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Rheologica Acta Rheol Acta 28:402-413 (1989) Einflul~ nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-Wirbelstr6mung*) R. Haas und K. Btihler Institut ftir Str6mungslehre und StrOmungsmaschinen, Universit~tt Karlsruhe, FRG Zusammenfassung." Nach einer kurzen Beschreibung fiber die Anwendung der Taylor-WirbelstrOmung bei der Filtration yon nichtnewtonschen Flassigkeiten werden polymere Modellflt~ssigkeiten charakterisiert, die als Partikel- und Netz- werkl0sungen in einer WirbelstrOmungsapparatur eingesetzt wurden. Die Fliel3- kurven der PolymerlOsungen zeigen aufgrund der extrem hochmolekularen Poly- merproben neben strukturviskosen Erscheinungen auch dilatantes FlieBverhalten mit besonderer Wirkung auf die Taylor-WirbelstrOmung. Die Versuchsfltissigkeiten offenbaren vier verschiedene Typen von StrOmungs- instabilit~ten: spiralfOrmige, schwingende und station~ire Instabilit~iten sowie ge- d~impfte Turbulenz. W~thrend die stark strukturviskosen NetzwerklOsungen alle genannten Formen aufweisen, fehlt bei den PartikellOsungen die spiralfOrmige Instabilit~t. Unter Zuhilfenahme des Hantelmolekt~lmodells zur Beschreibung viskoelasti- scher StrOmungsph~inomene gelingt es, dutch Einfiihrung einer kritischen Debo- rahzahl den Einsatzpunkt nichtnewtonscher TaylorstrOmungseffekte vorauszusa- gen. Die gefundene Beziehung steht in engem Zusammenhang mit dehnviskosi- t~itserhOhenden Polymerwirkungen in PorenstrOmungen und mit reibungsmin- dernden Polymereffekten in turbulenten RohrstrOmungen. Abstract." Experimental investigations dealing with dilute polymer solutions are described after a short review of the application of Taylor-vortex flow in the filtration processes of non-Newtonian fluids. The test fluids represent both viscoelastic solutions with isolated macromolecules and network solutions with power law fluid behaviour. These solutions show four different types of flow instabilities: spiral-shaped, oscillatory, steady and turbulent phenomena. The Taylor-numbers which depend upon the polymer concentration are determined for the onset of these instability types. For isolated macromolecule solutions, the Deborah-number concept for dilute dumbbell solutions can be applied to describe the first appearance of ir- regular nonstationary Taylor vortices. The present data are compared to literature values. This fluid behaviour is related to extensional viscosity increases which are also observed in porous media flow and turbulent pipe flow of dilute macromolecular solutions. Key words: Taylor-vortex flow; _flowinstability; polymer solution; _Deborah-num- ber Nomenklatur A, B Konstanten aus Randbedingungen der RingspaltstrO- mung C Polymerkonzentration D Schergeschwindigkeit De Deborahzahl *) Herrn Prof. Dr. Heinz Harnisch zum 60. Geburtstag gewidmet I L~inge einer Wirbelzelle L Zylinderl/inge m Gesamtanzahl der Wirbelpaare zur Bestimmung der Wellenzahl M Molmasse der Polymere M w Gewichtsmittel der Molmasse M v Viskosit~itsmittel der Molmasse n Drehzahl des Rotors universelle Gaskonstante r Radius

Einfluß nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-Wirbelströmung

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Rheologica Acta Rheol Acta 28:402-413 (1989)

Einflul~ nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-Wirbelstr6mung*)

R. H a a s und K. Btihler

Institut ftir Str6mungslehre und StrOmungsmaschinen, Universit~tt Karlsruhe, FRG

Zusammenfassung." Nach einer kurzen Beschreibung fiber die Anwendung der Taylor-WirbelstrOmung bei der Filtration yon nichtnewtonschen Flassigkeiten werden polymere Modellflt~ssigkeiten charakterisiert, die als Partikel- und Netz- werkl0sungen in einer WirbelstrOmungsapparatur eingesetzt wurden. Die Fliel3- kurven der PolymerlOsungen zeigen aufgrund der extrem hochmolekularen Poly- merproben neben strukturviskosen Erscheinungen auch dilatantes FlieBverhalten mit besonderer Wirkung auf die Taylor-WirbelstrOmung.

Die Versuchsfltissigkeiten offenbaren vier verschiedene Typen von StrOmungs- instabilit~ten: spiralfOrmige, schwingende und station~ire Instabilit~iten sowie ge- d~impfte Turbulenz. W~thrend die stark strukturviskosen NetzwerklOsungen alle genannten Formen aufweisen, fehlt bei den PartikellOsungen die spiralfOrmige Instabilit~t.

Unter Zuhilfenahme des Hantelmolekt~lmodells zur Beschreibung viskoelasti- scher StrOmungsph~inomene gelingt es, dutch Einfiihrung einer kritischen Debo- rahzahl den Einsatzpunkt nichtnewtonscher TaylorstrOmungseffekte vorauszusa- gen. Die gefundene Beziehung steht in engem Zusammenhang mit dehnviskosi- t~itserhOhenden Polymerwirkungen in PorenstrOmungen und mit reibungsmin- dernden Polymereffekten in turbulenten RohrstrOmungen.

Abstract." Experimental investigations dealing with dilute polymer solutions are described after a short review of the application of Taylor-vortex flow in the filtration processes of non-Newtonian fluids. The test fluids represent both viscoelastic solutions with isolated macromolecules and network solutions with power law fluid behaviour.

These solutions show four different types of flow instabilities: spiral-shaped, oscillatory, steady and turbulent phenomena. The Taylor-numbers which depend upon the polymer concentration are determined for the onset of these instability types. For isolated macromolecule solutions, the Deborah-number concept for dilute dumbbell solutions can be applied to describe the first appearance of ir- regular nonstationary Taylor vortices.

The present data are compared to literature values. This fluid behaviour is related to extensional viscosity increases which are also observed in porous media flow and turbulent pipe flow of dilute macromolecular solutions.

Key words: Taylor-vortex flow; _flow instability; polymer solution; _Deborah-num- ber

Nomenklatur

A, B Konstanten aus Randbedingungen der RingspaltstrO- mung

C Polymerkonzentration D Schergeschwindigkeit De Deborahzahl

*) Herrn Prof. Dr. Heinz Harnisch zum 60. Geburtstag gewidmet

I L~inge einer Wirbelzelle L Zylinderl/inge m Gesamtanzahl der Wirbelpaare zur Bestimmung der

Wellenzahl M Molmasse der Polymere M w Gewichtsmittel der Molmasse M v Viskosit~itsmittel der Molmasse n Drehzahl des Rotors

universelle Gaskonstante r Radius

Haas und Btihler, Einflug nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-WirbelstrOmung 403

R~ Radius des AuBenzylinders R i Radius des Innenzylinders s Spaltweite s* dimensionslose Spaltweite T Temperatur Ta Taylorzahl v Um fangsgesehwindigkeit z Anzahl der Wirbelpaare zur Bestimmung der Wellen-

zahl

Griechische Symbole

a Deformationskoeffizient von Makromolektilen e Wellenzahl

Dehnrate ~/ dynamische Viskosit~it [r/] Grenzviskosit/itszahl 2 Relaxationszeit 0 Dichte z Schubspannung m Winkelgeschwindigkeit ~o~ Winkelgeschwindigkeit des AuBenzylinders o) i Winkelgeschwindigkeit des Innenzylinders

Indices

c kritisch (erstmaliges Auftreten von Taylorwirbel) N newtonsch o onset, Schwellwert P polymer r radial Sch schwingend Spir spiralf6rmig Stat station~tr Turb turbulent T Taylorstr6mung ~0 Umfangsrichtung

1. Einleitung

Ffir bestimmte technische Anwendungen ist es wichtig, den Einflul3 nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-Wirbelstr6mung zu kennen. Als Beispiel sei hier die dynamische Filtration [1] genannt. Hierbei benutzt man die Zellular-SpiralstrOmung, um Ablagerungen von Feststoff- Rt~ckstandsschichten auf den Filtermedien zu verhindern. Ein weiterer Vorteil dieses Verfahrens besteht darin, dab eingedickte Suspensionen, die nicht mehr fliegf/ihig sind, je- doch strukturviskoses, plastisches oder thixotropes Flieg- verhalten zeigen, durch Scherbeanspruchung verflt~ssigt werden kOnnen. Die Scherbeanspruchung sowie die Taylor- WirbelstrOmung erzeugt man in einem System zweier ko- axialer, porOser Zylinder mit rotierendem Innenzylinder und feststehendem Aul3enzylinder, t~ber welche das Filtrat aus dem Ringraum abstrOmt. Bei der Anwendung dieses Verfahrens stellt sich die Frage, welchen Einflug das Flieg- verhalten des zu filtrierenden Mediums auf die Zellular- struktur im Ringspalt aust~bt.

Seit Entdeckung dieser speziellen StrOmungsform durch G. I. Taylor [2] sind vielf~ltige Untersuchungen mit newton- schen Medien [2 -5 ] durchgeft~hrt worden. Diese beziehen sich sowohl auf die laminare StrOmung mit Taylor-Wirbel als auch auf die turbulente Str6mungsform. Im Falle nicht-

newtonscher StrOmungsmedien, beispielsweise bei Suspen- sionen und PolymerlOsungen, kann auf die Arbeit von Frie- be [6] verwiesen werden, in welcher neben experimentellen Untersuchungen in einer zusammenfassenden Darstellung auf Stabilit/itsprobleme in der RingspaltstrOmung eingegan- gen wird. Den meisten Untersuchungen lag dabei die An- nahme zugrunde, dab bei nichtnewtonschen Fltissigkeiten das newtonsche Schubspannungsgesetz seine Gt~ltigkeit ver- liert, d.h., die Viskosit~t I/der zu untersuchenden Flfissig- keit ist abh~tngig vom Geschwindigkeitsgradienten D der StrOmung.

Bei theoretischen Untersuchungen muB eine entsprechend der gew/~hlten Modellflt~ssigkeit (z. B. Partikel- oder Netz- werkl6sung) analoge rheologische Zustandsgleichung als Ersatz for das newtonsche Schubspannungsgesetz einge- ftihrt werden, w/~hrend bei rein experimentellen Untersu- chungen die durch rheometrische Messungen ermittelbare Beziehung ~/--f(D) zur Berechnung der charakteristischen Kennzahlen herangezogen wird. Nimmt man beispielsweise den ftir newtonsche Fltissigkeiten gefundenen kritischen Wert der Taylorzahl Ta c N (erstmaliger Umschlag der StrO- mung in die Zellularwir~elform) als Vergleichswert, so zei- gen die verschiedenen Untersuchungen [6 - 9] mit nichtnew- tonschen Medien sowohl stabilisierende Eigenschaften (Tac, p > Tac,N) als auch destabilisierende Eigenschaften (Tac,,< Tac,u), was sich in Abweichungen der kritischen Taylorzahl vom newtonschen Wert um bis zu 100% aus- drt~ckt. Des weiteren sind, besonders unter Bedingungen im turbulenten Str6mungsbereich weit oberhalb des erstmali- gen Auftretens von Instabilit~ten, zus~tzliche Effekte fest- gestellt worden, deren Ursache in der speziellen Struktur nichtnewtonscher Flt~ssigkeiten zu suchen ist. Die vorliegen- de Untersuchung soll hierzu einen weiteren, vertiefenden Beitrag leisten.

2. Hydrodynamik der Ringspaltstr6mung

2.1 Laminare ScherstrOmung

Die station/~re Grundst rOmung zwischen zwei kon- zentrisch rot ierenden Zylindern mit Radien R i und R~ und Winkelgeschwindigkeiten 09 i und co a 1/iBt sich durch die L6sung der Navier-Stokes-Gleichungen in Zyl inderkoordinaten for v(r ) mit u = w = 0 beschrei- ben:

B v ( r ) = A . r + - - (1)

r

mit

2 2 2 2 A - ° ) a R a - ° o i R i und B = R i R a ( ( ' ° i - C ° a )

R2a R 2 2 2 -- R a - R i

Ft~r feststehenden AuBenzylinder (~o a = O) erh~lt ma n das Searle-System, w~ihrend ftir feststehenden Innen- zylinder (o0 i = 0) das Couet te-System gewonnen wird. Beide Systeme werden bei rheologischen Untersu-

404 Rheologica Acta, Vol. 28, No. 5 (1989)

chungen vielfach nebeneinander zur Bestimmung von FlieBkurven herangezogen.

Infolge der endlichen Spaltweite s = R a - R i ergibt 50 sich eine nichtlineare Geschwindigkeitsverteilung im . T(lc, N Ringspalt, wobei tiber die Definition der Schubspan-

nung l

v (r) : ,? E ar "J (2) /.1,3'

und unter Differenzierung von GI. (1) nach dem Radi- /+0 us r die lokale Schergeschwindigkeit D(r) bestimmt werden kann:

2B D(r) = r2 . (3)

Mit Einftihrung der dimensionslosen Spaltweite s* = s / R i erh~ilt man den Maximalbetrag der Scherge- schwindigkeit Dma x fttr Searle- und Couette-System am Innenradius Ri:

( 1 + S * ) 2

O m a x = O(Ri) = 2o0 mit co = o0a • ( l - l - S * ) 2 - 1 o0i = 0 (4)

In Ubereinstimmung mit den Untersuchungen von Friebe [6] wird G1. (4) zur Berechnung der repr~senta- tiven Viskosit~t r/e und der Taylorzahl Tap verwen- det. Hierdurch ist auch eine Vergleichbarkeit der ex- perimentellen Untersuchungen untereinander gege- ben.

2.2 Taylor- WirbelstrOmung

ErhOht man die Winkelgeschwindigkeit co einer la- minaren ScherstrOmung des Searle-Typs, so treten oberhalb einer kritischen Winkelgeschwindigkeit o0c die sogenannten Taylorwirbel [2] auf. Bei dieser StrO- mungsinstabilit~it treten regelm~igige, abwechselnd rechts- und linksdrehende Wirbel mit Achsen l~ngs der Umfangrichtung auf, die der ScherstrOmung ttberlagert sind. Die Bedingung ft~r das Auftreten sol- cher Zellularwirbel wird gekennzeichnet durch die Taylorzahl

Ta : O0 " R i " ~ " S " ] / - ~ , ( 5 )

tl

die im Grenzfall sehr kleiner Spaltweiten einen Wert Tat, N = 4 1 , 3 annimmt. Abbildung 1 zeigt diesen Wert ft~r s*~0. Bei endlichen Spaltweiten steigt die kritische newtonsche Taylorzahl mit zunehmender Spaltweite an. Die ebenfalls in Abb. 1 eingezeichnete

I I I

i i i i I I ~ , i I = = = i I , i t

0 0,1 0,20 s* 0,4

Abb. 1. Kritische Taylorzahl Tae, N ft~r newtonsche Medien in Abh~ingigkeit der dimensionslosen Spaltweite s*

Gerade stellt hierbei die untere Grenzkurve ftir den Zylinderspalt dar. Diese folgt aus einer Rechnung von Kirchg~ssner [5], deren Ergebnis sich mit der Bezie- hung

T a c , N = 4 1 , 3 + 24,8" s * + 2,3 " S . 2 -~- . . . (6)

approximieren l~iBt. Das Ansteigen der kritischen Taylorzahl ist auf die

Krtimmung des Geschwindigkeitsprofils der Ring- spaltstrOmung in radialer Richtung zuriickzufiihren. Hierdurch wird der Geschwindkeitsgradient nahe dem Innenzylinder erheblich grOBer als am Auf~enzylinder (siehe G1. (3)). Damit im ganzen Spalt der kritische Gradient tiberschritten wird, ist eine gr013ere Taylor- zahl (A Ta - s*) erforderlich.

Neben der kritischen Taylorzahl l~13t sich die Zirku- lationsstr0mung durch eine weitere Kennzahl, die Wellenzahl

7 g ' S e - (7)

l

charakterisieren, wobei l die L~nge einer Wirbelzelle darstellt. Die newtonsche Wellenzahl ergibt sich aus der Theorie zu: eN = 3, 12, d.h., die Zellen haben na- hezu eine quadratische Form im Spalt.

3. Mel~apparaturen und Stabilitfitsverhalten newtonscher Fliissigkeiten

3.1 Verwendete MeJ3apparaturen und Versuchs- durchff2hrung

Als Taylormel3apparatur diente ein koaxial angeord- netes Zylindersystem aus Plexiglas mit den Abmes-

Haas und Biahler, Einflug nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-Wirbelstr0mung 405

sungen R i = 4 9 , 5 m m , Ra=59 ,5mm, s = 1 0 m m , L i = 320 mm und L a = 322 ram. Die Drehzahl des ro- tierenden Innenzylinders wurde mit einem elektroni- schen Drehzahlmegger/~t gemessen und konnte im Be- reich 0 < n < 600 U/min variiert werden. Die Ver- suchsfliissigkeiten wurden vor dem Einfiallen in die Mel3apparatur auf T = 25 °C aufgeheizt und der ge- ringftigige W/irmeverlust beim F~illvorgang dutch ei- ne in den Ringspalt einsteckbare Temperierr0hre aus- geglichen. Der maximale Temperaturunterschied bis zur Beendigung einzelner Versuche betrug ca. 0,2 °C.

Zur Str6mungssichtbarmachung der Taylorwirbel wurden den einzelnen Versuchsfliassigkeiten geringe Mengen an Aluminiumflitter zugegeben, die weder die Dichte noch die Viskosit~it der untersuchten FlOs- sigkeiten beeinflussten. Die Dichte wurde mit Hilfe ei- nes Biegeschwingers (Fa. Paar) bestimmt, w~ihrend die Viskosit~it mittels eines Low-Shear-Viskosimeters (LV 100, Fa. Haake) anhand einer Fliegkurve gemes- sen wurde. Das Viskosit/~tsmeBger/it LV 100 stellt ein Couette-System dar, wobei MeBsysteme mit s* = 0,039 und 0,011 zum Einsatz kamen. Besonders bei s* = 0,011 konnte auf eine Schergeschwindigkeitskor- rektur verzichtet werden.

Taylorzahl Tac,N = 46.4. Die in Tabelle 1 angegebe- nen experimentellen Taylorzahlen far die newton- schen Fltissigkeiten stimmen gut mit der Theorie tiber- ein. FOr die Wellenzahl wurde ein im Vergleich zur Theorie (eN = 3,12) geringftigig hOherer, jedoch kon- stanter Wert ~v = 3,21 gefunden.

Nach erstmaligem Erscheinen der Zellularwirbel waren durch sukzessive Steigerung der Drehzahl nacheinander drei verschiedene Typen von Instabilit~t- ten zu beobachten. Zuerst erschien die station/ire In- stabilit~tt vom Zellularstr6mungstyp, gekennzeichnet durch Tac, N und eN. Abbildung 2a zeigt die Wirbel- form fiar die Versuchsfltissigkeit Ethylenglykol. Nach fOberschreiten eines zweiten charakteristischen Wertes der Taylorzahl TaN, sch, die bei Friebe [6] etwa 17% h6her lag als Tac, N, begannen die Zellularwirbel in vertikaler Richtung wellenartig zu schwingen. In Abb. 2b ist dieser Instabilit~itstyp far die eingesetzte MeB- apparatur photographisch festgehalten. Bei weiterer Steigerung der Drehzahl stabilisierte sich die beobach- tete Schwingung, es traten jedoch oberhalb TaN, a-urb in den einzelnen Zellularwirbel turbulente StrOmungs- erscheinungen auf, die bis hin zur maximal m6glichen Drehzahl (nmax = 600 U/min) erhalten blieben.

3.2 Newtonsche Ergebnisse zur Taylorwirbel- strOmung

Zur Uberpriafung der Funktionsf~ihigkeit der Tay- lormeBapparatur dienten drei verschiedene newton- sche Fltissigkeiten, deren Stoffkonstanten in Tabelle 1 angegeben sind. Zur Bestimmung der kritischen Tay- lorzahl Tac, N (erstmaliges Auftreten der Zellularwir- bel) wurde jeweils die kritische Drehzahl no, N, die Ge- samtanzahl mN der Wirbelpaare, die Anzahl zN zur Bestimmung von eN sowie die zugeh6rige Zylinder- l~tnge Z m ermittelt. FOr die L~tnge einer Wirbelzelle ergab sich demnach: l = Lm/2Z N. In Tabelle 1 sind die MeBergebnisse aufgelistet.

Die dimensionslose Spaltweite betrug ftir die einge- setzte Taylorwirbelapparatur s* = 0,202. Dieser Wert entspricht nach G1. (6) einer kritischen newtonschen

4. Charakterisierung und Stabilitiitsverhalten nicht- newtonscher Fliissigkeiten

4.1 Charakterisierung cler verwendeten Polymer- typen

In den vorliegenden Untersuchungen wurden zwei strukturell unterschiedliche Polymertypen verwendet. Als Neutralpolymer wurde ein unverseiftes Polyacryl- amid (PAAmW25)*), als Polyelektrolytpolymer ein Terpolymer (V3140)**), bestehend aus Acrylamid, Vinylsulfonat und Vinylamid eingesetzt. Zur Bestim- mung des Gewichtsmittels M wder Molmassen diente

*) PAAM Versicol W25, Allied Colloids, England **) Hostamer V3140, Hoechst AG, Frankfurt (M), BRD

Tabelle 1. Kritische Taylorzahl Tac, N und Wellenzahl eN newtonscher Medien im Vergleich zu theoretischen Werten

Versuchsfltissigkeit nc, N [U/rain] mN [ - ] ZN [ - ] L m [mm] r/N [mPas] &)N [g/cm3] Tac,u [ - ] eN [--]

Ethylenglykol 30,0 16 12 235 16,5 1,110 47,0 3,21 Wasser/Glyzerin 90,5 16 12 236 56,3 1,210 45,3 3,21 20/80 Gew.% Wasser/Glyzerin 182,0 16 12 236 113,7 1,226 45,7 3,21 13/87 Gew.%

s* = 0,202 Sollwerte aus Gln. (6 und 7) 46,4 3,12

406 Rheologica Acta, Wol. 28, No. 5 (1989)

Abb. 2. Taylorstr6mung newtonscher Medien (Ethylenglykol, s*= 0,202, eN= 3,21). a) Versuchsapparatur mit stationaren Zellularwir- beln [Tat,N= 52]; b) Schwingende Instabilit~tt [Tasc h = 102,5]; c) Tur- bulente Instabilit/~t [TaTurb = 549]

ein Laserkleinwinkel-Streulichtphotometer (Chroma- tix KMX-6), wobei die Streulichtmessungen im L6- sungsmittel 0,5 m NaC1/H20 bei T = 25 °C durchge- ft~hrt wurden. Die Molmassen betrugen"

PAAm W25 M w = 15.106 g/mol ,

V3140 M w = 8" 106 g/mol .

Die Filterporenweite zur Filtration der LichtstreulO- sungen muBte aufgrund der ultrahohen Molmassen mit relativ breiter Molmassenverteilung mit d = 5 ~tm extrem groB gew~ihlt werden, da eine geringere Poren- weite zur Retention von Makromolek~ilen ftihrte und die Streulichtmessungen zu niedrige Molmassen lie- ferte.

4.2 Modellflassigkeiten und zugehOrige Flieflkurven

Far die StrOmungsuntersuchungen kamen solche Polymer/L0sungsmittelsysteme zum Einsatz, die ei- nerseits den Zustand einer PartikellOsung, anderer- seits den einer NetzwerklOsung repr~tsentierten. Ft~r die in Kap. 4.1 beschriebenen Polymertypen boten sich hierzu die LOsungsmittel Wasser und Ethylengly- kol an.

4.2.1 Modellflfissigkeit P A A m W25/Ethylenglykol

Das System PAAm W25/Ethylenglykol konnte so- wohl als PartikellOsung wie auch als NetzwerklOsung eingesetzt werden. Entscheidend war die gew~ihlte Po- lymerkonzentration C. Beschreibt man das hydrody- namische Volumen der gelOsten Makromolekale mit

Hilfe statistischer Methoden [10], so l~iBt sich fiir den Ubergang vom verdiinnten L6sungsbereich in den Be- reich der NetzwerklOsung folgende N~iherungsformel [11] angeben:

[~/]-C = 0,48 . (8)

Das Produkt aus Grenzviskosit~itszahl [t/] und Poly- merkonzentration C muB wesentlich kleiner sein als 0,48, um eine PartikellOsung zu gew~ihrleisten. Glei- chung (8) erlaubte also, das System PAAm W25/ Ethylenglykol hinsichtlich des Verdiinnungszustandes zu charakterisieren,

[r/] = 0,136.M~ 54 (PAAm/Ethylenglykol, (9) T = 25 °C) .

Die Bestimmung der Grenzviskosit~itszahl [r/] wurde nach bekannten viskosimetrischen Verfahren [11] durchgeft~hrt und betrug bei Messungen in einem Low-Shear-Viskosimeter (LS 30, Fa. Contraves) [17] = 920cm3/g bei T = 25°C. Aus der Mark-Hou- wink-Gleichung [12] lieB sich fiir PAAm W25 das vis- kosimetrische Mittel der Molmasse zu M v= 12.106 g/mol berechnen, das gut mit dem Absolut- wert aus der Lichtstreuung korreliert. Gleichung (8) zeigt, dab for Polymerkonzentrationen wesentlich kleiner als 500 ppm eine Partikell6sung und fiir C > 500 ppm eine NetzwerklOsung vorlag. Far die Stabili- tatsuntersuchungen wurden demnach PAAm-LOsun- gen mit 50, 250, 500 und 1000 ppm eingesetzt.

Haas und Biihler, EinfluB nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-WirbelstrOmung 407

100

[3-

10

C [ppm] 1000 500 250 50

i i i i | l i l t

10

[ q ]=g20 cm3/g T=25 °C

i i i I i l l l I i ~ , , , 1 1

100 ~ 1000 D [£ -1 ]

Abb. 3. FlieSkurven der ModellflOssigkeit PAAm W25/ Ethylenglykol

1000

.E

100

C [ ppm] 2000 1000 ~ T = 25 °C

500 ~

250

10 , j , , . . . . I s r , ,~ i , t [ , , , , . . . . 10 100 D[s-~ _ 1000

Abb. 4. Fliegkurven der Modellfliassigkeit V3140/Ethylen- glykol

1000~

100k-

C [ppm]

5 ( ~ 0 ~ . ~ T = 25 °C

10

1 i i i I l l , I I , , , , , , , , I , , , , , , , ,

10 100 --- 1000 D Is -1]

Abb. 5. Fliegkurven der Modellfltissigkeit V3140/Wasser

Abbildung 3 beschreibt die FlieBkurve des Systems PAAm W25/Ethylenglykol. Im verdOnnten LOsungs- bereich (C = 50 und 250 ppm) wurde quasi-newton- sches FlieBverhalten gefunden, w~thrend die LOsungen mit hOheren Polymerkonzentrationen leicht struktur- viskoses FlieSverhalten zeigten. Bei Schergeschwin-

digkeiten D > 200 s- 1 offenbart sich in den FlieSkur- ven der Beginn eines dilatanten Verhaltens. Dieser Wiederanstieg der Scherviskosit~it ist auf eine scher- strOmungsinduzierte Orientierung der Einzelmolek~ile zuriickzuftihren, wie diese besonders auch in dehn- strOmungsbehafteten StrOmungen [13] beobachtet wurde. Dieser besondere StrOmungseffekt ultra-hoch- molekularer Additive wird bei der Interpretation der Taylorwirbelstr0mungsexperimente in Kap. 5 n~her diskutiert.

4.2.2 Modellflassigkeit V3140/Ethylenglykol

Abbildung 4 zeigt, dab beim System V3140/Ethy- lenglykol schon bei geringsten Schergeschwindigkei- ten eine pr~tgnante Strukturviskosit~it vorlag. Mit stei- gender Polymerkonzentration nahm die Intensit~it der Scherentz~hung weiter zu. Im Gegensatz zu Abb. 3 konnte hier keine definierte Nullviskosit~tt festgestellt werden. Somit war eine Bestimmung der Grenzvisko- sit~ttszahl nicht m6glich.

Eventuell vorhandenes Restwasser im Ethylengly- kol sowie im Polymerpulver kann zu einer geringftigi- gen Dissoziation des Terpolymers geft~hrt haben. Des weiteren besteht bei Terpolymeren aufgrund verschie- dener Monomerstruktureinheiten die MOglichkeit der intermolekularen Wechselwirkung z.B. Assoziation von Subeinheiten oder Wasserstoffbriackenbildung. Diese fiihrt letztendlich ebenfalls zur Ausbildung von Netzwerkstruktur, woraus ein stark strukturviskoses FlieSverhalten resultiert. Die Polymerkonzentratio- nen betrugen ftir das untersuchte System V3140/ Ethylenglykol C = 250, 500, 1000 und 2000 ppm. Ab- bildung 4 zeigt, dab auch bei diesem Polymer/L6- sungsmittelsystem bei hOheren Konzentrationen ein dilatantes FlieBverhalten auftrat.

4.2.3 Modellflassigkeit V3140/Wasser

Das Terpolymer V3140 lie8 sich auch sehr gut in Wasser 10sen. Dutch Einstellung des pH-Wertes w~iB- tiger LOsungen auf ca. 8 (Zugabe von 0,1 °70 Trietha- nolamin) erh~ilt man bei solchen hochmolekularen Polyelektrolyten fast vollst~tndig dissoziierte Makro- molekOle, die schon bei sehr geringen Polymerkon- zentrationen Netzwerkstrukturen ausbilden. Die FlieBkurve dieses Systems ist in Abb. 5 dargestellt. Auch bei diesem System lie8 sich bei frisch angesetz- ten LOsungen ein erster newtonscher FlieBbereich nicht detektieren und somit war die Bestimmung der Grenzviskosit~tszahl ebenfalls nicht mOglich.

Bei alien VersuchslOsungen wurde geprtfft, inwie- weir sich die Zugabe von Aluminiumflitter auf die Viskosit~it der LOsungen auswirkte. Eine merkliche

408 Rheologica Acta, Vol. 28, No. 5 (1989)

Abb. 6. Taylorwirbelstr6- mung nichtnewtonscher Me- dien (2000 ppm V3140/Ethy- lenglykol), a) Einsetzpunkt der spiralfOrmigen Instabili- t~tt [Ta c p = 20,1]; b) Spiral- f6rmige' Instabilit~it [Tap, spit = 28] ; c) Schwingen- de Instabilitlit [Tap, so h = 54]

Abnahme der Viskosit~it trat erst nach einigen Tagen auf, so dab frisch angesetzte und homogenisierte L6- sungen praktisch unbeeinfluBt blieben. Die FlieBkur- vender einzelnen Polymerl6sungen wurden jeweils kurz vor den eigentlichen Stabilit~ttsuntersuchungen ermittelt. Damit ergab sich in jedem Fall ein korrekter Zusammenhang zwischen Viskosit~it und StrOmungs- verhalten.

4.3 Stabilittitsverhalten nichtnewtonscher Flf~ssig- keiten

4.3.1 Stabilittttsverhalten yon V3140/Ethylenglykol und V3140/Wasser

Wie bereits bei Friebe [6] erw~thnt, trat auch in den vorliegenden Untersuchungen bei den stark struktur- viskosen Netzwerkl6sungen die spiralartige Instabili- tat zuerst auf. Diese entwickelte sich meist direkt aus der laminaren Scherstr6mung. Hierbei beobachtete man bei einem kritischen Schwellwert der Taylorzahl Tac, P = Taspir etwa in der Mitre des Zylindersystems das Erscheinen einer einzelnen station~iren Wirbel- trennfl~tche (vgl. Abb. 6a), so dab man grob von zwei Superzellularwirbeln sprechen kann. Innerhalb dieser beiden Superzellen zeigte sich jeweils ein nach oben spiralf6rmig umlaufender Stromfaden gleich einer sich drehenden Schraube mit Windungsabstand von ungef~ihr zwei Spaltweiten. Die vom Boden nach oben laufende Schraubenlinie 16ste sich an der stationaren Wirbeltrennfl~iche auf, w~ihrend an derselben eine neue Schraubenlinie entstand, die im oberen Riesen- zellwirbe! an die Zylinderdeckflfiche wanderte. Bei ge- ringfiigiger Drehzahlsteigerung bildeten sich nach und nach weitere station~ire Wirbelfl~tchen (vgl. Abb. 6 b) aus, zwischen denen jeweils spiralf6rmige Linien urn-

liefen. Letztere sind in Abb. 6 b deutlich zu erkennen. Mit kontinuierlich gesteigerter Drehzahl nahm die Anzahl der Zellen zu, bis schlieBlich der Zustand der schwingenden Instabilitiit (vgl. Abb. 6 c) erreicht wur- de. In diesem Zwischenstadium begannen die ur- sprtinglich feststehenden Wirbelfl~ichen gegeneinan- der zu schwingen, die Wirbelstruktur ergab sich je- doch zeitabh~ingig. Bei noch h6herer Drehzahl iinder- te sich das in Abb. 6c gezeigte Str0mungsverhalten nicht wesentlich.

In keinem der beschriebenen Str6mungszust~nde lieB sich die Wellenzahl eindeutig definieren. Bei Ver- suchen von hohen Drehzahlen zu niedrigen in den la- minaren Str0mungsbereich vollzog sich der umge- kehrte Vorgang, wobei jedoch ein Hystereseeffekt auftrat und die kritische Taylorzahl Ta~,p beim Ver- schwinden der letzten Wirbelfl~iche wesentlich niedri- ger lag als bei Drehzahlsteigerung. Ffir das erstmalige Auftreten der Wirbelerscheinungen wird daher im fol- genden nur die kritische Kennzahl Tac, p der Dreh- zahlsteigerung genannt.

Abbildung 7 zeigt das ermittelte Stabilit~itsdia- gramm ffir die Netzwerk-Modell0sung V3140/Ethy- lenglykol. Fiir das erstmalige Auftreten der Taylor- instabilit~it, die als spiralfOrmige Instabilit~it identifi- ziert wurde, ergibt sich bei kleinen Polymerkonzen- trationen eine leichte Destabilisierung der StrOmung, die mit steigender Polymerkonzentration durch einen scharfen Knickpunkt in eine dominante Destabilisie- rung mtindet. Oberraschenderweise korreliert dieser konzentrationsabh~ingige Knickpunkt mit dem Be- ginn des dilatanten Fliel3verhaltens (vgl. Abb. 4, C = 1000 u. 2000 ppm).

Bei Tap, sc h ~ 1,5- Tap, spir setzt die schwingende In- stabilit~it ein. Nut bei der geringsten Polymerkonzen- tration C = 250ppm konnte bei Tap, stat(2 ) = 130 an-

Haas und Btihler, Einflu6 nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-WirbelstrOmung 409

10 3

5O0 Tap

10

t~7

101 10 2

( / / / / ' / / / / / Yurbutenter gereich file newt. Medien /

~ / / / / / / / / / /

i. fll.t?tationare Instctb. (2)

2 Schwingende Instabitiftif

• ~ • ~ SpiratfSrmige

/ / ",,t[]_ - • . ,

LQminQrbereirh ohne Wirbet ] ] I I I I I I ] I I I I I I I I

10 3 10 4

- - - , , - . - C [ ppm] Abb. 7. Stabilit~ttsdiagramm der Modellflt~ssigkeit V3140/ Ethylenglykol

deutungsweise ein 2. station~trer Instabilit~itsbereich mit feststehenden Wirbelgrenzfl~ichen beobachtet werden. Der Index "2" deutet an, dab sich eine statio- ngre Zellstruktur erst nach dem Erscheinen anderer Instabilitgten (spiralf6rmig, schwingend) bei hOheren Drehzahlen einstellte. Der vollturbulente Str6mungs- bereich konnte bei allen untersuchten Polymerl6sun- gen nicht eindeutig klassifiziert werden. Vielmehr er- gab sich ein flieBender Ubergang yon der schwingen- den bzw. 2. station~iren Instabilit~it in die beginnende turbulente Form, jedoch unter stark gedfimpfter Er- scheinung.

4.3.2 Stabilitatsverhalten von P A A m / E t h y l e n g l y k o l

Im Gegensatz zu den in Kap. 4.3.1 beschriebenen Zusammenh~ingen zeigt das Modellsystem P A A m / Ethylenglykol sowohl for Partikell0sungen als auch ft~r Netzwerkl0sungen quasi-newtonsches Str0mungs- verhalten im Bereich des erstmaligen Auftretens der Taylorinstabilit~t. Dieses Verhalten ist in Abb. 8a exemplarisch ftir C = 500 ppm dargestellt. Es ergab sich Tap, stat(1)=48,6 und e P , Stat(1) = 3,21. Wie in Abb. 8 b gezeigt, trat bei weiter erh6hter Drehzahl an- schlieBend die wellenartige Schwingung der newton- schen Form, dann abet die schwingende Instabilit~it (Abb. 8 c) mit verminderter Wellenzahl und schlieg- lich die 2. station~ire Instabilit~it (Abb. 8 d) ebenfalls mit verminderter Wellenzahl auf. Am photographisch gezeigten Beispiel (500 ppm) betrugen die korrespon- dierenden Taylorzahlen for das Auftreten der einzel- nen Instabilit~tten:

Tac, P =Tap, statO)= 48,6 mit e P , Stat(1 ) = 3,21

Tap, sch, l = 55,3 mit ep, sch,1 = 3,21

Tap, sch, 2 = 75,0 mit /3P, Sch, 2 = 1,95

Tap, stat (2) = 275,4 mit ep, Stat (2) = 1,95

Abbildung 9 zeigt das Stabilitgtsdiagramm aller un- tersuchten PAAm-LOsungen. W~ihrend ftir alle Poly- merlOsungen die 1. station~ire Instabilit~it entspre- chend newtonschen Medien bei Tac, e = 47 gefunden wurde, zeigte sich beim Obergang in die schwingende Form eine in Richtung kleinerer Polymerkonzentra- tionen stabilisierende Kurve. Bei hohen Polymerkon- zentrationen liegt Tap, sc h etwa 14070 tiber Tap, statO). Friebe [6] fand in seinen Untersuchungen mit geringe-

Abb. 8. TaylorwirbelstrOmung nichtnewtonscher Medien (500 ppm PAAm W25/Ethylenglykol). a) Station~tre Instabilitat (l) [Tac,e=48,6 , ee=3,21]; b) Schwingende Instabilit~it, quasi-newt. [Tap, sob=75]; c) Schwingende Instabilit~t [Tap, so h = 188, e e = 1,95]; d) Star. Instabilit~tt (2) [Tap, star(2 ) = 275, e e = 1,95]

410 Rheologica Acta, Vol. 28, No. 5 (1989)

10 3

50O

TOpI 10 z

~7

101 101

-;// Turbutenfer Bereich fiJr newt. Medien / / / / / / / / / / /A / /

~ ~ ...... ~ ~ [ Slot. InsfobitifLit(2) nichtnewtonsch 0 ~ Ep < 3, 21

Schwingende InstabititLit

i~L 0 . newtonsch

Staf. l n s f a b i [ ~ ~ • - - ~ ~

Lamin(lrbereich ohne Wirbet

I I I I I I I I I I I I

10 2

, , , , , I , , , , , , , , 1

10 3 10

£ [ppm]

Abb. 9. Stabilit~itsdiagram der Modellfliissigkeit PAAm W25/Ethylenglykol

rer dimensionsloser Spaltweite s* einen Wert von 17%. Bemerkenswert ist, dab im schwingenden Insta- bilit~itsbereich zuerst die wellenartige Form analog newtonschen Verh~tltnissen, daran anschlieBend die schwingende Form mit periodisch pulsierenden Wir- belringen und kleinerer Wellenzahl auftrat, bis schlieBlich bei hOheren Taylorzahlen ein 2. station~irer Instabilit~ttsbereich ebenfalls mit kleinerer Wellenzahl beobachtet werden konnte. Der in Abb. 9 eingezeich- nete Turbulenzbereich gilt ftir newtonsche Medien ab etwa TaN, Turb > 500.

5. Di skuss ion der Ergebnisse

Die in dieser Arbeit durchgefiihrten experimentel- len Untersuchungen zeigen die Existenz wesentlich verschiedener Instabilit~itstypen. Far den Fall stark strukturviskoser Medien traten nacheinander die von Friebe [6] beobachteten spiralfOrmigen, schwingen- den, station~iren und turbulenten Formen auf. Die station~tre Instabilit~it (2) konnte jedoch nur bei der niedrigsten Polymerkonzentration (V3140/Ethylen- glykol, C = 250 ppm) beobachtet werden, wobei auch nur ann~ihernd station~ire Wirbelzellen gefunden wur- den. Der Grad der Destabilisierung der spiralfOrmi- gen Instabilit~it, bis zu 60070, sowie das Fehlen der sta- tion~iren Instabilit~it (2) bei den hOheren Polymerkon- zentrationen l~iBt sich aus den besonderen Eigenschaf- ten der FlieBkurven erklfiren: die V3140-LOsungen zeigen in Richtung kleinerer Schergeschwindigkeiten (gemessen bis zu 10 -3 s -1) eine sdindig ansteigende

Viskosit~t, ein 1. newtonscher Bereich fehlt vollst~in- dig. Insofern kann far diese PolymerlOsungen weder die Grenzviskosit~itszahl noch die Relaxationszeit aus viskosimetrischen Messungen bestimmt werden. Zu vermuten ist, dab sich bei Fehlen des 1. newtonschen Bereichs keine station~iren Wirbelzellen ausbilden.

Das Modellsystem PAAm W25/Ethylenglykol zeichnet sich dadurch aus, dab die spiralfOrmige In- stabilit~it nicht auftritt, das erstmalige Einsetzen der Zellarstruktur quasi-newtonsch ist und im Bereich hO- herer Taylorzahlen ein definiertes Gebiet einer 2. sta- tion~tren Instabilit~it mit verminderter Wellenzahl vor- handen ist. Far dieses Modellsystem wurde durchweg eine Stabilisierung der TaylorstrOmung gefunden.

5.1 Konzept einer repr?tsentativen Deborahzahl far die TaylorstrOmung

Fiir den Fall solcher Polymerl6sungen, die sich durch eine definierte Relaxationszeit charakterisieren lassen, bietet sich zur Beschreibung nichtnewtonscher TaylorstrOmungseffekte das Konzept der repr~tsenta- tiven Deborahzahl an. Haas und Durst [13] haben im Porenstr6mungsexperiment mit PAAm W25/Ethy- lenglykol-L6sungen gezeigt, dab dieses System in kombinierter Scher/DehnstrOmung auch im hochver- dtinnten LOsungsbereich ausgepr~igte Dilatanz auf- weist. Der Schwellwert (Onset) der Dehnstr6mung konnte durch die Deborahzahl

DeD, o = 2"eo=0,5 (10)

Haas und Bfihler, Einflul3 nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-WirbelstrOmung 411

charakterisiert werden. Die Relaxationszeit )t berech- net sich mit Hilfe der bekannten Gr0Ben [I/] und M zu

)t - t/N" [t/] "M (11) [R-T

wobei [R die universelle Gaskonstante und T die abso- lute Temperatur darstellt. Die Gln. (10) und (11) gel- ten ft~r Partikell6sungen unter Zugrundelegung eines Hantelmolekiilmodells [14] zur Modellierung der Ma- kromolekiile. Bereits 1960 hat Peterlin [15] auf theo- retischem Wege gezeigt, dab bei Anwendung yon nichtlinear-elastischen Molekiilmodellen auch in Scherstr6mungen ein kombiniertes strukturviskoses/ dilatantes FlieBverhalten yon Polymerl6sungen m6g- lich ist. N~therungsweise gilt aus diesen Berechnungen fiir den Ubergang vom strukturviskosen in den dila- tanten Bereich

Des, o = )~ . D O --~ 10 .

Aus G1. (11) ergibt sich ft~r das untersuchte Polymer- system PAAm W25/Ethylenglykol im verdOnnten LOsungsbereich eine Relaxationszeit von etwa 0,074 s, womit aus GI. (12) die kritische Schergeschwindigkeit D o = 136 s -1 betragen mfiBte. Diese GrOBenordnung stimmt mit dem gemessenen Wert aus der Fliegkurve nach Abb. 4 fiberein. Neuere Untersuchungen zum ScherflieBverhalten von w~Brigen Polyacrylamid/Co- polymerlOsungen [161 zeigen/~hnliche Zusammenhfin- ge, wobei gefunden wurde: Des, o = 18. Bei unseren Untersuchungen betrug Des, o = 15.

Die spezielle Form der gegenseitig rotierenden Wir- belzellen ermOglicht natt~rlich auch den Effekt der Dehnviskosit~tserhOhung, wobei es jedoch /~uBerst schwierig ist, eine repr/~sentative Dehnrate zu definie- ren. Man kann annehmen, dab sich tiber einen gewis- sen Schergeschwindigkeitsbereich beide Viskositfitser- hOhungseffekte aberlagern und dies zu einer Wirbel- ausdehnung mit kleinerer Wellenzahl fahrt.

Es liegt daher nahe, den Einsatzpunkt nichtnewton- scher TaylorstrOmungseffekte durch eine Deborah- zahl der TaylorstrOmung zu definieren:

T a ' t l D e T = D . 2 - )~ .

" $2" ]/ ~

fJbersteigt D e T einen kritischen Wert analog Gln. (10) oder (12), so sollte man in der Taylorstruktur meBbare Abweichungen vom newtonschen Verhalten feststellen. Die kritische Deborahzahl D e r , o kann nun aus den MeBergebnissen fiir PartikellOsungen (vgl. Kap. 4.3.2) bestimmt werden. Es ergibt sich:

D e r , o -~ 10 . (14)

Zur Best~tigung dieser Aussage sind in Tabelle 2 fiir das System PAAm W25/Ethylenglykol einige Aus- wertebeispiele aufgezeigt.

Der Schwellwert (14) fttr den Llbergang yon dem quasi-newtonschen zum nicht-newtonschen Verhalten wird dabei voll best~itigt.

5.2 D e b o r a h z a h l der T a y l o r s t r O m u n g f a r L i t e ra tur -

daten

Basierend auf dem FENE-P-Hantelmodell gibt Mo- chimaru [18] eine Berechnungsformel fiir die Bestim- mung der Relaxationszeit konzentrierter Polymerl0- sungen aus gemessenen FlieBkurven t / = f ( D ) . U.a . wurden in [18] die viskosimetrischen Daten des Sy- stems Separan AP30/Wasser (siehe Friebe [6]) ausge-

(12) wertet. Nach dieser Methode erh~ilt man far das Sy- stem Separan AP30/Wasser bei C = 10 ppm eine Re- laxationszeit 2 ~ 2s, bei C = 1000ppm ergibt sich

-- 60 s. Diese auBerordentlich hohen Relaxationszei- ten resultierend aus der Netzwerkstruktur dieser LO- sungen, kOnnen jedoch nur gewonnen werden, wenn ein 1. newtonscher Bereich in den Fliel3kurven vor- handen ist.

Gleichzeitig wird in [18] far das System Separan AP30/Wasser ( M w = 4- 10 6 g/mol, rhv = 0,911 mPa s, T = 24 °C) die Grenzviskosit~tszahl mit [~/] = 50000 cm3/g angegeben, womit aus G1. (11) eine Re- laxationszeit von 2 = 0,074 s resultiert. Mit Hilfe von G1. (8) l~Bt sich absch~tzen, dab bei diesem Polymer / L0sungsmittelsystem der ~bergang von einer Parti- kellOsung zu einer Netzwerkl0sung im Bereich C < 10 ppm liegen muB.

Zur weiteren Uberpriifung der Giiltigkeit der Gln. (13) und (14) sind in Tabelle 2 verschiedene Experi- mente von Friebe [6] ausgewertet. Es zeigt sich tat- s~chlich, dab bei einer Deborahzahl D e r > 10 Insta- bilit~tstypen auftreten, die vom newtonschen Verhal- ten abweichen. Diese kOnnen sowohl stabilisierende als auch destabilisierende Formen annehmen. Zum gleichen Ergebnis gelangt man, wenn die in [6] be-

(13) schriebenen Separan AP30/Glyzerin-WasserlOsungen ausgewertet werden.

Betrachtet man das Verhaltnis ep/eN, SO stellt man fest, dab im 2. station~iren Bereich der Quotient mit steigender Polymerkonzentration monoton von 1 aus- gehend abf~tllt. Beispielsweise ergibt sich ftir PAAm W25/Ethylenglykol (500 ppm): e p / e N = 0,61 bei D e T = 2 7 5 , 4 , w~hrend far Separan AP30/Wasser (500 ppm) der Quotient 0,85 bei D e r = 4005 betragt.

412 Rheologica Acta, Vol. 28, No. 5 (1989)

Tabelle 2. Bestimmung der Deborahzahl De r verschiedener Polymerl6sungen im Taylorwirbelstr6mungsexperiment [* ge- rechnet mit Tac,u = 43,8 far s* = 0,1]

Versuchsfltissigkeit C r/(D) 2 Tap De r Instabilit/itstyp [ppm] [mPas] [sl [ - 1 [ - ]

W25/Ethylenglykol 50 17,0 0,074 47,0 1,2 stat. Zellularwirbel (1) (quasi-newtonsch)

T = 25 °C 50 17,0 0,074 420 10,6 stat. Instabilit~it (2) 500 26,6 0,095 48,6 2,5 stat. Zellularwirbel (1)

(quasi-newtonsch) 500 26,6 0,095 75,0 3,8 schwingende Instabilit~it

(quasi-newtonsch) 500 26,6 0,095 188,5 9,6 schwingende Instabilitfit

(nicht-newtonsch) 500 26,6 0,095 275,4 13,7 stat. Instabilit~it (2)

1000 36,2 0,1 46 3,4 stat. Zellularwirbel (1) (quasi-newtonsch)

1000 32,5 0,1 195 12,7 stat. Instabilit~it (2) 2,5 1,02 0,074 41,6 0,4 stat. Zellularwirbel (1)

(quasi-newtonsch) 10 1,822 1,5 44,0 15,2 stat. Instabilit/~t (2) 30 3,16 12 37,3 178 spiralf. Instabilit/~t 30 2,80 12 50,4 214 schwing. Instabilitfit 30 2,80 12 56,9 242 stat. Instabilitfit (2) 30 2,71 12 61,3 251 Turbulenz

100 5,47 20 52,7 729 stat. Instabilit~it (2) 500 13,67 60 38,6 4005 stat. Instabilit/it (2)

Separan AP30/Was- ser (Friebe [61")

T= 24°C

Kleinere Wellenzahlen beobachtet man daher eben- falls nur bei D e 7 > 10.

Lhuillier [19] hat for verdtinnte PolymerlOsungen numerische Berechnungen zur Taylorinstabilit/it durchgefOhrt. Zur Modellierung der PolymerlOsun- gen wurde das Zimm-Relaxationsmodell in Verbin- dung mit einem Deformationskoeffizienten a far die MakromolekOle gewfihlt, a = 0 bedeutet den Zustand undeformierbarer Kn~uelmolekOle, w~ihrend a = 1 den Zustand vOllig deformierbarer Molekale darstellt. Zur Vereinfachung werden a und 2 als konstant ange- nommen.

Ftir a < 0,5 ergibt sich aus [19] eine Stabilisierung der Taylorstr6mung, w~ihrend fiir a > 0,5 in Abh~in- gigkeit yon s* sowohl Stabilisierung als auch Destabi- lisierung gefunden wird. Die maximale Abweichung der kritischen Taylorzahl Tac, P for das erstmalige Einsetzen station~irer Zellularwirbel ergibt sich bei ei- ner Deborahzahl DeT, o = 1. Bei steigendem Wert von s* n~ihern sich die Stabilit/itskurven Tac, p=f(s* ) asymptotisch dem newtonschen Wert TaN, z.B. be- tr~igt A Tap~TaN< 2% for s* > 0,05.

Bei unseren Untersuchungen betrug s* = 0,202. F~ir verdOnnte PolymerlOsungen (PAAm W25/Ethylen- glykol) wurde im Bereich des erstmaligen Auftretens yon Zellularwirbel quasi-newtonsches Verhalten ge- funden, d.h. , die obengenannten Effekte verschwin-

den mOglicherweise in der MeBgenauigkeit unserer Apparatur.

5.3 Abschlieflende Bemerkungen

Die starken Taylorstruktur/~nderungen bei De T > 10 in Verbindung mit dilatanten FlieBerscheinungen verdOnnter und konzentrierter Polymerl6sungen er- fordern die Einbeziehung endlich dehnbarer, nichtli- near-elastischer MolekOlmodelle in den theoretischen Oberlegungen. Die beobachteten Ph/inomene zeigen, dab unter kombinierten Scher-/DehnstrOmungsbe- dingungen in der Taylorwirbelstruktur die Makromo- lekOle aus ihrer kn/iuelf6rmigen Gestalt in eine ge- streckte Form tibergeftihrt werden. Als ROckwirkung der lokalen Viskosit~ttserh6hung erh~tlt man eine in die L~tnge verzerrte Wirbelform, die bei newtonschen Medien i. allg. zu einem frOheren Umschlag in den Turbulenzbereich fOhrt, hier aber genau das Gegen- teil, eine Turbulenzd/impfung bewirkt. Drehmomen- tenmessungen [17] an TaylorwirbelstrOmungsappara- turen best/itigen diesen Befund ebenso wie die experi- mentelle Beobachtung, dab bei turbulenten RohrstrO- mungen die Wirbelkaskade durch Zusatz von Poly- meren in Richtung gr6Berer Wirbel verschoben wird.

Haas und Btihler, EinfluB nichtnewtonscher Stoffeigenschaften auf die Taylor-WirbelstrOmung 413

Danksagung

Die Messungen wurden im Rahmen einer Studienarbeit am Institut far StrOmungslehre und StrOmungsmaschinen an der Universit~tt Karlsruhe durchgeftihrt. Herrn cand. mach. Hans-Peter Berger gebtihrt Dank ftir die sorgf~tltige Ausftihrung aller experimenteller Arbeiten.

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(Eingegangen am 11. April 1989; akzeptiert in revidierter Form am 14. Juli 1989)

Anschrift der Verfasser:

Dr. R. Haas Hoechst AG, Werk Kalle-Albert Gesch~fftsbereich Informationstechnik 6200 Wiesbaden 1, F.R.G.

Prof. Dr. K. Btihler Institut f. Str6mungslehre und Str6mungsmaschinen Universit~tt Karlsruhe 7500 Karslruhe 1, F.R.G.