日本産ラム酒の揮発性成分組成の特性

誌名誌名 日本醸造協会誌 = Journal of the Brewing Society of Japan

ISSNISSN 09147314

著者著者福田, 央韓, 錦順

巻/号巻/号 112巻6号

掲載ページ掲載ページ p. 423-431

発行年月発行年月 2017年6月

農林水産省 農林水産技術会議事務局筑波産学連携支援センターTsukuba Business-Academia Cooperation Support Center, Agriculture, Forestry and Fisheries Research CouncilSecretariat

J. Brew. Soc. Japan. Vol.112, No. 6, p. 423～431 (2017) 研究報文

日本産ラム酒の揮発性成分組成の特性

福田央・韓錦順

（独立行政法人酒類総合研究所）

平成 28年5月19日受理

Characteristics of the volatile composition of J apanes巴rum.

Hisashi FUKUDA and Jinshun HAN

〔NationalResearch Institute of Brewing, 3-7-1 Kag，側 ：ry，捌aHigashi-Hiroshima, Hiroshima 739-0046)

To classify Japanese rum (n = 18) and imported rum (n = 32), we analyzed 78 volatile compounds

by solid phase micro extraction (SPME). and 6 volatile compounds by direct head space analysis. There

was a significant difference in 34 volatile compounds between Jananese rum and rum made in Caribbean

con tries叩 dbordering the Indian Ocean. In a st巴pwisediscriminant analysis procedure using 6 volatile

compounds (1-hexanol. guaiacol. diethyl succinate, 2-methylbutyl acetate, acetaldehyde and furfural). all of

50 samples were rightly classified. Estimating the accuracy of the discriminant analysis by cross valida

tion, the ratios of appropriate classification were 100 %.

To test the robustness of a discrimination coefficient obtained, a discrimination analysis of Japanese

rum and different imported rum (n = 40) provided the ratios of appropriate classification at 92.5 %. We

believe that Japanese rum can be distinguished from imported rum with relatively high precision by the

discriminant analysis. In addition, the production process of Japanese rum speculated from compounds

was given consideration.

Keywords ：日本産ラム酒，揮発性成分，判別分析

諸言

ラム酒は，サトウキビを原料とした蒸留酒であり，

日本でも小笠原母島，沖縄本島，南大東島等で製造さ

れている。ラム酒の商品としての一般的な分類として

はサトウキピの搾汁を原料とするアグリコールと精製

糖を採取した残りの糖蜜を原料とするインダストリア

ルの 2種類に分類され，色による分類では淡色系のホ

ワイト（シルバー），色調が濃いほどゴールド，ダー

クとなる 1)。

ラム酒の生産地と成分の関係については，無機成分

15種類と有機成分42種類の分析値を利用したキュー

第 112巻第 B号

パ産とキューパ産以外のラム酒の識別 2), 16種類の

芳香成分によるブラジルで生産されているラム酒の一

種のカサーシャとラム酒の比較解析 3）が報告されてい

る。このような研究の背景には，単に酒類の性状把握

のみならず，地理的表示制度 4）による酒類の商品とし

ての市場競争力の向上への期待もあると考えられる。

日本の酒類の地理的表示の指定5）には，酒類の産地と

して主として帰せられる酒類の特性が明確である必要

があり，その産地における酒類の特性は，酒類の品質

又は酒類の社会的評価のいずれかにより説明すること

が必要である。さらに，酒類の特性の違いを理解でき

るよう品質で明確化する場合は，官能的要素，物理的

423

福田・韓：日本産ラム酒の揮発性成分組成の特性

要素，化学的要素，微生物学的要素及び社会学的要素

から整合性的に明確化する必要があるとされている。

日本産のラム酒に関しては，竹庚株式会社の

「NINELEA VESJが国際ラム品評会「RHUMFEST

PARIS 2014Jで高い評価を得ているものの，全体と

しては世界的には認知度も高くない。また，その成分

の特徴については報告例がなく，海外で生産されてい

るラム酒との成分比較・判別は検討されていないこと

から，本研究では日本で生産されているラム酒の低沸

点香気成分及ぴ中高沸点香気成分を分析し，その成分

の特徴を検討する他，ラム酒の生産地として認知度の

高いフランスの海外県を含むカリブ海諸国等のラム酒

との判別を検討した。また，成分比較により日本産ラ

ム酒の製造工程等を考察するとともに，本研究での判

別分析に使用した成分及び係数を，前報6）で報告した

海外産のラム酒の成分分析値に適用しその汎用性を

検証したので報告する。

実験方法

1.試料及び試薬

日本産ラム酒の試料は， 18点（7製造場，ホワイト

ラム 9点，ゴールドラム 9点（着色しているラム酒は

ゴールドラムとした。以下同様））である。ホワイト

ラムの県別内訳は沖縄県（3製造場4点），鹿児島県

(1製造場2点），高知県，東京都及び滋賀県（各々 1

製造場 1点）であり，ゴールドラムは沖縄県（2製造

場3点），高知県（1製造場3点），鹿児島県（1製造

場2点）及び滋賀県（1製造場1点）である。

海外産ラム酒の試料は，フランスの海外県を含むカ

リブ海諸国のラム酒 25点（プエルトリコ自治連邦区

2点，キューパ共和国1点， ドミニカ共和国 1点，グ

アドループ島（フランス海外県） 3点，マリー＝ガラ

ント島（フランス海外県） 3点，マルティニーク島

（フランス海外県） 12点，ジャマイカ 2点，ハイチ共

和国 1点，ゴールドラムはマルティニーク島のラム酒

3点で他はホワイトラム，いずれもアグリコールラム），

インド洋諸国のラム酒7点（レユニオン島（フランス

海外県） 3点，モーリシャス共和国4点 ゴールドラ

ムはレユニオン島のラム酒2点及びモーリシャス共和

国のラム酒1点で他はホワイトラム いずれもアグリ

コールラム）を用いた。

また，これらの試料の分析データの他に，前報で試

424

料とした海外産のラム酒40点の分析データを用いた 5）。

分析した 84成分の内訳及び分析条件を Tab！巴 lに

示す。

2.低沸点香気成分（アセトアルデヒド，酢酸エチル，

n－プロピルアルコール，イソブチルアルコール，

酢酸イソアミル及びイソアミルアルコール）

(1）ガスクロマトグラフ装置及び操作条件

カ、スクロマトグラフは AgilentTechnologies 7890A

にGl888ヘッドスペースサンプラーを設置したもの

をf吏用した。カラムは AgilentTechnologies DB-

WAXφ0.32mm x 30m, 0.25μm，カラム温度は 85

℃，注入口温度を 200℃， FID温度を 250℃，キャリ

アガスはH巴で流量は 2.2ml/分，スプリット比は 50

対 lとした。

(2）試料の調製及び分析

ラム酒をアルコール分20%(v/v）に調製して用い

た。検体1.0mlと内部標準溶液0.2mlをlOml容ガラ

スパイアルに入れ密栓し， 50℃のアルミブロックパス

中で 30分間加熱した後，ヘッドスペースガス lmlを

自動的にガスクロマトグラフに注入した。内部標準溶

液には， n－アミルアルコール（東京化成工業（株），

> 98% (GC) アルコール及びアセトアルデヒド定量用） 0.1% (w/v）及びカプロン酸メチル（東京化成工

業（株）. > 99.5% (GC) エステル定量用） 1% (w/ v）の 20%(v/v）エタノール水溶液を使用した。一

般的なラム酒のアルコール度数は 40%であることか

ら，特に言及しない限り定量値を 40%に換算した。

3. 中高沸点香気成分（上記以外の78成分）

(1) GC/MS装置及び操作条件

SPME前処理装置は AOC-5000（島津製作所）を用

い，ガスクロマトグラフ質量分析計は GCMS-QP2010

（島津製作所製）を使用した。分析条件を Table2に

示す。

中j弗点成分の 2－メチル酪酸エチル，吉草酸エチル，

イソ吉草酸エチル，ジアセチル，イソブチルアルデヒ

ド， 2－メチルブチルアルデヒド，イソバレルアルデヒ

ド，イソ酪酸エチル，チオ酢酸S－メチル， 3ーメチル

チオプロピオン酸エチル，メチオナール， DMS,

DMDS, DMTSは， 65μmPolydimethylsiloxane I

Divinylb巴nzeneSPMEファイパーを用い， lOmlのサ

ンプル量を 40℃で5分間 Preincubation後， 10分間

ヘッドスペースから抽出を行った。

醸協（2017)

福田・韓 日本産ラムj酉の揮発性成分組成の特性

Table 1 Reagents used and compound analysis conditions in rum.

Compound Manufacturer Compound analysis

Compound Manufacturer Compound analysis

condition condition Acetaldehyde W.P.C H.S. Ethyl caprate T.C. Diacetyl W.P.C Propyl caprate W.P.C Isobutylaldehyde T.C. SPME (P/D:40) Isobutyl caprate W.P.C Isovaleraldehyde T.C. Isoamyl caprate 『N.P.C.2-Methylbutylaldehyde W.P.C. Ethyl nonanoate T.C. Nonanal T.C. Ethyl undecanoate A.A 2Nonanone T.C.

SPME (P/D:60) Ethyl pentadecanoate T.C.

De canal T.C Ethyl laurate W.P.C. Benzaldehyde N.T Ethyl myristate W.P.C Phenylacetaldehyde W.P.C. Ethyl palmitate W.P.C n Propyl alcohol T.C Ethyl linoleate W.P.C.

SPME (P/D:60) Isobutyl alcohol T.C. H.S. Ethyl oleate N.T. Isoamyl alcohol T.C. Ethyl stearate W.P.C. 1-Hexanol W.P.C. /i-Phenethyl acetate W.P.C. 1-0ctanol W.P.C. Ethyl phenylacetate W.P.C l -Octen-3 ol W.P.C Ethyl cinn町田te W.P.C 1-Decanol W.P.C Ethyl benzoate W.P.C Do dee田101 T.C Methyl salicylate W.P.C. Tetradecanol T.C Ethyl crotonate T.C. /i-Phenethyl alcohol W.P.C.

SPME (P/D:60) Ethyl enanthate W.P.C.

Citronellol W.P.C. Ethyl lactate W.P.C Farnesol K.C. Diethyl succinate W.P.C Geraniol W.P.C Guaiacol W.P.C Lmalool W.P.C 4-Vmylguaiacol W.P.C Nerol T.C Eugenol W.P.C. Nerolidol T.C. Rose oxides W.P.C. SPME (P/D:60) α－Terpineol W.P.C. Ii-Ionone W.P.C. Ethyl acetate W.P.C.

H.S. Damascenones S.A.

Isoamyl acetate T.C Whisky lactone S.A Ethyl isobutyrate W.P.C Vanillin W.P.C SPME (P:30) Ethyl 2 methylbutyrate A.A.

SPME (P/D:40) 2 Pentylfuran T.C.

Ethyl valerate W.P.C. 5-Me由yl-2-furaldehyde S.A. SPME (P/D:60) Ethyl isovalerate T.C. Furfural T.C. 2-Methylbutyl acetate T.C. Methional T.C. Hexyl acetate W.P.C. Ethyl 3-methylthiopropionate A.A. Ethyl butyrate W.P.C S-Methyl thioacetate A.A.

SPME (P/D:40) Ethyl caproate T.C. DMS N.T Isobutyl caproate W.P.C SPME (P/D:60) DMDS N.T Isoamyl caproate W.P.C. DMTS W.P.C. Ethyl capry!ate S.A. 2,5-Dimethylpyrazine T.C. Isobutyl caprylate W.P.C. 2 Ethyl 5 (6) -methylpyrazine S.A. SPME (P/D:60) Isoamyl capry!ate W.P.C. α－Bisabolol S.A

In this table the following abbreviations for manufacturers are used: Alfa Aesar Co”Ltd. (A.A.) ; Kanto Chemical Co., Ltd. (K.C.) , Nacalai Tesque Co., Ltd. (N.T.) ; Sigma-Aldrich Co., Ltd. (S.A.) , Tokyo Chemical Industries Co., Ltd. (T.C.) , and Wako Pure Chemical Industries, Ltd. (W.P.C.). GC/head space me出口d(H.S) ; GCMS/Polydimethylsiloxane I Divinylbenzene SPME fiber/ Preincubate temperature 40℃. (SPME (P /D:40)) , GCMS/Polyacrylate SPME fiber /Preincubate temperature 30℃. (SPME (P:30)) ; and GCMS/Polydimethylsiloxane I Divinylbenzene SPME fiber/Preincubate temperature 60℃（SPME (P/D:60)).

Table 2 GC-MS analysis conditions for high or middle boiling point volatile compounds.

Analysis equipment SHIMADZU GCMS QP2010

Column DB-5 30m×0.25mm i.d., 1.00 μm film

Carrier gas Helium, 150 kPa

Oven

High boiling point volatile compounds

Middle boiling point volatile compounds and vanillin

Inj巴ction

Ion source temperature

Detection

Scan rang巴

第 112巻 第 B号

50℃（2 min) to 200℃ at 10℃／min to 250℃ at 3℃／min (hold 2 min) to 320℃ at 10℃／min

40℃（2 min) to 200℃ at 10℃／min to 250℃ at 3℃／min

(hold 2 min)

2min, splitless, 250℃

200℃ Total ion monitor

m/z 35-200

425

福田・韓 日本産ラムj酉の揮発性成分組成の特性

パニリンを除く高沸点香気成分は，同ファイパーを

用い Preincubation温度を60℃とし 5分間Preincu-

bation後， 30分間ヘッ ドスペースから抽出を行った。

パニ リンは85μmPolyacrylate SPMEファイパー

を用い， 20mlのサンプル量を 30℃で5分間Pr巴incu-

bation後， 30分間ファイパーを試料中に直接浸漬し，

液相から抽出を行った。

(2）試料の調製及び分析

試料はアルコール濃度 20% (v/v）に調製し， 必要

に応じて 20% (v/v）エタノール水溶液で、希釈した。

絶対検量線法により定量し，一般的なラム酒の規格で

あるアルコール度数40%に換算した。

4.統計解析

統計解析 には， SASInstitute Japan株式会社の

JMP9.0を使用 した。当該ソフ トを使用して，有意差

検定（ノンパラメ トリックな Wilcoxon検定で 5%以

下）， 判別分析 （ステップワイ ズ法） 及び判別精度を

検討した。判別精度は 10-foldcross validation (1/10

の試料データを除いて新たに判別モデルを構築し，除

いた試料について予測する操作を10回行い，全試料

を予測する ことで判別精度を得る）により確認した。

結果及び考察

1. 日本産ラム酒の揮発性成分

日本産のラム酒の揮発性成分の特徴を大まかに把握

するため，既に報告したアグリコールラムとインダス

トリ アルラムの成分含有量と比較検討した 6）。 その結

果を Table3に示す。なお，特定の成分について，日

本産のラムj酉の含量の平均値と アグリ コールラムの含

量の平均値の差及びインダス トリアルラムの含量の平

Table 3 The average and standard deviation of concentrations of volatile compounds of Japanese rum, agricol

rum, and industrial rum.

Japane日 rumc~~~：）nd 市 E Agricol rum世＂＇ Industrial rum~＂ C~~~：）nd Type Agricol rum'"' Industrial rum'"'

Acetaldehyde (mg/I) 120 ± 55.1 A 120.9 ± 90.8 63.2 ± 44.6 Ethyl caorate (mg/I) Diacetvl (μg/I) 8260 ± 11200 A l制。± 36曲 533 ± 11叩 Proavl caarate ( u•l l)

I田butvlaldehvde(μg!l) 467 ± 322 147主 164 230 ± 2凹 lsobutvl caorate (μg/l) 1田valeraldehyde(μg/l) 367 ± 297 219 ± 274 324 ± 341 Isoamyl caprate (μg/l)

2-Methvlbutvlaldehvde (µ•/]) 223 ± 170 114 ± 165 161 ± 209 Ethvl nonanoate (u•/ ll Nonanal (μg/l) 7.25 ± 4.50 11.7土 118 2.5ま 2.7 Ethvl undecanoate （μ凶）

2 Nonanone (μg/l) 2.80 ± 1.83 A 3.8 ± 4.1 1.3 ± 1.6 Ethyl pentadecanoa阻 （μg/l)Decanal (μg/l) 3.58 ± 2.93 A 3.5 ± 3.3 1.4 ± 2.7 Ethvl laurate (mg/I)

Benzaldehvde （μ反II) 94.I士 97.0 A 38－＞主 42.4 2田主 7回 Ethvl mvris回目 （μg/l)Phenvlacetaldehvde (u•/ ll 66.4 ± 93.8 A 17.1 ± 59.5 11.6 ± 51.0 Ethyl palmitate (μg/l)

n Prooanol (mg/]) 251 ± 221 A 225企 135 185 ± 189 Ethvl linoleate (ug/l) I回butvlalcohnl (mg/I) 316 ± 219 A 262土 145 92ま 80 Ethvl oleate (μg/l) lsoamvl alcohol (m•/ ll 843 ± 424 A 762 ± 325 258 ± 247 Ethyl stearate (μg/l)

1-Hexanol (μg/l) 224 ± 325 867主 700 386企 461 0-Phenethvl ace回te(μg/l) 1 Octannl (μg.ノI) 82.0 ± 38.0 A 82.0主 77.6 39.3 ± 63.0 Ethvl ohenvlacetate (μg/l)

I Octen 3-01 (μg/l) 74 ± 147 I 63.5 ± 58.0 68.2 ± 150.2 Ethyl cinnamate (μg/I) 1-D白血ol（μ凶） 27.9 ± 14.0 A 26.4 ± 15.2 10.2土 13.5 Eth I benzoate (u•/ ll Dodecanol (μg/l) 17.9士 9.1 A 23.3ま 19.0 5.1念 6.3 Methvl salicvlate (μg/])

Tetradecanol (μgll) 55.6 ± 26.5 A 64.7会関7 12.6土 油3 Ethyl crotonate （μ耳／］）D Phenethvl alcohol (mg/I) 28.6 ± 29.0 A 10.2土 13.4 1.38主 主∞ Ethvl enanthate (u2/ll

Citronellol (μg/I) 13.5士 9.6 A 16.9 ± 9.0 4.6 ± 7.4 Ethvl lactate (mg/]) Famesol （問 II) 337 ± 316 A 357 ± 341 認。全部.I Diethvl succinate (u•ll ) Geraniol （珂 ／I) 10.0 ± 12.4 A 14.6ま 10.6 46念 83 Guaiacol (μg/I) Linak副 （μg/I) 24.5 ± 47.8 A 20.4 ± 21.0 12.3 ± 22.3 4-Yinylgaiacol (μg/]) Nero] (μg/]) 0.64 ± 1.22 7.1 ± 8.7 4.4 ± 8.6 Eugenol （μ耳II)

Nerolidol （μ庇II) 342 ± 333 A 326.3土 3014 51.6 ± 闇A Vanillin (m•/ I) a-Teroineol (u•/ ll 12.0 ± 22.8 1 21.0 ± 34.4 15.1玄 36.8 2-Pentvlfuran (μg/])

Eth I ace回世 （mg/ll 229 ± 111 A 248 ± 175 143士 106 5 Methyl 2 furaldehvde (μg/]) lsoamvl acetate (mg/]) 4.83 ± 3.25 A 3.3企 2.4 1.8 ± 1.7 Furfural (mg/I)

Ethvl isoburvrare (u•l l) 454 ± 334 A 435土6叩 92 ± 126 Methional （μ区／！）Ethvl 2 methvlbutvrate (μg/]) 72.0 ± 84.0 A 6.1.4 ±叩自 181念 224 Ethyl 3 methylthiooropio">te (μg II

Ethvl valerate （μヌII) 19.0 ± 24.6 A 19.5念 16.7 17.4主 25.0 与MethI thioacetate (μg/]) Ethvl isovalerate (μg/]) 88.3 ± 86.0 A 89.6 = ll国2 笥.I± 284 DMS (μg/])

2-Metlwlbutvl acetate (μg/]) 200 ± 188 A 121 ± 88 68 ± 114 DMDS (μg/I)

Hexvl acetate （μ民II) 1.76士 3.00 A 1.3念 2.7 4.7士 22.1 DMTS (ug/])

Ethvl butvrate (u•/ 1l 1730 ± 3060 393土 427 469 ± 798 2.0トDimethvlovrazine(μg/]) Ethvl caoroate (m,11) 1.37 ± 0.90 A 0.94 ± 0.66 0.39 ± 0.55 2E出vl・5(6) methvlovrazine (μg/])

I田butvlcaoroate (μ2/ll 2.9l ± 3.69 A 3.53 ± 818 0.32土日制 αBisa凶 o](ug/])

lsoamvl caoroateいがI) 16.8 ± 27.2 A 主13含 5.67 1.93 ヨヒ 445 Ethvl caorvlate (m•/ ll 7.72 ± 6.34 A 7.57 ±邑田 1.iO土 2.82

I田butvlcaorvla阻 （μがI) 31. 1士 58.5 A 8.1ま 9且 17 ~ 2.8 I田amvlcaorvlate (u•/ ll 393 ± 633 A 綬l.7± 130.3 15.5ま 21.0

The concentrations of volatile compounds are corrected depending on a 40% alcohol concentracion

Value means Average玄 standarddeviation

ND not detected

14.4 ± 15.7 A 24.0念 26.3 A 295土 555 A 1640 ± 2310 A 46.9 ± 79.9 A 55.4 ± 110.6 A 36.9土 41.4 A 11.3主 13.0 A 729 ± 937 A

5230企 7050 A 2620土 5170 A 956 ± 1800 A 306主 431 A 813玄 1320 A 14.3 ± 10.6 A 19.0 ± 69.9 14.4 ± 17.4 A 372土 10808.29 ± 8.90 A 19.6主 38.1

9.05 ± 9.82 A 3010主 4190

222主 38149 ± 128 A 279 ± 503

1.36念 1.60 A 1.16 ± 1.48 A 448 ± 538

2.78主 2.1211.2 ± 27.6

4.74 ± 5.92 A 8.0主 8.1 A 214 ± 410

19.7 ± 24.7 10.4 ± 24.5 1

285 ± 352 38.9 ± 62.6

31.9主 28.7 A

Shaded町 easmean average concentration of compounds is more than 3 times difference between that of agricol rum and industrial rum

Ref!: Type A means concen町剖ionof compounds in Japanese rum is closer to曲目。fagricol rum than that of industrial rum

Type I means concentration of compounds in Japanese rum is closer to that of industrial rum than that of Agricol rum

Ref2: Reference (5）福図央韓錦 順 醸 協 llO.261・275(2015)

426

13.0念 11.3 2.8全 4.28.7 ± 9.0 3.7 ± 6.7

50.0ま 85.2 5.7念 7.4193念 1田 40. 1念 83.740.6 ± 54.7 28.1 ± 123.7 制且土 44.4 32ま 42

618会 61.7 7.1全 12.6

4.97会 3.70 1.43企 2国5田 会 5曲 110会 194

2870玄 3300 270コt462

1450ま 23＇岨 161ま 248

472ヨ＇803 89.0 ± 1460 l間企 202 12.1士 30.5お1±ら品 97土 16.87.84 ± 13.44 5.34 ± 7.39

1.58之 2.16 10.4玄 54.817.0 ± 15.0 18.2 ± 26.5

1640 ± 6730 536会内鈎2.99 ± 4.46 1.43 ± 2.68 11.7 ± 8.2 13.6 ± 29.3

6.72 ± 13.59 3.44 ± 9.18

511 ± 1340 590 ± 1480

136 ± 396 136 ± 415 5.5 ± 11.0 上9土 10.432.7 ± 48.7 96.9 ± 270.4 1.88 ± 3.75 1.12 ± l.82 1.32 ± 1.44 0.71 ± 189

145 ± 380 204 ± 374

0.77 ± 1.05 0.81 ± 1.12

ND 3.9 ± 12.7 2.84 ± 6.30 0.96 ± 2.71

12.1ま 12.5 0.9会 1.8966主 1410 64士 187

13.5 ± 18.2 14.7 ± 25.6 1.1 ± 3.1 2.3 ± 9.7

48コK!05 154 ±鵠36.0 ± 19.7 13.6 ± 24.5

18.3念 23.4 3.6主 7.6

糠協 （2017)

福田・韓・日本産ラムj酉の揮発性成分組成の特性

第 112巻 427

ロO由一担司自白。

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均値の差を比較し，アグリコールラムとの差がインダ

ストリアルラムとの差より小さい場合は， Table3の

Type欄に「A」と表記し，逆の場合は， Type欄に

「IJと表記した。なお，アグリコールラムとインダス

トリアルラムの平均値の差が同じ場合は，表記しなか

った。

その結果，日本産ラムj酉は， 80成分中 57成分がア

グリコールラムに， 22成分がインダストリアルラム

に近い含量であった。また，アグリコールラムとイン

ダストリアルラムで含量の平均値が3倍以上異なる

39成分でも，日本産ラム酒は 39成分中 33成分がア

グリコールラムに， 6成分がインダストリアルラムに

近い含量であった。

なお，ウンデカン酸エチル，ラウリン酸エチル，ミ

リスチン酸エチル，パルミチン酸エチル，リノール酸

エチル，オレイン酸エチル及びステアリン酸エチルで

は平均値に関して，アグリコールラムとインダストリ

アルラムではアグリコールラムで高く，日本産ラム酒

は更にアグリコールラムより高かった。これらの沸点

が高い脂肪酸エチルエステルは蒸留工程で減少すると

考えられることから，日本産ラム酒はアグリコールラ

ムより蒸留回数が少ないと推定された。

以上の結果から，日本産ラム酒は，全体としてアグ

リコールラム酒に近い性状を有していると考えられた。

2. 日本産ラムと海外産ラム（フランスの海外県を含

むカリブ海諸国等）との判別分析

日本産ラム酒の海外輸出等を考慮すると，認知度の

高い地域のラム酒との成分比較は関心がもたれること

から，当該地域のアグリコールラム酒との比較を検討

した。

日本産ラム酒（n= 18）とラム酒の生産地として

認知度の高いフランスの海外県を含むカリブ海諸国及

びインド洋諸国のラム酒（n= 32）の低沸点香気成

分及び中高沸点香気成分84成分の含量の平均値と標

準偏差，有意差の認められた成分を Table4に示す。

有意差の認められた成分は， 84成分中 34成分であ

り，この内，含量の平均値で5倍以上異なる成分は，

フェニルアセトアルデヒド，酪酸エチル，コハク酸ジ

エチル，グアイアコール，オイゲノール， /3－イオノン，

5メチルー2－フルアルデヒド，フルフラール，メチオ

ナール， DMTS. 2,5－ジメチルピラジン及び2－エチル

ー5(6）ーメチルピラジンであった。

第 B号

福田・韓：日本産ラムj酉の揮発性成分組成の特性

Table 4 The average and standard deviation of concentrations of volatile compounds ofJapanese rum叩 drum

made in Caribbean contries and Indian Ocean countries, and the presence or absence of a significant

differ巴ncein the average.

Japanese rum Rum made m regions around the Caribbean A significant

and Indian Oce副 副首erenceBetween White rum Gold rum Total White rum Gold rum Total Japanese rum and

rum made in Number of samples 日 9 18 26 6 32 Caribbe田副d

Indian Ocean re田onsAcetaldehvde (mJZ/0 114 ± 59.7 127 ± 52.8 120 ± 55.1 482 ± 31.0 131.0 ± 31.0 63.7 ± 44.8 。

Diacetyl (μg!I) 12200土 14600 430日± 4140 8260 ± 11200 2310 ± 2120 272 ± 520 1930 ± 2日80 。lsobuty!aldehyde (μg!I) 403 ± 241 531 ± 391 467 ± 322 173 ± 308 305 ± 247 226 ± 311 。Isovaleraldehvde (μg!I) 502 ± 371 232 ± 92 367土 297 208 ± 326 305 ± 247 226 ± 311 。

2-Methylbutylaldehyde (μg!I) 230士 204 216 ± 139 223 ± 170 121 ± 204 57.1 ± 58.4 109 ± 187 。Nonanal (μg!I) 7.12 ± 5.26 7.40 ± 3.92 7.25 ± 4.50 25.6 ± 21.7 17.2 ± 112 24.0 ± 20.3 。

2-Nonanone (μg!I) 1.95 ± 0.89 3.65 ± 2.17 2.80 ± 1.83 2.78 ± 2.00 7.09 ± 5.94 3.59 ± 3.44 Decanal (μg!I) 2.34 ± 2.24 4.82 ± 3.13 3.58 ± 2.93 4.43 ± 3.24 4.65 ± 1.64 4.72 ± 2.99

Benzaldehvde (μg!I) 113 ± 134 75.4 ± 33.7 94.1土 97.0 37.1 ± 23.0 88.1 ± 28.4 46.6 ± 31.1 。Phenylacetaldehvde ( u町’I) 107 ± 120 26.0 ± 22.9 66.4 ± 93.8 6.27 ± 14.7 ND 5.09 ± 13.4 。n Propy] alcohol (mg/I) 287 ± 293 213 ± 122 251 ± 221 169 ± 74 232 ± 108 181 ± 83 lsobutvl alcohol (mJZ/0 239 ± 112 392 ± 277 316 ± 219 193 ± 96 285 ± 116 210 ± 104 !so副 ylalcohol (mg/!) 809 ± 273 878 ± 553 843 ± 424 539 ± 324 959 ± 219 618 ± 347

1-Hex田 ol(μg!I) 325 ± 412 124 ± 178 224 ± 325 396 ± 257 888 ± 346 488 ± 332 。1-0ctanol (μg!I) 87.8 ± 43.4 76.1 ± 33.3 82.0 ± 38.0 73.7 ± 68.3 131 ± 27 84.4 ± 66.2

1-0cten 3 ol (μg!I) 125 ± 193 21.9 ± 53.5 74 ± 147 69.7 ± 46.6 127 ± 42 80.4 ± 50.5 。1-Decanol （μ凶） 27.0 ± 16.2 28.7 ± 12.2 27.9 ± 14.0 26.7 ± 19.0 42.8 ± 15.7 29.7 ± 19.3 Dcdecanol (μg!I) 16.9 ± 9.7 18.9土 8.9 17.9 ± 9.1 27.0 ± 36.9 31.0 ± 14.6 29.4 ± 33.6

Tetradecanol (μg!!) 52.1 ± 25.3 58.9 ± 28.6 55.6 ± 26.5 24.9 ± 22.5 80.1 ± 119.0 35.3 ± 56.3 。P-Phenethyl alcohol (mg/I) 18.3 ± 9.7 38.8 ± 38.1 28.6 ± 29.0 3.36 ± 3.69 10.5 ± 5.21 4.71土 4.84 。

Citronellol (μg/1) 17.5 ± 9.4 9.4 ± 8.5 13.5 ± 9.6 16.2 ± 11.6 16.7 ± 4.3 16.3 ± 10.6 Farnesol (μg!!) 320 ± 243 355 ± 390 337 ± 316 330 ± 362 262土 210 318 ± 337 Geraniol （μ凶） 12.4 ± 14.8 7.50土 9.67 10.0 ± 12.4 21.2 ± 20.4 13.5 ± 5.4 19.8 ± 18.7 Linalool (μg!!) 31.8 ± 58.7 17.2 ± 35.6 24.5 ± 47.8 31.2 ± 28.6 24.5 ± 18.0 29.9 ± 26.8 。Nero! (μg!!) 0.70 ± 1.71 0.58 ± 0.46 0.64 ± 1.22 3.20 ± 4.14 2.06 ± 1.71 2.99 ± 3.81

Nerolidol (μg!I) 300 ± 141 384 ± 461 342 ± 333 648 ± 796 743 ± 373 666 ± 731 αTeromeol （μ釦司） 13.5 ± 28.0 10.5 ± 17.8 12.0 ± 22.8 16.0 ± 16.8 15.8 ± 19.3 16.0 ± 17.0 Ethyl ace祖 白 （mg/I) 223 ± 104 236土 123 229 ± 111 131 ± 57 385 ± 108 178 ± 121 。

lsoamyl acetate (mg/I) 4.87 ± 3.99 4.79 ± 2.54 4.83 ± 3.25 2.69 ± 1.05 2.87 ± 0.25 2.73 ± 0.95 。Ethyl isobutyrate (μg!!) 342 ± 360 566 ± 282 454 ± 334 191 ± 400 1210土 969 382士 667

Ethvl 2-methylbutyrate (μg!!) 78.8士 106.6 65.2 ± 59.3 72.0 ± 84.0 24.2全 62.0 223 ± 151 61.5 ± 114 。Ethvl valerate (μg!I) 23.0 ± 33.3 15.l ± 10.9 19.0 ± 24.6 12.0 ± 11.2 44.4 ± 18.7 18.1±18.0

Ethyl isovalerate (μg/I) 85.8 ± 107.4 90.8 ± 64.8 88.3 ± 86.0 40.l ± 104.7 327 ± 217 93.9土 171.52・Methvlbuty!acetate (μg!I) 162 ± 185 239 ± 193 200 ± 188 61.0 ± 50.7 113 ± 34 70.7 ± 51.8 。

Hexyl ace回te(μg I) 1.48 ± 1.97 2.05 ± 3.88 1.76 ± 3.00 2.46 ± 2.15 1.04土 0.39 2.19 ± 2.02 Ethyl bu四rate（μ冨！！） 1830 ± 3130 1620土 3180 1730 ± 3060 222士 124 723 ± 718 316 ± 367 。Ethvl caproate (mg/I) 1.28 ± 0.97 1.47 ± 0.87 1.37 ± 0.90 Isobuty! caproate (μg!!) 1.97 ± 3.16 3.85士 4.12 2.91 ± 3.69 !soamyl caproate (μg!I) 9.6 ± 13.4 24.0 ± 35.8 16.8 ± 27.2 Ethyl capry!ate (mg/I) 7.26 ± 5.95 8.19 ± 7.03 7.72 ± 634 Isobutyl caprylate (μg/I) 17.6 ± 33.2 44.6 ± 75.9 31.1 ± 58.5 lsoamvl caorvlate (uJZ/I) 290土 445 495 ± 794 393 ± 633

これらの成分の内， 2,5ージメチルピラジン及び2エ

チル 5(6）ーメチルピラジンは，黒糖焼酎とラムの成分

比較では黒糖焼酎の方が約3～5倍ほど含量の平均値

が高かった 6）。当該成分は黒糖由来であることから 7)'

日本産ラム酒では原料に黒糖の使用が考えられ，この

ために当該成分に関し，日本産ラム酒に黒糖焼酎と同

様の特徴が付与されたと推定された。この他，日本産

ラム酒の試料のホワイトラム 9点の内 5点，ゴールド

ラム 9点の内7点は黒糖の使用が製造元の HPから確

認された。この他，日本産ラム酒で含量の高いフルフ

ラールに関しでも，黒糖焼酎の方がラム酒より含量の

428

0.49 ± 0.45 1.48 ± 0.69 0.67 ± 0.63 。0.78 ± 0.80 1.47 ± 0.99 0.91 ± 0.86 。4.63 ± 3.66 5.00 ± 2.17 4.70 ± 3.41 3.62 ± 3.85 11.5士 5.6 5.09 ± 5.17 10.0 ± 7.8 11.0 ± 5.9 10.2 ± 7.4 143 ± 126 101 ± 66 135 ± 117

平均値が高いことから 6），原料に黒糖を利用している

影響が推定された。

既に述べた，日本産ラム酒とアグリコールラムやイ

ンダストリアルラムとの揮発性成分比較から推定され

た蒸留回数の少なさと考え合わせると，日本産ラム酒

の製法の特徴は，原料に黒糖を利用して比較的高い糖

濃度のもろみを調整・発酵させ，少ない蒸留回数で製

造している点と考えられる。

次に，日本産ラム酒とフランスの海外県を含むカリ

ブ海諸国及びインド洋諸国のラム酒の判別分析を検討

した。有意差のある成分から，ステップワイズ法によ

醸協（2017)

福田－韓：日本産ラム酒の揮発性成分組成の特性

Compound Japanese rum Rum made in regions町ound the Caribbean

(unit) White rum Gold rum Total White rum

Number of samples 9 9 18 26

Ethvl caorate (mg/I) 13.5 ± 13.3 15.2 ± 18.7 14.4士 15.7 6.48 ± 5.67 Pr叩 y!caprate (μg/l) 30.9 ± 33.4 17.1 ± 15.9 24.0 ± 26.3 12.6土 8.6lsobutvl caprate (μg/l) 144 ± 191 445 ± 755 295士 555 77.2 ± 68.0 Isoamyl caprate (μgll) 1340 ± 1880 1940 ± 2760 1640 ± 2310 471 ± 440 Ethyl nonanoate (μg/l) 48.9土 97.9 44.9 ± 63.1 46.9 ± 79.9 18.0土 12.2

Ethyl undecanoate (μg/l) 42.8 ± 82.6 67.9 ± 137.2 55.4 ± 110.6 19.0 ± 17.1 Ethyl pentadec皿 oate(μg/!) 37.2 ± 30.6 36.7 ± 52.0 36.9 ± 41.4 50.l ± 60.3

Ethyl laurate (mg/I) 9.60 ± 7.76 13.0 ± 17.2 11.3 ± 13.0 3.50土 3.74Ethyl mvristate (μgll) 547 ± 344 911 ± 1290 729士 937 547 ± 837 Ethvl oalmitate (μg/l) 5530 ± 7170 4930士 7340 5230 ± 7050 3560 + 5370 Ethyl linoleate (μg/l) 4300 ± 6880 946 ± 1790 2620 ± 5170 1680 ± 1810 Ethyl oleate (μgll) 1400 ± 2440 518 ± 716 956士 1800 326 ± 366 Ethyl stearate (μg/l) 346 ± 536 267 ± 324 306 ± 431 79.0土 155

/J Phenethyl acetate (μgll) 69日± 1210 937 ± 1480 813 ± 1320 468 ± 1300 Ethyl phenylacetate (μg/l) 11.5士 9.2 17.0 ± 11.8 14.3 + 10.6 3.56 ± 2.43 Ethyl cinnamate (μg/l) 2.46 ± 2.81 35.6 ± 98.7 19.0 ± 69.9 1.53 ± 2.22 Ethyl benzoate (μg/!) 16.6 ± 20.7 12.2 ± 14.4 14.4 ± 17.4 15.7 ± 13.4 Methyl salicvlate (μg/l) 655 ± 1500 88.8 ± 18日 372 ± 1080 62.1 ± 99.5 Ethvl crotonate (μg/l) 5.70 ± 9.43 10.9 ± 8.03 8.29 ± 8.90 0.75 ± 1.15 Ethyl enanthate （μ凶） 12.4土 14.5 26.9 ± 52.6 19.6 ± 38.1 6.00 ± 3.75 Ethvl lactate (mg/I) 6.23 ± 8.22 11.9 ± 10.9 9.05 ± 9.82 7.03 ± 15.8

Diethyl succinate (μg/l) 3100 ± 5090 2920 ± 3360 3010土 4190 103 ± 123 Guaiacol (μg/l) 367 ± 496 77.1 ± 120 222 ± 381 20.2 ± 2且2

4 Viny!guaiacol (μgll) 96 ± 172 1.5 ± 3.1 49土 128 5.4土 15.5Eugenol (μg/l) 481 ± 650 76 ± 149 279 ± 503 48.8 ± 96.7

R… 0.11 ± 0.16 0.13 ± 0.14 0.12土 0.15 0.21 ± 0.42 8-lonone 0.53 ± 1.04 0.05 ± 0.14 0.29 ± 0.76 3.47 ± 3.96 Damascenones (μgll) 11.0 ± 10.3 15.9土 28.6 13.5 ± 21.0 31.4 ± 72.8

Wh~k坦y型l:ot旦eg%g/l) ND 222 ± 338 111 ± 258 5.11 ± 12.54 0.31 ± 0.30 2.41±1.69 1.36 ± 1.60 0.13 ± 0.11

2-Pentylfur皿 （μgll) 1.54 ± 1.81 0.77 ± 1.03 1.16 ± 1.48 1.25 ± 0.98 5 Methyl 2-furaldehvde (μg/l) 386 ± 550 509 ± 550 448 ± 538 3.9 ± 15.8

~：：~~~（＜：，定z 。1) 2.00 ± 1.40 3.56土 2.49 2.78 ± 2.12 0.1 ± 0.14 20.2 ± 37.4 2.2 ± 6.6 11.2 ± 27.6 ND Ethyl 3-methylthiopropionate (μg/l) 8.43 ± 5.82 1.04士 3.12 4.74 ± 5.92 2.44 ± 3.54

S-Methvl thioacetate (μg/l) 9.3 ± 9.8 6.8 ± 6.4 8.0 ± 8.1 12.l士 19.4DMS (μg/I) 320 ± 477 107 ± 320 214 ± 410 304 ± 337 DMDS （μ即＇Il 31.9 ± 29.6 7.5土 9.0 19.7 ± 24.7 14.6 ± 12.9 DMTS (μg/1) 18.7 ± 33.3 2.2 ± 2.8 10.4 ± 24.5 0.33 ± 0.38

2,5・Dimethylpyrazine(μgll) 334土 367 236 ± 350 285 ± 352 13.9 ± 35.7 2 Ethyl 5 (6) methylpyrazine (μg/l) 50.8 ± 79.6 27.0 ± 41.1 38.9 ± 62.6 2.6 ± 8.2

αBisabolol （μ区／！） 22.4 ± 20.l 41.4 ± 33.8 31.9 ± 28.7 28.8 ± 40.6

The concentrations of volatile compounds are corrected depending on a 25% alcohol concentration. Value means Average ± standard deviation ND not detected The presence of a signific田 tdifference in the average shown by a circle

田 dIndian Ocean Gold rum Total

6 32

12.9 ± 6.2 7.68土 6.2012.9 ± 3.1 12.6 ± 7.9 76.2 ± 56.4 77.0 ± 65.2 3o5 ± 242 445 ± 410 73.2 ± 64.3 28.3 ± 35.6 36.3 ± 25.8 22.2土 19.779.2 ± 46.7 55.5 ± 58.5 7.90 ± 4.21 4.32 ± 4.15 670土 511 570 ± 780

4220 ± 2260 3920 ± 4910 8R7土 376 1530 ± 1660 616 ± 252 380 ± 363 125 ± 131 87β± 149.6 53.5土 42.8 390土 11809.77 ± 3.18 4.73 ± 3.53 3.37士 2.60 1.88士 2.3719.9 ± 7.4 16.5 ± 12.5 117 ± 158 72.5 ± 111.8 9.18土 3.92 2.33土 3.8427.3 ± 11.1 9.99 ± 10.11 2.61 ± 1.99 6.20士 14.29791 ± 187 232 ± 304 53.5 ± 34.8 26.4 ± 32.6 7.3土 9.7 5.8土 14.553.9 ± 20.4 49.7 ± 87.2 0.54土 0.29 0.27土 0.411.21 ± 2.95 3.05 ± 3.86 35.8 ± 80.5 32.2 ± 72.9 312 ± 178 62.7 ± 141.9 3.77 ± 1.31 0.81 ± 1.54 1.46 ± 0.41 1.29 ± 0.90 223 ± 278 45.0 ± 142.0 1.91 ± 1.63 0.44 ± 0.98

ND ND ND 1.98 ± 3.33

4.3 ± 6.7 10.7 ± 17.9 ND 247 ± 326

0.04 ± 0.06 11.9 ± 12.9 0.01 ± 0.03 0.27 ± 0.37 5.0 ± 7.8 12.2 ± 32.4 0.2士 0.6 2.2士 7.494.5 ± 55.5 41.1 ± 50.1

A si伊国C血 t副首erenceBetween Japanese rum and

rum made in Caribbean and

Indian Ocean re田ons

。

。。

。。。。。

。。。

。。。

り選択したアセトアルデヒド， 1－ヘキサノール，活性

酢酸アミル，コハク酸ジエチル，グアイアコール及び

フルフラールの6成分の平均値と標準偏差等を Table

5に，判別分析の結果を Fig.1及びTable6に示す。

結果に示されたように，日本産ラム酒とフランスの海

外県を含むカリブ海諸国及ぴインド洋諸国のラム酒が

適切に判別された。

ラム酒（n= 40）と日本産ラム酒（n= 18）で，前

述の 6成分を使用し Table6に示された係数を用いた

場合の判別分析を行うことで，当該手法の汎用性を検

討することとした。

3. 日本産ラムの判別分析の汎用性の検証

既に，ラム酒成分では，ラム酒の生産地として認知

度の高い地域に留まらず広範囲の地域のラム酒につい

て比較検討している 6）。そこで，当該報告の海外産の

第 112巻 第 B号

判別分析の結果を Fig.2に示す。その結果， 3点の

海外産ラム酒が日本産ラム酒として判別された。誤判

別された3点の内， 2点はアセトアルデヒド含量が高

く， 1－ヘキサノール含量が低く，内 l点は活性酢酸ア

ミルが高い傾向にあった。また，残る 1点は 1ーヘキ

サノール含量が低く，コハク酸ジエチル含量が高かっ

た。さらに，当該3点は各々，海外産のラム酒（n=

429

福田－韓。日本産ラム酒の揮発性成分組成の特性

1 -

ム1』

0-。 。。

炉o込＞oo~o o coo0 0 0 もθ。

r、」c 。.B -1-E二コ 。Lι ム

。C1l -2-u c 。c f百 -3-u

-4-

-3 -2 ー1 。 1 2 3 4 Canonical Function 1

ム ム

ム

＋

ムム

5

t』l込

ムム

ム

ム

/:::,.

6

/:::,.

/:::,.

ム

7

Fig. 1 Discrimination of Japan巴serum and rum mad巴 inregions around the Caribbean and Indian Ocean by

discriminant analysis with 6 limit variables.

ム ，Japaneserum; 0. rum made in the Caribbean and Indian Ocean regions. Cross shapes showed

centroides f o vanety.

H

「、4

。c

Ot, ムムム ム

。ム ム。ムi込捕＆:8 -1 0 o ~o －－：＿議 9

t A;

o 。o:___ ゐ.－：...；

fとE二コLL

ムti

高－2。 。。 。u

E二。 。ムム

・8 -6 -4 ・2 。 2 4 6 8 Canonical F unction 1

Fig. 2 Discrimination of Japanese rum and imported rum, which is different from the rum in Figur巴 1by dis

criminant analysis with 6 limit variables.

430

ム， Japaneserum; 0. imported rum. which is different from the rum in Figur巴 1.The dark symbols

r巴presentmisjudged samples. Cross-shapes showed centroides of variety

醸 協 （2017)

福田・韓：日本産ラム酒の揮発性成分組成の特性

Table 6 Discriminant co巴fficientsand standardized coefficients for classification of Japanes巴 rum,and rum

made in Caribbean and Indian Ocean regions obtained by discriminant analysis with 6 limit variables.

Canorucal Function 1

Variable Discrimmant St却 dardizedCceffient Coe血ent

1 Hexanol 0.003644 -1202

Guaiacol 0.004657

Diethyl succmate 0.000331

2 Methylbutyl acetate 0.006540

Acetaldehyde 0.015598

Furfural O.OC0374

40）の内で，アセトアルデヒド含量が最も高い試料，

1－ヘキサノール含量が最も低い試料，コハク酸ジエチ

ルが最も高い試料に該当するなど，判別分析に使用す

る成分の含量で最大値又は最小値であったため日本産

ラム酒に判別されたと考えられた。

これらの試料を用いた場合でも，判別分析の精度は

92.5%となった。このように Table6で示した係数は，

当該判別分析の対象とした試料と異なる試料に対して

適用しでも比較的高い精度で日本産ラム酒の判別が可

能であった。以上から，日本産ラムの判別モデルの汎

用性は高いと考えられた。

要約

日本産ラム酒（n= 18）とカリブ海諸国及びイン

ド洋諸国のラム酒（n= 32）の低沸点香気成分及び

中高沸点香気成分84成分を分析・比較し，日本産ラ

ム酒と当該ラム酒では 34成分に有意差が認められた。

これらの成分の内6成分（1ヘキサノール，グアイア

コール，コハク酸ジエチル，活性酢酸アミル，アセト

アルデヒド及びフルフラール）を用いた日本産ラム酒

及びカリブ海諸国及びインド洋諸国のラム酒の判別分

析では 50点の内 50点が正しく判別され，更に，判別

精度を検証したところ 100%の精度であった。得られ

た判別係数の頑強性を調べるため，上記試料と異なる

第 112巻 第 B号

1.062

0.828

0.781

0.759

0.556

C剖 onicalFunction 2

Discriminant Standardized F Value

Coe伍ent Coe箇ent

0.0日101 -0.335 47.61

。日日072 0.165 36.77

0.00003 0.086 29.10

0.00728 0.870 27.56

0.00431 0.210 20.05

o.ooc日8 0.124 11.84

海外産ラム酒（n= 40）と日本産ラム溜で判別分析

したところ， 92.5%が適切に分類された。以上の結果

から，日本産ラム酒は揮発性成分を用いた判別分析に

より比較的高い精度で＼海外産ラム酒と判別されると

考えられた。この他，成分から推定される日本産ラム

の製造工程についても考察した。

文献

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2) SAMP AIO Olivia M .. RECHE Roni V., FRAN-

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