Professur Radiochemie Sommersemester 2007
Vorlesung:
Radiochemie
-
Radiochemische Methoden -
Vorlesung 2007/01
0
Einleitung0.1
Literatur
0.2
Definitionen
1
Radioaktivität in der Natur1.1
Entdeckung der Radioaktivität
1.2
Periodensystem, Nuklidkarte, Kernstabilität
1.3
Radioaktivität, Umwandlungsgesetz, Gleichgewichte
1.4
Strahlungsarten, Kernumwandlungen, Kernreaktionen
1.5
Umweltradioaktivität
2
Strahlenschutz und Dosimetrie2.1
Strahlung und Risiko
2.2
Gesetzliche Grundlagen des Strahlenschutzes
2.3
Wechselwirkung Strahlung –
Materie
2.4
Dosimetrie, Strahlungsmessung, Spektrometrie
Gliederung:
3
Analytik und Chemie radioaktiver Elemente und Isotope3.1
Altersdatierung (14C-Methode)
3.2
Neutronenaktivierungsanalyse
3.3
Isotopenverdünnungsanalyse
3.4
Tracertechnik
und Markierung
3.5
Strahlenchemie
3.6
Actinidenchemie
4
Radiochemie und Kerntechnik4.1
Reaktoren
4.2
Beschleuniger
4.3
Bombe
5
Radionuklidproduktion5.1
Grundlagen5.2
Herstellung von Molybdän-99/Technetium-99m5.3
Anwendung von Radionukliden in Medizin, Technik und Forschung5.4
Synthese künstlicher Elemente
6
Nukleare Entsorgung6.1
Erzeugung von Kernenergie und „Ausstieg“
6.2
Radioaktiver Abfall und Abbau von Kernanlagen
6.3
Kernbrennstoffkreislauf
6.3.1
Transport und Zwischenlagerung von Brennelementen
6.3.2
Wiederaufarbeitung der Brennelemente
6.3.3
Endlagerung hochradioaktiver und nuklearer Abfälle
7
Radioökologie –
eine interdisziplinäre Wissenschaft7.1
Speziation und Löslichkeit von radioaktiven Elementen
7.2
Migration von radioaktiven Elementen in Geo-
und Biosystemen
1
K. H. Lieser: Einführung in die Kernchemie,
VCH Verlagsgesellschaft, Weinheim, 1991
2
G. Choppin, J. Rydberg, J. O. Liljenzin: Radiochemistry and Nuclear Chemistry, Butterworth-Heinemann
Ltd., Oxford, 1995
3
L. Herforth, H. Koch: Praktikum der Radioaktivität und Radiochemie,
J. A. Barth, Leipzig, 1992
4
C. Keller: Radiochemistry,
Ellis Horwood
Ltd., Chichester, 1988
Literatur:
5 A. Siehl: Umweltradioaktivität,
Ernst & Sohn Verlag, Berlin, 1996
6
H. Kiefer, W. Koelzer: Strahlen und Strahlenschutz,
Springer Verlag, Berlin, 1987
7
W. Stolz: Radioaktivität (Grundlagen-Messung-Anwendungen)
B. G. Teubner
Verlagsgesellschaft, Stuttgart, 1996
Literatur:
Kernphysik
Kernchemie Kerntechnik-
Radiochemie –
-
physikalische Eigenschaften -
chemische Aspekte
-
Grundlage ist Kernphysik und -chemie
-
Eigenschaften der Atomkerne -
Kernumwandlungen
-
technische Auswertung (Energie, Medizin, Technik)
-
Änderungen der chemischen Eigenschaften
Kernwissenschaften
Definitionen
Kernchemie
Nuclear
Chemistry
= Chemie der Kernreaktionen
Radiochemie
Radiochemistry
= Chemie der Radionuklide
Strahlenchemie
Radiation
Chemistry
= Untersuchung chemischer Effekte unter Einfluss ionisierender Strahlung
Entdeckung des Urans
1789
Martin Heinrich Klaproth Analyse von Pechblende nach den Elementen Zn, Fe, W
trennte dabei UO2
ab, dachte, es ist reines Metall
benannte es als Uran (nach dem Planeten Uranus)
Röntgenstrahlung
(Aufnahme der Hand Geheimrat von Kölliker; Würzburg 23.01.1896 mittels X-Strahlen durch W. C. Röntgen)
Wilhelm Conrad Röntgen
entdeckte 1895 bei Untersuchungen der Elektrizitätsentladung von hoch evakuierten Röhren die später nach ihm benannte Röntgen-Strahlung. Innerhalb weniger Wochen hatte er das Verhalten und die Eigenschaften dieser „X-Strahlen“
untersucht und beschrieben, sodass zum Jahreswechsel die Würzburger Physikalisch-Medizinische Gesellschaft bereits einen Sonderdruck mit Röntgens vorläufiger Mitteilung „Über die neue Art von Strahlen“
versenden konnte. Auf den Wellencharakter dieser elektromagnetischen Strahlung wies 1912 Max Laue hin.
Entdeckung der Radioaktivität des Uran
1896
Henri Becquerel Untersuchungen zum Zusammenhang von X-Strahlung und
Phosphoreszenz
Schwärzung von Fotoplatten durch in schwarzem Papier verpackte Uransalze (Ausschluss des Sonnenlichtes)
Schwärzungsintensität proportional der Uranmenge
Becquerelstrahlung
Entdeckung des „Phänomens Radioaktivität“
Entdeckung der Radioaktivität
1898
Marie Curie (mit Pierre Curie, H. Becquerel) Th-Strahlung ähnlich Uran
1902
einige Uranerze waren radioaktiver als reines Uran (Polonium, Radium Entdeckung)
Strahlung ist unabhängig vom chemischen und physikalischen Zustand
(Marie Curie 1867 –
1934, Pierre Curie 1859 –
1906)
1909
Geiger und Marsden
Streuexperimente mit Alpha-Teilchen
1911
Interpretation durch Rutherford Atomkern
1919
Rutherford: 1. Kernumwandlung N + α O + ρ
1930
Cockcroft
und Walton: 1. Beschleuniger Li + ρ α + α (1. Kernzertrümmerung)
1932
Entdeckung des Neutrons durch Chadwick Erklärung der Isotopie
1934
Irène
Joliot-Curie
und Frédéric Joliot Radioaktive Phosphor-
und Silicium-Isotope
durch Kernumwandlung
1938
Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner
Entdeckung der Radioaktivität
1938
Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner
Entdeckung der Radioaktivität
Teil des Arbeitstisches, auf dem O. Hahn und F. StraßmannEnde des Jahres 1938 die Kernspaltung experimentell nachwiesen
O. Hahn und F. Straßmann
im Deutschen Museum München
vor dem Arbeitstisch des Berliner Teams (1962)
Lise Meitner bei einem Vortrag in Bonn (1949)
1939
Synthetisierung der Elemente Neptunium (Z=93), Plutonium (Z=94)
1942
1. Kernreaktor kritisch Enrico Fermi, Chicago –
Manhattan Projekt
1945
1. Atombomben auf Hiroshima und Nagasaki
1951
1. Kernreaktor zur Energiegewinnung
Entdeckung der Radioaktivität
Industrieelle KernenergiegewinnungKernbrennstoffkreislaufRadioaktive Nuklide und Bestrahlungsanlagen für Medizin und WirtschaftArbeiten zur KernfusionSynthese schwerster Elemente
Definition der Radioaktivität
-
spontane Umwandlung instabiler Kerne unter Energieabgabe
-
Energieabgabe erfolgt in Form ionisierender Strahlung
* direkt vom Atomkern aus
* indirekt durch die Kernumwandlung in der Elektronenhülle erzeugt
-
spontaner exothermer
Vorgang wird bezeichnet als: radioaktive Umwandlung –
radioaktiver Zerfall
-
Arten der Umwandlungen: Alphaumwandlung
Betaumwandlung (β-, β+, Elektroneneinfang)
Gammaübergänge (γ-Strahlung, Kernisomerie, innere Konversion, Mößbauer
Effekt)
spontane Kernspaltung
spontane Nukleonenemission
spontane Emission schwerer Teilchen
Verteilung der Elemente im Weltall und auf der Erde (Atom-%)
Vom Big Bang zur heutigen Welt
Kernaufbau-
und Kernzerfallsreaktionen in Sternen
PeriodensystemSuche nach einem Ordnungssystem für die bekannten Elemente:
-
1829 J.W. DöbereinerTriadenregelElement MasseCalcium Ca 40,078 uStrontium Sr 87,62 u Mittelwert von Ca und Ba = 88,5 uBarium Ba 137,327 u
Diese Erkenntnis wurde in seiner Arbeit „Versuch zu einer Gruppierung der elementaren Stoffenach ihrer Analogie“ veröffentlicht. Er ordnete dabei 30 von damals 53 bekannten Elemente
in Dreiergruppen, den „Triaden“
an
-
1896 L. Meyer, D. Mendelejew
verwandtschaftliche Beziehungen in chemischen und physikalischen Eigenschaften, Grundregeln der Veränderungen
bei schweren Elementen relativistischen Effekt beachten
-
1913 H.J.G. Moseley
freie Felder im PSE, Voraussagen möglich (für genaue Einordnung Moseleysches
Gesetz wichtig)
-
Kernladungszahl = Zahl der Protonen / Elektronen = Ordnungszahl
Moseleysches
Gesetz (1913)
-
Wurzel aus der Frequenz v einer bestimmten Serie von Röntgenstrahlen proportional zur Ordnungszahl
a, b Konstanten, b für Linien einer gegebenen Serie gleich (z. B. Kα
)
Nuklidkarte
es hat sich als zweckmäßig erwiesen, alle Nuklide im Z (Ordinate), N (Abszisse) Diagramm aufzutragen
Anordnung der Isotope, Isotone, Isobare, Isodiaphere
in der Nuklidkarte
Nuklidkarte
- Isotope: gleiche Protonenzahl, ungleiche Nukleonenzahl
Z = const., parallel zur N-Achse, chemisch gleich, Unterschiede in Nukleonenzahl, Kernvolumen, Kerndrehimpuls, mag. Dipolmoment 20
10
Ne, 2110
Ne usw.
- Isotone: gleich Neutronenzahl, unterschiedliche Protonenzahl
N = const., parallel zur Z-Achse3
1
H, 42
He, 53
Li
-
Isobare: Nuklide mit Atomkernen gleicher Nukleonenzahl
N + Z = const., Diagonalreihen17
7
N, 178
O, 179
F
-
Isodiaphere: Nuklide, deren Kerne den selben Neutronenüberschuss haben
N –
Z = const., Diagonalreihen7
3
Li, 94
Be, 157
N
Kennzeichnung der Atomarten
-
verschiedene Atomarten, die sich durch Massen-
oder Ordnungszahl unterscheiden = Nuklide
-
IUPAC-Regel
E
= Elementsymbol
A
= Massezahl
Z = Ordnungszahl
-
zur Charakterisierung von radioaktiven Nukliden noch wichtig:
Halbwertzeit, Art und Energie der Strahlung
Schema des PSE zum Eintrag aller Nuklide unzureichend: Übergang zur Nuklidkarte
Status: ca. 270 stabile Nuklide und über 2000 instabile Nuklide bekannt
AZ
E
Umwandlungsgesetz
(Zerfallsgesetz)-
bei großer Anzahl von Kernen kann man angeben, wie viel Umwandlungen sich im Zeitintervall ereignen
-
zum Zeitpunkt t, in einheitlicher Substanz N
Atome, dann wandeln sich im Zeitintervall dt
im Mittel
dN
= -λ
Ndt
um.
λ
= Umwandlungskonstante
-
Die Integration ergibt:
- In N(t)
– InN(0) = -λt, daraus folgt das exponentielle Umwandlungsgesetz
N(t) = N(0)e-λt
N(t)
= Zahl der Atome zur Zeit t
N(0)
= Ausgangszahl zur Zeit t
= 0
-
Im gleichen Zeitintervall wandelt sich stets die gleiche Anzahl
der Teilchen um:
τ= 1/λ
mittlere Lebensdauer [N(0) auf N(0)/e abgefallen]
Halbwertzeit T½
-
diejenige Zeit, in der die Anzahl der Atome jeweils auf die Hälfte abnimmt:
T½
= τ
ln
2 = ln
2 / λ
= 0,6931 / λ
-
Halbwertzeiten liegen in einem Größenbereich von 10-10a –
1018a
-
lässt man 10 Halbwertzeiten verstreichen (1/2)10, d.h. 1 ‰
N /20
t
N /40N /80
N0
2T 3TT1/2 1/2 1/2
N /160
N
N = N e0. −λt
Gesetz des radioaktiven Zerfalls
4T1/20
Anzahl radioaktiver Kerne
λ : Zerfallskonstante
T : Halbwertzeit ( T = )ln 2λ1/2 1/2
: Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall
= N λ.
N /20
t
N /40N /80
N0
2T 3TT1/2 1/2 1/2
N /160
N
N = N e0. −λt
Gesetz des radioaktiven Zerfalls
4T1/20
Anzahl radioaktiver Kerne
λ : Zerfallskonstante
T : Halbwertzeit ( T = )ln 2λ1/2 1/2
: Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall
= N λ.
Radioaktive Umwandlung
Umwandlungsgesetz
(Zerfallsgesetz):
eine wichtige Größe eines radioaktiven Präparates ist seine Aktivität:-
Anzahl der Umwandlungen pro Sekunde-
Statistik des Zerfalls:
-
es gibt stabile und instabile Kerne-
instabiler Kern kann in den nächsten Bruchteilen von Sekunden zerfallen oder Milliarden Jahre existieren
-
Zerfälle
sind unabhängig voneinander-
wann der einzelne Kern zerfällt ist nicht voraussagbar
-
misst man die Zählrate eines Radionuklides
(t1/2
>Messzeit) mehrmals hintereinander so findet man, dass die Zählrate um einen Mittelwert schwankt: x = 1/n3 xi
Aktivität
-
Zahl der Atomkerne einer radioaktiven Substanz ist der Messung nicht direkt zugängig
-
Es kann nur die Umwandlungsrate oder Aktivität A ermittelt werden. Diese Größe ist der Umwandlungsrate proportional:
A = -dN/dt
–
λN
-
früher Maßeinheit Curie
(1 g Radium-226, 226
88
Ra im radioaktiven Gleichgewicht)
-
SI-Einheit 1/s = Bq (Becquerel)
1 Bq = 1 Zerfall / s
-
Pbq, TBq, GBq, MBq, kBq, mBq = 10-3
s-1
-
spezifische Aktivität
= A/m (Bq/kg)
-
Aktivitätskonzentration
Ca
=A/V (Bq/m3)
Impulsrate –
Aktivität
-
Aktivität wird mit einem Detektor gemessen.-
gemessene Impulsrate I ist über die Zählausbeute mit der Aktivität verknüpft
I = η
· A (η
< 1)
-
η
ist abhängig von Art der Strahlung, der Energie, der geometrischen Anordnung des Präparates, der Selbstabsorption der Strahlung im Präparat, Rückstreuung der Strahlung-
zur Bestimmung der Zählausbeute werden Standardpräparate benutzt
-
Impulsrate setzt sich zusammen aus Impulsrate des Präparates und dem Untergrund
I = Io
· e-λt
auf halblogarithmischem Papier � Gerade (Zerfallskurve des Radionuklides)
Aktivität und Zählrate
-
Geometriefaktor (Raumwinkel < 4 π)
-
Absorption im Präparat, Luft, Fenster des Detektors ( α-
und β-
Teilchen)
-
Durchqueren des Detektors ohne Wechselwirkung (γ
-
Quanten)
+ Rückstreuung in Präparat und Träger
Umwandlungskurve eines radioaktiven Nuklids in linearer und halblogarithmischer Darstellung
Verunreinigungen durch ein kurzlebiges Radionuklid
Beispiel: 133I in 131I
Masse trägerfreier radioaktiver Nuklide je 10MBq Aktivität
Nuklid
Halbwertzeit
Masse in kg je 100 MBq
Ag
2,41 min
3,74 x 10-16
Mn
2,58 h
1,25 x 10-14
I
8,02 d
2,18 x 10-12
P
14,3 d
9,47 x 10-13
S
87,5 d
6,34 x 10-12
Co
5,272 a
2,39 x 10-10
Sr
28,5 a
1,94 x 10-9
C
5730 a
6,06 x 10-8
CI
3,0 x 105 a
8,16 x 10-6
U
4,468 x 109 a
8,04 x 10-1
1047
5625
131533215
3516
6027
9038
146
3617
23892
Radioaktives Gleichgewicht 2
-
Halbwertzeit des Mutternuklids ist sehr viel größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids
t1/2
(1) >>> t1/2
(2)
Säkuläres
Gleichgewicht (Dauergleichgewicht)
-
Halbwertzeit des Mutternuklids ist zwar größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids (Halbwertzeit des Mutternuklids kann aber nicht unberücksichtigt bleiben)
t1/2
(1) > t1/2
(2)
Transientes
Gleichgewicht (Laufendes Gleichgewicht)
-
Halbwertzeit des Mutternuklids ist kleiner als die Halbwertzeit des Tochternuklids
t1/2
(1) < t1/2
(2)
keine Einstellung des Gleichgewichtes
-
Halbwertzeit von Mutter-
und Tochternuklid sind ähnlich
t1/2
(1) ≈
t1/2
(2)
siehe 2. bzw. 3. Anstrich
Säkulares Gleichgewicht
t1/2
(1) >>> t1/2
(2) → λ1
<<< λ2
zur Zeit t = 0 erfolgt quantitative Abtrennung:
folgend aus:
ergibt sich:
-
für die Einstellung des Gleichgewichtes ist nur die Halbwertzeit des Tochternuklides
maßgebend
-
Zahl der Atome des Mutternuklides
praktisch konstant N (0)1
= N1
-
Tochternuklid bildet sich mit der gleichen Gesetzmäßigkeit nach, wie es zerfällt, wenn es vom Mutternuklid isoliert vorliegt
-
Nach ca. 10 Halbwertzeiten des Tochternuklides
ist das radioaktive Gleichgewicht eingestellt N2
/N1
= λ1
/ λ2
bzw. = t1/2 (2)/t1/2 (1)
A1
= A2
Zerfall des abgetrennten Tochternuklides
und Nachbildung des Tochternuklides
aus dem Mutternuklid
im Fall des säkularen Gleichgewichts
Transientes
Gleichgewicht
-
Zerfall des Mutternuklides
kann nicht mehr vernachlässigt werden-
erfolgt zum Zeitpunkt t = 0 die quantitative Trennung gilt für die Einstellung des Gleichgewichtes:
N2
= λ1
/ λ2
–
λ1
x No1
e-λ1t
(1-e-(λ2-λ1)t)
Ausdruck vor Klammer beschreibt Zerfall des Mutternuklids, für Einstellung des Gleichgewichtes ist nun nicht mehr nur die HWZ der Tochter, sondern die Differenz der Zerfallskonstanten, wenn Ausdruck in Klammer 1 ist = Gleichgewicht
-
im Gleichgewicht zerfällt Gemisch mit der HWZ des Mutternuklides-
im säkulärem
Gleichgewicht ist Aktivität von Mutter und Tochter gleich
-
im transienten
Gleichgewicht ist die Aktivität der Mutter kleiner als die der Tochter
A1
/A2 = λ1
N1
/λ2
N2
= 1 -
λ1
/λ2
= 1 –
t1/2
(2) / t1/2
(1)
Transientes
Gleichgewicht-
Gesamtaktivität und Einzelaktivitäten als Funktion der Zeit -
Kurzlebigeres Mutternuklid
-
Mutternuklid A1
ist kurzlebiger als Tochternuklid A2
es gilt: t1/2
(1) < t1/2
(2) bzw. λ1 > λ2
-
keine Einstellung eines radioaktiven Gleichgewichtes
-
Mutternuklid aufgezehrt bevor Gleichgewichtseinstellung
-
unter Berücksichtigung von:
folgt unter der Voraussetzung ( ) <<< 1, dass nur
noch Zerfall des Tochternuklides
beobachtet wird, ein Gleichgewicht wird nicht erreicht
(auch nach Trennung ist N2
proportional N(0)1
)
Grenzfall: ähnlich HWZ von Mutter-
und Tochternuklid
1. HWZ Mutternuklid > HWZ Tochternuklid
allmähliche Einstellung eines transienten
Gleichgewichtes
2. HWZ Mutternuklid < HWZ Tochternuklid
kein Gleichgewichtseinstellung
Kurzlebigeres Mutternuklid
-
Mutternuklid A1
ist kurzlebiger als Tochternuklid A2
es gilt: t1/2
(1) < t1/2
(2) bzw. λ1 > λ2
-
Gleichgewicht wird nicht erreicht; Mutternuklid aufgezehrt, bevor Tochternuklid zerfallen ist
Alpha -
Umwandlung
-
dabei wird vom Atomkern ein Heliumkern 42
He –
α
–Teilchen –
mit hoher kinetischer Energie ausgestrahlt
-
Verringerung der Nukleonenzahl um vier, die Ordnungszahl um zwei
EinheitenA
Z
X →
A-4Z-2
Y + α
/
22688
Ra →
22286
Rn + α
-
aus energetischen Gründen ist die α
-
Umwandlung
auf schwere Nuklide (A > 170, Z > 70) beschränkt
-
energetische Bedingungen:
spontane Kernumwandlungen können nur stattfinden, wenn sie exotherm
verlaufen
-
Bindungsenergie des Ausgangskerns muss geringer sein als die Summe der Bindungsenergien der entstehenden Kerne
-
wegen großer Bindungsenergie des α
–Teilchens EB
= 28,3 MeV ist aber bei zahlreichen schweren Kernen spontane Umwandlung möglich
-
Reaktionsenergie: (ergibt sich aus der Massenbilanz e = m*c2)
Q = EB (A-4Z-2
Y) + EB (42
He) -
EB (AZ
X)
Modell zur Entstehung von Alphastrahlen
Abstand
TochterHe
Abstand
Energie
Mutter
Energie
Ra226 Rn 222 4
Modell für die Emission von α
-
Teilchen
α
– Spektrum
-
Bei der Umwandlung der ca. 450 bekannten α
–
Strahler werden α
–
Teilchen mit diskreten Energien im Bereich von 4 MeV bis 9 MeV emittiert
Differenz der Energie der Ausgangs-
und Restkerne, bei gg
-
Kernen oft alle α
– Teilchen eine Energie
-
Bei anderen Kernarten oft Übergänge in angeregte Energieniveaus –
Aussendung von mehreren Gruppen von α
–
Teilchen, die sich in der Energie unterscheiden
-
Beispiel für Auftreten verschiedener Gruppen ist 21283
Bi größtmögliche Energie ist Übergang in den Grundzustand
Beta -
Umwandlung
-
Arten der Umwandlung: β-
-
Umwandlung β+
-
Umwandlung Elektroneneinfang
-
beruht auf gegenseitigen Umwandlung der Nukleonensorten Proton –
Neutron, Neutron –
Proton
dabei Emission von Elektron / Positron
( Ladungserhaltung)
Elektronen –
Neutrino bzw. Elektronen –
Antineutrino
-
Ausgangskern und Folgekern stets isobar
-
β
–
Umwandlung kommt bei fast allen Elementen vor, etwa 20 natürliche und 1700 künstliche β
–
Strahler
-
HWZ von 5 ms bis 1024a
Energetische Bedingungen für β
-
Umwandlung
Emission eines Elektrons oder Positrons
ist nur dann möglich, wenn die Massendifferenz zwischen Ausgangs-
und Folgekern die Elektronenmasse übertrifft
Beispiel:β-
-
Prozess
mK
(AZ
X) > mK
(AZ+1
Y) + me
Freiwerdende Energie
Q = [ ma
(AZ
X) –
ma
(AZ+1
Y) ] c02
β+
–
Prozess analog
-
β-
–
Umwandlung: (Elektron + Elektron-Antineutrino)
-
β+
–
Umwandlung: (Positron
+ Elektron-Neutrino)
-
Elektroneneinfang
Umwandlung eines Protons in ein Neutron dabei wird ein Hüllenelektron (meist aus K-Schale) vom Kern aufgenommen und ein
Elektronen-Neutrino emittiert
Konkurriert oft mit β+
–
Umwandlung, führt zu gleichen Folgekern
Schematische Darstellung von β
-
Energiespektren
β
- Spektrum
-
die freiwerdende Energie Q verteilt sich nach dem Wahrscheinlichkeitsgesetz auf die beiden emittierten Teilchen:
Q = Eβ
+ Eve
-
Folgekern (große Masse) übernimmt zwar Impuls aber kaum Energie
-
je nach Verteilung der Umwandlungsenergie auf β
–
Teilchen und Elektronen– Neu/Antineutrino besitzen die von einem radioaktiven Nuklid abgegebenen
Elektronen oder Positronen ein kontinuierliches Energiespektrum ( von Eβ
= 0 bis Eβ
= Eβ
max
)
Eβ
max
~ Q , siehe Schema
-
bei niedrigen Energien ist zwischen dem Energiespektrum der Elektronen und Positronen ein Unterschied –
Grund positive Ladung des Kerns, Beschleunigung der
Positronen durch Coulomb-Feld
-
bei β
–
Umwandlung oft innere und äußere Bremsstrahlung
Gammaübergänge
-
auch Atomkern kann in energetisch angeregten Zuständen existieren (oft nach Kernumwandlungen)
-
Anregungszustände der Atomkerne liegen meist 104
bis 107
eV
über dem Grundzustand
angeregte Kerne: anderer Energieinhalt, anderer Kernspin, Größe des elektrischen und magnetischen Moments als Grundzustand
-
γ-Übergang, Folgeerscheinung der Entstehung von angeregten Zuständen Abregung ohne Veränderung von Kernladungs-
und Nukleonenzahl
* Emission von Gammastrahlung
* Kernisomerie * Innere Konversion
* Mößbauer-Effekt
Emission von γ-Strahlung
-
sehr oft Übergang in energetisch tiefer liegende Zustände durch Aussendung elektromagnetischer Strahlung (γ-Quant, Photonen)
-
oft Erreichen des Grundzustandes über Zwischenzustände (siehe Schema 6027
Co)
-
Energie der γ-Quanten ergeben sich aus den Energiedifferenzen der Niveaus zwischen denen die Übergänge stattfinden
Eγ
= E2
– E1
= hf
(h = Planck-Konstante, f = Frequenz der emittierten Strahlung, ergibt Linienspektrum)
Kernisomerie
-
in einigen Fällen kann angeregter Zustand über Sekunden, Stunden, Tage, Jahre gehen
-
angeregte Kerne mit messbarer Halbwertzeit = Isomere (Beispiel Umwandlung von 137
55
Cs, siehe Schema)
Innere Konversion
-
angeregte Atomkerne können mit Hüllenelektronen in Wechselwirkung treten
-
γ-Übergänge verlaufen dann strahlungslos, Eγ
geht direkt auf Hüllenelektronen über
statt γ-Quanten werden Hüllenelektronen emittiert dadurch Ionisation des Atoms
Lücke in Elektronenhülle kann aufgefüllt werden durch Emission von Röntgenstrahlung (wie bei E-Einfang) oder Energieübertragung auf anderes Elektron in anderer Schale –
Aussendung Auger-Elektron
-
Konversionselektronen sind monoenergetisch Ee
= Eγ
– EK,L,M...
Emission von γ
-
Strahlung
Ni
-
Co 60 27
β
60 28
- β
0,15% 99,85%
γ
γ 1,332 MeV
1,173 MeV
Mößbauer-Effekt
I
Optischer Fall: Anregung zu Grundzustand: Abstrahlung von Lichtquanten
Kernphysik: γ-Emission angeregter Kerne
Optischer Fall:
Umkehrung des Emissionsprozesses = Resonanzabsorption Atome im Grundzustand vermögen die von gleichartigen Atomen emittierten
Lichtquanten zu absorbieren, Anregungsenergie unter Fluoreszenzlicht abgegeben
Kernphysik: ? (Mößbauer-Effekt)
angeregter Zustand besitzt mittlere Lebensdauer, nach Heisenbergscher Unschärferelation zwischen Energie und Zeit keine scharfe Energie, sondern Energieunschärfe bei Lebensdauer des angeregten Zustandes 10-8s etwa 10-7
eV Beim Übergang angeregter Kerne in den Grundzustand erteilen die ausgesandten
Quanten den emittierenden Kernen / Atomen einen Rückstoßimpuls Resonanzabsorption tritt dann auf, wenn sich beide Linien überlappen
in Kernphysik treten dagegen Rückstoßenergien auf 10-2
– 102
eV, sodass Überlappung der Linien und damit Resonanzabsorption verhindert wird
Mößbauer-Effekt
II
-
1958 entdeckte R. Mößbauer
die Möglichkeit, die Resonanzbedingung nicht durch Kompensation der Rückstoßenergieverluste, sondern durch dessen Vermeidung zu erfüllen
-
Atome des γ-Strahlers und des Absorbers in das Kristallgitter eines Festkörpers einbauen –
das Kristallgitter übernimmt den gesamten Rückstoßimpuls M >> m
Rückstoßenergie vernachlässigbar, Rückstoßenergie kann aber Kristall zu Schwingungen anregen, um dies zu verhindern, wird sich bei Kernresonanzexperimenten auf kleinen Quantenenergien Eγ
< 150 keV
beschränkt, Messung bei tiefen Temperaturen
-
Experiment * Strahlungsquellen: 191
76
Osm
(129 keV) * Absorber: nat. Ir mit 191
77
Ir (38,5 %)
nat. Fe mit 5726
Fe (2,1 %)
Strahlungsdetektor –
Absorber (Kryostat) -
Strahlungsquelle
Mößbauer-Effekt
Umwandlungsschema von 19176
Osm
Lage der Emissions-
und Absorptionslinien bei Berücksichtigung des Rückstoßes
Was sind Kernreaktionen?
Bildungs-
und Umwandlungsmöglichkeiten des Zwischenkerns 18
9
F*
Der Wirkungsquerschnitt
Künstliche Kernumwandlungen
ein ruhender Targetkern
wird durch das Eindringen eines Geschosspartikels x in einen anderen Kern Y umgewandelt, wobei ein Teilchen y entsteht:
X + x → Y + y
X (x,y) Y
-
Elastische Streuung
-
Unelastische Streuung
-
Austauschreaktion
-
Einfangreaktion
-
Kernphotoeffekt
-
Kernspaltung
-
Spallation
-
Einfangreaktion, (x, α)-Prozess Das Geschossteilchen x wird vom Targetkern
absorbiert und die
dabei freiwerdende Energie in Form eines Photons emittiert. Einfangreaktionen werden häufig von langsamen Neutronen ausgelöst.
(siehe auch Kernreaktionen mit Neutronen)59
27
Co (n, γ) 6027
Co
HWZ: 5272 a
-
Kernphotoeffekt (γ, y)-Prozess Ein Photon wird vom Targetkern
vollständig absorbiert und ein
Nukleon y, meist ein Neutron, emittiert. Seltener Fall, dass die γ-Energie die Bindungsenergie des Nukleons
übertrifft, 94
Be (γ, n) 84
Be, Reaktion zur Erzeugung monoenergetischer Neutronen
Kernreaktionstypen III
Energetik von Kernreaktionen
Spaltausbeute für die Spaltung von 23392
U, 23592
U und 23994
Pu mit thermischen Neutronen
Modell zur Spaltung eines Kerns Uran-235
Änderung von Nukleonenzahl und Ordnungszahl bei den wichtigsten Kernreaktionen („Reaktionsspinne“)
-
Freigesetzte Reaktionsenergie von 200 MeV teilt sich wie folgt auf:
kinetische Energie der Spaltprodukte
167 MeV kinetische Energie der Spaltneutronen
15 MeV
Energie der prompten γ-Strahlung
18 MeV Energie der β–
und γ-Strahlung der Spaltprodukte
11 MeV
Energie der Antineutrino-Strahlung der Spaltprodukte
10 MeV
Summe
201 MeV
Aufteilung der Reaktionsenergie bei der Kernspaltung
Einheiten im Strahlenschutz
∗
Aktivität einer radioaktiven Substanz:„Bequerel
[Bq]“
= 1 s-1
-
ein Bequerel
ist gleich einem Kernzerfall pro Sekunde1 Ci
(Curie) = 3,7 x 1010 Bq
∗
Energiedosis:„Gray“
1 Gy = 1 J/kg
-
ist gesamte absorbierte Strahlungsenergie pro Masseneinheit
∗
Äquivalentdosis:„Sievert“
1 Sv
-
ist das Produkt aus Energiedosis und Bewertungsfaktor[Bewertungsfaktor ist das Produkt aus Qualitätsfaktor (linearem Energieübertra-gungsvermögen
der jeweiligen Strahlenart abhängig) und anderen modifizieren-den Faktoren (z.B. äußere oder innere Bestrahlung)]Qualitätsfaktor für Röntgen-, Gamma-
und Betastrahlung 1, bei Alphastrahlungbis 20, Einheit nur im Strahlenschutz gültig
Radioaktivität -
Umwelteintrag
Strahlungsquellen in der Umwelt
* Natürliche Strahlung
-
Strahlung aus dem Weltallkosmische Strahlung, Höhenstrahlung(überwiegend aus energiereichen Protonen, Heliumkernen, Kern-reaktionen
mit Atomen der äußeren Schicht unserer Atmosphäre)
-
Terrestrische StrahlungStrahlung resultierend aus Radionukliden der Zerfallsreihen, primordiale
Radionuklide
* Künstliche (Zivilisationsbedingte) StrahlungIndustrieprodukte, Röntgendiagnostik/Nuklearmedizin, Kernwaffentests, Kernenergiegewinnung
Komponenten der kosmischen Sekundärstrahlung
Kosmogene
Radionuklide
Nuklid
Halbwertszeit
Nuklid
Halbwertszeit
H-3
12,3 a
P-32
14,3 d
Be-7
53,3 a
S-35
87,5 d
Be-10
1,6 x 106
a
S-38
2,8 h
C-14
5730 a
Cl-34m
32 min
Na-22
2,6 a
Cl-36
3 x 105
a
Na-24
15 h
Cl-38
37,2 min
Mg-28
20,9 h
Cl-39
56 min
Si-31
2,6 h
Ar-39
269 a
Si-32
101 a
Kr-85
10,7 a
Terrestrische Strahlung –
natürliche Strahlungsquelle
-
Radionukliden der Zerfallsreihen
-
primordiale
Radionuklide
Natürliche Umwandlungsreihen
-
Uraniumreihe
Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 2 (n = 59 ... 51)
-
Actiniumreihe
(eigentliches Mutternuklid 235U)
Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 3 (n = 58 ... 51)
-
Thoriumreihe
Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n
(n = 58 ... 52)
-
Neptuniumreihe
(Ausgangspunkt dieser Reihe ist das künstlich hergestellte 237
93
Np mit einer Halbwertzeit von 2,14 x 106a, im Vergleich zum Erdalter ist diese HWZ kurz, kein natürliches Vorkommen mehr)
Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 1
Natürliche radioaktive Umwandlungsreihen
Natürliche primordiale
Radionuklide (außerhalb von Zerfallsreihen)
Nuklid
Halbwertzeit
Nuklid
Halbwertzeit
(Jahre)
(Jahre)
K-40
1,3 x 109
Sm-148
7,0 x 1015
Rb-87
4,8 x 1010
Cd-152
1,1 x 1014
In-115
4,0 x 1014
Lu-176
3,6 x 1010
Te-123
1,2 x 1013
Hf-174
2,0 x 1015
Te-128
1,5 x 1024
Ta-180
1,0 x 1013
Te-130
1,0 x 1021
Re-187
5,0 x 1010
La-138
1,4 x 1011
Os-186
2,0 x 1015
Nb-144
2,1 x 1015
Pt-190
6,1 x 1011
Sm-147
1,1 x 1011
Pb-204
1,4 x 1017
Typische spezifische Aktivitäten in Gesteinen
spezifische Aktivität in Bq / kg
Gesteinsart
K-40
Th-232
U-238
Granit
1000
80
60
Tonschiefer
700
50
40
Diorit
700
30
20
Sandstein
350
10
20
Basalt
250
10
10
Kalkstein
90
7
30
Natürliche Radioaktivität im Menschen und in Nahrungsmitteln
Künstliche (Zivilisationsbedingte) Strahlung
-
Industrieprodukte * Düngemittel (Uran, Thorium, K-40)
* Rauchmelder (Am-241, Ra-226)
* Leuchtfarben (Pm-147, H-3)
-
Nuklearewaffentests
-
Röntgendiagnostik / nuklearmedizinische Untersuchungen
-
Umgang mit Radionukliden in Forschung
-
Betrieb von Kernanlagen
Strahlenexposition der Bevölkerung in Deutschland
Personell sehr unterschiedlich
Biologische Halbwertszeit einiger Nuklide
Radionuklid
biologische Halbwertszeit
H-3
12 d
Sr-90
49 a
K-40
58 d
Cs-137
70 d (Ganzkörper) / 140 d (Muskulatur)
Ra-226
44,9 a
U-nat
20 d
Th-232
24,8 a (Ganzkörper) / 200 a (Knochen)
I-131
40 bis 140 d
Beiträge ausgewählter Strahlenexpositionen
Vergleich 3,2 mSv / Jahr Summe natürlicher und künstlicher Strahlung)
1000 μSv = 1 mSv
-
Flug in den Urlaub:
20 μSv / Jahr
-
tritiumhaltige Leuchtziffern einer Uhr:
0,3 μSv / Jahr
-
Daueraufenthalt am Kernkraftwerkszaun:
10 μSv / Jahr
-
Röntgen der Lunge:
1.000 μSv / Jahr
-
Eigenstrahlung des Menschen auf den anderen:
75 kg Mensch hat ca. 150 g Kalium, dies entspricht 4.500 Bq
(50 cm Abstand, 3.000 Stunden pro Jahr)
0,1 μSv pro Jahr (K-40)