SINTESIS DAN KARAKTERISASI KIMIA FISIKA - digilib.uns.ac.id/Sintesis... · Dipertahankan di depan Tim Penguji Skripsi pada : Anggota Tim Penguji : 1. Dr. Sayekti Wahyuningsih, M.Si

perpustakaan.uns.ac.id digilib.uns.ac.id

commit to user

SINTESIS DAN KARAKTERISASI KIMIA FISIKA

Mg/Al-HYDROTALCITE SEBAGAI BAHAN BAKU ANTASIDA

Disusun Oleh :

EKA FITRIANI AHMAD

(M0307038)

SKRIPSI

Diajukan untuk memenuhi sebagian

persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

Juli, 2012


commit to user

Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas

Sebelas Maret Surakarta telah mengesahkan skripsi mahasiswa :

Eka Fitriani Ahmad NIM

Kimia Fisika Mg/Al-hydrotalcite

Pembimbing II

Dr. Eddy Heraldy, M.SiNIP. 19640305 200003 1002

Dipertahankan di depan Tim Penguji Skripsi pada :

Anggota Tim Penguji :

1. Dr. Sayekti Wahyuningsih, M.SiNIP. 19711211 199702 2001

2. Dr. Triana Kusumaningsih, M.SiNIP. 19730124 199903 2001

Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam

ii

HALAMAN PENGESAHAN


Sebelas Maret Surakarta telah mengesahkan skripsi mahasiswa :

Eka Fitriani Ahmad NIM M0307038, dengan judul “Sintesis dan Karakterisasi

ydrotalcite Sebagai Bahan Baku Antasida”.

Skripsi ini dibimbing oleh :

Pembimbing I

, M.Si. Ahmad Ainurofiq, M.Si., Apt.NIP. 19640305 200003 1002 NIP. 19780319 200501 1003

Dipertahankan di depan Tim Penguji Skripsi pada :

Hari : Rabu

Tanggal : 25 Juli 2012

Anggota Tim Penguji :

Dr. Sayekti Wahyuningsih, M.Si 1………………………….19711211 199702 2001

Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si 2……………………........19730124 199903 2001

Disahkan oleh :

Jurusan Kimia

Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam

Universitas Sebelas Maret Surakarta

Ketua Jurusan Kimia

Dr. Eddy Heraldy, M.Si.NIP. 19640305 200003 1002


Sintesis dan Karakterisasi

Pembimbing I

Ahmad Ainurofiq, M.Si., Apt.19780319 200501 1003

1………………………….

2……………………........


commit to user

iii

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul “SINTESIS

DAN KARAKTERISASI KIMIA FISIKA Mg/Al-HYDROTALCITE SEBAGAI

BAHAN BAKU ANTASIDA” adalah benar-benar hasil penelitian sendiri dan

tidak terdapat karya yang pernah diajukan untuk memperoleh gelar kesarjanaan di

suatu perguruan tinggi, dan sepanjang pengetahuan saya juga tidak terdapat kerja

atau pendapat yang pernah ditulis atau diterbitkan oleh orang lain, kecuali yang

secara tertulis diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam daftar pustaka.

Surakarta, 25 Juli 2012

Eka Fitriani Ahmad


commit to user

iv

SINTESIS DAN KARAKTERISASI KIMIA-FISIKAMg/Al-HYDROTALCITE SEBAGAI BAHAN BAKU ANTASIDA

EKA FITRIANI AHMADJurusan Kimia. Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam.

Universitas Sebelas Maret

ABSTRAK

Telah dilakukan sintesis dan karakterisasi kimia fisika dari Mg/Al-hydrotalcite. Penelitian ini bertujuan untuk membuat Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite dengan anion interlayerkarbonat dilakukan pada rasio mol Mg/Al 2 : 1 dan pH 10 selama 1 jam.Karakterisasi hasil sintesis Mg/Al-hydrotalcite menggunakan X-Ray Diffraction, X-Ray Fluorescence dan Fourier Transform Infra Red, Thermo Gravimetric-Differential Thermal Analysis dan Surface Area Analyzer, sedangkan karakterisasi kimia fisika Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida meliputi penentuanberat jenis (nyata, benar, dan mampat), sifat alir (faktor Hausner, porositas, dan kompresibilitas), kandungan lembab (moisture content), pH, kapasitas penetralan asam, dan kelarutan (pH 1, pH 2, pH 3, dan pH 4).

Karakterisasi material hasil sintesis dari penelitian ini merupakan suatu material padatan yang memiliki basal spacing d003 7,61 Å, d006 3,79 Å, dan d009 2,57 Å dan merupakan ciri Mg/Al-hydrotalcite dengan anion karbonat pada interlayer. Pada data XRF terdapat senyawa Mg-O dan Al-O dengan perbandingan rasio mol mendekati 2 : 1. Sementara itu, keberadaan gugus fungsi diverifikasi dengan adanya gugus hidroksi pada daerah bilangan gelombang 3444,87 cm-1 dan gugus karbonat pada 1361,74 cm-1. Data ini juga didukung dengan data TG-DTA bahwa terjadi pelepasan hidroksi, karbonat dan juga terdeteksi adanya degradasi struktur Mg/Al-hydrotalcite. Pada data SAA menunjukkan bahwa pori Mg/Al-hydrotalcite merupakan kelompok mesopori.Sementara itu, karakterisasi kimia fisika dari Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis pada kapasitas penetralan asam dan pH sesuai dengan hydrotalcite komersial pada bahan baku antasida. Namun, memiliki perbedaan pada berat jenisnya. Hal ini dikarenakan berat molekul hydrotalcite yang digunakan berbeda dari segi struktur pembentuk anion penyeimbangnya. Mg/Al-hydrotalcite memiliki sifat alir yang baik, larut pada pH yang sangat rendah (pH=1) dan kelarutan semakin menurunseiring dengan kenaikan pH.

Kata kunci: karakterisasi kimia fisika, Mg/Al-hydrotalcite, antasida


commit to user

v

SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION CHEMICAL PHYSICS OFMg/Al-HYDROTALCITE AS BASIC MATERIAL OF ANTACIDA

EKA FITRIANI AHMADDepartment of Chemistry. Faculty of Mathematics and Natural Sciences.

Sebelas Maret of University

ABSTRACTSynthesis, characterization and chemical physics characteristic test of

Mg/Al-hydrotalcite had been carried out. The purpose of this research is to make Mg/Al-hydrotalcite as basic material of antacida. Mg/Al-hydrotalcite was synthesized with mole ratio of Mg/Al 2:1 and pH 10 for one hours.Characterization of synthesized Mg/Al-hydrotalcite was done by using X-Ray Diffraction, X-Ray Flourosence and Fourier Transform Infra Red, ThermoGravimetric-Differential Thermal Analysis and Surface Area Analyzer, while thechemical physics characterization of Mg/Al-hydrotalcite as a raw material of antacids include determining specific gravity (lossed, true, and tapped), the flow properties (Housner factor, porosity, and compressibility), moisture content, pH, acid neutralization capacity, and solubility (pH 1, pH 2, pH 3 and pH 4).

Characterization of the result from synthesized material was a solid material with basal spacing of d003 7.61 Å, d006 3.79 Å and and d009 2.57 Å which was characteristic of Mg/Al-hydrotalcite with carbonate anions in the interlayer.The result by XRF analysis presented that there are compounds Mg-O and Al-O with a mole ratio about 2:1. Meanwhile, the functional groups verified bypresence of hydroxy groups on the 3444.87 cm-1 and carbonate groups at 1361.74cm-1. The result also were supported by TG-DTA analysis that the release ofhydroxide, carbonate, and also detected by degradation of the structure of Mg/Al-hydrotalcite. SAA analysis showed that the Mg/Al-hydrotalcite pore was a group of mesopores. Meanwhile, the chemical physics characterization of acid neutralization capacity and with commercial hydrotalcite of antacids. This case because of the molecular weight structure hydrotalcite whice used were different anion balanced form structure. Mg/Al-hydrotalcite has a good flow properties, soluble at extreme pH (pH = 1) and the solubility decreases with increase in pH.

. Keywords: characterization of chemical physics, Mg/Al-hydrotalcite, antacids.


commit to user

vi

MOTTO

Katakanlah: “Sesungguhnya shalatku, ibadahku, hidupku dan matiku

hanyalah untuk Allah, Rabb semesta alam. Tiada sekutu bagi-Nya; dan demikian

itulah yang diperintahkan kepadaku dan aku adalah orang yang pertama-tama

menyerahkan diri (kepada Allah)”

(Q.S. Al An’am: 162-163)

“Sesungguhnya sesudah kesulitan itu ada kemudahan. Maka apabila kamu

telah selesai (dari suatu urusan), Kerjakanlah dengan sungguh-sungguh”

(Alam Nasyarh: 6-7)

“Buah keberhasilan berasal dari kerja keras dan kesabaran yang tak

pernah lelah”

(Suryani Ahmad)

“Sesuatu yang belum dikerjakan, seringkali tampak mustahil; kita baru yakin

kalau kita telah berhasil melakukannya dengan baik”

(Evelyn Underhill)


commit to user

vii

PERSEMBAHAN

Alhamdulillah wa syukurillah, akhirnya sebuah karya ini dapat

kupersembahkan kepada :

Allah Maha Besar atas rahmatnya, “my inspiration” Muhammad SAW.

Mama, terimakasih atas iringan doa yang tak pernah henti dan memotivasi

yang tak pernah letih, seperti cahaya menerangi kegelapan.

Fakhri Irfan Zakiey, adik yang memberiku inspirasi seperti malaikat kecil yang

mengajari ku banyak hal tentang kehidupan, kesabaran, kerja keras dan kasih

sayang. Terus semangat adikku sayang, tetaplah berjuang untuk kehidupan.

Terimakasih banyak atas pengorbananmu sehingga kakakmu ini bisa

mendapatkan gelar sarjana, terimakasih banyak.

Papa, terimakasih atas pelajaran hidup yang luar biasa.

Dewi Holymarindah, terimakasih atas doamu, motivasimu dan kesabaranmu

menanti kelulusanku.

Keluarga besar Kurni Ma`jid dan Ahmad Jaelani.


commit to user

viii

KATA PENGANTAR

Puji syukur penulis panjatkan ke hadirat Allah Subhanahu Wa Ta’ala atas

segala rahmat dan karunia-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi

dengan judul “Sintesis dan Karakterisasi Kimia Fisika Mg/Al-hydotalcite Sebagai

Bahan Baku Antasida”.

Skripsi ini tidak akan selesai tanpa adanya bantuan dari banyak pihak,

karena itu pada kesempatan ini penulis menyampaikan terima kasih kepada :

1. Bapak Dr. Eddy Heraldy, M.Si. selaku Ketua Jurusan Kimia FMIPA UNS

dan sebagai pembimbing I, yang telah memberikan banyak motivasi. Pesan

moril yang akan selalu penulis ingat yaitu “Hidup harus profesional dan harus

bertahan dalam tekanan apapun”.

2. Bapak Ahmad Ainurofiq, M.Si., Apt. selaku pembimbing II, yang telah

memberikan motivasi dan menginspirasi penulis.

3. Bapak Edy Pramono, M.Si., selaku Pembimbing Akademik.

4. Ibu Dr. Sayekti Wahyuningsih, M.Si, selaku Penguji 1.

5. Ibu Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si, selaku Penguji 2

6. Bapak I.F. Nurcahyo, M.Si. selaku Ketua Lab Kimia Dasar FMIPA UNS.

7. Bapak/Ibu Dosen pengajar dan semua staf Jurusan Kimia.

8. Keluarga besar penulis atas doa dan dukungannya.

9. Teman serta sahabat seperjuangan Kusworo Aris Prasetiyo S.S, Hidayat Jati

S.Si, Muh. Yanwar Prasetyo S.Si, Fajar Indah Puspitasari, Meirina

Kusumaningtyas, dan Dwi Wahyuni atas semangat dan dukungannya.

10. Semua pihak yang tidak dapat penulis sebutkan satu persatu.

Surakarta, 25 Juli 2012

Eka Fitriani Ahmad


commit to user

ix

DAFTAR ISI

HALAMAN JUDUL ..................................................................................... i

HALAMAN PENGESAHAN ....................................................................... ii

HALAMAN PERNYATAAN ..................................................................... iii

HALAMAN ABSTRAK .............................................................................. iv

HALAMAN ABSTRACT ............................................................................ v

HALAMAN MOTTO ................................................................................... vi

HALAMAN PERSEMBAHAN ................................................................... vii

KATA PENGANTAR ................................................................................... viii

DAFTAR ISI ................................................................................................ ix

DAFTAR TABEL ....................................................................................... xii

DAFTAR GAMBAR ................................................................................... xiii

DAFTAR LAMPIRAN ................................................................................. xiv

BAB I. PENDAHULUAN ............................................................................ 1

A. Latar Belakang Masalah ............................................................ 1

B. Perumusan Masalah ................................................................... 3

1. Identifikasi Masalah .............................................................. 3

2. Batasan Masalah ................................................................... 4

3. Rumusan Masalah ................................................................. 4

C. Tujuan Penelitian ..................................................................... 5

D. Manfaat Penelitian ................................................................... 5

BAB II. LANDASAN TEORI ..................................................................... 6

A. Tinjauan Pustaka ....................................................................... 6

1. Hydrotalcite..................................................................................... 6

a. Struktur hydrotalcite................................................................. 6

b. Sifat hydrotalcite ................................................................... 8

c. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite....................................................... 9

d. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite............................................. 10

2. Antasida.......................................................................................... 16

a. Pengertian antasida.................................................................... 16


commit to user

x

b. Karakterisasi bahan baku antasida.......................................... .. 18

B. Kerangka Pemikiran ................................................................. 22

C. Hipotesis ................................................................................... 23

BAB III. METODOLOGI PENELITIAN ................................................... 24

A. Metode Penelitian ..................................................................... 24

B. Tempat dan Waktu Penelitian ................................................... 24

C. Alat dan Bahan .......................................................................... 25

D. Prosedur Penelitian ................................................................... 26

1. Sintesis dan Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite ................. 26

2. Karakterisasi Bahan Baku Antasida ........................................ 26

a. Berat jenis nyata .............................................................. 26

b. Berat jenis benar ............................................................... 26

c. Berat jenis mampat .......................................................... 27

d. Kandungan lembab ............................................................ 27

e. Penentuan pH............... ...................................................... 27

f. Kapasitas penetralan asam.................................................... 27

f. Kelarutan .......................................................................... 27

E. Teknik Pengumpulan dan Analisis Data ................................... 28

BAB IV. HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ............................ 30

A. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite.......................................................... 30

B. Karakterisasi Material Hasil Sintesis .......................................... 31

1. Identifikasi Senyawa Hasil Sintesis.......................................... 31

2. Analisis Gugus Fungsi ............................................................ 34

4. Analisis Termal.......................................................................... 35

5. Analisis Permukaan.................................................................... 37

C. Karakterisasi Bahan Baku Antasida............................................ 38

2. Berat Jenis ............................................................................ 39

3. Sifat Alir ................................................................................. 40

4. Kandungan Lembab................................................................ 42

5. pH.............................................................................................. 42

6. Kapasitas Penetralan Asam........................................................ 43


commit to user

xi

6. Kelarutan .............................................................................. 43

BAB V. KESIMPULAN DAN SARAN ..................................................... 44

A. Kesimpulan .............................................................................. 44

B. Saran ....................................................................................... 44

DAFTAR PUSTAKA ................................................................................... 46

LAMPIRAN....................................................................................................... 54


commit to user

xii

DAFTAR TABEL

Tabel 1. Gugus fungsi Mg/Al-hydrotalcite......................................................... 12

Tabel 2. Basal spacing puncak tertinggi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis....... 32

Tabel 3. Hasil analisis XRF................................................................................ 33

Tabel 4. Perbandingan gugus fungsi Mg/Al-hydrotalcite................................... 34

Tabel 5. Hasil analisis SAA................................................................................ 38

Tabel 6. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida........... 39


commit to user

xiii

DAFTAR GAMBAR

Gambar 1. Struktur (Cavani et al., 1991)............................................................. 7

Gambar 2. Struktur senyawa brucite (Goh et. al., 2008)..................................... 7

Gambar 3. Skema struktur senyawa hydrotalcite (Murphy et al., 2004)............. 8

Gambar 4. Aplikasi hydrotalcite (Moyo, 2009)................................................... 8

Gambar 5. Difraktogram XRD Mg/Al-hydrotalcite (Sharma et al., 2008)......... 10

Gambar 6. Kurva TG/DTA (Cavani et al., 1991)................................................ 14

Gambar 7. Dekomposisi Mg/Al-hydrotalcite (Moyo, 2009).......................... 15

Gambar 8. TGA Mg/Al-hydrotalcite-CO3(Sharma et al., 2008)......................... 15

Gambar 9. Foto senyawa hasil sintesis................................................................ 31

Gambar 10. Profil difraktogram XRD

(a) Mg/Al hydrotalcite standar (Sharma et. al., 2008)

(b) Mg/Al hydrotalcite hasil sintesis................................................. 31

Gambar 11. Spektra Inframerah

(a) Mg/Al-hydrotalcite (Sharma et al., 2007)

(b) Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis................................................ 34

Gambar 12. Termogram TG-DTA

(a) Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis

(b) Mg/Al-hydrotalcite (Kang et al., 2005)....................................... 36


commit to user

xiv

DAFTAR LAMPIRAN

Lampiran 1. Perhitungan sintesis Mg/Al-hydrotalcite.................................... 54

Lampiran 2. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite ..................................................... 55

Lampiran 3. Data JCPDS Mg/Al-hydrotalcite................................................ 56

Lampiran 4. Hasil XRD Mg/Al-hydrotalcite.................................................... 57

Lampiran 5. Perhitungan kemurnian Mg/Al-hydrotalcite............................... 58

Lampiran 6. Data X-Ray Flourosence (XRF) ................................................ 59

Lampiran 7. Data Fourier Transform Infra Red (FTIR).................................. 60

Lampiran 8. Data Thermo Gravimetric-Differential Thermal Analysis ......... 61

Lampiran 9. Data Surface Area Analyzer (SAA)............................................ 62

Lampiran 10. Penentuan berat jenis nyata dan berat jenis benar ..................... 64

Lampiran 11. Penentuan berat jenis mampat .................................................. 65

Lampiran 12. Penentuan kandungan lembab dan penentuan pH..................... . 66

Lampiran 13. Penentuan kapasitas penetralan asam........................................ 67

Lampiran 14. Penentuan kelarutan ................................................................. 68

Lampiran 15. Perhitungan berat jenis nyata ...................................................... 69

Lampiran 16. Perhitungan berat jenis benar..................................................... 70

Lampiran 17. Perhitungan berat jenis mampat................................................. 71

Lampiran 18. Perhitungan porositas, faktor Hausner dan kompresibilitas....... 72

Lampiran 19. Perhitungan kandungan lembab dan pH..................................... 73

Lampiran 20. Perhitungan kapasitas penetralan asam..................................... 74

Lampiran 21. Perhitungan kelarutan................................................................. 76

Lampiran 22. Sertifikat analisis hydrotalcite komersial pada antasida

(Gunawan,2008).......................................................................... 77


commit to user

1

BAB I

PENDAHULUAN

A. Latar Belakang

Senyawa hydrotalcite merupakan suatu hidroksida berlapis ganda yang

mempunyai lapisan bermuatan negatif dengan kation pada interlayer (Bejoy,

2001). Lempung anionik seperti hydrotalcite kurang banyak terdapat di alam

dibandingkan dengan lempung kationik, namun lempung anionik mudah disintesis

(Zhu et al., 2005). Lapisan hidroksida mempunyai struktur mirip brucite dan

dikenal sebagai layer double hydroxides (Cavani et al., 1991) dengan formula

umum [M2+1-xM

3+x(OH)2]

x+[An-b/n].mH2O, di mana M2+ dan M3+ adalah kation

divalen dan trivalen pada posisi oktahedral dalam lapisan hidroksida yang

dikelilingi 6 gugus hidroksida dengan kisaran x normal antara 0,17 sampai 0,33.

Sementara itu, An- adalah anion organik atau anorganik pada interlayer yang

disebabkan oleh adanya muatan positif pada permukaan hydrotalcite. Parameter m

merupakan jumlah molekul H2O (Jinhong et al., 2005). Hydrotalcite biasanya

diproduksi dengan penambahan larutan Na2CO3, atau larutan NaOH yang

dicampurkan dengan larutan MgCl2 dan AlCl3 (Miyata et al., 1976).

Hydrotalcite merupakan salah satu mineral yang menarik, prospektif dan

menjanjikan, karena dapat berguna dalam berbagai aplikasi (Tong et al., 2003).

Dalam aplikasinya, hydrotalcite memiliki kemampuan sebagai katalis, padatan

pendukung katalis, penukar anion, adsorben dan penstabil (Kloprogge et al.,

2002). Pada industri farmasi, hydrotalcite dapat digunakan sebagai bahan

tambahan, yaitu sebagai penstabil formulasi obat-obatan dan kosmetik (Xu et al.,

2001; Ooishi et al., 1993; Ueno et al., 1987; Carreterro et al., 2010), obat terapi

anti kanker (Choy et al., 2007), serta sebagai bahan pengontrol keluarnya bahan

aktif dalam obat (drug release control) (Ambrogi et al., 2001, 2002, 2003;

Nakayama et al., 2003).


commit to user

2

Salah satu penggunaan hydrotalcite sebagai controled release yaitu

hydrotalcite memiliki sifat antasida sehingga dapat di interkalasi dengan material

obat yang dapat merusak mukosa lambung (Nalawade et al., 2009). Bejoy (2001)

menyatakan bahwa hydrotalcite menjadi golongan antasida yang dapat diandalkan

dibandingkan dengan konvensional karena memiliki kemampuan lebih baik

daripada antasida lainnya dalam menetralisasi asam lambung berlebih.

Djuwantoro (1992) juga menyatakan efek laksatif (pencahar) yang ditimbulkan

dari magnesium hidroksida dan efek konstipasi (sembelit) dari aluminium

hidroksida dapat diatasi dengan menggunakan suatu preparat dari kombinasi

kedua antasida tersebut. Mekanisme hydrotalcite yang mendasari perlindungan

mukosa (selaput lendir) lambung masih tidak jelas dipahami. Namun, hydrotalcite

diyakini mempunyai kemampuan membantu pepsin (enzim pencernaan dalam

lambung) untuk menetralkan aktivitas anti-tukak (Bejoy, 2001) sehingga banyak

industri farmasi yang memanfaatkan hydrotalcite sebagai antasida (Gunawan,

2008). Kandungan umum dari senyawa hydrotalcite pada antasida memiliki

formula Al2Mg6(OH)14(CO3)2.4H2O (Anonim, 2007).

Untuk memenuhi kebutuhan hydrotalcite pada antasida dalam industri

farmasi dan ketersediaan hydrotalcite di alam sedikit, maka perlu dilakukan suatu

kajian pendahuluan yang membandingkan Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis

dengan hydrotalcite komersial karena suatu material harus melewati beberapa

pengujian agar dapat dijadikan sebagai bahan baku. Selain itu,

mengidentifikasikan karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite baik sebagai material hasil

sintesis maupun sebagai bahan baku antasida. Karakterisasi material hasil sintesis

bertujuan untuk mengidentifikasi material yang dihasilkan dari sintesis. Sementara

itu, karakterisasi sebagai bahan baku antasida dapat dijadikan bahan pertimbangan

dalam merancang formulasi. Hal ini dimaksudkan juga untuk mempersiapkan

rancangan dari suatu bentuk bahan baku yang tepat sesuai dengan standar (Ansel,

1989 dan Lachman et al., 1994) karena antasida yang ideal harus mempunyai


commit to user

3

beberapa kriteria, di antaranya: mampu menetralkan asam, tidak diadsorp saluran

cerna, dan tidak menimbulkan efek samping (Djuwantoro, 1992).

B. Perumusan Masalah

1. Identifikasi Masalah

Hydrotalcite dapat disintesis dengan berbagai metode seperti elektrokimia,

stoikiometri, pertukaran ion maupun secara kopresipitasi (Hickey et al., 2000).

Namun penggunaan metode selain kopresipitasi dalam preparasi dengan anion

selain karbonat sulit dilakukan, karena dimungkinkan akan terjadi kontaminasi

karbon dioksida. Kesulitan pencegahan ini menyebabkan metode kopresipitasi

menjadi paling umum yang digunakan dalam sintesis. Adapun perlakuan pada saat

sintesis Mg/Al-hydrotalcite dapat dilakukan pada beberapa variasi suhu, pH, dan

waktu (Oh et al., 2002). Menurut Hickey et al. (2000), Mg/Al-hydrotalcite

terkristalisasi dengan baik pada pH 8 - 10,5. Sementara itu, Kameda et al. (2000)

mensintesis Mg/Al-hydrotalcite pada temperatur 60 °C, dan pH 10 selama 1 jam.

Rasio mol Mg/Al secara khas berada pada kisaran antara 2,0 sampai 3,7

(Kameda et al., 2000). Sementara itu, Oza et al. (2006) telah membuat Mg/Al-

hydrotalcite dari bahan alam dan memperoleh kondisi optimum pada

pH 8,5 - 10,5 dengan temperatur antara 60 - 70 °C. Menurut Heraldy et al. (2006),

kemurnian senyawa Mg/Al-hydrotalcite akan semakin tinggi dengan semakin

berkurangnya nilai rasio mol Mg/Al. Kemudian berdasarkan penelitian

sebelumnya, kondisi optimum untuk sintesis Mg/Al-hydrotalcite dicapai dengan

rasio 2 : 1 (Prasasti, 2008).

Karakterisasi terhadap material hasil sintesis dapat dilakukan dengan

berbagai macam analisis identifikasi, di antaranya X-Ray Diffractometer (XRD)

dan X-Ray Flourosence (XRF) untuk mengidentifikasi senyawa utama dalam

sampel, Fourier Transform Infra Red (FTIR) untuk mengidentifikasi keberadaan

gugus-gugus fungsi dari suatu material, Thermo Gravimetric - Differential

Thermal Analysis (TG-DTA) untuk analisis termal material yang akan


commit to user

4

mendukung data FTIR, Surface Area Analyzer (SAA) untuk analisis permukaan

material dan Scanning Electron Microscope (SEM) untuk menentukan morfologi

yang berguna dalam menentukan permukaan sampel.

Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida

memerlukan tahapan–tahapan proses yang meliputi preformulasi, formulasi dan

proses pengontrolan. Preformulasi memerlukan pertimbangan karakteristik fisika,

kimia dan biologi dari semua bahan obat yang digunakan dalam membuat produk

tersebut (Ansel, 1989). Sebagai tahapan awal (preformulasi), dapat dilakukan

penelitian secara in vitro dan in vivo pada karakterisasi kimia fisika untuk

mengetahui karakter bahan tersebut, sehingga dapat digunakan sebagai

pertimbangan dalam merancang formulasi obat untuk mencapai hasil yang

diinginkan (Ogungbenle, 2009).

2. Batasan Masalah

Berdasarkan identifikasi masalah, maka perlu dibuat batasan-batasan

masalah, yaitu sebagai berikut.

a. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite dilakukan pada pH 10, suhu 70 °C, dan waktu

sintesis 1 jam dengan metode kopresipitasi (Kameda et al., 2000) .

b. Rasio mol Mg/Al dibuat 2 : 1 (Heraldy et al., 2009, 2011, dan 2012).

c. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite sebagai material hasil sintesis dilakukan

dengan XRD, XRF, FTIR, TG-DTA dan SAA.

d. Karakterisasi kimia fisika Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida

meliputi beberapa pengujian yaitu berat jenis (nyata, benar, dan mampat), sifat

alir (faktor Housner, porositas, dan kompresibilitas), kandungan lembab

(moisture content), pH, kapasitas penetralan asam, dan kelarutan (pH 1, pH 2,

pH 3, dan pH 4).

3. Rumusan Masalah

a. Bagaimana karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis?

b. Apakah karakterisasi kimia fisika dari Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis sesuai

dengan hydrotalcite komersial sebagai bahan baku antasida?


commit to user

5

C. Tujuan Penelitian

1. Mengetahui karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis dengan analisis

menggunakan XRD, XRF, FTIR, TG-DTA, dan SAA.

2. Mengetahui kesesuaian karakter Mg/Al-hydrotalcite dengan hydrotalcite

komersial sebagai bahan baku antasida.

D. Manfaat Penelitian

1. Memberikan informasi tentang karakterisasi dari Mg/Al-hydrotalcite hasil

sintesis.

2. Memberikan informasi kesesuaian Mg/Al-hydrotalcite dengan hydrotalcite

komersial.


commit to user

6

BAB II

LANDASAN TEORI

A. Tinjauan Pustaka

1. Hydrotalcite

a. Struktur hydrotalcite

Hydrotalcite merupakan lempung anionik yang terdiri dari tumpukan

lapisan bermuatan positif dan mempunyai anion di interlayer kation tersebut

(Rajamanthi et al., 2001). Pada umumnya, hydrotalcite mempunyai formula

[M2+1-xM

3+x(OH)2]

x+[An-x/n].mH2O, dimana M II adalah kation logam divalen

seperti Mg2+, Fe2+, Ni2+, Cu2+, Co2+, Mn2+, Zn2+ atau Cd2+, M III adalah kation

logam trivalen, seperti Al3+, Cr3+, Ga3+, atau Fe3+, sedangkan An- adalah CO32-,

SO42-, Cl-, NO3

-, atau anion organik. Nilai x pada umumnya berkisar antara 0,17

sampai 0,33 dan m merupakan jumlah molekul H2O (Vaccari et al., 1998;

Kovanda et al., 2005). Menurut Miyata et al. (1976), hydrotalcite dalam bentuk

naturalnya adalah suatu hidroksi karbonat dari magnesium dan aluminium dengan

rumus Mg6Al2(OH)16CO3.4H2O.

Secara struktural, struktur kimia hydrotalcite mirip dengan brucite

Mg(OH)2 dengan pergantian beberapa ion Mg2+ oleh ion Al3+. Brucite adalah

senyawa yang terdiri atas tatanan heksagonal dari ion hidroksida di mana

lembaran dari situs oktahedral ditempati oleh ion-ion Mg2+. Pergantian ion Mg2+

oleh Al3+ pada hydrotalcite menyebabkan lapisan mirip brucite bermuatan positif

karena ion Al3+ merupakan kation dengan muatan lebih besar. Penggantian ion

Mg2+ oleh Al3+ dapat terjadi karena jari-jari kedua ion ini tidak jauh berbeda (jari-

jari Mg2+ = 0,660 Å; jari-jari Al3+= 0,510 Å). Menurut Cavani et al .(1991), salah

satu aturan dari sintesis hydrotalcite adalah jari-jari kation logam yang digunakan

tidak jauh berbeda dari kation logam Mg2+. Struktur brucite dan hydrotalcite

ditunjukkan pada Gambar 1 dan Gambar 2.


commit to user

7

Gambar 1. Struktur: a. tipe brucite; b. hydrotalcite; c. komposisi atom

(Cavani et al., 1991)

Lapisan mirip brucite yang dimiliki hydrotalcite membutuhkan anion pada

interlayer. Anion ini merupakan gabungan anion dengan empat molekul H2O yang

terikat lemah pada sisi muatan positif yang berlebih di mana anion dan molekul

H2O terletak pada ruang interlayer lalu membentuk molekul-mulekul baru

(Arhenius, 2003).

Gambar 2. Struktur senyawa brucite (Goh et al., 2008)Struktur oktahedral Mg2+ dan Al3+ yang sisinya saling berbagi akan

membentuk lembaran-lembaran (sheets) yang tidak terbatas. Lembaran-lembaran

ini akan bertumpuk satu sama lain dan terikat dengan ikatan yang lemah melalui

ikatan hidrogen (Vaccari et al., 1998; Kovanda et al., 2005). Lapisan-lapisan ini

kemudian akan menjadi positif sehingga diperlukan anion-anion penyeimbang di

daerah interlayer untuk menghasilkan muatan listrik yang netral seperti gambar

skema struktur senyawa hydrotalcite yang ditunjukkan pada Gambar 3.


commit to user

Gambar 3. Skema struktur senyawa

b. Sifat hydrotalcite

Hydrotalcite memiliki kemampuan adsorpsi, kapasitas pertukaran anion,

dan surface area yang tinggi. S

yang rendah atau mendekati

kemampuan pertukaran anion yang

2010), serta memiliki sifat

Ruang lingkup dari aplikasi

Gambar 4.

Skema struktur senyawa hydrotalcite (Murphy et al

ydrotalcite

memiliki kemampuan adsorpsi, kapasitas pertukaran anion,

yang tinggi. Selain itu, hydrotalcite juga memiliki toksisitas

mendekati nol (Choy et al., 2007). Hydrotalcite mempunyai

kemampuan pertukaran anion yang signifikan (Barriga et al., 2002; Hussein

serta memiliki sifat memory effect (dapat diregenerasi) (Roto et al

aplikasi hydrotalcite ditunjukkan pada Gambar 4.

Gambar 4. Aplikasi hydrotalcite (Moyo, 2009)

8

et al., 2004)

memiliki kemampuan adsorpsi, kapasitas pertukaran anion,

memiliki toksisitas

mempunyai

., 2002; Hussein et al.,

et al., 2008).


commit to user

9

Selain itu, hydrotalcite dengan anion interlayer berupa CO32- mempunyai

kestabilan struktur yang baik pada kondisi pH ≤ 3,0. Anion interlayer CO32- akan

mengikat ion H+ membentuk ion HCO23-, sedangkan OH- pada permukaan

hydrotalcite bereaksi dengan H+ menghasilkan molekul H2O pada kondisi pH ≤ 3

sehingga sebagian hydrotalcite larut dalam air. Hal ini ditunjukkan oleh

penurunan massa hydrotalcite yang direndam dalam larutan dengan pH ≤ 3,0

(Shiddiq, 2005).

c. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite.

Hickey et al. (2000) menyebutkan bahwa hydrotalcite dapat disintesis

dengan beberapa metode, yaitu sintesis hidrotermal, rekonstruksi struktural,

elektrokimia, dan kopresipitasi atau pengendapan. Oh et al. (2002) telah membuat

Mg/Al-hydrotalcite dengan metode kopresipitasi, yaitu larutan yang mengandung

sumber kation magnesium dari [Mg(NO3)2] dan aluminium dari [Al(NO3)3]

dicampurkan dengan larutan yang mengandung sumber karbonat sebagai

anionnya, kemudian disintesis pada pH 10–13 sampai terbentuk padatan (gel).

Sementara itu, Heraldy et al. (2006) juga mensintesis Mg/Al-hydrotalcite dengan

rasio mol Mg/Al 2,0 ; 2,5 dan 3,0 dari campuran magnesium klorida dan

aluminium klorida melalui metode kopresipitasi secara langsung. Sintesis yang

paling sering dilakukan adalah sintesis hydrotalcite dengan anion interlayer

berupa CO32- secara pengendapan larutan magnesium dan aluminium

menghasilkan suatu Mg/Al-hydrotalcite. Cara ini dipilih dan disukai karena tidak

perlu mencegah adanya kontaminasi dari karbon dioksida sebab hanya karbonat

yang siap bergabung dan terikat dengan kuat di dalam daerah interlayer (Newman

et al., 1998).

Semua kation pada cara sintesis ini mengendap secara simultan dalam

rasio mol sesuai dengan rasio mol larutan awalnya. Kemurnian senyawa Mg/Al-

hydrotalcite akan semakin tinggi dengan semakin berkurangnya nilai rasio mol

Mg/Al-hydrotalcite (Heraldy et al., 2009).


commit to user

d. Karakterisasi Mg/Al

Analisis yang sering dilakukan untuk mengkarakterisasi mineral yang ada

di alam maupun yang merupakan hasil sintesis dengan menggunakan alat

Diffractometer (XRD),

(FTIR), Thermo Gravimetric

Surface Area Analyzer (SAA).

1) Identifikasi dan kandungan mineral

Metode yang digunakan untuk menganalisis zat padat berupa kristal secara

kualitatif dan kuantitatif dengan sinar X adalah XRD dan XRF. Pada XRD

analisis secara kualitatif bertujuan untuk mengidentifikasi senyawa utama dalam

sampel, sedangkan analisis kuantitatif bertujuan untuk mengetahui persentase

kandungan senyawa utama tersebut dalam sampel. Kesulitan dalam menganilisis

pola XRD timbul dari struktur k

difraksi luar dan menurunkan simetri yang menimbulkan perbedaan dalam

intensitas (Cavani et al

sinar-X adalah unik

hydrotalcite, yaitu pada

senyawa hydrotalcite ditunjukkan pada Gambar 5.

Gambar 5.

(a) JCPDS 14

Mg/Al-hydrotalcite


di alam maupun yang merupakan hasil sintesis dengan menggunakan alat

(XRD), X-Ray Flourosence (XRF), Fourier Transform Infra Red

Thermo Gravimetric - Differential Thermal Analysis (TG-DTA), dan

(SAA).

Identifikasi dan kandungan mineral



secara kualitatif bertujuan untuk mengidentifikasi senyawa utama dalam



pola XRD timbul dari struktur kristal yang tidak homogen, sehingga terdapat garis


et al., 1991). Meskipun terdapat ketidakpastian, pola

untuk setiap struktur kristal. Basal spacing

d003, d006, dan d009 (Moyo, 2009). Profil difraktogram dari

ditunjukkan pada Gambar 5.

Gambar 5. Difraktogram XRD Mg/Al-hydrotalcite

JCPDS 14-191 (b) Mg/Al-hydrotalcite (Sharma et al., 2008)

10


di alam maupun yang merupakan hasil sintesis dengan menggunakan alat X-Ray

Fourier Transform Infra Red

DTA), dan



secara kualitatif bertujuan untuk mengidentifikasi senyawa utama dalam



ristal yang tidak homogen, sehingga terdapat garis


ola difraksi

sal spacing Mg/Al-

Profil difraktogram dari

2008)


commit to user

11

Setiap kristal mempunyai harga d yang khas sehingga dengan mengetahui

harga d maka jenis kristalnya dapat diketahui. Referensi harga d dan intensitas

suatu senyawa dapat diperoleh dari data Joint Committee on Powder Diffraction

Standars (JCPDS) yang bersumber dari International Centre for Difraction Data

(West, 1992). Hydrotalcite dengan anion interlayer berupa CO32- dicirikan oleh

harga d sekitar 7,80 Å. Pencirian ini disebutkan dalam hasil penelitian yang

dilakukan oleh Kloprogge et al. (2002) dan Hickey et al. (2000).

Penelitian Kang et al. (2005) mendapatkan Mg/Al-hydrotalcite dengan

rasio 3; 2,5; dan 2 dengan nilai d 7,90; 7,82; dan 7,65 Å. Penelitian Alnavis

(2010) yang telah mensintesis Mg/Al-hydrotalcite dari brine water dengan rasio

Mg/Al = 2,0 pada difraktogram XRD memiliki tiga puncak dengan intensitas

tertinggi, yaitu pada harga 2θ sebesar 11,66; 23,45 dan 34,57 yang merupakan

karakter pada senyawa hydrotalcite.

Sementara XRF, analisis unsur secara kuantitatif hanya memberikan

informasi kandungan unsur suatu bahan, sedangkan analisis kualitatif dinyatakan

dalam intensitas dengan satuan cps (count per second ). Semakin besar intensitas

yang muncul, maka semakin banyak kandungan unsur tersebut dalam suatu bahan

(Hendayana, 1994). Ahmad et al. (2011) menggunakan analisis XRF untuk

mengetahui kandungan logam yang terkandung pada Mg/Al-hydrotalcite dan

diperoleh hasil Mg/Al-hydrotalcite tidak mengandung logam berbahaya.

2) Penentuan gugus fungsi.

Metode yang sering digunakan untuk menentukan gugus-gugus fungsi

dalam suatu molekul adalah dengan analisis Fourier Transform Infra Red

(FTIR). Apabila radiasi FTIR dilewatkan melalui suatu sampel, maka molekul-

molekulnya yang bervibrasi dapat mengabsorpsi energi dan akan memberikan

informasi penting tentang gugus fungsional suatu molekul (Hendayana, 1994).

Senyawa-senyawa anorganik yang membentuk ikatan-ikatan kovalen di dalam

ion molekul, kation, atau anion akan menghasilkan sebuah spektra absorpsi

yang berkaitan dengan frekuensi gugus (Cavani et al., 1991). Daerah sinar FTIR


commit to user

12

yang paling penting dalam penentuan struktur suatu senyawa organik berkisar

antara 4000 cm-1 – 625 cm-1 (Silverstein et al., 1981).

Johnson et al. (2003) telah melaporkan adanya puncak-puncak yang khas

dari vibrasi gugus-gugus fungsi pada senyawa hydrotalcite. Puncak pada bilangan

gelombang 3400 cm-1 menunjukkan vibrasi ulur OH, 1400 cm-1 menunjukkan

vibrasi ulur asimetris CO3, 800 cm-1 menunjukkan deformasi luar bidang CO3,

sementara pada bilangan gelombang 600 - 400 cm-1 menunjukkan vibrasi ulur

M-Al-O dan vibrasi ulur serta tekuk dari M-O dengan M adalah logam. Spektra

FTIR dari hydrotalcite mempunyai puncak-puncak khas seperti pada Tabel 1.

Tabel 1. Gugus fungsi Mg/Al-hydrotalcite

Gugus fungsi Bilangan gelombang (cm-1)

Uluran OH dan M-O 3400 - 3500a,b

Tekukan OH 1650d

Uluran simetris C-O 1385a,c

Uluran asimetris C-O 1500,5c

Tekukan O=C-O 650a

Uluran Mg-O dan Al-O 400 - 600a (2 puncak)

Sumber : aKannan (1995) dalam Johnson et al. (2003), bBhaumik, et al. (2004), cCosimo, et al. (1998), dYang et al. (2007).

Lakraimi et al. (2000) juga melaporkan adanya gugus-gugus fungsi pada

hydrotalcite. Bilangan gelombang 3450 cm-1 menunjukkan vibrasi gugus OH,

1650 cm-1 menunjukkan vibrasi tekuk H2O dari interlayer, 647 cm-1 untuk vibrasi

M-O, 435 cm-1 untuk O-M-O, sedangkan 1360 cm-1 menunjukkan vibrasi CO3.


commit to user

13

3) Analisis termal

Thermo Gravimetric Analyzer (TGA) secara otomatis mencatat perubahan

berat suatu sistem bila temperaturnya berubah dengan laju tertentu. Perubahan

temperatur dan berat direkam secara kontinyu.

Differential Thermal Analyzer (DTA) akan mendeteksi setiap perubahan

termal yang terkait dengan peristiwa atau reaksi kimia, baik yang berjalan secara

eksotermik maupun endotermik. Kedua peristiwa ini ditampilkan dalam bentuk

termogram diferensial sebagai puncak maksimum dan minimum. Puncak

maksimum menunjukkan peristiwa eksotermis di mana panas akan dilepaskan

oleh sampel. Puncak minimum menunjukkan peristiwa endotermis di mana terjadi

penyerapan panas oleh sampel.

Menurut Yang et al. (2002) analisis termal Mg/Al-hydrotalcite layered

double hydroxide dapat diidentifikasi dari:

a. Pelepasan interlayer air pada temperatur 70 - 190 °C, terdapat dua fase kristal

yang berbeda secara bersamaan, fase I dengan suatu basal spacing antara 7,5 -

7,3 Å dan fase II dengan basal spacing ~ 6,6 Å, struktur layered double

hydroxide masih tetap utuh.

b. Pada temperatur antara 190 - 280 °C, OH- berikatan dengan Al3+ yang mulai

lepas pada temperatur 190 °C dan terlepas seluruhnya pada temperatur 280 °C.

Pada temperatur ini fase I diubah ke dalam fase II.

c. Pada temperatur antara 280 - 405 °C, OH- berikatan dengan Mg2+ yang mulai

lepas pada temperatur 280 °C dan terlepas seluruhnya pada temperatur 405 °C,

degradasi dari struktur layered double hydroxide juga diamati pada daerah

yang sama.

d. Pada temperatur 405 - 508 °C, CO32- mulai lepas dan terlepas seluruhnya pada

temperatur 508 °C. Pada temperatur ini, material menjadi suatu campuran

larutan padatan oksida amorf metastabil.

Hibino et al. (1995) mengemukakan terjadinya tiga penurunan berat untuk

hydrotalcite (sampel 1) dan hydrotalcite dengan perlakuan hidrotermal pada


commit to user

temperatur 150 C dan 500 kPa selama 12 jam (sampel 2). Puncak endotermik

pertama disebabkan karena dehidrasi molekul air pada

terjadi pada temperatur

Puncak kedua muncul pada

305 C untuk sampel 2. Puncak ketiga muncul pada

sampel 1 dan temperatur

dehidroksilasi ikatan OH

dehidroksilasi ikatan OH dengan Mg. Ketiga penurunan berat ditunjukkan pada

Gambar 6.

Gambar 6.

hydrotalcite dengan perlakuan termal pada 150

Selain itu, Moyo (2009) juga menyatakan

hydrotalcite biasanya melibatkan proses endotermik dehidrasi,

dan decarbonation. Dehidra

pada 350 - 500 °C bersamaan dengan

temperatur di atas 700 °

(II) dan M (III).

C dan 500 kPa selama 12 jam (sampel 2). Puncak endotermik

pertama disebabkan karena dehidrasi molekul air pada interlayer untuk sampel 1

temperatur 210 C dan sampel 2 terjadi pada temperatur

Puncak kedua muncul pada temperatur 320 C untuk sampel 1 dan

C untuk sampel 2. Puncak ketiga muncul pada temperatur 375

temperatur 400 C untuk sampel 2. Puncak kedua dikaitkan dengan

dehidroksilasi ikatan OH dengan Al, sedangkan puncak ketiga sebagai


Kurva TG-DTA (1) Mg/Al-hydrotalcite, (2) Mg

dengan perlakuan termal pada 150 C (Cavani et al., 1991)

Selain itu, Moyo (2009) juga menyatakan dekomposisi

biasanya melibatkan proses endotermik dehidrasi, dehydroxylation

ehidrasi terjadi antara 100 - 300 °C dan dehydroxylation

bersamaan dengan decarbonation dari anion karbonat. Pada

temperatur di atas 700 °C, produk dekomposisi adalah oksida campuran dari M

14

C dan 500 kPa selama 12 jam (sampel 2). Puncak endotermik

untuk sampel 1

temperatur 220 C.

C untuk sampel 1 dan temperatur

375 C untuk

C untuk sampel 2. Puncak kedua dikaitkan dengan

dengan Al, sedangkan puncak ketiga sebagai


Mg/Al-

1991)

ekomposisi Mg/Al-

dehydroxylation

dehydroxylation

dari anion karbonat. Pada

C, produk dekomposisi adalah oksida campuran dari M


commit to user

Gambar 7. Dekomposisi Mg/Al

Salah satu contoh bentuk termogram TG

anion interlayer karbonat (

Gambar 8.

Xie et al. (

mempunyai puncak endotermis pada temperatur 238 °C

pelepasan gugus OH

endotermis pada temperatur 414

hydrotalcite terjadi pada 498 °C (Frost

Dekomposisi Mg/Al-hydrotalcite (Moyo, 2009)

ntoh bentuk termogram TG-DTA Mg/Al-hydrotalcite

karbonat (Mg/Al-hydrotalcite-CO3) ditunjukkan oleh Gambar 8.

TGA Mg/Al-hydrotalcite-CO3 (Sharma et al., 2008)

(2003) menyatakan termogram Mg/Al-hydrotalcite

mempunyai puncak endotermis pada temperatur 238 °C yang menunjukkan

pelepasan gugus OH-. Pelepasan karbonat ditunjukkan oleh puncak

endotermis pada temperatur 414 °C, sedangkan degradasi struktur

terjadi pada 498 °C (Frost et al., 2005).

15

Moyo, 2009)

hydrotalcite dengan

) ditunjukkan oleh Gambar 8.

., 2008)

hydrotalcite

yang menunjukkan

. Pelepasan karbonat ditunjukkan oleh puncak

C, sedangkan degradasi struktur Mg/Al-


commit to user

16

4) Analisis permukaan

Permukaan sebagian besar zat padat, khususnya lempung, dapat

dipastikan mengandung pori-pori. Menurut Alejandre et al. (1999) permukaan

pori Mg/Al-hydrotalcite dipengaruhi oleh komposisi sampel dan temperatur

sehingga mempengaruhi sifat dan kegunaan.

Wright (2002) menyebutkan bahwa Mg/Al-hydrotalcite dengan anion

interlayer karbonat mempunyai surface area sekitar 100 m2/g. Hasil penelitian

Johnson et al. (2003) menunjukkan bahwa Mg/Al-hydrotalcite dengan anion

interlayer karbonat mempunyai surface area 53,9 m2/g. Referensi tersebut

menunjukkan bahwa Mg/Al-hydrotalcite termasuk dalam klasifikasi surface

area sedang.

Luas surface area zat padat dapat dihitung dengan mengukur jumlah

molekul N2 yang diadsorpsi, pada penutupan monolayer dan ada beberapa

metode yang digunakan untuk menganalisis data adsorpsi gas N2 di antaranya

adalah metode Brunauer-Emmett-Teller (BET) (Rives et al., 1992). Metode

BET merupakan metode analisis adsorpsi gas yang paling sering digunakan

karena mudah. Persamaan BET menggambarkan hubungan antara jumlah gas

nitrogen isoterm yang diadsorpsi pada 150 °C dengan tekanan parsial dan

jumlah yang diadsorpsi pada penutupan monolayer (Jaqueline et al., 1999).

2. Antasida

a. Pengertian antasida

Antasida adalah senyawa yang mempunyai kemampuan menetralkan asam

lambung. Antasida bermanfaat untuk mengobati penyakit saluran cerna karena

mengembalikan derajat keasaman lambung pada daerah pH 3 – 5 (Anonim, 2000).

Antasida yang ideal harus memenuhi beberapa kriteria, di antaranya

mampu menetralkan asam, tidak diadsorbsi oleh saluran cerna, sedikit atau tidak

mengandung natrium, dan tidak menimbulkan efek samping. Bahan baku antasida

dapat digolongkan menjadi 3, yaitu: dengan kandungan alumunium atau

magnesium, kandungan natrium bikarbonat, dan kandungan kalsium. Kalsium


commit to user

17

karbonat dapat menyebabkan acid rebound (asam berlebih pada lambung),

konstipasi (sembelit), mual, muntah, pendarahan saluran cerna dan disfungsi

ginjal. Karena efek samping yang sangat merugikan ini, kalsium karbonat tidak

dianjurkan untuk pengobatan ulkus peptikum (luka pada lambung atau usus dua

belas jari). Pada natrium karbonat cenderung menimbulkan alkalosis sistemik,

sehingga tidak dianjurkan untuk digunakan sebagai antasida dalam pengobatan

ulkus peptikum. Di sisi lain, penggunaan aluminium hidroksida menetralkan asam

lambungnya lambat, tetapi masa kerjanya lebih panjang. Efek samping yang

utama adalah konstipasi (sembelit). Hal ini dapat diatasi dengan memberikan

antasida garam Mg (Djuwantoro, 1992).

Secara umum, hydrotalcite memiliki sejumlah sifat yang membuatnya

sesuai sebagai bahan baku farmasi seperti memiliki surface area yang besar dan

memiliki efek sinergis interlayer (Orthman et al., 2003). Oleh karena itu, saat ini

hydrotalcite merupakan salah satu formula yang telah dikembangkan sebagai

golongan antasida. Hydrotalcite merupakan salah satu contoh antasida yang

memiliki kemampuan lebih baik dibanding antasida lainnya dalam menetralisasi

asam lambung yang berlebihan. Nalawade et al. (2009) menyatakan bahwa

hydrotalcite memiliki sifat antasida sehingga dapat di interkalasi dengan material

obat yang dapat merusak mukosa lambung sehingga hydrotalcite dapat

diaplikasikan sebagai controled release. Hydrotalcite merupakan

hydroxymagnesium aluminate complex, di mana dengan cepat asam lambung akan

berubah menjadi Mg(OH)2 dan Al(OH)3 yang sangat sulit diabsorpsi sehingga

efeknya bisa bertahan lebih lama, dan dapat mempertahankan pH lambung normal

(pH = 3,5) dalam waktu lama. Selain itu, hydrotalcite juga dapat membantu

melindungi mukosa lambung (selaput lendir pada lambung) sehingga tidak mudah

rusak oleh asam lambung (Troy, 2005). Mekanisme hydrotalcite dalam

menetralkan asam lambung/tukak peptik (HCl):

Mg6Al2(OH)16CO3.4H2O + 18 HCl → 6MgCl2 + 2AlCl3 + 21H2O + CO2


commit to user

18

b. Karakterisasi bahan baku antasida

Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis berupa serbuk memiliki peran utama

sebagai zat aktif dan sebagai bahan awal untuk pembuatan bahan baku obat,

seperti granulat, tablet bersalut, dan suspensi. Sementara itu, untuk membuat suatu

bahan baku obat diperlukan tahapan–tahapan proses yang meliputi preformulasi,

formulasi dan proses pengontrolan. Preformulasi memerlukan pertimbangan

karakteristik fisika, kimia dan biologi dari semua bahan obat dan bahan–bahan

tambahan yang digunakan dalam membuat produk tersebut (Ansel, 1989).

Karakterisasi sebagai bahan baku antasida bertujuan untuk mengetahui

data-data karakter bahan obat yang dapat dijadikan pertimbangan formulator

dalam merancang formulasi obat untuk mencapai hasil yang diinginkan

(Ogungbenle, 2009). Oleh karena itu, sebagai tahapan preformulasi dilakukan

karakterisasi sebagai bahan baku antasida terhadap Mg/Al-hydrotalcite yang

meliputi beberapa pengujian.

1) Berat jenis

Berat jenis didefinisikan sebagai perbandingan antara massa bahan (m)

terhadap volumenya (v). Berat jenis merupakan suatu karakterisasi bahan yang

penting, yang digunakan dalam pengujian identitas dan kemurnian (bahan obat

dan bahan pembantu), khususnya sifat cairan dan zat yang berjenis. Di samping

itu, penentuan berat jenis akan mempermudah dalam memformulasi obat untuk

menentukan apakah suatu zat dapat bercampur atau tidak dengan zat lainnya.

Penentuan berat jenis dilakukan dengan menggunakan piknometer, aerometer,

timbangan hidrostatik, dan cara manometrik. Untuk zat padat tidak homogen dan

serbuk yang memiliki pori dan ruang rongga, berat jenis tidak lagi terdefinisi

secara jelas sehingga harus dibedakan antara berat jenis benar dengan berat jenis

nyata. Berat jenis benar adalah perbandingan massa dengan volume dari zat padat

tanpa pori dan tanpa ruang rongga, sedangkan berat jenis nyata adalah volumenya

yang membesar akibat adanya pori-pori yang ikut diperhitungkan, dengan


commit to user

19

demikian secara numerik berat jenis nyata tetap lebih kecil daripada berat jenis

benar (Voigt, 1994).

2) Sifat alir

Serbuk dikarakterisasikan melalui sifat-sifat spesifiknya. Dalam teknologi

serbuk, pertimbangan-pertimbangan mengikuti sifat dimensi, sifat permukaan,

sifat aliran dan sifat-sifat teknologi farmasi. Sifat aliran serbuk dipengaruhi bentuk

partikel dan ukuran partikel, gaya kohesi di antara partikel melalui pembentukan

lapisan tipis permukaan (misalnya air) dan faktor-faktor lainnya. Kekompakan

atau gaya ikat dari serbuk berdasarkan pada gaya Van der Waals antara

permukaan bahan zat padat, dan hubungan muatan elektrostatik atau gaya di

interlayer teradsorpsi. Sifat alir serbuk dan granulat diperbaiki melalui

penambahan bahan pelincir, yang menurunkan gesekan partikel (Voigt, 1994).

Sifat alir atau fluiditas serbuk tidak dapat dinilai atas karakter individu

partikel. Secara umum, untuk partikel yang ekidimensional (teratur = bulat,

kubus) semakin besar diameter maka sifat alir semakin baik, sedangkan untuk

partikel yang anisometrik maka hasilnya bisa lain. Sifat alir terbaik terjadi pada

diameter optimum partikel. Pada umumnya, semakin bulat (massif = peluru) maka

sifat alir semakin baik. Semakin tidak beraturan maka sifat alir semakin jelek. Jika

tekstur semakin halus maka semakin kecil gaya gesek (friksi) antarpartikel

sehingga semakin mudah mengalir. Sebaliknya, semakin kasar permukaan

partikel, maka semakin besar fraksi antarpartikel sehingga semakin sulit mengalir.

Semakin besar porositas maka semakin kecil kontak antarpartikel, sehingga

kecepatan alir akan semakin baik. Pada kondisi kandungan lembab yang tinggi,

ikatan antarpartikel akan lebih kuat, karena luas kontak antarpermukaan serbuk

naik. Apabila gaya tarik antarpartikel serbuk semakin kuat, maka serbuk akan

semakin sukar mengalir (Martin et al., 1993). Sifat alir dari suatu serbuk dan

granulat dapat diperbaiki dengan penambahan bahan pelincir yang dapat

menurunkan gesekan partikel (Voigt, 1994).


commit to user

20

3) Kandungan lembab

Material yang akan dikempa harus memiliki kandungan lembab/kadar air

dalam batas-batas tertentu. Hal ini penting karena berhubungan dengan sifat alir,

proses pengempaan, kompatibilitas, dan stabilitas. Salah satu cara untuk

mengetahui kelembaban suatu bahan padat adalah dengan perhitungan

menggunakan data berdasarkan berat keringnya (Sulaiman, 2007).

Pengukuran kandungan air yang berada dalam bahan baku obat dapat

dilakukan dengan beberapa cara yang tepat tergantung pada sifat bahannya. Kadar

air dapat ditentukan dengan beberapa cara, antara lain: metode titrasi, destilasi dan

gravimetri. Pengukuran kandungan air bertujuan untuk memberikan batasan

minimal atau rentang tentang besarnya kandungan air dalam bahan, di mana nilai

maksimal atau rentang yang diperbolehkan terkait dengan kemurniaan dan

kontaminasi. Pada umumnya, penentuan kadar air dilakukan dengan

mengeringkan bahan dalam oven pada temperatur 105 – 110 °C selama 3 jam atau

sampai didapat berat yang konstan. Selisih berat sebelum dan sesudah

pengeringan adalah banyaknya air yang diuapkan (Anonim, 2000).

4) Tingkat keasaman (pH)

pH adalah derajat keasaman yang digunakan untuk menyatakan tingkat

keasaman atau kebasaan yang dimiliki oleh suatu larutan. Kestabilan suatu obat

dapat dipengaruhi oleh beberapa faktor, antara lain panas, cahaya, oksigen,

kelembaban, pengaruh pH, dan mikroorganisme. Suatu obat kestabilannya dapat

dipengaruhi oleh pH, di mana reaksi penguraian dari larutan obat dapat dipercepat

dengan penambahan asam (H+) atau basa (OH-) dengan menggunakan katalisator

yang dapat mempercepat reaksi tanpa ikut bereaksi dan tidak mempengaruhi hasil

dari reaksi (Ansel, 1989).

5) Kapasitas penetralan asam

Kapasitas penetralan merupakan salah satu tahap terpenting dalam

preformulasi bahan baku antasida, karena pada umumnya di dalam lambung

didominasi oleh suatu reaksi asam kuat dari cairan lambung yang mempunyai


commit to user

21

nilai pH 1,2 - 1,8 (Voigt, 1994). Ada beberapa kriteria dalam penentuan kapasitas

penetralan asam (Ansel, 1989), yaitu sebagai berikut.

1. Mempunyai daya netralisasi asam lambung yang besar.

2. Netralisasi tersebut harus terjadi dengan cepat sebelum melewati lambung

dan bertahan selama dua jam.

3. Netralisasi asam lambung bertujuan menjadikan derajat keasaman lambung

mencapai pH 3 - 5.

Menurut Gunawan (2008), kecenderungan peningkatan nilai kapasitas

penetralan asam dipengaruhi oleh ukuran partikel. Apabila ukuran dari suatu

partikel antasida semakin kecil maka akan memberikan nilai kapasitas penetralan

asam yang semakin besar.

6) Kelarutan

Untuk membuat suatu bahan baku obat tentunya diperlukan desain yang

paling sesuai untuk setiap jenis zat aktif. Hal ini dipengaruhi sifat fisikokimia dari

zat aktif tersebut, diantaranya: kelarutan, pH, bentuk kristal, inkompatibilitas

(interaksi zat aktif dengan zat lain yang menimbulkan efek tidak diinginkan

terhadap zat aktif), dan stabilitas. Data-data fisikokimia ini diperhitungkan dalam

pemilihan bahan tambahan pada pembuatan bahan baku obat. Data-data tersebut

juga mempengaruhi pemilihan bentuk obat, baik tablet, sirup, suspensi, emulsi,

kapsul, dan yang lainnya. Pengetahuan mengenai kecepatan disolusi atau

kelarutan sangat diperlukan untuk membantu dalam memilih medium pelarut yang

paling baik untuk obat atau kombinasi obat, membantu mengatasi kesulitan-

kesulitan tertentu yang timbul pada waktu pembuatan larutan farmasetis dan lebih

jauh lagi, dapat bertindak sebagai standar atau uji kemurnian (Ansel, 1989).

Kelarutan obat dapat dinyatakan dalam beberapa cara, yaitu secara

kualitatif dan kuantitatif. Kelarutan dalam besaran kuantitatif didefinisikan

sebagai konsentrasi zat terlarut dalam larutan jenuh pada temperatur tertentu,

sedangkan secara kualitatif didefinisikan sebagai interaksi spontan dari dua atau

lebih zat untuk membentuk dispersi molekuler homogen. Menurut U. S.


commit to user

22

Pharmacopeia dan National Formulary, definisi kelarutan obat adalah jumlah mL

pelarut dimana akan larut 1 gram zat terlarut (Martin et al.,1993).

Bahan baku obat yang diberikan di dalam saluran cerna harus mengalami

proses pelepasan, sehingga zat aktif akan melarut dan selanjutnya diabsorpsi.

Proses pelepasan zat aktif dan proses pelarutannya sangat dipengaruhi oleh sifat-

sifat kimia fisika zat tersebut serta formulasi bahan bakunya. Salah satu sifat zat

aktif yang penting untuk diperhatikan adalah kelarutan, karena pada umumnya zat

baru diabsorpsi setelah terlarut dalam cairan saluran cerna.

B. Kerangka Pemikiran

Senyawa hydrotalcite merupakan suatu hidroksida berlapis ganda yang

jarang ditemukan di alam, tetapi dapat disintesis dengan mudah. Hydrotalcite

memiliki rumus umum [M2+1-xM

3+x(OH)2]

x+[An-x/n].mH2O di mana M2+ sebagai

kation divalen dapat berupa Mg2+, Ca2+, Zn2+, Cu2+, Co2+ atau Ni2+ dan M3+.

Sebagai kation trivalennya dapat berupa Al3+, Fe3+ atau Cr3+, sedangkan An-

merupakan anion yang mengisi interlayer dapat berupa ion OH−, Cl−, NO3−,

CO32−, SO4

2−. Hydrotalcite biasanya disintesis dengan penambahan larutan

Na2CO3, atau larutan NaOH yang dicampurkan dengan larutan MgCl2 dan AlCl3.

Hasil karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite memiliki basal spacing pada d003, d006, dan

d009, sementara daerah pengamatan bilangan gelombang spektra infra merah

biasanya digunakan untuk mencirikan keberadaan gugus-gugus fungsi Mg/Al-

hydrotalcite. Perubahan termal yang terkait peristiwa kimia dan perubahan massa

akibat kenaikan temperatur dari suatu senyawa dapat dideteksi menggunakan

TG/DTA sehingga dengan mengetahui pelepasan massa pada temperatur tertentu

gugus-gugus yang terdapat dalam senyawa tersebut dapat diketahui. Data

permukaan berupa luas muka, jari-jari pori, dan volume pori total untuk Mg/Al-

hydrotalcite mempunyai ciri khas pada kisaran tertentu dan telah banyak diteliti

oleh peneliti sebelumnya, sehingga dengan mencocokkan data penelitian dengan

penelitian sebelumnya dapat diketahui senyawa hasil sintesis merupakan Mg/Al-

hydrotalcite. Selain itu, analisis kandungan logam dalam padatan dapat dilakukan


commit to user

23

dengan menggunakan XRF, untuk memperoleh kandungan logam utama dalam

bentuk oksidanya dan juga dapat diketahui logam-logam lain yang terdapat dalam

senyawa Mg/Al-hydrotalcite, analisis ini dapat menunjukkan bahwa dalam

senyawa hasil sintesis tidak terdapat kandungan logam berbahaya.

Hydrotalcite merupakan material menarik karena sifat dari hydrotalcite

memiliki kemampuan adsorpsi, kapasitas pertukaran anion, dan surface area yang

tinggi. Salah satu penggunaan hydrotalcite dalam industri farmasi digunakan

sebagai golongan antasida. Oleh karena itu, agar hydrotalcite dapat digunakan

sebagai bahan baku antasida diperlukan proses karakterisasi kimia fisika.

C. Hipotesis

Hipotesis penelitian yang dapat diambil dari masalah dan kerangka

pemikiran yang ada adalah sebagai berikut.

1. Karakterisasi senyawa hasil sintesis merupakan Mg/Al-hydrotalcite yang

memiliki basal spacing pada d003, d006, dan d009, serta adanya gugus OH- dan

CO32-.

2. Karakterisasi kimia fisika dari Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida

diperkirakan sesuai dengan hydrotalcite komersial.


commit to user

24

BAB III

METODOLOGI PENELITIAN

A. Metode Penelitian

Metode yang dilakukan dalam penelitian ini adalah metode eksperimental

laboratorium. Penelitian ini meliputi tiga tahap, yaitu sintesis Mg/Al-hydrotalcite,

Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis dengan XRD, XRF, FTIR, TG-

DTA, dan SAA, serta karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku

antasida.

B. Tempat dan Waktu Penelitian

Dalam penelitian ini dilakukan:

1. Sintesis, Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida di

Laboratorium Dasar Kimia Jurusan Kimia Fakultas MIPA dan Laboratorium

Pusat Universitas Sebelas Maret Sub Laboratorium Kimia, Surakarta.

2. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis meliputi: Identifikasi Mg/Al-

Hydrotalcite menggunakan X–Ray Diffractometer (XRD) dan X-Ray

Flourosence (XRF), Penentuan gugus fungsi Mg/Al-hydrotalcite

menggunakan Fourier Transform Infra Red (FTIR), Analisis Termal

menggunakan Thermo Gravimetric-Differential Thermal Analysis (TG-DTA),

dan Analisis Permukaan menggunakan Surface Area Analyzer (SAA) di

Laboratorium Terpadu Universitas Sebelas Maret, Surakarta.

Waktu penelitian dilakukan selama 7 bulan mulai dari bulan Maret 2011

sampai bulan September 2011.


commit to user

25

C. Alat dan Bahan

1. Alat – alat

Alat-alat yang digunakan dalam penelitian ini adalah:

a. Seperangkat alat refluks

b. Termometer

c. Neraca analitik Sartorius

d. Peralatan gelas

e. pH meter Corning 430

f. Hot plate dan Magnetik Stirrer

g. Piknometer 5 mL

h. Lumpang porselen

i. Ayakan berukuran 180 dan 250 mesh

j. Centifuge Hermle Z 206 A

k. Oven Barnsted 2555

l. X-Ray Diffractometer (XRD) Bruker D8 Advance

m. X-Ray Flourosence (XRF) Bruker S2 Ranger

n. Fourier Transform Infra Red (FTIR) Shimadzu IRPrestige-21

o. Simultaneous Thermal Analize (STA) Linseis STA PT-1600

p. Surface Area Analyzer (SAA) Quantachrome Nova Win 1200

2. Bahan-bahan

Bahan-bahan yang digunakan dalam penelitian ini adalah:

a. MgCl2.6H2O p.a (E. Merck)

b. AlCl3.6H2O p.a (E. Merck)

c. Na2CO3 p.a (E. Merck)

d. AgNO3 p.a (E. Merck)

e. HCl p.a 37% (E. Merck)

f. NaOH p.a (E. Merck)

g. Akuades (Laboratorium Kimia Dasar Jurusan Kimia, UNS)

h. Kertas saring Whatman 42


commit to user

26

D. Prosedur Penelitian

1. Sintesis dan Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite

MgCl2.6H2O dan AlCl3.6H2O ditimbang dengan komposisi rasio mol 2 : 1

sehingga massa MgCl2.6H2O 9,15 g dan AlCl3.6H2O 5,43 g dilarutkan dalam 100

mL air di dalam labu leher tiga sampai homogen. Setelah itu, larutan ditambahkan

2000 mL 0,1 M Na2CO3 dengan pH 10 dijaga konstan pada suhu 70 °C saat

direfluks selama 1 jam. setelah itu, suspensi diendapkan semalam.

Endapan Mg/Al-hydrotalcite disaring lalu dicuci dengan akuades.

Pencucian ini dilakukan terus menerus hingga suspensi bebas dari ion Cl-.

Keberadaan ion Cl- diketahui dengan diuji filtrat pencucian menggunakan AgNO3.

Suspensi yang terbentuk dipisahkan secara centifuge pada kecepatan 2800 rpm

selama 15 menit lalu dipanaskan dengan furnace pada temperatur 80 °C selama 20

jam. Padatan kering digerus sampai halus kemudian dianalisis dengan XRD, XRF,

FTIR, TG-DTA dan SAA.

2. Karakterisasi Bahan Baku Antasida

a. Berat jenis nyata

Gelas ukur kosong 10 mL ditimbang, sehingga diperoleh berat gelas ukur

kosong (W1). sampel Mg/Al-hydrotalcite dimasukkan ke dalam gelas ukur

sampai volume 2 mL (V), diratakan lalu ditimbang dan diperoleh berat gelas

ukur yang berisi Mg/Al-hydrotalcite (W2).

b. Berat jenis benar

Penentuan berat jenis benar dilakukan menggunakaan piknometer 5 mL.

Piknometer kosong yang telah diketahui volumenya (a) ditimbang beratnya (b)

kemudian diisi akuades dan ditimbang lagi (c). Kemudian serbuk Mg/Al-

hydrotalcite sebanyak 1 g dimasukkan dalam piknometer ditimbang (d), lalu

ditambahkan akuades ke dalam piknometer sampai penuh dan ditimbang

kembali beratnya (e).


commit to user

27

c. Berat jenis mampat

Gelas ukur kosong 10 mL ditimbang, diperoleh berat gelas ukur kosong

(W1). Sampel Mg/Al-hydrotalcite dimasukkan ke dalam gelas ukur dan

dimampatkan dengan diketuk-ketukkan sampai volumenya 2 mL (V) lalu

ditimbang, diperoleh berat gelas ukur yang berisi Mg/Al-hydrotalcite mampat

pada volume tertentu (W2).

d. Kandungan lembab

Sampel Mg/Al-hydrotalcite ditimbang sebanyak 0,5 g, ditempatkan pada

kurs porselen lalu dipanaskan dalam oven pada temperatur 105 °C selama 3

jam. Kandungan lembab ditunjukkan oleh persentase berat Mg/Al-hydrotalcite

yang sesudah dioven terhadap berat awal Mg/Al-hydrotalcite.

e. Penentuan pH

Larutan Mg/Al-hydrotalcite 2 % diukur pH nya menggunakan pH meter

yang telah dikalibrasi sebelumnya, sehingga diperoleh harga pH Mg/Al-

hydrotalcite.

f. Kapasitas penetralan asam

Uji kapasitas penetralan dilakukan dengan cara 0,2 gram Mg/Al-

hydrotalcite dilarutkan dalam 100 mL lalu diaduk dengan menggunakan stirer

dan dipanaskan pada temperatur 37 °C. Setelah itu, larutan Mg/Al-hydrotalcite

dicampurkan dengan HCl 0,1 M yang telah distirer dan dipanaskan pada suhu

37 °C. Hitung pH awal campuran tersebut, kemudian dititrasi dengan NaOH

dan hitung miliekuivalen HCl dari berapa banyak volume NaOH 0,1 M yang

dibutuhkan untuk membuat pH 3,5 .

g. Kelarutan

Sampel Mg/Al-hydrotalcite 0,5 g dilarutkan dalam larutan dengan variasi

pH 1, 2, 3, dan 4. Kemudian larutan dihomogenkan dengan distirrer 5 menit

pada temperatur 37 °C. Larutan yang telah homogen disaring, endapan yang

ada di kertas saring dikeringkan dengan dioven pada temperatur 100 °C selama

30 menit, lalu ditimbang. Kelarutan ditunjukkan oleh persentase berat Mg/Al-

hydrotalcite yang terlarut terhadap berat awal Mg/Al-hydrotalcite.


commit to user

28

E. Teknik Pengumpulan dan Analisis Data

Teknik pengumpulan dan analisis data dalam penelitian ini dari awal

hingga akhir diperoleh untuk menjawab rumusan masalah yang ada dan setiap

data yang diperoleh merupakan acuan untuk melakukan langkah berikutnya. Dari

data yang diperoleh pada sintesis dan karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite dapat

dianalisis sebagai berikut.

1. Hasil sintesis selanjutnya dikarakterisasi dengan X-Ray Diffractometer (XRD).

Data puncak difraktogram dari hasil analisis XRD dari senyawa hasil sintesis

dibandingkan dengan data puncak dari Mg/Al-hydrotalcite standar dari Joint

Committee on Powder Diffraction Standards (JCPDS). Pembandingan ini

untuk memastikan bahwa senyawa utama hasil sintesis adalah Mg/Al-

hydrotalcite, sedangkan hasil data XRF untuk memastikan kandungan oksida

hasil sintesis Mg/Al-hydrotalcite.

2. Gugus-gugus fungsi yang ada di dalam Mg/Al-hydrotalcite diketahui dengan

membandingkan puncak-puncak spektra FTIR Mg/Al-hydrotalcite dengan

referensi. Berdasarkan strukturnya, Mg/Al-hydrotalcite memiliki gugus fungsi

Mg-O, O-C-O, karbonat, dan O-H dari lapisan hidroksida dan antar lapisan

Mg/Al-hydrotalcite.

3. Analisis termal dilakukan menggunakan Thermo Gravimetric-Differential

Thermal Analysis (TG-DTA), di mana terjadi perubahan struktur akibat

pengaruh kenaikan temperatur. Salah satu perubahan struktur adalah terjadi

pelepasan gugus fungsi dengan membandingkan pada referensi sehingga

analisis ini dapat memperkuat analisis FTIR

4. Analisis permukaan Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis diketahui dengan

membandingkan nilai surface area dan average pore radius pada spektra SAA

yang dihasilkan dengan referensi.

5. Karakterisasi sebagai bahan baku antasida terhadap Mg/Al-hydrotalcite

meliputi beberapa pengujian yaitu berat jenis (nyata, benar, dan mampat),

kandungan lembab, pH, kapasitas penetralan asam dan kelarutan. Analisis

karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite ditentukan dengan persamaan sebagai berikut.


commit to user

29

a. Berat jenis nyata dan mampat dihitung dengan persamaan (Voigt, 1994):

Berat jenis = =

( )W1 = berat gelas ukur kosong

W2 = berat gelas ukur yang berisi Mg/Al-hydrotalcite pada volume

tertentu

b. Berat jenis benar dihitung dengan persamaan:

Berat jenis benar = ( )

( ) ( ) x ρ (List, 1985)

dimana ρ = (Voigt, 1994)

a = volume piknometer

b = berat piknometer kosong

c = berat piknometer yang berisi air

d = berat piknometer yang berisi sampel Mg/Al-hydrotalcite

e = berat piknometer yang berisi sampel Mg/Al-hydrotalcite + air

c. Porositas (E) dihitung dengan persamaan (Voigt, 1994):

E = 1 − x 100 %

d. Faktor Hausner, perbandingan berat jenis mampat dengan berat jenis

nyata:

Faktor Hausner =

e. Kompresibilitas zat uji dihitung dengan persamaan (Voigt, 1994):

Kompresibilitas =

x 100 %f. Kandungan lembab (% MC) dihitung dengan persamaan (Halim, 1990):

Persentase kandunga lembab = –

x 100 %g. Kapasitas penetralan asam (Anonim, 2009):

miliekuivalen (asam) = miliekuivalen (basa)

h. Persentase kelarutan dihitung dengan persamaan:

Persentase kelarutan = /

/ x 100 %


commit to user

30

BAB IV

HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN

A. Sintesis Mg/Al-hydrotalcite

Sintesis Mg/Al-hydrotalcite diawali dengan pembuatan larutan awal

dengan perbandingan rasio mol Mg/Al-hydrotalcite 2 : 1, sehingga bahan awal

MgCl2.6H2O yang dibutuhkan sebesar 9,15 g dan AlCl3.6H2O sebesar 5,43 g.

Perbandingan 2 : 1 digunakan karena kemurnian senyawa Mg/Al-hydrotalcite

akan semakin tinggi dengan semakin berkurangnya nilai rasio mol Mg/Al.

Mg/Al-hydrotalcite disintesis berdasarkan metode yang dilakukan oleh

Kameda et al. (2000), yaitu dengan metode kopresipitasi di mana anion interlayer

yang digunakan berupa ion CO32-. Cara ini dipilih dan disukai karena tidak perlu

mencegah adanya kontaminasi dari karbon dioksida sebab hanya karbonat yang

siap bergabung dan terikat dengan kuat di dalam daerah interlayer (Newman et

al., 1998) dan keberadaan ion CO32- dapat mempercepat proses kristalisasi Mg/Al-

hydrotalcite (Kang et al., 2005). Pada metode kopresipitasi, semua kation

mengendap secara simultan dalam rasio mol sesuai dengan rasio mol awalnya

(Kameda et al., 2000).

Sintesis Mg/Al-hydrotalcite dilakukan dengan mereaksikan MgCl2.6H2O

dan AlCl3.6H2O dengan Na2CO3 dalam suasana basa, kemudian direfluks pada

kondisi optimum yaitu pH 10, temperatur 70 °C selama 1 jam. Pengkondisian pH

larutan selama berlangsungnya sintesis sangat penting, untuk menghasilkan

Mg/Al-hydrotalcite yang memiliki kristalinitas dan kemurnian yang tinggi. Jika

kondisi dibawah pH optimum akan terbentuk Al(OH)3, sedangkan pada pH diatas

optimum, logam alumunium akan membentuk ion Al3+ yang tidak dapat

mengendap (Hickey et al., 2000). Selain itu, pengkondisi pH dijaga 10 agar

diperoleh hasil Mg/Al-hydrotalcite yang dapat digunakan sebagai bahan baku

antasida karena berdasarkan morfologi hydrotalcite pH tidak lebih dari 10


commit to user

31

(Anonim, 1995). Perhitungan untuk sintesis Mg/Al-hydrotalcite dapat dilihat pada

Lampiran 1.

Foto senyawa hasil sintesis disajikan pada Gambar 9. Senyawa hasil

sintesis yang diperoleh tersebut kemudian dikarakterisasi dengan XRD, XRF,

FTIR, TG-DTA, dan SAA.

Gambar 9. Foto senyawa hasil sintesis

B. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite Hasil Sintesis

1. Identifikasi Senyawa Hasil Sintesis

Identifikasi senyawa hasil sintesis dilakukan dengan X-Ray Diffractometer

(XRD). Analisis ini bertujuan untuk memastikan bahwa senyawa utama hasil

sintesis adalah Mg/Al-hydrotalcite. Difraktogram senyawa utama hasil sintesis

disajikan Gambar 10.

Gambar 10. Profil difraktogram XRD

(a) Mg/Al-hydrotalcite (Sharma et al., 2008) (b) Mg/Al-hydrotalcite hasil

sintesis


commit to user

32

Analisis kualitatif difraktogram tersebut dilakukan dengan

membandingkan harga d puncak-puncak difraktogram Mg/Al-hydrotalcite standar

dari International Centre for Diffraction Data (ICDD). Tiga puncak

tertinggi sampel sebagai penciri senyawa mempunyai harga d yang sesuai dengan

Mg/Al-hydrotalcite standar, sehingga senyawa utama yang dicirikan pada

difraktogram sampel tersebut adalah Mg/Al-hydrotalcite. Kloprogge et al. (2002)

dan Yang et al. (2007) menyebutkan bahwa harga d 7,80 Å merupakan puncak

karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite dengan anion antar lapisan berupa CO32-. Data

harga d tiga puncak yang mencirikan Mg/Al-hydrotalcite disajikan pada Tabel 2

dengan membandingkan harga d tiga puncak dari data-data Mg/Al-hydrotalcite

standar ICDD. Data Mg/Al-hydrotalcite standar ICDD secara keseluruhan

disajikan pada Lampiran 3.

Tabel 2. Basal spacing puncak tertinggi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis

Basal spacing Mg/Al-hydrotalcite PDF Card#14-191 PDF

Card#22-700

d003 7,61 7,69 7,84

d006 3,79 3,88 3,90

d009 2,57 2,58 2,60

Analisis kuantitatif dari difaktogram XRD adalah penentuan kandungan

relatif Mg/Al-hydrotalcite. Analisis ini dilakukan dengan membandingkan

intensitas relatif (I/I1) puncak-puncak difraktogram Mg/Al-hydrotalcite dengan

intensitas relatif seluruh puncak yang ada dalam sampel. Hasil perhitungan

persentase kandungan relatif atau kemurnian Mg/Al-hydrotalcite dalam sampel

adalah 94,45 %. Perhitungan kemurnian Mg/Al-hydrotalcite disajikan pada

Lampiran 5.

Sementara itu, pada identifikasi senyawa hasil sintesis yang dilakukan

dengan XRF bertujuan untuk memastikan kandungan oksida hasil sintesis dari

Mg/Al-hydrotalcite yang tidak mengandung unsur-unsur logam yang berbahaya,


commit to user

33

sehingga senyawa hasil sintesis ini dapat dikatakan aman sebagai bahan baku

antasida. Setiap unsur akan menunjukkan puncak yang merupakan karakter dari

uji kualitatif untuk unsur-unsur yang ada dalam lempung/ clay (Sumantry, 2010).

Kandungan oksida Mg/Al-hydrotalcite disajikan pada Tabel 3.

Tabel 3. Hasil analisis XRF

Oksida Konsentrasi (%)

MgO 56,77 %

Al2O3 39,65 %

SiO2 0,420 %

P2O5 0,740 %

SO3 1,090 %

Cl 0,480 %

K2O 0,300 %

CaO 0,310 %

TiO2 0,060 %

MnO 0,010 %

Fe2O3 0,080 %

CuO 0,020 %

ZnO 0,030 %

SnO2 0,010 %

Tabel 3 menunjukkan bahwa hasil analisis XRF pada MgO dan Al2O3

hampir mendekati perbandingan 2 : 1, di mana hal tersebut merupakan

perbandingan rasio mol Mg/Al-hydrotalcite saat sintesis. Oksida-oksida yang

terkandung pada Mg/Al-hydrotalcite kurang dari 1 % dalam sampel merupakan

impuritis dalam senyawa Mg/Al-hydrotalcite yang tidak berbahaya untuk

digunakan sebagai bahan baku antasida.


commit to user

34

2. Analisis Gugus Fungsi

Analisis untuk mengetahui karakterisasi gugus fungsi dalam Mg/Al-

hydrotalcite hasil sintesis dilakukan dengan menggunakan spektrometer Fourier

Transform Infra Red. Spektra FTIR Mg/Al-hydrotalcite disajikan pada Gambar 11

dan perbandingan gugus fugsi dengan referensi ditunjukan pada Tabel 4.

Gambar 11. Spektra inframerah

(a) Mg/Al-hydrotalcite (Sharma et al., 2007) (b) Mg/Al-hydrotalcite hasil

sintesis

Tabel 4. Perbandingan gugus fungsi Mg/Al-hydrotalcite

Gugus fungsi Bilangan gelombang ( ) (cm-1) Referensi Mg/Al-

hydrotalcite Uluran OH 3400 - 3500b 3444,87

Tekukan OH 1650d 1608,63Uluran simetris O=C-O 1385a,c 1361,74Uluran asimetris O=C-O 1500,5c 1517,98 - 1556,55Tekukan O=C-O 650a 669,30Uluran Mg-O dan 400 - 600a 553,57 Uluran Al-O (2 puncak) 449,41

Sumber : aKannan (1995) dalam Johnson dan Glasser (2003), bBhaumik et al.

(2004), cCosimo et al. (1998), dYang et al. (2007).


commit to user

35

Tabel 4 menunjukkan perbandingan gugus fungsi yang ada dalam Mg/Al-

hydrotalcite berdasarkan data bilangan gelombang. Bilangan gelombang pada

3444,87 cm-1 menunjukkan gugus OH stretching pada gugus hidroksi dari

lembaran-lembaran Mg/Al-hydrotalcite dan molekul air yang terdapat di daerah

interlayer atau antar partikel. Puncak pada bilangan gelombang 1608,63 cm-1

merupakan tekukan OH yang berasal dari molekul air pada daerah interlayer yang

terikat dengan anion interlayer. Serapan untuk ion CO32- pada interlayer

diindikasikan dengan munculnya puncak pada bilangan gelombang 1361,74 cm-1

yang merupakan serapan untuk uluran simetris O=C-O dan sekitar 669,30 cm-1

yang merupakan tekukan O=C-O dari CO32-.

Uluran Mg-O dan Al-O ditunjukkan oleh dua puncak pada bilangan

gelombang 449,41 dan 553,57 cm-1. Hasil ini mendekati dengan hasil penelitian

Davydov (1984) dan Shiddiq (2005) yang menyebutkan bahwa puncak pada

bilangan gelombang sekitar 550 cm-1 merupakan uluran Al-O sehingga bilangan

gelombang 416,6 cm-1 kemungkinan merupakan uluran Mg-O.

Analisis spektra FTIR di atas menunjukkan adanya ikatan Mg-O, Al-O

serta gugus hidroksi dan karbonat. Hasil ini mengidentifikasikan bahwa senyawa

yang dianalisis merupakan Mg/Al-hydrotalcite dengan anion interlayer CO32-

yang mempunyai rumus kimia [Mg1-xAlx(OH)2]x+ (CO3)x/m.H2O (Heraldy et al.,

2006).

3. Analisis Termal

Analisis termal dilakukan menggunakan Thermo Gravimetric -

Differential Thermal Analysis (TG-DTA). Analisis DTA ini bertujuan untuk

mengetahui pengaruh kenaikan temperatur terhadap perubahan struktur Mg/Al-

hydrotalcite, baik yang berjalan secara eksotermik maupun endotermik.

Sementara itu, TGA mendeteksi setiap perubahan massa yang terjadi pada

cuplikan sebagai akibat dari kenaikan temperatur. Salah satu perubahan struktur

adalah pelepasan gugus fungsi, sehingga analisis ini dapat memperkuat analisis

FTIR. Analisis DTA/TGA pada penelitian ini dilakukan dalam atmosfir udara


commit to user

dengan laju kenaikan suhu 20

hingga 500 °C. Termogram DTA

12.

Gambar 12. Termogram TG

(sampel) dan (b)

Berdasarkan termogram TGA pada Gambar 12, dapat diketahui bahwa

terjadi perubahan berat

dengan munculnya dua puncak endotermik pada termogram DTA. Penurunan

berat pertama terjadi sekitar 19,122 % disertai dengan adanya puncak endotermik

DTA pada temperatur 260,025

Hasil ini sesuai dengan hasil penelitian Xie

pelepasan gugus OH- pada temperatur 238

bahwa terdapat air pada lingkungan yang berbeda dalam struktur

antaranya: (a) ikatan bebas air

77 °C, (b) hidrogen air terikat pada dirinya sendiri dalam ruang interlayer

dengan laju kenaikan suhu 20 °C/menit dan rentang suhu mulai dari 40

°C. Termogram DTA Mg/Al-hydrotalcite ditunjukkan pada Gambar

. Termogram TG-DTA (a) Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis

(b) Mg/Al-hydrotalcite (standar) (Kang et al., 2005).


terjadi perubahan berat Mg/Al-hydrotalcite pada suhu tertentu yang disertai



DTA pada temperatur 260,025 °C yang mengindikasikan pelepasan gugus OH

Hasil ini sesuai dengan hasil penelitian Xie et al. (2003) yang menunjukkan

pada temperatur 238 °C. Frost et al. (2005) menyebutkan

bahwa terdapat air pada lingkungan yang berbeda dalam struktur hydrotalcite

bebas air yang hilang pada temperatur rendah antara

air terikat pada dirinya sendiri dalam ruang interlayer

36

°C/menit dan rentang suhu mulai dari 40 °C

ditunjukkan pada Gambar

hasil sintesis

., 2005).


pada suhu tertentu yang disertai



C yang mengindikasikan pelepasan gugus OH-.

menunjukkan

) menyebutkan

hydrotalcite di

rendah antara 29 -

air terikat pada dirinya sendiri dalam ruang interlayer, dan


commit to user

37

(c) hidrogen air terikat pada permukaan hidroksi hydrotalcite. Air tipe b

hilang antara 77 dan 170 °C dan air tipe c antara 170 dan 235 °C. Suhu yang

diperlukan untuk menghapus tipe molekul air b dan c menunjukkan seberapa

kuat ikatan hidrogen antara air pada permukaan hidroksi hydrotalcite. Adanya

pelepasan ion OH- pada interlayer dikaitkan dengan adanya dehidrasi pada

Mg/Al-hydrotalcite: Mg6Al2(OH)16CO3.4H2O → Mg6Al2(OH)16CO3 + 4H2O.

Penurunan berat kedua terjadi sekitar 31,414 % disertai munculnya puncak

endotermik pada temperatur 430,225 °C yang diperkirakan mengindikasikan

pelepasan ion CO32- pada interlayer. Penelitian Frost et al. (2005) juga

menyebutkan bahwa pelepasan ion CO32- terjadi pada suhu 410 °C. Adanya

pelepasan ion CO32- pada interlayer dikaitkan dengan adanya dekarboksilasi pada

Mg/Al-hydrotalcite:

Mg6Al2(OH)16CO3.4H2O → MgAl2O + 5MgO + CO2 + 12H2O + 3/2O2

Zhao et al. (2003) menyatakan bahwa senyawa Mg/Al-hydrotalcite

mempunyai dua penurunan berat, yaitu pada 285 °C terjadi pelepasan OH- dan

pada 448,5 °C terjadi pelepasan anion interlayer. Analisis termal ini menunjukkan

bahwa Mg/Al-hydrotalcite mengandung gugus OH- dan CO32-.

Mg/Al-hydrotalcite dimungkinkan mulai terdegradasi pada temperatur di

atas 450 °C, yaitu sekitar 464,325 °C. Fakta ini diperkuat dengan hasil penelitian

Frost et al. (2005) yang menunjukkan bahwa degradasi struktur Mg/Al-

hydrotalcite terjadi pada temperatur 498 °C.

4. Analisis Permukaan

Analisis permukaan Mg/Al-hydrotalcite, hasil sintesis dilakukan dengan

Surface Area Analyzer (SAA), di mana terjadi adsorpsi-desorpsi nitrogen yang

penting untuk analisis material dalam menentukan luas permukaan dan struktur

pori dari suatu sampel karena akan mempengaruhi sifat dan kegunaan material

tersebut. Hasil analisis SAA disajikan dalam Tabel 5.


commit to user

38

Tabel 5. Hasil analisis SAAParameter Sampel Referensi BET BJH BET BJHSurface area (m2/g) Pore volume (cc/g)Pore radius (Å)Average pore radius (e+2 Å)

Total pore volume (e-1 Å)

93,705 110,073 50 - 100 - (Agustine, 1996) 0,695 - 90,816 - 1,4627 10 – 100 (Oscik, 1982) 6,853 -

Dari data pada Tabel 5 diketahui bahwa surface area Mg/Al-hydrotalcite

sebesar 93,705 m2/g mendekati hasil penelitian Jaqueline et al. (2009) yang

menyatakan bahwa surface area Mg/Al-hydrotalcite 87 m2/g. Sedangkan,

Kovanda et al. (2005) menyebutkan surface area dari Mg/Al-hydrotalcite 80 -

90 m²/g. Referensi tersebut menunjukkan bahwa Mg/Al-hydrotalcite termasuk

dalam klasifikasi luas permukaan sedang karena jika ukuran luas permukaan

suatu padatan 50 - 100 m2/g dapat diklasifikasikan sebagai ukuran luas permukaan

sedang (Agustine, 1996). Selain itu, data Average pore radius Mg/Al-

hydrotalcite sebesar 10,808 Å menunjukkan pori berukuran mesopori. Menurut

Oscik (1982), jika jari-jari pori berukuran 10 - 100 Å, maka diklasifikasikan ke

dalam ukuran mesopori.

C. Karakterisasi Bahan Baku Antasida

Karakterisasi sebagai bahan baku antasida pada serbuk Mg/Al-hydrotalcite

hasil sintesis meliputi beberapa pengujian, di antaranya: berat jenis (nyata, benar,

mampat), sifat alir, kandungan lembab, pH, kapasitas penetralan asam dan

kelarutan. Tujuan karakterisasi ini untuk melakukan pengukuran atau pengujian

kimia fisika Mg/Al-hydrotalcite sehingga diperoleh data karakterisasi bahan

Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida. Hasil karakterisasi Mg/Al-

hydrotalcite disajikan pada Tabel 6.


commit to user

39

Tabel 6. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite sebagai bahan baku antasida

No Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite hydrotalcite komersial

1 Berat jenis

nyata 0,538 ± 0,006 g/mL 0,330 g/mL(Gunawan, 2008)

benar 1,641 ± 0,007 g/mL -

mampat 0,686 ± 0,007 g/mL 0,480 g/mL (Gunawan, 2008)

2 sifat alir

faktor Housner 1,275 ± 0,013 -

porositas 67,215 ± 0,295 % -

kompresibilitas 21,138 ± 0,244 % -3 kandungan lembab 9,653 ± 0,279 % (b/b) -4 pH 8,917 ± 0,015 8 - 10

(Gunawan, 2008)5 kapasitas penetralan 8,013 ± 0,023 8,320 - 8,30

asam miliekuivalen miliekuivalen (Gunawan, 2008)

6 kelarutan

pH 1 94,333 ± 0,003 % -

pH 2 25,600 ± 0,012 % -

pH 3 8,867 ± 0,003 % - pH 4 0,867 ± 0,002 % -

1. Berat Jenis

Berat jenis merupakan suatu karakterisasi bahan yang penting digunakan

untuk pengujian identitas dan kemurnian bahan obat (Voigt, 1994). Selain itu,

menurut Ansel (2006) berat jenis adalah faktor yang memungkinkan pengubahan

jumlah zat dalam formula farmasetik dari berat menjadi volume dan sebaliknya.

Hasil karakterisasi berat jenis Mg/Al-hydrotalcite yang disajikan pada Tabel 6

diperoleh berat jenis nyata Mg/Al-hydrotalcite 0,538 ± 0,006 g/mL sedangkan

untuk berat jenis benar Mg/Al-hydrotalcite adalah 1,641 ± 0,007 g/mL. Berat

jenis benar suatu zat tergantung pada zat itu sendiri tanpa rongga antarpartikel dan


commit to user

40

pori dalam partikel (Elfi et al., 2007), sedang berat jenis nyata adalah berat jenis

yang dihitung sekaligus dengan porinya, sehingga berat jenis nyata < berat jenis

benar (Voigt, 1994). Kemudian berat jenis mampat Mg/Al-hydrotalcite yang

disajikan pada Tabel 6 diperoleh 0,686 ± 0,007 g/mL. Berat jenis mampat

dinyatakan sebagai berat dimana satuan massa suatu produk berbentuk serbuk

berada pada kumpulannya yang terpadat tanpa perubahan bentuk dari partikelnya.

Perhitungan berat jenis selengkapnya disajikan pada Lampiran 15, Lapiran 16 dan

Lampiran 17.

Hasil analisis berat jenis Mg/Al-hydrotalcite sedikit berbeda dengan

hydrotalcite yang telah terstandarisasi (Gunawan, 2008) di mana berat jenis nyata

(lossed) sebesar 0,33 g/mL dan berat jenis mampat (Tapped) sebesar 0,48 g/mL.

Perbedaan ini dikarenakan berat molekul hydrotalcite yang digunakan berbeda

dari segi struktur pembentuk anion penyeimbangnya. Selain itu, berat jenis suatu

zat selain dipengaruhi oleh massa zat dan volume zat, juga dipengaruhi oleh

banyak atau sedikitnya faktor kontaminan pada saat sintesis dalam zat tersebut.

2. Sifat Alir

Sifat alir serbuk merupakan faktor kritis dalam produksi obat padat. Hal

ini karena sifat alir serbuk berpengaruh pada peningkatan reprodusibilitas

pengisian ruang kompresi pada pembuatan tablet dan kapsul, sehingga

menyebabkan keseragaman berat dan efek farmakologinya lebih baik (Fudholi,

1998).

Sifat alir suatu serbuk atau granul ditentukan oleh faktor Hausner,

porositas, dan kompresibilitas, di mana ketiga faktor tersebut ditentukan oleh

berat jenis (nyata, benar, dan mampat) (Henny et al., 2007). Mg/Al-hydrotalcite

mempunyai nilai faktor Hausner 1,275 ± 0,013 yang disajikan pada Tabel 6.

Faktor Hausner yang mendekati satu menunjukkan bahwa partikel tersebut

mempunyai aliran yang baik (Voigt, 1994), dan menurut Parikh (1997), faktor

Hausner yang mempunyai nilai lebih kecil dari 1,25 akan mempunyai sifat aliran

yang baik. Perhitungan faktor Hausner selengkapnya disajikan pada Lampiran 18.


commit to user

41

Sementara itu, Mg/Al-hydrotalcite mempunyai nilai porositas 67,215 ±

0,295 % yang disajikan pada Tabel 6. Hal ini menunjukkan pori-pori ruang

antarpartikel yang cukup besar karena berdasarkan data SAA menunjukkan bahwa

ukuran Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis tergolong ukuran mesopori, sehingga

adanya pori akan mempengaruhi proses kimia fisika, misalnya kecepatan aliran,

pengukuran kelembaban, dan lain-lain (Parikh, 1997). Material berpori

didefinisikan sebagai material yang mempunyai pori sehingga mempunyai surface

area yang besar. Secara umum, material berpori mempunyai nilai porositas

0,20 - 0,95 yang merupakan fraksi volume pori terhadap volume total material.

Semakin besar ukuran pori, maka akan memperlambat kecepatan aliran serbuk

dan dapat memberikan peluang untuk meningkatkan kelembaban. Besarnya nilai

porositas juga disebabkan karena bentuk partikel serbuk yang tidak sferis,

sehingga akan memperbesar pori antarpartikel (Henny et al., 2007). Perhitungan

porositas selengkapnya disajikan pada Lampiran 18.

Berdasarkan hasil pengukuran kompresibilitas, diperoleh persentase

kompresibilitas Mg/Al-hydrotalcite sebesar 21,138 ± 0,244 % yang disajikan pada

Tabel 6. Secara umum, jika persen kompresibilitas lebih dari 25 % dianggap sifat

alirannya buruk dan jika dibawah 15 % maka sifat alirannya baik (Wicaksono et

al., 2010). Persen kompresibilitas yang baik adalah 12 – 16 % dan persen

kompresibilitas 18 – 21 % termasuk sedang (Elfi et al., 2007). Perhitungan

kompresibilitas selengkapnya disajikan pada Lampiran 18.

Dari hasil tersebut dapat disimpulkan bahwa Mg/Al-hydrotalcite

mempunyai sifat alir yang baik. Secara umum, faktor yang paling berpengaruh

terhadap sifat alir serbuk padat antara lain: bentuk dan distribusi ukuran partikel,

rugositas dari partikel, kandungan lembab, temperatur, lama waktu penyimpanan

dan komposisi serbuk (Carstensen, 2001). Sifat alir dari material yang akan

dikempa sangat penting karena berhubungan dengan keseragaman pengisian

ruang cetakan yang akan mempengaruhi keseragaman berat tablet dan

mempengaruhi keseragaman zat aktif.


commit to user

42

3. Kandungan Lembab

Kandungan lembab/kadar air dianalisis menggunakan metode gravimetri,

dengan cara menghitung selisih massa H2O sebelum dan setelah sampel Mg/Al-

hydrotalcite dipanaskan (Roto et al., 2008). Menurut Halim (1990), kadar air

ditetapkan dengan rumus:

Persentase kandungan lembab = –

x 100 %Hasil penentuan kandungan lembab Mg/Al-hydrotalcite sebesar 9,653 ±

0,279 % (b/b) yang disajikan pada Tabel 6. Menurut Anonim (1971), standar

kualitas kadar air (moisture content) umumnya adalah sekitar 10 %. Selain itu,

faktor lain yang mempengaruhi kandungan lembab pada Mg/Al-hydrotalcite

relatif tinggi, karena menurut Saksono (2002), semakin banyaknya jumlah

senyawa Mg dalam garam, maka akan semakin bertambah pula kemampuannya

untuk mengabsorp uap air dari udara, sehingga akan meningkatkan jumlah

kandungan air dalam garam. Pengaruh jumlah kadar air pada suatu bahan akan

mempengaruhi kualitas karena apabila jumlah moisture content melebihi standar

maksimum maka memungkinkan terjadinya penurunan daya simpan, cepat rusak,

dan berjamur yang akhirnya berpengaruh pada kualitas bahan baku. Perhitungan

% kadar air disajikan pada Lampiran 19.

4. Tingkat keasaman (pH)

Tingkat keasaman (pH) dari Mg/Al-hydrotalcite yaitu 8,917 ± 0,015 yang

disajikan pada Tabel 6. Sementara itu, berdasarkan Anonim (2009) dan sertifikat

analisis hydrotalcite komersial (Gunawan, 2008) menyatakan hydrotalcite sebagai

bahan baku antasida memiliki pH sekitar 8 – 10. Mg/Al-hydrotalcite bersifat basa

karena pada sintesis Mg/Al-hydrotalcite dilakukan pada kondisi basa sehingga

struktur Mg/Al-hydrotalcite terdapat gugus hidroksi (OH-). Adanya gugus OH-

didukung oleh data FTIR dan TG-DTA di daerah interlayer Mg/Al-hydrotalcite.

Perhitungan pH disajikan pada Lampiran 19.


commit to user

43

5. Kapasitas Penetralan Asam

Pada umumnya, di dalam lambung didominasi oleh suatu reaksi asam kuat

dari cairan lambung yang mempunyai nilai pH 1,2 - 1,8 (Voigt, 1994), sehingga

dapat diterapkan suatu larutan bahan obat seperti antasida yang bersifat basa.

Tujuan dari penelitiaan ini adalah untuk mengetahui seberapa besar kemampuan

penetralan/kemampuan mereduksi asam dari Mg/Al-hydrotalcite pada pH yang

sangat rendah (pH cairan lambung).

Uji kapasitas penetralan asam dilakukan dengan cara menghitung berapa

banyak volume NaOH 0,1 M yang dibutuhkan untuk menetralkan HCl berlebih

dari Mg/Al-hydrotalcite, sehingga hasil analisis kapasitas penetralan dari Mg/Al-

hydrotalcite sebesar 8,013 ± 0,023 miliekuivalen, sedangkan pada hydrotalcite

komersial sebagai pembanding memiliki kapasitas penetralan asam sebesar 6,32 -

8,3 miliekuivalen (Gunawan, 2008). Data kapasitas penetralan asam disajikan pada

Tabel 6 dan perhitungan kapasitas penetralan asam disajikan pada Lampiran 20.

6. Kelarutan

Dalam pembuatan bahan baku obat, kelarutan sangat penting karena dapat

membantu dalam memilih medium pelarut yang paling efektif. Jika suatu zat

obat adalah asam atau basa, maka kelarutan dapat dipengaruhi oleh perubahan-

perubahan dalam pH (Ansel, 1989). Tujuan dari percobaan kelarutan ini untuk

melihat pengaruh pH terhadap tingkat kelarutan Mg/Al-hydrotalcite dalam

pelarut. Kelarutan ditunjukkan oleh persen berat Mg/Al-hydrotalcite yang terlarut

terhadap berat awal Mg/Al-hydrotalcite. Perhitungan % kelarutan disajikan pada

Lampiran 21.

Berdasarkan hasil kelarutan Mg/Al-hydrotalcite terhadap variasi pH yang

disajikan pada Tabel 6. Pada pH yang sangat rendah yakni pH 1, Mg/Al-

hydrotalcite cenderung larut dengan kelarutan sebesar 94,333 ± 0,003% dan

kelarutannya berkurang seiring dengan kenaikan pH yakni pH 2 = 25,600 ±

0,012%, pH 3 = 8,867 ± 0,003%, pH 4 = 0,867 ± 0,002%. pH sangat


commit to user

44

mempengaruhi kelarutan zat-zat yang bersifat asam maupun basa. Zat yang

bersifat basa akan lebih mudah larut jika berada pada suasana asam, sedangkan zat

yang bersifat asam akan lebih mudah larut jika berada pada suasana basa,

sehingga Mg/Al-hydrotalcite yang bersifat basa akan mudah larut pada pH yang

sangat rendah/ pelarut yang bersifat asam dan relatif kelarutan semakin menurun

seiring dengan kenaikan pH. Hal tersebut dipengaruhi oleh kestabilan dari Mg/Al-

hydrotalcite terhadap pH. Menurut Alnavis (2010), Mg/Al-hydrotalcite cenderung

tidak stabil pada pH yang sangat rendah dan relatif stabil pada pH > 3.

Ketidakstabilan Mg/Al-hydrotalcite pada pH < 3 dapat disebabkan karena adanya

protonasi gugus hidroksi. Ikatan gugus hidroksi dengan Mg atau Al terputus

sehingga kation logam menjadi terlarut. Protonasi gugus hidroksi tersebut akan

menurun seiring dengan kenaikan pH (Santosa et al., 2008).


commit to user

45

BAB V

KESIMPULAN DAN SARAN

A. Kesimpulan

1. Karakterisasi Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis dari penelitian ini merupakan

suatu material padatan yang memiliki basal spacing d003 7,61 Å, d006 3,79 Å,

dan d009 2,57 Å dan merupakan ciri Mg/Al-hydrotalcite dengan anion karbonat

pada interlayer. Pada data XRF terdapat senyawa Mg-O dan Al-O dengan

perbandingan rasio mol mendekati 2 : 1. Sementara itu, keberadaan gugus

fungsi diverifikasi dengan adanya gugus hidroksi pada daerah bilangan

gelombang 3444,87 cm-1 dan gugus karbonat pada 1361,74 cm-1. Data ini juga

didukung dengan data TG-DTA bahwa terjadi pelepasan hidroksi, karbonat dan

juga terdeteksi adanya degradasi struktur Mg/Al-hydrotalcite. Sementara itu,

pada data SAA menunjukkan bahwa pori Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis

merupakan kelompok mesopori.

2. Karakterisasi kimia fisika dari Mg/Al-hydrotalcite hasil sintesis pada kapasitas

penetralan asam dan pH sesuai dengan hydrotalcite komersial pada bahan baku

antasida. Namun, memiliki perbedaan pada berat jenisnya. Hal ini dikarenakan

berat molekul hydrotalcite yang digunakan berbeda dari segi struktur

pembentuk anion penyeimbangnya. Mg/Al-hydrotalcite memiliki sifat alir

yang baik, larut pada pH yang sangat rendah (pH = 1) dan kelarutan semakin

menurun seiring dengan kenaikan pH.

B. Saran

Perlu dilakukan uji preformulasi (kimia, fisika, dan biologi) secara

keseluruhan agar didapatkan kolerasi yang sesuai sebagai bahan baku antasida.

Documents

SINTESIS DAN KARAKTERISASI KIMIA FISIKA - digilib.uns.ac.id/Sintesis... · Dipertahankan di depan Tim Penguji Skripsi pada : Anggota Tim Penguji : 1. Dr. Sayekti Wahyuningsih, M.Si