1 Escuela de Ingeniería Química. Universidad Industrial de Santander. Cl. 9 Cra. 27. Bucaramanga. Santander. Colombia.2 Corporación Centro de Desarrollo Tecnológico de Gas, Parque Tecnológico UIS Guatiguará. Km 2 vía el Refugio, Piedecuesta, Santander, Colombia

ESTUDIO DE MODELOS DE CRECIMIENTO DE GOTADE HIDROCARBUROS CONDENSADOS EN GAS NATURAL

Resumen: Dentro de la red de distribución y producción de gas natural es importante elcumplimiento de parámetros de calidad de gas reglamentarios de la industria colombiana.Uno de los más importantes es el punto de rocío de hidrocarburos, el cual es controladoprincipalmente mediante la separación de los hidrocarburos pesados presentes en el gas.En la última década se han desarrollado diversas tecnologías de separación gas/líquido queoperan a altas presiones con el fin de disminuir el costo asociado con la re-compresiónrequerida en procesos convencionales (expansión de gas con válvulas Joule-Thomson), asícomo también obtener un mayor rendimiento en los procesos de separación. Sin embargopara generar un uso adecuado de estas tecnologías se requiere un amplio conocimiento defenómenos de condensación de hidrocarburos, y herramientas que permitan su predicciónpara mejorar dichos procesos. El diámetro de la gota es uno de los datos claves dentro delmodelo de separación a alta presión, por lo tanto para la predicción de este parámetro serequiere realizar un estudio de los modelos de crecimiento de gotas condensadas en lacorriente de entrada al separador, con el fin de optimizar la eficiencia del proceso. Larevisión bibliográfica provee información de los modelos de predicción de tamaño de gotamás importantes que se han desarrollado, teniendo en cuenta las propiedades del gas y suscondiciones de entrada, creando una ruta de entendimiento, interpretación e investigaciónacerca de este fenómeno poco estudiado en Colombia.

gas natural, hidrocarburos, condensado, crecimiento de gota.

Abstract: Within distribution and production grid of natural gas, is important the fulfillment ofcertain Colombian industry regulatory requirements of the corresponding to the gas qualityparameters. One of the most important requirement is the hydrocarbons dew point, which ismainly regulated through the separation systems of heavy hydrocarbons presents in natural gas. Inthe last decade has been developed different gas/liquid separation technologies operating at highpressure with the purpose of decrease the cost of the compression required in the conventionalprocess (gas expansion with Joule-Thomson valves), as well as improve the efficiency in thisprocess. However to generate a correct use of these technologies is required an extensiveknowledge of hydrocarbons condensation phenomena, and tools that allow their prediction toenhance this process. The droplet diameter is one of the key dates in the high-pressure separationmodels, so for predict this parameter is necessary a study of droplet growth models on theseparator's inlet flow, to improve the efficiency of this process. The literature review give dropletgrowth models information, given the gas property and the inlet stream conditions, creating a pathfor understanding, interpretation and research of this phenomenon, less studied in Colombia.

natural gas, hydrocarbons, condensate, droplet growth.

* Autor de contacto. E-mail: storres@cdtdegas.com

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INTRODUCCIÓN

El gas natural (GN) en Colombia contribuye un25 % en la producción total de las fuentesenergéticas, con un crecimiento promedio de lademanda entre 2009 y 2013 de 7,4 % [1], einversiones significativas en exploración yexplotación de diversas fuentes noconvencionales de GN dadas sus ventajas dentrode los ámbitos ambiental y de costos. Sinembargo se ha demostrado en el desarrollo defuentes energéticas alternativas, que poseenconsiderables diferencias en cuanto a sucomposición con respecto al gas naturalactualmente comercializado. Marcogaz describeen sus estudios que la entrega sin precaución de

gases de otras fuentes, especialmente noconvencionales o provenientes de camposmenores en las redes de distribución y transporte,pueden ocasionar problemas técnicos yoperativos (corrosión, rendimiento de aplicacióny seguridad), así como también alteraciones en lasalud de los consumidores debido a la presenciade algunos componentes como compuestosorgánicos volátiles, monóxido de carbono,microorganismos, altos puntos de rocío dehidrocarburos (PRHC), entre otros [2]. Sinembargo, las fuentes de gas no convencionalesrepresentan una gran alternativa de cambio en lafuente de producción de gas natural, lo cualconllevaría a la necesidad de implementar nuevosprocesos que permitan realizar controles estrictos

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de los contaminantes y la calidad del que serádistribuido.

En Colombia los parámetros de calidad del gasnatural se encuentran establecidos en laresolución de la CREG Número 071 de 1999(Reglamento Único de Transporte de GasNatural - RUT) [3]; específicamente el PRHC,poder calorífico del gas, dióxido de carbono,nitrógeno, oxígeno, cantidad de vapor de agua,sulfuro de hidrógeno y azufre total. Para darcumplimiento con los parámetros requeridos, losproductores adecúan sus plantas deprocesamiento para disminuir la presencia decontaminantes dentro de las corrientes de gas pordebajo de los límites establecidos por el RUT.Uno de los parámetros más importantes por suafectación en la tubería es el PRHC, ya que es elmás controversial y complejo de controlar en laentrega del gas dentro de la cadena de producción(productor - transportador). El valor máximopermitido de PRHC en Colombia es de 7 °C (45°F), ajustado industrialmente mediante laseparación de hidrocarburos pesados del gasnatural, empleando diversas técnicas,principalmente procesos de enfriamiento(típicamente expandiendo el gas) paracondensación y posterior separación porgravedad (separadores gas/líquido). Sin embargo,este procedimiento tiene un alto costo debido a lanecesidad de comprimir de nuevo el gas para eltransporte adecuado por las tuberías, lo queconlleva altos gastos energéticos.

Como propuesta al mejoramiento de estosprocesos de separación, se podría implementar unseparador gas/líquido a alta presión teniendo encuenta las restricciones planteadas por Brigadeu[4], basándose en nuevas investigaciones que hantenido como objetivo mejorar los sistemas deseparación, mediante estudios enfocados aldesarrollo de tecnologías de bajo costo, yprincipalmente algoritmos de cálculo quepermitan predecir con mayor exactitud las

eficiencias de separación para mitigar errores enla toma de decisiones. Estos modelos de diseñoomiten modelos matemáticos empíricos eimplementan algoritmos, integrando análisis anivel de meso-escala de los principalesfenómenos que se presentan en los procesos deseparación. Brigadeu afirma que uno de losparámetros más importantes dentro del cálculo deeficiencia de los separadores es el diámetro de lasgotas de condensado (principalmente enseparadores de alta presión), el cual estáinfluenciado por diversos fenómenos como lacoalescencia (propiedad de los líquidos quepermite a partir de la unión de gotas pequeñasformar una gota mayor), ruptura, y salpicadurasque generan gotas secundarias [4]. Sin embargo,muchos de los modelos ya desarrolladosimplementan en sus procesos de simulacióndiseño y cálculo de eficiencia, un diámetro degotas de condensado obtenido a partir de tablasempíricas desarrolladas con pruebas de mezclasde aire y agua a presiones cercanas a 1 bar,diferente a la realidad en campo (mezcla dehidrocarburos a presiones entre 20 bar y 50 bar),lo que genera errores en la estimación de esteparámetro. Por lo tanto, algunos autoresproponen incluir modelos de estimación correctodel tamaño de las gotas de condensado paramejorar los cálculos de eficiencias en losseparadores.

De acuerdo a lo anterior, en este trabajo se realizóel estudio y análisis de los principales modelosque se han desarrollado para el cálculo de esteparámetro, determinando las propiedades,variables y condiciones de entrada que serequieren para la obtención del radio máximo degota.

FORMACIÓN DE CONDENSADO EN ELGAS NATURAL

Cuando el gas natural es expandido o enfriado,puede ocurrir la condensación de hidrocarburos

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que estaban en estado gaseoso, en forma de unagota microscópica. Para que se presente estefenómeno, es necesario que el gas esté en estadode supersaturación (o sobresaturación); es decir,un componente determinado en la mezclagaseosa, contiene momentáneamente másmoléculas por unidad de volumen de lo que esposible en el estado de equilibrio. Si este estado semantiene durante un período de tiempo suficientey el menor componente volátil está disponiblepara formar gotas estables, se presentainicialmente un proceso denominado nucleación,el cual consiste en la aglomeración de unacantidad pequeña de moléculas que se lesdenomina cluster [8]. Las gotas continuaránteniendo un proceso de crecimiento hasta quefinalmente se alcanza un nuevo estado deequilibrio. Estos procesos ocurrenfrecuentemente en producción, tratamiento ytransporte de gas natural.

La formación de gotas en un vapor sobresaturadoes un proceso de no-equilibrio muy complejo,incluso para componentes puros, y por lo tanto sehan y se siguen realizando descripciones teóricasde nucleación y de crecimiento de gota sin tenerun modelo general que permita abarcar todo elproceso independiente de los componentes de lamezcla. A continuación se discute con detallesobre el fenómeno de supersaturación ycrecimiento de la gota.

Según Kalimanov [6], la supersaturación puededefinirse como una fase vapor coexistiendo enequilibrio con su fase líquida, ejerciendo unapresión Pv determinada únicamente por latemperatura del sistema Pv = Psat(T). Sinembargo, si la temperatura disminuye(manteniendo Pv aproximadamente constante), elvapor contiene en ese instante más moléculas porunidad de volumen de lo que es posible en elnuevo estado de equilibrio a la temperatura T, y

se considera como sobresaturado o un vapor enestado de supersaturación El grado desobresaturación (S) se caracteriza por la diferenciade potencial químico entre el estado de noequilibrio existente y el equilibriocorrespondiente. Según Muitjen y Kalimanov,para que un componente de la mezcla seencuentre en estado de supersaturación y seapotencialmente condensable, el valor de S debeser mayor a 1,2 [5]. La supersaturación a altaspresiones se puede definir como

(1)

En esta expresión, yv denota la fracción actual devapor presente en la mezcla, que difiere de suvalor de equilibrio yveq. Introduciendo el factor deensanchamiento (fe), el cual representa la noidealidad de la mezcla y teniendo en cuenta lascondiciones de equilibrio, la ecuación desupersaturación (1), se puede rescribir para unamezcla de gas natural como:

(2)

Donde se puede determinar que S es laproporcionalidad de la fugacidad real en el estadode equilibrio. Los coeficientes de fugacidad φv yφveq, están relacionadas con las fuerzasintermoleculares que experimenta el vapor con sualrededores y generalmente a altas presiones sonmenores a uno. En condiciones de sistemas aaltas presiones las fracciones de vapor en estadode supersaturación y de equilibrio comúnmenteson muy pequeñas, por lo tanto los coeficientesde fugacidad puedes ser aproximados a uno y laecuación (2) puede ser expresada como:

(3)

Después de calcular la supersaturación de cadauno de los componentes de la mezcla de gasnatural a partir de la Ecuación 3 y determinar los

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componentes potencialmente condensables, esnecesario definir el modelo que representa elcrecimiento de la gota a través del tiempo.Actualmente hay diferentes modelos quedescriben este fenómeno, sin embargo los dosmodelos más utilizados y de mayor ajuste a lacomparación con resultados experimentales enmezclas binarias y ternarias son el modelo deYoung [8] y el modelo de Gyamarthy [8]. Lasdescripciones teóricas de cada uno de los modelosde crecimiento de gotas están basadas en lasuposición de cuasi-equilibrio. La presión esuniforme entre la gota y su entorno; y la gota esasumida totalmente esférica y en equilibriotermodinámico con su superficie.

En el modelo de Young [7] el crecimiento de gotaestá dividido en tres regiones como se muestra enla Figura 1. La primera región de radio rd

representa la gota de condensados, la cual seasume está en equilibrio termodinámico con susuperficie y tiene una temperatura uniforme Td.La segunda región es llamada capa de Knudsen ocapa de evaporación, la cual representa el pasolibre de las moléculas y se encuentra directamenteen los alrededores de la gota. Finalmente latercera región, seguida de la capa de Knudsen, es

la región continua, las cuales se encuentrasseparadas por una interface imaginaria i a unadistancia ri del centro de la gota.

En la región continua los flujos de masa yenergía (M, E) están relacionadas a la diferencia detemperatura y las fracciones másicas (yv) entre lainterfase i y las condiciones distantes de la gota.El flux másico puede obtenerse a partir de laexpresión:

(4)

Para pequeñas fracciones de vapor, la Ecuación 4puede ser linealizada, obteniendo

(5)

Donde ρm y Dm representan la densidad y elcoeficiente de difusividad de la mezcla gas-vaporrespectivamente evaluados a la temperaturamedia Tm. (ver cálculo de parámetros de entrada).El flux de energía en esta sección se obtiene apartir de un balance de conservación de energíaobteniendo así:

(6)

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Esquema modelo de crecimiento de gota propuesto por Young. Fuente: [8].

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Representa la capacidad calorífica del vapor Temperatura de la interfase (límite externo de la capa de Knudsen) Temperatura del gas de arrastre

En la Ecuación 6, el término MCpvTi representa elflujo de energía por convección, mientras defineel flujo de calor por conducción. En la regióncontinua el flujo total de calor por conducción esdominante en el flux total de energía obteniendoMCpv T << E por lo tanto la Ecuación 6 puede serexpandida a una serie de segundo orden de Taylorobteniendo:

(7)

El primer término de la definición de transportede energía representa el flujo energético resultadodel transporte de masa, y el segundo término es lacontribución del calor por conducción. Eltérmino km representa la conductividad térmicaevaluada a la temperatura Tm.

En la capa de Knudsen se aplica teoría cinéticade los gases, donde las moléculas de vapor queabandonan la superficie de la gota tienen unadistribución de velocidad maxwelliana contemperatura Td (las moléculas que no secondensan, no contribuyen al flujo total deenergía) [18]. Young [8] argumentó dentro de sumodelo que en la interfase de la capa Knudsen yla región continua la distribución de Maxwell develocidad no es apropiada mientras exista unacondición de no-equilibrio, por lo tanto, propusoel uso de la distribución de velocidad de Grad [19]que da una representación física más real de ladifusión y el flujo convectivo de calor cerca de lainterfase. Consecuentemente, se asume que lasmoléculas que viajan a través de la capa deKnudsen no colisionan entre sí, y todas lasmoléculas tienen una distribución de Grad develocidad a temperatura Ti. Teniendo en cuenta laprobabilidad de evaporación o condensación delas moléculas, según la distribución de Grad, elflujo másico y de energía en la capa de Knudsen

[9] están representados por las Ecuaciones 8 y 9,respectivamente:

(8)

(9)

Cuando el número de Knudsen (Kn) es muygrande, la interface se mueve al infinito.

En la ecuación (9) Qci    =  Qcvi  +  Qcgi; ya que elsistema es gobernado por transferencia de calorpor decisión está dado por:

(10)

Donde Rv, Rg representan las constantesespecíficas del gas y del vapor respectivamente,cpg, cpv representan las capacidades caloríficas decada una de las fases, y αcon,  αev denotan laprobabilidad que una molécula se evapore o secondense con éxito. Normalmente se asume estaprobabilidad igual a 1 para describir el sistema. Elradio ri de la interfase está definido como

(11)

Donde β es el coeficiente experimental igual a0,75 y el Kn se calcula con la longitud de caminolibre molecular promedio λ

(12)

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Cpv

Ti

T∞

El camino libre molecular promedio se puedecalcular a partir de la relación con el diámetro decolisión σ [11]

(13)

Como puede ser verificado del sistema deecuaciones obtenido hay un total de seis variablesdesconocidas: M, E, ρvi, ρgi, Td, Ti. Sin embargo,solamente se han planteado cuatro ecuaciones(Ecuaciones 5, 7, 9 y 10), por lo que se hacenecesario obtener al menos dos ecuaciones máspara completar el sistema. Una de estas relacioneses obtenida de un balance de energía dentro de lagota que tiene en cuenta el calor que se producedebido a la condensación de los compuestos. Larelación entre el flujo másico y el flujo de calor es:

(14)

Donde Md es la masa total de la gota. Asumiendopequeñas variaciones en las condiciones de laregión lejana de la gota T∞ y y ∞ , la temperaturade la gota Td puede considerarse constante, por lotanto el termino de Mhd puede ser despreciable.

(15)

Donde L es el calor latente de condensación. Lasuposición de cuasi-equilibrio entre latransferencia de masa y el calor latente decondensación es conocida como “aproximaciónde bulbo-húmedo”, la cual es válida si el flujo decalor dentro de la gota se desprecia. La relación delas densidades del gas y vapor en la interfacerepresenta la segunda ecuación adicional delmodelo de Young y esta descrita por

(16)

Donde Z≃Zg y se calcula a condiciones P y T∞ yutilizando la ecuación de estado Soave-Redlich-Kwong (SRK) [12].

La última ecuación del sistema de modelo deYoung es la tasa de crecimiento de gota obtenidapor la ecuación de conservación de masa, a partirde la cual se relaciona el flujo másico y el radio dela gota a través del tiempo y representa elcrecimiento de la gota en el modelo de Young.

(17)

Gyamarthy [13] planteó un modelo decrecimiento de gota, teniendo en cuenta númerosde Knudsen grandes haciendo que la capa límitede moléculas libres tienda al infinito, ya quepropone un flujo relativo entre la gota y la mezclade gas relacionándolo según el número deNusselt. El modelo de Gyamarthy está basado enmodelos de comparación experimental decrecimiento de gota, y sugiere algunasmodificaciones. Estas modificaciones son flujosde masa y energía reducidos a interpolacionesentre el límite de moléculas libres y el límite de laregión continua representados como

(18)

(19)

DondeM ct y Ect representa el flujo másico y el flujode energía en el régimen continuorespectivamente. Por otro lado M fm  y  Efm soncalculados en la capa de Knudsen definida porGyamarthy.

El flujo másico y de energía en el régimencontinuo y en la capa límite de moléculas libres,son calculados igual que en el modelo de Young,cambiando las condiciones de frontera teniendoen cuenta el modelo de Gyamarthy. Por lo tantopara el régimen continuo se obtienen lasEcuaciones 20 y 21.

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(20)

(21)

Y en la capa límite de moléculas libres se llega a laEcuación 22.

(22)

(23)

Se obtienen seis ecuaciones con siete incógnitasM, Mct Mfm E,  E fm, E ct,Td, al igual que en el modelode Young se debe relacionar la temperatura de lagota con el sistema de ecuaciones utilizando unbalance de energía dentro de la gota (Ecuación15).

Finalmente para obtener el crecimiento de gota apartir del modelo de Gyamarthy se utiliza laEcuación 18 para determinar el comportamientode la relación entre el flujo másico y el radio de lagota con respecto al tiempo. En conclusión, eneste modelo se hace necesario resolver lasEcuaciones 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24 y 15, con elfin de obtener la velocidad de crecimiento de lagota.

Como variables de entrada de los modelos decrecimiento de gota, se requiere una T∞ y las

densidades del vapor en la superficie de la gotaρvs, y del vapor (ρv∞) y del gas lejos de lasuperficie(ρg∞).

(24)

(25)

(26)

Donde Psv es la presión de saturación del vapor,fe (p,T) representa el factor de ensanchamientocalculado con la presión total del sistema, y σ es latensión superficial de la gota. Para el cálculo defactor de ensanchamiento fe, presión de vaporsaturado Psv, tensión superficial σ, densidad dellíquido ρl y el calor latente L deben ser evaluadosa temperatura Td. Todas las otras propiedadesfísicas necesarias para el desarrollo de los modeloscon calculadas a temperatura intermedia Tm. Deacuerdo con Hubbard et al., la regla de un terciopara el cálculo de esta es apropiada [15], por lotanto se llega a la Ecuación 30.

(27)

DISCUSION

A partir de la revisión del estado del arte se haceun análisis comparativo de los dos modelos depredicción de crecimiento de gota estudiados,teniendo en cuenta factores como la influencia delas propiedades termodinámicas, el régimen decomportamiento del fluido y algunasconclusiones obtenidas de resultadosexperimentales de diferentes autores:

ᵒ

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. La ecuaciones deestado predicen con un nivel de exactitudaceptable (entre 1 % y 8 %, dependiendo de lacalidad de las mediciones de composición degas [17]) las condiciones y propiedades en faseliquido-vapor de mezclas de hidrocarburosrequeridas en la solución de los modelos decrecimiento de gota. Sin embargo, cuando losresultados obtenidos con las ecuaciones deestado brindan concentraciones bajas (delorden de “partes por billón”) en los estadosvapor-líquido en equilibrio, la desviaciónaumenta en la predicción de crecimiento degota con respecto a resultados experimentalesdebido a que la ponderación que se realiza enel cálculo de propiedades macroscópicas conla regla de mezclas, genera una distorsión dedichas propiedades por las diferencia deórdenes de magnitud entre los diferentescomponentes [8]. Según Luitjen basado enresultados experimentales, las ecuaciones deestado que mejor predicen el comportamientoen equilibrio de una mezcla de hidrocarburoscomo lo es el gas natural son Peng-Robinsony Soave-Redlich-Kwong (SRK) siendo estaúltima la más adecuada para este tipo desistemas [8].Es importante que para futuros desarrollos depredicción de tamaño de gota se monitoree elcálculo de la temperatura de la gota, debido aque según Peeters la tasa de crecimiento degota es inversamente proporcional a latemperatura de ésta por la dependencia directade las propiedades termodinámicas calculadasa partir de las fracciones en equilibrio delvapor [16].

ᵒ El

número de Kundsen refleja si el fluido seencuentra en régimen cinético (número deKnudsen bajos Kn>10) donde los fenómenosde transporte de masa y energía son

gobernados por choques esporádicos entremoléculas, en régimen gobernado pordifusión (Kn<0,1) o en régimen detransición (0,1<Kn<10).Young describe su modelo a dentro delrégimen de difusión (0 Kn a 0,1 Kn),incluyendo una interfase cerca de la superficiede la gota denominada capa de Knudsen (verFigura 1), que cuenta con la característica deaplicar teoría cinética (régimen cinético)debido al comportamiento disperso de lasmoléculas.Gyamarthy describió su modelo dentro delrégimen de transición (0,1 Kn a 10 Kn),aproximando sus ecuaciones de transferenciade masa a un modelo que asume unainteracción directa entre la gota y el gas dearrastre. Si se realiza el cálculo del tamaño degota dentro de este modelo sin que el númerode Knudsen se encuentre en el rangoestimado, los coeficientes de transferencia demasa y energía con considerablemente bajos,generando una alta incertidumbre en el valorde la temperatura y el radio máximo de lagota.En las condiciones a las cuales setransporta el gas natural, se obtienenvalores de Knudsen del orden de 0,002 omenores con presiones cercanas a 20 bar omayores, ubicando así el fluido desarrolladoen régimen de difusión. Teniendo en cuentalo anterior se podría prever que el modelo deYoung podría brindar resultados con mayornivel de exactitud que Gyamarthy.

ᵒAlgunos

autores [8,16] han realizado la comparaciónde resultados experimentales con los modelode Young en mezclas binarias(metano/nonano), donde se ha evidenciadouna cercanía entre los resultados del orden10-3 los cuales se consideran adecuados paraconfirmar que el modelo de predicción es

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apto para su uso con la composición descrita.Sin embargo, para mezclas multicomponentesno se ha evidenciado comparación entremodelos y resultados experimentales.

CONCLUSIONES

De acuerdo a la evaluación del estado del arte, seevidencia que el cálculo de propiedadesmacroscópicas con ecuaciones de estado y su usoen los modelos de crecimiento de gota esimportante debido al apreciable efecto en eldesarrollo de los modelos, por tanto es necesariola inclusión de un análisis de sensibilidad dentro delos algoritmos de cálculo y su influencia en elresultado final.Debido a las condiciones de operación en las quese encuentra la red de distribución del gas naturalen el gaseoducto colombiano se puede concluirque los balances de masa y energía en el sistemaestán dominados por el régimen de difusión (Kncercanos a 0,002) por lo tanto de manerapreliminar se puede considerar que el modelo decrecimiento de gota adecuado para el análisis decondensación en el gas natural es el planteado porYoung.Según resultados de simulaciones y análisisteóricos realizados por diferentes autores con losmodelos de crecimiento de gota presentados y sucomparación con resultados experimentales, seevidencia una buena aproximación. Sin embargo,estas comparaciones han sido efectuadas paramezclas binarias de metano/nonano ymetano/agua, y muy limitado a mezclas de gasnatural. Por lo tanto en futuros estudios se deberíaenfocar la investigación y evaluación a sistemasmulticomponentes como lo es el gas natural.

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