilles frlttées qui conservent toutes les qualités
du produit pulvérulent.
C« Matériau finement broyé est comprimé dans une preaae aous la
forme de pastilles cylindriques (de 0,9 mi d'épaisseur et de 7 ai ou de
6,5 mm de diamètre). Celles-ci sont placées dans un four où leur tempé
rature est Maintenue pendant 3 heurea à une valeur légèrement inférieure
à celle du point de fusion du matériau. Ensuite lai pastilles sont
refroidies et extraites du four. Elles subissant alors pendant 72 heures
un traitement thermique Identique à celui décrit précédemment «c sont
refroidies rapidement.
Les pastilles ainsi réalisée! sont aisément manipulablta: elles
peuvent Être utilisées pour la dosimetric de tous les types de rayonne
ments suffisamment pénétrants; pour les rayonnements f de faible énergie,
il est préférable d'utiliser d'autres modèles plus mlncas (G. PORTAL,196b).
VI.2. - Réalisatlon_d^un_apj>areil de mesure de laboratoire.
Nous avons .réalisé, en liaison avec la .Société 9APHYM0-SRAT un
appareil de mesura, basé sur le principe décrit au paragraphe III 2,
destiné a L'évaluation de la dose absorbée par n'importe quel type de
doslmetre thermoluminescent (LIF, Ca F-tCaSO^, A1 20„, BeO etc .) quelle
que soit sa présentation physique (poudre, monocristal, fritte, support
souple e t c . ) . Le palier de préchauffage qui a été réalisé pour la pre
mière fois sur cet appareil a fait les preuves de «on efficacité au
point qu'il est actuellement adopté par la quasi-totalité des construc
teurs d'appareils similaires a l'étranger.
- 93 -
VI 1 - Réal isat ion d'un doslmfctre Individuel KTL fa. PORTAI., l17f-a)
Vous avons r éa l i s é le dostaèrre individuel PCP. équipé rfe i pas
t i l l e s f r l t t é e s au fluorure de lithium. Ce dosimfctre comprend un boî t ie r
et un système de t ransfer t (voir figure TI.19.A).
VI .3 .1 . - Le bo î t i e r -
11 renferme les past Llles radiothermoluminescent es. Celles-ci
sont maintenues derrière des filtres d'épaisseurs et composition?
diverses. Dans le prototype étudié,les filtres utilisés sont les
suivants
_2 - 20 mg.cm de papier et de polyethylene (fenêtre)
_2
- 300 «g.cm de matière plastique
- I on de cuivre
- 1 on de plomb.
La filtration n'est pas symétrique; en effet la fenêtre
n'existe que sur la face avant du dosimètre et les écrans de cui
vre et de plomb sont inverses sur la face arrière de façon à
déterminer le sens de l'irradiation dans le cas des R.X.
Le bottier est muni sur la face arrière d'un système d'iden
tification constitué d'un ruban noir perforé A six codes.
Il comporte diverses alvéoles dans lesquelles il est
possible de placer des détecteurs à activation et un verre
radiophotoluminescent destiné a l'intégration des doses.
'.•à boîtier est protégé par une feuille de polyethylene qui
le met A l'abri des pou5tiières et de la contamination.
VI.3.2. - Le système de transfert (G.PORTAL.1073a)
Il est destiné & maintenir les pastilles dans le boîtier
pendant l'utilisation et assurer leur déplacement devant les divers
postes de travail pendant ls lecture.
Il eut constitué d'une lamelle de métal léger (aluminium)
appelée tiroir, qui cemporte 4 alvéoles dans lesquelles sont em
prisonnée» les 4 pastilles; lors de la meure il n'est nas en
ri.
i U | P l a s l ique
ta*)-> i l t rès
DUPONT René .,2648 SACLAY
>o| i
Face avant Face a r r i è r e
O O O O-<
Ti ro i r
Fig.II .19.A - Le dosimètre PGPl
Refroidissement Lecture pre*ef facement
Chargeur
I Chargeur
I
| bof t le r Idenclf ica t lon
. I t .19.B - Principe Ce La chaîne automatique de mesure de dosiroèeres PGPl
- 95 -
i out«et avec le système de chauffage.
VI t.. - KéfiLl RAt 1 on d'une chaîne aut otnnt t que de mesure des dos Itnf-t rcs
Individuels PCP - (G. PORTAL,1974).
Noun avons realine également une chaîne automatique destinée à
Identifier et à mesurer la dose absorbée par les différentes pastille*
du dos'«être PCP..
VI.U.1 - Le chauffage.
Cette chaîne fonctionne sur Le principe décrit dans le
paragraphe III.3.
Les cycles de chauffage sont obceii'js par déplacement du
tiroir de transfsrt Cette conception présente 2 avantages essen
tiel! :
a/- Rapidité de» Mesures. L'Inertie du système de chauffage n'in
tervient paa; seule,celle del pastilles est aise en Jeu, On a
constaté qua dans cas conditions, 4 secondes suffisent pour amener
la température d'une pastille a 260"C.
b/- Simultanéité du chauffage des 4 pastillas. Le même système de
chauffage eat utilisé pour les 4 pastilles qui sont ainsi chauffée?
simultanément; 11 est possible de traiter jusqu'à six pastilles
avec le même système.
Vî.4.2. - La détection.
Le système de détection est indépendant du chauffage. Il
peut être aisément adapté à un nombre différent d'éléments détec
teurs.
Il est composé de 4 guides de lumière qui conduisent la
lumière émise par les 4 pastilles vers U photomultIpltcateurs.
Ceux-ci sont munis de filtres "infra-rouge" et soit refroidis par
une circulation d'eau a 10V.
On utilise 4 îiautes tensions et chaînes électroniques in
dépendantes. Dans un tel système ia probabilité de 2 pan nef, si
multanées est très faible; un incident éventuel reste toujours
limité a une seule voie.
La détection est obtenue par des convertisseurs "courant-
f réqucncf"
VI. it. 3- Déroulement des ogéracions de mesure (voir figure II . 19 B)
L'ensemble mécanique de transfert effectue les opérations sui
vantes :
- distribution des dosimètres a partir d'un chargeur
- extraction du tiroir
- préeffacement sur une plaque chauffante dont la température
est naintenue à 140°C
- chauffage sur une plaque chauffante dont la température est
maintenue à 260°C
(Pendant cette sequence un «yatèae de photodiodes identifie
le dosinètre)
- refroidissement des pastilles at contrôle de leur presence
- introduction du tiroir dans le bottier
- «mallament daa boîtiers dans un chargeur.
Comme on le remarque sur le schéma les tiroirs et les bottiers
se déplacent simultanément sur deux ranpes parallèles séparées; il est
donc impossible d'Intervertir deux tiroirs.
VI.I*A . - Caractéristiques.
a/- Reproductibiiité des mesures. Les essais en cours montrent
qu'elle sera voisine de 1 p.cent.
b/- Dose minimale décelable. Avec un balayage d'azote.on estime
que l'on sera en mesure de détecter une dose de 10 mrad avec une
marge d'erreur inférieure a +_ 10 p. cent.
c/- Canne de raesi"-e. Nous l'avons limitée 1 un affichage de 1000
rads compte non tenu de la supralinéarlté de la substance.
d/- Cadence des mesures. Les premiers essais ont montré* qu'il est
possible de traiter avec cet appareil un dosimetre toutes les six
secondes,ce qui représente une cadence théorique de 500 dosimètres
à l'heure. Cet appareil effectue les mesures 10 fois plus vite
que les appareils les plus rapides du commerce.
- 97 -
VI.5. - Applications diverses du fluorure de lithium
Le fluorure de llthlua stabilisé au corflun tt été ai 5 e:: wjvrr
pour des appllcsl ions variées.
Nous l'avons utilisé pour la utesure den doe CE absorbées remues
par le personnel naviguant a bord de l'avion de transport supersonique
"Concorde" (R.P. DELAHAYE, 1972 ; II FRANÇOIS, 1973),
Nous avons également fait appel a ce matériau pour réaliser les
premières mesures lors d'expériences radloblologiques effectuées dans des
ballons du C N.E.S. par le Professeur PLANEL (C PORTAL, 1972b).
Il a également servi dans le cadre d'expériences organisées sous
l'égide du "Conseil de l'Europe" à la dosimetric des "Biostacks" qui ont
été embarqués lors des deux derniers vols lunaires "Apollo XVI" et
"Apollo XVII" (NASA,1972).
Avec une charge totale de 16 grammes seulenent,nous avons pu
effectuer 200 mesures ce qui nous a permis d'obtenir une précision
except(onnelle dana l'estimation de la répartition des doses absorbées.
Le fluorure de lithium se prJte très bien ft la dosimetric dans cous les
cas où le poids «t le volume constituent un paramètre important,
VII - CONCLUSION CONCERNANT LE FLUORURE DE LITHIUM STABILISE AU SODIUM -
Il a des caractéristique -, voisines ou Identiques ft celles des
produits *?u commerce et peut donc être utilisé pour résoudre les mêmes
problèmes. La aeule différence qu'il présente concerne la stabilité
du spectre de theratoluminescence, élément essentiel car il permet d'éviter
les régénérations systématiques des échantillons. Bénéficiant de cette
qualité majeure, nous pouvons désormais envisager l'utilisation ft une
grande échelle de la radiothsmeLuainescence pour la protection du per
sonnel dans d'excellentes conditions de précision et de rentabilité.
C H A P I T R E fi
L'ALUMINE
I - INTRODUCTION -
Le problMne posé par La doslmétrle des personnes impliquées dans
un accident nucléaire étendu est très particulier. Il se pose essentiel
lement dans les laboratoires d'étudaa, dans les industries chimiques dp
traitement ou de retraitement des matériaux fissiles et auprès de cer
tains réacteurs
1,1. - Définition du problème
Lors d'une excursion critique le rayonnement émis se caractérise
par son débit; il s'agit le plus souvent d'une Irradiation très intense
et de très courte durée. Des dispositifs expérimentaux ont été mi<= en
service au Centre d'Etudes Nucléaires de Valduc pour en étudier les
caractéristiques; ce aont les sources "C R.A C." et "SILENE".
Le rayonnement émis varie avec les conditions de l'incident ou
de 1'expérience. Il est constitué de neutrons et de o , Selon l'impor
tance des massea diffusantes situées dans la source au dans son environ
nement immédiat, le spectre de fission eat plus ou moins dégradé; il
présente une proportion très variable de neutrons thermiques. Le rayon
nement | est essentiellement constitué de photons d'énergie supérieure
à 100 kc-V; même «près diffusion aur les matériaux des installations, nous
avons constaté que la proportion de rayonnement d'énergie inférieure à
100 keV est asset faible.
Autour de ces installations, on dispose d'appareillages d'alerte
et de contrôle, mais en raison de leur prix et des charges d'entretien
leur nombre est limité; de plus.ils sont susceptibles d'être détériorés
au cours de l'incident. Il aérait donc judicieux de disposer autour de
ces installations des dispositifs complémentaires. Ceux-ci devraient être :
- "indestructibles" pour résister à tout choc mécanique pouvant
Intervenir avant ou pendant L'accident.
- 100 -
- "Peu onéreux", ce qui penaet d'en multiplier le nombre autour
des Installations.
- "Simples" afin que Leur récupération après l'Incident ne pose
pas de problème
- "Passifs" de façon A ne nécessiter aucun entretien; en effet,
ce type d'accident est très peu probable et l'on peut craindre que Les
vérifications du matériel soient négligées.
1.2. - Choi;_de_l^*luiiine_RTL.
Pour la détection des neutrons, on utilise des éléments activables
tels que ceux contenus dans le détecteur de critlcité S.K.A.C (M.BRICKA,
1971) qui permettent après l'incident de retrouver le flux et le spectre
du rayonnement émis.
Nous avons pensé que pour la détection des rayonnements électro
magnétiques, on pourrait utiliser des matériaux radlothermolumineaeent»
qui serviraient a la fols de doslmètre individuel et de "détecteur de
zone'*. Cependant le prix des cristaux artificiels radiothemolunines-
cents préparés industriellement pour la doslmétrie^est prohibitif.
Il serait judicieux d'utiliser les matériaux de construction
qui peuvent se trouver sur le lieu de l'accident. Pour mesurer, dix.
sept ans après l'explosion nucléaire d'Hiroshima, la répartition de.
doses ï , T.HIGASHIMURA (1963) « utilisé les propriétés cheraolumlnes-
centes des tuiles. Celles-ci contiennent en effet des quarts et des
feldspatha qui présentent des caractéristiques RTL intéressantes.
Cependant, la récupération de ces matériaux est incertaine; bien
des installations ne comportent ni tuile (ou brique)» ni pierre. De
plus.elle pose des problèmes pratiques car 11 faut le plus souvent
isoler les cristaux RTL par une attaque chimique et en étudier les
caractéristiques particulières (sensibilité, stabilité e t c . ) .
Nous avons donc estimé qu'il serait préférable de rechercher dans
les matériaux Industriels fabriqués a prix réduit et en grande quantité,
ceux qui présentent des propriétés RTL suffisantes pour constituer un
détecteur insensible aux neutrons thermiques. Comme nous l'avons vu plue
haut, il n'est pas nécessaire de faire appel a un matériau dont le numéro
atomique efficace moyen soit faible car la proportion des photons d'éner-
- 101 -
gte inférieure a 100 keV n'est pas Importante. De plue, il est Inutile
de choisi! un matériau très sensible car la détection des dopes infé
rieures à cinq ou dix rati s ne présente dans ce cas que peu d'Intérêt.
Nous avons étudié un certain nombre de produits industriels
qui semblant sctlafalre aux conditions énoncées ci-dessus; parmi ceux-c
nous avons choisi une alumine qui est préparée pour l'industrie des
abrasifs et réfractalres. Dans les paragraphes qui suivent,nous étudie
rons les propriétés thermoluminescentes et doslmétrlques de 1'alumine
et nous décrirons quelques exemples de wise en oeuvre de ce matériau.
Il - L'ALUMINE - RAPPELS BIBLIOGRAPHIQUES -
T1.1. - Différentes phases cristallines et variétés.
Généralités -
Le mot alumine désigne habituellement l'oxyde d'aluminium triva
lent Al_0 . il a«t préparé généralement par calcination d'un hydrate.
Alnal l'hydrargillite, Al (OH),,, obtenue a partir d'une bauxite,
va donner par chauffage une alumine anhydre amorphe. A 925°C, cette
alumina amorphe sa transform* en alumine gamma.
SI l'on accroît la température, l'alumine gamma se transforme
elle-même an alumina alpha ou corindon. Le corindon est la forme stable
en laquelle aa transforment le» autres étata cristallins a haute tempé
rature. On connaît mal les températures exactes de changeaient de forme
de l'alumine, mala en tout cas la forme alpha est parfaitement stable
a partir de 1500'C (K. CHRYSSOU,1971).
Variétés allotropiques de l'alumine -
On en connaît au moins trois :
- l'alumine alpha (corindon), rhomboédrique,
- 1'alumine bêta, hexagonale,
- l'alumine gamma, cubique.
Les travaux de RIDGWAV (1936) ont toutefois établi que l'uluraine
beta eat en fait un alumina te alcalin A l ^ , Sa 0.
Signalons que PASCAL décrit une quatrième forme delta(rhomboé-
- 102 -
clrlque, «aïs les avis sont trOs partagés quant à son existence.
Le corindon -
Seule, cette fonce de l'alumine nous Intéresse dans la présentr
étude. Le corindon peut être trouvé dans la nature, car c'est un miné
ral de métanorphi.sne. Sous cette forme, 11 n'a guère; d'emploi direct.
Par contre, le corindon artificiel, préparé généralement à. partir de
bauxites peu sillctusel est produit Industriellement.
Signalons que la présence d'agents "dîneraiisateurs" comme le
fluor favorise la cristallisation sous forme alpha
II existe diverses variétés de corindon contenant des ions
étrangers.Citons :
- le saphir rouge contenant du fer,
- le saphir bleu contenant du fer, du titane et du lithium,
- le saphir doré contenant du nickel et du «agnésium,
- le rubis contenant de l'aluminium et du chrome.
Il 2. La radiotherraoluninescence <Ie l'alumine.
En 1954, F. DA.'TELS (1954) a conçu un dosimètre individuel contenant
des cristaux de saphir fixés par un liant a base de chlorure d'argent
11 semble,cependant que, malgré de nombreuses recherche! effectuées sur
le saphir et le rubis, l'usage de l'alumine ait été assez peu développé.
Tout au plus, G.N.KENNEY (1963) l'a utilisée en combinaison avec du
fluorure de lithium pour apprécier l'énergie d'un faisceau de rayons X
mais P.K.DEAiN (1963) l'a abandonnée au profit du fluorure de llthiuau
James K. RIEKE (1957) essayant d'expliquer les propriétés cata-
lytiques de l'alumine,a étudié l'influence de la structure cristalline
et des impuretés sur le phénomène de thermoluminescence. Il a analysé
ùivrrs échantillons calcinés A différentes températures présentant de
ce fait des états cristallins variés.
Il a observé des courbes de thermolumlnescencc à quatre niveaux
correspondant aux températures suivantes, pour une vitesse de chauffage
de 25°C par ainute :
- 103 -
(103 £ 5)°C
(123 + 5)6C
(166 + 5)*C
(236 + 5)*C
L'importance relative de ces quatre niveaux varie considérablement
en fonction de la structure du cristal et des Impuretés contenues dans
les échantillons.
Les trois premiers pics ne semblent pas liés à la présence d'Im
puretés sais dépendraient plutôt d'Imperfections de la maille cristal
line.
Le pic a 236°C apparaît pour les températures de calcination
supérieures à 1 000°C, alors que l'alumine est complètement déshydratée.
Son importance est proportionnelle à le concentration des ions sodium
qui Jouent Le râle d'Impureté.
Ces observations ont amené l'auteur à admettre que le pic à
123°C correspond a des centres partiellement hydratés du type
Al(0Hr alors que le pic a 164*C, qui apparaît pour des degrés de cal
cination supérieur*, correspond a un centre du type M O . Le pic A
236°C serait dû a la présence d'Ions sodium qui constituent les cr.-ntres
pièges.
Parmi Lac travaux recants concernant ce coiys, nous citerons
ceux de P.J. KELLY (1957) qui a étudié les caractéristiques des courbes
de thermoluminescents d'aluminas très pures ou activées au magnésium.
II.3. - La corindon choisi.
En conclusion du paragraphs précédent, 11 apparaît que, si l'on
veut disposer de cristaux présentant des pLèges a température élevée
donc stables, 11 faut utiliser une alumine qui soit complètement déshy
dratée, donc calcinée i très haute température et qui contienne une
proportion relativement importante de sodium.
Nous avons sélectionné un corindon qui est obtenu par électro-
fusion, donc a température élevée, et qui présente une proportion non
négligeable de sodium; les impuretés sont en efret les suivantes :
- 104 -
Na : 0,700 p.cent
Si0_ : 0,020 p.cent
Fe_0. : 0,050 p cent
Ti : 0,004 p.cent
L'étectrofuslon eat suivie d'un refroidissement tria lent, qui
conduit à un produit bier cristallisé, transmettant convenablement la
lumière éailse par le phénomène de Chermolumlnescence. Il exiata.cn
effet,des corindons sa présentant sous La forme d'agglomérats opa
ques de petits cristaux qui ne semblent pas présenter ce phénomène, car
l'ém'sslon est absorbée dans les grains.
D'après des analyae* effectuées sur un échantillon, le corindon
choisi est formé de 94,8 p.cent en poids de phase alpha et de 5,2 p.cent
de phase bit* (composé de formule (A1.0., Na 20ï.
III - ANALYSE DE LA rdUHOTHERMOLUMINESCENCE DU CORINDON -
ITI 1. - Le spectre da radiothermolumlneacence.
Le spectre de thermolumlneacence obtenu est représenté sur la
figure 11.20 A. Il comporte quatre pics que nous repérons par las chif
fres I - II - III et IV. Les trois premiers sont pratiquement confondus;
le quatrième est nettement séparé. Nous avons évalué les températures
correspondant à ces pics; les résultats obtenus, compta tenu des divers
paramètres qui peuvent entraîner des erreurs (mesure de la tension fournie
par le thermocouple, retard du thermocouple, retard de trantmieslon de
la chaleur) aont en aasci bon accord avec ceux de J A M S K.RTEKE (1957)
(voir figure II.20.B.). Remarquons que, la vitesse de La monté* en ten*
pérature étant très différente de celle utilisée par cet auteur (25*C par
seconde au lieu de 25*C par minute), on aurait dO constater un léger
déplacement du maximum des pics ver* les faibles températures.
Le spectre de radlothermolumineaeence est stable; le corindon se
prête aisément & des mesures répétitives.
III.2. - L'émission spectrale de l'alumine.
Nous avons tracé le spectre de luminescence de l'altaaiae sees les
mêmes conditions que celui du fluorure de lithium (voir paragraphe IV. 2 .)•
R.T.L. Intensité (Unlt.Arbit.)
Tm Tm Période J . K . RIEKE Nos m e s u r e s
Niveau 1 103 - 5"C 102 - i ' C L h«ure
n i v e a u 11 123 • 5 'C 113 - 5 'C 160 heures
n i v e a u I I I 164 - 5"C 166 - 6 C 115 Jo.irs
n i v e a u IV 236 - 5"C 2Uk - 6 'C t r è s longue
Fig. II.20.B - Caractéristiques des différents niveaux
- 106 -
Les résultats des mesures effectuées sur les niveaux II, Uï «*[
IV, corrigés pour tenir compte de 1s dispersion du prisse et de* carne
téristtques du photonuLtlpllenteur, sont reportés dans Le tableau de 1A
figure 11.21 A. et de U figure II.21.D.
On remarque que le corindon présente une émission très différente
de celle du fluorure de lithium; elle est prédominante dans la gamme
des grandes longueurs d'onde
Le spectre d'émission n'a pas été analysé su delà de 650 nu,
zone où intervient l'émission " thermique " du système de chauffage;
pour éviter l'influence de ce phénomène.on utilise le plus souvent un
photomultiplicateur peu sensible aux grandes longueurs d'onde et on
ajoute un filtre qui élimine l'émission lumineuse supérieure a 500 ou
550 nn.
L'apparition de ce phénomène est très marquée sur la figure IT.21.B
au delà de 550 nm On constate,en effet,que l'intensité émise par les
différents niveaux eat d'autant plus Importante que la température d'ex
traction Ta des pièges correspondants est plus élevée. Les corrections
que nous avons effectuées par ailleurs montrent que 1* rayonnement thermi
que n'a pratiquement pas d'influence sur le deuxième niveau car aa
température d'émission maximale Tm est faible (Tm - 1U*C).
En pratique» seul* 1'«mission lumineuse Inférieure à 550 ns*
présente un intérêt. On remarque que dans cette sont l'émission des
trois niveaux eat identique; elle prédomine à 400 nm environ mais est
quatre fols plus faible qu'à 650 nm.
Ceci explique que l'alumine soit considérée comme un corps peu
sensible.
IV - ANALYSE DES PROPRIETES DOSMETRIQUES Tfll CORINDON -
IV.L. - Stabilité des électrons dans leurs piègec_
Les niveaux les plus bas correspondent à des pièges peu profonds
d'où les électrons s'échappent progressivement, même à la température
ambiante. Pour les applications doslmétriques, seule les pièges rela
tivement stables présentent un Intérêt, car ils conservent intacte l'In
formation avant la lecture.
>. ™» /TH « 1 0 2 Correct i o n s E
(n.) Oorblcs
r i e i i Pic I I I Pic IV Pic I I P ic I I I Pic IV
3 BO #o # 0 t o 390 10 + 3* I t ) 12 + 4 2 ,94 29,5 + 9 23 .5 + 9 35 * 12
401 50 + 2 53 + 3 50 +. 2 1,24 6 2 + 3 66 + 4 6! i 3
418 37 + 1 39 + 2 3 7 + 1 1,05 39 + 1 41 + 2 39 + 1
428 38 + 1 3 8 + 2 39 + 1 0 ,87 33 i 1 33 + 2 3 4 + 1
438 48 + 2 4 6 + 3 4 7 + 2 0 ,79 38 +. 1,5 36 ,5+2,5 37 +_ 1,5
448 54 i 2 55 + 3 51 + 2 0 , 7 3 8 + 1 , 5 38,5+2 35 ,5+1,5
458 47 + 1,3 5 1 + 3 4 7 + 1 , 5 0 , 6 4 3 0 + 1 32,5+2 3 0 + 1
478 3 7 + 1 38 + 2 39 + 1 0 ,58 21 ,5+0 ,5 22 + 1 22 ,5+0 ,5
4 » 40 + 1,5 4J + 2 38 + 2 0 ,46 18,5 + 1 2 0 + 1 17,5 + 1
541 2 0 + 2 22 + 2 22 + 2 0 , 3 8 * 7,6 • 1 8 ,5 + 1 8,5 + I
too 24 + 1,5 30 + 1,5 6 0 + 2 , 5 1 . 2 » : 29 + 2 3 6 + 2 72 + 3
622 5 7 + 2 •0 + 4 130 + 4 ,5 i.5o ; 85 + 3 120 + 6 195 + 7
630 1 0 0 + 3 1J0 + 5 WO + 4 2 ,05 +
+ 205 + 6 266 + 10 390 + 8
ricnu II.21.À
sriCTU M LMMUCIKI DO CO»I»0»
& " Icarc cypa
• CM caafflclaata «Mt calculé* 8 partir da ooa raaultata at da caux da SOUICI coacaraaat : la LIT :d. 380 à 498 cm (voir chapitra I
1 . L W , Id. 548 à 650 n. P » 1 " P l » I»-2)
A m p l i t u d e d e s p i c a ( U n i t . A r b i t r )
Longueur d 'onde (nu)
F1&.M.21.B - Emission s p e c t r a l e dr l ' i l u n i n *
- 109 -
Noua «vont; mesuré le temps nécessaire pour qu'à 2V(: chaque
n*. veau énergétique laisse échapper l« moitié des electrons pi-'y/e. .ou-
avons noté dsns le tableau de la figure II.20 il les résultats de l'ex
périence et le temps pendant lequel nous avons observé la décroissance
des pics de thei-molualnescence. Toutes lus mesures sont relatives h la
hauteur des pics.
Les nesures sur les trois premiers pics ont été effectuées oen^a
un teapa correspondant sensiblement ,1 la demi-vie des électrons dans
leurs pièges; nous considérons que la durée du temps d'observation du
phénomène de décroissance est suffisante pour obtenir des résultats
précis. Ils sont cependant légèrement altérés par le tait que ces pic<=
sont très proches les uns des autres et, contrai resent au cas du fluo
rure da llthiua, 11 est très difficile de les séparer; ils agissent
donc les uns sur lea autres. C'est ainsi que, pour le pic IT T, on ohser
va, pendant les 10 premiers jours, une décroissance accélérée due à 1A
présence du pic II qui décroît très rapidement, seuls les résultats
obtenus après ce lapa de teapa ont une valeur significative.
La décroissance du pic IV n'a pas pu être observée pendant un
teapa sufflaant, la durée de vie des électrons dans leurs pièges est
très grande; aa valeur n'est connue que tri1 s approximativement,
Da plua, la quatrième pic peut servir à des mesures lépétéea
aana que aa sensibilité" en soit modifiée.
On an conclut que le quatrième pic est utilisable pour les
••aurai doslaétrlquei, car il est très stable et peut être aisément
séparé daa pics précédants. Cea derniers ne pourraient être utilisés
qu'en tenant compta de leur décroissance, ce qui compliquerait lea
•te a urea.
IV.2. - Sensibilité aux rayions gaaaa du Co.
Noua avona représenté sur les graphiques a et b de la figure
II.22.A.la courbe da theraolualneacence d'un échantillon de fluorure
da llthiua ««tarai irradié en un point où la daae absorbée dans l'air
eat de 2 rads et celle d'un échantillon d'alumine de même granulométrie
Irradié en un point où la dose absorbée dans l'air est de 6 rads.
a» M F (2 r a d s )
10 tnV t e m p é r a t u r e
u n i t é a r b i t r a i r e
F i g . I I . 2 2 . A - Courbes R . T . L , du LIF e t du C o r i n d o n
Dimension des grains (mm) 0,02 0,04 0,09 0,12 0,20 0,40
Intensité du pic IV (mV) 20 44 50 50 44 40
F i g . XI 22 B - I n t e n s i t é de 1* r m d l o t h e ^ n o l u m l n e i c e n c e en f o n c t i o
de La t a i l l e des c r i s t a u x .
- Ill -
Les rapports de la hauteur des pics II! et TV de L'alumine à
celle du pic principal du LtK sont :
- pour le pic III (Al 20 3) III/L1F - 0,20
- pour le pic IV (Al 0 )IV/L1F - 0,12
Si la lecture dea échantillons est effectuée peu après l'irradia
tion, on a intérêt a opérer par Intégration du courant correspondant à
la somme dea pica il, III et IV. On obtient alors une sensibilité égale
a environ 30 p.cent de relie du fluorure de lithium. Nous avons pu dans
ces conditions «surer des doses relativement faibles : 50 mrad absorbés
dans l'air.
Si la lecture est effectuée quelque temps après l'irradiation,
Il eat préférable d'analyser le pic IV seul; on évite ainsi les correc
tions de décroissance. La dose minimale décelable absorbée dans l'air
est alors d'environ 100 mrad , à condition de faire circuler de L'azote
sur l'échantillon au moment de la lecture. Dans le cas contraire, le
phénomène de triboluminescence produit un signal "parasite" équivalent
1 } ou 4 rads» ce qui limiterait les mesures à un seuil tie 1C rads
environ.
Remarquons que la sensibllLté des échantillons en poudre dépend
de la taille des cristaux. Sur le tableau de la figure II.22.B, nous
avons représenté l'amplitude du pic IV en fonction de la dimension des
grains. On constate que celle-ci varie peu pour les diamètres compris
entre 0,04 et 0,20 mm; les échantillons sont toujours tamisés de façon
&. rejeter Lea cristaux qui ne sont pas compris entre ces limites.
IV.3. - Réponse du corindon en fonction de la dose absorbée.
Les valeurs mentionnées dans le tableau II.23.A montrent que l'am
plitude des pics III et IV n'est pas une fonction linéaire de la dose
absorbée. Il est donc nécessaire d'utiliser une courbe d'étalonnage -
On remarquera notaiment que la mesure des doses faibles (1 rad)
est perturbée, malgré l'usage d'acote, par le phénomène de triboluolnescence
et de ce fait légèrement surestimée. Notons qu'à 100 rads la réponse est
supérieure de 8 p cent pour le pic III et 4 p.cent pour le pic IV à
celle calculée à partir de la valeur obtenue pour 10 rads en supposant
10 000
<i 000
8 000
7 000
b 000
•i 000
U 000
3 000
2 000
1 000
LOO WO 1000 r a d s
Dose (râds) 1 10 30 100 200 400 600 800 1000
Réponse du pic III
7,7 74 218 802 1530 3420 5200 7410 9810
Réponse du pic IV
6,3 52,5 156,6 549 123Û 2920 4950 7350 9700
F i g . I I . 23 .A - Réponse du c o r i n d o n e n f o n c t i o n de l a d o s e d a n s l ' a i r
( d o s e s n o y e n n e s ) ( r é s u l t a t s e x p r i m é s en nV>
- 113 -
la réponse proport ionnel le h la dorse absorbét» dans l ' a i r
Toutes ces mesures ont é té fait of; t r o i s semaines aprv;; l ' i r r a d i a
t ion dps échant i l lons pour év i te r l ' inf luence des p k s 1 et II sur te
pic m .
I,a courbe du graphique de la figure 11.23 !> montre que la gamme
d'utilisation de l'alumine est limitée h environ 10 ratip 11 est possible
d'effectuer des mesures lusqu'â 10 radp mais avec une précision moins
grande. Au-delà de cette valeur, on observe le phénomène de saturation.
IV 4. - Réponse en fonction de l'énergie des photons.
Nous avons calculé la sensibilité chromatique» relative aux
tissus, de l'a limine coaaie nous L'avons fait précédemment pour le fluorure
de llthlun. Noua avons également Irradié des échantillons minces d'alu-
•Ine (0,5 a 1mm environ) a des rayons X monochromatiques de fluorescence.
Les résultats théoriques et expérimentaux sont reportés dans les tableaux
et sur La courbe des figura II.24.A, B et C
Nous y avons également fait figurer les résultats d'un produit
radlothermolumlnescent que nous utilisons fréquemment a la place rie
l'alumine; Il s'agit d'un sulfate de calcium activé au dysprosium que
nous préparons au Laboratoire salon La méthode décrite par T.YAMASHITA
(1971).
On remarquera que les résultats sont nettement plus favorables
pour 1'alumina.
IV.S. - Oranulométrle.
Las études portant sur la résistance mécanique des matériaux de
construction dont il aéra question plus loin nous ont amenés a vérifier
l'influence de la dimension des cristaux sur la réponse de l'alumine.
On remarquera «ur le tableau II.22.B que celle-ci n'évolua que
lentement dans la gamme de 40 a 400 p.m. Ces résultats sont assez voisins
de ceux obtenus avec du borate de lithium par exemple. Pour les grains
de taille inférieure, on remarque une perte notable de La sensibilité
due certainement a une mauvaise transmission de la lumière. Les grain?
de taille supérieure sont difficiles a chauffer.
10 10 10 10 10 dose (r»ds)
Dose (rads ) io2 lo3 2.10 3 5.10 3 10 4 2.10 6.10 4 8.10 4 'o5
Réponse du pic IV (mV) 36 560 i695 2 550 25000 72000 180000 204000 225000
Fig . I I .23 .B - Réponse du corindon en fonction de la dose absorbée dans l ' a i r ( for tes doses)
r i c u u 11.24 A
SmSHILIR OBOXATIQW ULATIR AUX TISSUS HODS.DI L'ALOKI«I R DD
IDLTATt Dt CiLCHM : TAUSU TMOHqOM
E H r g l * (H.Y)
A 1 2 0 3 Câ"*^ E H r g l * (H.Y)
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1 (Al jOj) "•«i . ( A U O . ) / »t* ( t l n u ) y -2T-
•£" «^V -£*" (CâSOj)/ £'" (tl.iu)
0,010 U , l 3 ,34 40 ,9 8,49
0,015 4 ,45 3 ,50 12 ,8 9,62
0 ,020 1 . » 3 ,57 5 ,28 10
0 ,030 0 ,534 3,51 '.*•-• 10,5
0 ,040 0 ,209 3 ,21 0 ,643 9,86
0 ,050 0 ,109 2 ,73 0 ,322 8,07
0 ,060 0 ,0662 2 ,20 0 ,192 6,19
0 ,090 0 ,0390 1,54 0 ,0890 3 ,50
0 ,100 0 ,0304 1,21 0 ,0571 2 ,27
0 ,150 0 ,0266 0,971 0 ,0343 1,25
0 ,200 0 ,0271 0,922 0 ,0306 1,04
0 ,500 0 ,0293 0,891 0 ,0301 1,915
1 0 ,0273 0,889 0,0278 0,905
2 0 ,0230 0,891 0,0235 0,911
5 0 ,0176 0,936 0,0185 0,984
0 .0154 1 0,0169 1,100
FIGURE I I . 2 4 . B
SENSIBILITES CH10HATIQUIS RELATIVES DE L'ALUMINE ET DU SULFATE DE CALCIUH : VAL. S EXPERIMENTALES
( t a l a n r théor lqu* c a l c u l é * a p a r t i r de l a f igura I I . 2 4 . A )
Enargia
(k.ï)
* 1 2 0 3 c.so4 (Dj) Enargia
(k.ï) •alaur tkéo-rlaua
*(E1> ft Valeur cUe-
rlaua '(«) •
S,M 3,75 1,91 1,9» 9.36 2,32 2,41
15,7 3,93 4,09 4,24 10,6 5,83 6,04
25,1 3,91 4,»» 5,16 11,0 »,76 9,08
34,5 3.7» 4.90 4,97 11.2 10,1 10,5
42,5 3,47 4,09 4,23 10,2 9,29 9,63
48,7 3,14 3,92 4,06 «,95 1,82 9,14
5»,' 2.56 3,51 3,63 6,»3 7,39 7,46
73,5 1,97 2,t9 2,7» 5,37 5,2» 3,42
'1,5 1.42 2,0» 2,16 2,73 3,39 3,51
100 1.3» 1,91 1,9» 2,50 2,68 2,73
Ml î.oa 1,37 1.42 1,34 1.49 1,55
205 1,04 1,14 1,1» 1,15 1.21 1,26
«°c. î 0.945 1 1 0,965 1
1 . . : Eaaoaaa'jialcal aral tralraa> du ddtactaur i r r a d i é à un fa lacaau d'anart la El aul ddltYrarale daaa l a . Elaaua w ' a u doaa «gala a 1 rad.
0 . lilîl »( 4 0 C<,)
Courbes t h é o r i q u e s
" e x p é r * . n e n r a l «
Energie (keV)
Fig. 11.24.C. S e n s i b i l i t é s chromatiques r e l a t i v e s aux t i s su s mous de l'alumim et dg su l f a t e de calctuai ( A e t f : vo i r le graphique 11.17 A).
- lia -
IV.6. - Sensibilité * U lumière.
Noua avon» constaté que la lumière agit aur l'alumine de deux
façont :
- elle augmente la prédose de* cristaux non Irradiés
- elle vide les pièges de leurs électrons; il s'enault une décrois
sance progressive de tous les pics de thermolumlnescence.
Nous avons brièvement étudié ce dernier phénomène et noua avons
constaté que les rayons ultra-violets parviennent ft effacer presque
totalement le pic de dosimetric en 3 ou ù Jours alors que, dans le
•feme temps, la lumière artificielle ou naturelle diminue son intensité
de 20 p.cent environ. Si les échantillons sont conservés dans un local
faiblement illuminé, l'effacement du pic est négligeable.
V - MISE EN OEUVRE DE L'ALUMINE -
On peut utiliser directement la poudre microcristalline (tamisée
entre 60 et 200 ua) par exemple pour la protection du personnel. Les
dosimètres photographiques individuels PSI C (G.PORTAL,1963 ) «ont
équipés d'un conteneur rempli d'alumine qui en renferme une quantité
suffisante pour effectuer 3 mesures. Cependant cette solution ne serait
pas pratique pour des mesures effectuées à une (rende échelle.
Noua avons mis tu point en liaison avec la Société Carbonisation
Entreprise et Céramique la préparation de dosimètrès "solides".
V.l. - Fabrication de brigues de corindon.
Elles sont du type "aurcomprimé", c'est-ft-dlre a haute teneur
en agrégat comprimé à sec. Une,étude expérimental* nous a permis de
déterminer la répartition de la dimension des grains qui leur donne
une très bonne résistance mécanique avec un minimum de liant.
Ces briques contiennent :
- 96 p.cent de corindon broyé (0 - 0,2 mm)
- 3 p.cent de feldspath sodiqur
- I p.cent de kaolin
Elles sont revêtues d'une couche d'émail céramique qui protège
le corindon de l'action de la lumière et facilita éventuellement leur
décontamination.
- 119 -
Ella» «ont scellées an divan poLnti autour daa lnatsllatlons pré~
aantant un rlaqua potential d'accident. En caa d'Intervention, 11 suffit
de détacher laa colna de la briqua prédécoupé* at identifiée dèa la fabri
cation.
Pour effectuer une mesura, Il «ufflt de frotter deux échantillons l'un
contre l'autre; ce mouvement détacha laa grain* d'aLueilne aana les altérer
ni lea broyer. On récupère ainsi lae quelque* dlsaine* de milligrammes de
poudra qui aonC nécessaire* pour effectuer chaque mesure.
Celles-ci aoot avantageuaement effectuées dans un appareil compor
tant la palier de préeffacement car ca dernier permet de vider les piégea
des niveau* instables avant de cceaaencer la mesure. Bien que recommandée,
l'utilisation d'un balayage d'axote n'est nécessaire que pour la "lecture"
des doaaa Inférieures à 10 rads.
L'étalonnage peut être effectué :
- aolt s l'aide d'un échantillon recuit A 300"C
- aolt a l'aida de l'échantillon qui a servi à la ««sure et qui
eat Irradié directement dans la coupelle de chauffage,
v > 2 a " Faibrlcaiçlon_d«_doa^aafttre)B_frltçtfs.
On peut réaliser daa disque* par "tronçonnage" d'une "carotte"
extraite d'uae brique de corindon. Ceux-ci ae prêtant aux meaure* effec
tuées an grande série; leur manipulation est alaéa.
VI - CONCLUSION -
Essentiellement étudié pour la dosimetric du personnel en ce* d ac
cident, la corindon équipa laa détecteurs Individuel* des agents qui travail
lant auprès daa Installations présentant un rlaqua potentiel d'excursion
critiqua; il est auaal uClllaé sou* forma de briques comme détecteur de zone.
Il ast également fort bien adapté a la mesura du rayonnement dan*
laa champs mlxtea ("f+ nautrooa) auprès des réacteurs. C'est ainsi qus des
meeuree ont été effectuées auaal bien autour daa réacteurs expérimentaux
"C.R.À.C." at "SILENE" qu'au centra du coeur du réacteur Caliban (Centre
d'Etude* Hucléalra* de Valduc). Ca sont parfois des applications à caractère
métrologlque qui prolongent la* études de protection du personnel.
Cet aapect particulier de la dosimetric de* y dans les champs
mixtes fera l'objet de la troisième partie de cet exposé.
SENSIBILITE DES DETECTEURS RADIOTHERMOLUMINESCESTS
AUX NEUTRONS RAPIDES ET THERMIQUES
COMPARAISON AVEC D'AUTRES TYPES DE DOSIHETRES
- 122 -
I - INTRODUCTION -
Pans ta deuxième partie de cet exposé noua nous somes Unites A
"évoquer" la détection des ï dans les champs de neutrons. Nous avons
étudié un matériau radiothermolumlneacent particulièrement adapté a la
protection du personnel en cas d'accident de critlclté. Nous avons choisi
pour cela un produit qui ne contient pas de B ou de Lt afin de ré
duire au maximum l'influence dea neutrons thermiques.
Les différentes expériences que nous avions effectuées auprès du
réacteur expérimental C.R.A.C. (Conséquences Radiologiques des Accidents
de Critlclté) avalent montré,en effet,que les neutrons thermiques ou lents,
étaient à l'origine de la plupart dea erreurs commises (P.MARCHAL,1973).
Elles avaient mis en évidence l'avantage des détecteurs peu sensibles
aux neutrons lents.
rependant, il ne suffit pas de mettre en oeuvre de tels détecteurs
pour résoudre d'une façon satisfaisante le problème de la détection des
rayonnements électromagnétiques dans les champs mixtes. En effet, la
comparaison des résultats obtenus, lors de ces expériences, à l'aide de
divers types de doslmëtres radiothcrmolumlneeccnCt, radlophotolumlncacents
et photographiques, avait nia en évidence une dispersion des réaultatt astec
importante. P. MARCHAL (1973) avait observé que Laa verrai radlophotolu-
mlnescents placés dans un emballage «n matière plastique et les dosimètreB
photographiques PS 1 surestimaient let doses respectivement de 25 et de
40 p.cent. Il était donc nécessaire de corriger leurs réaultatt.
Pour la dosimetric courante individuelle, l'incertitude qui persiste
après ces corrections ne présente pat de conséquence importante. Il eat
cependant parfois nécessaire de la réduire, aolt dans un but astrologique,
soit lors d'irradiations Importantes du personnel. Il faut alors détermi
ner avec une plut grande précision la contribution du rayonnement électro
magnétique.
La dispersion des résultats provient de trois facteurs essentiels.
- Tout d'abord la sensibilité dea détecteurs aux neutrons lents
n'a pas été déterminée tusqu'alors avec une précision suffisante.
- De plus noua n'avons pas tenu compte dans lea travaux précédents
de leur sensibilité aux neutrons d'énergie plus élevée. Noua avons vu
dans la première partie (paragraphe II.4) que celle-ci est relativement
faible mais dépend dans une large mcaure de l'énergie des neutrons et
- 123 -
varie d'un type de dostmètre a l'autre.
- Enfin les conditions d'utilisation des dosimètres (composition
de l'emballage, dimensions du détecteur) sont susceptibles de modifier
Leur réponse d'une façon importante,
11 est certain Que si l'on veut améliorer la qualité des résul
tat», ces différents points ne doivent pas être négllzés.
T'n certain nombre de travaux a déjà été consacré a la détermi
nation de la sensibilité aux neutrons lents et rapides des produits
radiothermoluainescents. Nous ferons deux observations générales sur
les résultats obtenus par les différents auteurs:
- Ils concernent pour la plupart le fluorure de lithium. 0 T ( nous
avons vu précédemment les difficultés que l'on rencontre avec ce produit,
du fait de l'incertitude sur la teneur en Li des échantillons du commerce.
- Ils sont très dispersés et rares sont les auteurs qui précisent
les marges d'erreur et les conditions expérimentales. Ceci met en évi
dence les difficultés qu'ils ont rencontrées, difficultés qui s'expliquent
essentiellement par l'Impossibilité de disposer de sources de neutrons
qui n'émettent pas de rayonnement électromagnétique. Même une très
faible proportion da ceux-ci suffit a perturber la qualité des expérien
ces.
Toutes cas considérations nous ont amenés a reprendre les études
et & déterminer avec soin «t dans des conditions expérimentales bien
définies la sensibilité aux neutrons des dosimètres radiothermoluainescents.
Nous avons effectué lea mêmes études pour les dosimètres radiophotolu-
mlnescents et photographiques afin de comparer les qualités respectives
de chaque système et d'être an mesure d'effectuer un choix éventuel en
toute connaissance de cause.
Les expériences décrites dans les paragraphes qui suivent sont les
premières d'une série plus complète qui sera réalisée par la suite. Ce
sont,cependant,lea plus importantes et les plus délicates car elles sont
destinées ft définir les conditions expérimentales qui seront retenues
pour la suite de nos travaux; du choix de celles-ci dépend le succès de
nos études.
- 124 -
Il - DEKlWLEMENT DES EXPERIENCES -
Dans son principe, le déroulement des expériences est très simple.
Il suffit d'Irradier les détecteurs soumis aux essais k des rayonnements
neuttoniques de différentes cn*>rfjlee.
On effectue,en général,ce Renre d'étude à l'aide d'accélérateurs
rie particules qui permettent de produire des neutrons monochromatiques
par bombardement de cibles appropriées.
Dans la pratique, la réalisation d'une telle expérience est
beaucoup moins simple si l'on veut obtenir des résultats précis.
Il faut analyser sérieupement le spectre et la fluence du rayon-
neaent au point où sont effectuées lea irradiations. Par exemple,les
neutrons thermiques créés par diffusions multiples modifient considé
rablement le comportement de certains détecteurs; il est nécessaire d'en
réduire l'influence, ou de vérifier leur action sur les dosimètres.
La métrologie des rayonnements issus de la source ou produits
lors de l'interaction des neutrons avec les dispositifs environnants
doit être assurée avec une bonne précision. La plupart des détecteurs
soumis aux essais soit,en effet,plus sensibles au rayonnement ? qu'aux
neutrons.
Les conditions expérimentales doivent elleB-mêmes être définies
avec beaucoup de soins: la qualité des résultats en dépend. C'est la
raison pour laquelle nous avons utilisé de préférence des sources radio
actives ou un réacteur qui nous ont permis de répéter les essais Jusqu'à
ce qie soient déterminés tous les paramètres expérimentaux. Une seule
série d'irradiations a été effectuée a l'aide d'un accélérateur, mais
nous bénéfldton* déjà d'une expérience suffisante pour en réduire le
temps d'utilisation.
Nous nous proposons d'analyser dans ce chapitre l'ensemble de ces
problèmes.
I l l - Les différents types de dosimètres utilisés (voir la figure III.O
II.1.1. - Les doslmfetrès radiothermoluminescents
Nous avons utilisé les fluorures de lithium PTL 710 et 717
ainsi que l'alumine décrits dans la deuxième partie de cet exposé.
Nous avons également employé du sulfate de calcium activé au dys-
I - 125 -
FIGURE III.l
DESCRIPTION DES DIVERS DETECTEURS UTILISES
Hatérlau actif Coapoaltlon non co«-aerclal
Présentation du détecteur
A 1 2 0 3
* l2°3 Poudre
C«S0 4 : Dy DyîO.l aol.p.cent »
7LiF : Hg 99,95 p.cent de 7L1 Mg 200 ppn Ne 1 p.cent
PTL 717 »
n " L I F : Ml LI naturel
Mg 200 ppm
Na 1 p.cent
PTL 710 »
Fritte de
""LIF
LI naturel Mg 200 ppa Na 1 p.cent
Frlttea de
PTL 710
Pastille
diaaètre 7 nn
Peatllle teflon
40 Ï teflon 60 Ï n , t L l F + Mg
F*uIll«'.épalB»eur 0,4mi
COté : 4,5 x 8 m
Verra photo*
lualneaccnt
P l • °J.01 • "0.3275
N*0,187 • A l0,ll9 '
»»0 05 ' 0,02 '• " " 1.81 "LI +98,2*11
PB 33
Cylindre
dianètre : 3,7 ran
hauteur : 6 an
F U B
photographique
Eaulalon "K"
135 ag.da' 2 Agir _2
118 ag.da gelatine
Eaulalon "D"
62,7 eg.da" 2 AgBr
58 ag.da* 2 gelatine
KODAK -PATHÏ
type I
Sous emballage constitué de :
- 6 mg.cwT de papier _2
- 6,8 ng.cm d'aluminium -2
- 7,5 n|.cm de polyethylene
- 126 -
prosium que nous préparons nous-même pour la détection des fatMcs
doses (T.YAMASMTA 1971) (G.PORTAL 1972 b).
Tr;jis types de présentation de tes détecteurs ont été soumis
aux essais :
- La poudre microcrlstalline -
Sa mise en oeuvre est délicate nais elle permet d'obtenir
des résultats précis car il est possible d'effectuer un grand
nombre de mesures à partir d'un lot homogène de poudre
La sensibilité ne varie pas d'un prélèvement à un autre, à
condition de doser soigneusement chaque échantillon et de le ré-
o«rtir uniformément dans la coupelle de chauffage. Afin de vérifier
si ces conditions sont bien reapplies, chacun d'entre eux est éta
lonné, aussitôt après La mesure, à l'aide d'une source radioactive
90 90 de Sr + Y de 10 millicurles, et les corrections éventuel les
sont effectuées.
On obtient avec la poudre une excellente précision sur l'es
timation de la dose absorbée dans le produit car on peut effectuer
de nombreuses mesures différentes dont on fait la moyenne.
- Les pastilles frittées -
Nous avons décrit précédemment leur procédé de fabrication.
Elles sont de manipulation aiaée. Cependant leur prix de revient
est élavé et l'on ne dispose généralement que d'un petit nombre
de pastilles oour chaque expérience. La statistique des mesures
est donc moins bonne que pour la poudre.
Remarquons que, comme pour les échantillons monocrlBtalllns,
chaque élément fritte est étalonné individuellement a l'aide d'une
source radioactive.
- Les teflons chargés au fluorure de lithium -
Ils ne nermettent pas d'obtenir une orécliion dea mesures
comparable a celle des frittes car Ils sont souples et leur con
tact thermique avec l'élément chauffant ne peut être assuré d'une
façon reproductible. Ils présentent cependant pour certains easais,
l'avantage primordial de leur faible épaisseur.
- 128 -
FIGUKE III.2
COMPOSITION ET DIMENSIONS DES CONTENEURS CYLINDRIQUES
UTILISES
Conteneur Diamètre Inter
ne (•»)
Epaliaeur de le parai (en)
Coopoeltlon
Polyethylene 1 9.4 1,2 Polyethylene +
20 ï <je gra
phite
Polyethylene 2 3,8 1.1
Polyethylene +
20 ï <je gra
phite
Polyethylene 4 3,0 0,85
Polyethylene +
20 ï <je gra
phite
Verre 1 ',5 1,40
Verre noraal Verre 2 5,1 1,15
Verre noraal
Verre 3 3,15 0,92
Verre noraal
Téfloa 3,J 2,0 Polytétrafluor etbyleee
AlueûiiiUBi 3,0 0,9 AlueUnlu.
- \2<t -
Les conteneurs sont soit en graphite 'épaisseur •* 2 ran)
soit en polyethylene (épaisseur - 0,75 mm).
11 . 1 3. les doslmetres photographiques KOPAK-PATHE - tvpe 1 -
(G. SOUDAIN.1959).
Ils aont constitués de trois emulsions de sensibilité dif
férente couchées SUT un support opaque :
a) une émula Ion Kodlrex ("K") qui est utilisable de 20 mR
à 800 mR pour une Irradiation A un rayonnement électromagnétique
de forte énergie ( Co). Elle contient 135 ng.dm" de bromure
d'argent.
b) une emulsion Péfinix ("D") utilisable de 800 mR à 30 R -2
Elle contient 62,7 «g,do de bromure d'argent. Elle est fixée
«u dos de la -précédente a l'aide d'un fuooort adhésif sur le?
deux facep,
cl une «mulgion lente que nous n'avons pas u t i l i s é e dans nos
e s sa i s .
Leur densité optique aat lue oar réflexion. Elles pont o la-
céeB dans un emballage «tanche a la lumière et aux vapeurs et
constitué : -2
- d'un* f t u l l l e de p/ip<er de 6 «g,cm _2
- d'une feuille d'aluminium, de 6,8 mg.cm _?
- d'une Delllcule de polyethylene de 7,5 mg.cm
L'ensemble constitue le doslmetre photographique KODAK-PATHE
type 1. Il est utilisé, pour le protection du personnel, dans le
doslmètre à fonctions multiples "type PSI" (G.PORTAL,1963)
(G. 50171^1^1966) qui contient divers «crans (voir la fiRure III. 3).
Le développement des riaulsions, les mesures et les interpré
tations sont effectué* selon les méthodes couramment utilisées au
laboratoire de dosimetric du personnel. La reproductibilité des
mesures est de l'ordre de grandeur de 5 p.cent.
II.1.4. Précision dee résultats.
La dispersion dee mesures a été calculée selon la méthode de
la distribution de l'étendue pour les lois constitués de moins de
20 échantillons; dans le cas contraire,nous avons utilisé la né-
A
° r* i °
- D
E
r
G
Differentcii plagaa d u doalaètr* photographique
D
Kl Plage Nu. .2
»/ Matltra Plaatlqua 300 a f . c *
C/ Al 1,5 aa
D/ Cu 0 , 2 » . + Al 1,3 aa
E/ Cu 0 , 2 » + Cu 0,4 tm
Tl Cd 0 , 3 4 M + Sn 0,6 • • + Pb 0,4 i
C/ Sn 0,&>B + Sn 0,« • • + Fb 0,4 i
FIGUKE III .3
DOSIHETRE A FONCTIONS MULTIPLES - TÏPE PSI
thade conventionnelle (A.llALD 1967 ). Les valeurs menl tonnées dans
les tableaux après les résultats des mesures, correspondent à
celles des écarts types des valeurs moyennes des mesures
L'étalonnage des doplmetres a été effectué h l'aide d'une
source de Co dont lea caractéristiques ont été contrôlées par
le LaboratoLre de Métrologie des Rayonnements Ionisants (Saclav)
qui est le laboratoire primaire du Rureau National de Métrologie.
11.2. - Les diverses sources de rayonnement neutronique -
II.2.1. La source de neutrons thermiques -
Les irradiations ont été effectuées dans le canal de neutro-
nographie du réacteur piscine TRITON du Centre d'Etudes Nucléaires
de Fontenay-aux-Roses.
Les fluences de neutrons thermiques aux points d'irradiation
ont été déterminées pour chaque expérience à l'aide de détecteurs
a activation du type SNAC 50 (M.BRICKA,1*71). Elles représen
taient 60 p.cent environ de la fluence globale de neutrons.
II.2.2, La source de plutoniuai beryl 1 lu» (Pu-Be)
D'aprèa las certificats délivrés par le constructeur, la 239
source de Pu-Be utilisée contient 160 graome* de Pu et 79 q
grammes de Be. Elle est enfermés dans une série de capsules en
acier Inoxydable; elle a extérieurement la forme d'un cylindre
de 8,60 cm de hauteur et de 3,95 cm de diamètre; sa masse totale
eat ue 720 grammes.
L'émission totale a été mesurée par la technique du bain de
manganèse au Laboratoire de Métrologie des Rayonnements Ionisants;
alla est de 2,17.10 a.s" . Le spectre de cette source a été
récemment étudié par H. KLUGE(1973>(flg. III.4).
Les irradiations ont été effectuées à 18 cm du centre de la
source. Dana cas condition* on ne peut pas la considérer comme un
émetteur ponctuel. Noua avons effectué les corrections selon la
méthode préconisée par N.T. GUSEV(1961); celles-ci sont de l'ordre
de 6 p.cent. Le débit de fluence de neutrons, au point d'irradia-
Hous l'appellerons fréquemment par la suite : source de Pu.Be.
fluanc* nftt*»-l laé*
F i g . I I I . 4 - Spectre de U : ; de Pu£e (H.KMIGE 1971»
ce qui correspond à 0,^91
selon que l'on choisit lea facteurs de conver
sion "n.cn" .rem" " préconisés par H. KLUCE U973) ou par U. NACH-
TIGALL(1967).
II.2.3. La source de californium ( Cfî
Lea neutrona émis par cette source sont dus aux fissions
spontanées dont elle est le siège.
252 Nous avons utilisé une source de 20*4g de Cf, préparée
par le Service de Génie Radioactif du Centre d'Etudes Nucléaires
de Fontenay-aux-Rosea (voir le schéma de la figure III. 5). Elle
a été étalonnée par le Laboratoire de Métrologie des Rayonnements
Ionisants du Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay; l'émission
totale de cette source était de 3,18.10 n.s sous 4 7? à la date
du 14 mara 1974.
La fluence aux points d'Irradiation Bitués sur l'axe du disque
énisaif à 10 et 20 cm de MM surface a été calculée à partir de
cette valeur, en tenant coopte de la décroissance et de la non
ponctualité de la source. A partir de la valeur trouvée, nous
«vont calculé la doae abaorbée dan» un volune élémentaire de tissu
(kenaa) en
pour 1 n.c
a partir des valeurs du kerma recommandées par i'I.C.R.U. (13).
II.2.4. La source de neutrona monochropatlques de 14,7 MeV -
Las détecteurs ont été irradiés a l'aide du générateur de
neutrona de type Na 2 du Laboratoire de Dosimetric Radiologique de
l'Académie des Sciences de Tchécoslovaquie (Prague),
Un falaceau de deuterona de 100 keV frappe une cible de
trltiuai adaorbé sur une feuille de zirconium. Lea neutrons sont
produits par la réaction H (d,n) He.
A partir dea lois de conservation de la masse et de l'énergie
(K.H. BECKURTS, 1964) on calcule l'énergie des neutrons produits
(voir l'annexe I).
Dans nos conditions expérimentales l'angle d'émergence
dea neutrona était égal * 20*; l'énergie théorique des neutrons
Collage (Araldite)
Chemise inox (0,LMI)
Tige en acier inoxydable
Cylindre en acier Inoxydable
Diamètre 10 on
hauteur 10 m
diamètre 4 ON
Fig. III.5 - SOURCE de "*Cf
variait donc de 14,7* a 14,78 MeV. compte tenu do l'nt replat i"r.
de La cible, nous admettons que l'énergie moyenne des neutrons
était de 16,7 McV,
Le point d'Irradiation était situé dans l'axe du faisceau
de deuterons • 10,7 cm de la cible à l'Intérieur d'une petite
chasibre de 40 x 40 x 80 cm dont les parois étaient constituées»
de briques en matière plastique chargée de bore et de lithium
<NEU~rROST0P, Centre d'Etudes Nucléaires de F.E»).
La fluence des neutrons a été évaluée lors de chaque irra
diation a l'aide de détecteurs à activation. On a utilisé les
réactions suivantes :
Les activités ont été mesurées à l'aide d'un détecteur au
germanium "dopé" au lithium.
L'homogénéité du champ au point d'Irradiation a été déter
minée à l'aida de détecteurs à activation ec d'émuLslons nucléaire?
On a constaté que les écarta n'excédaient pas 6 p.cent, valeur
qui représente la précision des mesures.
Noua avons donc admis dans tous nos calculs que la source
utilisée délivrait des neutrons monoénergétiques de 14,7 MeV.
pour le calcul des doses absorbées dans un volume élémentaire de -2 -9
tissu nous avons utilisé la correspondance 1 n.cm • 6,732.10 rad recoasaandéa par l'I.C.R.U.
II.3. - Métrologie des rayonnements électromagnétiques -
Pour Mesurer la sensibilité aux neutrons (S„) d»s détecteurs mis
en oeuvre dans nos expériences, il faut tout d'abord soustraire de leur
réponse la part due aux rayonnements S .
Ceci ne pose pas de problème particulier lorsque les détecteurs
sont nettement plus sensibles aux neutrons qu'aux photons. Les erreurs
consists concernant 1'estimation de la fîurnce des premiers ont une
incidence négligeable sur la qualité du résultat final. C'est en parti-
cutter le cas de la détermination de la sensibilité nux neutrons thermiques
du fluorure de lithium naturel.
Cependant, les doslmctres que nous étudions sont pour la plupart
beaucoup plus sensibles aux rayonnements électromagnétiques qu'aux neu
trons et la moindre erreur cocraise lors de la détermination de la dose
X a une influence importante sur la précision de la détermination de S
C'est la raison pour laquelle noue avons apporté un soin tout particulier
à la mesure du champ de photons.
II.3.1. Mesura des rayons ï dans un champ de neutrons lents -
Il est relativement aisé d'Isoler de la réponse des détec
teurs la part due aux neutrons d'énergie inférieure à 0,4 eV.
Pour cela on place les doslmètres, pendant les irradiations, dans
deux typer d'écrans constitués :
- soit de graphite de 1,2
des détecteurs correspond alors à la somme dee effets dus
aux neutrons thermiques et rapides;
-2 - soit d'un alliage d'aluminium et de lithium 6 de 1 g.cm
d'épaisseur qui absorbe les neutrons d'énergie inférieure a
0,4 eV. Noua les appellerons neutrons lents.
La différence des résultats obtenus avec les deux types de
filtres correspond à l'action des neutrons lents.
L'utilisstlûn de cette technique nous a permis de constater
que 1'inhomogénélté du rayonnement • dans le cansl de neutrono-
graphie du réacteur correspond» dans le voluae d'expérimentation»
â + 1 0 " 1 0 R.Nth" 1.cm 2 lien que d'importance relativement faible,
ce phénomène se répercute d'une façon non négligeable comme nous
le verrons plus loin dans le calcul des sensibilités.
Nous l'avons également utilisée» lors des irradiations effec
tuées auprès de sources d'énergie élevée» pour vérifleT la pré
sence éventuelle de neutrons lents et en préciser la fluence (voir
paragraphe 11.4).
II.3.2. - Détermination théorique du champ de rayonnement électro
magnétique -
Nous avons pu effectuer une détermination théorique du champ
de rayonnement X au voisinage de la source de Pu-Be.
- 138 -
cl signifie que la réponse de l'appareil équivaut S une exposi
tion égale à 1 R lorsqu'il est soumis à un flux de neutrons qui
délivrerait une dose absorbée de 1 rad dans un petit volume de
tissu).
Nous avons mis en oeuvre un dispositif similaire que
M. BRICKA du Centre d'Etudes Nucléaires de Cadarache nous a
prêté. D'une façon générale, nous avons corrigé les résultats
obrenus pour tenir compte :
- de la variation de la réponse du compteur avec
l'énergie du rayonnement ï (J.H. THORNGATE,1965)
- de l'atténuation das écrans de plomb et d'étain
pour le spectre X considéré.
II.3.4. - Détermination du champ * à l'aide d'éanilsions photo
graphiques -
D.K.BEWtEYfl969)et E. BLUH(l973A ont remarqué que les
emulsions photographiques sant très peu sensibles aux neutrons
rapides si elles sont séparées de leur enveloppe de papier par
une feuille de plonb. L'éaulsion n'enregistre plus alors les
protons de recul engendrés dans le papier par les neutrons.
Nous avons utilisé les 2 enlisions les plus sensibles des
dosimètres individuels KODAK-PATHE, type l, couramnenc mises en
oeuvre pour la protection du personnel. Irradiées a l'aide d'une
source de Co les emulsions "Kodlrex" (K) et "Deflnlx" <D) sont
respectivement utilisables de 0 à 800 mR et de 0,8 s 30 R. Pour
cette expérience les films étalons eux-mêmes étaient protégés _2
par une feuille de plomb de 450 «g.cm
Il est nécessaire d'apporter aux résultats certaines cor
rections si le spectre ï émis par la source de neutrons n'est
pas comparable a celui de la source d'étalonnage ( Co).
Pour compenser "l'effet d'énergie" nous sommes partis du
fait que dans le cas d'une emulsion photographique placée entre
deux feuilles de plomb, on peut appliquer la théorie de la cavité
(I.E. IS URL IN, 1968). La dose absorbée dans le film placé derrière
les parois de plomb est donnée par ;
„ : " • * » &
Kraulsion "K"
Krou I s i on "l>"
Figure I I I . 6
3 4 5 E , (MeV) y
Variation pour Les énulsions photographiques du produit en fonction de l ' énerg ie des y
ë f i V m y<uen (f ) Pb Pb * (uen/p) « t r
- 142 -
- la correction proposée ne lient pas compte des protons de
recul engendrés dans I'emulsion elle-même et dont l'action serait
difficile à chiffrer.
Nous avons décidé de choisir La valeur théorique coranc
référence. Le débit d'exposition à 18 cm du centre de la source
est dur.c de 17,3 •_ 0,86 «fc.h~ .
La source de californium -
On remarque un bon accord entre les résultats du compteur
et des emulsions photographiques. Dans ce cas, en effet, nous
connaissons relativement bien le spectre de la source de califor
nium (figure III.8) qui a été étudié aux U.S.A. par l'U.S.A.E.C.
(SAVANNAH 1969). Nous avons calculé le spectre éais au travers
du filtre d* Pt> de 2a* d'épaisseur qua noua avons ajouté pour sup
primer les photons de faible énergie.
La source de 14,7 HcV -
Les mesures effectuées à l'aide du compteur de CEICER-MUELLER
montrent que la proportion de rayonnement électromagnétique est
très faible. Nous n'avons pas mentionné dans le tableau III.7 le
débit d'exposition au point d'irradiation car, pour tenir compte
des fluctuations de l'accélérateur. Il est préférable de donner
des résultats se référant a la dose absorbée due aux neutrons.
II.4. - Définition des conditions expérimentale* -
II.4.1. - L'action des neutron» lenta ou thermiques -
Les neutrons rapides, après de multiples collisions sur le
dispositif expérimental et sur les parois des locaux, donnent
naissance à un spectre de neutrons dégradé , Les neutrons ther
miques ainsi produits peuvent perturber Les expériences d'une
façon non négligeable.
Nous avons veillé à adopter des conditions expérimentales qui
ne soient pes trop favorables a la production de rayonnement» dif
fusés et nous avons vérifié que leur présence n'altère pas la pré
cision de nos mesures.
- U4 -
I'our ;it teindro et? résultat noun .IVOIIH m I.H un oeuvru lu
method*- décrite nu paragraphe ll.i.l. Elle cBt efficace si l'un
utilise le fluorure de lithium naturel conmc élément détecteur
car il est trî>s sensible aux neutrons thermiques. NOUB avons
préféré mettre en oeuvre les détecteurs en téflon chargé au
fluorure de lithium; ils sont en effet minces et de ce fait
leur autoabsorption est 1res faible. Sous les avons placés dans
des conteneurs constitués soit par du lithium 6, soit par du
graphite.
Les résultats des expériences effectuées auprès des divers
dispositifs expérimentaux sont reportés dans le tableau de la
figure 111.9. On constate que la différence des résultats obtenus
dans les deux types de conteneurs n'est significative que pour
la source de californium. De plue, dans tous les cas, la per
turbation apportée à la mesure des neutrons rapides par les
neutrons lents est inférieure h 10 p.cent. Or le fluorure de
lithium naturel leur est 300 fols plus sensible que le fluorure
de lithium 7 par exemple (voir figure ï.L3.fi). On peut donc
considérer que tes conditions expérimentales choisies sont tout
à fait acceptables pour les matériaux peu sunslbles aux neutrons
lents comme le LiF.
Nous déterminerons plus loin la sensibilité des détecteurs
"téflons" aux neutrons thermiques. A partir des valeurs trouvées
il sera possible de calculer la fluence des neutrons d'énergie
inférieure à 0,4 eV, ce qui confirmera noa conclusions.
Remarquons que nous avons eu l'occasion d'effectuer également
des irradiations avec la source de Pu.Be, dans un local de di
mensions réduites (50 m ). L'action des neutrons lents était
très marquée puisque la différence des résultats obtenus dans
Les deux types de conteneurs atteignait alors 25 p.cent au lieu
de 2 p.cent.
II.4.2. - Choix du type de conteneur ou d'emballage -
Le choix du conteneur est important. En effet, IL est suscep
tible :
- d'être activé par le rayonnement incident,
- de modifier l'établissement de l'équilibre électronique
(cas des conteneurs en matériau de numéro atomique
élevé).
ricuu m.•
ACTION DES MEOTEOKS D'EMECIE IWEKIEWt A 0,4 «V
Type d« sourc*
Tafloo
R iau l t a t «vac G
• LLF oat
M a u l t a t **ae LI
" i l (•»>
» 0 - « L l «0
Pluanca mut ton* tbara lquci 2
* 10 Fluanca naucrona rapldea
Pv-lc 26,05 4 2 25,6 + 1,6 0,02 0,08
U , 7 H«V L06 + 16 « i 15 0,10 0.J1 X
2 5 2 C f 4960 + 60 4630 + 160 0,07 0.42
+ On a Calculé la fluanc* dtp n tu t ron i tharalquai A p a r t i r de la a e n a l b l l l t é d«i de tec teur i au teflon de tera lnea au paragraphe 111.1 ,2 ,
- 146 -
- de favoriser 1'nbsorpiion du rayonnement Incident,
- d'engendrer des protons de recul sous l'action des
neutrons.
Ce problème se pose essentiellement pour les poudres radio-
thermoluminescentes qui nécessitent un "support matériel". Les
frittes et les verres radlophotoluminescents peuvent Être Irra
diés "à l'air libre", quant aux emulsions photographiques 11
n'est pas question, en pratique, de modifier leur emballage.
C'est ls raison pour laquelle nous avons effectué nos ex
périences avec les poudres RTL.
Activation des conteneurs -
Les interactions des neutrons de forte énergie (supérieure
à 10 HeV) avec les noyaux constituant les emballages peuvent
entraîner une activation dont i] faut tenir compte. Nous avons
vérifié l'importance de ce phénomène, pour les neutrons de 14,7
MeV, avec des conteneurs en verre et en aluminium. On a remarqué
sur une série d'expériences réalisées avec du LiF et du L1F
que La réponse des détecteura est diminuée respectivement de 17
et de B p.cent pour les conteneurs en verre et en aluminium ai
le matériau microcrlstallln en eat extrait immédiatement apros
l'irradiation au lieu d'y séjourner Jusqu'à la fin de la désac
tivât ion. Ceci montre l'importance du phénomène et permet d'éva
luer l'ordre de grandeur des erreurs que l'on commettrait si
l'on n'en tenait pas compte.
Utilisation de conteneurs hydrogénés -
Dam la figure III.10 noua avons reporté les résultats
d'expériences réalisées dans 4 types différents d'emballages. Seul
le polyethylene contient des noyaux d'hydrogène. Noua avons
reportéjd'une part, les résultats expérimentaux "bruts" at,
d'autre part,le rapport de chaque résultat a celui obtenu avec
un dosimètre nous téflon pris comme élèvent de référence.
On constate :
- que lea bottlers fabriqués avec des matériaux non
hydrogénés donnent des résultats tout a fait comparables.
- 148 -
- qu'avec les conteneurs en polyethylene on obtient
des mesures qui sont systématiquement supérieures,
- que L'accroissement du résultat est d'autant plus
marqué que les irradiations sont effectuées avec des neutrons
d'énergie plus élevée.
Ces observations mettent en évidence l'action des protons
de recul produits Lors de L'interaction des neutrons avec Les
noyaux d'hydrogène. Dans la mesure du possible,il est préférable
de ne pas employer des emballages en polyethylene; sinon,11
faut appliquer les coefficients de correction du tableau de la
figure 111.10.
Nous avons également reporté dans ce tableau, le résultat
des essais effectués avec des dosimètres "RPL - PB 33" placés
dans leur emballage de polyethylene. On constate encore l'action
des protons de recul, mais le phénomène est moins accusé car
leur parcours dans ce matériau est plus faible. Pour en éviter
les conséquences, nous plaçons souvent le dosimètre dans un con
teneur cylindrique en graphite.
Choix du diamètre des conteneurs -
Le polyethylene étant un matériau très couramment utilisé,
nous avons étudié les conditions de MM mise en oeuvre pour mini
miser l'action de ce phénomène.
Nous avons comparé les résultats obtenus en faisant varier
Le diamètre de conteneurs réalisés avec deB matières "hydrogénées"
ou "non hydrogénées". Les résultats des essais sont résumés dans
le tableau de la figure 111.11.
On remarque que :
- le résultat ne varie pas avec le diamètre pour les
emballages en verre. Ceci montre que 1'autoabsorption de rayon
nements o* éventuels de basse énergie est très faible.
- le résultat diminue quand le diamètre augmente, Pour
Les plus grands tubes en polyethylene, il est identique a celui
obtenu dans un cylindre en verre, sauf pour les énergies les plus
élevées.
Cette dernière observation s'explique par le fait que le
rapport cïu parcours du proton au rayon du volume utile du détec-
teur décroît quand le diamètre augmente et croît qunnd
l'énergie devient plus importante.
L'ensemble de ces résultats permet de définir quelques
règles simples pour le choix des emballages :
- Dans la mesure du possible, il faut employer des
conteneurs non hydrogénés, de préférence en aluminium.
- On peut utiliser, auprès des sources de neutrons
d'énergie moyenne n'excédant pas 5 HeV, des conteneurs hydrog
de grand diamètre.
III - LES RESULTATS - ANALYSE ET DISCUSSIONS -
La qualité des faisceaux d'irradiation et les conditions expéri
mentales étant définies, nous avons pu réaliser les expériences proje
tées.
Notre étude a porté essentiellement sur la sensibilité "propre"
ou sensibilité "intrinsèque" du matériau actif.
Nous avons également étudié la sensibilité "apparente" des détec
teurs placés dans divers types d'emballages. Ceci présente,en effet,un
certain intérêt sur le plan des applications pratiques car 11 n'est pas
toujours aisé d'effectuer les expériences dans des conditions "idéales".
L'expérimentateur pourra se reporter à ces résultats dans la
mesure où les conditions expérimentales seront identiques aux nôtres.
III.1. - Expériences réalisées avec des neutrons thermiques - (F.SPURNY,1974a)
Nous avons/d'une part,calculé la sensibilité théorique (S N ,) .
des éléments actifs, d'autre part nous en avons déterminé la sensi
bilité expérimentale (S„ .) . Cette double approche du problème avait
pour but d'apporter la preuve du déroulement correct de nos expériences.
111.1,1. - Calcul théorique de la doae absorbée dans un détecteur
donné, soumis a une fluence déterminée de neutrons thermiques
(voir Annexe III) -
Calcul de l'énergie émise à l'intérieur du détecteur pendant et
après l'irradiation -
L'énergie (E.). , émise par un gramme du matériau détec-
FIGURE III.12
SENSIBILITES EXPERIMENTALES ET THEORIQUES DES DETECTEURS RTL ET RPL <Jiu* N'th)
Détacteur ( S ) 1 "Nth'axp (R.Nth" l.cai 2)
. Nth'exp/corr (R.Nth"'c» 2)
(S ) Nth exp/corr
(rad.Ntir'.cin 2) ^Hth'theo <r«d.»th- lcin 2)
Rendement relatif
Al-O, en poudre (0,5 + 0 ,4 ) .10" l ° (0,5 + 0 . 4 ) . l o " 1 0 (0,42 + 0,34). 1 0 " 1 0 0,44.10" 1 0
CaSO, r Dy en pou-* dre
(0,6 + 0 , 6 ) . l o " 1 0 (0,6 + 0 , 6 ) . 1 0 " 1 0 (0,52 + 0,50) " 0,29 "
LiF en poudre (2,5 ± 0 , 4 ) . l o " 1 0 (2,5 + 0 .4 )10" 1 0 (2 ,1 + 0,3) " 3,09 "
verre PB 33 (8,7 + 0 , 5 ) . 1 0 " 1 0 (8,9 + 0 , 5 ) . 1 0 " 1 0 (7,7 + 0,4) " 35 0,22
Pas t i l l e teflon + LiF - nat (2,6 + 0 , 1 ) . Î O - 8 (2,85 + O. lOhlo" 8 (240 i 8) 751 •' 0.3J
LIF . nat en poudre (1,9 ± 0 ,2 ) .10" 8 (4,5 + 0 ,4 ) .10" 8 (373 + 33) 1250 " 0,30
- ISA -
III.1.3. ~ Analyse des résultats (figure III. 12 ) -
A 12°J -
Compte tenu des conditions et difficultés expérimentales, on
constate qu'il y a une assez bonne correspondance entre les résultats
théoriques et expérimentaux du tableau IIU2.Remarquons que lors de
travaux antérieurs IG. PORTAL,1972) nous avions trouvé 0,56 rad pour 10
N th-C n^ . valeur qui est encore assez proche des résultats précédent!.
L'erreur mentionnée dans le tableau est importante compa
rativement à la valeur moyenne des mesures. Ceci s'explique d'une part
par 1'inhomogénélté du champ de rayonnement ï dans le volume expéri
mental, d'autre part par lo fait que la différence X - )L ne repré
sente dans le cas de l'alumine que 5 p.cent de la lecture totale.
Cependant, ces résultats conservent toute leur signification;
11E mettent en évidence la difficulté d'effectuer ces expériences sur
un matériau peu sensible aux neutrons thermiques, dans un champ %
très important.
CaS0 6 : Dy -
La sensibilité intrinsèque expérimentale est comparable à
celle de l'alumine et nettement inférieure & celle du LLF; elle n'est
pas slgnificativement différente de la valeur théorique.
Comme nous l'avons montré précédemment ceci confirme que,
contrairement aux observations présentée* dans les publications de
Y. YAMASHITAU971J, et de E. BLUMC1972^ la sensibilité aux neutrons
thermiques est très faible.
On constate,comme pour 1'alumine,que les erreurs mention
nées sont importantes; les sensibilités aux neutrons thermiques de ces
deux matériaux sont,en effet,tout à fait comparables.
LiF (PTL 710) •
La sensibilité intrinsèque expériœntale obtenue (4,5 +
0,4.10 R-N u cm ) est supérieure à celles mentionnées dans diverses
publications (E. TOCHILIN.1969) (G. SCARTA>1970) (K. AYYANGAR 1968);
mais il semble que dans celles-ci il n'ait pas été tenu compte de 1'au
toprotection des échantillons.
- 156 -
que la sensibilité aux neutron» thermiques du LIF varie consldéra-
blt'invnt d'un lot a l'autre pour les fabrications d'un mCmc fournfuseur.
Verres radiophotoluPinescciUfl I'B 3J -
Comme pour le LtF» la sensibilité Intrinsèque théorique
est nettement supérieure a la valeur de la sensibilité expérimentale,
CeC provient, tonne prdcedemntent.de la diminution du rendement relatif
de radiophotoluminescence pour les particules a T.L.E. élevé (S. KONTX1,
i960). Nous avons déterminé ce rendement COTTHK> dans le cas du LiF; dans
nos conditions expérimentales (lecteur TOSHIBA FGD 6) il est égal à
0 #20.
La sensibilité intrinsèque expérimentale est légèrement
inférieure a celle signalée par A.M. CHAPUI5 (l968i
III.2. - Expériences réalisées avec la source de Pu-Be -(F.spURNT,1975a)
Les résultats sont présentés dans le tableau de la figure 111,13.A.
Nous avons reporté dans la première colonne le résultat brut de la mesure
et dans la seconde celui correspondant a la seule action des neutrons.
On a retranché pour cela l'action des 5 sur chacun des détecteurs,
compte tenu de la variation, en fonction de l'énergie des rayonnements
incidents, des coefficients d'abeorbtian massique en énergie.
Dans les colonnes suivantes sont mentionnées diverses expressions
de la sensibilité des détecteurs. Remarquons que cet valeurs ont été
dét«rmlnées avec une précision de l'ordre de 0,015 à 0,020 R.rad" .
- les résultats mentionnés dans le tableau III.13Aconcernant
les poudres ont été calculés 4 partir d'un grand nombre d'échantillons
placés dans des conteneurs non hydrogénés (sensibilité intrinsèque);
seuls ceux qui sont repérés par un astérisque correspondent à des échan
tillons placés dans des conteneurs en polyethylene de 3,8 ma de dia
mètre (sensibilité apparente),
- dans le cas des frittes et des tétions au LIF nous pré
sentons séparément les résultats obtenus sous 2 mm de plexiglass et sous
1 m d'aluminium dans des écrans de Li + Al,
- pour les emulsions photographiques nous avons reporté les
résultats obtenus sous le filtre constitué de 0,4 mm de plomb et de
l mn d'étain.
FIGUKE I I I . 1 3 . A
SEHS1B1LITE DBS DIVEHS DETECTEURS AUX HEOTHOHS DE U SOURCE DE Pu-8«
Datactaur
Lacturaa • * . k -
( c o t a l a ) ( 1 * K »
aepannaa
» .rad"
(a)
Sam 1 ~
(b)
l b l l l t é
n . o . " 2 . » - 1
A1,0 , (pouara) 18,34 0 ,44 0,009 0,011 3 , 5 . 1 0 - " 2 . 9 . 1 0 1 0
A^OjCpo^r . )* 21,00 3 ,30 0,046 0,056 1 . 6 . 1 0 - 1 0 5 , 6 . 1 o '
CaSO.:Dp(pau-* ara) 20,10 2 ,00 0,029 0,034 i . i . i o " ' 0 9 . 2 . 1 0 s
C.S04!l>TCp««-dra)
21,60 3,30 0,051 0,059 1 . 9 . 1 0 - ' ° 5 , 3 . 1 0 9
'LIP (pouara) 20,71 3 .41 0,051 0,059 1 . 9 . 1 0 - 1 0 5 . 3 . 1 o '
7 l i r (pavara)* 21,23 3,95 0,057 0,067 2 . 1 . 1 0 - 1 0 4 , 7 . 1 o '
" " l l K a a r t n ) 21,50 4 ,40 0.067 0.07B 2 . 5 . 1 0 - 1 0 4 . 0 . 1 0 9
• " u K p o u a Y a ) 4 22 ,70 3 ,40 0 ,079 0,091 2 , 9 . . 0 - l ° q
3 , 4 , 1 0
7 L i r ( ( r l t « > 20 ,10 3 ,00 0 ,044 0,051 1 . 6 . 1 0 - ' ° 6 . 1 . 1 0 9
" " L t K f t l t e i J * 2 1 , * 4 ,3 0 ,040 0 ,070 2 . 2 . 1 0 - ' ° 4 , 5 . 1 0 9
" H l K f r l t H ) 2 3 , t * . 5 0 ,091 0 ,106 3 . 4 . 1 0 - ' ° 3 , 0 . 1 0 9
(titlo«t** tLlF) < 20 ,4 1.3 0,046 0,054 1 , 7 . 1 0 - ' ° 5 , 8 . 1 0 9
(tifl<»rt**tLl») 25 ,1 7 ,« 0 ,108 0 ,126 4 , 1 . 1 0 - ' ° 2 . 5 . 1 0 9
[aalrlaa "I" 2».5 7,5 0 ,109 0,127 4 , 1 . 1 0 - ' ° 2 , 5 . 1 0 9
• a a l a l M •»* 2 7 , * t | 4 0 ,093 0,108 3 . 5 . 1 0 - ' ° 2 . 9 . 1 0 9
» . r r « PI 33 18 ,0 0 , 3 0,004 0,005 1 . 6 . 1 0 - " 6 . 1 . 1 0 1 0
CoaptMT (M 17,S 0 ,5 0,007 0 ,008 2 . 7 . 1 0 - " 3 . 7 . 1 0 1 0
+ Irrad la t ioa affactuaa daaa l a coatanaur aa polyathylaoa da 3,8aa da d i a s è t r t pour la» poudras, sou* 2 a s da p lax i s laaa poor l a t f r i t t e » at t a f l o o i contanint du " t L i y .
++ On 1 pria laa faetaura da caavarsLon suivants :
( a ) l . n . c » * 2 - 3 , 7 3 . l 0 " 9 r a d (D. KACKTIGALL, 1967)
<a> l . a . c » * 2 - 3 ,21 .10" 9 rad (H. KLUGE, 1973)
Sur la tableau de la figure lit.13.B noua avons comparé notre
résultat 1 ceux obtenus par dlvera auteurs à l'aida da fluorure de lithium 7,
On constate que le nôtre (0,059 +_ 0,015 R.rad** ) est très voisin da celui
obtenu par F.H. GINLEY(1972)avec une aource de Pu-Ba (0,060 + 0,02 R.rad" )
et de la valeur théorique calculée par Y. FURuTA(1972)(0,058 R.rad - ). Il
est très différent de ceux obtenus par E. TOCHILIN(1969)(0,041 R.rad - J,
G.L. WINGATE (1965)(0,04 R.rad" 1) et D.R. DAVY(1969)(0,041 R.rad - 1).
Avec la poudre de fluorure de llthlun naturel nos résultata
(0,078 +_ 0,02 R.rad" ) sont inférieurs à ceux obtenus par P.H. CINLEY
(0,11 + 0,03 R.rad - ). Ceci n'est pas surprenant car la réponse du L1F
dépend d'une façon très critique de la présence de rayonnements neutronl-
ques de faible énergie. Pour vérifier ce fait,nous avons répété l'Irradia
tion de n L1F dan* un local de 50 si ; la réponse eat alors doublé*
(0,14 R.rad" au lieu de 0,078 R.rad" ). Ceci net l'accent sur la nécessité
d'étudier soigneusement les conditions expérimentale* avant de procéder
à ce genre de mesure.
Cette remarque est confirmée par le fait que la rapport des sensi
bilités du
source de Pu-Be. Ce facteur a été calculé a partir des données da
Y. FURUTA(1972JL La rapport de nos résultats expérimentaux obtenus dans une
pour
ceux de P.H. GINLEY (1,85). Nous avona fait les marnas essais dans una
sensibilité de ce* mesures A la présence de rayonnement neuttonique dif
fusé.
Les sensibilités trouvées pour les frittes de fluorure de lithium 7
ou naturel confirment le* résultats précédent* mats la précision des
mesures est moins satlsfalssnte.
Les résultats obtenus avec les frittes de "* L1F placé* dans un
emballage non "hydrogéné" (aluminium) sont tout à fait comparables A ceux
hydrogéné car, du fait de leur faible épaisseur, les frittes sont plus
sensibles aux protons de recul.
- 160 -
On remarquera que, placés dans un conteneur d'aluminium,
les tétions chargés au 1.1F présentent une scnalhi 11 té plus faible
que ce Lie u*» poudrée car la présence de Léflon entraîne une diminution
de l'énergie absorbée dans le détecteur. S'ils sont placés dans un em
ballage hydrogéné,leur sensibilité due aux protons de recul est plus
importante que celle des frittes car leur épaisseur est moindre.
A I2°3 -
La réponse de l'alumine n'a été précédemment établie à
notre connaissance que pour les neutrons de fission (G. PORTAL,1972 s) .
Les résultats obtenus sont en bon accord; l'alumine présente une sen
sibilité aux neutrons rapides nettement inférieure a celle du LiF.
C'est le produit radlothermolumlnescent le moins sensible aux neutrons
rapides émis par la source de Pu-Be.
CaSO : Dy -
Il présente une réponse intermédiaire entre celles du LIF
et de l'alumine. Ceci est en bon accord avec les observations de V.V.
KfZMlNfl967>et de F.A. SAVIKH1N (1969)qui ont remarqué que la réponse
d'un matériau rsdiothermoluminescent aux particules lourdes crott
quand la température des pics thermoluminescents décrott.
Emulsion photographique -
On constate que la sensibilité de l'éaulsion photographique
croît avec la masse de gélatine; les emulsions "K" et "D" en contiennent
-2
respectivement 118 et 58,3 g.dm . Ceci est probablement dû a la pro
duction, au sein de celle-ci, de protons de recul. On remarquera que
les dosiicetres photographiques sontjavec ceux contenant du teflon. Les
détecteurs les plus sensibles aux neutrons rapides émis par la source
de Pu-Be.
Verres PB 33 -
La réponse des verres PB 33 est la plus faible de celles
obtenues pour tous les détecteurs analysés. Ce résultat est en contra
diction avec ceux de travaux précédents(P. MARCHAL,1973) effectués
dans un spectre de fission; mais lors de ces expériences, la présence
d'une proportion importante de neutrons de faible énergie, compliquait
considérablement l'interprétation des résultats.
Compteur "CKIGKK HUELLËK" -
Dans le cas particulier des Irradiations effectuées avec
la source de Pu-Be, nous avons pris corme référence la valeur du ravun-
nement ¥ calculée, fl est pOBsibte dans ces conditions de déterminer
la sensibilité eux neutrons de ce compteur.
La valeur obtenue est assez proche de celle annoncée par
E.B. WAGNER. Le compteur const Ui-e un excellent moyen d'étalonnage des
ï dans les champs de neutrons, à condition de corriger le résultat
brut de la mesure pour tenir compte de la variation de sa réponse avec
l'énergie du rayonnement ï incident.
III.3.1. - Sensibilité intrinsèque des détecteurs -
Les vsleurs de la sensibilité intrinsèque des divers détec
teurs radlotherraoluminescents, radiophotoLuminescents et photo
graphiques sont présentées dans le tableau de la figure 111.là.
La sensibilité intrinsèque des matériaux radiotheraolumines-
centi aux neutrons de fission est Inférieure à celle que nous
avons trouvée pour les neutrons émis par La source de Pu-Be. Les
n a t L l F - 0,075 R.rad" 1).
Corne dans le cas de la source de Pu-Be, la sensibilité de
l'alumine et du sulfate de calcium activé au dysprosium est in
férieure a celle du fluorure de lithium 7. Il semble donc pré
férable d'utiliser cet deux premiers types de détecteurs à la
place du L1F pour la dosimetric des champs mixtes notancient
auprès des réacteurs.
Le verre PB 33 est un des détecteurs les moins sensibles
aux neutrons de fission. Le résultat du tableau est voisin de
celui obtenu avec la source de Pu-Be.
L'éaulslon photographique est très sensible aux neutrons du
spectre de fission car elle est emballée dans une enveloppe de
matériauKhydrogénés (papier et polyethylene). Nous avons trouvé
à peu près la mène valeur auprès de la source de Pu-Be.
- Hi'.! -
FICUHE I I I . 1 4
SENSIBILITE INTRINSEQUE DE DIVEKS DETECTEURS RADIOTHERHOLUMtlISCtlfTS
RADIOPHOTOLUMNESCENTS ET PHOTOCKAPHIQUES AUX HEDntOHS DE LA SOUtCE
2 5 2 C f
S a n a l t i l l t a Utr lnaèqua
R.rad" 1 . -1 2
R.u cm
u . c . - 2 . . " 1
Al-0 an poudra 0 , 0 U 3 , 7 7 . 1 0 " 1 1 2 . . 5 . 1 0 1 0
CaSO. : D7 aa poudra
0 ,011 2 , 9 a . l 0 - 1 1 3 , 3 8 . 1 0 1 0
LIT an poudra 0,027 7 , 2 » . 1 0 " " 1 . 3 8 . 1 0 1 0
L1P an poudra O.OM 1 . . 1 . 1 0 - 1 0 » , 2 0 . 1 0 *
F r l t t â a da n * C l U ' 0 ,062 1 . 6 7 . 1 0 - 1 0 » 0 0 . l u '
Tâfloaa da " " l l F 0 ,013 1 . 7 3 . 1 0 - 1 0 5 . 7 2 . 1 0 9
Fl laa
KODAK
typa 1
Eaalaloa 0 , 8 I
0 , 1 3 3 3 . 5 I . 1 0 " 1 0 2 , 8 0 . 1 0 * F l laa
KODAK
typa 1 I m i l i t o u 0 , 8 - 3 0 R 0 , 0 7 * l . ? 9 . 1 0 - l ° S , 0 2 . 1 0 9
Tarraa » 33 0 , 0 1 2 . 7 . 1 0 - 1 1 3 . 7 . 1 0 1 0
Valeur d« L'écart typa daa a u u r u :
- pour l«a M t é r i a u x ITL l i «at coaprla antra 0 ,010 «t 0 ,015 R . r a d '
- pour l«a « m i l l i o n s photographique! 11 «at coaetrta aatra 0 ,015 « t 0 ,020 R.rad'
- pour l«a v«rr*a 11 «at éga l à 0 ,06 R.rad"
FIGURE III. 15
'Cf : SENSIBILITE "APPARENTE" DES DETECTEURS PLACES DANS DIVERS EMBALUCES -
Unité : R.rad
Ditactaur Polytthylèna 1 Folyathylana 2 Polyfthylane A Varra 3 Téflon AluainlUB
A1,0, an pou-2 3 dra
(0 11+0,009) + (0,036+0,008) (0,06340,005) (0,013+0,007) (0,007+0,007) (0,010+0,005 )
CaSO, : Dy en
poudra (0,000 + 0.01J) (0,03240,025) (0,068+0,008) (0,014+0,011) (-0,010+0,010) (0,006+0,006)
L1F en poudra
(0,027+0,022) (0,055+0,009) (0,085+0,008) (0,037+0,014) (0,018+0,009) (0,028+0,01)
" " L U an poudra
(0,07840,038) (0,09740,018) (0,134+0,026) (0,061+0,015) (0,064+0,035) (0,054+0,018)
- 166 -
tableau de la figure III.16, on constate que le rendement rela
tif de thermoluminescence du M F aux particules chargées formées
Lors des Interactions neutroniques est égal a 0,15 par rapport
au rendement obtenu pour les électrons secondaires produits lors
d'une Irradiation a une source f de Co.
D'après C L . UINGATE 11965) cet te valeur devrait fitre
inférieure à 0,2 ce qui est bien notre cas.
""llF -
La valeur de la sensibilité intrinsèque du produit
pulvérulent mentionnée dans le tableau (0,141 +_ 0.014 R.rad )
est inférieure à celles obtenues par P.H. CIST.EY (0,22 R.rad" )
et par N. GOLDSTEIN(1970) 0,198 R.rad" (7,5.108n.cm" .R~ ) f par
contre elle,est en bon accord avec la valeur théorique de FURUTA
0,163 R.rad" 1 ( 1,1.10 _ 9R.n - 1.cni 2 ).
On peut calculer,comme précédennent,la valeur du ren
dement relatif de thenooluralneacence aux particules chargées
produites lora des Interactions neutroniques dana le LlF; on
trouve 0,19,ce qui est en bon accord avec la valeur théorique
de C L . UINGATE.
On remarquera que si la sensibilité n'est pas modifiée
par le ;rlttage du produit thermoluminescent,elle l'est par La
présence d'un produit étranger au LlF dans les détecteurs en
téflon ; on constate qu'elle est plus faible que pour le pro
duit pulvérulent. Nous avions déjà fait la môme observation pour
les Irradiations effectuées auprès de la source de Pu-Be,
Verre6 PB 33 -
On volt dans le tableau de la figure III,16 que les
verres sont moins sensibles que tous les matériaux radiothermo
luminescents étudiéB. Nous avons fait la même observation lors
des études effectuées avec la source de Pu-Be, ce qui montre
l'intérêt de ce type de détecteur pour la mesure des doses de
rayonnement < dans les champs mixtes de neutrons ne comportant
pas de neutrons thermiques.
- 169 -
Emulsions photographiques -
Contrairement à ce que nous ivons obtenu précédemment
avec la source de l'u-Be, nous constatons que 1'emulsion photogra
phique est peu sensible aux neutrons de 14,7 MeV. On peut admettre
que ceci provient essentiellement du fait que l'équilibre proto
nique n'est pas arteint pour les neutrons de 14,7 MeV qui frap
pent l'emballage et le support de l'emulsion,
III.4.2, - Sensibilité apparente -
Les résultats des essais sont reportés dans le tableau de
la figure III.17.
Le rapport des résultats des figures III.16 et III.17 varie
peu d'un produit microcristallin à l'autre; il est égal en mo
yenne à 2,4 (voir la figure III.10). Il en est de même pour les
frittes.
Les détecteurs au téflon présentent un rapport égal ft 3,7,
nettement supérieur à celui des poudres; ceci provient du fait
qu'ils sont plus minces et donc une partie plus Importante de
leur volume est irradiée par les protonB de recul.
Le rapport obtenu pour les verres (1,16) est faible car
l'épaisseur des parois du conteneur est insuffisante pour réa
liser "l'équilibre protonique".
"our les emulsions photographiques ce rapport, égal à 2,
est légèrement inférieur a celui des poudres. Il est probable
que l'équilibre protonique n'est également pas atteint dans ce
cas.
Tous ces résultats ne sont valables que dans les conditions
d'utilisation et pour les emballages employés dans notre labo
ratoire. Ils peuvent être modifiés d'une façon iaportante si l'on
en adopte d'autres. A titre d'exemple,nous avons effectué des
expériences avec des détecteurs en téflon chargés au LiF de
130 u m d'épaisseur placés dans un emballage de plexiglass de
2 sm d'épaisseur; la répanse est alors égale a 0,555 R.rad
.it< Lieu de 0,366 pour les échantillons de 400u.ni.
III.5. - Synthèse des résultats -
Dans le tableau de la figure 111.18 extrait d'une publication que
nous avons présentée récemment au deuxième Symposium sur la dositnétrie
des neutrons en Biologie et en Médecine (F.SPURNY, 1974C ) , nous avons
reporté les principaux résultats concernant la sensibilité "intrinsèque"
des détecteurs que nous avons étudiés.
Ce tableau permet de résumer assez brièvement le comportement
des détecteurs aux neutrons de diverses énergies.
111.5.1. - Sensibilité aux neutrons lents ou thermiques -
On constate qu'aucun des détecteurs étudiés ne présente
une faible sensibilité aux neutrons tneraiques. Cependant, à
l'exception du cas des colonnes thermiques dans certains réac
teurs., la contribution de ceux-ci à la dose de première ou de
multicollision est peu importante; elle ne dépasse que rarement
5.p.cent de la dose globale.
Par exemple, dans le canal de neutronographie du réacteur
"Triton" qui a servi à nos expériences, la contribution des
neutrons thermiques ne représentait pas 2 p.cent de la dose
globale (doBe abs irbée dans un volume élémentaire de tissu).
On peut donc considérer que des produits tels que l'alumine
ou le sulfate de calcium sont peu sensibles aux neutrons d'énergie
inférieure à 0,4 eV.
Nous avons également reporté, entre parenthèses, dans ce
tableau, les valeurs de la sensibilité calculées à partir de la
dose absorbée de multicollision dans l'élément 57 du fantôme de
SNYDER (J.A. AUXIER,1968), élément qui est fréquemment V Ulsé
comme référence.
111.5.2. - Sensibilité aux neutrons rapides -
On remarque, dans le tableau III.18,que la sensibilité aux
neutrons rapides des produits étudiés est Rénéralement faible. Elle
varie différemment d'un matériau à l'outre en fonction de l'éner
gie des neutrons selon le type d'Interaction neutronique mis en
jeu.
TABLEAU III.18
SENSIBILITE INTRINSEQUE EXPRIMEE EN R.r«d" 1 DE DIVERS DETECTEURS RADIOTHERMOLUMINESCENTS, RADIOFHOTOLOKINESCENTS
ET PHOTOGRAPHIQUES AUX HEUTRONS
B r u i t de fond ++
A 1 2 0 - en
poudre
C . S 0 4 :
Dy en p o u
dre
7 L i r en poudre
n , t L l F en p o u
d r e
" " L i ? " " L i F ( f r i t t e s ) t é f l o n » )
v e r r e PB 33
F i l a s KODAK-PATHE B r u i t de fond ++
A 1 2 0 - en
poudre
C . S 0 4 :
Dy en p o u
dre
7 L i r en poudre
n , t L l F en p o u
d r e
" " L i ? " " L i F ( f r i t t e s ) t é f l o n » )
v e r r e PB 33
Emuls ion "K"
Emuls ion "D"
Neutrons
Thermiques 67 7.
( 507.+)
1 , 6
( 0 , 1 1 )
2 , 2
( 0 , 1 3 )
9 , 2
(o,5î; 1650
( 9 6 )
1050
( 6 1 )
33
( 1 , 9 )
252 Cf 37 7. 0 , 0 1 4 0 , 0 1 1 0 , 0 2 7 0 , 0 6 0 0 , 0 6 2 0 , 0 6 5 0 , 0 1 0 , 1 3 0 , 0 7 4
21 7. 0 , 0 1 1 0 , 0 3 4 0 , 0 5 9 0 , 0 7 8 0 , 0 7 0 0 , 0 5 4 0 , 0 0 5 0 , 1 3 0 , 1 1
1 4 , 7 MeV 6 , 6 7. 0 , 1 8 0 , 1 0 0 , 1 1 0 , 1 4 0 , 1 4 0 , 0 9 9 0 , 0 4 9 0 , 0 3 9 0 , 0 7 2
+ Pour les neutrons thermiques nous avons également reporté entre parenthèses les valeurs de la sensibilité calculées à partir de la dose absorbée de multicollision dans l'élément 57 du fantOme humain cylindrique de SNYDER.
Pourcentage de la dose totale due au rayonnement -tf'.
- 172 -
nn constate, par exemple, que celle de l'alumine croît plus
vite avec l'énergie que celle des autres détecteurs. L'alumine
devient ainsi le plus sensible aux neutrons de 14,7 MeV, proba-27 27 27 v24
blement à cause des réactions Al (n,p) Mg et Al(n. <<) Na.
11 apparaît dans ce tableau que les verres PB 33 sont les
détecteurs les moins sensibles aux neutrons rapides; ce résul
tat est conforme à celui publié récemment par K. BECKER(1974).
Contrairement à ce que l'on constate pour tous les autres
détecteurs, la sensibilité des emulsions photographiques varie
peu avec l'énergie des neutrons. O c i provient probablement de
l'action des protons de recul produits dans l'emballage.
IV - Conclusion -
Les résultats présentés nous permettent de tirer quelques
conclusions en ce qui concerne le choix du type de détecteur
destiné à la dosimétrie des ï dans les champs mixtes.
Les emulsions photographiques utilisées pour la surveillance
du personnel et le fluorure de lithium.même s'il eBt enrichi 7
en Li, sont d'une façon générale des produits sensibles aux
neutrons.
Le sulfate de calcium, l'alumine et les verres PB 33 Bont
les moins sensibles aux neutrons d'énergie moyenne. Il est ce
pendant préférable d'éviter d'utiliser les verres en présence
de neutrons thermiques, et l'alumine dans un champ d'énergie
supérieure à 10 MeV.
Remarquons également que les verres ne peuvent Gtre mis
en oeuvre pour la mesure des faibles doses; la lecture totale
doit Être supérieure à quelques rbntgens. Seul le sulfste de
calcium peut être alors utilisé avec succès.
Le sulfate de calcium est un des matériaux les mieux
adaptés à la métrologie des rayonnements mixtes. Il est cepen
dant préférable d'éviter son emploi en présence
de rayonnement TT de faible énergie. On peut alors utiliser
le LiF, à condition de contrôler sérieusement le taux isoto
pique de lithium 6 pour confirmer la valeur indiquée par le
fabreant.
L'alumine, du fait de son faible prix de revient, est un
produit Idéal pour les mesures de radloprotectLun en cas d'accise;
de critlclté.
Dans la mesure du possible,tous ces détecteurs doivent être
placés dans des boîtiers fabriqués dans u:. naterl.au non hydro
géné. Dana le cas contraire,11 faut corriger les résultats pour
tenir compte de l'action sur l'élément actif des protons de
recul.
CONCLUSION GENERALE
La multiplicité des problèmes que pose la dosimétrie et l'imper
fection des techniques de mesure qui ne sont le plus souvent utilisables
que dans des domaines restreints (de temps, d'espace, de dose, d'énerKie
etc..,) a contraint les dosiœétrlstes à disposer d'une large panoplie de
"moyens" dans laquelle it choisissent celui ou ceux qui sont les mieux
adaptés aux conditions particulières de chaque expérimentation.
Depuis longtemps déjà sont recherchées des méthodes plus uni
verselles qui puissent être mises en oeuvre dans de larges gammes de
dose et d'énergie,qui se prêtent aisément à des mesures ponctuelles
et qui mettent en Jeu des éléments simples^résistants et peu coûteux.
Oepula une vingtaine d'années,de sérieux espoirs ont été fondés sur tes
phénomènes de La physique de l'état solide avec l'essor de la radio-
photoluuinescence, de la radiothermolunilnescence, de 1'émission elect ro-
nlque thenno et photostlmulée, de la résonance paramagnetique électroni
que, etc..,,
Apres avoir effectué des études sur la rndlophotoluminescence,
phénomène qui présente un grand Intérêt pratique, notre laboratoire
s'est consacré depuis 1964 a la dosimetric par radlotherrcoluminescence.
Celle-ci lr.ieT'it entrevoir alors des a antages séduisants mais son
développement technique était tout a fait insuffisant. Les produits
radiothennoluminescents, quoique déjà nombreux, ne réunissaient pas toutes
les caractéristiques souhaitées^ les appareils de mesure étaient de
qualité très médiocre et ne permettaient pas de mettre en valeur les
avantagea de la méthode.
Comme bien d'autres dans le monde, nous avons apporté notre
contribution à l'effort International pour faire "sortir" cette technique
du laboratoire de recherches et en faire un "outil" pratique mis à la
disposition des physiciens, des biologistes, des thérapeutes, aes dos i-
métristes ei général.
Cela n'a pas été sans peine; il suffit pour en juger de consulter
les très nombreuses publications qui ont été éditées dans le monde pen
dant toute cette période. En ce qui nous concerne, si l'on en juge pir
- 176 -
le nombre de brevets que noua avons déposée en France et a l'étranger,
on se rend compte que, pour un laboratoire aussi réduit, l'ouvrage n'a
pas fait défaut.
Le mémc're que noua venons de préaenter retrace les efforts que
noua avons faits pour découvrir de nouveaux matériaux radlothermoluml-
nescents, étudier leura caractéristiques, développer des en»érables opé
rationnels et lea mettre en oeuvre même dana lea conditions les plua
délicates. L'abouttssesient de nos efforts est caractérisé par la réus
site de la coaaaerciaiisatlon dea systèmes que noua avona nia au point
et par la confiance que noua ont manifestée certains laboratoires ou
grandes administrations tellea que la N.A.S.A. qui nous a réservé une
petite place à bord dea capsules Apollo XVI et XVII lors des deux
derniers vols lunaires.
Il l'est,également, par l'afflux de doaimétristea qui viennent de
tous les horizons se familiariser dans notre laboratoire avec cette tech
nique. Ceci montre qu'e disparu dapuia longtemps déjà le sept lelame
manifesté naguère par chacun de noua a la aulte daa quelques expériences
malheureuses qui ont émaillé lea débuts de tous chercheurs w n » cette
spécialité.
Il c»t certain que des progrès considérables ont été enregistrés
depuis quelques années et, bien qu'il renue encore beaucoup h faire» on
peut d'ores et déjk considérer que la radlothermolumineseence a atteint
un "degré de maturité" suffisant pour donner lieu à de multiplet appli
cations dans des domaines variés. Nous n'en citerons pour preuve que
son introduction récente dans les laboratoires "de routine" qui traitent
à grande échelle les doslmètrei individuels. Désormais,la radlothermo
lumineseence n'est plus uniquement réservée aux spécialistes.
A N N E X E I
PRODUCTION DE RAYONNEMENTS MONOCHROMATIQUES DE 14,7 MeV
(F. SPURNT.1975e)
Les détecteurs ont été Irradiés à l'aide du générateur de neu
trons de type NA 2 du Laboratoire de Doslmétrie Radioloeique de l'Aca
démie des Sciences de Tchécoslovaquie (Prague).
Un faisceau de deuterons de 100 keV frappe une cible de tritium
adsorbé sur une feuille de zirconium. Les neutrons sont produits par la
réaction :
3 H <d,i04He
A partir des lois de conservation de la masse et de l'énergie
on calcule l'énergie des neutrons produits qui est donnée par :
(m + m^)
^ (m„+ mn> /_p_
t,~rpf- "*V^^ + , l - £ - ' ) J
E. ' est l'énergie des deuterons
Q : est la chaleur de la réaction (17,588 MeV)
ra,. m et m , : Bont respectivement les masses du deuteron, du neutron d n oC r '
et de la particule H .
\ : est l'angle de la direction du neutron avec la direction ini
tiale du deuteron dans le système du laboratoire.
Dans nos conditions expérimentale» variait de 0 à 20° ;
l'énergie théorique des neutrons variait donc de 14,74 à 14,78 MeV. Comp
te tenu de l'atténuation de la cible, r.ous admettons que l'énergie mo
yenne des neutrons était de 14,7 MeV.
A N N E X E I I
DETERMINATION THEORIQUE DU CHAMP DE RAYONNEMENT ELECTKOMACNETIQl'E D'I'NE SOfKCK
de pu -Be {F.SPURNT,I975U)
Le r ayonnemen t ï d ' u n e s o u r c e de Pu-Be p r o
U - * * If ( 1 )
d'autre pa^t de la réaction
Il fout ajouter à cela la diffusion Inélastique ces nec
les atomes de fer constituant l'enveloppe étanche de la source
Désintégration - (1) Le schéma de désintégration du " Pu use extrait
de C M . LEDERER (1968). Pour simplifier les calculs, nous avons regroupO
dans le tableau \ les o émis selon h bandes d'énergies moyennes égales
respectivement ^ 0,2 - 0,3 - 0,4 et 0,^ MeV. On remarquera que les éner
gies émises sont relativement faibles. Nous avons négligé les $ prove-239
nanC de la fission du Pu bombardé par les ° émis dans cette réaction;
leur participation est très faible ( < lp.cent).
Réaction - (2) L'énergie du rayonnement <S é- 1 est élevée : U tWi MeV.
G. VENKATARAMAN (1970) a établi que l'émission d' -> neutron est accom
pagnée de celle de 0,458 photon.
Diffusion - (3) Les sections efficaces sont relativement importantes
pour les neutrons d'énergie supérieure à 1 MeV. L'énergie dt-s photons
émis dépend de celle des neutrons incidents (0,845 - 1,24 - 1,81 -
2,12 - 2,26 - 2,60 - 3 et 3,3 MeV) ( M.D. GOLDBERG, 1966). Pour faciliter
le calcul, ROCS avons regroupé dans le tableau I les photons selon 3
bandes d'énergie : 0,845 - 1.5 et 2.5 MeV.
L'ensemble de ces photons 5 subit,lors de la traversée de la
fo'irc.o et de son enveloppe, nV ir»lr ';•'-.-? lif" ~'• *~û .' J Tit il faut tenir
compte pour déterminer le champ de rayonnement à l'extérieur de la
source. Pour eBtimer la probabilité pour un photon de sortir de la source
et de son enveloppe sans lnteragir,il faut calculer les parcours moyens
correspondants.
- I.e parcours mm en d.ms la source peut être aisément calculé si
on peut .tssimiler rellf-ci a une spWre (W.S. SNYDER). Il s'agit d'un
«.ylindre dont la hauteur et Le diamètre extérieurs sont respectivement
éjiaux a },<*<> cm et 8,60 cm. Elle contient 160 g do Pu, 79 R de <JBe.
l.'fnvoloppe est en acier inoxydable. Ln masse totale est de 720 R.
Vous avons assimilé cette source à une sphere de 4,6 cm de
diamètre et son enveloppe à une sphere de 6,04 cm dç diamètre extérieur,
ce qui représente un modèle de masse Identique à l'original.
Le parcours moyen pour un milieu émetteur homogène est égal
aux 3/4 du rayon de la sphère; soit 1,73 cm.
Le parcours moyen dans l'enveloppe a été calculé en divisant
la "sphère source" en 23 tranches et en tenant compte de la Réométrie
d'Irradiation (distance source-point d'irradiation « 18 cm) pour cha
cune d'elles; il est égal à 0,8 cm.
- La probabilité P de sortir de la source sans interagir est
donnée par : j . A
P = e r (4)
/fscoefficient d'atténuation massique, pour le
le tableau II lea valeurs extraites de R.D. EVANS, 19681
d •= masse surfacique correspondant au parcours
moyen des photons dans chacun des matériaux, soit :
_2 - 2,65 g.cm dans le berylllur*.
- 6,28 g.cm" dans le fer.
A partir de La formule (4) on peut calculer pour chaque énergie
le nombre de photons qui sort de 1'ensemble "source-enveloppe". Nous
avons effectué les calculs jusqu'à la deuxième génération cour lea pho
tons de 4,43 MeV et iuaqu'à la première seulement pour les autres
énergies . Les valeurs mentionnées dans le tableau I tiennent compte
du fait qu'une partie dee neutrons émis est absorbée avant de sortir
de la source et de son enveloppe. Nous avons utilisé la valeur de la
U N U I II
l l t l l l I SPECKS ET COKTEHPTIOM DP KATOSimUm T TRES DE LA SOURCE Pu-B« •!« 10 Ct
Photoo» • [ « • c e l a * d ' o r i i l n »
A n 4 * p b o t M i iwur
• » r t u c
'H.'.U
• rn . j j"
Capon I t I o n
p . c « n t
p r L o t i r e s
f-, - 4 , 4 3 H*V '3*C _ ^ 1 2 C ^ T 0 , 4 5 8 0 , 0 1 8 4 1 ,102 1 2 , 6 8 7 3 . 4
F T / V 2 , 5 MeV 56 , ,57
Fe<n,T> F« 0,OOt>25 O.0222 0 , 0 1 0 0 , 1 2 0 , 7
d i f f u s é s
É l v l , ' H«V 1 3 12^
C ^ C*a*y 0 , 1 8 6 0 , 0 2 4 0 0 , 2 1 1 2 , 6 6 1 5 . 4
p r i » « l r e s
É T rj 1 ,5 MeV 56 , ,57
Fe(n ( T> Fe 0 , 1 1 5 0 , 0 2 5 6 0 , 0 1 3 0 , 1 5 0 , 9
p r l M L r e s
ET 0 . 8 * 5 H«V 5Sr.(„,r)"r. 0 , 0 3 7 5 0 , 0 2 8 7 0 , 0 7 7 0 , 3 1 t.e
d i f f u t é »
E 7 M f» ' 3 HeV »'c _ 'W, 0 , 0 3 5 4 0 , 0 2 8 7 0 , 0 2 5 0 , 2 9 1.7
d ' « n n l h l U t i m
ET - 0 , 5 U M*V »'c - J W 0 , 0 4 3 6 0 , 0 2 9 7 0 , 0 2 0 0 , 2 3 1,09
d l f f u a d s
ËT-W 0 , 5 M«V
u*c , I2ct»*r 5 W , r ) 5 ' r .
0 , 0 1 1 5 0 , 0 2 9 7 0 , 0 0 3 0 , 0 6 0 , 3
pr imalr»« 239 235
+ r 0 , 0 3 0 0 , 0 2 9 7 0 , 0 1 3 0 , 1 5 0 , 9
p r l m * i r « »
E T ^ 0 , 4 H«V
239 235
+ a + y 0 , 0 8 ? 0 , 0 2 9 5 0 , 0 3 1 0 , 3 » 2 , 1
d l f f u a é c
E T ~> 0 , 3 3 K«V 0 , 0 3 5 4 0 , 0 2 9 0 0 , 0 1 0 0 , 1 2 0 , 7
p r t i * l r « «
Ë T * 0 , 3 H«T "'n_2"»«» 0 , 0 1 7 0 , 0 2 8 7 0 , 0 0 4 0 , 0 5 0 , 3
p r l M l r a *
Ë T - V ° < 2 » « v
2 J W M » + a + T
0 , 0 0 4 0 , 0 2 6 8 0 , 0 0 0 6 0 , 0 0 7 0 , 0 5
A M II E I E I I
F I G U K E I I
PROBABILITE TOUR LE KAYOWWPffllCT y Dg SCTtTU DE LA SOURCE SAMS IHTERACIR
Energie <H«V)
M 2 . g"*)po
Ft P u 4 l a
K à pou
F* Pu
probabilité da tortl
du (Pu + Be) du Fa
•ana Interaction
de la aource
0,03 0,190 8,11 40,9 0,477 50,93 220,165 1,5. U T 9 6 7,61.1 ' 3 i ,u . io - t l e
0,05 0,156 1,94 11,05 0,414 12,18 59,482 9 . 7 . 1 0 " " 5.13.10" 6 4 , 9 8 . Î O - 3 2
0 , 1 0,133 0,370 1,090 0,353 2,324 5,867 1 . 9 9 . 1 0 - 3 0,0979 1,95.10"*
0 , 3 0,0945 0,110 0,509 0,250 0,691 2,740 0,050 0,501 0,025
0 , 4 0,0847 0,0941 0,287 0,22S 0,591 1,545 0,170 0,554 0,094
0 , 5 0,07 73 0,0841 0,1938 0,205 0,528 1,043 0,287 0,590 0,169
1 , 0 0,0565 0,0600 0,0776 0,150 0,377 0,418 0,567 0,686 0,389
2 , 0 0,0393 0,0425 0,0476 0,104 0,267 0,256 0,698 0,766 0,535
3 , 0 0,0313 0,0361 0,0438 0,083 0,227 0,2 36 0,727 0,797 0,5 78
4,^3 0,0253 0,0324 0,0439 0,067 0,203 0,236 o,7jy 0,816 (1,603
noua ivons prit lea valeurs pour U
A N N K X E
:IE I_A S E ; : S i n n . i n : niEMKiQf!: U'X :;i-:"v-(
(jrK!.c:t)NQi'K <«••. ; I T V : ; V i - .
u . u x i . -HEOKI-H'K DE LA ».-
A UNE FLL'KSCE DETKKmNEE DE NEL/TKONS TIiEK>: 1 QUKS -
I . I - C a l c u l de l ' é n e r g i e émi se à l ' i n t é r i e u r du d e l ,
a p r è s l ' i r r a d i a i Ion -
L ' é n e r g i e ( F . , ) , . émi se p a r un «ranime du n . i t é r i a i é m i s e r s
c o n t e n a n t un nombre de noyaux S. du t y p e i e s t donné t.- p<!r
6u
6.10 est le coeffie ient turrespondant
- E. eBt l'énergie émise à la suite d'une réaction du type j pro
duite par un neutron thermique interagissant avec un noyau i.
- O i • est la section efficace de la réaction du type j d'un neutron
thermique sur un noyau i.
- * . est la fluence de neutrons thermiques.
Les rayonnements émis lors de la capture des neutrons thermiques
sont le plus souvent des rayonnements a . Les valeurs correspondantes de
G sont extraites des publications de C.A. BARTHOLOMEW(l^à?ici de
L.V. GROSHEV(1968). Celles de E sont calculées d'après les do:* nées de
RASMUSSEN et coll. mentionnées dans les deux publications précédentes.
Ces valeurs sont présentées dans le tableau 1 avec le nombre moven de
photons émis lors de l'interaction des neutrons thermiques avec les
noyaux mentionnés dans la première colonne.
- 186 -
Lors de la rénctlon Ll fn, ^ > H 11 y » émission de deux porti-
culos lourdes ( •»*. et H). La section efficace de cette réaction et
l'énergie totale libérée sont respectivement : 945 barns et 4,78 MeV
(W.J. PRICE, 1958).
La capture est SOUVLit suivie de l'émission de rayonnements pro
venant de la décroissance des nouveaux radioisotopes forraéB. Dans le
tableau II nous avons mentionné la derai-vle de ces Isotopes et l'éner
gie maximale (Ep ) des rayonnements 6 émis. Remarquons que la décrois
sance du Li donne un noyau de Be Instable qui se décompose en deux
particules X dont l'énergie totale eat égale à 3,2 MeV ÏD.STROMINCER.1953).
Dans le tableau HI nous présentons les énergies totale»émises sous
la forme de particules lourdes ou de rayonnement t et p par graune de
matériau détecteur irradié par une fluence de 10 Nth,cm ; ces valeurs
ont été calculées à partir de l'équation (1) et des données mentionnée:
précédemment.
On remarque que :
- lea energies émises sous la forme de rayonnements 6 sont du
même ordre de grandeur pour tous les détecteurs;
- les énergies émises BOUE la forme de rayonnements tf sont nette
ment plus élevées pour les poudres olcrocrlatalH.nes d'alumine
et de sulfate de calcium et pour les verres radiophotolumines-
cents PB 33 que pour les détecteurs contenant du fluorure de
lithium;
- les énergies émises BOUS la forme de particules lourdes dépendent
d'une façon critique de la teneur en isotope Li; lea valeurs
diffèrent de plusieurs ordres de grandeur.
1.2. - Calcul de l'énergie absorbée par le détecteur après la décroissance
complète des radioisotopes -
Four les particules lourdes (<e'c H) on peut admettre que toute
l'énergie émise est absorbée dans le détecteur.
Pour les rayonnements 6 et !f il n'en est pas nécessairement ainsi;
nous allons eBtimer la part de l'énergie S et j absorbée effectivement
dans le détecteur.
^ i p p f l u n s t o u t i i ' . l !> i> rd I W . S , .SNYIJf.fc, l-M.h ' >{:u , s : r . - • ' ; .
m u r s d ' u n e p a r t i c u l e é m i s e , lu 1 m e t ion de w p. i rc iurs - i t '_.0e -la
npliiTu de r ayon a e s t é ^ a l e à
<>-. a - 24 a r • r
nr» adnettra que les détecteurs cue nou.1: .ivjni utilises p-. :.v< • :
être grossièrement assimilés à unt sphî-re de 2 m de ra.-on. :"r. ._-::'<* :
- les puudres microcristal 1 ines sont P'L.ICêescans mit- cir.i-'.ppt
cylindrique de polyethylene dont le diamti u inter-to u t ii«
«, 7 ram et La hauteur 17 mm; les vurrus so-t des ».-. I i :mri.-s JL
3,7 mm de diamètre et dt 6 mm de hauteur ' i* cas des pastilles
de teflon chargées au L1F doit être traité séparément ; i!
s'agit en effet de détecteurs minces dont l'épaisseur n'excède
pas 0,4 mm.
En ce qui concerne le parcours des électrons (H. BICHSLI., IwoS i
on a r < 2a môme pour le rayonnement B du Li dont l'énergie maximale
est de 13 MeV. On déduit de la formule (2) que les fractions de parcours
sont égales à 0,99 pour l'ensemble des Isotopes du tableau IT i l'excep
tion du -Li pour lequel nous avons trouvé 0,90. Pour les pastilles de
téflon ce calcul est plus difficile à effectuer, mais comme on peut le
voir sur le tableau HI les corrections portent sur des valeurs insigni
fiantes (0, 99 rad) comparativement à la dose absorbée totale (751 radsJ.
Nous les avons donc négligées.
En ce qui concerne le rayonnement a de capture,il faut admettre
que r y 2a. En effet, si on prend r fi 10 (_ » ) ~ et [ *~Y )#0,02 cnCg"
(coefficient de transfert d'énergie correspondant à un rayonnement "
de 3 MeV) on volt que la valeur approchée de r est de *iOO g.cm "" et dc\w
r y 2 *. A partir de la formule (3) nous avons calculé que la fraction
de l'énergie du rayonnement absorbée dans la sphère est d'environ 0,1 m 7
pour les poudres microcristallines. Elle est encore plus faible pour les
pastilles de téflon chargées au L1F; nous avons,dans ce cas particulier,
- lflfl -
;n->;li>;é la cor ret i ion.
Pn en déduit que, pour Les détecteurs constitue» d'alumine ou do
lluorure di lithium, la part de la dose absorbée due au rayonnement a
tfst négligeable devant celle due au rayonnement P . Pour le sulfnte de
calcium et Les verres PB 33 il nous a paru préférabLe d'effectuer un
calcul plus détailLé car :
- l'énergie émise sous forme de rayonnements )f n'est pas négli
geable si on la compare au total des énergies émises;
- l'argent et le dysprosium émettent des rayonnements ï d'énergie
intérieure à 200 keV, domaine où la valeur des coefficients d'absorption
est înportante, N'ous avons estimé que la part correspondante de l'énergie
émise, soit 2,5 erg .g pour le CaSO : Dy et 14,7 erg .g " pour les
verres PB 33, est absorbée en totalité dans le détecteur.
Tenant compte de l'ensemble de ces considérations, nous avons
calculé les doses absorbées dans un prame de chacun des détecteurs 10 -2
étudiés soumis a une fluence de 10 Nth.cm . Les résultats mentionnés
dans le tableau de la figure 111,12 expriment en fait leur sensibilité
théorique aux Nth (S„ , ) , . 1 Nth theo
Remarquons que, contrairement aux observations de certains auteurs
Y. YAMASHITA(1971Jet E. BLUMU972) la sensibilité théorique aux Nch du
sulfate de calcium activé au dysprosium est la plus faible de celles de
L'ensemble des matériaux étudiée.
Ceci provient du fait que la concentration de dysprosium est peu
importante; il s'ensuit que, malgré la valeur élevée de la section ef
ficace l'énergie absorbée par le matériau est très faible.
- 189 -
A N N E X E I I I
T A B L E A U I
RAYONNEMENTS # EMS LORS DE LA CAPTURE DES NE'JTRONS THERMIQUES
I a o t o p * S" » 0,025 eV ( b i n )
KoabTe Doyen de photonf
Energie t o t a l e du rayonnement X émis (HeV)
6 L i 0,015 1 .6 6,93
7 L 1 0,037 1,3 2,12
'.. 0,0095 1 ,6 5,99
1 2 c 0,0034 1,3 4,93
1 6 0 0,000178 2 . 5 4,14
1*r 0,0098 7 , 4 14,04
" N . 0,534 2 , 6 7,97
" A I 0,235 2 . 1 5,96
3 1 P 0,190 3 . 3 8,95
M s 0,520 2 , 6 8,21
Ca-nat 0,440 5 , 3 11,73
Ag-nat 63,6 1,5 1.77**
Dy-nac+ 930,0 1.2 1 ,7« + + +
+ aélant* iaotopique naturel ++ dont 6 p.cant d'encrgl* Inférieur* a 200 k«V •H-'- dont 2,2 p.c«nt d'énergie Inférieur* A ZOO keV
I
- 190 -
A N N E X E I I I
T A B L E A U I I
DECROISSANCE DES ISOTOPES RADIOACTIFS FORMES LORS DE LA CAPTURE PES NEUTRONS THERMIQUES
I s o t o p e D e m i - v i e (E.° ) max
8 L i 3
0 , 8 5 s 13 MeV(90 7,),6MeV<5 7.),3MeV(5 X)
1 0 Be 4
2 , 5 . 1 0 e « a i 0 , 5 5 6 MeV
2 0 F 9
1 0 , 7 s 5,33MeV (977 . ) , 6 , 7 HeV ( 3 7.)
2 4 N . 1 1
1 5 , 0 5 h e u r e s 1 ,394 MeV, 4 , 1 HeV < 0 , 0 0 3 7.)
2 8 Al 13 2 , 3 ma 2 , 8 5 MeV
" P 15
1 4 , 3 J o u r s 1 ,707 MeV
4 5 C . 20
164 J o u r s 0 , 2 5 6 MeV
108 . Ag
47 2 , 3 nui 1,77 MeV
no « Ag
47
24 s 2,i:4MeV ( 6 0 7 , ) , 2 , 8 2 HeV (407.)
110 . * 8
47 253 J o u r s 0,087HeV ( 5 8 7 . ) , 0 , 5 3 HeV (357.)
165„ Dy 66 140 mn l,25MeV ( S 3 7 J , 0 , 8 8 MeV (157.)
0 , 4 2 MeV (27.)
- n i -
A N N F. X E III
T A B L E A U I I I
ENERGIE TOTALE EMISE PAn GRAMME POUR UN DETECTEUR IPkADIK
PAR 1 0 1 0 NEUTRONS THERMIQUES par en. 2
D é t e c t e u r Energie total* 1 émise BOUS la forme
D é t e c t e u r a + 3H g -,
7LLF ( 0 % 6 L i ) A3,5 erg.g 65,4 erg.g 79,4 erg .g"
LIF naturel 125073,6 e rg .g" 1 61,0 erg.g" 85,9 e rg .g" 1
paâtiLU teflon +• M t L l F
75188,7 e rg .g" 1 42,3 erg.g" 1 98,° erg.g"
A1 2 0 3 - 42,1 erg.g 2 6 4 , 7 e r g . g
CaSO, : Dy - 11,3B erg.g" 1 779,3 erg.g"
verre PB 33 3393,7 erg.g" 1 88,6 erg.g" 1 (+) 573,3 erg.g"
+ 62,5 erg.g" l i l 'on ne t ient paa compte des isotopes qui ont une décrols->inc< lente < M P , U 0 " A 8 )
!
Remarque - Les r é f é r e n c e s complet en de 1 a p u l i l u n i ; l e t i t r e "P roceed lngs" -
M..I. AITKKN, .1. KKIU, M.S. TITE, S . [ . K1.KM1NC ' l - ' - J Troc. î B t I n t . Cunf. LumJn. Dosiinet rv , St a:if orii ' - p. .' >•
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Mjtiuicn reçu .'e '< ' /mu-r !'J/5
TABLE DES MATIERES
INTRODUCTION GENERALE -
Première partie -
SYNTHESE BIBLIOGRAPHIQUE - CFNERALITES -
I - La Radiothemoluminescence - Rappel des principes -
La radicthermoLuminescence - Le cristal parfait.
Les piégea - Les centre» Luminogènes.
Le spectre de thermolumineacence.
La mesure de la dose absorbée.
Lea produits radlothennoluminescents.
II - Caractéristiques générales des matériaux radlothermoluminescents -
11.1 - Stabilité de l'information.
11.2 - Sensibilité et dose minimale décelable.
Courant d'obscurité du P.M.
Tribotherstoluninescence.
Emission lumineuse du système de chauffage.
Rémantnce.
Seuil de détection.
11.3 - Réponse en fonction de la dose absorbée.
Zone linéaire.
Zona suprallnéaire.
Zone de saturation.
11.4 - Réponse des produits radiothenaoluminescents en fonction
de l'énergie et de la quallté_des rayonnements.
Rayonnements électromagnétiques.
Les rayonnements particulates directement ionisants.
Les neutrons rapides.
Les neutrons thermiques.
IT.5 - In£luences_diversea.
Influence du débit de dose sur le réponse des produits RTL.
Influence des conditions de conservation.
- 204 -
III - Caractéristiques particulières des principaux produits RTl. -
111.1 - Le fluorure de lithium.
111.2 - Le fluorure de calcium.
111.3 - L'oxyde de béryllium.
III.A - Le borate de llthiun.
III.5 - Le sulfate de calcium.
- Deuxième partie -
ETUDE DE PRODUITS RADIOTHERHOLUMINESCENTS PARTICULIERS -
CHAPITRE A - LE FLUORURE DE LITHIUM STABILISE AU SODIUM.
I - Introduction -
II - Stabilisation du spectre de radiothermoluminescence -
11.1 - L'instabilité du spectre RTL.
11.2 - Stabilisation gar la méthode du recuit.
11.2.1. - L'action du recuit sur la création des -J-.MI-.--.
11.2.2. - Effet du recuit pour deux vitesses di f t êrent e*; c
refroid Lsaement.
II. 2.3. - Effet de La dur^e du recuit sur In s t ..•••: 1 i : Ï <:U
spectre RTL.
11.3 - Stabilisation par l'introduction de corps étranger.-..
11.3.1. - Préparation du LiF stabilisé au sodiun..
11.3.2. - Effet des traitements thermiques.
11.3.3. - Analyse des résultats obtenus lors de l.i remit i
sat ion du produit.
11.3.4. - Régénération du P.T.L.
III - Elimination des pièges Instables dans le Lecteur -
111.1 - Principe.
111.2 - Cycle thermique dynamique.
111.3 - Système à température constante.
IV - Caractéristiques thermoluminescentes du fluorure de litMum "PTI,"-
IV.1 - Le spectre de thermoluminescence.
IV.2 - Enission spectrale du fluorure de lithium.
V - Caractéristiques dosimétriques du fluorure de lithium "iTl." -
V.l - Sensibilité.
V,2 - Réponse en fonction de là dose.
V,3 - Sensibilisation par Irradiation.
- 206 -
V.4 - Sensibilité chromâtigue retatlve_du_LiF_irradlé_p_ar_do«
ghotona.
V.4.1. - Courbet théorique* de réponse,
V.4.2. - Vérification expérimentale,
VI - Miae en oeuvre de La tharmolualneacenca pour la dosimetric -
VI.1 - R*»li««tion_d«_dÉtecteuri_ioUdai.
VI.2 - Réallaation d^«n_apjar«ll_da^aw»ure_d«_la*oratolre.
VI.y - R*«lt;«tton_d^un_do»ia^re_indlyldue^RTL.
VI.4 - Réallaation d'ane^hatne^autoMt^ue^e^^aure^dei^dotimètrea
individuel*.
VI.4,1 - Le chauffage.
VI.4.2. - La détection.
VI.4.3. - Déroulement dea opérations de mesure.
VI.4.4. - Caractériatiquea.
vi.5 - AEE 1 1 ^^*™™iïî ï î l î i2«£iîî2£îîES-—-iiîiîiïï5*
VII - Conclusions -
CHAPITRE B - L'ALUMINE.
I - Introduction -
1 . 1 " £f£^nltion_du_£roblé2«>*.
1 . 2 " 2îî2iï_-î_llfiilîiUÎ-5ît'
I I - L'aluwlne - Rappela bibliographique» -
11.2 - La radlothermolumineacence de l 'a lumine.
11.3 * Le corindon cho i s i .
III - Analyse de la radiothermoluainaacaace du corindon -
111.1 - Le_agectre_de radiother«oluailntacenc«.
111.2 - L'émission spec t ra le de l 'a lumine.
- 207 -
IV - Analyse de» propriétés dosiwetrlques «lu corindon -
IV.1 - Stabilité das électrons dans Leurs pièges.
IV.2 - Sensibilité aux rayons gassns du Co.
IV.3 - Répons* du corindon en fonction de La dose absorbée.
IV,t* - Répons* «n fonction de L'énergie des photons.
IV.5 - CranulOMitrle.
IV.6 - Sensibilité à La luaUrc.
V - Mise en oeuvre de L'altmlne.
V.l - Fabrication de briques de corindon.
V.2 - Fabrication de dosisètres frittes.
VI - Conclusion -
Troisième partie -
1 - Introduct ion -
I I - Déroulement tes expériences -
II. I - Les différents t^ges de dosiraètres utilisés.
11.1.1 - Les doslmetrec r*id t othermoluniinescents.
11.1.2 - Les doslmètres radlophotoluminescentE .
I I.1.1 - L,es doslmètres photographiques.
11.1.4 - Précision des résultats.
11.2 - Les diverses sources de rayonnement neucronique.
11.2.1 - La source de neutrons thermiques.
11.2.2 - La source de plutonium-béryllium,
IT.2.3 - La source de californium 252.
II.2.U - La source de neutrons monochromatlques de 14,7 MeV.
11.3 - Métrologie des rayonnements électromagnétiques.
11.3.1 - Mesure des rayons gamma dans un champ de neutrons
lents.
11.3.2 - Détermination théorique du champ de rayonnement
électromagnétique.
11.3.3 - Détermination du champ gamma à l'aide d'un compteur
de CEIGER-MUEUER.
11.3.0 - Determination du champ gamma à l'aide d'émuLsions
photographiques.
11.3,5 - Comparaison des résultats obtenus avec ces diverses
méthodes auprès des sources utilisées.
11.4 - Définition des conditions expérimentales.
11.4.1 - L'action des neutrons lents ou thermiques.
11.4.2 - Choix du type de conteneur ou d'emballage.
I - Les résultats - Analyse et discussion -
III.I - Expériences réalisées avec des neutrons thermiques.
111.1.1 - Cale \ théorique de la dose absorbée,
111.1.2 - Résultats expérimentaux.
111.1.3 - Analyse des résultats.
111.2 - Expériences réalisées avec la source de Pu-Be.
252 111.3 - Expériences réalisées avec la source de Cf.
11.3.1 - Sensibilité Intrinsèque des détecteurs
11.3.2 - Sensibilité apparente des détecteurs.
III.S
111,4 - Expériences réalisées avec des neutrons de 14,7 MeV.
111.4.1 - L a sensibilité intrinsèque.
111.4.2 - La sensibilité apparente.
Synthèse des résultats.
11.5.1 - Sensibilité aux neutrons lents ou thermiques.
11.5.2 - Sensibilité aux neutrons rapides.
IV - Conclusion -
CONCLUS 101! GENERALE -
Annexe I - Production de rayonnements monochromatiques de 14,7 MeV.
Annexe II - Détermination théorique du champ de rayonnement électro
magnétique d'une source de Pu-Be.
Annex* III - Calcul de la sensibilité théorique aux neutrons thermiques
d'un détecteur quelconque.
BIBLIOGRAPHIE -
Achevé d'.ulpnmer
par
le CEA. Service de Documentation, SjctJv
Octobre 1975
DEPOT LEGAL
4ème trimestre 1975
La diffusion, i titra d'échange, dm rapports et bibliographies du Commissariat à l'Energie Atomique att assurée par la Service da Documentation, CEN-Saclay, B.P. n° 2. 91 190 - Gif-sur* Yvette (Franca).
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Edité par
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