（課題番号5-1604 平成２８～３０年度）

「都市型PM2.5の高濃度化現象の原因解明と常時監視データ補正法」

研究代表者：長田 和雄（名古屋大学）累積予算額：108,097千円

（サブテーマ１） 「ガス状・粒子状のアンモニアと硝酸に関する研究」名古屋大学： 長田 和雄

（サブテーマ２） 「濃尾平野の都市型PM2.5発生要因に関する研究」名古屋市環境科学調査センター： 山神 真紀子、池盛 文数、久恒 邦裕

（サブテーマ３） 「関東平野の都市型PM2.5発生要因に関する研究」東京都環境科学研究所： 齊藤 伸治、星 純也

（サブテーマ４） 「PM2.5質量濃度に与える吸湿性粒子の影響評価」東京理科大学： 三浦 和彦

1

研究体制

研究開発目的【⾏政ニーズ】PM2.5 発⽣源寄与の推計精度向上のための解析⼿法に関する研究

【⾏政ニーズ】PM2.5 の1 時間値の評価⽅法の確⽴および測定精度の向上

PM2.5が局所的に高濃度となる東京と名古屋において

①冬季の高濃度イベントを調べるために、ガス状のアンモニアと硝酸等を観測（サブ：１・３）

②PM2.5の高濃度化に寄与する発生源を調べるために、時別・風向別のPM2.5サンプルを採取し、有機マーカー成分や指標元素を分析 （サブ：２・３）

③常時監視局で測定されるPM2.5濃度の1時間値の解釈を補助する手法を提案するために、光散乱式計測装置（OPC）でエアロゾル湿度特性を測定し、主要化学成分との関係を調べる（サブ：４・３・２・１） 2

サブ（１） ガス状・粒子状のアンモニアと硝酸に関する研究 （名古屋大学）

3

NH

3, pp

bv0

5

10

15

Ta, o C

0102030

HN

O3,

ppbv

0

1

2

3

mea

s / e

quiv

ppb

2 /ppb

2

0

2

4

nssC

l- , NO

3-

nmol

/m3

050

100150200

nssCl-

NO3-

2017 2018D M J S D M J S D

MF

NH

4+ , g/

m3

0

5

10

PM2.

5,

g/m

3

0

20

40

60デニューダ・フィルターパック（HNO3とPM2.5成分）

デニューダー差量法を用いたNHｘ計（ガス状NH3と粒子状NH4

+

を同時に測定）

名大：16年12月～都環研：17年11月～1時間毎

名古屋大学構内

> １でNH4NO3（p）が生成

名大：16年10月～1～3日毎

PM2.

5, g

/m3

0

50

NH

3pp

bv

0

5

10

15

Win

d sp

eed

m/s

0

5

10

Rai

n, m

m/h

r

05101520

CO

, ppm

0.0

0.5

1.0

1.5

OBC

, g/

m3

0

2

4

6

NO

, ppb

0

100

200

NO

x, pp

b

0

100

200

December, 20171 6 11 16 21 26 31

NH

4+ , nm

ol/m

3

0

200

400

600

4

名大 都環研（サブ3）17年12⽉国

設名

古屋

名大

時別風速で3 m/sの時間数17年12月 名古屋：452 東京：543

NH

3pp

bv

0

5

10

15

Win

d sp

eed

m/s

0

5

10

Rai

n, m

m/h

r

05101520

PM2.

5, g

/m3

0

50

CO

, ppm

v

0.0

0.5

1.0

1.5

OBC

, g/

m3

0

2

4

6

NO

, NO

x , p

pmv

0.0

0.1

0.2

December, 20171 6 11 16 21 26 31

NH

4+ , nm

ol/m

3

0

200

400

600

4.1

0.9 0.4

14 39

113 13

2.53.0

0.4 0.5

2.4

1277

4 19

OB

C：P

M2.5

成分

自動

測定

結果

デー

タ（環

境省

）

N

E

S

W0 10 20

0

10

20

010200

10

20

NH3 ppbTokankenWD=JMADec/17

NOx, ppb0 100 200 300

OBC

x1.2

5, p

pb

0

5

10

15 r ² = 0.83Y = 0.287 + 0.051 X

fN

O3-

nmol

/m3

0

200

400

600

December, 20171 6 11 16 21 26 31

MF-

NH

4+ nm

ol/m

3

0

200

400

600

ACSA

, neq

/m3

0

200

400

600fSO42-

fNO3- + fSO4

2-

N

H4+ , n

mol

/m3

0

200

400

600Obs

/Equ

iv p

pb2 /

ppb2

0.11

10100 名古屋

ACSA

, neq

/m3

0

200

400

600

December, 20171 6 11 16 21 26 31

MF-

NH

4+ , nm

ol/m

3

0

200

400

600

fNO

3- , nm

ol/m

3

0

200

400

600

N

H4+ , n

mol

/m3

0

200

400

600

Obs

/ Eq

uiv

ppb2 /

ppb2

0.11

10100

東京

5

17/12/8 16h 17/12/24 22h

NH4+ = NH4

+ − 2x SO42-

（NH4NO3量に相当）

OBC x1.25, ppb0 5 10 15N

H3+

N

H4+ ,

ppb

0

10

20

30 r ² = 0.60Y = 3.18 + 1.46 X

NH3 + ΔNH4+平均値（17年12月）： 6.7 ppb

Y切片： 3.2 ppb

自動車排出ガス由来（以外）が約半分

結果の一部はAtmos. Env. に掲載決定

fNO

3-,fSO

42- ：

PM

2.5

成分

自動

測定

結果

デー

タ（環

境省

）

サブ

（３

）か

ら

0

100

200

300

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

ng/m

3

レボグルコサン

0

4

8

12

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar

Apr

May Jun Jul

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar

Apr

May Jun Jul

ng/m

3

テレフタル酸

0

1

2

3

μg/m

3

WSOC

0%

20%

40%

60%

80%

100%

Aug Sep Oct Nov Dec Jan Feb Apr May Jun Jul Aug Sep Oct Oct Nov Dec Jan Mar Apr May Jun Jul

採取

時間

北風 南風

採取外

夏（7,8⽉）南0.7μg/m3＜北0.9μg/m3

秋‐春 南1.3μg/m3＞北1.0μg/m3

Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul 

0

5

10

μg/m

3 nssSO42‐south wind

north wind

0246

ppb

SO2

南3.3μg/m3＞北2.4μg/m3

0

50

100

150

200

250

300

0 10 20 30

nssSO

42‐+SO

2(nmol/m

3 )

V（ng/m3）

VとSO2+nssSO42‐

北 r=0.64南 r=0.72

PM2.5 全期間平均12.0μg/m3 南13.8μg/m3＞北9.7μg/m3

0

10

20

30

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

ng/m

3

V

0

20

40

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

ng/m

3

Pb

南6.4ng/m3＞北1.7ng/m3重油燃焼

Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul2016 2017                                                                                 2018

⽯炭燃焼

バイオマス燃焼

南北差⼩

南北差⼩

プラスチック燃焼 南 4.0ng/m3＞北2.5ng/m3

Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul Aug Sep Oct Now Dec Jan Feb Mar Apr May Jun Jul 

05

101520

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

ng/m

3

3‐Methylbutane1,2,3‐tricarboxylic acid植物由来⼆次⽣成 夏 南＜北秋 南＞北

0

0.5

1

1.5

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

Aug

Sep

Oct

Nov Dec

Jan

Feb

Mar Apr

May Jun Jul

ng/m

3

5‐ニトロサリチル酸トルエン由来⼆次⽣成 南 0.39ng/m3＞北0.21ng/m3

南からプラ燃焼の寄与

サブ（２） 濃尾平野の都市型PM2.5発生要因に関する研究（名古屋市環科セ）

1m/s以上について1週間サンプリング

風向別PM2.5（2016.8～2018.7）

SO2, SO42-, V濃度：

南＞北南（港湾部）での重油燃焼が寄与

PMF法によるWSOCの発生源寄与解析（サブ2＋3）

名古屋 東京北⾵ 北⾵

南⾵ 南⾵

WSOCに影響が大きい発生源の季節傾向（東京・名古屋ともに）秋冬：北でバイオマス燃焼、南で芳香族類の影響が大きい春：南でジカルボン酸系の因子の影響が強い夏：BSOAピネン、南でVery aged SOA、東京の南で芳香族類の影響が強い

12/26：21h12/20：21h12/12： 22h

有機トレーサー成分とOBCとの関係（サブ2）

6040200

6.04.02.00

2.0

0

-2.015105

0

900600300

1200

0

302010

40

0

PM2.5

, µg/

m3

OBC,

µg/

m3

T139

-10,

⁰CW

S, m

/sLE

V, n

g/m

3tP

HA, n

g/m

3

1 6 11 16 21 26 31December, 2016

― NCIES ー Konan

― NCIES ー Konan― NCIES daily

WD

北⻄南東北

NCIES●12/12-13◆12/18-23× 12/26-27

Konan●12/12-13◇12/18-23× 12/26-27

テレフタル酸もLEVと同様の傾向

江南（郊外で風上）と名環セ（都市で風下）で傾きの傾向が異なる

12/12-13北⾵

12/18-23⼤気安定

12/26-27北⾵

←名環セ周辺での⽇別過去データの範囲

海風時のテープろ紙詳細分析とシミュレーションによる発生源解析 サブ（２＋１）

海風時のEC濃度上昇には湾岸部での重油燃焼が寄与 9

V, n

g/m

3

0

10

20NCIES Konan

Time0 6 12 18 24

OBC

, g/

m3

0

1

2NCIESKonan

NO

, ppb

v

0

10

20NCIESKochino

16年8月4～6日のサンプルを2時間毎にまとめて分析

研究協力者：国環研・茶谷

名環セ

江南

大気環境学会誌に掲載

2016 | 2017 | 2018

秋〜冬の⾼濃度は硝酸アンモニウムと有機物

サブ（３） 関東平野の都市型PM2.5発生要因に関する研究（都環研）

【他サブとの連携】（サブ１）アンモニアガス・粒子の観測（サブ２）ウィンドセクターサンプル＋テープろ紙（サブ４）PM2.5イオン成分データ

・硝酸アンモニウム生成関わる窒素酸化物測定（NOｙ・HNO3計とACSA-14によるfNO3

-データ、NO2-）

・n-アルカンとカルボン酸の分析

ウィンドセクター

硝酸アンモニウムの生成条件の解析（サブ３）

> １でNH4NO3（p）が生成N

H3,

ppbv

05

1015

Ta, o C

0102030

HN

O3

ppbv

01234

mea

s / e

quiv

ppb

2 /ppb

2

0.010.1

110

fNO

3-

nmol

/m3

0

100

200

2018 2019Jul Aug Sep Oct Nov Dec Jan Feb

MF

NH

4+

g/

m3

0

5

10PM

2.5,

g/

m3

0204060

NO2からのNO3-化率が

高いのは高湿度時？

NH

3, pp

bv0

5

10

15

Sol R

ad, M

J/m

2

0

1

2

3

WS,

m/s

0

5

10

Rai

n, m

m/h

r

0

5

10

December, 201816 21 26

PM2.

5, g

/m3

0

40

80

HN

O3,

ppbv

0

1

2

3

NO

2, pp

bv

0

50

100

fNO

3- fN

O3- +

HN

O3

ppb

0

10

20 fNO3fNO3+HNO3

RH

, %

0

50

100

NO

2- , pp

b

0.00

0.05

0.10

↓17％10％

8％

2NO2 + H2O = NO3－ + H+ + HONO

NH3の存在により促進され、量的に寄与する可能性も（Li et al., PNAS, 2018）

18/12/22 18h

石油・石炭由来： CPI = 1植物： CPI = 5～10

南北風向別にPM2.5を採取 直鎖アルカンから求めたCPI：

冬において、北＞南⇒植物の影響

低分子有機酸（SOA)とアルカン（POA）との濃度比：冬：ほとんど差が見られない春～夏：南＞北⇒南のほうが酸化の進んだ粒子

有機酸の構成：夏：低分子ジカルボン酸冬：C5～モノカルボン酸の

割合が増加⇒夏は南からVery aged SOA⇒冬は北からPOA

冬：北＞南

北南

C11～C35アルカンから求めたCPI

C2～C4有機酸とC11～C35アルカンとの比

春～夏：南＞北

冬：北≒南

C2～C24 有機酸の構成割合

北風で顕著

2016 2017 2018

南風

北風

採取外

n-アルカンとカルボン酸を用いた有機物酸化過程の解析（サブ３）

モノカルボン酸ジカルボン酸

夏：低分⼦ジカルボン酸が⼤冬：C5以上のモノカルボン酸が⼤

南⾵で顕著

北⾵で顕著

破線はスマートカルク(紀本電子工業, 2007)

-Köhler式

𝑉𝑉 1

𝑅𝐻100 𝑅𝐻 𝜅

(Petters and Kreidenweis, 2007; Snider et al., 2016)

化学組成・濃度の積み上げに基づく

吸湿成長パラメータ _

体積成長率の観測から求める

吸湿成長パラメータ

二つのκの妥当性、季節性と地域性の有無を調べる

vSeasalt 1.5Na2SO4 0.68AN 0.41-0.58AS 0.48-0.51Org 0.1-0.27

Vam

bien

t/Vdr

y

RH (%)吸湿特性観測システム

サブ（４） PM2.5質量濃度に与える吸湿性粒子の影響評価（東京理科大学）

吸湿特性観測システムでの観測から得られるv値（サブ4）

緑：硫酸アンモニウム ⾚：硝酸アンモニウム 灰：有機物 破線：観測平均値

江東 夏 野田 夏

江東 冬 野田 冬

季節変化地域による違い⇒どちらも小さい

kv値の年平均は

0.40±0.11

青点： 観測値

化学成分から推定したv値（サブ4＋3）

𝜅 _ = ∑ 𝜅 , 𝑉 江東で得られた24h毎の化学成分データから算出

• 化学成分から推定されるkv_chemは0.3-0.5 で、季節変動は小さい• 観測から得られた平均値kv(0.40±0.11)と整合的• 湿度影響の補正には、kv(0.40±0.11)を通年で用いて良い

結果の一部はエアロゾル学会誌に掲載（サブ４＋3）

OC=0.1‐0.27を仮定

簡易OPCを用いた準リアルタイム補正法の検討（サブ１＋２）

結果の一部を投稿中

Dylos DC1700

PM712

𝑴𝟎.𝟓 𝟐.𝟓 𝛒𝝅𝟔 𝑫

𝟑 𝑵 𝟎.𝟓 𝑵 𝟐.𝟓

吸湿補正後の質量濃度

Mar.-Apr., 2017

Mdry,PM2.5, g/m30 20 40 60

Mdr

y,0.

5-2.

5,

g/m

3

0

20

40

60

y = 0.55x-0.53R = 0.95

July-Aug., 2017

Mdry,PM2.5, g/m30 20 40 60

Mdr

y,0.

5-2.

5,

g/m

3

0

20

40

60

y = 0.24x+0.15R = 0.79

2ch簡易OPC

β線モニター

June, 20171 6 11 16 21 26 31

PM2.

5, g

/m3

0

20

40

60FHPM712 Dylos

BAM@滝川小学校OPC@名環セ BAM@名環セ

成果の主な活用 （まとめ）

■都市域でのPM2.5高濃度化に寄与する発生源・時別NHxデータの解析から自動車排出ガス由来のNH3の寄与

・時別/風向別の試料採取と指標元素・有機マーカーの解析から①秋・冬の植物/プラ燃焼（WSOC）②夏の港湾部における船舶等による重油燃焼（SO4

2-、EC）

■ PM2.5 濃度の1 時間値の解釈を補助する手法提案・若干の季節変化はあるものの、吸湿特性はほぼ一定・OPC観測データを湿度補正することで有用な参考値が得られる

17

【⾏政ニーズ】PM2.5 発⽣源寄与の推計精度向上のための解析⼿法に関する研究

【⾏政ニーズ】PM2.5 の1 時間値の評価⽅法の確⽴および測定精度の向上

②地域の科学講座・市民講座での研究成果の講演

実施日 主催者名 講座名 開催地 参加者数 講演した「研究成果」、「参加者との対話の結果」等

H29.6.4 環境学習情報館「えこっくる江東」

江東区環境フェア

東京都 約120名 ・東京におけるPM2.5汚染に関する成果につきパネル展示

H30.1.26 名古屋大学 サイエンスカフェ

名古屋市

約30名 ・名古屋におけるPM2.5の概要と、高濃度化に至る原因について解説

H30.8.2 本課題＋日本エアロゾル学会

市民公開講座

名古屋大学

約40名 ・名古屋と東京におけるPM2.5高濃度現象とアンモニア等との関係について解説

③大学・研究機関の一般公開での研究成果の講演

実施日 主催者名 講座名 開催地 参加者数 講演した「研究成果」、「参加者との対話の結果」等

H29.2.10 名古屋市環境科学調査センター

調査研究発表会・推進費合同発表会

名古屋市 約70名 ・名古屋市におけるPM2.5濃度の経年変化など、3題を講演し、会場からの質問を基にパネルディスカッションを行った。

H30.2.16 名古屋市環境科学調査センター

調査研究発表会・推進費合同発表会

名古屋市 約70名 ・名古屋市におけるPM2.5高濃度現象や有機マーカーについて２題の講演をおこなった。

研究成果を用いた、日本国民との科学・科学技術対話の活動

18