Retrospektivní dozimetrie

RETROSPEKTIVNÍ DOZIMETRIE

Daniela EkendahlStátní ústav radiační ochrany, v. v. i.

25.4.2012Fakultní kolokvium FJFI

Metody pro odhad dávek osob v souvislosti s aktuálně proběhlou závažnou radiologickou událostí nebo havárií

Situace, kdy nejsou k dispozici výsledky klasické osobní dozimetrie nebo výsledky monitorování prostředí

Situace, kdy nelze vyloučit možnost ozáření vysokými celotělovými dávkami (> 0.5 Gy)

Retrospektivní dozimetrie

Metody retrospektivní dozimetrie

Fyzikální metody,resp. fyzikálně-chemické metody

Biologické metody

Výpočetní modely

• Luminiscenční metody (TL a OSL)• Neutronová aktivace• Elektronová paramagnetická

rezonance

• Klinické příznaky a symptomy• Cytogenetické metody• Genetické metody• Hematologické metody

• Monte Carlo – transportní kódy

Princip TL a OSL dozimetrie

Termoluminiscence (TL) Opticky stimulovaná luminiscence (OSL)

Elektrony

Vodivostní pás

Zakázaný pás

Valenční pás

Před ozářením

EN

ER

GE

TIC

KÉ

STA

VY

V K

RY

STA

LU

Díry

Ozáření

IZ

Výhřev nebo světlo

Luminiscence

ZC

LC

E

- v důsledku předchozího ozáření měřeného objektu

ZC – záchytné centrum, LC – luminiscenční centrum

Měřící systém TL a OSL v SÚRO

Risø TL/OSL Model DA-20

Detekční systém světla Systémy pro tepelnou a

optickou stimulaci luminiscence

Ozařovač vzorků se 90Sr/90Y

Ozařovač vzorků s 241Am PC se SW aplikacemi Příslušenství

Schéma měřícího systému

Ozařovač

Fotonásobič

Detekční filtr

IR diodyModré diodyEmisní filtr

Měřící poziceTopný článek

Karusel pro vzorky

Vzorek

Beryliové okno

Způsoby optické stimulace Stimulace při konstantní intenzitě světla (CW) Stimulace při lineárně modulované intenzitě světla (LM)

Stimulace

Detekce

Čas

Vę660ob660cný Vę660ob660cný Vę660ob660cnýVę660ob660cný

Vę207ob207cný

Vę755ob755cný

Vę302ob302cný

Vę850ob850cný

Vę398ob398cný

Čas (s)

CW-O

SL si

gnál

(im

p. n

a 2.

4 s)

Stimulace

Detekce

Čas


Vę755ob755cný

Vę850ob850cný

Vę945ob945cný

Vę40ob40cný

Vę136ob136cný

Čas (s)

LM-O

SL si

gnál

(im

p. n

a 2.

4 s)

Režim CW

Režim LM

Al2O3:C

Al2O3:C

Materiály pro retrospektivní luminiscenční dozimetrii

Elektronické součástky nebo čipy z osobních, resp. přenosných, předmětů

Biologické vzorky (zuby, fragmenty dentální keramiky, nehty)

Chemikálie vyskytující se v domácnostech a na pracovištích (kuchyňská sůl, prášky na praní)

Stavební materiály (cihly, střešní tašky, sanitární keramika)

Osobní předměty použitelné jako dozimetry

Mobilní telefony USB flash disky MP3 přehrávače

Bankovní karty Telefonní karty

Přenosná multimediální elektronická zařízení Karty s čipy

Princip:Elektronické součástky, resp. čipy, mohou obsahovat materiál, který po ozáření vykazuje luminiscenční vlastnosti, tj. OSL, resp. TL.Předměty nošené přímo na těle nebo v těsné blízkosti těla – analogie konceptu osobního dozimetru.

Elektronické součástky s keramickým materiálem

Rezistory Další součástky (kondenzátory, rezonátory, tranzistory)

Substrát z Al2O3

Snadno identifikovatelný materiál

Substrát o různém složení – např. BeO, AlN, titaničitany vápníku nebo barya, baryumsilikátové sklo, křemen a oxidy barya

Problém s identifikací materiálu

vrchní strana

spodní strana, odkud se měří

Al2O3: Souvislost TL a OSL signálu

TL signálVyhřívání: 5°C/s do 400°C

OSL signálStimulace CW, modré světlo, 20 mW/cm2


Vę661ob661cný

Vę662ob662cný

Vę664ob664cný

Vę665ob665cný

Vę667ob667cný

Vę668ob668cný

Vę669ob669cný

Vę671ob671cný

T (°C)

TL (im

p/1.

6°C)

Nestabilní mělké elektronové pasti ~ 80°C~ 75-80% OSL

Hlavní TL pík ~ 185°C~ 20-25% OSL

Stabilní hluboké elektronové pasti ~330°C~ 0.5 % OSL

Vliv předehřevu na OSL signál


Vę687ob687cný

Vę715ob715cný

Vę742ob742cný

Vę769ob769cný

Vę797ob797cný

Vę824ob824cný

Vę851ob851cný

no preheat

120°C

260°C

Čas (s)

CW-O

SL (

imp/

0.4

s)


Vę661ob661cný

Vę662ob662cný

Vę664ob664cný

Vę665ob665cný

Vę667ob667cný

Vę668ob668cný

Vę669ob669cný

Vę671ob671cný

2 min30 min2 hod5 hod18 hod72 hod

T (°C)

TL (im

p/1.

6°C)

Neodpovídá

Vę660ob660cný Vę660ob660cnýVę660ob660cný

Vę660ob660cný

f(x) = − 0.0697646792858674 ln(x) + 0.776134441431236R² = 0.993828270039362f(x) = − 0.0610315073120442 ln(x) + 0.782215368317199R² = 0.995506780306223 TL

Loga-rithmic (TL)

Čas (hod)

Fadi

ng

Al2O3: Anomální fading

Al2O3: parametry OSL měření

1. Předehřev 120°C po dobu 10 s (kompromis: fading – citlivost)

2. CW-OSL modré světlo 20 mW/cm2 , při teplotě 90°C po dobu 40 s, záznam OSL signálu


Vę661ob661cný

Vę662ob662cný

Vę664ob664cný

Čas (s)

OSL

(cou

nts p

er 0

.16

s)

Al2O3: Reprodukovatelnost, závislost odezvy na dávce, MDD

Reprodukovatelnost měření pro 10 cyklů ozáření a měření TL a OSL (< 10%)

Závislost OSL, resp. TL, odezvy na dávce lineární (min. do 30 Gy)

Rekonstrukce dávky založena na opakovaném měření a ozařování vzorků

Minimální detekovatelná dávka – liší se v závislosti na velikosti součástek (Bourns, Inc., rozměry 2 × 1.25 × 0.5 mm, MDD ~ 12 mGy pro OSL, ~ 81 mGy pro TL – hned po ozáření)

Al2O3: Mobilní telefon jako osobní dozimetr

1. Ozáření ve svazku 137Cs: materiál MT (Nokia 3310) reprezentuje vrstvu ekvivalentní ≈ 1 cm tkáně.

2. Fotonová energetická závislost mobilního telefonu


Vę660ob660cný

Vę660ob660cný

OSL/Ka OSL/Hp(10)

E (keV)

OSL/Ka a OSL/Hp(10)

normalizované k 137Cs

Spektrum E (keV)RQR3 32

RQR8 50

N150 118

N250 208

Cs-137 663

Co-60 1250

EXPERIMENTRekonstrukce osobní dávky pomocí MT

Podmínky ozáření MT na fantomu Geometrie AP Cs-137 Ka = 1 Gy (ve středu MT) D(1cm tkáň) = 1,19 Gy

Rekonstrukce dávky pomocí NOKIA 3310ozáření na fantomu, AP, Cs-137, Ka = 1 Gy

1

2

3

4

Rezistor D(Al2O3) (Gy)

1 0,95

2 0,85

3 1,15

4 0,88

průměr 0,96

Porovnání dávek (Gy)

D(1cm tkáň)ref 1,19

D(1cm tkáň) = 1,13·D(Al2O3) 1,08

rozdíl -9%

Měření 22 hod po ozářeníKorekční faktor pro fading: 1,76

Al2O3 z elektronických součástekShrnutí

Al2O3 vykazuje velmi dobrou reprodukovatelnost a lineární závislost odezvy na dávce – jednoduchá metoda rekonstrukce dávky

Problémem je anomální fading vyžadující adekvátní korekci - důležitost znalosti doby ozáření

Al2O3 má dozimetrické vlastnosti postačující potřebám havarijní dozimetrie

Metoda je v praxi použitelná Metoda je dostatečně operativní (10 min/rezistor) Metoda může být výhodnější než biologická dozimetrie

nebo výpočetní modely

Lidské zuby

Složení zubní skloviny:96% hydroxyapatit (Ca5(PO4)3(OH)) Příměsi: K+, Mg2+, Na+, Cl-, HPO4

2- a CO32-

Zanedbatelné množství organických látek

Složení dentinu:70% anorganické látky (hlavně hydroxyapatit )20% organické látky, 10% voda

Stimulace luminiscence:• Termální • Optická – modré, zelené, infračervené

světlo

Zubní sklovina a dentin vykazují po ozáření a stimulaci luminiscenci. Signál je však slabý a nestabilní.

Lidské zuby: zatím velmi omezené dozimetrické využití

nedostatečná citlivost materiálu ve spojení s omezenými možnostmi dostupné přístrojové techniky (měřitelné D ~ několik Gy)

značná nestabilita OSL signálu za pokojové teploty, resp. za teploty lidského těla

variabilita vzorků co se týče citlivosti a míry fadingu

možnost naměření OSL signálu i v neozářených vzorcích

není k dispozici univerzální vhodný analytický protokol pro rekonstrukci dávky

stimulace modrým světlem o co největší intenzitě

odstranění organických částí ze skloviny

rozemletí zubní skloviny na co nejmenší zrna

použití tenkých vzorků s velkou plochou

manipulace se vzorky v podmínkách temné komory

použití individuální kalibrační křivky měření co nejdříve po ozáření

ProblémyPředpoklady vedoucí k nejlepším výsledkům

Lidské zuby: vlastní zkušenosti

Dentin v práškové forměStimulace modrým světlem: CW-OSL, 50 mW/cm2, 40 s, T = 30°CReprodukovatelnost měření : < 5%

Nepotvrzeny optimistické výsledky některých publikací. Dozimetricky použitelné vzorky jako níže uvedený příklad byly nacházeny velmi sporadicky.


Vę687ob687cný

Vę715ob715cný

Vę742ob742cný

Vę769ob769cný

Vę797ob797cný

Vę824ob824cný

D (Gy)

OSL

sign

ál

Vę660ob660cn

ý

Vę660ob660cn

ý

Vę660ob660cn

ýVę660ob660cnýVę661ob661cnýVę662ob662cnýVę664ob664cnýVę665ob665cnýVę667ob667cnýVę668ob668cný

Čas (s)

OSL

(im

p/0.

16 s)

Dentální keramika pro retrospektivní dozimetrii

Keramické materiály pro výrobu zubních náhrad nebo pro opravu zubů mohou vykazovat radiačně indukované luminiscenční vlastnosti:

Typ materiálu Použití ve stomatologii Zkoumaná forma

Živcová keramikaVnější vrstvy zubu – korunky, fazety, výplně

Pevné fragmenty, prášekSklokeramika

Sklo-leucitová keramika

Cementy Provizorní výplně Pevné fragmenty

Al2O3

Vnitřní konstrukce zubu Pevné fragmentyZrO2

Dentální keramika: zkoumané vzorky

Složení: ZrO2

Sklo-leucitová keramikaIPS e.max Ceram (Ivoclar Vivadent AG) Složení: SiO2 (60-65%) Al2O3 (8-12%) Na2O (6-9%) K2O (6-8%) ZnO (2-3%) CaO, P2O5, F (2-6%) Barviva (1%)

Vnitřní konstrukce („kapnička“) Vnější vrstva

Vzorky vyrobené v zubní laboratoři, rozměry 5 × 5 × 1 mm3

Dentální keramika:Souvislost TL a OSL signálu

TL signálVyhřívání: 5°C/s do 400°C

OSL signálStimulace CW, modré světlo, 20 mW/cm2

TL píky ~ 100, 170, 280°CVliv předehřevu na OSL signál

Vę660ob660cnýVę660ob660cný

Vę673ob673cný

Vę687ob687cný

Vę701ob701cný

Vę715ob715cný

Vę728ob728cný

No illumination1 min illumination with blue light 1 min illumination with laboratory light

T (°C)

TL (i

mp/

1.8

°C)

Vliv osvětlení na TL signál


Vę715ob715cný

Vę769ob769cný

Vę824ob824cný

Vę879ob879cný

Vę934ob934cný

Vę988ob988cný

25°C

90°C

150°C

230°C

Čas (s)

OSL

(im

p/0.

24 s)

Dentální keramika: anomální fading

Neodpovídá


Vę673ob673cný

Vę687ob687cný

Vę701ob701cný

Vę715ob715cný

Vę728ob728cný

Vę742ob742cný

1 min

1 hod

1 den

1 týden

6 týdnů

T (°C)

TL (c

ts p

er 1

.8°C

)


Vę660ob660cný

Vę660ob660cnýOSL: předehřev 150°CLogarithmic (OSL: předehřev 150°C)OSL: bez předehřevu

Čas (hod)

Fadi

ng

Dentální keramika: optický fading


Vę660ob660cný

Vę660ob660cný

OSL signal (předehřev 150°C, 10 s)TL signal (integrál celé TL křivky)TL pík ~280°C

Doba osvětlení (h)

Opti

cký

fadi

ng

Laboratorní osvětlení: zářivky ~ 0.05 mW/cm2

Dentální keramika: parametry měření

1. Předehřev 150°C po dobu 10 s (kompromis: fading – citlivost)2. CW-OSL modré světlo 20 mW/cm2 po dobu 60 s, záznam OSL signálu3. TL při vyhřívání 5°C/s do 450°C, záznam TL signálu – využití píku ~280°C)


Vę665ob665cný

Vę671ob671cný

Vę676ob676cný

Vę682ob682cný

Vę687ob687cný

Vę693ob693cný

Vę698ob698cný

Vę704ob704cný

Vę709ob709cný

Čas (s)

OSL

(im

p/0.

24 s)


Vę661ob661cný

Vę662ob662cný

Vę664ob664cný

Vę665ob665cný

Vę667ob667cný

Vę668ob668cný

Vę669ob669cný

Vę671ob671cný

Vę672ob672cný

T (°C)

TL (i

mp/

1.8°

C)

Dentální keramika: Reprodukovatelnost, závislost odezvy na dávce, pozadí, MDD

Reprodukovatelnost měření TL a OSL (< 5%)

Závislost OSL a TL signálu na dávce lineární (0.05 – 20 Gy)

Pozadí ~ 15 mGy pro OSL, ~ 11 mGy pro TL (měření hned po ozáření)

MDD: 9 mGy pro OSL, 10 mGy pro TL (měření hned po ozáření)

Rekonstrukce dávky založena na opakovaném měření a ozařování vzorků


Vę934ob934cný

Vę-497ob-497cný

OSL signal

TL signal (peak ~280°C)

D (Gy)

Lum

inisc

enčn

í sig

nál

Dentální keramika: Fotonová energetická závislost


Vę660ob660cný

Vę660ob660cný

OSL/Ka OSL/Hp(10)

Energie (keV)

OSL

/Ka,

resp

. OSL

/Hp(

10)Spektrum E (keV)

RQR3 32

RQR8 50

N150 118

N250 208

Cs-137 663

Co-60 1250

Vzorky pod vrstvou 1 cm polystyrenu

Sklo-leucitová dentální keramikaShrnutí

Sklo-leucitová dentální keramika vykazuje velmi dobrou reprodukovatelnost a lineární závislost odezvy na dávce – jednoduchá metoda rekonstrukce dávky

Lze současně využít TL a OSL měření Problémem je fading vyžadující adekvátní korekci, důležitost znalosti

doby ozáření Materiál se nachází uvnitř lidského těla Z hlediska odběru vzorku je nutné řešit optický fading Materiál má dozimetrické vlastnosti postačující potřebám havarijní

dozimetrie Metoda je v praxi použitelná Metoda je dostatečně operativní (20 min/vzorek – současně OSL i TL) Metoda může být výhodnější než biologická dozimetrie nebo výpočetní

modely

Kuchyňská sůl: luminiscenční dozimetr

Termální Optická (CW nebo LM) Modré, resp. zelené, světlo (420 –

560 nm) IR světlo (880 nm)

Luminiscence NaCl v důsledku ozáření:λ ~ 300 nm (UV emise)

Způsoby stimulace:


Vę673ob673cný

Vę687ob687cný

Vę701ob701cný

Vę715ob715cný

Vę728ob728cný

Čas (s)

LM-O

SL si

gnál

(im

p. n

a 0.

08 s)

Vę660ob660cný

Vę673ob673cný

Vę687ob687cný

Vę701ob701cný

Vę715ob715cný

Vę728ob728cný

Vę742ob742cný

Vę756ob756cný

Vę769ob769cný

T (°C)

TL (i

mp/

1.8°

C)

http://upload.wikimedia.org/wikipedia/commons/9/93/Chlorid_sodn%C3%BD.JPG

NaCl: zkoumané vzorky

NaCl min. 98,5% CaCO3 min. 0,9% MgCO3 min. 0,2% KIO3 33-58 mg/kg

Alpská sůl s jodem

Výrobce: Saline Bad Reichenhall, Německo

Souvislost mezi TL a OSL signálem


Vę665ob665cný

Vę671ob671cný

Vę676ob676cný

Vę682ob682cný

Vę687ob687cný

Vę693ob693cný

Vę698ob698cný

Teplota (°C)

TL (i

mp/

1.6

°C)

Způsoby redukce: osvětlení výhřev nad 160°C

Způsoby redukce: osvětlení výhřev nad 300°C

Transfer náboje při osvětlení

Termální transfer náboje při teplotách 120 - 220°CNárůst signálu OSL

T = 80 - 120°CSignál OSL konstantní

T nad 220°CPokles signálu OSL

Při opakovaném ozařování a měření dochází ke změnám citlivosti

Nízkoteplotní pík – mělké nestabilní elektronové pasti

Hlavní dozimetrický pík (~ 290°C) – zdroj OSL

Vzorek: 5 mgD = 1 Gy

NaCl: Protokol SAR„Single – Aliquot Regenerative Dose“

Opakované použití vzorků v rámci cyklů (není třeba velké množství vzorků)

Optimální parametry měření v rámci i-tého cyklu protokolu SAR

Záznam Li/Ti (monitor změn citlivosti) Konstrukce funkce: závislost Li/Ti na dávce

1. Aplikace regenerativní dávky Di 2. Předehřev při teplotě 200°C po dobu 10 s3. Měření odezvy LM- OSL při teplotě 120°C po dobu 20 s, záznam odezvy Li

4. Aplikace testovací dávky5. Měření odezvy LM- OSL při teplotě 120°C po dobu 20 s, záznam odezvy Ti

NaCl: příklad rekonstrukce dávky

Parametry v rámci SARPočet cyklů měření 9Dx , dávka ke stanovení (Gy) 3.5

Regenerativní dávky (Gy) 0, 1, 0, 2, 3, 4, 6, 8, 1

Testovací dávka (Gy) 0.6

Li/Ti

D (Gy)

Dx = 3.92 Gy

L0/T0

NaCl: Reprodukovatelnost, závislost odezvy na dávce, MDD, fading

Velmi citlivý materiál Minimální detekovatelná dávka pro vzorek 5 mg ~

0.4 mGy Při opakovaném měření dochází ke změnám

citlivosti - lze korigovat v rámci SAR Závislost OSL signálu na dávce supralineární –

sublineární Fading <5% během 4 týdnů

Stavební materiály obsahující křemen nebo živec

Využitelné předměty: cihly, beton, dlažba, střešní tašky, sanitární keramika, písek

Laboratorní příprava: extrakce minerálu ze vzorku Nevýhoda: možná velká přírodní dávka v závislosti

na stáří materiálu Stanovení dávky – zavedené metody (datování)

založené na využití protokolu SAR

Beton: příklad rekonstrukce dávky

Parametry v rámci SARPočet cyklů měření 5Dx , dávka ke stanovení (Gy) 4.5

Regenerativní dávky (Gy) 0, 2.5, 5, 7.5, 2.5

Testovací dávka (Gy) 0.5

V SÚRO extrahovaný křemen ze vzorku betonu, velikost zrn < 100 μm


Vę660ob660cný

Vę660ob660cný

D (Gy)

Li/T

i

Dx = 4.432 Gy

Děkuji za pozornost.

Documents

Retrospektivní dozimetrie