日本海域范围内海岸水 228Ra/ 226Ra 比率的季节变化：对对马岛支流的起源和

循环模式的意义

（王芬芬 22420071150847 ）

1. 介绍 日本海，西太平洋最大的边缘海之一，由欧亚大陆和日本岛环绕着。

对马岛支流，日本海流动模式的一个主要特征，被认为由三个支流组成。三个支流其中之一的 TCBC 进入日本海穿过对马海峡的东部河道（ ECTS ）沿着日本本州岛海岸线（等深线小于 200m ）向东南方向流动。为了确定环境变化的暗含的意义及确定由人类释放的营养物和污染物的传输，许多研究者已经开始用各种各式的技术来研究 TCBC的流动模式了；

海水的镭同位素含量主要反映了海岸和浅的大陆架沉积物的扩散以及陆源水的混合。因此， 228Ra （半衰期 t 1 ／ 2 =5.75 年）活性和 228Ra/ 226Ra （ t 1 ／ 2 =1600 年）比值常用来推断各种海洋大范围的水循环。

低背景的 γ- 光谱测量法能更便利的测出低水平的 228Ra 和 226Ra 活性 ，且在 TCBC 范围内对起源和循环模式进行了评估。

2. 样品和试验方法 2.1. 海岸水样品 海岸水样品的位置在表 1 中列举。 包括： ECTS （站点 TE ） ，对马海峡西

部的一个河道（ WCTS ）（站点 TW ），日本海内的本州岛（站点 MT,MN,SZ 和 NU ），对马海峡（站点 OH ）和太平洋的一个海岸（站点 OM ），以及位于河口区的 MT 和 NU 站点 。

2.2 实验程序 沿岸水样品（ 13.8—19.3L ）通过浓 HNO3 把 PH 调整到 1 同时 137Cs 通过与

AMP/Cs 复合物的沉淀收集到。 AMP 组分用 0.5mol/l 的硝酸铵溶液清洗 , 用钡（硫酸钡）矿物制得 480mg 的含钡载体（镭污染最少）加入到上层清液。搅拌一个小时后，把 SO4

2+ ( 5%的 Na2SO4 溶液 100ml)加进来然后再搅拌一个小时用硫酸钡使共沉淀镭。然后，再加一个铁载体（ 800mg ），准备好后再搅拌个一小时。通过用 NH4OH 溶液重新调整 PH 值到 7 ，使得 Fe(OH)3沉淀下来。移去大部分上清液后， BaSO4 和 Fe(OH)3 通过离心法一起沉淀下来再用 200—300ml 的蒸馏水洗涤沉淀。把沉积的 BaSO4 和 Fe(OH)3 合并沉淀，待蒸发至干后加入 NaCl粉末调节至 5g ，压平，然后 γ计数测量。

所有水样品中的 γ— 光谱测定都是用一个大体积的well-type 探测效率为 36%的锗探测器来测量 226Ra 和 228Ra ，用效率为 18—34% planar-type 锗探测器来测 137Cs 。

BaSO4 和 Fe(OH)3所测得样品溶解在一个小的 6M HCL 的容器里面，然后把剩余组分（ BaSO4 组分）蒸干再称量。

3.结果和讨论

3.1. 228Ra / 226Ra 比率的时间变化 沿岸水样品的 226Ra 和 228Ra 活度， 228Ra / 226Ra 比率和 137Cs 活度在表 1 中

列举。它们活度的时间变化在图 2 中表示。 TCBC （对马沿岸支流）水样品中的 228Ra / 226Ra 比率显示了季节变化，在初夏观测到了最小值（ 228Ra / 226Ra=0.6—0.8 ），在秋季有最大值（ 228Ra / 226

Ra=1.5—3.0 ）。另外，在这些水中 228Ra / 226Ra 比率的时间变化中观察到了时间滞后的现象。

3.2 沿岸水体 Ra 同位素的来源 将 137Cs 活度和 228Ra/226Ra 活度比对盐度作图 (图 4)。如图 4a示，低盐度水

样，特别是河口区的水样（站 MT 和 NU ）， 137Cs 活度低并且呈现出近似正相关关系 ，尽管有许多研究者认为陆源水体，诸如河水和地下水的排放是沿岸水体中 Ra 同位素的重要来源，此处却没有发现 228Ra/226Ra 活度比与盐度的相关性（图 4a ）。

Tedori河口地下水样品的 226Ra 活度和 228Ra/226Ra 活度比 (0.9) 显示出沿岸水体 228Ra/226Ra 活度比值有较大变化。但是该地下水的总量没有呈现出较大的季节变化。这表明通过对马海峡东部渠道沿着本州岛汇入的陆源水体不是导致 228Ra/226Ra 活度比季节性变化的 Ra 同位素主要来源。

228Ra/226Ra 活度比的横向分布图如图 5示。从图中可知东海东部站位表层水得出的 228Ra/226Ra 活度比（ 0.65 ）高于 IG和 OM 水体，但明显低于东海西部陆架（大部分深度小于 200m ）表层水。在进入日本海后，沿岸表层水 228

Ra/226Ra 活度比明显增加， SZ 和 NU 站点 228Ra/226Ra 活度比呈现出最小值且横向上和临近等深区域（ SM ， FK， IS 和 NI）呈现一致。

有趣的是， MT 水体最小的 228Ra/226Ra 活度比值相对与邻近等深区域（ SM区域）较高，可能是河水（ SR ）输入的影响。另外， NI区域底层水的 228Ra活度和 228Ra/226Ra 活度比明显低于表层水，特别是在夏季。这说明一个边界层（ 250m 的深度温跃层）扰乱了表层水 Ra 同位素和深层水 Ra 同位素的交换。图 5 中出现的微小的横向增加主要是由本州岛沿岸沉积物 Ra 的扩散，陆源水体的输入或与日本海其它水团的混合造成的。但对于马沿岸支流 228Ra/22

6Ra 活度比明显的季节变化却不是由于这种原因造成的，而是由于其它的 Ra同位素来源造成的。

TCBC （对马沿岸支流）水体被认为是来自太平洋的黑潮水和东海陆架浅水组成。陆架水 228Ra/226Ra 活度比（ 3.5 ）明显高于黑潮流水体。因此， Ra同位素主要由东海陆架水（和黄海水）提供，沿着日本海海岸线的环流模式主要是由 TCBC （对马沿岸支流）水体循环支配。

3.3 从 Ra 同位素看 TCBC （对马沿岸支流）水体的来源 黑潮对东海输入有较大的季节性变化并且在东海，影响黑潮和陆架浅水的循

环体系在每个季节呈现出不同的趋势 。 TCBC （对马沿岸支流）水体 228Ra/226Ra 活度比季节性的变化可能是由于低 2

28Ra 含量的黑潮水和高 228Ra 含量的东海陆架水的混合速率的变化造成的。通过对马海峡东部渠道的水体输送呈现出较大的不同，初夏最大，冬季最小。

黑潮通过对马海峡东部渠道的水体输送是在夏季进行的，秋季应该主要是东海陆架水输送的。从东海陆架水 228Ra/226Ra 活度比判断，说明该水体秋季支配着 TE 水体。

3.4 TCBC 水体的季节循环模式 在早夏， TCBC 水体在 Noto Peninsula 西部的海岸区内，在迁移过程中没有明显的和其他水团混合现象。

在秋季采集到的水样品的 228Ra/226Ra 比率的值显示了变化很明显（ 1.5—3 ）。TCBC 水中 228Ra/226Ra 比率的明显水平变化是由于低的 228Ra/226Ra 比率的其他水团混合造成的，这也说明了其他水团和 TE 站点的水体混合的程度。

4.摘要和推论 本州岛的六个站点采集到的沿岸水样品的 228Ra / 226Ra 比率表现除了相似的季节变化，在初夏有最小值（ 228Ra / 226Ra=0.6—0.8 ），秋季有最大值（ 228Ra / 226Ra=1.5—3 ），和它们短暂变化中的时间滞后现象。然而来自其它站点的沿岸水（沿着太平洋海岸线和津轻海峡） 228Ra / 226Ra 比率表现出了不太明显的周期性变化。

陆源水的输入或者沿岸沉积物种镭的扩散不太可能影响这些样品中测到的 228

Ra / 226Ra 的比率的变化。 TCBC （对马沿岸支流）水体的 228Ra / 226Ra 比率主要是由贫 228Ra 的 Kuroshio暖流的混合速率和 ECS 范围内富 228Ra 的大陆架水决定的。在初夏 TCBC（对马沿岸支流）水体的 228Ra / 226Ra 比率的最小值大约是恒定的，而 228Ra / 226Ra 比率的最大值在秋季表现出了明显的水平变化（ 1.5—3 ），说明了 TCBC （对马沿岸支流）水体在迁移过程中趋向于揭露和其他不同 228Ra / 226Ra比率的水团混合。

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