Aktionsprogramm Umwelt und Gesundheit
Umweltbundesamt - Toxikologie, gesundheitsbezogene Umweltbeobachtung
Marike Kolossa-Gehring,
K. Becker, A. Conrad, C. Schulz, R. Nagorka, C. Schröter-Kermani, M. Seiwert
Phthalate–
Ergebnisse aus dem Umweltbundesamt
.
2MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Aktivitäten des UBA
Exposition, Quellen, Bewertung
• Kinder-Umwelt-Survey
• Bewertung: HBM Werte der HBM Kommission
• Quellen
• Zeit-Trends:Umweltprobenbank
• Offene Probleme
3MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Zwei sich ergänzende Ansätze
Ulm(seit 1997)
Halle/S.(seit 1995)
Münster(seit 1977)
Greifswald(seit 1995)
Umweltsurvey Umweltprobenbank
Jährlich Proben von 150 Studierenden
pro Probenahmeort
1.790 Kinder2003 - 2006US IV
4.800 Erw.1997 - 1999US III
4.000 Erw. 730 Kinder1990 - 1992US II
2.700 Erw.1985 - 1986US I
ProbenzahlZeitraumSurvey
150 Probenahme-orte in US IV
4MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Instrumente
Umweltsurvey Umweltprobenbank
5MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Vergleich zwischen Altersgruppen
0
20
40
60
80
100
120
MnBP MiBP MBzP 5OH/5oxo-MEHP
OH/oxo/cx- MiNP
3-5 Jahre
6-8 Jahre
9-11 Jahre
12-14 Jahre
Studierende2006
Altersgruppen
GM
(µ
g/l)
p<0,05
p<0,01
Altersabhängigkeit der Belastung mit 5 Phthalaten
6MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Weichmacher: DEHP- Toxikologie
• Effekte auf Reproduktion, Fruchtbarkeit, Hormonsystem • männliche Nager:
– Struktur und Funktion der Hoden, Hodengewicht, Spermatogenese, Atrophie der Samenkanäle (NOAEL, Ratte,3-Gen.-Studie: 4,8 mg/kg)
– Vakuolisierung der Sertolizellen (NOAEL: 3,7 mg/kg)
• Tiere in der Entwicklung sind empfindlicher als geschlechtsreife
• Zeitpunkt der Exposition entscheidend
7MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Human Biomonitoring Wert
ADI/ TDI: 4.0- 66 µg/ kg bw/ dNOAEL: 2.9- 20 mg/ kg bw/ dderived in: 1994- 2005
Human Biomonitoring Kommission (2007):NOAEL 4.8 mg/kg bw/d, Wolfe und Layton (2003):Hoden-Effekte, Entwicklungstoxizität
Human Biomonitoring Wert I(Summe aus 5OH-MEHP und 5oxo-MEHP im Urin)
– Kinder (6-13 Jahre) 500 µg/ l– Frauen im gebärfähigen Alter 300 µg/ l– Rest der Bevölkerung 750 µg/ l
8MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
TDI: DEHP (Diethylhexylphthalat) 50 µg/(kg KG∙d)
DnBP (Di-n-butylphthalat) 10 µg/(kg KG∙d)
DiBP (Di-i-butylphthalat) 10 µg/(kg KG∙d)
Überschreitung der tolerierbaren tägl. Aufnahme (TDI):
1,4%
11,7%
0%
5%
10%
15%
DEHP DnBP DiBP
Anteil TDI- Überschreiter (%)
9,1%
Einzelstoffbewertung bei Phthalaten sinnvoll?
9MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Umweltprobenbank: Zeittrend für Phthalate in Urin
1
10
100
1000
1985 1990 1995 2000 2005 2010
Jahr der Probenahme
log
c [
ng
/ml]
DnBP
DEHP
DiBP
BzBP
DiNP
*
Urin-Proben von
Studierenden
Metaboliten von:
DnBP: di-n-butyl phthalat)
DEHP: di(2-ethylhexyl)phthalat
DiBP: di-iso-butyl phthalat
BzBP: butylbenzyl phthalat
DiNP: di-iso-nonyl phthalat
DnBP: Überschreitung des TDI der EFSA bei 14% der Studierenden bis 2003
10MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
1987 1989 1991 1993 1995 1997 1999 2001 2003 2005 2007 2009
MiB
P i
n U
rin
(µ
g/L
)
Dn
BP
/DiB
P V
erb
rau
ch (
kt/J
ahr)
Mn
BP
in
Uri
n (
µg
/L)
HBM – die besten verfügbaren Expositionsdaten DnBP/DiBP-Verbrauch und MnBP, MiBP im Urin: 1988 - 2008
• Daten aus der UPB (Münster, n=60/Jahr, Analysen: Koch/Göen Universität Erlangen), Median;
• Jährlicher Verbrauch von DnBP und DiBP in West-Europa.
Spielzeug I
Spielzeug II
Kosmetika
nicht reguliert
reguliert Lebens-
mittel-kontakt
Pilot-Phase KUS
KUS
11MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
n = 598, Rangkorrelation, **: p < 0,01; n. s.: nicht signifikant
n. s.DINP
--n. s.DEHP
----0,33 **BBP
------0,19 **DIBP
--------0,26 **DnBP
DINP-Metabolite
DEHP-Metabolite
MBPMiBPMnBP
Metabolite im Urin
H
auss
tau
bBelastungsquellen I:
Hausstaub und körperliche Belastung
12MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Belastungsquellen II:
Duplikat-Studie zur DEHP-Aufnahme über Nahrung
• Frage:Gibt es einen Zusammenhang zwischen Abbauprodukten im Spontanurin und hoher DEHP Aufnahme?
• Studiendesign:Untersuchung von Nahrungsmitteln, Getränken, Innenraumluft und Hausstaub auf DEHP
• Ziel:Identifikation der wesentlichen Quellen für die DEHP Aufnahme
DEHP wurde als Kontaminanate in Nahrungsmitteln, Getränken, Innenraumluft und Hausstaub nachgewiesen.
Hauptquelle für DEHP ist die Nahrung.
13MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
1%
14%
23%
18%
13%
10%
7%
4% 3%2% 2%
1%
4%
0%
5%
10%
15%
20%
25%
bis5
>5bis10
>10bis15
>15bis20
>20bis25
>25bis30
>30bis35
>35bis40
>40bis45
>45bis50
>50bis55
>55bis60
>60
Phthalat-Aufnahme (µg/kg KG/d)
An
teil
de
r M
es
se
rte
85% Überschreiter des TDI (DnBP)
Summenbewertung
der gewichteten Aufnahmeraten von 5 Phthalaten
Gewichtung: Faktoren von Earl Gray (US EPA)Aufnahmerate: Daily Intake mit Volumenbezug von Wittasek berechnetn: 599 KUS-Probanden
14MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Die Einzelstoffbewertung von Phthalaten greift zu kurz
• Mehr als 600 Phthalate sind unter REACH vorregistriert
• Ca. 360 mit Kohlenstoffseitenketten > C 3 bzw. < C 9
• C4 bis C6 im Seitenkettenrückgrat
ähnliches Potential, vergleichbare Wirkstärke
• Hohe Wirkungsstärke von 6 Kohlenstoffatomen
• C 3 und C 8: Vergleichsweise geringe Toxizität
15MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Im Hausstaub bestimmte Weichmacher
11 Phthalate• DMP (Dimethylphthalat)DMP (Dimethylphthalat)• DEP (Diethylphthalat)DEP (Diethylphthalat)• DnBP & DIBP (n-DibutylphthalatDnBP & DIBP (n-Dibutylphthalat
& Diisobutylphthalat)& Diisobutylphthalat)• BBP (Benzylbutylphthalat)BBP (Benzylbutylphthalat)• DcHP (Dicyclohexylphthalat)DcHP (Dicyclohexylphthalat)• DIHP (Diisoheptylphthalat)DIHP (Diisoheptylphthalat)• DEHP (Bis-2-ethylhexylphthalat)DEHP (Bis-2-ethylhexylphthalat)• DINP (Diisononylphthalat)DINP (Diisononylphthalat)• DIDP (Diisodecylphthalat)DIDP (Diisodecylphthalat)• DIUP (Diisoundecylphthalat)DIUP (Diisoundecylphthalat)
7 Phthalat-Ersatzstoffe• DBA (Dibutyladipat)DBA (Dibutyladipat)• DEHA (Bis-2-ethylhexyladipat)DEHA (Bis-2-ethylhexyladipat)• DEHAz (Bis-2-ethylhexylazelat) DEHAz (Bis-2-ethylhexylazelat) • DEHS (Bis-2-ethylhexylsebacat)DEHS (Bis-2-ethylhexylsebacat)• TEHTM (Tris-2-ethylhexyltrimellitat) TEHTM (Tris-2-ethylhexyltrimellitat) • DINCH (Diisononylcyclohexanoat) DINCH (Diisononylcyclohexanoat) • DEHT (Bis-2-ethylhexylterephthalat)DEHT (Bis-2-ethylhexylterephthalat)
16MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Weichmacher im Hausstaub (1)
Median (in mg/kg Staub)
sonstige Phthalate ohne
DEHP und DINP (129)
DEHP (500)
DINP (119)Phthalat-Ersatzstoffe (3)
17MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Weichmacher im Hausstaub (2)
0 200 600 1000 1400 1800
Summe Phthalat-Ersatzstoffe
Summe weitere Phthalate
n-Dibutylphthalat (DnBP)
Diisodecylphthalat (DIDP)
Diisobutylphthalat (DIBP)
Benzylbutylphthalat (BBP)
Diisoheptylphthalat (DIHP)
Diethylphthalat (DEP)
Diisononylphthalat (DINP)
Diethylhexylphthalat (DEHP)
95. Perzentil der Konzentration (mg/kg Staub)
„klassische“ Phthalate
„neue“ Phthalate
18MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Deutschland/USA: Phthalat-Metabolite im Urin
0
20
40
60
80
100
120
MnBP MiBP MBzP 5OH/5oxo-MEHP
US (2003/06), Alter: 3-14 Jahre NHANES III (2001/02), Alter: 6-11 Jahre
Geo
met
risch
es M
ittel
(µ
g/l)
19MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
COPHES Partner
24 EU-Mitgliedstaaten und Norwegen, Kroatien und die Schweiz
Aktive DEMOCOPHES Partner:
17 Länder: BE, CY, DE, DK, PL, RO, SI, ES, HU, SE, UK, PT, CZ, SK, LU, IE, CH
NO, FR, AT, HR als ad hoc Partner
20MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
Schlussfolgerungen
• Phtahalate sind gesundheitlich bedeutsam
• Hauptbelastungsquelle ist die Nahrung
• Geringer, aber signifikanter Beitrag aus Luft und Staub
• Die Belastung mit DEHP und DBP hat abgenommen
• Die Exposition speziell von Kindern ist zu hoch
• Die Einzelstoffbewertung greift zu kurz
• Gilt beim Ersatz toxikologisch bedenklicher Phthalate Regulierungsstatus > Wirkung?
• Gehalte in Deutschland sind höher als in den USA
• Innere („tatsächliche“) Belastung sollte verstärkt ins EU Risk Assessment einfließen
21MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
USA, 2011, Washington [email protected]
www.uba.de/gesundheit
Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit !
22MULEWF Expertengespräch Phthalate, Mainz, 25. Januar 2012
USA, 2011, Washington [email protected]
www.uba.de/gesundheit
Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit !
Phthalat-Belastung beeinträchtigt heute noch 600 000
2003-2006 belastete Kinder