Mineralogía de las arcillas calcinadasde la basede la Fm. Escucha

en el área de Foz-Calanda

A. ALASTIJEY ‘~<, J. BASTIDA ~, J. L. FERNÁNDEZ TuRrnL*,

X. QUEROL * y M. SIGNES***

* instituto de Cienciasde la Tierra “Jaume Alrnera’, CSIC.

** Departamenytode Geología,Universidadde Valencia.

~ A¡JU, Ibi, Alicante.

ABSTRACT

Fireclaysdepositsof mullitic compositionin relation to spontaneousfiringof the Escucha Fm. subbituminouscoal, are common in the Teruel CoalMining District. The size and the abundanceof thesemineral depositsare

unusual when comparisonis madewith worldwide coal basins.The presentstudy is focussedon the paragenesticassociationsof the stratiform fireclaydepositof Valdelapiedra(Foz-CalandaAiea, Provinceof Teruel) locatedatthe bottom of the EscuchaFm. (Middle Albian).

The macroscopicstudy and the X-ray diffraction analyseshave enabledusto differenciatethe following lithofaciesand mineral paragenesis:

1) red-grey slags:mullite + cristobalite±tridymite ±quartz(±)hematite

(±)spinel,2) yellow slags: mullite + tridymite ±cristobalite±cordierite (±)hema-

tite,3) black slags:hematite±tridymite ±mullite ±cristobalite±hercynite,

4) clay minerals,nodulesandweatheringminerais:±anhidrite±alunite±halloysite±kaolinite ±illite ±jarosite.

The calcinationof the kaolinitic carbonaceousclay unit to the refractorymullitic deposit, inducedby the spontaneousfirinig of high sulfur subbitumi-

Cuadernosde GeologíaIbérica, n.’ 17, 171-184.Editorial Complutense, Madrid, 1993

172 A.Alastueyet al.

nous coals, after a erosionstagewhich exposedthe coal-bearingdepositsofthe EscuchaFm. is inferred. If this firing processis assumed,and having inmmd the mineral paragenesis,the temeperaturereachedduring the transtor-

mation had to be lower than 1250 0C aud higher than 1050 0C. The calcina-tion time had to be higher than 100 hours if the aboyementionedlower tem-peratureis considered.There is not evidencesfor a precise datationof thecoal ignition, howeverwe can assumethat it had to occur previously to thedepositionof the Quatemiaryalluvial sedimentswhich mullitic clasts.

Key-Words: Dump mining wastes, coal, mullite, Escucha Fm., TeruelDistrict.

RESUMEN

En el Distrito Minero de carbón de Teruel abundanlas arcillas calcinadasde composisiciónmullítica asociadasa fenómenosde autocombustiónde ca-pas de carbón subbituminosode la Fm. Escucha.La frecuenciay el volumen

de los yacimientosde estosmaterialesson,sin duda,excepcionalessi los com-paramoscon los de otras cuencasminerasdel carbón.El presentetrabajosecentraen el modode apariciónde un cuerpo estratiformede arcillas calcina-das situadoen la basede la Fm. Escucha,en el Barrancode Valdelapiedra(áreade Foz-Calanda,junto al embalsede Calanda,Teruel), así como en el

estudiomacroscópicoy el análisis mediantedifracción de rayosX, que hanpuestode manifiesto las siguienteslitofacies y asociacionesminerales:

1) Escoriasrojas-grises:mullita + cristobalita±tridimita ±cuarzo(±)he-matites (±)espinela.

2) Escoriasamarillas:mullita + tridimita ±cristobalita±cordierita(±)he-matites.

3) Escorianegra: hematites±tridimita ±mullita ±cristobalita±hercy-

nita.4) Arcillas, nódulosy productosde alteración:±anhidrita±alunita±ha-

lloysita ±caolinita±illita ±jarosita.

Comohipótesismás plausiblepara la formacióndel cuerpoestratiformedebrechasde composiciónmullítica se sugierela calcinaciónde arcillas,funda-

mentalmentecaoliníticas,carbonosaso no, coetáneay epicoeténeaa la com-bustión de carbonessubbituminososcon altoscontenidosen sulfuros incluidosen la sucesiónlitológica, subsecuentementea un periodoerosivo que origina-ra la exposiciónde los materialesde la Fm. Escucha.Con estemecanismo,y

Mineralogía delas arcillas calcinadas... 173

a la vista de las asociacionesmineralesregistradas,cabesuponerque la tem-peraturamáximaalcanzadaseríanecesariamenteinferior a 1250 0C y superior

a 1050 0C y, caso de considerarla menor temperatura,los periodosde calci-

nación seríansuperioresa 100 horas. No se ha podido establecerla edaddedichaignición, peroen cualquier caso, se puedeafirmar que es anterior a losdepósitosaluviales cuaternanos,que contienencantosde composiciónmullí-tica.

Palabrasclave: Escombrera,carbón, mullita, Fm. Escucha,Teruel (zona

minera).

INTRODUCCIÓN

En cuencasminerasde carbonesde bajo rango(por tanto con alto conteni-

do en volátiles) y con alto contenidoen azufre, la combustiónespontáneadelos mismoses uno de los principalesproblemasmineros.Este hechose debe,

esencialmente,a quecuantomayor es el contenidoen materiavolátil la tem-peraturade ignición de un carbón es menor. SegúnChandray Prasad(1990)

el puntode ignición de un carbóncon un contenidoen volátiles similar al delos carbonesdel sectorde Valdelapiedra(45 % volátiles sobrebasesecay li-

bre de cenizas)es aproximadamente130 0C. Cualquierproceso,o conjuntode procesosfisico-quimicos,que seancapacesde elevar la temperaturahastael umbral de ignición del carbón y de aportaroxígenoal sistema (p.ej., orn-dación de sulfuros), puedendesencadenarla combustiónespontáneade la ca-pa carbonosa.

Los procesosde autocombustiónpuedentener lugar en diferentesestadios

evolutivosde la capacarbonosa:

a) por incendiosde la turba original, procesosdescritosen la actualidaden turbasya enterradas;

b) por desmantelamientotardío de la coberterahastala exhumacióndeldepósitocarbonoso,oxidacióny consiguientecombustión.

c) por combustiónde las capascarbonosasen profundidad:cl) bien por

circulación de fluidos a travésde fallas, o bien, c2) por entradade oxígenoatravésde antiguasgaleríasmineras.En algunoscasos,los cuerposde mullitase presentan,en el Distrito Minero Turolense,asociadosa fallas distensivas,presentandoun bloque calcinadoy otro con las capasy arcillascarbonosasin-tactas.

La combustiónde la capacarbonosasuponeuna importantetransferencia

174 A. Alastueyetal.

térmica, tanto a la materiamineral dispersacomo a la encajante,e implicaunacierta pérdidade volumenpor volatilizaciónde la materiaorgánicay par-te de la mineral. Debido a que, tanto la materiamineral dispersaen la capacarbonosa,como la encajante,suelenestarconstituidaspor arcillas, cuarzo,

sulfuros y/o carbonatosde hierro, etc.,el procesode la calcinaciónda lugar amaterialesde composiciónsimilar a los obtenidosen procesoscerámicos(mu-llita, espinelas,óxidos de hierro y fasesde siice de alta temperatura,entreotros).

La mullita es una fase constituyentede diversosmaterialescerámicostra-dicionales(cuerposcerámicosde diversostipos de gres, porcelana,sanitarios,

refractariosácidos...),así como de ciertosmaterialesde alta tecnología(pro-ducidos o destinadosa alta temperatura).Las principalesaplicacionesde laschamotasde composiciónmullítica son: a) chamotasrefractariasy hormigo-

nesrefractarios,b) materialesfiltrantes para separaciónlíquido-líquido, c) ári-do de trituración paracarreterasy balasto,d) catalizadores;aprovechandores-

pectivamentepropiedadesrefractarias,característicasde superficie,durezay

superficie+ composición(Geinaert,1979).El hecho de que la mullita sea un mineral relativamenteraro en la

Naturaleza,perode alto interés tecnológicocomo materialsintético, así comola frecuenciade aparición de dicho mineral en la zonaminerade Teruel, co-

nociéndosedescripcionesde yacimientossimilaresúnicamenteen los yaci-mientosde antracitade Pennsylvania(Laphamet al., 1980), hacenque los ya-cimientos de mullita del Distrito Turolense sean el objetivo del presente

trabajo, dadasus singularescaracterísticas.Referenciasanterioresa materialesde composiciónmullítica de estanaturalezapuedenhallarseen López Aguayoet al. (1974), Galany Mirete (1979) y Amigó y Bastida (1984).

CONTEXTO GEOLÓGICO

El áreade Valdelapiedrase halla a unos4 Km al sur de Calanda(Teruel).

Geológicamente,se sitúa en el sector norte de la Zona de Enlaceentre laCordillera Ibérica y las Cordilleras Costero-Catalanas,en el extremoNE delDistrito Minero Turolense. En este sector afloran los materialesde la Fm.Escucha(Albiensemedio) en un yacimientoalineadoWNW-ESE y de 5.2 Kmde longitud por 100 a 500 m de ancho.

La Cubetade Calandaestá situadaen el sector norte de la CuencadelMaestrazgoy presentauna extensiónreducida,pero con un considerablede-sarrollo de la Fm. Escucha.El depocentrode la Cubetase sitúa en Valde-

Mineralogíadelas arcillas calcinadas... 175

lapiedra,dondela Fm. Escuchallegaa alcanzarlos 250 m de potencia.En es-te sectorse produceuna fuerte variación de potencias,así, los 250 m de po-tenciadel depocentrose reducenrápidamentehacia el norte, hastasu desapa-

rición en 2.75 Km.La Fm. Escuchareposasiempresobrelos sedimentosjurásicosen estazo-

na, llegandoa disponersediscordantementesobrelas carniolasy dolomíasdelLías basal(basede la secuenciadeposicional11.1). Hacia el sur y surestedeCalandareposasobresedimentosjurásicoscadavez más modernos,llegandoa disponersesobre los “mudstones” litográficos y margasocres ammoniticas

kimnieridgienses.En el contactoentrela Fm. Escuchay las unidadessubyacentes,se en-

cuennansuperficiescarstificadas,que en el sector norteestánrepresentadaspor acumulacionesde brechasde relleno cárstico en cavidadesde grandesdi-mensiones(anticlinal de Saso).En el depocentro,las cavidadescársticassonde orden decimétrico,generalmenterellenas por margas pardas y pirita.Finalmente,en el sectoreste,cabalgamientode La Cerollera,el contacto,so-

bre calizasdel Dogger, es tambiénunasuperficiecarstificaday ferruginizada.El límite superiorde la Fm. Escuchaestáconstituidopor un nivel de con-

crecionesferruginosas,sobreel que reposanlas margasy calizas cenoma-nienses.Haciael sur de la Cubetade Calanda,entreambasunidades,se tn-tercalala Fm. Arenas de Utrillas (siemprecon potenciasmuy reducidas).

En el áreaestudiada,la Fm. Escuchaestáconstituidapor sedimentospre-dominantementelutíticos, con carbones,arenasy algunos niveles calizos.Fueradel depocentro,los niveles de carbóndisminuyendrásticamentesu po-

tencia, o desaparecen.En la zona central y oestede Valdelapiedrala Fm.Escuchamuestrapotenciascomprendidasentre75 y 25 m, en los que se dis-tingue:

a) Un tramo inferior lutítico con intercalacionescarbonosasde hasta4 m,situadaspreferentementeen los 20 m inferiores e intercaladasentrelutitas ri-casen ostrácodos,bivalvos y gasterópodos.Se ha de destacarun tramo cons-tante margosode color verde parduzco,que en toda la zonareposasobre el

substratojurásicocalizo carstificado.b) Un tramo intermedio (15-35 m) constituidopor lutitas e intercalaciones

menoresde carbón.Los tramoslutíticos se caracterizanpor su estratificaciónde tipo lenticularcon frecuenteslimolitas carbonatadasnodularesy niveles ri-

cosen charáceas.c) Un tramo superior(15-20 m) caracterizadopor la presenciade secuen-

cias arenosascanaliformespositivasen un contextolutítico con restosvegeta-les, algunosniveles con charáceasy tramosversicolores.

176 A. Alastueyetal.

EL YACIMIENTO DE ARCILLAS CALCINADASDE VALDELAPIEDRA

En la basede Ja Fm. Escucha,y hacia el sectoroestede Valdelapiedra,sedistingue un cuerpode arcillas calcinadasque aflora en superficie 1 Km alNW de la explotaciónde carbonesde Valdelapiedra(desmonteCarmeny Pura

de SAMCA). El yacimentoen cuestiónposeeuna longitud mínima de 1 Kme incrementasu potenciahacia el depocentro(5.7 a 25 m), aunqueno apare-

ce en el mismo. Estosmaterialespresentanaspectoescoriáceocon coloracio-nes claras y versicolores,englobandoniveles arcillosos y carbonososgrises.La disposiciónes a grandesrasgosestratiforme,de formaque estosmateria-les se disponensuperiore inferiormentea la posición o posicionesque ocu-pabanlas capasde carbóncuya combustiónespontáneaprodujo la calcina-

ción.La sucesiónreconociblees (Amigó y Bastida, 1984):

Muro: No observable.

1. (2 m) Limolitas grisesy pardas,con pasadasblanco-amarillentas,con trán-

sito lateral a arcillas griseshaciael sur.

2. (0,3 m) Nivel de lignito.

3. (5 m) Nivel de escoriasque constade basea techode:

3.1. (0,3 m) Capasfinas de hematitesalternantescon materialesblancos

de grano fino.

3.2. (0,7 m) Escoriasferruginosasnegrasy materialesblancosanálogos

a los de 3.1.

3.3. (1 m) Escoriasrojizas compactasno alveoladascon pasadasde 0,2m. de escoriasnegrasalveoladas.

3.4. (0,3 m) Escoriasnegrasferruginosasalveoladascon pasadasde es-

coriasrojizas no alveoladas.

3.5. (1,5 m) Escoriasamarillentasmás o menosalveoladas

3.6. (0,5 m) Mullitas rojizas y escoriasnegras.

3.7. (1,5 m) Mullitas blanco-grisáceascon pasadasde 0,05 a 0,2 m demullitas rojizas y escodasnegras. En la parte superiorde estetra-mo, se presentanimpregnacionesde carbonatos.

4. Techo. Piedemontecuaternario.Cantospredominantementecalcáreosan-

gulosos,de 6 cm de media,eventualmentede escoriaso mullitas; matrizarcilloso-limosamarrón.

Mineralogíade las arcillas calcinadas... 177

Esta sucesiónestratigráfica,cuya composicióncorrespondeal punto A dela figura 1 en Amigó y Bastida (1984), ha sido objeto de un detalladomues-treo con el fin de estudiarlas asociacionesmineralespresentes.

LA CAÑADA DE VERICH

Arcillas margosas verdes¡ajadas

Arcillas arenosasversicolores

Arcillas blancasversicolores

Arcillas grises versicalorescon intercalaciones margosas

Arcillas blancas con unaintercalación de lignito

Arcillas blanco-grisesversicolores

Arcillas gris-negras

versicolores

Arcillas ocres

Fig. 1.—Serie estratigráficade la Fui. Escuchaen la Cañadade Verich (Hoja 495, coord.UTM del techo: 30 TBF 43652910).La composiciónmineralógicade las muestras4130 a4137 seexponeen la Tabla 2.Fig. l.—Strasigraphicseriesof the EscuchaFm. in the Cañadade Verich area (lOME geo-logical map n. 495, UTM at the top of the serie: 30 TBF 43652910).The mineralogicaldata of samples4130 to 4137 aregiven in Table 2.

lOm-

o.

A. Alastueyet al.

ANÁLISIS MINERALÓGICO

1. MÉ’rouo

Se hanefectuadoregistrosdifractométricosde materialmolturado y pasan-te en su totalidadpor un tamiz de 50 ~m, utilizando un equipo SiemensDM10,

con interfaceDaco-MP, siendo las condicionesde trabajo: 40 KV, 20 mA, ba-rrido a pasosde 0.05 02~ entre2 y 62 0261 y tiempo de contajede 3 segun-dos. La obtención y tratamientode los registrosse ha efectuadocon el soft-

ware del sistemaDIFFRAC.AT, utilizándoselos programasEDM y DCM deedición y control, EVA (evaluaciónde registros)y MAINT (tratamientodebasesde datos).

En los difractogramasobtenidosse han efectuadomedidasde FWHM (an-chura a media altura) para las reflexiones 110 y 220 de la mullita. Dichosvalores se hancomparadocon los obtenidospor cocción de unaarcilla de si-

milar composicióna las encontradasen el áreade estudio(Tabla 2) a tempe-raturasentre1050 y 1150 0C, durantetiemposentre2 y 100 horas(SerranoyBastida, 1991), veáseTabla 1.

TABLA 1

TEMP.(’C) FWHM 110 FWHM220

1050 2 horas 0.494 0.45650 horas 0.300 0.324100 horas 0.290 0.297

1100 2 horas 0.369 0.39350 horas 0.247 0.239

1150 2 horas 0.340 0.36150 horas 0.220 0.209100 horas 0.220 0.209

Medidas de FWHM (anchura amediaaltura,2 Theta)paralas reflexiones110 y 220de mullitas obtenidas por cocciónde una arcilla

de similar composicióna las dela Tabla2a temperaturas entre1050y 11500C

durante tiempos de cocciónde2 a 100 horas(Serranoy Bastida,1991)

178

Mineralogíade las arcillas calcinadas... 179

2. RESULTADOS

2.1. Materiales no calcinados

Se ha determinadola composiciónmineralógicade arcillas de la Fm.Escuchaen seriesno afectadaspor fenómenosde calcinación. Los resultadosmuestranque se trata de arcillas esencialmentecaoliníticas,si bien, asimismo

presentancantidadesapreciableshan detectadofeldespatos,pirita

de illita y cuarzo. Eny siderita(Tabla 2).

pequeñascantidadesse

TABLA 2

Muestra 0ff 1< 1 Q Fk Py Si

4130 0.02 ++ *

1131 0.10 ++ + *

4132 0.35 ++ + * *

4133 0.00 ++ *

4134 0.45 ++

4135 0.42 ++ + * *

4136 0.40 ++ + +4137 1.10 ++ + ++

++, esencial;+, abundante;*, presente.

Arcillas no calcinadasde la SerieEstratigráficade la CañadadeVerich(veásetambiénFig. 1).

Q/f,cuarzo/filosilicatos;K, caulinita; 1, illita; Fd, feldespatos;Py, pirita; Si, siderita.

2.2. Materiales calcinados

Se han distinguido cuatrolitofacies que correspondena diferentesasocia-cionesmineralógicas(Tabla 3 y Fig. 2):

1) Escoriasrojas-grisescon aspectode ladrillo (no estratificadas),mullita+ cristobalita±tridimita ±cuarzo(±)hematites(±)espinela.

2) Escoriasamarillascon aspectovitreo y texturaalveolar,mullita + tridi-mita±cristobalita±cordierita(±)hematites.

3) Escoria negracon aspectovítreo y textura alveolar,hematites±tridi-mita ±mullita ±cristobalita±hercynita.

4) Arcillas, escoriasblandas,nódulos y productosde alteración,±anhi-drita ±alunita±halloysita ±caolinita±illita ±jarosita.

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Mineralogíade las arcillas calcinadas... 181

2.3. Crisíalinidad de la muí/ita

Las medidasde FWHM de las reflexiones 110 y 220 de la mullita mues-

tran una granuniformidad y reflejanunascondicionesde formación similaresparatodas las muestrasestudiadas.

Si se comparanestos resultadoscon los obtenidospor Serranoy Bastida

(1991), pareceplausible quela calcinaciónde las arcillas caoliníticasorigina-les tuviera lugar a temperaturasinferiores a 10500Cy en tiempos superioresa 100 horas.

CONCLUSIONES

Se han distinguido cuatrotipos de asociacionesmineralescorrespondientesa cuatro tipos de conjuntosde litofacies. Las tresprimerasson referiblesacondicionesde alta temperatura,tanto por la naturalezade los mineralespre-

sentescomo por las estmcturasde los agregadosminerales.Las estructurasvítreasvesiculadasobservadasen escoriasamarillas y ne-

gras (con asociaciones2 y 3) correspondena productosde fusión de rocascon variablescontenidosen aluminosilicatos.Los fundidoscorrespondientesa

escoriasnegras(altos contenidosen hematites)puedenreferirseal eutécticoa1088 ‘C, sistema SiOrAI

2O3-FeO,de Osborny Huan (1960).La asociación1 de acuerdocon lo expuestoen Amigó y Bastida(1984), se

formaría a partir de composicionesoriginalescaolinítico-illíticas a temperatu-

ras superioresa 9500C. Considerandoque en el afloramientoson frecuentes

los nódulosde anhidrita, y que de acuerdoa datosde Chinchónel al. (1991),

el límite superiorde estabilidadpara dicha fase en condicionessuperficialeses de 1050 0C, el análisis de cristalinidadde la mullita hacepensaren proce-sos de calcinacióna temperaturasinferioreso igualesa 1050 0C durantetiem-pos superioresa 100 horas.

Este procesode calcinaciónseriasimultáneoa la combustiónespontáneade capasde carbónsubbituminosocon alto contenidoen azufre(del ordendel

6.0 %). No se ha establecido,por el momento,si la ignición tuvo lugar con

Fig. 2.—Asociacionesmineralestípicasde las litofacies distinguidas.Tr, tridimita; Mu, mu-llita; Q, cuarzo; Cr, crisobalita;Hm, hematites;Cd, cordierita; Hl. halloysita; K, caolinita.Fig. 2—Representativemineral paragenesisof the differentiatedlithofacies. Tv, tridymite;Mu, mullite; Q, cuartz;Cv, crisobalite;Hm, hematite;Cd, cordierite; HI, halloysite; K, kao-Imite.

A.A

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Mineralogíade las arcillascalcinadas...

TABLA 4

Muestra PWI-IM 110 FWIIM 220

82-172 0.245 0.25382-174 0.237 0.248

4-66 0.267 0.288JA15-30 0.227 0.248JAI5-40 0.252 0.244JAl5-.43 0.237 0.256

Medidasde FWHM (anchuraa mediaaltura, 2 Theta) para las reflexiones

de 110 y 220 de las mullitas de Valdelapiedra.

anterioridada la sedimentaciónconglomeráticapaleógena(el cuerpomullíticoha sido detectadomediantesondeosinmediatamentebajo los materialester-ciarnos),pero en cualquier caso, se puedeafirmar quees anterior a los depó-

sitos aluviales cuaternariosde Valdelapiedra,los cualescontienencantosalu-viales de composiciónmullitica.

La asociación4 correspondea materialesno afectadostérmicamente(Fer-nándezNieto et al., 1982) o bien, a productosde alteraciónformadospos-teriormentea la ignición. A esteúltimo casocorrespondenlos nódulosde ha-lloysita, que podríanhaberseformado a partir de solucionesde aguasperco-lantesácidasy ricasen SO4tpor un procesosimilar al descritopor Callaghan(1948>para depósitosde halloysitaen Indiana.

Estosmaterialesse podríanhaber formadoal poco tiempo de la ignición,incluso duranteel mismo enfriamientode los materialesafectadostérmica-mente,o bien con más o menosposterioridad,pudiendo continuarel procesohastala actualidad.De cualquier modo la consideracióndel sistemaAl2Or

SiO2-H20 (NoII, 1936; en Levin n z1., 1964), para e] casode los nódulosdehalloysita,hacepensaren relacionesA1203/SiO2 inferiores a 1/2 y temperatu-ras necesariamenteinferiores a 350

0C (sin presenciade boehmita, sin pre-

senctade pirofilita).

AGRADECIMIENTOS

Este trabajoha sido parcialmentefinanciadopor los Proyectosde Investigacióndela CICYT PB89-418y PB8Y-0463-C02-01.

183

184 A. Alastueyet al.

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Manuscrito recibido: 16 diciembre199].Revisiónaceptada:S mayo 1993.