Nuclear Instruments and Methods 209/210 (1983) 989-994 989 North-Holland Publishing Company

E T U D E PAR M I C R O S C O P I E ELECTRONIQUE A BALAYAGE DE L ' E N D O M M A G E M E N T PAR FATIGUE D U CUIVRE APRES IMPLANTATION DE DIVERS E L E M E N T S (de He ~ Xe)

J. M E N D E Z et P. V I O L A N Laboratoire de M~canique et Physique des Mat~riaux, ERA- CNRS n ° 123- E.N.S.M.A., 86034 Poitiers Cedex, France

C. F A Y O U X Laboratoire de M~tallurgie Physique, L A - C N R S n ° 131, 40 Avenue du Reeteur Pineau, 86022 Poitiers, France

The effect of ion implantation on the surface fatigue damage in polycrystalline copper has been studied. Several elements were employed, from He to Xe, which induce different defect structures. Implanted and non-implanted specimens were cycled up to rupture in tension-compression conditions under two cyclic stress levels. Fatigue tests were conducted at room temperature in laboratory air or in vacuum. Fatigue life is only modified on the He-implanted specimen cycled at the lower stress level; other implanted specimens do not show measurable changes in the fatigue lives. Scanning electron microscopy was used to characterize the effect of the implantations on the cyclic slip behaviour at the specimens surface. While AI or Cu implantations induce no changes and Xe implantation has a small effect, on the other hand, the implantation of He, B, C, N, O or Ar causes a strong inhibition of slip bands at the specimen surface. This inhibition is correlated with the nonsolubility of the elements in thermodynamic equilibrium conditions.

1. Introduction

Lorsqu 'un 6chanti l lon est soumis /~ des con- traintes cycliques, l ' endommagement se localise dans certaines zones o~ l ' accumula t ion des d6for- mat ions conduit /~ la format ion de microfissures. I1 est bien connu que pour les mat6riaux homog~nes, tels que m6taux purs ou solutions solides, c'est fi la surface des 6chantil lons soumis ~t des essais de fatigue qu 'appara issent les premi6res microfis- sures. Lorsque la surface de l '6chanti l lon est ex- empte de tout d6faut pouvan t jouer le r61e de concent ra teur de contraintes, la nature des sites d ' a m o r ~ a g e des mic ro f i s su re s d d p e n d du m~canisme de d6formation cyclique du mat6riau ainsi que de l ' intensit6 des constraintes impos6es.

Dans le cuivre polycristallin, la d6formation plast ique cyclique se localise dans les bandes de glissement persistantes lorsque le niveau des con- traintes impos6es relat ivement faible condui t fi des dur6es de vie 61ev6es (domaine d 'endurance, rup- ture au del~ de 10 6 cycles dans l 'air); par contre elle se localise dans les jo ints de grains lorsque les niveaux de contraintes sont 61ev6s et les dur6es de vie faibles (domaine de fatigue oligocyclique). Les microfissures s 'amorcent dans certaines de ces bandes de glissement persistantes, ou ces joints de

grains, /~ la surface de l '6chantillon. Ce r61e particulier de la surface dans les

processus d 'amor~age a condui t de nombreux chercheurs /t 6tudier l ' inf luence de modificat ions superficielles sur la tenue en fatigue e t / t s'int6res- ser ~t l ' influence de l ' env i ronnement sur les condi- t ions d'amorqage.

Dans une 6tude des m6canismes d 'amorqage des fissures dans le cuivre polycristall in en cours au Labora to i re de M+canique et Physique des Mat6riaux nous nous sommes plus particuli6re- ment int6ress6s jusqu ' ic i au param6tre environne- ment [1,2]; il nous a sembl6 int6ressant, pour une meilleure compr6hension de ces m6canismes, de modifier par implan ta t ion ionique la surface des 6chantillons. Nous avons entrepris dans ce but une 6tude en cooperat ion avec le Laboratoire de M~tal- lurgie Physique de l 'Universi t6 de Poitiers qui a construi t r6cemment un implanteur d ' ions /~ fort d6bit et qui a d6marr6 plusieurs 6tudes sur les effets de l ' implan ta t ion [3].

Quelques 6tudes r6centes [4,5] ont en effet montr6 que la modif icat ion des couches super- ficielles par implan ta t ion ionique pouvait dans certains cas augmenter no tab lement les dur6es de vie en fatigue; cependant les r6sultats publi6s se rappor tent /~ diff6rents m6taux de base avec des

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990 J. Mendez et a L / Etude del~ndommagement

conditions d'implantation et de sollicitation en fatigue tres variables ce qui rend tres difficile leur interpretation.

Nous donnons dans cet article les resultats con- cernant l'effet de l'implantation dans le cuivre polycristallin d'61ements de differentes natures (gaz, metalloides~ metaux) sur les caracteristiques d'endommagement par fatigue. Par rapport aux premiers resultats publics [6], la gamme des masses atomiques des elements implantes a ere etendue (de He ~ Xe), les conditions d'implantation (dose, energie) restant identiques.

Les elements implantes ont 6te choisis en fonc- tion des differents effets attendus d'une implanta- tion ionique: - creation de defauts ponctuels et de contraintes

superficielles de compression; - modification du mode de glissement; - formation eventuelle de precipites ou de bulles

pour les elements insolubles; - apparition possible de nouvelles phases hors

equilibre thermodynamique; - amorphisation de la couche implantee.

2. Conditions exp6rimentales

Des eprouvettes axisymetriques de cuivre poly- cristallin O.F.H.C. d'un diametre de 6 mm ont ere utilisees. La plupart des essais ont ere effectues sur des eprouvettes cylindriques permettant une bonne observation au microscope electronique h bal- ayage. Quelques essais de contr61e effectues sur des eprouvettes toriques (classiquement utilisees dans les essais d'endurance) ont montre qu'il n 'y avait pas d'influence de la forme de l'eprouvette sur la duree de vie.

Les eprouvettes ont subi, awes un polissage electrolytique trbs soigne, un recuit de 3 heures 460°C; le diametre moyen de grains ainsi obtenu est de 20 ~m.

Un nouveau polissage electrolytique a ete ef- fectue avant de monter l'eprouvette sur l'im- planteur d'ions. Le bombardement a ete realise dans tousles cas sous 120 keV, jusqu'h une dose de 5 × 10 ~6 ions /cm 2. Un mouvement de rotation de l'echantillon permet d'assurer l'unformite de l'implantation.

La liste des elements implantes ainsi que les estimations des profils d'implantation et des con- centrations moyennes dans la couche implantee

Tableau 1

Profils d'implantation dans le cuivre. Energie 120 keV, dose 5 × 1016 ions/era 2.

Element Profondeur 1/2 largeur Concentration implant6 du pic de du pic moyenne

concentra- (nm) (at.%) tion (nm)

He 385 111 2,7 B 148 58 5,1 C 132 55 5,3 N 116 49 6 O 100 43 6,8 AI 62 29 10,1 Ar 43 20 14,7 Cu 27 13 23 Xe 17,5 7 41

sont donnees darts le tableau 1. Les eprouvettes implantees ainsi que des

echantillons temoins non implantes ont ere solli- cites en traction-compression jusqu'5 rupture.

Les essais ont ete effectues ~ la temperature ambiante, soit darts l'air, soit dans une enceinte vide (10-4Pa). Tous les essais ont ete realises une frequence de 37 Hz, avec une contrainte moyenne tres faiblement positive de maniere eviter la deterioration de l'+prouvette au moment de la rupture.

3. R6sultats exp6rimentaux

3.1. Influence de l'implantation sur la durOe de vie

Les durees de vie N R des eprouvettes implantees ou non implantees sollicitees dans differentes conditions (contrainte environnement) sont re- portees dans les tableaux 2 et 3.

La premiere serie d'essais a ete conduite dans le vide pour s'affranchir de l'effet de l'oxygene sur les mecanismes d'amor~age; cependant nous avons dfi employer un niveau de contraintes eleve pour que les durees de vie restent darts des limites raisonna- bles (tableau 2).

La deuxieme series d'essais a et6 conduite dans l'air ~ plus faible contrainte (tableau 3). Pour ce niveau de sollicitation, la durde du stade d'amorqage des fissures est estimee ~ plus de 90% de la duree de vie totale et on peut esperer dens ce cas mieux deceler l'effet de l'implantation par les variations de N k.

J. Mendez et al. / Etude de I'endommagement 991

Tableau 2 Essais de fatigue dans le vide. Traction-compression, 2,5_+117,5 MPa. Nombre de cycles b, la rupture en fonction de l'+16ment implant6.

E16ment He B C N O Al Ar Cu Xe Ref6rence implant6 Cu non

implant6

NR/106 2,7 1,7 2,5 1,5 4,2 3 1,2 2,0 1,8 1,7 3,6

Tableau 3 Essais de fatigue dans Fair. Traction-compression, 2,5 ±87,5 MPa. Nombre de cycles /t la rupture en fonction de l'616ment implant&

El+ment He N Al R+fbrence Cu implant6 non implantb

Na/1016 9,1 6,3 3,7 5,08 5,0 5,14 a 4,8 a

Essais sur 6prouvettes toriques.

L'ensemble de ces r6sultats ne fait pas apparMtre d'influence significative de l'implantation sur les dur6es de vie saul dans le cas de l'6prouvette implant+e He testbe dans l'air h + 87.5 MPa.

3.2. Influence de l'irnplantation sur les caractOris- tiques de rendommagement par fatigue it la surface des ~chantillons.

Les 6prouvettes ont +t6 examin6es au micro- scope 61ectronique ~ balayage afin de caract6riser les modifications introduites par l'implantation dans les processus de d6formation cyclique et d'amor~age des fissures.

3.2.1. Eprouvettes sollicitkes sous vide it A o / 2 = +_ 117.5 M P a

La fig. 1 repr6sente l'aspect g6n6ral qui caract6rise les kprouvettes non irnplantkes dans les zones non perturbkes par la formation d'une fissure macroscopique: 1) La plupart des grains sont fortement d6form6s

et couverts de bandes de glissement sinueuses et tr6s extrud6es caract6ristiques du glissement d6vi6;

2) Des microsfissures apparaissent aux joints de grains. Les 6prouvettes implant~es AI ou Cu ne

prbsentent pas de differences discernables par rap- port h l'6tat de r6f6rence.

Par contre, rimplantation des Ol~ments N, 0 ou Ar, provoque des changements consid6rables en surface (fig. 2): 1) dans leur tr6s grande majorit6, les grains ne

pr6sentent pas de traces de glissements; 2) les quelques rares glissements visibles sont tr6s

rectilignes et ne pr6sentent pas d'extrusions; 3) dans ces 6chantillons le nombre de microfis-

sures form6es dans les joints de grain est plus 61ev6 que dans les 6chantillons non implant6s. L'implantation de B, C, ou He provoque un effet

similaire mais le hombre de grains pr6sentant des glissements rectilignes est beaucoup plus grand que pour N, O ou Ar (fig. 3)

L'effet de l'implantation des ions Xe est moindre (fig. 4); les grains sont beaucoup moins d6form6s mais les glissements sont tout de m~me nombreux

Fig. 1. Micrographie de la surface d 'une +prouvette non-im- plant+e. Fatigue sous vide/~ 2,5 + 117,5 MPa.

VII. METAUX

992 J. Mendez et al. / Etude de l'endommagement

Fig. 2. Micrographie de la surface d 'une 6prouvette implantbe O. Fatigue sous vide fi 2,5 _+ 117,5 MPa.

Fig. 5. Micrographie de la surface d 'une 6prouvette non-im- plant6e, Fatigue dans l'air ~ 2,5 + 87,5 MPa.

Fig. 3. Micrographie de la surface d 'une 6prouvette implant6e C. Fatigue sous vide b~ 2,5_+ 117,5 MPa.

et pr6sentent les m6mes caractbristiques que les 6chantillons non implantbs: bandes de glissement sinueuses et extrud6es.

3.2,2. Eprou~ettes sollicitOes clans l'air gt Acr /2 = ± 8 7. 5 M P a

Pour ce niveau de contraintes, les @rouvettes non implantOes pr6sentent un endommagement en surface beaucoup moins important que dans le cas pr6cddent (fig, 5): - les grains sont moins d6form6s; - les microfissures se forment dans les bandes de

glissement persistantes. L'examen de l'6prouvette ayant subi une ira-

Fig. 4. Micrographie de la surface d 'une 6prouvette lmplant6e Xe. Fatigue sous vide fi 2,5_+ 117,5 MPa.

Fig. 6. Micrographie de la surface d 'une ~prouvette implantbe N. Fatigue dans Fair ~ 2,5 _+ 87.5 MPa.

J. Mendez et al. / Etude de l'endommagement 993

plantation d'ions AI ne r6v61e pas d'influence de l'implantation sur les caract6ristiques de l'endom- magement en surface.

Les implantations d'ions He ou N provoquent toutes deux le m~me effet (fig. 6):

disparition totale des glissements sur la partie utile de l'6prouvette; quelques rares glissements rectilignes apparais- sent pr6s de la cassure, dans les zones qui ont subi une forte d6formation au moment de la rupture; en dehors de ces zones, y compris sur les bords de la cassure, la surface n'a pas 6t6 perturb6e.

- la rupture est provoqu6e par la propagation d'une fissure unique alors que sur les 6chantil- lons non implant6s on trouve plusieurs fissures secondaires; l'absence de fissures courtes rend trbs difficile sur ces 6prouvettes la d6termina- tion des sites d'amor~age.

4. Discussion

Deux points peuvent 6tre d6gag+s des r6sultats pr6c6dents:

(1) L ' implantat ion de certains 616ments (He, B, C, O, Ar) modifie consid6rablement les m6canismes d'endommagement par fatigue /~ la surface des 6chantillons de cuivre polycristallin 6tudi+s, alors que l'implantation d'autres 616ments (A1, Cu) n'apporte aucune modification notable.

(2) II n'y a g6n6ralement pas d'influence d'une implantation sur la dur6e de vie en fatigue dans nos conditions d'exp6riences. Seule l'6prouvette implant6e He sollicit6e /t +87.5 MPa dans l'air pr6sente une dur6e de vie plus importante que les 6chantillons de r6f6rence; mais un seul essai ayant 6t6 r6alis6 ce r6sultat demande confirmation.

Ce deuxi6me point est en contradiction notam- ment avec les r6sultats de Kujore et al. [4] qui obtiennent une augmentation significative de la dur6e de vie apr6s implantation d'A1 dans le cuivre, pour des contraintes de sollicitation cycliques comprises entre 95 et 115 MPa. Darts notre 6rude les implantations ont 6t6 effectu6es avec des 6nergies 16gbrement sup6rieures, mais surtout/~ des doses dix fois plus importantes; il en r6sulte une densit6 de d6fauts d'irradiation beaucoup plus forte.

L'absence d'influence de l'implantation sur les dur6es de vie pour nos essais/l +_ 117.5 MPa sous

vide n'est pas trbs surprenante; l'implantation favorise en effet la rupture des joints (fig. 2) et ce sont justement les joints de grains qui constituent les sites pr6f6rentiels d'amor~age ~ ce niveau de contraintes. Par ailleurs, on sait que les vitesses de propagation sont tr6s faibles sous vide [7] et il est probable que l'amor~age ne concerne qu'une faible part de la dur6e de vie totale.

Par contre on pouvait s'attendre /t une plus grande influence sur les dur6es de vie dans le cas des essais dans l'air ~ plus faible contrainte. Les sites d'amor~age dans le m6tal de r6f6rence sont dans ce cas les bandes de glissement persistantes; or, l'effet de blocage des glissements est tr6s im- portant aprbs implantation de N e t He puisqu'en dehors du voisinage imm6diat de la cassure on ne voit aucun glissement sur la partie utile de l'6chantillon (fig. 6). L'amor~age est sur ces 6pro- uvettes un ph6nom6ne tr6s localis6 et la formation du moindre d6faut en surface entraine la cr6ation d'une fissure de fatigue. Le fait que sur l'6pro- uvette implant6e d'ions He la formation de cette premi6re amorce soit retard6e, pourrait provenir d'une profondeur d'implantation environ trois fois plus 61ev6e que pour l'azote.

En ce qui concerne le blocage des glissements, nos r6sultats recoupent ceux publi6s par Bakru et al. [5] sur le cuivre implant6 d'ions Ne et sur un acier type 304 implant6 d'ions N.

Nous avons observ6 cette inhibition des glisse- ments ainsi que l'absence d'extrusions dans les quelques glissements qui traversent la couche im- plant6e avec la plupart des 616ments autres que AI et Cu.

L'effet est maximum avec l'implantation d'ions O, N ou Ar et un peu moindre (tout au moins aux fortes contraintes) avec l'implantation d'ions He, B o u C .

Le cas du xenon qui modifie le nombre de glissements sans modifier leur caract6re est un peu particulier; du fait de sa plus grande masse atomique, la profondeur de la couche implant6e est tr6s faible, et m~me s'il est probable qu'elle soit trbs perturb6e elle est assez facilement travers6e par les glissements.

L'implantation d'ions Cu dans la matrice cuivre a 6t6 r6alis6e de mani6re/a isoler l'effet de l'irradia- tion; on peut s'attendre & la cr6ation de d6fauts ponctuels et de contraintes r6siduelles de compres- sion en surface; nos r6sultats montrent qu'il n 'y a pas d'influence sur l'aspect ou le nombre de glisse- ments.

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Avec l'implantation d'A1 on pouvait esp6rer introduire des contraintes de compression plus 61ev6es (rayon atomique de I'AI plus grand que celui du Cu) et favoriser la formation de glisse- ments planaires en surface par effet d'alliage (di- minution de l'6nergie de faute); ces deux effets suppl6mentaires devraient aller dans le sens d'une am61ioration de la tenue en fatigue en retardant l'amor~age des fissures; or nous ne constatons pas d'am61ioration de la dur6e de vie et il n 'y a pas de modifications d6celables au M.E.B. du caract6re des glissements.

En ce qui concerne le bore, les contraintes r6siduelles devraient ~tre moins importantes (rayon atomique plus faible que celui du Cuivre) et on n'attend pas d'action particuli6re sur le mode de glissement; or on observe un effet de blocage tr6s important des glissements/~ la surface des 6chantil- lons y compris pour les contraintes de sollicitation les plus 61ev6es.

Le carbone a un effet voisin de celui du bore et ce sont les 616ments N, O, Ar et ~ u n degr6 moindre He qui produisent l'effet de blocage max- imum des glissements.

La notion de solubilit6 doit 6tre ici consid6r6e avec des r6serves puisqu'apr6s implantation les couches superficielles concern6es ne se trouvent pas /~ l'6quilibre thermodynamique; il semble pourtant que le blocage des glissements puisse ~tre corr616 avec la non solubilit6 des 616ments, la cr6ation de d6fauts ponctuels et de contraintes r6siduelles ayant une influence n6gligeable. L'im- plantation d'argon est ~ cet 6gard trbs int6ressante puisqu'il s'agit d 'un 616ment insoluble de masse atomique comprise entre les deux 616ments solu- bles AI et Cu; il provoque donc des d6fauts d'irradiation du m~me ordre; or on observe un blocage des glissements pour l'argon alors que l'effet de Cu et A1 est n6gligeable.

Parmi les 616ments insolubles ce sont les gaz qui provoquent l'effet de blocage le plus marqu6; par exemple, la diff6rence est nette entre le carbone et l'azote dont les profils d'implantation sont trbs voisins.

On peut supposer que ces 616ments non solubles peuvent former des petits amas ou pr6cipit6s, ou bulles dans le cas des gaz [8,9]; cette formation peut ~tre activ6e par l'action des contraintes cycliques et favoris6e, particuli6rement dans le cas des gaz, par la prOsence d'une sursaturation en lacunes [10]. Ces pr6cipit6s ou bulles constituerai-

ent des barribres trbs efficaces emp~chant les glis- sements de d6boucher ~ la surface.

Dans le cas des 616ments solubles tout apport d'6nergie provoquera au contraire un r6arrange- ment local du r6seau cristallin.

5. Conclusion

L'implantation d'616ments de diverses natures (gaz, m6tallo'ides, m6taux), dans une gamme 6tendue de masses atomiques, nous a permis de mettre en 6vidence un important effet de blocage des glissements en surface pour les 616ments in- solubles dans le cuivre; ce blocage est particuliere- ment marqu6 dans le cas de 616ments gazeux. Par contre les effets d'irradiation produits par les 616- ments solubles sont n~gligeables.

La pr6sence de lacunes en sursaturation com- bin6e ~ l'action des contraintes cycliques peut favoriser la formation de micro-pr6cipit6s ou de bulles constituant des barribres trbs efficaces qui emp~chent les glissements de d6boucher en surface.

L'effet a priori favorable du blocage des glisse- ments sur l'amorqage des fissures de fatigue, ef- fectivement constat6 dans le cas de l'Hblium (couche implant6e profonde et densit6 moyenne relativement faible), peut ~tre contrebalanc6 par une facilit6 accrue de germination des microfis- sures aux joints de grains.

References

[l] J. Mendez and P. Violan, Scripta Met. 14 (1980) 1193. [2] J. Mendez, P. Violan et C. Gasc, Proc. E.C.F. 4, Leoben,

Autriche (Sept. 1982, /t paraitre). [3] P. Moine et J. Delafond, Proc. Metastable materials for-

mation by ion implantation, Boston, Masschussets (1981). [4] A. Kujore, S.B. Chakrabortty, E.A. Starke Jr. and K.O.

Legg, Proc. Conf. Ion beam modification of materials, Albany N.Y. (1980) Nucl. Instr. and Meth. 182/183 (1981) 949.

[5] H. Bakhru, W. Gibson, C. Burr, A.J. Kumnick et G.E. Welsch, ibid, p. 959.

[6] J. Mendez, P. Violan et J.P. Villain, Scripta Met. 16 (1982) 179.

[7] P. Violan, P. Couvrat et C. Gasc, Strength of metals and alloys, (Pergamon, New York 1979) vol. 5, p. 1189.

[8] W. Jager and J. Roth, Proc. Ion beam modification of materials, Albany, N.Y. (1980) Nucl. Instr. and Meth. 182/183 (1981) 975.

[9] J. Rivibre, J.F. Dinhut and J. Delafond, ibid, p. 495. [10] Y. Quere, D6fauts ponctuels dans les m6taux (Masson,

1967) p. 208.