PEMBUATAN LAPISAN TIPIS BARIUM ZIRKONIUM TITANAT …... · b. Bagaimana pengaruh jumlah lapisan terhadap komposisi (jumlah unsur), tingkat kekristalan, dan ketebalan lapisan tipis

perpustakaan.uns.ac.id digilib.uns.ac.id

commit to user

i

PEMBUATAN LAPISAN TIPIS

BARIUM ZIRKONIUM TITANAT (BZT)

MENGGUNAKAN METODE SOL GEL DENGAN

VARIASI HOLDING TIME PADA PROSES ANNEALING

Disusun Oleh :

MERRY YULIANIM0207043

SKRIPSIDiajukan untuk memenuhi sebagian

persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTAJanuari, 2012


commit to user v

PEMBUATAN LAPISAN TIPIS BARIUM ZIRKONIUM TITANAT (BZT)

MENGGUNAKAN METODE SOL GEL DENGAN VARIASI HOLDING TIME PADA PROSES ANNEALING

Merry YulianiJurusan Fisika, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam

Universitas Sebelas Maret

ABSTRAK

Telah dibuat lapisan tipis BZT di atas substrat Pt/Si menggunakan metode sol gel yang disiapkan dengan spin coater. Konsentrasi larutan 0,5 M, suhu annealing 800 C, heating rate 3 C/menit, kecepatan putar 4000 rpm selama 30 detik. Variasi holding time 1,2,3, dan 4 jam serta variasi jumlah lapis 3 dan 5. Karakterisasi dilakukan menggunakan XRD untuk analisa struktur kristal dan menggunakan SEM EDX untuk analisa komposisi, ukuran butir, dan ketebalan lapisan tipis BZT yang dibuat.

Hasil karakterisasi menunjukkan bahwa holding time berpengaruh pada tingkat kekristalan dan ukuran butir lapisan tipis BZT. Semakin lama holding timemaka ukuran butir makin besar. Jumlah lapis berpengaruh terhadap komposisi unsur, ketebalan lapisan tipis dan tingkat kekristalan. Semakin banyak jumlah lapis maka komposisi unsur pembentuk BZT semakin banyak dan lapisan semakin tebal serta intensitas sinar-X yang terdifraksi makin besar. Lapisan tipis BZT yang optimal dibuat pada proses annealing dengan holding time 4 jam dengan jumlah lapis 5.

Kata Kunci: sol gel, spin coater, holding time, annealing, heating rate


commit to user vi

FABRICATION OF BARIUM ZIRCONIUM TITANATE (BZT) THIN FILMS USE SOL GEL METHOD WITH

HOLDING TIME VARIATIONS ON ANNEALING PROCESS

Merry YulianiDepartment of Physics, Faculty of Mathematics and Natural Sciences

Sebelas Maret University

ABSTRACT

Fabrication of BZT thin films use sol gel method on Pt/Si substrate has been prepared by spin coater. The concentration of BZT solution was 0,5 M. Theholding time were variated at 1, 2, 3, and 4 hours and the number of layers were 3 and 5 layers. The heat treatment of annealing temperature at 800 C, heating rate

3 C/minute, and rotary speed 4000 rpm for 30 seconds. XRD characterization were applied to observe crystal structure and SEM EDX characterization were applied to observe composition, grain size, and the thickness of BZT thin films .

Characterization result show that the holding time influence on crystallinity and grain size of BZT thin films. More longer duration of holding time can increase the size of grain. The number of layer influence element composition, thickness of thin films and cristallinity. More number of layer can increase element composition and X-rays intensity which is diffracted. BZT thin films were found that using annealing treatment at holding time 4 hours and number of layers 5 indicated optimum result.

Keywords: sol gel, spin coater, holding time, annealing, heating rate


commit to user ix

DAFTAR ISI

Halaman

HALAMAN JUDUL................................................................................................ i

HALAMAN PENGESAHAN................................................................................. ii

HALAMAN PERNYATAAN .............................................................................. iii

MOTTO DAN PERSEMBAHAN ........................................................................ iv

HALAMAN ABSTRAK ........................................................................................ v

HALAMAN ABSTRACT ..................................................................................... vi

KATA PENGANTAR ......................................................................................... vii

UCAPAN TERIMA KASIH................................................................................ viii

DAFTAR ISI ......................................................................................................... ix

DAFTAR TABEL ................................................................................................ xii

DAFTAR GAMBAR .......................................................................................... xiii

DAFTAR LAMPIRAN ........................................................................................ xv

DAFTAR SIMBOL ............................................................................................. xvi

BAB I PENDAHULUAN ...................................................................................... 1

1.1. Latar Belakang .........................................................................................1

1.2. Perumusan Masalah .................................................................................3

1.3. Batasan Masalah ......................................................................................4

1.4. Tujuan Penelitian .....................................................................................4

1.5. Manfaat Penelitian ...................................................................................4

BAB II TINJAUAN PUSTAKA ............................................................................ 5

2.1. Struktur Perovskite ..................................................................................5

2.2. Struktur Kristal dari Barium Titanat (BaTiO3) ........................................7

2.3. Barium Zirkonium Titanat (BZT) ............................................................8


commit to user x

2.4. Ferroelektrik ............................................................................................8

2.5. Metode Chemical Solution Deposition (CSD) .......................................10

2.6. X-Ray Diffraction (XRD) .......................................................................12

2.7. Scanning Electron Microscopy (SEM)...................................................14

BAB III METODOLOGI PENELITIAN ............................................................. 17

3.1.Tempat dan Waktu Penelitian ................................................................17

3.2. Alat dan Bahan .......................................................................................17

3.2.1. Alat yang Digunakan ....................................................................17

3.2.2. Bahan yang Digunakan ................................................................18

3.3. Metode Penelitian...................................................................................18

3.3.1. Persiapan Substrat .........................................................................19

3.3.2. Pembuatan Larutan .......................................................................20

3.3.3. Proses Spin Coating dan Hydrolisis ..............................................22

3.3.4. Annealing .......................................................................................23

3.3.5. Karakterisasi ..................................................................................23

3.3.5.1. X-Ray Diffraction (XRD) ..................................................24

3.3.5.2. SEM EDX..........................................................................24

3.4 Teknik Analisis Data ...............................................................................25

BAB IV HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ..................................... 25

4.1. Karakterisasi Komposisi ........................................................................26

4.2. Karakterisasi XRD ................................................................................28

4.2.1. Variasi Holding Time pada 3 Lapis .............................................28

4.2.2. Variasi Holding Time pada 5 Lapis .............................................30

4.2.3. Variasi Jumlah Lapis dengan Holding Time 3 Jam .....................31

4.3. Karakterisasi Morfologi .........................................................................32

4.3.1.Variasi Holding Time pada 3 Lapis ..............................................33

4.3.2.Variasi Holding Time pada 5 Lapis ..............................................34

4.4 Ketebalan Lapisan Tipis BZT .................................................................36


commit to user xi

4.4.1. Ketebalan Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis pada

Holding Time 1 Jam...................................................................36


Holding Time 2 Jam...................................................................36


Holding time 3 jam ....................................................................37


Holding Time 4 jam ...................................................................38

BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ............................................................... 40

5.1 Kesimpulan .............................................................................................40

5.2 Saran .......................................................................................................40

DAFTAR PUSTAKA .......................................................................................... 41

LAMPIRAN- LAMPIRAN ...................................................................................43


commit to user 1

BAB I

PENDAHULUAN

1.1. Latar Belakang Masalah

Banyak aplikasi lapisan tipis ferroelektrik yang menggunakan sifat

dielektrik, piroelektrik, dan elektro optik yang khas dari bahan ferroelektrik.

Aplikasi elektronik yang paling utama dari lapisan tipis ferroelektrik di antaranya:

nonvolatile memory yang menggunakan kemampuan polarisasi (polarizability)

yang tinggi, kapasitor lapisan tipis yang menggunakan sifat dielektrik, dan sensor

piroelektrik yang menggunakan perubahan konstanta dielektrik karena suhu dan

aktuator piezoelektrik.

Belakangan ini penelitian terhadap material ferroelektrik banyak menarik

perhatian para ahli fisika karena material ferroelektrik ini sangat menjanjikan

terhadap perkembangan divais generasi baru sehubungan dengan sifat-sifat unik

yang dimilikinya. Penggunaan untuk fabrikasi dalam bentuk film tipis sangat luas,

karena sifat-sifat bahan ferroelektrik dapat difabrikasi sesuai kebutuhan serta

mudah diintegrasikan dalam bentuk divais. Penerapan material elektrik

berdasarkan sifat-sifatnya adalah sifat tetapan dielektrik yang tinggi dapat

diterapkan pada sel memori Dynamic Random Acsess Memory (DRAM), sifat

piezoelektrik dapat digunakan sebagai mikroaktuator dan sensor, sifat

polaryzability (histerisis) dapat diterapkan sebagai Non Volatile Ferroelectric

Random Acsess Memory (NVFRAM), sifat piroelektrik dapat diterapkan pada

sensor infra merah dan sifat elektro optik dapat diterapkan pada switch termal

infra merah (Lines dan Glass, 1979).

Barium titanat (BaTiO3) adalah oksida ferroelektrik yang paling umum

dalam struktur ABO3 perovskite dan digunakan sebagai kapasitor karena memiliki

konstanta dielektrik dan permitivitas tinggi. Selain itu, barium titanat (BaTiO3)

juga memiliki nilai dielectric loss yang besar pula.


commit to user

2

Timbal zirkonat titanat Pb(ZrxTi1-x)O3 memiliki sifat ferroelektrik dan

piezoelektrik yang sangat dibutuhkan dalam teknologi mikroelektrik dan semi

konduktor. Material ini memiliki struktur perovskite dengan formula ABO3 juga.

Disini oksigen oktahedral memegang peranan penting. A adalah atom berjari-jari

besar yang diisi oleh kation Pb2- untuk menempati salah satu sudut dari kubus.

posisi B ditempati oleh atom dengan jari-jari kecil dalam hal ini Zr4+. Sedangkan

oksigen mengisi pusat muka dari kubus tersebut. Posisi Ti4+ dan Zr4+ dapat saling

dipertukarkan (Azizahwati, 2002). PZT pada akhirnya ditinggalkan karena

kandungan timbal sebagai logam berat sangat berbahaya bagi system pernafasan

dan pencernaan manusia. Selain itu timbal sangat membahayakan bila mengenai

kulit dan polutan jangka panjang timbal terhadap tubuh dapat menyebabkan

kelumpuhan.

Lapisan tipis BaxSr1-xTiO3 (BST) merupakan material ferroelektrik yang

banyak diaplikasikan menjadi sebuah piranti karena variasi karakteristik yang

dimilikinya. Selain itu BST juga diaplikasikan dalam Ferroelectric Random

Acsess Memory (FRAM) karena memiliki konstanta dielektrik dan kapasitas

penyimpanan muatan yang tinggi (high charge storage capacity), aplikasi

Dynamic Random Acces Memory (DRAM) dan Non-Volatile Random Acces

Memory (NVRAM) karena kebocoran arus yang rendah (Gao, 2008).

Akhir-akhir ini, Ba(ZrxTi1-x)O3 telah dipilih sebagai alternatif untuk BST

dalam fabrikasi kapasitor karena Zr4+ secara kimiawi lebih stabil daripada Ti4

+

dan memiliki ukuran ion yang lebih besar untuk memperluas kisi perovskite.

Larutan padat Ba(ZrxTi1-x)O3 atau BZT dikenal karena memiliki sifat dielektrik

yang sangat baik sehingga digunakan dalam kapasitor. Sifat ferroelektrik

dari BZT sangat tergantung pada jumlah Zr yang disubstitusikan dengan Ti (Gao,

2008).

Ada beberapa metode penumbuhan lapisan tipis diantaranya sputtering,

pulse laser ablation deposition, metal organic decomposition, metal organic

chemical vapour deposition (MOCVDF), chemical vapor depotition dan liquid


commit to user

3

solution synthesis (Auciello, 1998). Metode lainnya adalah thermal

decompotition, sol gel, hydrothermal, dan pechini-type process (Zhao, 1996).

Diantara metode di atas metode sol gel memiliki keunggulan antara lain biaya

rendah, kemurnian tinggi, butiran yang bagus, pengontrolan komposisi mudah,

dan siklus fabrikasi pendek (Schwartz, 1997).

Variasi holding time diharapkan dapat memperoleh tingkat kekristalan BZT

semakin bagus dan ukuran butirnya juga semakin besar. Ukuran butir diharapkan

menjadi lebih rapat/kompak, homogen dan berukuran besar. Ukuran butir dan

tingkat kekristalan ini nantinya akan berpengaruh pada sifat listrik terutama sifat

ferroelektrik dan kualitas lapisan tipis. Sehingga pada penelitian ini perlu variasi

waktu tahan untuk mendapatkan hasil yang optimal.

Hasil penelitian Alfan (2011), kecepatan putar penumbuhan lapisan tipis

BZT menggunkan spin coater yang optimal adalah 4000 rpm selama 30 detik.

Sementara penelitian yang dilakukan Wahyu (2011), suhu annealing penumbuhan

lapisan tipis BZT yang paling optimal adalah 800 C.

Pada penelitian ini akan dilakukan pembuatan lapisan tipis BaZrTiO3

dengan metode sol gel di atas substrat Pt/Si dengan variasi holding time pada

proses annealing yaitu:1, 2, 3, dan 4 jam. Selanjutnya akan dilakukan

karakterisasi pada lapisan tipis BZT yang terbentuk meliputi uji komposisi

menggunakan peralatan Energy Dispersive X-Ray (EDX), uji struktur kristal

menggunakan peralatan X-Ray Diffraction (XRD), dan uji morfologi meliputi

ukuran butir dan ketebalan lapisan tipis menggunakan peralatan Scanning

Electron Microscopy (SEM).

1.2. Perumusan Masalah

Berdasarkan latar belakang yang telah dipaparkan di atas, maka dapat

dirumuskan masalah sebagai berikut:


commit to user

4

a. Bagaimana pengaruh holding time pada proses annealing terhadap tingkat

kekristalan dan ukuran butir lapisan tipis BZT yang terbentuk?

b. Bagaimana pengaruh jumlah lapisan terhadap komposisi (jumlah unsur),

tingkat kekristalan, dan ketebalan lapisan tipis BZT yang terbentuk?

1.3. Batasan Masalah

Beberapa batasan masalah dalam penelitian ini sebagai berikut:

a. Pembuatan lapisan tipis BZT pada penelitian ini menggunakan molaritas,

suhu annealing, heating rate, dan kecepatan putar yang sama, yaitu: molaritas

0,5 M, suhu annealing 800 C, heating rate 3 C/menit dan kecepatan putar

4000 rpm selama 30 detik.

b. Metode penumbuhan lapisan tipis BZT dalam penelitian ini menggunakan

metode sol gel yang disiapkan dengan spin coater.

1.4. Tujuan Penelitian

Berdasarkan latar belakang dan rumusan masalah di atas, tujuan dari

penelitian ini adalah sebagai berikut:

a. Mengetahui pengaruh holding time pada proses annealing terhadap tingkat

kekristalan dan ukuran butir lapisan tipis BZT yang terbentuk.

b. Mengetahui pengaruh jumlah lapisan terhadap komposisi (jumlah unsur),

tingkat kekristalan, dan ketebalan lapisan tipis BZT yang terbentuk.

1.5. Manfaat Penelitian

Manfaat dari penelitian ini adalah:

a. Memberikan pengetahuan tambahan mengenai penumbuhan dan karakteristik

lapisan tipis BZT.

b. Sebagai bahan referensi penelitian selanjutnya.


commit to user 5

BAB II

TINJAUAN PUSTAKA

2.1. Struktur Perovskite

Material perovskite memiliki beragam sifat yang menarik untuk

diaplikasikan dalam pembuatan keramik. Struktur perovskite diketahui setelah

adanya penemuan mineral perovskite calcium titanate (CaTiO3) secara alami.

Perovskite lebih dikenal sebagai sebutan untuk mineral calcium titanate (CaTiO3).

Sebagian besar keramik piezoelektrik (ferroelektrik) banyak dimanfaatkan seperti

barium titanate (BaTiO3), lead titanate (PbTiO3), lead zirconate titanate (PbZr1-

xTixO3,) lead lanthanum zirconate titanate (PLZT), potassium niobate (KNbO3),

potassium sodium niobate (KxNa1-xNbO3), dan potassium tantalite niobate

(KTaxNb1-xO3) yang memiliki struktur tipe perovskite (Xu, 1991).

Istilah perovskite memilki dua pengertian, pertama perovskite merupakan

mineral partikular dengan rumus kimia CaTiO3 (disebut juga calcium titanium

oxide). Mineral ini ditemukan di pegunungan Ural Rusia oleh Gustav Rose pada

tahun 1839 dan kemudian dinamakan oleh mineralogist Rusia, L.A Perovski

(1792-1856). Kedua, umumnya mineral-mineral dengan struktur kristal yang sama

sebagai CaTiO3 disebut juga struktur perovskite. Kelebihan yang dimiliki oleh

oksida perovskite adalah sebagian dari ion-ion oksigen penyusun strukturnya

dapat dilepaskan (mengalami reduksi) tanpa dirinya mengalami perubahan

struktur yang berarti. Kekosongan ion oksigen ini selanjutnya dapat diisi kembali

oleh ion oksigen lain melalui reaksi reoksidasi. Selain itu, perovskite juga

memiliki tingkat kestabilan struktur yang relatif tinggi maka substitusi isomorfis

menggunakan kation-kation sejenis atau yang berukuran sama sangat mungkin

dilakukan.

Struktur perovskite sederhana memiliki rumus umum ABO3, dimana A

logam monovalen dan B adalah logam tetra atau pentavalen. Struktur ini


commit to user

6

digambarkan sebagai sebuah kubus. A merupakan kation dengan jari-jari ion lebih

besar, dan B merupakan kation dengan jari-jari yang lebih kecil. A berada pada

sudut sel satuan atau sudut kubus, B berada pada pusat sel satuan atau pusat

kubus, sementara ion oksigen (O) berada di pusat muka kubus. Posisi A dan B

dapat saling ditukar sesuai Gambar 2.1.

Gambar 2.1. Struktur Kristal Perovskite ABO3

(Schwartz, 1997)

Barium titanat merupakan suatu bahan yang bersifat ferroelektrik dan

mempunyai struktur kristal perovskite (ABO3) yang sampai saat ini banyak diteliti

secara luas. Hal ini menarik karena barium titanat mempunyai struktur kristal

perovskite yang sederhana sehingga dapat mempermudah pemahaman tentang

material ferroelektrik itu sendiri. BaTiO3 mempunyai struktur kristal yang jauh

lebih sederhana bila dibanding dengan bahan ferroelektrik lainnya. Bahan ini

ditinjau dari segi penggunaannya sangat praktis karena memiliki sifat kimia yang

sangat stabil, mempunyai sifat ferroelektrik pada suhu ruang sampai diatas suhu

ruang. Suhu curi pada suhu ruang adalah 120 C. Sementara penggunaan dalam

aplikasi elektronik suhu curie berkisar 60 C oleh karena itu suhu curie

diturunkan dan permitivitas perlu ditingkatkan (Yunasfi, 2002).


commit to user

7

2.2. Sruktur Kristal dari Barium Titanat ( BaTiO3 )

Gambar 2.2. Perubahan Struktur Kristal dari Barium Titanat (BaTiO3)(Jona dan Shirane, 1993)

Barium titanat memberikan struktur kristal yang bervariasi. Suhu curie

BaTiO3 adalah 120 C. Saat temperaturnya diatas 120 C BaTiO3 berada pada fase

paraelektrik. Saat temperaturnya berkisar antara 120 C dan 5 C BaTiO3 berada

pada struktur kristal tetragonal. Suhu dibawah 5 C struktur kristal berubah ke

orthorhombik tetapi masih dalam fase ferroelektrik, polarisasi spontan sejajar arah

bidang (110). Struktur kristal orthorhombik akan stabil pada kisaran temperatur

5 C sampai dengan -90 C. Pada temperatur -90 C struktur kristal berubah dari

orthorhombik menjadi rhombohedral dan mengalami perubahan simetri kisi

dengan a=b=c dan α=89 52'. Pada fase ini kristal berada pada arah bidang

original cubic (111). Variasi parameter kisi BaTiO3 dengan temperatur dapat

ditentukan menggunakan difraksi sinar-X. Parameter kisi dan konstanta dielektrik

(permitivitas) BaTiO3 menunjukkan fungsi temperatur. Difraksi sinar-X dan

difraksi neutron dapat menunjukkan bahwa saat struktur kristal mengalami fase

transisi dari kubik ke tetragonal, ion-ion Ba2+, Ti4+, dan O2 dan mengalami

pergeseran dari posisi aslinya.


commit to user

8

2.3. Barium Zirkonium Titanat (BZT)

Barium Zirkonium Titanat (BZT) sangat dikenal karena sifat listriknya yang

sangat baik untuk apilkasi kapasitor. Sifat ferroelektrik BZT sangat tergantung

pada jumlah substitusi Zr. Untuk substitusi Zr lebih dari 27% fase transisi

menunjukkan sifat paraelektrik ditunjukkan dengan digantikannya Ti4+ oleh Zr4+

untuk x ≥ 0,27 (Halder et.al., 2005). BZT dipilih untuk menggantikan BST dalam

fabrikasi kapasitor karena Zr4+ secara kimia lebih stabil dibandingkan Ti4+ dan

memiliki jari-jari ion lebih besar untuk memperluas kisi kristal. Ion Zr4+ memiliki

ukuran yang lebih besar yaitu 0,087 nm dibandingkan Ti4+ yang memiliki jari-jari

0,068 nm (Zhai et.al., 2004). BZT ditumbuhkan dengan metode sol gel karena

memiliki keunggulan diantaranya memiliki kontrol stoikiometri yang baik,

temperatur sintesis rendah, dan lebih menguntungkan dibandingkan menggunakan

metode sintesis logam oksida (Bernadi et.al., 2007).

2.4. Ferroelektrik

Ferroelektrik merupakan material elektronik khususnya dielektrik yang

terpolarisasi spontan dan memiliki kemampuan untuk mengubah arah listrik

internalnya. Polarisasi yang terjadi merupakan hasil dari penerapan medan yang

mengakibatkan adanya ketidaksimetrisan struktur kristal pada suatu material

ferroelektrik (Sayer dan Chivukulas 1995).

Ferroelektrik memiliki karakteristik penting yaitu temperatur transisi yang

disebut temperatur curie. Saat temperatur berada dibawah temperatur curie, kristal

ferroelektrik mengalami transisi dari fase paraelektrik ke fase ferroelektrik. Saat

temperatur berada diatas temperatur curie kristal tidak menunjukkan sifat

ferroelektrik, sedangkan saat temperaturnya dibawah temperatur curie, kristal

menunjukkan sifat ferroelektrik yang ditimbulkan oleh penyimpangan kecil

struktur paraelektrik seperti simetri kisi pada fase ferroelektrik yang selalu lebih

rendah daripada fase paraelektrik. Jika ada dua atau lebih fase ferroelektrik pada


commit to user

9

kristal, temperatur curie hanya menetapkan temperatur dimana fase transisi

paraelektrik-ferroelektrik terjadi. Temperatur yang mengubah kristal dari fase

ferroelektrik ke fase ferroelektrik lain disebut sebagai temperatur transisi. Sebagai

contoh, temperatur curie BaTiO3 adalah 120 C dimana fase transisi dari

paraelektrik ke ferroelektrik terjadi (Xu,1991).

Gambar 2.3. Kurva Histerisis(Jona dan Shirane, 1993)

Kurva histerisis Gambar 2.3 merupakan kurva hubungan antara polarisasi

listrik (P) dan kuat medan listrik (E). Ketika kuat medan listrik ditambah (OA)

maka polarisasinya akan meningkat terus sampai material mencapai kondisi jenuh

atau saturasi (BC). Ketika medan listrik diturunkan kembali ternyata polarisasinya

tidak kembali ke titik O, tetapi mempunyai pola (CD) dan mempunyai nilai.

Ketika medan listrik tereduksi sampai nol, material akan memiliki polarisasi

remanen (PR) seperti pola (OD). Nilai remanen merupakan nilai rapat fluks

magnetik yang tersisa di dalam material setelah medan diturunkan menjadi nol

dan merupakan ukuran kecenderungan pola sifat magnet untuk tetap menyimpang,

walaupun medan penyimpang telah dihilangkan. Nilai polarisasi dari material

dapat dihilangkan dengan menggunakan sejumlah medan listrik pada arah yang


commit to user

10

berlawanan (negatif). Harga dari medan listrik untuk mereduksi nilai polarisasi

menjadi nol disebut medan koersif (Ec) pola OF. Jika medan listrik kemudian

dinaikkan kembali, material akan kembali mengalami saturasi, hanya saja bernilai

negatif (FG). Putaran kurva akan lengkap jika, medan listrik dinaikkan lagi dan

pada akhirnya akan didapatkan kurva hubungan polarisasi (P) dengan medan

listrik (E) yang ditunjukkan dengan kurva histerisis (Jona dan Shirane, 1993).

2.5 Metode Chemical Solution Deposition (CSD)

Beberapa keuntungan metode CSD diantaranya biaya rendah, kemurnian

tinggi, butiran bagus, kontrol komposisi yang lebih mudah, dan siklus fabrikasi

yang pendek (Schwartz, 1997). Metode Chemical Solution Deposition (CSD)

merupakan cara pembuatan lapisan tipis dengan pendeposisian larutan bahan

kimia di atas substrat untuk membuat larutan menjadi homogen, yang dipreparasi

dengan spin coater pada kecepatan putar tertentu. Viskositas prekusor dan

kecepatan putar spin coater sangat mempengaruhi ketebalan lapisan.

Proses spin coating terdiri dari proses pelepasan larutan yang dideposisikan

di atas permukaan substrat. Spin coater dengan kecepatan tinggi diputar untuk

meratakan larutan dan proses pengeringan untuk menghilangkan kelebihan pelarut

pada lapisan tipis. Dua metode pelepasan yang paling umum yaitu pelepasan statis

dan pelepasan dinamis. Pelepasan statis adalah cara sederhana mendeposisikan

genangan kecil larutan di tengah substrat. Pelepasan dinamis adalah proses

pelepasan dimana substrat diputar dengan spin coater dengan kecepatan rendah

sekitar 500 rpm. Perlakuan ini berfungsi untuk menyebarkan larutan ke seluruh

permukaan substrat dan dapat mengurangi kandungan material yang terbuang saat

proses spin coating berlangsung.


commit to user

11

Gambar 2.4. Empat Tahap Proses Spin Coating(Gregory et.al., 1997)

Secara umum proses spin coating dapat dikelompokkan ke dalam empat

tahap seperti yang ditunjukkan Gambar 2.4. Deposisi, spin up, spin off, dan

evaporasi. Proses deposisi mencakup penuangan sejumlah besar cairan ke substrat

diam atau substrat yang diputar dengan kecepatan rendah. Cairan ditahan di

tengah substrat. Cairan dalam jumlah banyak untuk mencegah diskontinuitas

pelapisan yang disebabkan mengeringnya cairan sebelum mencapai bagian

pinggir lapisan.

Tahapan spin up, substrat dipercepat hingga kecepatan spin terakhir. Gaya

rotasi ditransfer ke seluruh cairan, mengalir ke tepi substrat karena adanya gaya

sentrifugal. Tahapan spin off adalah tahap spin coating dimana sejumlah besar

larutan berputar bebas di atas substrat pada rentang kecepatan antara 2000 dan

8000 RPM. Lapisan ditipiskan pertama kali dengan gaya sentrifugal sampai

larutan cukup, selanjutnya dipindahkan untuk meningkatkan viskositas sampai

level dimana aliran berhenti. Kecepatan substrat (rpm) mempengaruhi gaya radial

(sentrifugal). Gaya radial yang dikenakan pada larutan sesuai dengan kecepatan


commit to user

12

dan karakteristik turbulensi udara di atas substrat. Pada proses pengeringan

larutan, viskositas akan meningkat saat gaya radial (sentrifugal) pada proses spin

coating memindahkan larutan diatas substrat dalam jangka waktu yang lebih lama.

Tahapan spin off memerlukan waktu sekitar 10 detik setelah proses spin up.

Proses evaporasi merupakan proses terakhir dari proses spin coationg dimana

sejumlah besar larutan terserap ke atmosfer. Jika evaporasi terjadi sebelum

waktunya, larutan yang terjebak di bawah kulit dapat menghalangi proses

evaporasi.

2.6 X-Ray Diffraction (XRD)

Sinar-X adalah bentuk radiasi gelombang elektromagnetik yang berbeda

dari gelombang cahaya (λ ≈ 400-800 nm) dimana sinar-X memiliki panjang

gelombang lebih pendek (λ ≈ 0,1 nm). Sinar-X ini diproduksi saat target logam

ditembaki dengan elektron cepat dalam tabung hampa udara. Radiasi dipancarkan

seperti ditunjukkan pada Gambar 2.5. Radiasi ini dapat dipisahkan ke dalam dua

komponen yaitu spektrum kontinyu yang tersebar mencakup panjang gelombang

dan karakteristik spektrum garis yang terlapisi logam ditembaki. Energi radiasi

putih disebut sebagai spektrum kontinyu, naik seiring jumlah atom target dan kira-

kira sebanding dengan kuadrat tegangan yang digunakan, sementara radiasi sinar-

X karakteristik muncul hanya saat tegangan kritis dilewatkan. Radiasi sinar-X

karakteristik dihasilkan saat elektron yang dipercepat memiliki energi yang cukup

untuk memindahkan satu elektron yang terletak di kulit yang lebih dalam. Kulit

yang kosong tadi akan digantikan oleh satu elektron yang berasal dari tingkat

energi yang lebih tinggi.


commit to user

13

Gambar 2.5. Difraksi Sinar-X pada Kristal(Suryanarayana, 1998)

Sinar yang berinterferensi saling menguatkan terjadi ketika sinar-sinar

pantul sefase yang berbeda lintasan sebesar kelipatan bilangan bulat dari panjang

gelombang. Pemantulan dan interferensi bergabung menjadi difraksi. Difraksi

akan saling menguatkan jika terpenuhi persamaan Bragg sebagai berikut:

(2.1)

Persamaan 2.2 di dapatkan dari

(2.2)

Dari Gambar 2.5 terlihat beda lintasan antara sinar 1 dan sinar 2 adalah DE+EC’

(2.3)

(2.4)

Sehingga beda lintasannya adalah dan syarat terpenuhi yaitu

(2.5)

Persamaan ini dinamakan sebagai syarat Bragg dan sudut θ sebagai sudut

Bragg untuk penyinaran sinar-X oleh bidang-bidang atom yang dipisahkan pada

jarak d dan n =1,2,3,…… dengan n adalah bilangan bulat, adalah panjang

gelombang sinar-X, dan d adalah jarak kisi pada kristal, θ adalah sudut difraksi.


commit to user

14

Pada waktu suatu material dikenai sinar-X, maka intensitas sinar yang

ditransmisikan lebih rendah dari intensitas sinar datang. Hal ini disebabkan

adanya penyerapan oleh material dan juga atom-atom dalam material tersebut.

Berkas sinar-X yang dihamburkan tersebut ada yang saling menghilangkan karena

fasenya berbeda dan ada juga yang saling menguatkan karena fasenya sama.

Berkas sinar-X yang saling menguatkan itulah yang disebut sebagai berkas

difraksi. Hukum Bragg merupakan perumusan matematika tentang persyaratan

yang harus dipenuhi agar berkas sinar-X yang dihamburkan tersebut merupakan

berkas difraksi.

Sinar yang dibiaskan akan ditangkap oleh detektor kemudian diterjemahkan

sebagai sebuah puncak difraksi. Makin banyak bidang kristal yang terdapat dalam

sampel, makin kuat intensitas pembiasan yang dihasilkannya. Tiap puncak yang

muncul pada pola XRD mewakili satu bidang kristal yang memiliki orientasi

tertentu. Puncak-puncak yang didapatkan dari data pengukuran ini kemudian

dicocokkan dengan standar difraksi sinar-X untuk bahan jenis material. Standar

ini disebut ICDD.

2.7 Scanning Electron Microscopy (SEM)

Suatu diagram skematik dari mikroskop elektron skaning ditunjukkan pada

Gambar 2.6 dimana berkas sinar elektron difokuskan ke suatu titik dengan

diameter sekitar 100 Å dan digunakan untuk melihat permukaan dalam suatu

benda uji. Elektron-elektron dari benda uji difokuskan dengan suatu elektroda

elektrostatik pada suatu alat pemantul yang dimiringkan. Sinar yang dihasilkan

diteruskan melalui suatu pipa sinar pantulan ke suatu alat pembesar foto dan

sinyal yang didapat digunakan untuk memodulasikan terangnya suatu titik

osiloskop yang melalui suatu raster dengan adanya persesuaian dengan berkas

sinar elektron pada permukaan benda uji. Gambaran yang diperoleh pada layar

osiloskop sama dengan gambaran optik dan biasanya benda uji digeser ke arah


commit to user

15

kolektor pada sudut kecil (< 300) terhadap horizontal, untuk alat yang umum

dipakai.

Sebagai pengertian awal, mikroskop elektron skaning menggunakan

hamburan balik elektron-elektron (dengan E=30 kV) yang merupakan energi

datang dan elektron-elektron sekunder (dengan E=100 eV) yang dipantulkan dari

benda uji. Karena elektron-elektron sekunder mempunyai energi yang rendah,

maka elektron-elektron tersebut dapat dibelokkan membentuk sudut dan

menimbulkan bayangan topografi. Intensitas dari hamburan balik elektron-

elektron sebanding dengan jumlah atom tapi berbeda dari elektron-elektron yang

cenderung tertimbun karena dengan energinya yang lebih tinggi, maka tidak

mudah untuk dikumpulkan oleh sistem kolektor normal seperti yang digunakan

pada mikroskop skaning (Smallman, 1991).

Gambar 2.6. Pemancaran Elektron oleh Lempengan Tipis. (Smallman, 1991)

Pada SEM, gambar dibuat berdasarkan deteksi elektron baru (elektron

sekunder) atau elektron pantul yang muncul dari permukaan sampel ketika

permukaan sampel tersebut discan dengan sinar elektron. Elektron sekunder atau

elektron pantul yang terdeteksi selanjutnya diperkuat sinyalnya, kemudian besar


commit to user

16

amplitudonya ditampilkan dalam gradasi gelap terang pada layar monitor CRT

(Cathode Ray Tube). Di layar CRT inilah gambar struktur obyek yang sudah

diperbesar bisa dilihat. Pada proses operasinya, SEM tidak memerlukan sampel

yang ditipiskan, sehingga bisa digunakan untuk melihat obyek dari sudut pandang

tiga dimensi. Kata kunci dari prinsip kerja SEM adalah scanning yang berarti

bahwa berkas elektron menyapu permukaan spesimen, titik demi titik dengan

sapuan membentuk garis demi garis, mirip seperti gerakan mata yang membaca.

Sinyal elektron sekunder yang dihasilkannyapun adalah dari titik pada permukaan,

yang selanjutnya ditangkap oleh SEM detektor dan kemudian diolah dan

ditampilkan pada layar CRT. Skanning koil yang mengarahkan berkas elektron

bekerja secara sinkron dengan pengarah berkas elektron pada tabung layar

monitor CRT, sehingga didapatkan gambar permukaan spesimen pada layar

monitor. SEM dalam aplikasinya dilengkapi dengan fitur Energy Dispersive X-

Ray (EDX) yang mampu mengetahui komposisi (unsur) persentase massa atom-

atom yang terkandung dalam suatu lapisan tipis.


commit to user 17

BAB III

METODOLOGI PENELITIAN

3.1. Tempat dan Waktu Penelitian

Penelitian dilakukan dalam 3 proses meliputi:

a) Proses fabrikasi lapisan tipis di Laboratorium Material Jurusan Fisika

FMIPA Universitas Sebelas Maret.

b) Proses annealing menggunakan furnace di UPT Laboratorium Pusat

MIPA Sub Lab Fisika Universitas Sebelas Maret.

c) Proses karakterisasi XRD di Laboratorium FMIPA UNS dan karakterisasi

SEM EDX di PPPGL Bandung.

Penelitian ini dilakukan pada bulan Agustus 2011 sampai Desember 2011.

3.2. Alat dan Bahan yang Digunakan

3.2.1.Alat yang Digunakan

Alat yang digunakan dalam penelitian ini meliputi alat sintesa dan

karakterisasi. Alat-alat sintesa yang digunakan diantaranya pemotong substrat,

penggaris, dan kaca sebagai alas pemotong substrat. Pinset digunakan untuk

mengambil substrat. Substrat yang telah dipotong kemudian dicuci menggunakan

ultrasonic cleaner merk KA DA CHENG dan dikeringkan dengan hair dryer.

Larutan dan padatan ditimbang dengan analitik ohaus merk Mettler Toledo tipe

AL204 dan selama proses penimbangan menggunakan pipet untuk larutan dan

pinset untuk padatan. Bahan padatan dan larutan kemudian dicampur dalam

erlenmeyer 25 mL dan dipanaskan menggunakan hot plate magnetic stirrer merk

IKA® C-MAG tipe HS 7. Larutan yang telah tercampur dideposisikan di atas

substrat yang diputar pada Spin coater merk CHEMAT technology dan

dilanjutkan dengan proses annealing menggunakan Furnace merk Neytech Qex.


commit to user

18

Alat-alat yang digunakan untuk karakterisasi adalah XRD merk Bruker dan SEM

EDX merk JEOL.

3.2.2.Bahan yang Digunakan

Bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian meliputi substrat Pt/Si yang

dicuci dengan methanol (CH3OH), bahan pelarut, dan bahan terlarut. Bahan

pelarut yang digunakan Asam Asetat (CH3COOH) dan Etylen Glikol

(HOCH2CH2OH). Bahan terlarut yang digunakan adalah Barium Asetat

[Ba(CH3COO)2], Titanium Isoporoksid [Ti(OC3H7)4], dan Zirkonium Butoxide

[Zr(O(CH2)3CH3)4].

3.3. Metode Penelitian

Metode yang digunakan dalam penelitian ini adalah metode eksperimen.

Pembuatan lapisan tipis Barium Zirkonium Titanat (BZT) sesuai dengan diagram

alir pada Gambar 3.1. Langkah-langkah yang dilakukan pada penelitian ini

meliputi : persiapan substrat, pembuatan larutan, proses spin coating dan proses

hydrolysis, proses annealing, serta proses karakterisasi.


commit to user

19

Gambar 3.1. Diagram Alir Penelitian

3.3.1.Persiapan Substrat

Substrat yang digunakan pada penelitian ini adalah substrat Pt/Si dengan

orientasi bidang (111) yang dipotong dengan ukuran 0,5 cm x 0,5 cm seperti

Gambar 3.2. Substrat Pt/Si dicuci dengan metanol dan digetarkan dengan

ultrasonic cleaner selama 5 menit dan dilakukan sebanyak dua kali.


commit to user

20

Gambar 3.2. Pencucian Substrat dengan Ultrasonic Cleaner

3.3.2. Pembuatan Larutan

Pembuatan larutan dimulai dengan menghitung dan menimbang massa

bahan. Bahan yang digunakan meliputi Barium Asetat [Ba(CH3COO)2], Titanium

Isopropoksid [Ti(OC3H7)4], Zirkonium Butoxide [Zr(O(CH2)3CH3)4], Asam

Asetat (CH3COOH) dan Etilen Glikol (HOCH2CH2OH) dalam satuan gram.

Bahan-bahan ditimbang pada neraca analitik ohaus seperti Gambar 3.3.

Gambar 3.3. Penimbangan Bahan dengan Neraca Analitik Ohaus

Bahan yang telah dicampur dalam erlenmeyer kemudian diaduk

menggunakan magnetic stirrer untuk mempercepat kehomogenan larutan seperti

pada Gambar 3.4. Larutan yang sudah tercampur homogen dipanaskan pada hot

plate dengan ditutup bagian atasnya menggunakan aluminium foil untuk menekan


commit to user

21

jumlah zat yang hilang selama proses pemanasan. Pemanasan pada hot plate diset

pada suhu 90 C selama 30 menit agar tidak terjadi kristalisasi akibat menguapnya

H2O. Molaritas larutan yang digunakan adalah 0,5 M.

Gambar 3.4. Pencampuran Bahan Gambar 3.5. Proses Pengadukan danPemanasan Menggunakan Hot Plate

Magnetic Stirrer

Gambar 3.6. Wadah Tempat Menyimpan Larutan

Tahap akhir dari pembuatan larutan adalah penuangan larutan ke dalam

wadah bersih yang ditutup dengan rapat. Wadah ditutup rapat dan diberi label

sesuai dengan jenis larutan, konsentrasi perbandingan bahan serta tanggal


commit to user

22

pembuatan larutan seperti Gambar 3.6 agar tidak terjadi kesalahan dalam

pengambilan larutan.

3.3.3. Proses Spin Coating dan Hydrolisis

Penelitian ini menggunakan metode sol gel yang disiapkan dengan spin

coater. Pendeposisian larutan dilakukan dengan cara meneteskan larutan di atas

substrat Gambar 3.7 dan diputar di atas spin coater dengan kecepatan putar 4000

rpm selama 30 detik seperti Gambar 3.8.

Gambar 3.7. Proses Pendeposisian Larutan

Gambar 3.8. Proses Spin CoatingMenggunakan Spin Coater

Substrat yang telah melalui proses spin coating selanjutnya dipanaskan di

atas hot plate pada suhu 300 C selama 5 menit seperti Gambar 3.9. Proses

pemanasan berfungsi untuk menghilangkan kandungan air dari sampel. Sampel

ditetesi lagi dan berulang sampai diperoleh jumlah lapis 3 dan 5 lapis.


commit to user

23

Gambar 3.9. Proses Pemanasan/Hidrolisis dengan Hot Plate

3.3.4. Annealing

Proses annealing ini meliputi pemanasan sampel yang telah dibuat

menggunakan furnace Naytech Qex Gambar 3.10 pada suhu 800 C dengan variasi

parameter holding time yaitu 1,2,3, dan 4 jam. Heating rate yang digunakan

dalam parameter adalah 3 C/menit. Perulangan pada furnace sesuai dengan

jumlah lapis yang dibuat yaitu 3 dan 5 lapis.

Gambar 3.10. Proses Annealing dengan Furnace Merk Naytech Qex

3.3.5.Karakterisasi

Setelah proses penumbuhan lapisan tipis di atas substrat Pt telah selesai

maka sampel akan diuji atau dikarakterisasi dengan X-Ray Diffraction (XRD),

Scanning Elektron Microscopy (SEM), dan Energy Dispersive X-Ray (EDX).


commit to user

24

Karakterisasi menggunakan XRD untuk mengetahui struktur kristal, SEM EDX

untuk mengetahui komposisi serta morfologi yang meliputi ukuran butir dan

ketebalan tipis BZT.

3.3.5.1. X-Ray Diffraction (XRD)

Teknik ini digunakan untuk mengidentifikasi struktur kristal yang terbentuk

pada masing-masing sampel yang telah diannealing pada suhu 800 C dengan

variasi holding time 1,2,3, dan 4 jam pada jumlah lapis 3 dan 5 lapis. Data yang

diperoleh berupa intensitas (I) dan sudut hamburan (2θ) yang ditransformasikan

dalam bentuk puncak-puncak difraksi. Bidang kristal diwakili oleh setiap puncak

yang terbentuk pada pola XRD yang kemudian dicocokkan dengan standar

difraksi sinar-X yaitu International Center for Diffraction Data (ICDD).

Gambar 3.11. Karakterisasi dengan XRD Merk Bruker

3.3.5.2. SEM EDX

Karakterisasi SEM merupakan pemeriksaan dan analisis permukaan.

Diperoleh foto permukaan dari lapisan tipis yang diuji. Foto permukaan yang

diperoleh merupakan gambar topografi dengan menampilkan tonjolan dan


commit to user

25

lekukan/tekstur permukaan sehingga diperoleh morfologi dan ketebalan lapisan

tipis yang diuji. SEM dilengkapi dengan fitur EDX yang mampu menampilkan

unsur-unsur (komposisi) suatu lapisan.

3.4. Teknik Analisis Data

Analisa yang dilakukan meliputi analisa struktur kristal didapatkan dari

hasil karakterisasi peralatan XRD yang berupa nilai 2θ dan intensitas sehingga

diketahui struktur kristal dan orientasi bidang yang muncul. Analisa komposisi,

ukuran butir, dan ketebalan didapatkan dari hasil karakterisasi SEM EDX.

Pengukuran butir dan ketebalan hasil karakterisasi SEM dihitung menggunakan

Program CorelDRAW X4.


commit to user 26

BAB IV

HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN

Pada penelitian ini telah dilakukan penumbuhan lapisan tipis BaZr0,2Ti0,8O3

di atas substrat Pt/Si. Metode sol gel yang disiapkan dengan spin coater. Variasi

yang dilakukan dalam proses penumbuhan lapisan tipis ini adalah holding time

(waktu tahan) pada proses annealing yaitu 1, 2, 3, dan 4 jam yang divariasikan

dengan jumlah lapis yaitu 3 lapis dan 5 lapis.

Pada penumbuhan lapisan tipis BZT yang diamati langsung dengan mata

terjadi perbedaan gradasi warna dan perubahan tingkat penyebaran warna setelah

proses spin coating dari permukaan substrat yang tidak berwarna menjadi warna

pelangi yang masih cenderung bening. Setelah proses spin coater dilanjutkan

dengan proses hidrolisis yaitu pemanasan pada hot plate pada suhu 300 C.

Perubahan gradasi warna tidak terlalu signifikan yaitu, untuk 5 lapis ada bintik

kecil di sekeliling warna pelangi dan cenderung bening. Terjadinya perubahan

warna setelah proses hidrolisis di atas hot plate dengan suhu 300 C diasumsikan

karena terjadi pelepasan air oleh substrat akibat proses pemanasan. Setelah

diperoleh 5 lapis dilanjutkan dengan proses annealing dengan variasi holding time

1, 2, 3, dan 4 jam.

Lapisan tipis BaZr0,2Ti0,8O3 selanjutnya dikarakterisasi menggunakan EDX,

XRD, dan SEM. Peralatan EDX untuk mengetahui komposisi (jumlah unsur)

lapisan tipis BZT, peralatan XRD untuk mengetahui struktur kristal lapisan tipis

BZT dan peralatan SEM untuk mengetahui morfologi yang meliputi ketebalan dan

ukuran butir lapisan tipis BZT.

4.1. Karakterisasi Komposisi

Analisis suatu material dapat dilengkapi Energy Dispersive X-Ray (EDX)

yang merupakan karakterisasi material dengan sinar-X yang diemisikan ketika


commit to user

27

Unsur

Jumlah Lapis

material mengalami tumbukan dengan elektron. Sinar-X diemisikan dari transisi

elektron dari lapisan kulit atom karena itu tingkat energinya tergantung dari

tingkat energi kulit atom. Dengan mendeteksi tingkat energi yang dipancarkan

dari sinar-X dan intensitasnya maka dapat diketahui atom penyusun material dan

persentase massanya. EDX digunakan untuk mengetahui unsur-unsur suatu bahan

yang dalam penelitian ini Ba, Zr, Ti, dan Pt sebagai substrat.

Tabel 4.1.

Hasil EDX (at%) BZT pada Holding Time 3 Jam dengan Variasi Jumlah Lapis

Pt Ba Zr Ti

1 Lapis 39,23 14,10 32,26 14,41

3 Lapis 30,77 26,09 15,77 27,37

5 Lapis 14,12 40,63 5,63 39,62

Hasil karakterisasi menggunakan peralatan EDX untuk persen atom (at%)

pada holding time 3 jam dengan variasi jumlah lapis dapat dilihat dari Tabel 4.1.

Pada Tabel 4.1 terlihat bahwa unsur-unsur pembentuk lapisan tipis BZT yaitu

Barium, Zirkonium, dan Titanium telah terdeposit di atas substrat Pt. Persen atom

(at%) unsur pembentuk lapisan tipis BZT yaitu Ba dan Ti mengalami peningkatan

seiring dengan pertambahan jumlah lapis. Sementara untuk unsur Zr dengan

bertambahnya jumlah lapis, persen atom (at%) mengalami penurunan. Pt sebagai

substrat juga muncul dalam karakterisasi menggunakan EDX dan nilainya juga

mengalami penurunan seiring dengan bertambahnya jumlah lapis. Berkurangnya

unsur-unsur meliputi Zr dan Pt dikarenakan dominasi pertambahan jumlah persen

atom (at%) oleh unsur-unsur Ba dan Ti.


commit to user

28

4.2. Karakterisasi XRD

Struktur kristal pada sampel diperoleh melalui uji menggunakan peralatan

XRD yang ditunjukkan oleh hasil pengukuran yang berkaitan antara intensitas

puncak difraksi (mewakili sumbu y) dengan sudut 2θ (mewakili sumbu x).

Struktur kristal dapat ditentukan dengan cara melihat posisi puncak yang

tercantum dalam grafik hubungan 2θ dengan intensitas puncak difraksi. Puncak-

puncak yang diperoleh dicocokkan dengan International Center for Diffraction

Data (ICDD). Pada penelitian ini menggunakan XRD target Cu dengan panjang

gelombang 1,5406 Å.

Hasil karakterisasi menggunakan peralatan XRD diperoleh grafik hubungan

antara sudut difraksi (2θ) dan intensitas (I). Puncak-puncak difraksi menunjukkan

bahwa sampel BZT yang ditumbuhkan merupakan kristal. Puncak-puncak yang

muncul dari hasil karakterisasi menggunakan XRD dicocokkan dengan ICDD

PDF #360019 untuk mengidentifikasikan lapisan tipis BZT dan ICDD PDF

#870642 untuk mengidentifikasikan substrat Pt.

4.2.1.Variasi Holding Time pada 3 Lapis

Pola difraksi lapisan tipis BZT dengan variasi holding time dapat dilihat

pada Gambar 4.1. Setelah dicocokkan dengan data ICDD data base PDF #360019

puncak-puncak yang muncul teridentifikasi milik BZT yaitu pada orientasi bidang

(001), (011), (111), (002), (012), dan (112). Gambar 4.1 menunjukkan bahwa

pada 3 lapis pola difraksi cenderung sama untuk semua orientasi bidang. Tabel 4.2

menunjukkan intensitas mengalami kenaikan pada holding time 1 jam ke holding

time 2 jam kecuali pada bidang (112). Pada bidang (001), (002), dan (012)

intensitas mengalami kenaikan pada holding time 2 jam ke 3 jam sedangkan pada

bidang (011), (111), dan (112) intensitas mengalami penurunan. Untuk semua

orientasi bidang pada holding time 4 jam intensitas mengalami penurunan.

Tingkat kekristalan yang ditunjukkan dengan besarnya intensitas pada

lapisan tipis BZT 3 lapis, tidak dipengaruhi oleh holding time. Hal ini juga seperti


commit to user

29

BidangIntensitas

ditunjukkan pada besarnya ketebalan lapisan tipis, yang menurun seiring dengan

bertambahnya holding time. Makin lama holding time makin ramping lebar

puncak, yang menandakan ukuran partikel makin besar akibat lama panas yang

diberikan.

Gambar 4.1.Pola Difraksi Lapisan Tipis BZT untuk Variasi HoldingTime pada 3 Lapis

Tabel 4.2.Intensitas Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding Time pada 3 Lapis

1 Jam 2 Jam 3 Jam 4 Jam

(001) 3328 3336 3808 2182

(011) 5434 5530 4471 4137

(111) 2513 2645 2391 1910

(002) 2909 3017 3264 2863

(012) 1611 1637 1715 1376

(112) 1627 1565 1403 1238


commit to user

30

BidangIntensitas


Pola difraksi lapisan tipis BZT pada 5 lapis dengan variasi holding time

dapat dilihat pada Gambar 4.2. Setelah dicocokkan dengan data ICDD data base

puncak-puncak yang muncul teridentifikasi milik BZT yaitu pada orientasi bidang

(001), (011), (111), (002), (012), dan (112).

Gambar 4.2.Pola Difraksi Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding Time pada 5 Lapis

Tabel 4.3.Intensitas Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding time pada 5 Lapis


(001) 2999 4618 4022 3868(011) 7136 6393 7500 8268(111) 2861 2946 3102 3071(002) 2715 2980 2937 3087(012) 1502 1735 1732 1629(112) 1812 1831 1987 1970


commit to user

31

Dari Tabel 4.2 dapat diketahui nilai intensitas dari semua orientasi bidang

kristal BZT untuk variasi holding time pada 5 lapis. Berbeda dengan jumlah

lapisan 3 lapis, pada 5 lapis ini seiring dengan bertambahnya holding time

intensitas pada suatu orientasi bidang tertentu makin besar. Perbedaan ini

disebabkan karena jumlah BZT yang terdeposit di atas susbtrat makin banyak,

yang ditandai dengan ketebalan. Akibatnya kecenderungan membentuk orientasi

bidang yang disukai (prefered orientation) makin besar seiring dengan

bertambahnya holding time.

4.2.3.Variasi Jumlah Lapis dengan Holding Time 3 Jam

Dari Gambar 4.3 terlihat bahwa kenaikan jumlah lapis yaitu dari 3 lapis ke 5

lapis menunjukkan pola difraksi yang semakin bagus. Setelah dicocokkan dengan

data ICDD data base puncak-puncak yang muncul teridentifikasi milik BZT yaitu

pada orientasi bidang (001), (011), (111), (002), (012), dan (112). Intensitas tiap-

tiap orientasi bidang kristal BZT mengalami kenaikan seiring bertambahnya

jumlah lapis kecuali pada bidang (002). Hal ini dikarenakan makin banyak jumlah

lapis maka unsur-unsur pembentuk BZT yang meliputi barium, zikonium, dan

titanium yang terdeposit di atas substrat Pt/Si semakin banyak jumlahnya

sehingga kecenderungan membentuk kristal pada suatu orientasi bidang tertentu

semakin besar. Secara keseluruhan, berdasarkan Tabel 4.4 kenaikan jumlah lapis

berpengaruh terhadap semakin tingginya nilai intensitas pada pola difraksi lapisan

tipis BZT.


commit to user

32

IntensitasBidang

Gambar 4.3.Pola Difraksi Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis pada Holding Time 3 Jam

Tabel 4.4.Intensitas Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis pada Holding time 3 Jam

4.3. Karakterisasi Morfologi

Karakterisasi morfologi adalah uji sampel menggunakan Scanning Electron

Microscopy (SEM). Peralatan ini menggunakan hamburan balik elektron-elektron

dan elektron-elektron sekunder yang dipantulkan dari sampel. Elektron-elektron

3 lapis 5 lapis

(001) 3808 4022

(011) 4471 7500

(111) 2391 3102

(002) 3017 2980

(012) 1591 1661

(112) 1403 1987


commit to user

33

sekunder ini mempunyai energi yang rendah sehingga dapat dibelokkan

membentuk sudut dan menimbulkan bayangan topografi yang berupa gambar.

Dalam penelitian ini digunakan perbesaran SEM 20000 dan 40000 kali pada

sampel uji dengan variasi holding time 1, 2, 3 dan 4 jam pada 3 lapis dan 5 lapis.

Karakterisasi morfologi menggunakan SEM diperoleh ukuran butir dan ketebalan

lapisan tipis BZT.


Gambar 4.4.Foto SEM Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding time pada 3 Lapis

(a)1 jam (b) 2 jam (c) 3 jam (d) 4 jam

(a)(b)

(c) (d)


commit to user

34

Gambar 4.4 menunjukkan hasil karakterisasi morfologi menggunakan SEM

dengan variasi holding time pada 3 lapis dengan perbesaran 40000 kali. Pada

Gambar 4.4 (a) holding time 1 jam terlihat bahwa butiran masih belum terbentuk

sehingga batas butir tidak kelihatan. Pada holding time 2 dan 3 jam, butiran sudah

mulai membentuk dengan batas butir yang sudah kelihatan sehingga ukuran

butirnya dapat ditentukan seperti apa yang tertera pada Tabel 4.5. Pada Gambar

4.4 (d) butiran terlihat berukuran besar tetapi tidak memiliki ukuran yang sama

dan batas butirnya tidak jelas sehingga sulit untuk menentukan ukuran butirnya.

Penambahan holding time mengakibatkan bertambahnya ukuran butir yang

disebabkan proses difusi antar butiran.

Tabel 4.5.Ukuran Butir Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding time pada 3 Lapis

Holding Time


Ukuran Butir

tidak dapat dihitung

181,03 ± 4,59 nm

96,11 ± 3,01 nm




dengan variasi holding time pada 5 lapis dengan perbesaran 40000 kali. Gambar

4.5 (b) holding time 2 jam dan Gambar 4.5 (c) holding time 3 jam ukuran butirnya

tidak dapat dihitung karena butiran menggerombol. Gambar 4.5(d) holding time 4

jam batas butir tidak terlihat jelas sehingga ukuran butir tidak dapat dihitung.

Tabel 4.6.Ukuran Butir Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding time 5 Lapis

Holding Time


Ukuran Butir

139,66 ± 4,22 nm





commit to user

35

(a) (b)

(c) (d)

Gambar 4.5.Foto SEM Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Holding time pada 5 Lapis

(a) 1 jam (b) 2 jam (c) 3 jam (d) 4 jam

Hasil karakterisasi menggunakan SEM terlihat bahwa untuk variasi holding

time 1 jam hingga 4 jam, secara kasat mata ukuran butir bertambah besar. Namun

karena pengaruh pemanasan di furnace, batas butir tidak terlihat jelas sehingga

sulit didapatkan ukuran butir. Pada semua nilai holding time baik 1, 2, 3, dan 4

jam menununjukkan bahwa ukuran butir semakin besar seiring naiknya holding

time dari 1 jam ke 4 jam. Hal ini disebabkan makin lama holding time makin lama

butiran memiliki kesempatan untuk tumbuh dan berdifusi dengan butiran yang

lain sehingga didapatkan butiran yang lebih besar.


commit to user

36

4.4. Ketebalan Lapisan Tipis BZT

4.4.1.Ketebalan Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis pada Holding Time 1 Jam


dengan variasi jumlah lapis pada holding time 1 jam dengan perbesaran 20000

kali. Dari Tabel 4.7 menunjukkan bahwa pada holding time 1 jam ketebalan

semakin besar seiring bertambahnya jumlah lapis. Dengan bertambahnya jumlah

lapis unsur pembentuk lapisan tipis semakin banyak sehingga lapisan menjadi

semakin tebal.

(a) (b)Gambar 4.6. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BZT

Variasi Jumlah Lapis pada Holding time 1 Jam(a) 3 lapis (b) 5 lapis

Tabel 4.7.Ketebalan Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Holding time 1 Jam

Jumlah Lapis 3 Lapis 5 Lapis

Ketebalan 659,26 ± 1,56 nm 914,82 ± 3,65 nm

4.4.2.Ketebalan Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis padaHolding Time 2 Jam


dengan variasi jumlah lapis pada holding time 2 jam perbesaran 20000 kali. Dari

lapisanBZTsubstrat substrat

lapisan BZT


commit to user

37

Tabel 4.8 menunjukkan bahwa pada holding time 2 jam ketebalan semakin besar

seiring bertambahnya jumlah lapis. Dengan bertambahnya jumlah lapis unsur

pembentuk lapisan tipis semakin banyak sehingga lapisan menjadi semakin tebal.

Gambar 4.7. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Holding time 2 Jam

(a) 3 lapis (b) 5 lapis



Ketebalan 515,87 ± 20,33 nm 661,11 ± 2,11 nm

4.4.3.Ketebalan Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis pada Holding time 3 jam



Tabel 4.9 menunjukkan bahwa pada holding time 3 jam, ketebalan semakin besar

seiring bertambahnya jumlah lapis. Dengan bertambahnya jumlah lapis unsur

pembentuk lapisan tipis semakin banyak sehingga lapisan menjadi semakin tebal.

a) (b)

substratlapisan

BZTlapisan

BZTsubstrat


commit to user

38

Gambar 4.8. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Holding time 3 Jam(a) 3 lapis (b) 5 lapis



Ketebalan 437,74 ± 3,25 nm 675,48 ± 3,78 nm

4.4.4.Ketebalan Lapisan Tipis BZT untuk Variasi Jumlah Lapis pada Holding Time 4 jam



Tabel 4.10 menunjukkan bahwa lapisan tipis BZT pada holding time 4 jam,

ketebalan semakin besar seiring bertambahnya jumlah lapis. Dengan

bertambahnya jumlah lapis unsur pembentuk lapisan tipis semakin banyak

sehingga lapisan menjadi semakin tebal.

Tabel 4.10.Ketebalan Lapisan Tipis BZT Variasi Jumlah Lapis pada Holding Time 4 Jam

(a) (b)


Ketebalan 576,87 ± 3,49 nm 953,70 ± 2,98 nm

substratsubstrat

lapisanBZT

lapisan BZT

Si


commit to user

39

Gambar 4.9. Foto SEM Tampang Lintang Lapisan Tipis BZTVariasi Jumlah Lapis pada Holding time 4 Jam

(a) 3 lapis (b) 5 lapis

Pada semua nilai holding time baik 1 jam, 2, 3, dan 4 jam menununjukkan

bahwa nilai ketebalan lapisan tipis semakin besar seiring naiknya jumlah lapisan

dari 3 lapis ke 5 lapis. Hal ini dipengaruhi oleh semakin banyak jumlah lapis,

unsur yang terdeposit pada substrat semakin banyak sehingga lapisan semakin

tebal.

Dari keseluruhan sampel yang dibuat, lapisan tipis BZT yang optimal dibuat

pada proses annealing dengan holding time 4 jam dengan jumlah lapis 5. Hal ini

dengan melihat hasil karakterisasi XRD dan SEM EDX.

(a) (b)

substratsubstrat

lapisan BZT

lapisan BZT


commit to user 40

BAB V

KESIMPULAN DAN SARAN

5.1. KesimpulanSesuai dengan hasil penelitian dan pembahasan, serta berdasarkan pada

tujuan penelitian dapat diambil kesimpulan sebagai berikut:

1. Holding time berpengaruh pada tingkat kekristalan dan ukuran butir lapisan

tipis BZT. Semakin lama holding time maka ukuran butir makin besar. Pada

lapisan tipis BZT 3 lapis, intensitas sinar-X terdifraksi paling besar pada

holding time 2 jam, akan tetapi lebar puncak paling kecil pada holding time 4

jam. Pada lapisan tipis BZT 5 lapis, makin lama holding time maka tingkat

kekristalan semakin bagus yaitu intensitas sinar-X terdifraksi makin besar dan

lebar puncak mengecil.

2. Jumlah lapis berpengaruh terhadap komposisi unsur, ketebalan lapisan tipis dan

tingkat kekristalan. Semakin banyak jumlah lapis maka komposisi unsur

pembentuk BZT semakin banyak dan lapisan semakin tebal serta intensitas

sinar-X yang terdifraksi makin besar.

5.2. Saran

Penelitian ini masih terdapat kekurangan sehingga diharapkan untuk

penelitian selanjutnya perlu dilakukan pembuatan larutan dengan molaritas yang

lebih kecil dari 0,5 M agar larutan yang digunakan untuk melapisi substrat tidak

berubah keruh untuk waktu yang lebih lama dan mengurangi keretakan akibat

hidrolisis sehingga ukuran butir dapat terlihat dengan jelas.

Documents

PEMBUATAN LAPISAN TIPIS BARIUM ZIRKONIUM TITANAT …... · b. Bagaimana pengaruh jumlah lapisan terhadap komposisi (jumlah unsur), tingkat kekristalan, dan ketebalan lapisan tipis