11
Total organic carbon analyzers as tools for measuring carbonaceous matter in natural waters{ Edward Todd Urbansky United States Environmental Protection Agency, Of®ce of Research and Development, National Risk Management Research Laboratory, Water Supply and Water Resources Division, 26 West Martin Luther King Drive, Cincinnati, OH 45268, USA. E-mail: [email protected]; Fax: z1 513 469 7658; Tel: z1 513 569 7655 Received 10th August 2000, Accepted 20th November 2000 First published as an Advance Article on the web 9th January 2001 For some utilities, new US drinking water regulations may require the removal of disinfection byproduct DBP) precursor material as a means of minimizing DBP formation. The Environmental Protection Agency's Stage 1 DBP Rule relies on total organic carbon TOC) concentrations as a measure of the effectiveness of treatment techniques for removing organic material that could act as DBP precursors. Accordingly, precise and accurate methods are needed for the determination of TOC and dissolved organic carbon DOC) concentrations in raw and ®nished potable water supplies. This review describes the current analytical technologies and summarizes the key factors affecting measurement quality. It provides a look into the fundamental principles and workings of TOC analyzers. Current peroxydisulfuric acid wet ashing methods and combustion methods are discussed. Issues affecting quality control, such as non-zero blanks and preservation, are covered. Some of the dif®culties in analyzing water for TOC and DOC that were identi®ed up to 20 years ago still remain problematic today. Limitations in technology, reagent purity, operator skill and knowledge of natural organic matter NOM) can preclude the level of precision and accuracy desirable for compliance monitoring. 1 Introduction Organic carbon compounds are subject to reaction with oxidizing disinfectants. When raw water is chlorinated, active chlorine compounds Cl 2 , HOCl, ClO 2 ) react to produce chlorinated disinfection byproducts DBPs). 1,2 Some of these have been associated with carcinogenesis in animal toxicology studies. 3 As a consequence, the Environmental Protection Agency EPA) has established limits for DBPs in US public water systems either individually or as classes in the Stage 1 DBP Rule, e.g., trihalomethanes, haloacetates, 2,2,2-trichlo- roethanediol chloral hydrate). 4,5 The identi®ed DBPs com- prise about 40% of the total organic halide that is adsorbable to activated carbon. 6 It is not possible to identify and quantify all the possible DBPs, and there is probably limited bene®t in continuing to look for as yet unidenti®ed DBPs, as has been addressed elsewhere. 7 Because nearly all regulated DBPs are chlorinated and/or brominated hydrocarbons that result from the direct reaction of halogen oxidants with carbonaceous matter, EPA's Of®ce of Water has focused on the elimination of organic matter that acts as precursor material in its recent regulations. 4,5 Although the importance of removing DBP precursors was pointed out by Australian authorities in the 1996 Drinking Water Guidelines, there was no indication of acceptable values for total organic carbon TOC) or dissolved organic carbon DOC) concentration. Instead, speci®c DBPs were mentioned, and precursor removal was listed as one of the means for controlling DBP formation. 8 The European Union EU) does not regulate TOC concentration speci®cally, saying only that there must be ``no abnormal change.'' 9 Instead, the EU has established an analogous parameter, oxidizability by permanganic acid acidi®ed KMnO 4 ) for 10 min at 100 ³C. This value is limited to 5.0 mg L 21 as O 2 ), 9 which corresponds to a maximal TOC concentration of 1.9 mg L 21 as C) if complete reaction is assumed. Likewise, the UK Drinking Water Inspectorate Anthony Lloyd, 2000, personal communication) and the Guidelines for Canadian Drinking Water Quality published by the Ministry of Health for the Federal-Provincial Subcommittee on Drinking Water) have no speci®c TOC regulation. Switzerland's Agency for the Environment, Forests and Landscape does limit TOC concentration to 2.0 mg L 21 , but not strictlyÐgroundwaters with naturally higher TOC concentrations may be used as drinking water sources. The Swiss Food Manual offers only an ``experience value'' of 1.0 mg L 21 , which is considered to re¯ect a naturally clean water; above 2.0 mg L 21 , the source of the TOC should be ascertained before the water is used for a potable water supply Konrad Stemmler, 2000, personal communication). It is worth pointing out that DBP minimization and microbe inactivation are competing public health goals, and actions taken to further one can upset the other. 10 With the Interim Enhanced Surface Water Treatment Rule IESWTR), the EPA has attempted to strike a balance, partly by advocating the use { This is the work of a United States government employee engaged in his of®cial duties. As such it is in the public domain and exempt from copyright. #US government. Tutorial Review Ed Urbansky attended Allegheny Col- lege in Meadville, PA, and Purdue University in West Lafayette, IN. He joined EPA's National Risk Manage- ment Research Laboratory in July 1997. Although he is an inorganic chemist, much of his work at EPA has dealt with the analytical chemistry of disinfection byproducts or perchlorate. He has authored or coauthored 30 papers and edited a book, Perchlorate in the Environment. He also serves on the Editorial Board of Journal of Environmental Management. 102 J. Environ. Monit., 2001, 3, 102±112 DOI: 10.1039/b006564l This journal is # The Royal Society of Chemistry 2001 Published on 09 January 2001. Downloaded on 26/10/2014 01:39:52. View Article Online / Journal Homepage / Table of Contents for this issue

Total organic carbon analyzers as tools for measuring carbonaceous matter in natural waters

Embed Size (px)

Citation preview

����� ����� ����� ����� ��� �� ����� ��� �������� ����������

������ � ������� �������

������ ���� ��������

������ ����� ���� ������� �� ����� � ������� ����� � ������� ��� ����� ���������� ��� ��� ���������� ������� �! ��� ��� "���� �#���� ��� "���� �� #�������� �� $% "�� ������ #���� &��� ������ '���������� �( )*$%+� ���,-����. #�!����,��/���0���,� �1 2�3. �4 *45 )%6 7%*+1 8��. �4 *45 *%6 7%**

�������� �� �� �� ����� ������� �� �������� �������� �������� �� �� ������� ������ �� � ��� � ������� ����

��� ���� ������ �� �� ������ ���� ��������� ��� ������ ��� ������ �� ��������� ��������� ����

��������� ������ �� � ����� �� ���!�� ��� ��������" #�� $���������� ��������� %�����&� ����� '

��� (�� ���� �� ���� ������ ������ �#)* ������������� �� � ������� �� ��� ������������ �� ���������

��������� ��� ������� ������ ������ ���� ���� ��� �� ��� ����������" %��������� ������ ��� ��������

������� ��� ������ ��� ��� ����������� �� #)* ��� ������� ������ ������ ��)* ������������� � ��

��� +����� ������ ���� ������" #�� ���� �������� ��� ������� ������� ���������� ��� ������!��

��� ��� ������� �������� ����������� �����" ,� ������� � ��� ��� ��� ���������� ������� ��� ������

�� #)* ����!���" *������ ����-�������� ��� �� ����� ������� ��� ��������� ������� ��� ��������"

,����� �������� ����� ������� ���� �� ���.!��� ����� ��� ������������ ��� �������" ���� �� ��� ��+�����

� ����!�� ���� ��� #)* ��� �)* ���� ��� ����+�� �� �� /0 ����� ��� �� ����� ��������� �����"

1������� � ���������� ������� ������ �������� �� ��� ��� ���� �� ������ ������ ������ �2)3 ���

������� ��� ��� �� ������� ��� �������� ������� ��� �������� ��������"

� ����������

)����� ������ ��������� ��� ���4��� �� ������� ���-�!�� �����������" 5��� �� ���� � ���������� ����������� ��������� �*/� 6)*� *)� ����� �� ���������������� ��������� ���������� ����� "'�/ ���� �� ��������� ���� ��������� �� ������������ � ���� ��-�����������"7 %� � ������������ ��� $���������� ���������%����� �$�% ��� ��������� ��� ��� ���� � �� ���� ���� ������� ����� ������� �� �� ������ � ��� ����� '��� (��� �,�,� �������������� ������������ /�/�/.�����.���������� ������ ������� "8�9 #�� ����+�� ���� ���.���� ����� 80: �� ��� ���� ������ ���� ���� � ��������� ���������� ������"; ,� � ��� ������ �� ������ ��� ������� ���� ������ ����� ��� ����� � ������� ���� ����+� ��������� �� ��� ��� �� ��� ������+�� ����� �� ��� ����

��������� ��� ����"< ������� ����� � �������� ���� ������������ ���=�� ��������� ������������ ���� ����� ������� ����� ������� �� ������ �-����� �� ������������������� $�%&� )�+�� �� 5���� ��� ������� �� ��� ��������� ������ ������ ���� ���� �� ��������� ������ � �� ���������������"8�9 %������ ��� ��������� �� ������� ������������� �� ������ ��� �� %������� ��������� � ���'>>; ������ 5���� ?������� ����� �� �� ������� ����������� ����� ��� ���� ������ ������ �#)* �� ������������� ������ ��)* ������������" ,������� ����+� ���� ��� ��������� ��� ��������� ������ �� ���� �� ��� �� �������� ��� �������� ��� ��������"@ #�� $������� �����$� ���� ��� ������� #)* ������������ ����+���� �������� ���� ����� ���� �� AA�� ������� ������"&&> ,������� ���$� ��� ��������� �� �������� ���������� �-�!���� ������������ ��� ����+�� B3�)8 ��� '0 �� �� '00 �*" #������ � ���� �� 9"0 �� 1�' ��� )/ �

> ��� ����������� �� ���-�� #)* ������������ �� '"> �� 1�' ��� * � �������������� � �������" 1�� ��� ��� �B ������ 5����,����������� �%������ 1���� /000� ������� ����������� ��� ��� ?������ ��� *������ ������ 5���� C������������ �� ��� 3����� �� 6���� ��� ��� ������.������������������ �� ������ 5���� ���� �� ����+� #)*��������" � �!�����&� %����� ��� ��� $���������� ���������� 1�������� ���� �� #)* ������������ �� /"0 �� 1�'���� ��� ������D������ ����� �� ������� ����� #)*������������� ��� �� ���� �� ������ ���� �������" #��� �� ���� 3���� ������ ��� �� AA�-������� ����&& ��'"0 �� 1�'� ��� � ��������� �� ��E��� � ������� ���� ����F ����� /"0 �� 1�'� ��� ������ �� ��� #)* ����� ������������ ������ ��� ���� � ���� ��� � ������ ���� ������B����� �������� /000� ������� ����������� "

,� � ���� ������ ��� ���� ��� ���!���� ��� ��������������� ��� �������� ���� ����� ����� ��� ����������� �� ������� ��� ��� ����� ��� �����"'0 5�� ��� ,�����$������� ������� 5���� #�������� (�� �,$�5#( � ��� $�%��� ��������� �� ����� � ������� ����� �� ��������� ��� ���

� #�� � ��� ��� �� � ����� ������ ���������� ������� ������� ��� ��+�� �����" %� ���� � � � ��� ���� ����� ��� �-���� ������������" ��� ����������"

������������

� ��!���� �������� ��������� ' �-

���� �� ���������� ��� ��� �#��#�

��������� �� "�� ��������� 9�, (�

: ���� ��; ���� ��� ��� ������-

���� ������� �! ��� �� �� <#��

4667, ���� #�� �� � �� �� ������

������� �#�� � �� / �� �� �� ��

����� /��� ��� ���������� �������� �

��������� � !��� �#�� � ������ ����,

(� �� �#�� ��� � � �#�� ��� 5=

����� ��� ������ � ! �� ������ ����

�� ��� ���� �����, (� �� ���� �

��� ��� ���� > ��� � < #���� �

���� ������� ����������,

��� <, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/ �),H '0"'07>=�00;9;8

��� ������ � � ��� ����� !���� �� "������� ����

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online / Journal Homepage / Table of Contents for this issue

�� ��� � ��� �������� ���������� ����"'' �)* �������������������� �� �� � ��������� ���� ��� ��� ���!����������"'/ ?��� ��� ������� ���� ������� �� ������ ������������ ��� ��������� ���� �� ������� ������ ������������ �2)3 ���� ���������� � �������� ��� ����������������� �� #)* ������������� � �� ������ ������������ ������� ��� ����� �� ��� ���� "

��� �������� ���� �������� � ��� ����������� �� #)*������������ ��� ���� �� �������������� ��� ������������" ��� ��� ������� ������ �� ����� ���� ������ ����� ������� � ����� ������ 4������" ,� '>>7� ������'������� ������� �� ����� ���� �� ��� ����������� �� #)*������������" 3��� �� ��� ���� �������� �� �������� ���������� ������ ����� � ������ ����� �� ����� ��� ������� ��� ���� ���� �� �������� �� I�� ����������'7 ���5��������"'8 #�� �������� �� ��� �������� �� ����������� �� ������ ���� � � �� ����� ����� ��� �������������� �� �������� � ������� ��������� ����������������� ��� ������ ���� 4������" %������ ��� ������ �� ��� � #)* ������������ ����������� � ���������-������� ��� +�� ������ ��������� ������� ��� �� ���������� �� ����� ����������� ��� ������ ������ ���� �������� �������� �� � ��������"

������� ����� ��� ������� ��� ������ ������.������������������ � ������ ������ ��� +��� ���� � ��� ������ � �������� ��� ������� �����������" 2�-�� � �� ��� ������������ ���� �� ��������� �� �� ����+��� ����" 3��������������� ������� � �� ������ ��-��" 1����� ��� ���� ����������" % ���������� ���� �� ������� � ������� �� ������� � � ������ '" #�� ������� ���� ��� ������ ��������� ����� � ���� ����"

� ������� ��� ����� �����

�#� ������� �����

,������� ������ ������ �� �������,I �-��� ��� �����-������ ���� ���" 5�� ��� �-������ �� ��� ������ ��������������������������� � �������,I � ����� �� ������ ��-���*)/ � �� �������� ������� ��� �6/*)7 ��� ��� ������������������� ��������� �������� ��������� �6*)7

� ������������ �*)7

/� " ,������� ������ � ��� ��� � �� ����� ��� �������� �� ����" ������� �������,I � ��� �-�!����������� �� ������ �-����� � ��� ��� � �� �����"

,������� ������ ��� �� ����� ������� ��,* ����������� ��,* " ��������� *�*)7 � ����������" *������� �� ����� �� ���� �-������ ��� ������!�� ������� ������ ����� �� ���� ��� *)/� �� ���� ����� � �������������� ���� ������� �� ��������� ��������� ������"��������� ��� � ���� � �������� #)* ����!����'9 ����������� ���'; ��� ��� ���� ����" ��� ����� ���� �������I�� 6� �� ��,'< ��� �� ���� �������� � �� ��� �,* ���� ��������� �� 7G9 �� �� ������� ����� ���+�����" ����'8*.��������� ����� �����'@ ��� �� ���� >>">: �� ��� �,*���� �� ������� �� '0 �� �� �������F �� ����� �� ���������� ��� ��� ��� � ���" ������ �������� ����������� ���� ���� ������ �������� ������ �� �������� ��� ���� �� ����+��"

�#� $���� ����� %���������� ������&

*����������� ������ � ������ ���� ������ �������������� ��� ��� ���� �������" ,� ����� ��� � ��� ����� ������� �� 2)3" % ������ �� ������� �E����� �������.�� �� 2)3H �������� ���� ��� ���� ��� �������.����� �����= ������ ��� �� ����� �� ���� � �� " %������ �� ������ �� ����� �� � �� ��� ������������ ������ ��2)3� ����� ��� ������������ �������" ��� �-����� ���������� �������� ���� �� ��� ��������� ������ ���������������� ���� ��������� ��� ��� ������� ��� ���������� �� ��� ������ ������" *����������� ������������������ ��� � ���� �� ����� ��������� ��� �� ����� ������������ � ��� ���� �� �������� �� ����������" ���������2)3 ��� ����� � �!� ���� ��� ������������ ��,�,� ������� ������ �� ��� ��������� ��,�,� ����� �����!���� ��������� �� ���������� ��,�,� ���� ���=������ ������ ������������� +�� �� ����� �����D��� �� ���� " ,� ����� ��������� +������ � ��� ���� ������ �� �� ������������������ ������ ������ ��)3 ���� ������� ������������ ��)3 � ��� ��� ����� ��,�,� ���� +���� ����� ����������� �� ����������� �������������� �� ������������� " ,� ���� �� ���!�� ���� ���� � ��+���� �� �� ���� ���������� ��������� ��� ������� �� ��� ����� ���� �!��� ��� +��� ������ 0"89 �� " ����� ��� �������� �� +����������� ����� �������� �������� �������� ��� ���������� �� ������� �������� ��� ����� ���� ��� ���� ���������� ��������" $��� � +������ � ������� ��� ���� ���������� ������ ��� ����� ���� � ��� ���������� ������'"9> ���0"0;/9 � ������� ��� �!�� �� ��4����" #����!��������� ��� ���� ������ �� ������������� �������� ���� ��� �� �-�����" 1����� ���� �� ����� �������� ��������� �� ��� �� �� ����� ��� ������ ������"�

,� ����� �� ������ ���� ���������� ���� ������������4���� ��� ������� �� ����� �� �������� �� ���� ������������ ��� ������� �� �����=���� +������ �� ���������G�����������"'> 3��� �� ��� ������� � #)*=�)* �������.���� ����� ���� �������� ����" ������� ���� ��4���� ��������� ������� ������ ���������� ���� ������� �� ������������ ��� ���������� ��� ��� ��������� �-����� ����#)*" 6� ����� ������ ��4���� ��� ��������� �������� ���� ���������� �� ���� ����� ���� ��� ��� � ��������"

���������� �� 2)3 + ��� ������ ��� ��� ������ �������� �� ��� ���� " 6� ����� � �� ��������� �� ��������� ��� �����" ����� ����� 2)3 ��� ����� � ����������� ���� ����� '0/ �� �� ���� '0; ��"/0 ������� 2)3������� � �-���� �� ������� ��� ������ ��������������� ����� ���������"/'�// #���� 2)3 ��� � �-���� ���������� ��� ���������� ������ ���� ����� � �� �-���

!���� � �� ����� �� ��� ������� ��� ��� ����������� �� ���������� ������ �#)* ��� ���� ������� ������ �#,* ������� ���� ������� ��� �����" I���� ������ ������ �I)* � ��� �������� ������� ���� ��� � ��� ����� �������� ���� ��-� ��� ���� ����� ",� � +������ ���� � ������� ������ ��� ���+������ ��������� ������� ������� �� ���� ������� ������� ������ ��,* ��� ������������� ������ ��)* ��� �������� ������"

� %� ����� ���� �� ��� ��� �� ���� ���� ��� ����� ����� �� #)*����!���" ��� ��� ������� ������ ������ ��� ���������� ����������" ,����� ������ ����� ���� ���� !�� �� ������ ��� ��� ���� ������" ������� �� 2�)* ��,�,� *���-� ������ )������*%� ��% ��� ����� ����������� ��� ��� �������"

<, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/ ���

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

����������.�� ���������" 3������ ��������� ��� ������.����� ���� ��� ������� ������ �����"/7 #�� ��� ��� ����� ��������� �� ���� ��� ������#���� ������ ���� � ������������������ ���������" ������� ���� �� ��� 2)3 ������ ���� � ��� ���� � # ��������� ������ ��� ������ ����������� �������� ����� ��� ����� � ������ ���� �� ���2)3 � ��� ���� � �#� ���� � # ��������� ���� ��� �������� ������ �������� ����� ��� ����� "/7 ����� ������������� ��� �� ����� ���� ��,�,� ������������ �������.���� ��������� � ��� ���� �� ��� ������������ �������������� ��������� �� ������� ������ ������ ����'00 � �� 70 000 � �� ����" ���� ������ ��,�,� ����� ������������������ ������������� ��� ���� ��������� ��� ����������� ������ ������� ��� ��� ����" ,� ������ ������� ���� �������� ����� ���� ���� ��������� ��� ��������� ���� ������������ ��,�,� ����������� ���� �� ������������ ���.��� ����������� ���� � ������ ���������� �������� ���� ��+����� ��� � ���� ��������� "

����� ��� ������� ������� �� ������ ������� ��������������� #��� � ����� ������ ������ �I)* � ������ ���"I)* �������� ������ � ������� ���� ����������������� ���� �� ����� ������ �� ��� ������� ������� J�,�,�*;6;� *67*;69� *67*6/*;69� �*67 /*;68K" $������� ��I)* ������������ ����� +- � �� ��� ���� '0: �� ��� �)*������������� ��� � � ������� ��������"'8 6� ����� I)*������������ ��� �� ��������� �� ���� ���������� ��������� ��� �������� ��� ���� ����������� ���� � ������������ I)* �������������"L/8 )��� ��� I)* ��� ����������� � ��� ��� ������ � ���.��������� ����.�������� ������ ������ �2�)* " 2�)* ��� �� ������� ����� ��� ������������ �2��)* �� 4��� �)* ��� ��� ������� �2��)* "#���� � ��������� ��� ������������� �� I)*� 2��)* ����)* ��� �� ��� #)* ������������"

� '������ ������� ��� �������� ����� ������� ����� ��(��

% #)* ����!��� ��� �� ��������� ������ ������ �������� ��-��" $-���� ��� ����������������� ��� � � ����-������� ��� ������ ������� �-����� �� ��� ������ ����� �

��� �������" #���� ��� ������ �������� ������� ���� ��������� ������������ ������ �� ������ ��-��" %� � ����������� � ���������� �����.��.����� ����� �������D�������� ������ ������� ���������� � ��� �������� �����.����" #�� ������ ������������ �� ��� �������� �������������� ������ � ������ �� ������ �� ��� ���" 3�������� �� ��� ���� ��� �� ����� ���������� ���� ��� ���� ������� ����� ��������� ������� ��� � ��� ���- �� ��� ������ ��������� ���� ������� ��� ��� ��� ������������ ��� ����������� ������ �� ������ ������ ��� ������" % ������ ��������������� ��� ���� �������� ��� ���� � #��� '"

�#� "��������

5�� � ������ ���� ���� �� ����� ���� ������� ��� ���������� �� �� ��� ��������� �������� ��� ��� �����/9G/< ����������� ��� ��� ������� ���� ����� �� ����� ����" ��������� ������� ��� ���� ������� ��� ������ �� ���������" �������� ���� ������� � ������ �� �������� #)* ����!������� ���� ����" ,� ����� ����� ��� ������� ����� � ���������� � ������ �� ��� ��� � ��������� ���� +�� �� �������� ���� �������� ��� ����- ������� �� �-����" %��������� ���� ��� ��� #�����.�������� %��� >000 ���� � � ��" '" )-�����G�������� ����� ���� �� �������.����� ������ ���� ;@0 �� '000 �*" ���� ���� ��� �� �������� �� �� ����� ��� � ������ �� ���� ���� ��� � ��������� ��� ��� ��� ���� �� ��� ���� �������"

)�� �� ��� +��� ��������� �� ��������� ������ �� ����� ���� ������� ��� ��� �� ���������� �� ����-����������� �������" $��� ��������� �������� ���� �� � ������-�� �������� ���� ��� ������������� �,�,� >90 �*"/@�/> #����� �� �������� ���� �������� ��,�,� ��� *�� *�� ,�� �����-��� �� ���� �� � � �� ��������� ������������ �� ������� ����+��� ;@0 �*" ��� �-����� � ������ ������� ������ �� ������� ��� ��!��70 �� �������� �)* ���������.��� � ��� ����" #�� �������� �� ����� �������� ��� ����

L,� �������� I)* ������������ ��� �� �������� �� �������������������" #���� ��� � � ��� �� �� ����� ���" �' #�� ����� ��������� �� ������ �6 ��� ������� �� �-����" #�� ��� ������ ����� ������� ������� ��� �������� ���� ��������� ������" I)*������������ � ���� �������� ������" #�� �������� ������� ���� ��� ����� ��� ���+����� ���������� �� �� ������ ��� ��� ����������" ���� �-��������� ��� �� ������� �� ������ ���� ����������������� ������ ���� ��� ��������� ���" �/ *�/� �� ��/� ��� ������� ����� ��� ��� ��� &�� �� ��� ��������� ��� � ��� � ����� ����� ������ ��� ��� ������ ��������� ��������� � +����� ���" 2�-����� +����� � �4�����" *����� ���� �� �-������ �� ������ ���� ��������� ������������ ������� ���� �����-����� �� �����-��� ��� ������������ �� ����� ���� ������ �� ������� � ��� ���� ���������",� ��� ��������� I)* � ��� ��� ������ ������"

����� � #)* ����!��� ������ � ��� ��%

3����������� 6/�/)@� *�������� ��������

%���� *���������� ������� *) %./000� �"�"! 2�,(�

), %������ *���� ������� #M '0'0� '0/0 2�,(�����!� �����+� ,���������� ,��"� *������ 3� �"�" 9000%� 9090% 2�,(

������ ,���������� ,��"� ������� *) 800�� @00�� //88%�� �"�" *���������#�����.��������� *������� )6 �����- @000� %��� >000 2�,(#�����?1%� #����� $���������� ,���������� ,��"� ������� 3% �"�" '/00 2�,(

�,* ,��"� N���� ,1 �"�" *39'/0 *�������� ���������3����� ��� �������� 6/�/)@ ������� � ���+�� �� ����������H ��������F ���I ���" !�"�"���� ������ ���� ��� ������������"�2�,(����.�������� �������"

)�# � ������ �� ��� ��������� ���� ���� � ��� %��� >000 #)*����!�� ��� � ����� ��� +�� �������" #�� ��� ������� ����� �������� � � ������ �� � ���� ��� ��� �������" (��������� ���������� �� #�����.��������"

��* <, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

������� ���� �� ��� ������!�� ��� ����"7'G77 ���� �������������� ���� ��� ���� �������� �������� ������ �� ���� 9:������"'8 ,� ����� ������� ��� ������� �������� �� �E�������� ������� ��+������ �� ����!�� ����� �� ��� � �� ����� ����������� ���� ����!�� �����! �� �� �����!�������"78 )���� ������� �� ����� ����� ���� ����� ���������� ��� ������� �� ���.������� �������"79�7; ������������� ��� �� ��� ������ ������� ��� �� ��� ������� ������ ��������� ����� ��� ���� � ���� �����=��� !��� ������� ���� �� �4�����F ��� ��� �� � ������ �� ������ �������������� ��������� "79

*�������� #)* ����!��� ������ � �������� E� �� �������� �-����" #�� ��� �� ������� �� ��������� ������������� ��� � ������� �� ������� ��� ��� �� �� ������������ ��� � #)* �� ���������" ��� �-����� ����������� � #)* �� ��������� ���� ������� � ��� ��������������� ���� �� 5������ ��� �� ��� ����� ��� ����5������G������� #� ������� 3%� ��% " #�� �� E� �������� � ��������� +��� ��� ���� � ������ ������� �� ������� ���� ���� �� � ��������� #)* ����!�� �� ���������������� ��� �������� ������" #�� ������ ��-�� ��� ���� ��� ������� ��� � ����������� �������� ������ ������������ ���� �� � ������� ����" %������� �� ���������� ������� ������ ��� ��� �������� ��������� ��� ����������� �������� �� ���������� ��� ��������� ����� �����������G��������� �����"

�#� +���(�������� �� ��� �����

3��� �� ��� ���� ���� �� �������� ������ ������ ���� ���� ���� ����-�������� ���"7< ����-�������� ��� �� ������ �-���� ���� ������ �� ������ ������" #�� ����������� �� ������� �����- ������� ��� ������ ��� �� ������� �� �-���� �� �� ���� ��� �� ���� ��� ������ ��-�� ����� ���������" ������� ��� ��� ��� ), ��� #�����.�������� #)* ����!��� ��� ��� � � ��" /"

#�� ����-�������� ���� �)7�))�)7/� ������� � ����-�

����� ��� ��� �� ��������� ������ ����� ���������'00 �* �� ���������� J�������� ��I ���K" #��������-�������� ���� �� � ������ �� ����� �����" #���� ����������� ����� ����� ������ �� ������ ������ �� �� ���� ��������� �����-� �����" #�� �����-� ����� ���������������� ������ ������" (�������� �� ��� ����� ���� ��������� ��� �������� � ����-�������� ���.����� �����.���� ��� �� ��� �������� �� ����� ������ ��� �� ���� ���

�������" ����-�������� ��� ���������� �� ��� �"7@

�������!�� ���� ��H

�/)@/�� /�)8

�� �'

/�)8���/6/)� /6)�)7

��/)6� �/

/)6� �6/)�'�/)/ �7

%��.�����!�� ���� ��H

�/)@/��6� �6)��) /))�)7

� �8

6�/)@� ��)8�6)�)7

� �9

�)8 � �)7�'�/)/ �;

#�� ���� �� ��� ����� ����� ��� ��� ������ �� ���� �������� �� ������ ���������� ���� ���� ������ � ���� ����"7>

6�� ������ ������������� ��0"0/ 3 �������� � ����-�.������� ��� ��������� ��������� ��� �� ��� �������� ��6)* ��� ����� ������ �-�����"80�8' #�� ��� ��� �� ����������� �� ��������� ������������ ������ ���� ���������������� �� ������ ��-��"80 %� ��� �� ����� � ��� ����� ������� ������� �������� ��� ������� ��� ��� ������ ��� �������� ��� ���������" 6� ����� ���������������,�,� ��������� �� ��������� ��� ���� ��� ���������� ��������� �-����� ��� ��������" #��������������� ��,�,������� ����������� �� ������ ����������� ������ ��������� �-�!�� ������ � ��� �,I �-����� �����F ��������������������� �� ������ ��-�� ������� �������� ������������������� " #�� ���������� ������� � �� �� ��� � ������������ ���� ��� ����-�������� ��� ������� ��� � ��������������� ��������� �� ��� ��� J6�KF ����� ����� � ���� ���� ���������� ������������ �������� �������,,, ���������,I ��� �� ��������� ���������"

�#� $���� ������� �������

%�� ������ ���� ��� ���� � ����� ��� �� ���� �� ����� ����-��������� ��� ����� ������ ��������� ������ ���� ���� ���-���� ��� ��+ ��� ����" %������ ��� ����������� ������ �������� ��������� ���� � ��� ������ �� ��������� ���� ������� �� ������� ��������� ��� ���� ������������ �� ������� �� ��� ������� �I ���" #�� �I ����������� �����-� ������ ��� ���� ����� ������ ���������������� *)/� ��� � ���� �������� �� ������� �����.�����"8/�87 6� ����� ��� #�����.�������� �I ��� ���.����� ����-�������� ��� ��������� ��� �� �������� � ������� ��� � ��� �)* ������������ �����������"88

���������� ��� %���� ��������� ���� ��� �� �������� ���� ������" #�� ������� �� �I ��� �� ������ ��-�� ��� � ��� �� ��� ��� ���������� ��� ���� �-����� ��� ���������� �� ������ ������"89 %���� /G9: �� ��� �)* ������������ �� ��� ��������F ��� ������� ��������� ��� ��+������ ��� �������� �� ��������� ���� �� ��� ����� ������ �I���" #�� �-������� � ��� ������� ����������� ���� ������ �������� �� �����-� ������ ��� �������� �������� ��� ��� ������� ��������� ��� � ���������� ������ ����� �������� �� ������� �� ����� ��������" ��������� �����!��� ��� �����-� ������ ���� ��� ���� ����� �� #)*������������ ������������ ��� ��� ���� � ��� ������������ ������ ��������� ������� ��� ���� ����.��"8;

������ ����-�������� ���� � ���� �� ����� �-����� �������� ������� �� ������ ���� ��� ������� ����� �������"���� �� ����� ��� ���� ��������� �� ���� ���E�" *�������� �6/*�/)<=6/*�)8 �� �� ��� ��� ���� ��� �� ������8<G98

��� ��� ���� ��� �� ����� ���� ��� ��� �� � ��������� ���� ��!������ ������ ���� ��� ��� ��� ���������� ����������" ,� � ��� ����������� ��� ��� �������� �����.����� ��� ��� � ���� ���� � ������ ����� ���� ������" ������������ ��� ��� ���� ���� �� �������� 2�)* �

)�# � ������ �� ��� ����-�������� ��� �� ����� �������������� ���� � ��� �� ), %������ '0'0 ������� ��� �� #�����.�������� �����- @000 ��������� #)* ����!���" (����.����� �� �������� �� #�����.�������� "

<, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/ ��,

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

��� ����"99 ��� ��������� ���� ���� ��������� ����������� ������� � ������� ���������� ��� � ��� ���� +���"��� �� ��,99 ���� �� ��� ������ ����� ������ ���� �� ��� �� ���-���� � � ������ ���� �� � B4���� �����������" ����� ��� ���� ����� ����� ������� ��� ��� ������� �������������� �� ��� � ����������� ��� �������� ���������� �� ����� ��" 1����� ����� ���� ��������� ������� ������� ��� ������� � ��� �����+� ��������" #�� ��������� ���� ���� � ��� ���� �� ������� �� � ���������"9; ,�������� ����� � ���� ���� �� ��� ����� ��� �� �-����"������� � ������ �� ���������� � ����� ����� �� � ������� ���� ����� ������ ���������� ��� ����� �������� � �������� �������"

�#* ��-��

)�� �� ��� +��� ���������� ��� ��� ������ ����-����.���� ��� ��� ��������� ������� ������������ ���� 2)3���� ���� ��� ���� �� ����� ���������� �� ����-����������� �-�����"9< )� ��� ����� ����� � ��������� ����������� ��� �IG6/�/)@ ������� �� %��!�� (����)* ������ ��� �� �� ��������� ���+���� ���������"9@

%������ ���� ������ �� ��������� ������ ���� ������������������� ������ �� ���������70 ��� ������� ������������� ����� ������ ��� �� ��+����� �� ���������"9> % ������ �� ��+����� ��� ������ �� ������� ����� ����� ��� ���� ���������";0 ,� ��� ���� ������� ������� ��� ����� ������� ���������� �� ����������� ��� ������������ �� �� ���������� �� �IG6/�/)@

������� ��� ���� ��� �� ���� ���";' ,� � ��� ���� ������ ��� +���� ��� ���+����� ��� ����� ���� ������"% ��������� �� ����� ���� ���������� ������������������ ��� ������� �������� ����-�������� ���������� ��� �� ���������� �� �'0: ��� ����� ���� ����� ����� ��� ��� 2���� *����� �����;/ ��� ��� ���������+�� ���� ��� 3����������� ���"7; �������� �� ���������� ���� �� ����������� ������ ������� �������.��� ������� �� �������� ��� ������ ����� ���� ������.��� ��� ������ ����-�������� ��� ����� �)*������������� ���� ����� �� � ������ �� �� �� � �";7 �IG����-�������� ��� ������� ���� ���������� � ����70: �� ������� ������ ��� #)* ������������ ������������� ��� ����� �� ��� ������ �� �������� �����";8 #�� ���������� ��� ���� �������� �� � ��������F ����� ��� ������ ������80�8' ������ �� ������������ ��� ����������" #�� ���� ������ ����� �� ���� ������� �� ���������� ����� ����� ����� ��������� ���.���!� #)*.9000 ��� ������ ����-�������� ��� �),<00 ������� � ��� ����������� �� 7:� ��� ���� �� �������-�������� ��� ����� ��� ����������� � ��";9

���� �� ��� ���� ������ ������ �� ����� ���� ������ ������ �� ��� ��'0: ;;�;< ���������� ��� ��� ��� ��������������� �������� �� ������� ��� �� ����� ������������/9: ";@ 1��������� ����� �� ������ ���������!�� ����������������� ���� ���� ������� ��� ����� ������� �� ���������-�������� ��� �� ���������";> 2���������� ����� �������� ������� ���� ��� ��+���� �� �������� �������������� �������H �' ��� ��������� �� ������ ������ ������� ���� ����������� ��� ��������F �/ ��� ��������� �� ��� ���������� ��������� ��� �� ����� � ����� �F��� �7 ��� ������������� �� ���� ��������� ��� ��� ���+���" #�� �������� ��� ��������� �� ��� ������������� ��� �������� ������� ������� ���� ����/< ��� ������� �� �� � ������ �� ������" #�� ���� �� ����������� �������� ��������� �� ��������� ���� ���� ������ ��� ����������� ��������� �� ������������ ���� �� ������" ,��� ��������� � � ����� �� �� ������� ������ ����� �������� �� ����� ��������� ������� ���?,� ����� ������� ��������� "

* "����� ��(�� �����������

*#� �������� ��������� .���������

#�� ���� ������ �������� � �������� ���������� � ������.�������� ������� �2�,( ��������" #�� ���� � �-�������� ����� ���� ��� ��� ���� ��� ��� ���� ���4������� � ������������� ���� ��� ������� � ��� ������ ��������� ��,�,� ������ �� ���� " �������� ������������������������� ������ ���� ��+����� � ������� ���������� ��� ������ !��� ����"<0�<' ,� ������ �� ������� �������������� 2�,( ��������� ��� ������ ��� ��-������F ������������ ����� ���� ���������D������� ���� ��������� ������� ��� ������ ����";/ %������ +���� ��� ������� ������ ��� ����������� ��� � ��� ���� � #)*����!���" #�� ���� �� �������� ��� ���� ��� ���� ������������� � ��� +��"/@�7<�</�<7 #�� ���� ������ ��-�������� ��� �� ��� ���� ������ �� ����" 2���������� � �������� ��������� ���������H �'�'7@@ ���' ��� �����������H�7�/78> ���' �� � �� ���.���� �������� ������������H �/�;;< ���' ���� ������� � ������ ���������� ��� �� ��� ��������� �� ������� ���"<8�<9 ��" 7��� � ������� �� 2�,( ��������� ���� �� ), %������ ���#�����.��������"

������� ����� � �� �������������� ��� ����.������� ��������� ���� �� ����� �� ����� ������������ ���� ��������� ������� �������" 6� ����� ���������� ���� ������ ������� � ��� ����.������� �����" % ��� ���� � ���������� ��� ����- ������� ��� ��� ������������ ��� �-����� ������� �� � ������ ���� ���������� �� ��� ���� � ��� �����",� ����-�������� ��� ����� ������� ��� ������ ��� ������������" ,� ��� ���� �� ��������� ����� ��� ����� ������ �������� E��� ����������F ���������� �� �� /00 �1 ����� ��� �� ��������� �� �/90 �1 �� �����" #�� ���� ��������� ���� �� ��������" 6�� ���� �� ������ �� ��+�� ������ ��������� ���� ����� ��� ������ ������� ���� �)7 ����)/ ������ ������� �������"';

#�� ���� ��� �� ������� ���� ��� ��� ������ � � �������� ���" ��������� ����� ��� ���� � ���� ���������� ���������� ��� ��,�,� #�����.�������� ��� ), %������ "#�� ����.������� ��� ������ E� � ������� � �������������� �� � �������������� E� �� ��� ��� � ��������������" 5���� ����� ���������� ������� ��� �����������

)�# � ������ �� ��� ���.�������� ������� ��������� ���� �� �� ),%������ ��� �� #�����.��������" (��������� �� �������� ��#�����.��������"

��/ <, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

�������� ��� ��� ���� ��� ������� �� ������ ��-������� ���� ��� E� � ��� ��� ��������" ������������� ���������� ���� � +��� �����" ,� ������� ���� ��� ��������������� � ���� ���������� ��� �� �-������ �����" #������������ � ������� ��+���� � ������� � ����.���� ���������" %� �������� �� ��������� ������������ ����� �� �������������� ��� ������� ��� ����� ���� �� ���� �� ���������� �� ������ ���� ����� ����� �� ���.���� �����"��������� ����� ���� � ����������� ��� �� ����� ����� ������������ ��� �������� ��������� ������� ��� �������.������� ��� E� ����"

#���� ��� ����� ���������� ��� ������� ���� �����"#�������� ��� ������ ��� ��������� ���� ������ �������� ��� ����.������� ��� ������ ������� ������������������ ��� �>@: = �� �������� �" 6� ����� ��� ��������� ����� ������� ��������� ���� ���� ��� �������� ��� �������� �� ��� ���������� ������� ��� �� �-������" #������������� ������� ��� ������ ���� ��� � ������������������ � � ���� �� ���� �������� ������� � ������������ ������� ��������� ���������� ��������"

,� �� ������ ��������� ������ ��� ����+� ��������� ��������� ����� ������ � ����� �� ���������������� ������� � ��� +���� ���� �� �/0 �* �� ���������� ���� ���� ��� ����.������� ��� ������" ������������ ��� +���� ���� �� ����� �� ��� ��� ���� �� � ���"������� ��� ����� �!� �� ��� ��� +���� ��� �� ���� ������ �� ������ �� ���� ����� ������� ��� �������������������� �����" % ���� ��������� ���� � �.�������� �� 0 �*� ��� ���� ������� �� ���!�� ��� ��� ��"<; #�������!� #)*.9000% ���� � ������������ ������ �����.�+�� ��� ��� �������� ��� ���� ��� ���� ��� ������������F � ������� ��� ����������"

% #)* ����!��� ���� 2�,( ��������� ��� �� � ��������E� �� ��� ������� ��� ������" �� .������� ������� ������������ ��� ������ �� ��� �������� �� ��� ��������������� ��� ���� �� ��� ������ �������� ����� � ��� ����������� � ���� �������� ��� ��� ���" *����������� ��������� ���� ���� ����� �� ������� �� � ���� ������ �������� ��� � � �� �������� �������� � � E� .�������������" #�� � � ������ ���������� � ���������������������� ���� � ���� ����� ���������� E� � ������� ���������� �������� ��� ��� ������ ����" #��� ��� ������������������ ��� ������ ����� � ��� 900 �� 1�'� ��� �������� ����� ��� �� �� ������� � �� ���� ������"2�,( ��������� ����� ��� ��������� � ����� ������� ���� �������� ���� ��� �-���� ���� ����������� � �������������" ), %������� �����!�� #�����.����������� #�������� � ��� 2�,( ���������" ���� 2�,(��������� ��� ��������� �� ���� ������� ���� �������������� ������� ����� �������� ���"<; )� ��� ���������� ��� 1��� �1����� 2$� ��% 1,.;/9/ 2�,( �������� ��������� �� �������� ��� ���� ��� ����� ����� ���������� �������"79�<;�<<

*#� "�������� ��� ���������� ��������

���� ������� ���������� ���������� ��������� ������������ ���������� �� ���� ����� �������� ����� ��� �������",� ��� �,* ����!��� ��� ������ ��-�� � ������� �������"#�� ������� ������ ��������� ��� �� ������!�� �� ��� �H�' ��������� �� *)/F �/ ������������ ��������� �������-�� �� �������� �� ���� �� ��� �������F �7 ���G���� �������F ��� �8 �-����� �� ���� �� ��� ����� J����"�< G�'0 KH<@

*)/�*6/�)6 *6/26/ �*6/�)6 *6/2��

6/*)/

��

�<

/6/)�/��6/�/)6� �@

*6/�)6 *6/2��

6/* )/

��

�)6�

�*6/�)6 *6/26*)/��6/) �>

%��%���� �'0

*�������� �������� � ���� ��������� ��� � � �������" ������ � ��� ��������� �� ��� ��� ����.������� ��� ������" % ����-��� ���� ���� ��� ������" ������� ��� ����� ������ �������� ��-�� � ������� � ��� ������" ,� ������� ��� ���������� �� ������D������ ���� � E� .������� ������� ������������ ��� ������ ������������ � ���D���� �� ������������" ������������� ���� ������� ����!��� ��� ���� ����� ���� ����� �� ����� ���� ��� �� �4����� ��� ����������� �� ��� ���������" �,* ���� ���� � �������������������� �� � ��� �� �� ������� ��� ����.������F ������������� ������� ��� ���������� 2�,( ����������")�� ��� ��"

*������������ �������� � ���� � ������ ����������� ��� ���� � ��������.����� ������"<> *)/ ��������� ����������� ��� ��������� ��� ����!�� ���� ���� � ��!���������!�� " #�� ������������ � ����� ���� ��� ��������.��� ����� �� ������� �������� �� ���������"

*#� $���� ������� �������

%������ ��� ��� �� ��� � ��4�� ��� � ��� ����������� �������� ������ � ������ ����� ������ ���� �� ����� � ������������� ���������� ���� � ���� ������ ����" #�� ������������ �� �������� ������ ��-�� �� ���������" #�� ����.������� ��� ������ �� ���� J�,�,� �� 3��*)8 / �� *��)8K��� ��� *)/ �� �������� �� %������� �2�)6 �� ��� "@0

#�� �������� �� ��� ���� ���� � ��������� ������ ���������� ��� ������� ��������� �� ������ ������"%������ ����� ��������� ��� ��� ������� ���� ��������������� ���������� �� ��������� ��� ��������� �����.����� �-��" ��� �-����� �������� �� ��� ������ ��-�� ���������� ��� �� �� E��� ��!���� �������� �� ��������"@'G@; ,� ������� ������ ��-�� ��� ���� ���������������������������H ��� ��� � ����� ��� �� ���������������� � �#�$ �������� ��� ��������� ��� � �����.������� ������"@< #�� ���� � ���������� ������� ��������� �� ������ ��-��" ,�� �������������� ��� ��� ��������� �� ��� ����������� �� ��� #)* ������������F ������������ � �������� ����� ���������"@@

, $.������ ��� ���

,#� 0���

3��� �� ��� ���� ��������� ������ ��� �������� ��� ����������� ���� � �������� ��������� �������� �������� "���� ��� ��� ��������� ������ ��� ���� �������� �5��� ��.����� �3������� *���"� (������� 5%� ��% "#�� ��� �� � �������� �������� �������� ���� ������� ���������� ��� �� � ����� ��������� �� � ������������������ ���������� ������ �1,3� " 3��� �������������� �� ����������� �� ��� �� ������� ���� ��" ��������� ������� ���� ����������� ���� ��������� �� ��� � ������� ���!� ��� �� I)* �� ��������� ����� �������� �������������� ��� ������ �� ���� ����� ��� �� �#�$.�������� �����" ������.������ ������ ��� ��������� ����������� ������ ��� ��������� ������� � ������ ��!��� �� �����"*����������� ���� ������������� ���� ����������� ����.������� ���� ������� ������ �� ��� �� ���� ���� � �������� ��������� ��� �����" ������������� ��� �������� ��� ���������� ����� ���� ����� ��� �� ��� ���� ����� ��� ��������",� ��� �������� ��� ���� �������� ��� �������� �� ����� ��������� ��� �� ����������� ��� ��� �� ���� ��������"������� � �� ��� ��� ���� �� ����� ������ ��� �������� ����������� ���������� ��� ��� �� ��� � � ���� ������ ��

<, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/ ��1

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

������ ��� �� �� ��� ����� ����� ��� ��� @0 ��� " 3��������������� ������ ����� ��������� �� �������� ������ ������� ����� �� ������� �������� ����" ,� �� ������ ������������ ��� ��� ��� �������� ������" ���� �� ����� ����������� �� ������ �� ������ ������� ������ ������� � ����������� ���� ��!������ �������"

%� �� ��� ���������� ������ ���������� � �������" ,������� �� ��� ������ ������ �� ����� ��������� ����� ��������� �� ���������" *������� ���� �� ������� � ���������#)* ����!���" *������ �������� ��� ������� ���� ������4��� �� ����� ���� ������� ������ � ������ ������ ��� ��� ��� ����� �� ��� ���� � ����������" $��� �� �������� ��� ���� ���� �� ��������� �� ������ ������� ����������" 5��� +��� ����� � �� ������� ��� �������� ��� ������ ������ ������ � ���������" ��������������� ���� ��� ��������� ����� �� ��� ��������������� �� ������ ��� ��� ���� ������ ��-�� ��� ������ ��� �"7;�@> %�� ���� �� ������� ��������� ������� � ��������������� ���� ����� � � ��� ����� ���� ����� �� ����� ��� ������ ���������� ����" ����� ��� ������������� ��� ������ �� ����� � ��������� E� �� ���� ������� � �� ����� �� � ������� �������� �4������" 5��� ��������������� ����� ���� ��� ��� ������ ������� ��� ���������� ����� � �� ���� ������� ��������� �������� ���,����� ������ ������� ���� ���� ���� ���� �� ���� ��� ������������� ������ ��� �� ���������" $�������� �-������ ���������� �4������ �� ��� ����� ����� ������ ��� ��������!�� ������ ����� �� ��� ��� ��� ������� ���� ��������� ������" #�� ���� �� ���������� ������� ���� �� ��������� ��� ������ �� ������" ,� ������� ������� �������������� ������� ������ ��� ������ ����������" ���� ����� ��������� ������� ������ �� ��� ��� ���������� ������ � ����.������ ����� � �������" #���� ��������� �������� �������� � ���� ���� �� ����� �� ��,7/ ��� *�� ��"7;

#���� ��� ���������� ��� ���������� ����� �� �"������ ������ ��� ���� ���� ��� ��� ���� �� ������������� �������� ���� ��� ��" ��������� ���� �� ������"#���� ��� ������ ���� ��� ����� ���������� ���� ��� �������� �� ������� ��� ������ ������ ��� ��" (����������� ��� ������� E� �� �� ������ ������� ����� ���������� ������ ����� ��������� ��� ������� ���� ��� ��������� ������!� ��������" ,� ��� ������� � ����� �� �� ��������"%���� �� ����� ��� ������ ����� ���� ����� �� �-������ ��������� ����� ������� �������������" )���� ��� �� ��� � ������� ����O

,#� 2����� ������

,#�#� 0���� 3����� ��� ������� ����� .����# #�� ������ ����� ���� � ����� �� ������� � #)* ������������ ��� �)*������������ �����������" #�� �� �������� �� � ���.��������� ����� �� 78 ������ ���� ������ ���� ���������)* ������������� ��� ����� �� �� ����� �� ����������� ��� ���� �����";0 #�� ��������� �� ��� ���� �������� ���� ��� ���� ��������� ��� ���� �� � ���� ����"'8�/<�@>

���� ����������� ���� ���� �� �-���������� ������ ������� ���� ����� ������ ������ � ������� � >00 �*������� ��� ���� ��������� �">0 )����� ���� ����� ������������� ����� ��� ����� �� �������� ����-�� ����-����� ��� ���� �� ������ � ���+���� �� �-�!� ��������� ������";9 ���� ���� ���+����� �������� ��� �-����3.C �5������ 3����� 3%� ��% � ������ �� �� ������ ������� ���� � �)* ����� ������� � +����� ������� �0"// �� �������� �� ������ ������������ ���� ����������� �������� ������ �� �����" % �� ���������������������� ���� ����������� �������� ���� �� ������������ �� � ����������� ������ ����" ��� �-����� ��������!� #)*.9000% ��� � !���� ����� ������ ���� �� ���� ���� �� ��� ���� ������� ��� ��������� ������� �������� � �� � ����������" ,� ��� ������� ������ ������ �

��������� ������ ��������" #�� #�����.�������������- @000 �IG����-������� ��� ����!�� ��� � ���������� �� � ���� ���� �� �� ����� ��� ��� ��� ����� ��������� ��� ������� �������" %������ ����������� �� ������������ ���� ��� �������� ��� �� ������� ��� �-�!��� ������� ��� ��� �� ��� ���� ���� � �������� �� �� ��������� ��*)/ ����� ����� ������� ����� �� ��� �� ��� ����")������� ��� ������� ����� �� ��� ���� ������� �� ���#)* ������������� �� �� ��������" 5���� ����� �� ������� �� ��� �� ��� ��� �������� �� �������� #)* ��� �)*����������� � '>><">' #� ������� ��������� � �������������� ' ���� � ���� ���� �������� ����� 0"'0 ��� ��� ����������� ��� ������� �� � ������� ������ ������ " #����������� �� ��� ���.+������ �)* ����� ��� ���� ��� �� �� ������� ��� ���� ������ �� ������� ���� �����������"

#�� �������� ��������� ��� �������� � ������� ����� ������ ����� � ���" *����������� � �������� ����� �� � ���.!��� �.�������� ������ �� ���� �� �" )�� ���� ����� ���� ����� �������� ����� ���� ���� �� ��4����� �� ������������� ���� �� ��� ���� ���� ���� ����" ,� ������� ���������� ����� ����� ������ �� ��� ��������� �������� ��������" 6� ����� � ������ ��� ������� ���� � ���� ��������� � ��� ������� �� ������ ��,�,� ���� ������� " #��������� �� ����������� ����������� �� ��� ���� � ���������������� �� ��� ������� ���� ������ �������� ��� �������������" %������ ��������� ������� ������ ������� ��� �� �-���� ������� � ������� ����� ��� ������������ ����� �� ������ #,* ��� �� � ������ �� �)*" ��������������� ��� ����� �� ��� ����� ��� ��� ����� � � ��������� �� �������� ������ ��� ���� �� ��� 67�)8��� ���������� ��� ���������� �� ��� �)* �� ��� ���� ���" ,� ��������� �� ������ ���������� �� ��� ������������� ���������� ��� ��� ������ ��� 900 �� 1�' ��� * ��� � ������������" ,� � ��� ���� �� ����� '00 ��������� ��������� 9 �� 1�' ��� * " %����� ���� �� ���������� ������������ ����� ���� ������������"

,#�#� 4���� ��� .�����# ������� ��� ������ ��������� �� ��������� �� ������ ��-��� ����������� � ��������� ������ �� ��� �������� �� #)* ������������" #������� ����� �� ����+���� ��������� ��� ������ ������������� ��������� �� ������ ��-��" )������ ��� �������������� ����� ��� ������ ���� � ��������� �� ������������������ � ����� �������� ������������� ������� �� ���������������� �� ������� � ������ ����" %� ����� ��������� ����� �� ��� ���� �������� ���� � ����� �� ��������������� ������������"

2������ �������� ��������� ��� �������� ���� �����.��� �������� ��� -�������� �B6� " B6� � ����� ��� ��� ������ �� � ������ �������� ��������" 6� �����B6� � ����� �-�!�� ��� ������ ��������� �� ���� �� ������������ ��+�����">/ #� ������� ��� ����������� �� ������.��� �� ������������ ������ �� *)/� ���� �������������������� ���� �� ����" #�� �� ��������� � � ���������� ����� �� B����";< %������� � ����� �E������ �� �����+���� �� ������� ������� ����� #��� " ���� ����� ��� ������ ������� ��� ��� �����F $�#% �� ����� �� ��� � ����������� ���� ���� ��������� ��� �� � ���� ������� ����������� �� �������"79

�����>' ��� ������ ���� ������ ��-�� ��� ��������� ������� ������� �� ������ �� ������� ��� �������� ��������"���� ������� ��������� �������� �������� �� ��� ���� ���-����� ��+����" #�� � � ������� ���������� ������������ ����� ���������� ������ ������� � ��� ������ �������" 3��� �������� ���������� �� ��� ������������� ��� �� ������ �������� �� �4����� � ���������������" % �������� ��� ����� �������� ��������� ������������ ���� �� ������ ��� ��� �� ��� ������ ��� ���������" 5�� �-���� ����������� � ��� �� ������ ��

��5 <, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

�����+� ��� �4����� �� ������� ��������� ���� � #.���� � ������ ��� ��� ���� ���� ��� ���+������ ��� �� ������� ������� ��� ��� �4����� ������� ��� ������� ���������� ���� �� ���� ���� ��� ����� ��� �� ������ � ���+���� �������� �� ���� ��� ������ � ������ +�� �� ��� �������� ���"������� ���� ���������� ��� � ���.��� ��������� � ������� ������ �� �������� ��� ���!�� ���� �� �������������� ��� ��� ����� ��� ��� ���� ���� �� �� ������ �� ��������-�� �� ��������� � ������ �� ��� ����" ��� ��������� ����� ��� ������� �� �4��� � �������� ����� �� ��������������� ��,�,� ��� � ���.���� ������ ������� � ������ ������� �� �� ����"

,� �������� �������� �������� ��������� ����� ��� ������!�� ��� ��� ����� ���� �� ���������" B6� � ����������� ���� ������ �� �� ��-������ ������ ��������")��� �� ��������� ������ �� ��� ����� ���� � ������� � ����� �� ���� � �������� ���������" ���� ������ ���������� ���� �� ������� � �������� ����� ���� �� �� 9G'0������ ����� �� ��� ������ ��� �� ������� ��� ��������������� ����� �� �������" ������� �� ������ ���������,�,� ������� ����� ��������� ���� ���������� ��������������� �������� ����� ������ ��� �� � � � ��������� �� ��������� ������� �������� ����� ��������� ��� ���������������� ����� ����� ��������" %� �� ��� ���������������� � ������ ������ �� ������� ������������ ������ ������� ��� ��� ���� �������� 4������� �� ������������"

#)* ����!��� ������� ��� ��� ���������� ����������������� �� *)/" %� � ������ � � ��� ������ �� ��� ���������� �� �� ������ �������� �� � ��������� ��������� ��������������� �������">7 )�� ������� �� ������ ������.����� ���� � ������ �� ��� ������ � ��� �������� �� ����+���������" ������ ��� �� ����� �� ��������� ������� ��������� � �������� ���������� �� ���� �� ��� �������" 5��B6� � �� ������ ������ ����. ��� ������������ �������������� E�������� �����-�� ����� ������ �������� ��,�,�������� ����� ��� ����������� ��� �� ������� � ����������" %� ��� �� ��� ��������� ������� ������ ���������� �� �������� � ��� ������ � ��� �� �� ��������������" 3������ ��� �� ������ ��������� ����� �� ������������� �� ������� �� ��� �����-�� �� ��� ����-"

*����� ������ ����� ��������� ����!�� ����� ����.����� ��� ��������� ������ ��������� ��� ���������������� ���� ��� �� ����� �� ������ ��� ����� �� ��� ����"

6� ����� ���� ����� ������� ��� ���� ������� �� ������� �� ������ ��� ���� ���������� �� ������������ �� ��������������� �� ����� ��� � �������" #�� ��� �� �������������� �����+�� (�������� 3������77�>8 ����� ���������.��.��������� ��� ���������.��.��������� ���������� ��.+���� ������� ���� ������� ������ ������ �� �� �� ����������� ����� ���������!�� ��� ��� ����� ������� �� ������������� �� ���� ��������" #���� � �� ���� �����F�� ����� ����� ��� ������ ������� �� ������� �� ����.��">9

���������� 4������� ��� �-������� ��� ��������� ����������� � #)* �� �)* �-�������� ����"

(������ ��� ��������� � ������ �� ��� ������� ����� ������������ � �������� ����������" #�� ������� �� ������� ��� �� ��� ����������� ��������� �� ��������������� ����� ��� ������� ������� ���� ���� ��� �����������������" �����>' ���� ������� ��� 9:� ��� �� �����-������� � ���� ����� �4������=�������� �� ������������� ��� ���� ���� 9: �� /0: (��D �� 9: �� �� �� �������� �� ���-������ ������ ��� �� ������� �� '0G/0P )� �������� ����� ������� �� ���� �� 0";: (�� ��� ���� ������������ ����� ��������"79 ,� ��� ���������� �IG����-��.������ ��� ������� ������� �� �� ��� ���� ����������� ���� � ��� ���� ��" 3�������� ��� �������� ������� ��� � ������������ ��� ���� ���� ��� ������ �� �����" ,� ����� �� ��������� ��� ���� ��� ��E��� � ������ ���� ��,�,� �������� ����������� � ��� �� ����� ������ � ��� ����#���� ��� ��"%������� ������� ������� ���� ��� ���� � ��� ��������� ����� ��������� ��� �� � ��������� �� ������ ������� ��������� ��� �������78 ��� �������� ���� ����� ������ ����������� ����� ����� #��� " 3��� �� � ���� � �� � ������������ ���� � �������" ,� ��� ������� ���� ��� E� ��@=�� � ��� �������� �� ����� �������� �-�� ��� �� ���������� ������ ����� ���� ��� ������� ���" #�� ��� ����������� ������ ��� � ���� � ��� ����� � ������� ��������� ������� ��� ���� ������� ���������� ������������" 5�� � �� ��� ����� ��� ������ ����� ��� ����� ������� ��� ������� �� ������ ��-�� �� �� ������� � ������������� ������"

%� ����� � #��� /� #)* � ����� �������� �� ����������#,* ������������ ���� #* ������������" ���� ��������������� ���+����� �� ��� ����� ���� �� �4����� �� ���� ���#,* ������������ � ��� ��������" �������� �� ��,>;

�������� ������� ������ �4����� �� ���������� �,*������������ �� ����� 2�)* ������������� ��� ��������

����� � %���������� ��� ���������� �� ������� ����������� ������

#* 8 ��� ���! � ������ ���� ������ � ��� �������� �� ������" ���� ������� ��� ������ ������� ��� �������" #*�#)*�#,*#,* 8 ��� �� ������ ���! � ������ � ������� ����� �� ��������� ��� ���������� �� � �� ��������� ������ �������� ����� ���

���������� ,* " #,*��,*��,*�,* �� ���� ! �� ������ ���! � ������ ��� ��� ����� ������H 6/*)7=*)/� *)7

/�� 6*)7� ��� ����� ���� �����-�� �� ��� �����"

������� ����� �� ��������� �����-�� ��� ������� ������ � ������������ ������ �� ���� ������ � � ������������ ���� �,*�J*)7

/�K�J6*)7�K�J*)/��� K

#)* 8 ��� ������ ���! � ������ � ��� ������ �������� ���� 2)3 ��� ������� ���������" ����������=��������� ����� ����� �� � �� ������� ���������" #)*��)*���������� )*" ,� �������� #)* � ����� �������� �������H #)*�#*�#,*" #)*�I)*�2�)*

�)* �� ���� ! ������ ���! � ������ � ��� �#!�� ������ ������" ������� �� ���������� ����� ��� �-�������� ����������� ������������ �)* ����� ��� ������ 2��)* ���� ���� ��� " �)*�2��)*�I)*

2�)* � �-������!�� � ������ ���! � ������ ��� #)* ��� ������� �� ������� �� � ������ �� ��� ��� 'G7 ��" ,� � ������� ����� ���������� �2��)* ��� ��������� �2��)* �� 4��� �)* " 2��)* ������� �� ��!��� ��������� �� �������� ������� �,�,������-������ ������ ��� �����

I)* @ ������ ������ ���! � ������ ������� ����� ������� �� �������� ������ � ������� ���� ������������ �� ���������"���� ������ ���� ��� ���� ��� ������ �,�,� ������������� ��� ��������������" ,� �������� I)* � ����� �������� ��� ������ ������� �� ��������� � ��� ������� �� ��� �)*�

�,� ���� �� ���������� ���� ���� ���� ������ �� � ������������ ������ ���� �� ������ �� ���������" #�� ��������� � �� �-����� * � �� 1�'

������ ��� ��� ������ ���� ������" )�� ������ ��� ��� � ���� ��� � �� ��� ������ � �����F ���� �� � � ��������� � ������" !#������ ������ ����� ��� ��������� �� ���� ��� ������#���� ������ � +������" 3����� ���� ������ ������� � �������� +��� �� � ��������� �!� �� 0"89 �� � ������� �� �������" #�� � �� ������ ��� ��+���� �� �� ����� ��� ���� ����������� ���� ������ ����� ���.��������� �� 0"// ��" 5�� ��� ���������� �� ����� ��������� �� �������� ������� ���� ���.����� � � ������ �� �������� ������ ����� ������ �� �����" ���������� 2)3 ��� ����� � �!� ���� ��������� �� ����������F ��� ��-� ��� ���� �����" ����� �������������� ��� ���� � �-�#����!�� ������ �� � �-������!��� ������� ����� ��� ���� 2�)*" ����� ����������� ���� �������� I)*F ��� ��-� ��������"

<, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/ ��6

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

���� ���������� �� ���������" #��� ������ ���� � ������ ����� ������� ��� ������ ���� ���� �� ��� � �� �6 ������� �������� �� ����� ������ �4����� ��� ��� ������������� ������� �H �' ������ �����F �/ ���������� ���������F �� �7 E�������� ��� E�����" I������ � ��� ����.���+����� ������� ��� �� �� ��������� ��������� ����� ��� ����� �� �4��� ��� ���� ������ �� ������ �������" ,� ��� �,* ������������ � ���� �� �����+����� ������� �� �������" *����������� ���+����� ��� ������� ������ ������ ��� ��� �� ������ 2�)* ������������ ��������������� �� ��� 2)3" #�� ����� �� �,* ������ ���������� 2�)* ������������ � �E������ �� ��� ������ ����� ������ ������F ���������� ������ ���������� �� ����������� ����� � �������"

������ ���� ������ ���� ������� �� ��������� ��������������� ��� �� ������� ��������� �� ������� �� ������������������� �����">< #�� ����� �� ��������� ������ ��� ���� ������� ������D����+���� ��� �� ����� �� ������������ ��� �����!�� ��������� ��� ���� ��� ��� ��������-��" 5��� ������ �� ��� ������ ��� ����!���������� ������ �� �,* ���� �� ���+��" )�������� ������������ ���� ���� ��� ��� �� ��� �� ������ ������ ������� �� ������ ������� ��� �������� �������� ������ ����������� �������������" 2�� � ������ ��� ������� �� ��������� �������" #� ��� �� ����� ��������� ��� ���� ���� ������ �� ��� ��������� ������ � ��� ������"

������� �� ��� ��+����� ��������� �� �������� �������.���� �� #)*� 2�)* ��� �)* �������������� ��� ��������� �������� ���� ����� ��� ��� ����+����� �� ������ ��������� �� ������� �����������" ,� ��� ����� ��� ��������� ����� ��� �� ������������ �� � ��� ������������� � ������� ���+����� ���� ��� ������ � ��������" ������� ����������� ������ ����� ������� �� ��������������� � ��� �� ����� ��� �� ��� ����� ���� ����+����������� ��� ������������� �����"

,#�#� !��.�� ������� ��� .����������# %� ��� ���������� ��� ��������� ��� ����� �� �� ������� ������������ ��� ������ �� ��� ����������� �� ��� �����F �������������� ���� �������� � �� ��� ������� ��� � ��� ������� �� �������� ������ �� �������">7 #�� ������ ����� ��� ��� �������������� ������ ������ �� ���� �� ������" ��������������� ���� ������ ���� � ������ �� ��� �)* ���� ����� ��������� �� ������������ � ��� ��� �� ��� ����� �� ����"70 ,� � ������ �� � �� ��� ������� ��������� ������ ��� � ��� ���� �������� ���� ������������������� �)* ���� � ������!�� �� ������� ��� �����">@

���� � �-�� � � ������ ����� � ��� ������ ����������O ,� ��������� �������� �� ��� �������� �� ����� 2)3O ,� ������� ���� ������ ����� � ��� ����O

I����� ����� ��������� ���� ��� �� ����� ���� � �� ������ �� �����" $��� ��� �� ������� �� ����!�� ��� ��������� +��� ������� � ���� ��� �)* ������������� �� ��������� ������">> ,� ��� ���� ��������� ���� ����� ��� ���������� ����!���'00 �� ������� ��� � ��� �� �� ���� ������� ����" #��� ��� ���������� ������ ���������� �� E��������� ����� ����!�� ��� ������� ��������� ������� ����� �� �� �� �������� ���� �����" %������������������� �� ��� �������� � � ��� � ���" %��+�����

� ��� ��������� �� �� ����������� ����� ������ ��+������� ��� ���� ���� ��� ��� � �� �����"70 3������������ �0"': 6�*/ ����� +������ �0"89 �� ��� ������������ ���� �� / �* ��� ���� ����������� �� �������������>0 ��� � ��� ��� �� ���� ��� ��������� ������������� �� ��� ����" ����� �!�� �2�27 ��� ��� ���������;< ��� ��� ��� ����-�������� ��� #)* ����!��� ���������� ���� �� ����� ��� �����" ������ ������ ������������� ���� ��,�,� � �������� �� � ����� ���� �!� ���0"89 �� ��� �� ��� �� ��� ���� ����� ���������� �� ������� ������� �������� ��� ��������� ���� ��� ������!��)*" )������� +���� ���� �� ������ �� ���� �� ��������� ������� ���� ���� ���� �)* ��� ��� ����� �������� � ���� ��� �����"

#�� ����� �� � �������� � ��� ����" ������ ������ �������� ��������� �� ��������� �� ���������� ����������������� ��� ����� ����" ���� ��� ������� ������������� ��������� �� ����������� �� ����������" ,� ���� ��� ��������� ������� ������ ��� ������ �� ��� �������" 2���.������� ���� ��� ������� ���� ��4����� ��������� �� �����"������� ���� ��� ��� ���� ��������� ��� ���� ���" 6��� �������� �-���� �� ��� ������ ��������� �� ����!�� ��.��+��� �-���� �� ��������� �� �� ���������� �������������" ���������� ����� �� ������� ��� ��� ���.�������� ������ ������� � �� ������� ������"

*���������� ����� ������ � ������� ��� � ��������� ����� ���� �������" ������ �E���� ��������� ���� ������� �� ����� ���� � ���� � ��� ����� ��� �������� �� ���� ���������" #�� ������ � ������������ ��� �� ���� ��� ������������ ��� �������������� �� �������� ������ �� ����������� �� ��� ����� �-����� ��� ������ �� ���� ��� ������������������ �� ���� ������ ������� ��� ������ ������������� � ������ ��� ����� �� ��� ���� "

,#�#* !������� �������# #���� ��� � ������ �� ��������������� ��� ����� ������� �� ������ ������ �����������"'0'G''0 6� ����� �� 5��������'8 ��� ������ ���� ���������� ������ ������!� ����� �������" $��� $�%&� 3������ 8'9"'� 8'9"/ ���>0;0 ������ ��� ��� �� �� ��� ��������� ������������&���������" % ������� ���� �� ��� ������ ������ ���� ���������� ��� ��� �� ��� ����&� ��������� ������� �������5��������&� ��������" %������ ���� ������� ��� �� ��������� � ��������� ���������� ���� ����� ����� ������������ �)* ������������ ��� #)* ������������ �����������"#�� $�%&� 2����� $-������ (������� 1��������� � ����������������� �������� �� ������� ��� ���������� �� � �� �������8'9"7� ��� � ��� #)* ������������ ��� �)* ����������������������� � �� ���� ������" *������� ��� �� �����4������ �� ��� �� ������ �� �� ���!� ��� ��������.����� �E������ �� ��������� ���������� ����� ������������������ ��� ������� ����� ������"

%������ ����� ������ � ��� ����������� ��������������� ��������� � � ��������� �������" #�� ���� ������� ������ � ������� � ����+� ��� �� �������� ��� ����������� �� ����� ������ ��� ������� ��� �� ��� ���� ��� �������� ��������� ����� ��" % �� �������� �� ����������������� ���� ��� �� ���� �����" ,� � ������������������ ���� ����� ������ ����� ���� ���� ���� ������������ ����"'''

,#� ���������� �����

,���������� � ���������� ���� ����!� ������ ���� ���� �� ���������� ���������� ������ �� ��� ����������"#��� ���� �� ������ ��� ��� ������" ,����� ���� ������ � ����� �� ������� ��� ���� �� ������� �� ���������� �������� ��� ������ ������������" ,� ����� �� ������ ����� � ��� ������ ���� �������� � �������� ���� ��������� ����� ��� ����������" ,� �� ������ �������������������� ��� � ������ �� ����� ��+������" #�� ����

�2)3 � �������� ����� ��� ��������� �� ���� ���� ���� ������ ����" 6��� ��� � ������ ��� �6�/" %� ��� �6 � ���������� ��� � ������������ �� ���� ����� ������" ���� ��� ��������� ��� ����� ��������� �� �6" ,� � ������� ���� ��� �6 � ����� �� 1)6� 2�)6 �� B)6" ���� ������ ��� ������ ��� ����������� �������� ���� ������ ��� ���� ������ ������" 6��� ������� ���� ��� ��� �6 �����" ��� ���� ������ ��� �" 1��������A#� # ���� ������� B� ��������� �������.6�� ����� �����(���� 2N� ��%� '>>/� ��" ';'G';/� ��� �" $" 3������� ���� �������'�������� 1� �=*(*� ���� (����� �1� ��%� ;�� ���"� '>>8� ��" @0G@/"

��� <, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

��������� �� ����� ��� ��� ���� ����� ������ �������������� ����� ����������� ��� �-������ ������ ����������� �� ���� '0 �1 �� ��� �� ����!� � ����� �� ��� ��/00 �1"

, ��� ����� ����������� ���� �� ����� �� ��� ��������.������� ��� ���� � �� ���� ����� �� ��� ������" #�� ��������� ���� ������� �� �����" ,� ������� � ��� ��������� ���� ��� ������� ������ ��� ��� ����� �� ����� ��,�,������� �� ������� ��� ������������ ������� � ������ �������,�,� ��������� �������� ���� ��� ������ ������� "

%������ #)* ����!��� ���� ���� ������������ ��� �����80 ������ ��� ������ ������� �� ���� ���� ����� ������������ ����� ����� �� �� ��� ���� �������� ��� ������������������ �� � ������������� ��,�,� ���� ����� ��� ���� " 3������� ���������� �������� � � ��� ������.����� ��� ����� ���� ���� ��� ���� /0 �����" ������� ���������� �� �)* ��� 2�)* ������������ � �� ���������� ������ ���� ��������� ��� �� ��������������� � #)* ����!���"

/ $���� ����3���

%������ ��� � �������� ��� ��� ��� ������ �� ������ ����������� ����� ��������� ���� ��� ���� ����� �� �������������� �� ������ ������" *����- ������� ����.������.�������� ����� ���� ���������� ���� ���� ����!���� ����.������� ������������"''/ �I ��������� ���������������/90� /98 �� ��� E���������� ����������� ���-�780�7;9 �� ���� ���� ����� ����"''7�''8 6� ����� �������������� ��� �� ���� ���� � ����� �����" #�� ����+��I ���������� ��� ���� ������ � ��� ����� ' ��� (��������� ���� ���� ������� ���� � � � ������ ������� �� ���������� �� ���� ����"''9 % ������� �� ���������� ��� ������� ��� ����"'';

1 "��������

%������ ���� ������ � ����� ���������� � ����� ��������" #�� ������������ ��� ������ �� ��� ������ ���������� ����������� ������ ��� ������� ��� �������� �� ���������" C������� ����� ��� ��+���� �� �������� �������������� ��� �-�!�� ������ ������ �� ������ ��-�� ���������� ����� �� �� �������� ����� ��� �-������ �� ���������� ��� ���������� ������ ������" ������������ � � ������� ������ ��� ������������ �� ��� ��������� ������ ������� ��������� �� #)* �� �)* ������������ ����������� � ����+� ������" ,� � �������� �������� � ���������� ������-�������� ��� �� ������ � ��� ��� �� �������� ����������� ��� ��������� ��� � ��� ���������" *��������� ��� ������ ���� ����������� � ��� ��� �����.��������� ��� ��� �������� ��" ������� ���� ������������ � ������� ���� ���� � ��� ������� �� ����+������� �-���� ��� ������� ����" %������� �� ��� ���� ������ ����� � ����� � ��� ������������" ,� ������������ ���� ������ �� �� �������� ��� ���� ���� ������ ��� ������� ����+�� �� 5�������� ;G< ��������"'8�''< I����� ������������� ��������� � ��� �� ������� ������ ������ ������������"''@ 5��� ���� � ���� ������� ����������� ���� ������ ���������� ��� ������������ ��������� �������� ����� ��� ��� ���� �������O #����� ���� ��������� � ���� �����>8 ��� ������� ��������������" #�� �������� �� ���� �� �������� ������������� ���� ��� ������ � ���� �����- ��� ��������� ������� �������� ���� �������" $��� ����� �� ��� ����������������� �� �� ��� ����" )������ ���� ����� ��� �)* ���#)* ������������� ������� �� ������� ��� ��� ���������� �� ���� � #)* ����!��" #�� ��+����� ���� ������� ����� � ������ �� ������������ ��� ����� �������� ������� ��� ��������� ���� ��� �� ����� ����������D

������ ������� ���� ������ ���� �� ��������� ��������� �� ������ � ������ ����� �� ����"

4��������������

#�� ��������� �� ���� ������ N������ 6������� N����#������ 3���� (" ������ ��� (������ %" 6���� �������� ���������� ��� ��� ���� � ��� �����" , ����� .���� ����� ��������� �� �� �" ������ �� ��� $�%&�2����� $-������ (������� 1��������� �3����� ���*����� $-������ %��������� (������� ������ *�����$-������ (������� ������ " , ��������� �������� ����������� ��������� ����� N" 5��������� � ������ � ��������#)* ��� �)* ������������� � ����� ����" # � ���� ������ ��� ����� ����� ��� ���� ����������� ��������" #���� $���������� ��������� %������ ������� �� )�+�� ��(������� ��� ����������� �������� ��� ��� ������������" ,� ��� ���� ���4����� �� ������ ���� ��� �������� �����������"

���������

' �" �" (��������� � ����� ����� � ���� ������� ������ ������������ �� ��" (" %" 3������ 5��� 2� Q���� '>>@���" '7>@G'8/'"

/ �" 5" B������� � 2 ����� � ��� ' ��� � � ��������� �>��� �#�� �� �������� "����� ��" �" *" ������ %55%�������� *)� '>>>� ��" /� ��� ���������� ���� ������"

7 N" )" R������� �" �" 6������� ��� 3" 5" *�-� � 2 ����� � ���' ��� � � ��������� � >��� �#�� �� �������� "����� ��"�" *" ������ %55%� ������� *)� '>>>� ��" 9� ��� �������������� ������"

8 $�%� 2��, �����,� '>>@� /�� ;>7>0"9 �" ������ ��� 5" (" ������� <, ��, "���� " �� � �,�

'>>>� 6�� ';"; 6" 5������� ����, '���,� '>>>� 1�� @0'%"< $" #" ��������� ����, '���,� /000� 1�� 87>%"@ �#������� �������� "���� B#�������� 2����� 6���� ���

3���� (������� *���� ��� %�������� ��� (�������3��������� *���� �� %������ ��� 2� R������ *��������%*#� '>>;� ��" 7"

> *���� ������� >@=@7=$* �� 7 2������� '>>@ �� ��� C������ 5���� ,������� ��� 6���� *���������� ���, <, #�,' ��#������ '>>@� ���� 7/"

'0 �" %" 3����� ��� ?" �" *����� � 2 ����� � ��� ' ��� � ���������� � >��� �#�� �� �������� "����� ��" �" *" ������%55%� ������� *)� '>>>� ��" ;� ��� ���������� ���� ������"

'' $�%� 2��, �����,� '>>@� /�� ;>8<@"'/ (" �" ?������� %" �" ����� B" ,��� B" , ��� ��� 3" )�����

"���� ��,� '>>>� ��� /999"'7 (" %" I�� ����������� "���� ��� '>@'� 1� /@"'8 �" N" 5��������� ���, '���,� '>>7� *�� ;'� ��� ���������� ����

������"'9 ," �" %.%���� �" $" #���� ��� �" ����� '���, B� �, C9 � ��

B� ��,D� '>>0� 5�� ''>"'; ?" 6����� 3" N" ��������� 3" 1" %������� ���

#" 6" *���������� B� #�� "����� '>><� �,� ;"'< *" $" I�� 6�� �" ����� ��� I" %" �������� ����, '���,� '>;9�

�1� <;>"'@ N" 6" ������ ��� �, ����� ��,� '><<� ��� 7@'"'> B" (���� "���� ��, ������,� '>>>� �*/� //"/0 �" %" %���� � ��� �" 3" 6���� � ��������� � >��� �#�� ��

"���� 8��������. 8�� '������� � 8���� 2 ����� � ��� ' ��� ����" (" %" 3���� ��� ?" 1" %��� *(*=1� �� ���� (����� �1�'>>;� ��" /0� ��� ���������� ���� ������"

/' N".�" *����S� N".�" ������-� ?" 1" %��� ?" (" %��� ���N" %" 1�������� � 2 ����� � ��� ' ��� � � ��������� �>��� �#�� �� �������� "����� ��" �" *" ������ %55%�������� *)� '>>>� ��" 8� ��� ���������� ���� ������"

// *" 1�� ��� �" 3" 6������� ���, '���,� '>>7� *�� '09"/7 (" ��� 5������!��� B� ����, 8���,� /000� / �����H==

"���"���=�4=��=/000=�00'@;>�=���-"��� � ��� �������������� ������"

/8 3" N" ��������� B� #�� "����� '>@8� ��� '@"/9 �" ���� *" �" 6�������� N�"� %" 2�� ��� �" *" 5�� �����

'���, B� �, C9 � �� B� ��,D� '>>@� �,�� ''7"/; N" ," 6����� ��� N" ���������� ���, '���,� '>>7� *�� 9"

<, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/ ���

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online

/< �" N" � �" 5���� N" ������ (" ������� N" 6������� I" ,��������%" 3��� �" 2������� Q" ��!��� �" 5�������� ���3" 3�*������ ���, '���,� '>>7� *�� ''"

/@ *" $" I�� 6�� N" �������� ��� I" %" ������������, '���,� '>;7��,� 7'9"

/> �" �" ?������ "���� ��,� '><;� ��� 8@<"70 Q" ������� ��� Q" ��!��� ���, '���,� '>@@� �*� '09"7' %" $" N" 3��� (" �" *" 3������� ��� 3" (" �������� ���,

'���,� '>>7� *�� /'9"7/ N" $" ������ 3" 1" )���� �" 3" 5��� ��� �" *" 3�*����

���, '���,� '>>7� *�� <9"77 ?" ������� 3" 2���� �" N" 5������� $" �" %��������� ���

%" $" N" 3��� 8���� ����, '���,� /000� �6� 8>@"78 *"#������?"*�� �����N".�"3���������,'���,� '>>9�*6� '99"79 N" C�� ��� B" 3������ ����, '���,� '>>;� /5� 70>0"7; ?" *�� ��� ���, '���,� '>>8� *1� 99"7< �" 5" 3��!� ��� (" �" I������� ��� �, ����� ��,� '>;8� 6� '7@"7@ ," 3" B������ ��� ," B" 3��� <, ��, '���, � �,� '>9'� 1��

7099"7> ?" ������� ���, '���,� '>>7� *�� >'"80 ?" (" %���� ���� �, ���, 8���� �,� '>>/� �/� /879"8' #" �������� ��� #" 3������� ������#�� "����� '>@<� *� /8"8/ �" %" 6���� ��� �" 6" ������ ����, '���,� '>>'� /�� /'//"87 N" $" ������ �" 3" 5��� ��� $" (" 3" ������� ���#��� '>>/�

�,1� ;;<"88 3" 3��� N" ������ ��� �" 2��� �� �, "���� E#��, 8���� �,

' ��,� %55%� ������� *)� '>><� �'/*='G�'/*=9 ��� *�.()3 "

89 3" ," %����� ��� $" $��� "���� ��,� '>>;� ��� '@'7"8; �" 1" 5���� ��� #" %" ��������� �� �, ���#, 9�� ����, ���,

����,� /000� ��� /<"8< $" B" �������� ����, <, ��� ��,� '>;'� �� '"8@ (" B�������� ����, '���,� '>98� �/� '7'/"8> 5" %" 3����� �" N" 1��!��� ��� *" *" (�������� ����, '���,�

'>9'� ��� '/><"90 2" �" ����!� ����, '���,� '>97� �,� '<;/"9' $" $" %������ ������� '>98� 16� 70"9/ �" �" I�� ����� ����, '���,� '>98� �/� '<0;"97 %" B���� ��� %" B���� >� �, >#��,� '>78� /1� '7/"98 6" B��� &���, ������ ���,� '>98� ��� /;"99 �" ���� $" #" ���!��� *" �" 6�������� N�"� %" 2�� ���

1" (������� ���, '���,� '>>;� ,*� '>'"9; �" ���� �" ������ 3" 6��� ��� �" N" ��������� ���, '���,�

'>>7� *�� '@<� ��� ���������� ���� ������"9< N" 6" ������ ���, '���,� '><7� �� /''"9@ (" ������ ��� N" ," 6������ ���, '���,� '>>7� *�� ';'"9> Q" ��!��� ���, '���,� '>>7� *�� /@<";0 N" 6" ������ (" ������� 1" �������� *" %" *������ (" �� ���

�" $" ��! ����� ��� �, ����� ��,� '>>7� �5� '<<8";' N" N" (�� ��� (" 3" 3����� ���, '���,� '>>7� *�� ';<";/ 3" N" %���� ��� *" �" 3������� ���, '���,� '>>7� *�� '79";7 6" )�� � ��� 2" )����� ���#��� '>>/� �,/� ;>;";8 %" $" N" 3��� (" �" *" 3�������� Q" ��!�� ��� 3" (" ��������

���, '���,� '>>7� *�� //7";9 $" #" ���!��� �" ���� �" 6" ������� N" 6" 3�B����� �" 2������

��� �" 1" R ���� ���, '���,� '>>;� ,*� @9";; 1" %" B����� ��� �, ����� ��,� '>>/� �1� '''>";< 1" %" B����� <, ��, "���� " �� � �,� /000� 6�� '8>";@ N".�" B�����4��� N" ?" ���������� (" %" ������������

#" %" *��� %" 6����� B" (" 1��� (" 3�*��� ���#" (" 3����� "���� ��,� '>>9� �6� >'"

;> 3" 3��� N" ������ ��� �" 2��� �� �, "���� E#��, 8���� �,' ��,� %55%� ������� *)� '>><� �'/�='G�'/�=8 ��� *�.()3 "

<0 �" %" ����� ��� N" N" 1����� ��������� � 9���#������ ���������������� ��" 5����� #M� 8�� ���"� '>>/� ��" /<0G/<'� ������������� ���� ������"

<' 6" %" ������ ��� 5" (" 6������� '������� 9���#������� �. ���������� ���� ���� 5��� 2� Q���� 7�� ���"� '>@>� ��" ;/@G;/>"

</ B" N" *��� ��� �" N" 1" �" 5���� ���, '���,� '><<� ,� '/7"<7 *" $" I�� 6� ��� I" %" �������� ����, '���,� '>;<� �6� 907"<8 (" �" ������ ������� ���� � � � '������ ��������� ��"

5����� #M� /�� ���"� '>>/� ��" '98G'9;"<9 �" 5" %����� ������� '�������� �������� 2� Q���� 8�� ���"�

'>>0� ��" 8>'G8>/"<; $" #" ���!�� ��� �" ?" ��� ��� ���, '���,� '>>7� *�� /87"<< M" %" %S ����!.������ ��� %" $" N" 3������, '���,� '>>@� /��

7/9"<@ ������� ����#�� � � ��� '�*=4$ '�$ ' #� ������ ���, >� �,*�

N���� ,1� '>>;"

<> 8�' � ��� +==F+4=F+$= ������� � ��� ����������� ���#��������� ,����������� ������� *)� '>>>"

@0 5" �" ��������� %" 2" )���� ��� N" 3����� N�"� ����, '���,�'>99� �1� '<@8"

@' (" %" ������ (" 6" 5�� ��� (" �" ����� ����, '���,� '>;<� �6�'/99"

@/ Q" #�������� (" #" 3���� ��� (" N" N����� ��, �!,� '></� *� 7'"@7 ?" *�� ��� ���, '���,� '>@8� �*� /><"@8 �" #" $�������� ��� �" 6" ������� ����, '���,� '></� **� <0>"@9 ," 1���4 ��� B" 6" 2����� <, B� '�� ��� ��,� '>;@� /� '0;"@; B" 2���4��� "���� ��,� '>@8� �5� 999"@< (" #" $� ����� ," �" 3��B���� �" *" �������� �" #" 6����

N" �" ����� ��� B" B����� ����, '���, ����� '>>/� �/�� /@<"@@ Q" �" ����� R" 5� ��� B" 1" ���� ����, '���,� '>>;� /5� /'@;"@> (" ������ ��� 3" ������ ���, '���,� '>>7� *�� '97">0 5" *��� ��� �" N" 5��������� ���, '���,� '>>7� *�� ';<">' N" 6" ������ ���, '���,� '>><� ,/� /;9">/ (" %" ��� ���������� ��� N".�" 1�� ����, '���,� '>@'� ,�� /'9<">7 $" #" ��������� <, ���� �, � ���,� /000� �� /@9">8 �" N" 5��������� � 8�� (���! � � ���� ������� '�������� ��"

�" N" 5��������� �������.I����� ����� /000� ��" 9� ���� �� ��" <">9 I" #����� 3" �" ���� ��� 3" %" 1���� <, ���� �, � ���,� /000�

�� 7>@">; #" ��������� %" ,��� B" 3��������� 3" %!�� ��� %" )�����

"���� ��,� '>>;� ��� /<'<">< 3" $" *������� 3" N" ��������� (" 3" �� �� (" %" *���

*" ?���� �" 1� ���! ��� �" 1" 3����� ���� �, B� �,� '>>9� �/�/''"

>@ 5" 6" *��� ��� �" N" 5��������� <, ������ � ��,� '>>;� �5�'9/'"

>> �" $" ��! ���� ��� N" 6" 3����� ���, '���,� '>>7� *�� '<>"'00 $" #" ���!�� ��� �" ?" ��� ��� ���, '���,� '>>7� *�� >'"'0' �������� 8�� ���� � � � 8 ��� ������� '��! � �� "�����

%�#3� 5��� *������������ �%� '>>;� ��������� �/9<>.>7�'"

'0/ �������� 8�� ���� � � � 8 ���� �������� ��� 9� ������ '��! � ��(��� �#���� "���� !� ������� ��� C�@D � ���#����� �3����� �� � > ��� ��� 9������� ������� �� %�#3� 5��� *�������������%� /000� ��������� �8<<>.>7"

'07 �������� 8�� ���� � � � 8 ��� ��� ������� '��! � �� "�����3����� � !� ' #� ������ ������� �� %�#3� 5��� *�����.������� �%� /000� ��������� �8'/>"

'08 �������� 8�� ���� � � � 8 ��� ��� ������� '��! � �� "���� !�(��� 8�������#�� �3����� � ��� !� ' #� ������ ������� ��%�#3� 5��� *������������ �%� /000� ��������� �8'/>.>@"

'09 �������� 8�� ���� � � � 8 ��� '��! � ��� ������� '��! � ��"���� !� ������� ���� � ���#����� �3����� �� � > ��� ���9������� ������� �� %�#3� 5��� *������������ �%� /000���������� �8@7>.>8"

'0; �������� 8�� ���� � � � 8 ��� ��� �� ���� '��! � �� 3��� ��"����� %�#3� 5��� *������������ �%� '>>;� ����������9'7.>/"

'0< �������� ���� � � � ��� 3������� � � "���� ��� "���"����� ��" %" �" $����� 1" �" *����� ��� %" $" ?���������%�6%=%55%=5$�� 5��������� �*� /0�� ���"� '>>@�3����� 97'0"

'0@ ���� � � � '������� ������ � "���� ��� "���� �� $�%�$���������� 3������� ��� ������� 1���������� *�������)6� '>@7� $�%.;00=8.<>.0/0� 3����� 8'9"'"

'0> ���� � � � '������� ������ � "���� ��� "���� �� $�%�$���������� 3������� ��� ������� 1���������� *�������)6� '>@7� $�%.;00=8.<>.0/0� 3����� 8'9"/"

''0 ���� � � � ��� /��� ������� �� $�%� 5��������� �*�/000� 3����� >0;0� �5.@8;� ����H== "���"���=����� ��=��! ����=����=>0;0"���

''' ��" C�������� ��� )" �" M" ������� <, ���� �, � ���,� '>>>��� 907� ��� ���������� ���� ������"

''/ 1" 6" $����!�� �" 1����� �" 1���4��� ��� �" B����� ����,������ �,� '>>>� ,�� '07"

''7 �" 3��*����� B" #" I" ?������� �" *������ (" ������5" N" )" ���� ��� 3" %��� ���, ���#�� � >� '>>8� ��� '8>"

''8 6" �� 6��� ��� #" �� ����� "���� ��,� '>@<� ��� <7'"''9 ," 2" 2�4�� 2" 1" ������� N" ?" N������� ��� �" 5" B�������

<, ��, "���� " �� � �,� '>>8� 5/� >@"''; B" (������� ," �" 3�B���� (" 1" ������� �" N" 5�������

2" N" ����� ��� 6" *����� ����, '���, ����� '>>8� �51� '8<"''< �" N" 5��������� � 8�� >� � �� � �������� �� �A#���� ������

��" (" �" 5������ 1� �� ���� (����� �1� /�� ���"� '>>8� ��" /"''@ �" B��� 6" B������� �" �" 2� ���� #" �" N����� #" ������

�" *������ ?" *�� ��� 6" $�������� �" 6���� %" B�����������" 3������� ��� N" *" 3���� ���, '���,� '>>@� /�� /07"

��� <, ���� �, � ���,� /00'� �� '0/G''/

Publ

ishe

d on

09

Janu

ary

2001

. Dow

nloa

ded

on 2

6/10

/201

4 01

:39:

52.

View Article Online