Binary (e,2e) 分光による He と H 2 の二電子励起過程

Binary (e,2e) 分光によるHe と H2 の二電子励起過程

渡辺　昇、　高橋　正彦東北大学　多元物質科学研究所

高速電子衝撃イオン化実験 → 標的原子分子の電子構造　　電子衝突ダイナミクス

Binary (e,2e) 分光

e0-

e1-

e2-

M M+

(p,2p) 反応

p0

p1

p2

陽子と原子核との衝突→　原子核の一粒子準位の情報

原子核

q = p0 - p1 - p2 Ebind =E0 - E1 - E2

エネルギー保存則

e0- + M e1

- + e2- + M+

(p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q, Erecoil)

coincidence

運動量保存則

residual ion act as a spectator

標的電子の運動量分布 p = -q = (p1 + p2) - p0 p = -q = (p1 + p2) - p0

M+q

e- (p, Ebind)

e0- (p0, E0)

M: p+q = 0

M+q

e1- (p1, E2)

e2- (p2, E2)

p = -q

～ keV

平面波撃力近似： Plane-Wave Impulse Approximation (PWIA)

2

23

)2,(121 rrrq deK i

ee

K ：動力学的因子 , q = p0 - p1 - p2

運動量空間における軌道毎の波動関数

１）入射電子と標的電子との二体衝突　→撃力近似　

２） M+ との相互作用を無視　→入射電子、放出二電子：平面波

(e,2e) 断面積

M+e0

- (p0, E0)

e1- (p1, E2)

e2- (p2, E2)

2

0

214)2,( 021

2 ppp Tppp

ee : 標的電子軌道

Binding Energy [eV]

Coi

ncid

ence

Cou

nts

-3 Momentum [a.u.]3

0

0

9,000

10

30

3s

0 1 2Momentum [a.u.]

0

510-4

0.001

0.0015

Dif

fere

ntia

l Cro

ss S

ectio

n Ar 3s

3p


0

0.001

0.002

Dif

fere

ntia

l Cro

ss S

ectio

n [a

.u.]

Ar 3p

20 40Binding Energy [eV]

0

20000

40000

Coi

ncid

ence

Cou

nts Ar 3p

3s

satellite band

測定例： Ar 原子

同時計測画像観測法を応用した　 (e,2e) 分光装置の開発 [1,2] ⇒5 桁もの検出効率の向

上

[1] M. Takahashi et al., Rev. Sci. Instrum.73 2242(2002).[2] M. Takahashi et al, J. Electron Spectrosc. 141, 83 (2004).

原子、分子の性質の多くは電子軌道により決まる　

Binary (e,2e) 分光：　電子状態研究における強力な実験手法散乱断面積の小さな領域で二電子の同時計測　→　実験的困難

● 運動量空間における価電子軌道の定量的な観測　　　　　　　　

● 内殻電子イオン化への適用　

● 二電子励起過程への適用：　　　　多電子励起ダイナミクスと電子相関　

● “ 配向分子”の binary (e,2e) 分光法の開発e0

-

e1-

e2-

●Binary (e,2e) 分光による二電子励起過程の研究

最も単純な標的、多くの研究例E0 > 数百 eV ：　 PWIA が良い近似


0

510-4

0.001

0.0015

Trip

le D

iffe

rent

ial C

ross

Sec

tion

[a.u

.]

He+(n=1) PWIA/CI

1s

Binary (e,2e) study on He

1s

二電子励起過程

e1-

e2-e0

-

Shake-Up Mechanism?

電子相関に鋭敏

N. Lermer et al., Can. J. Phys. 74, 748 (1996).

PWIA(Shake-up)

@ 1200eV

What mechanisms?

Previous study

1s

n=2

本研究の目的

He の二電子励起ダイナミクスの解明

独立粒子モデルの描像を越えた電子構造研究への (e,2e) 分光の適用

二電子励起ダイナミクスの詳細な理解必要

実験装置

M. Takahashi et al, J. Electron Spectrosc. 141, 83 (2004).

高検出効率を実現

21

2

01 2sin22 pppq

Gas nozzle

Spherical analyzer

Scattering point

1

2

Position sensitive detectors

Electron gun

E1=E2

1=2=45o

E0 = 1.2, 2.1,4.3 keV

　 He イオン化エネルギースペクトル　（ E0=2.1keV ）　

0 50 100Binding Energy [eV]

0

5105

1106

Coi

ncid

ence

Cou

nts

He+(n=1) 2 3

4

He++


0

5105

1106

Coi

ncid

ence

Cou

nts

He+(n=1) 2 3

4

He++

1s

n=2

50

1s


0

510-6

110-5

Trip

le D

iffe

rent

ial C

ross

Sec

tion

[a.u

.] He+(n=2)


0

510-6

110-5

Trip

le D

iffe

rent

ial C

ross

Sec

tion

[a.u

.] He+(n=2)

Kinematical factorE0 に依存 Target-ion overlap

q のみの関数

2Hei

HefPWIA K

q

Cross Section / K : E0 に依存しない

PWIA cross section

He CI wavefunction: J. Mitroy et al, J. Phys. B 18, 4149 (1985)

運動量分布 : He+ (n=2)


0

0.002

0.004C

ross

Sec

tion

/ Kin

emat

ical

Fac

tor

He+ (n=2)

PWIA calc. for shake-up


0

0.002

0.004C

ross

Sec

tion

/ Kin

emat

ical

Fac

tor

He+ (n=2)

1.2keV 2.1keV 4.3keV

PWIA calc. for shake-up

He

e0-

1s

e1-

e2-

n=2

He+(n=2)n=2

TS1

TS21

TS22

Two Step mechanisms

Second Born term

n inm

iini

nfff

mB iEEpp

VK

VK

df 2

11

lim2

20

2

222

022

p

p

i 　⇒　 nn 　⇒　 f

Two Step 1

Two Step 2

Second Born Approximation (SBA)

'20

2

222

0221 2

21

21

lim2

n inm

Hei

iHen

i

Hen

Heff

fmTS iEEpp

eKK

df

ji

rKpK

p

　 ionization excitation

n itm

Hei

Heni

i

Hen

iHef

fmTS iEppp

Ke

Kdf

f

2

21

11

lim2

22

20

2

222

0222

pK

p

rK

　 excitation ionization

Ki=p0-pm, Kf=pm-p1

イオン化後、電離電子がもう一つの 1s 電子と衝突

入射電子が二つの 1s 電子と順次衝突

n nfm

Hei

Henm

Hen

iHef

mmTS ipp

Ke

df

m

2

211

lim2

22

2

22

2

021

2 pKpp

p

rpp

　 excitation 　　 ionization

N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 75, 052701 (2007).

二次の Born 近似計算との比較


0

0.002

0.004

Cro

ss S

ectio

n / K

inem

atic

al F

acto

rHe+ (n=2)


PWIA


0

0.002

0.004

Cro

ss S

ectio

n / K

inem

atic

al F

acto

rHe+ (n=2)


SBA:1.2keV SBA:2.1keV SBA:4.3keV

PWIA

N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 75, 052701 (2007).

0

0.001

0.002

0.003

0.004He

+(2s) SBA:1.2keV SBA:2.1keV SBA:4.3keV PWIA


0

510-4

0.001

Dif

fere

ntia

l Cro

ss S

ectio

n/K

inem

atic

al f

acto

r [a.

u.]

He+(2p) SBA:1.2keV SBA:2.1keV SBA:4.3keV

1.2keV

2.1keV

4.3keV

PWIA

PWIA(Shake-Up)

He+

2s 2p

H2+

2sg

HH

2pu

H

H

2pu

HH

PWIA との相違小

0 1Momentum [a.u.]

0

0.01

0.02

Rel

ativ

e In

tens

ity [

arb.

units

] 2sg

1.2keV 2.0keV

PWIA

2sg

HH

0 1

2pu 1.2keV

2.0keV

PWIA

0 1Momentum [a.u.]

0

0.0052pu

1.2keV

2.0keV

PWIA

2pu

H

H

2pu

HH

運動量分布

0 1

2pu

0 1Momentum [a.u.]

0

0.002

0.004

Rel

ativ

e In

tens

ity

[arb

.uni

ts]

2pu

0 1Momentum [a.u.]

0

0.005

0.01

0.0152sg

PWIA

SBA 1.2keV SBA 2.0keV

SBA 2.0keV

SBA 1.2keV

SBA 1.2keV

SBA 2.0keV

PWIA PWIA

SBA 計算：　実験を定量的に再現

SBA との比較

N. Watanabe et al. to be submitted.

iEppp

Ke

Kdf

itm

Hei

Hesi

i

Hes

iHef

fmTS

f

2

21

11

lim2

22

20

2

12212

0222

pK

p

rK

　 excitation ionization

前方散乱が支配的 : Kf 1

Hesf

Hef

fKi

1ˆ rK

双極子遷移許容　 >> 　双極子遷移禁制 1s 　 → 　 2p 　

1sg → 2pu

1sg → 2pu

1s 　 → 　 2s 　

1sg → 2sg

He

H2

Two Step メカニズムが関与した現象 He ：二重イオン化過程

Xe ： 4d-15l 　-1 二重イオン化過程

M. Takahashi et al., Phys. Rev. Lett. 98, 013201 (2007).

N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 72, 032705 (2005).N. Watanabe et al., Phys. Rev. A 77, 032725 (2008).

1s

4d

5p or 5s

60 80 100 120 140Binding Energy [eV]

0

0.5

1

1.5

Rel

ativ

e In

tens

ity [

arb.

uni

ts]

Xe4d-1

TS メカニズム


0

210-4

410-4

Rel

ativ

e In

tens

ity

[arb

. uni

ts] He++ (E3=20eV)

PWIA

SBA

E0=2.1keV

まとめ

(i) He と H2 の binary (e,2e) 実験 : E0 = 1.2 ~ 4.3keV

　　二電子励起過程の運動量分布：明確な E0 依存性　　　　　高次 Born 項に基づく散乱メカニズムの関与

(ii) 二次の Born 近似計算

TS メカニズム：　　　　二電子励起過程で重要な役割を果たす　　　　その影響はイオン終状態に強く依存

(i) He と H2 の binary (e,2e) 実験 : E0 = 1.2 ~ 4.3keV

　　二電子励起過程の運動量分布：明確な E0 依存性　　　　　高次 Born 項に基づく散乱メカニズムの関与

(ii) 二次の Born 近似計算

TS メカニズム：　　　　二電子励起過程で重要な役割を果たす　　　　その影響はイオン終状態に強く依存

実験　東北大多元研グループ：　　高橋　正彦　教授　　宇田川康夫　教授　　渡邉　昇　博士　　 Y. Khajuria 博士　　中山和也　氏　　三宅裕輔　氏　　渋谷昌弘　氏　　浅野佑策氏

　オックスフォード大：　　 J.H.D. Eland 教授　　東邦大：　　酒井康弘　准教授

理論計算　モスクワ大：　　 Yu. V. Popov 　教授

　　 K. A. Kouzakov 博士

　関西外大：　　向山毅　教授

二次元検出器の開発　フランクフルトグルー

プ： R. Dörner 教授 O. Jagutzki 博士

分光器、同時計測回路の開発　東北大多元研機械工場　分子研装置開発室　（分子研共同開発研究）

共同研究者

10-5

5

10-4

5

10-3

He+(n=1)

(a) E0=1240eV

1:PWIA1.43 2:DWBA1.06 3:SBA

1,3

2

5

10-5

5

10-4

5

10-3

Trip

le D

iffe

rent

ial C

ross

Sec

tion

[a.u

.]

(b) E0=2080eV


1,3

2

0 1 2 3Momentum [a.u.]

10-6

5

10-5

5

10-4

5

(c) E0=4260eV


1,3

2

0

210-5

410-5

He+(n=2)

(a) E0=1240eV


12

3

0

510-6

110-5

1.510-5

Trip

le D

iffe

rent

ial C

ross

Sec

tion

[a.u

.]

(b) E0=2080eV


12

3


0

210-6

410-6 (c) E0=4260eV


1,2

3

●Binary (e,2e) 分光

Bethe ridge 近傍における高速電子衝撃イオン化実験

エネルギー保存則束縛エネルギー運動量保存則生成イオンの反跳運動量

e0- + M → e1

- + e2- + M+

(p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q,Erecoil)

Ebind = E0 - (E1 + E2) Ebind = E0 - (E1 + E2)

q = p0 - (p1 + p2)

residual ion act as a spectator

標的電子の運動量分布 p = -q = (p1 + p2) - p0 p = -q = (p1 + p2) - p0

M+q

e- (p, Ebind)

e0- (p0, E0)

M: p+q = 0

M+q

e1- (p1, E2)

e2- (p2, E2)

p = -q

平面波撃力近似： Plane-Wave Impulse Approximation (PWIA)

2

)2,( )( p ee

Target Hartree Fock 近似

2

1212

1*23

0

21)2,( ,21 1

NN

NiN

Nf

ieeee ddef

ppp

rrrrrrrrp

Ni : 中性始状態 1N

f : イオン終状態

rrp rp dei 2

3

21 : イオン化軌道

運動量空間での軌道毎の波動関数

HFN

i

● 一次の Born 近似　　　　 ●入射電子、放出二電子：平面波

21 Ni

NfK p

●Binary (e,2e) 散乱断面積

K ： kinematical factor

e0-

e1-

e2-

H2

q

分子軸と q が平行になる配置で強度増大

2sg 2pu

Ionization-excitation process

1sg

標的水素分子中の電子相関を直接的に反映

2

21 22 pupuu ppc : 2pu

2132222 ppgg ssgg ccss : 2sg

H2 波動関数に含まれる電子励起配置の運動量分布

1Nf

gggguuggN

i sscsscppcssc 2;12;22;21;1 3210

Ni

Nf 1p

H2 分子の binary (e,2e) 分光実験

1sg

H2 ：最初期より研究されてきた分子

主イオン化遷移： 1sg 軌道の電子運動量分布

e1-

e2-

2pu, 2s ｇ

H2+

H2

e0-

1s ｇ

gg si

isf

fnm

mB iK

iKipk

df 1121222222 exp

1exp

112rKrKk

Ki = k0 – km, Kf = ks - kmi(r1,r2)= 1sg(r1) 1sg (r2)

一電子励起H2

+ (1sg) → H2+ (2pu or 2sg)

前方散乱が支配的： Kf 1

一電子イオン化H2

(1sg2) → H2

+ (1sg) + e-

q 依存性： 1sg イオン化過程　　　 gerade symmetry

二次 Born 項：

ni

jjin

in

jjff

fnm

mB iK

iKipk

df2

12

2

122222 exp

1exp

112rKrKk

Two Step mechanism

q = p0 - p1 - p2

Ebind =E0 - E1 - E2

実験

エネルギー保存則

運動量保存則

e0- + A e1

- + e2- + A+

(p0,E0) (p1,E1) (p2,E2) (q, Erecoil)

coincidence

EMS(q)

e0 (E0, p0)

12

q

e3 (E3, p3)undetected

e2 (E2, p2)e1 (E1, p1)

E0 = 2 keV

E1=E2

1=2=45º

Symmetric noncoplanar geometry

Ne 2s 2p

204060 Binding Energy [eV]

0

2

4

6

Int

ensi

ty [

arb.

uni

ts] (a) =10deg.

2s-1

2p-1

0 1 20

0.5

1

Inte

nsity

[ar

b. u

nits

] (c) 2s


(b) 2p

1s

2

)2,(Hei

Hefee

q

sscppcsscHei 2;22;21;1 210

PWIA ：

　二電子励起過程　

He

1s

2s,2p

1s

2s,2p

1s

2s,2p

pHef 2

励起分子軌道の運動量分布

2

221)2,( qc pee He+

実験

e0 (E0, p0)

12

q

e3 (E3, p3)undetected

e2 (E2, p2)e1 (E1, p1)

E1=E2

1=2=45º

Symmetric noncoplanar geometry

Gas nozzle

Spherical analyzer

Scattering point

1

2


0

0.5

1C

oinc

iden

ce C

ount

s [

106 ] H2 1.2keV

1sg 2pu

2pu2sg

3sg

100

　実験結果　

1s ｇ1s ｇ


0

1

2

Rel

ativ

e In

tens

ity

[arb

.uni

ts]

1sg

PWIA

1s ｇ

H

H

He H2

1 中心系：　　理論計算が比較的容易

2 中心系：　　理論計算困難

励起イオン化遷移：　　　　　　　シャープなピーク

励起イオンバンド：ブロード

Sub level (2s,2p) 縮退 Sub level ：分離


0

5

10

Inte

nsity

He


0

0.5

1

1.5

2

Inte

nsity

H2

本研究： He に対する実験、理論両面からの研究

n=2 (2s,2p)

1sg

2pu

2sg

1sg

222 HH

EMS

q

uH p22

ggH ss 1;12

PWIA ：

1sg

2pu

2sg

励起分子軌道の運動量分布

gguu sscppc 2;22;2 21c0

1sg

2pu

2sg

2

221 qc

upEMS

1sg

2pu

2sg

2

222 qc

gsEMS

gH s22

1sg

2pu

2sg

　励起イオン化過程　

H2

H2+

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