誘電体バリア放電による燃焼反応制御Powered electrode 8 10 Normalized optical Inner radius 2kHz ±10kV 15mm 4 6 0.55 mm (a) 0.62 mm Without DBD (b) With DBD 15mm, 1kHz,

誘電体バリア放電による誘電体バリア放電による燃焼反応制御

プラズマ応用工学研究室プラズマ応用工学研究室

財満和典財満和典

Lab. of Plasma Applications, Hokkaido Univ.

概要

• 研究背景• 研究目的• 研究目的• 実験装置 (誘電体バリア放電支援予混合ガスバーナー)

• 実験結果• 実験結果– 放電周期に対して長い時間での観測

• 火炎の形状変化• 火炎の形状変化• 火炎の反応領域の温度評価• 発光スペクトル測定• 放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係• 放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係

– 放電周期で時分解して観測• 火炎の発光・形状変化• 火炎の発光・形状変化• 火炎中のOHラジカル密度測定 (時分解ラジカル発光強度との比較)

• まとめ


• まとめ

研究背景

環境問題・エネルギー問題への科学的・社会的注目

燃焼技術の発展の期待・化石燃料消費の低減・化石燃料消費の低減・再生可能エネルギーの燃焼利用 (含水バイオマス燃料の利用)

燃焼反応は熱により維持燃焼反応は熱により維持燃焼反応は熱により維持燃焼反応は熱により維持大気圧下の反応→頻繁な衝突燃焼反応は熱により維持燃焼反応は熱により維持燃焼反応は熱により維持燃焼反応は熱により維持多くの素反応の組み合わせで進行

大気圧下の反応→頻繁な衝突ガス温度 = 電子温度

(熱平衡プラズマ)

従来の燃焼では従来の燃焼では従来の燃焼では従来の燃焼ではガス温度ガス温度ガス温度ガス温度が最重要なパラメータが最重要なパラメータが最重要なパラメータが最重要なパラメータ従来の燃焼では従来の燃焼では従来の燃焼では従来の燃焼ではガス温度ガス温度ガス温度ガス温度が最重要なパラメータが最重要なパラメータが最重要なパラメータが最重要なパラメータ

熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい


熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい熱平衡の制約の範囲では燃焼技術の革新は難しい

目的→ →

反応系への電子衝突プロセスの導入反応系への電子衝突プロセスの導入反応系への電子衝突プロセスの導入反応系への電子衝突プロセスの導入活性酸素の種類と酸化ポテンシャル活性酸素の種類と酸化ポテンシャル活性酸素の種類と酸化ポテンシャル活性酸素の種類と酸化ポテンシャル

ガス温度を維持し，高エネルギー電子を導入→ 非平衡燃焼反応非平衡燃焼反応非平衡燃焼反応非平衡燃焼反応→反応活性化反応活性化反応活性化反応活性化

OxidantsOxidation potential

[V]

OH 2.81

CH4 + e � CH3 + H + e (9 eV)CH4 + e � CH2 + 2H + e (12 eV)

H O + e � OH + H + e (6 eV) [2]

[1]

OH 2.81

O 2.42

O3 2.07

H2O + e � OH + H + e (6 eV) [2]

O2 + e � O(3P) + O(3P) + e (6 eV) O2 + e � O(3P) + O(1D) + e (8.4 eV) [3]

O3 2.07

H2O2 1.78

HO2 1.70

[1] Nakano, Jpn. J. Appl. Phys. 30, 2908 (1991)[2] Ichikawa, J. Phys. Chem. Ref. Data 34, 1 (2005)

[3] Krupenie, J. Phys. Chem. Ref. Data 1, 423 (1972)O2 1.23

予混合火炎に誘電体バリア放電(DBD)を重畳

燃焼反応のレートを向上・制御燃焼反応のレートを向上・制御燃焼反応のレートを向上・制御燃焼反応のレートを向上・制御

予混合火炎に誘電体バリア放電(DBD)を重畳高エネルギー電子を反応に導入

放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解


放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の理解

誘電体バリア放電支援予混合ガスバーナー

Quartz tube

Poweredelectrode HV sourceelectrode

Electrodedistance DBDdistance DBD

Power

Burner nozzle(GND electrode)

PowerChemical 250WDischarge less than 15W

Premixed Gas (CH , O , Ar)


Premixed Gas (CH4, O2, Ar)

概要


• 実験結果実験結果実験結果実験結果• 実験結果実験結果実験結果実験結果

– 放電周期に対して長い時間での観測放電周期に対して長い時間での観測放電周期に対して長い時間での観測放電周期に対して長い時間での観測• 火炎の形状変化火炎の形状変化火炎の形状変化火炎の形状変化• 火炎の形状変化火炎の形状変化火炎の形状変化火炎の形状変化

• 火炎の反応領域の温度評価火炎の反応領域の温度評価火炎の反応領域の温度評価火炎の反応領域の温度評価

• 発光スペクトル発光スペクトル発光スペクトル発光スペクトル

• 放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係• 放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係


• まとめ


• まとめ

火炎の形状変化火炎長の収縮

Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

火炎長の収縮

: Burned-gas region

: Reaction zone

Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

αααα

: Reaction zone

: Unburned-gas region: Burning velocity: Gas flow speed

Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

: Gas flow speed

12

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit] 15mmHeight 50 mm

S = U sinα

発光が変化

Po

wer

edel

ectr

od

e Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

8

10

Nor

mal

ized

opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

Inner radius

15mm2kHz ±10kV

15m

mPo

wer

edel

ectr

od

e

4

6

Nor

mal

ized

opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

Inner radius

0.55 mm0.62 mm(a)

Without DBD(b)

With DBD15mm, 1kHz,

0

2

0 0.5 1 1.5

Without DBD

With DBD

Nor

mal

ized

opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

0.62 mm


1kHz, ±10kV

0 0.5 1 1.5Radial position [mm]放電による火炎の収縮放電による火炎の収縮放電による火炎の収縮放電による火炎の収縮⇒⇒⇒⇒燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇

レイリー散乱によるガス温度の測定

Virtual state レイリー散乱光強度

N: ガス密度N: ガス密度σR: 散乱断面積IL: 入射光の強度

N I I RLR σ∝

Incident beam Rayleigh scattering

ガス種iによるレイリー散乱の断面積

NL: ロシュミット数θ: 散乱角θπσ 2

2

i2

sin1-n

4

=(OPO laser) scatteringlight

l: 入射光の波長ni: ガス種iの屈折率

θλ

σ 2

L

i4R sin

N

=

E0状態方程式 P = nkT より

IN

散乱ガスの屈折率がわかっている場合

E0

R

R00

00 I

IT

N

NTT ×=×=


レイリー散乱測定体系

OPO Laser Plano-Convex lens

DBD-enhanced burner

PIN photodiode

ICCD camera with band-pass filter

CH4, O2, Ar

PIN photodiode



レイリー散乱による燃焼反応場のガス温度評価

2000

1500

DBD OFF

DBD ON

Tem

pera

ture

[K]

25 mm,反応帯のガス温度

1000

Tem

pera

ture

[K]

25 mm,1kHz, ±10kV

DBD OFF 1580±50 KDBD ON 1530±50 K

500Tem

pera

ture

[K]

反応帯

放電の有無にかかわらず温度はばらつきの範囲内

00 2 4 6 8 10

未燃既燃

放電の重畳によるガス温度増加は見られない燃焼速度増加はガス温度に依らない

Radial position [mm]


燃焼速度増加はガス温度に依らない

放電重畳の有無での火炎の発光スペクトル

10

12(a) Without DBD

10

12

Ar(b) With DBD

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

80mm, 1kHz, ±10kV

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

6

8 OH

OH(2nd order diffraction)CH

6

8

10

OHOH

(2nd order diffraction)

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

80mm, 1kHz, ±10kV

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

2

4(2nd order diffraction)CH

2

4

6CH

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

0

2

200 300 400 500 600 700 8000

2

200 300 400 500 600 700 800

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. U

nit]

200 300 400 500 600 700 800

Wavelength [nm]200 300 400 500 600 700 800

Wavelength [nm]

→ Arの励起閾値(約12eV)を超えるエネルギーを持つ電子が存在

放電重畳時のみにArからの発光を観測 Ar + e → Ar* + e (ε=11.6 eV)Ar* → Ar** + hν


→ Arの励起閾値(約12eV)を超えるエネルギーを持つ電子が存在

放電中の高エネルギー電子と燃焼反応の関係

0.64

Inne

r ra

dius

of r

eact

ion

zone

[mm

]

Optical emission process of ArAr + e → Ar* + e (ε≒12eV)

Ar* → Ar + hν0.62

0.64

Inne

r ra

dius

of r

eact

ion

zone

[mm

]

Slo

w

Ar* → Ar + hνIAr = A [Ar*] ∝ [Ar] ne kex(Te)

Ar発光強度は電子密度，0.58

0.6

Inne

r ra

dius

of r

eact

ion

zone

[mm

]

Bur

ning

vel

ocity

電子エネルギー分布を反映

0.56

0.58

Inne

r ra

dius

of r

eact

ion

zone

[mm

]

━ W/O DBD◆ ± 4kV 0.1 - 3kHz▲ ± 6kV 0.1 - 3kHz● ± 8kV 0.1 - 3kHz

Bur

ning

vel

ocity

Ar発光強度がある値を超えると発光強度に伴って火炎が収縮0.54

1 10 100 1000

Inne

r ra

dius

of r

eact

ion

zone

[mm

]

Optical emission intensity of Ar [arb. unit]

8kV 0.1 - 3kHz■ ±10kV 0.1 - 3kHz

Fas

t

⇒高エネルギー電子の状態高エネルギー電子の状態高エネルギー電子の状態高エネルギー電子の状態

による燃焼反応の制御による燃焼反応の制御による燃焼反応の制御による燃焼反応の制御


Amount of high energy electronsSmall Large


概要


• 実験結果• 実験結果– 放電周期に対して長い時間での観測

• 火炎の形状変化• 火炎の形状変化• 火炎の反応領域の温度評価• 発光スペクトル• 放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係• 放電中の電子の状態と燃焼反応速度の関係


• まとめ


• まとめ

火炎の発光強度分布の変化(時分解)DBD OFF

25 mm, 1kHz, ±10kVDBD ON

75 mm75 mm火炎下部火炎下部火炎下部火炎下部:電流の流れる位相で発光強度上昇火炎の形状には特に変化無し

火炎先端付近火炎先端付近火炎先端付近火炎先端付近:正極電流パルス後にガラス管が発光火炎先端が特定の位相で短く or 長くなる

13 mm

or

燃焼速度の上昇は定常的ではなく，オーバーシュート，アンダーシュートを伴って起こる

Quartz tube

0 mm

放電周波数50Hzの実験電流が流れてから火炎先端に変化が起きる遅れ時間→ノズルの形状によるガスの流速で説明可

高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送


高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送

→火炎の形状変化火炎の形状変化火炎の形状変化火炎の形状変化Nozzle

OHラジカルのレーザー誘起蛍光測定波長可変レーザーを測定対象に入射し波長可変レーザーを測定対象に入射し

基底状態(E0)の粒子を励起状態(E1)に励起，E1からE0に戻る際の蛍光を観測

v’ = 1v’ = 1

v’ = 0J’ = 0

12

分子性粒子の測定の場合分子性粒子の測定の場合分子性粒子の測定の場合分子性粒子の測定の場合

振動・回転の状態によるエネルギー準位構造間隔の狭い回転準位間(~10-3eV)では衝突により遷移

回転準位間の分配(回転温度)が場所・時間によって異なる場合

E1

v’ = 0J’ = 0

1 間隔の狭い回転準位間(~10-3eV)では衝突により遷移

LIF pump Fluorescence

場所・時間によって異なる場合

"" )exp()1"2(

)exp()12(

JJ

J R

J

Ground nE

J

kT

EJ

n−+

−+=∑

LIF pump(OPO laser)

Fluorescence

0FI n∝複数の励起波長での蛍光強度を比較→回転温度を推定

v” = 1

" )exp()1"2(R

J

kT

EJ −+

→回転温度を推定v” = 1

v” = 0J” = 0

12

衝突により遷移


E0 基底状態の密度を把握

J” = 0

基底状態密度

レーザー誘起蛍光測定体系

OPO LaserCylindrical lens FG OPO LaserCylindrical lens

DBD-enhanced burner

FG + HV amp.

10 mm

burner未燃領域


Wavelength [nm] Transition A coefficient

[s-1]

Density distribution ofground-state OH TR [K]

[nm] [s-1]

308.328 Q1(4) 6.04×105

309.240 Q1(8) 6.40×105


Without DBD 309.859 Q1(10) 6.30×105

レーザー誘起蛍光法による基底状態OHラジカル密度の測定基底状態OHラジカル密度の測定- ArおよびOH発光強度時間変化との比較 -

DBD : 25 mm, 1kHz, ±10kV

10

ArOH

currentvoltage

10

Voltage [kV

]

Current [m

A]

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity

発光スペクトル:Ar， OH共に電流の流れる放電位相で発光強度増加

05

Voltage [kV

]

Current [m

A]

Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity

[arb

. uni

t]

→電子衝突励起による励起状態の生成

基底状態 OH:-10

0Opt

ical

em

issi

on in

tens

ity

3

9 mm1 mm

Rel

ativ

e de

nsity

of O

H

基底状態 OH:電流の位相での密度上昇は見られない放電周期に伴って密度が振動

(ノズルからの高さで異なる)火炎反応領域

1

2 1 mm

Rel

ativ

e de

nsity

of O

H

この分野での一般的推測:放電によるOHの生成→燃焼反応を活性化

00 0.2 0.4 0.6 0.8 1

Rel

ativ

e de

nsity

of O

H

Time [ms] 実際:[燃焼反応のOH] >> [ 放電で生成されるOH]

OH →


燃焼反応の活性化�他の活性種の影響

まとめプラズマ支援予混合バーナーを構築プラズマ支援予混合バーナーを構築プラズマ支援予混合バーナーを構築プラズマ支援予混合バーナーを構築

放電の重畳により火炎の形状が変化放電の重畳により火炎の形状が変化⇒燃焼速度上昇

レイリー散乱によりガス温度を評価⇒放電重畳による温度上昇は見られない⇒放電重畳による温度上昇は見られない

放電重畳によりArからの発光を観測⇒高エネルギー電子供給を確認

Ar発光強度と燃焼速度の相関を評価⇒高エネルギー電子の量・エネルギー分布により燃焼反応を制御可能

火炎からの発光を時分解⇒燃焼速度の上昇は定常的でない⇒高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送→火炎の形状変化⇒高エネルギー電子が供給されたガスが火炎先端に輸送→火炎の形状変化

火炎中のOHラジカルの密度分布を評価⇒電子プロセスによる直接的な増加は見られない⇒化学反応の変化による応答としての密度変動


⇒化学反応の変化による応答としての密度変動


熱平衡下でのメタン燃焼反応

OH2COO2CH 2224 +→+メタン燃焼の量論反応式

OH2COO2CH 2224 +→+量論反応式

CH OOHOH +↔+活性酸化種の生成反応活性酸化種の生成反応活性酸化種の生成反応活性酸化種の生成反応メタンの酸化反応モデルメタンの酸化反応モデルメタンの酸化反応モデルメタンの酸化反応モデル

CH4+M, H, OH

CH3+O2

OOHOH 2 +↔+HOHHO 2 +↔+HOHHOH 22 +↔+CH3

CH2O

CH3O+O

+H, OH

+O2

+M, H

HOHHOH 22 +↔+OHOOHOH 2+↔+MHOMOH 22 +→++

CHO

+H, OH

+M, H

OHOHHOH 2 +→+

22222 OHOHOHO +→+MOHOHMOH ++→+

CO

+M, H

+OH

MOHOHMOH 22 ++→+

熱平衡状態の燃焼反応系には高エネルギー電子は存在しないため熱平衡状態の燃焼反応系には高エネルギー電子は存在しないため熱平衡状態の燃焼反応系には高エネルギー電子は存在しないため熱平衡状態の燃焼反応系には高エネルギー電子は存在しないため


CO2

+OH

T. Watanabe, T. Nakajima, 機械学会論文集, 66-647, B (2000) , 1853-1858.

電子衝突プロセスを考慮した反応は考えられていない。電子衝突プロセスを考慮した反応は考えられていない。電子衝突プロセスを考慮した反応は考えられていない。電子衝突プロセスを考慮した反応は考えられていない。

目的予混合火炎に誘電体バリア放電(DBD)を重畳

高エネルギー電子を火炎に供給電子衝突プロセスにより新規反応経路新規反応経路新規反応経路新規反応経路を発現

Oxidation

熱平衡下の燃焼での熱平衡下の燃焼での熱平衡下の燃焼での熱平衡下の燃焼での

メタンの酸化反応モデルメタンの酸化反応モデルメタンの酸化反応モデルメタンの酸化反応モデルCH4

+ H, OHCH+O2

活性酸素の種類と酸化ポテンシャル活性酸素の種類と酸化ポテンシャル活性酸素の種類と酸化ポテンシャル活性酸素の種類と酸化ポテンシャル

OxidantsOxidation potential

[V]

OH 2.81

CH3

CH2O

CH3O +O

+H, OH

+O2

+ H

OH 2.81

O 2.42

O3 2.07

CHO

CO

+H, OH

+ H

H2O2 1.78

HO2 1.70

O 1.23T. Watanabe, T. Nakajima,

CO

CO2

+OH

O2 1.23

⇒⇒⇒⇒ 高エネルギー電子を媒介として燃焼反応を制御高エネルギー電子を媒介として燃焼反応を制御高エネルギー電子を媒介として燃焼反応を制御高エネルギー電子を媒介として燃焼反応を制御

T. Watanabe, T. Nakajima, 機械学会論文集, 66-647, B (2000) , 1853-1858.


放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の微視的理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の微視的理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の微視的理解放電重畳により燃焼反応が変化した際の内部状態の微視的理解

実験装置

予混合バーナー火炎に同軸円筒型の誘電体バリア放電を重畳予混合バーナー火炎に同軸円筒型の誘電体バリア放電を重畳予混合バーナー火炎に同軸円筒型の誘電体バリア放電を重畳予混合バーナー火炎に同軸円筒型の誘電体バリア放電を重畳

Quartz tubei.d.=7mm

Flow rate of the gas mixture

Poweredelectrode

HV source

Flow rate of the gas mixtureCH4 0.38slmO2 1.0slmAr 5.7slmelectrode

Electrodedistance

Equivalence ratio φ=0.76Chemical power 230W

Discharge powerLess than 20W

DBD

Less than 20W

Original flame length : 75mmBurner nozzlemain hole = 2mm(GND electrode)

Original flame length : 75mmElectrode distance (e.d.) : 15mm or 80mm

燃焼反応ラジカルの発光波長を隠さない希釈ガス

Lab. of Plasma Applications, Hokkaido Univ.Premixed Gas (CH4, O2, Ar)

(GND electrode)燃焼反応ラジカルの発光波長を隠さない希釈ガス

火炎全体へ放電重畳(1kHz)

5

10

15

2

4

6

Vol

tage

[kV

] Current [m

A]

━ ━ ━ ━ Voltage━ ━ ━ ━ Current

IV waveformArの発光位置は火炎の位置と一致。高エネルギー電子を反応帯に導入高エネルギー電子を反応帯に導入高エネルギー電子を反応帯に導入高エネルギー電子を反応帯に導入

-10

-5

0

5

-4

-2

0

2

Vol

tage

[kV

] Current [m

A]

━ ━ ━ ━ Current⇒⇒⇒⇒高エネルギー電子を反応帯に導入高エネルギー電子を反応帯に導入高エネルギー電子を反応帯に導入高エネルギー電子を反応帯に導入

Arの発光強度とOHラジカルの発光強度増加が同期していない。

-15

-10

-6

-4

Time [0.1 ms/DIV]

Electrode

発光強度増加が同期していない。① ② ③

① ② ③

e.d. = 80mm1kHz±±±±10kV Inner edge of quartz tube

80mmInner edge of quartz tube

80mm

Nozzle

Inner edge of quartz tube

ノズル上方ノズル上方ノズル上方ノズル上方 0-10mmでのでのでのでの発光強度の時間変化発光強度の時間変化発光強度の時間変化発光強度の時間変化


Nozzle


火炎下部へ放電重畳(1kHz)

Origin

IV waveform


5

10

1

2

Vol

tage

[kV

]

Current [m

A]

Origin


-10

-5

0

-2

-1

0

Vol

tage

[kV

]

Current [m

A]

Electrode


-10 -2

0 0.5 1Time [ms]

OHラジカルの発光強度増加，Arの発 Electrode


OHラジカルの発光強度増加，Arの発光が放電電流が流れる時間・電極間のみで観測された。

Electrode

15mm

火炎の長さはいずれの時間でも元の長さより短かった

放電部から遠く離れた火炎先端に細く

Lab. of Plasma Applications, Hokkaido Univ.OH

W/O DBDOH

W/ DBDAr

W/ DBD

15mm

放電部から遠く離れた火炎先端に細くなる変化が明瞭に現れた

火炎下部へ放電重畳(80Hz)

15 1.5Origin

IV waveform


5

10

15

0.5

1

1.5

Vol

tage

[kV

]

Current [m

A]

Origin

Inner edge of quartz tube-10

-5

0

-1

-0.5

0

Vol

tage

[kV

]

Current [m

A]

f = 80Hz 55mm


-10

-1.5

-1

-4 -2 0 2 4Time [ms]

55mm


Electrode

火炎形状の変化は2.3~3.4msの間見られた。

75mm

Electrode

15mm

75mm

放電を重畳されたガスが，想定のガス流速と同程度の速度で火炎先端に輸送されて形状変化を


W/O DBDOH

W/ DBD

15mm度の速度で火炎先端に輸送されて形状変化を

起こしていると示唆長寿命種生成の影響長寿命種生成の影響長寿命種生成の影響長寿命種生成の影響?

火炎下部へ放電重畳(80Hz)

15 1.5Origin

IV waveform


5

10

15

0.5

1

1.5

Vol

tage

[kV

]

Current [m

A]

Origin


-5

0

-1

-0.5

0

Vol

tage

[kV

]

Current [m

A]

f = 80Hz 55mm


-10

-1.5

-1

-4 -2 0 2 4Time [ms]

55mm


Electrode

火炎形状の変化は2.3~3.4msの間見られた。

75mm

Electrode

15mm

75mm

放電を重畳されたガスが，想定のガス流速と同程度の速度で火炎先端に輸送されて形状変化を


W/O DBDOH

W/ DBD

15mm度の速度で火炎先端に輸送されて形状変化を

起こしていると示唆長寿命種生成の影響長寿命種生成の影響長寿命種生成の影響長寿命種生成の影響?


レイリー散乱断面積

化学種iによるレイリー散乱の断面積 N0: ロシュミット数θ: 散乱角θ: 散乱角l: 入射光の波長ni: ガス種iの屈折率

混合ガスの実効屈折率(@590nm)

予混合ガスメタン抜き屈折率屈折率屈折率屈折率 ((((××××10101010----4444))))空気: 2.92

屈折率 (×10-4) 2.916 2.825

比屈折率 (対空気) 0.9964 0.9641

(比屈折率)２ 0.9927 0.9294

空気: 2.92酸素: 2.73アルゴン: 2.84メタン: 4.44

既燃ガスと未燃ガスによるレイリー散乱断面積の違い

(比屈折率) 0.9927 0.9294

Lab. of Plasma Applications, Hokkaido Univ. ※希釈無しの場合

Estimation of total density distribution of OHIApplying Boltzmann’s approximation to ratio of IF at each pixel

→ Spatial distribution of rotational temperature of OH (X (v=0))

The rotational temperature and the LIF image at a rotational state⇒⇒⇒⇒ Distribution of total density in ground state

−⋅ JJ kT

Eg

n)exp( "

"Unburned Reaction zone

120

140

2400

2800OH A (v=0)OH X (v=0)

∑ −⋅

−⋅=

J R

JJ

RJ

total

J

kT

Eg

kTg

n

n

)exp(

)exp(""

10 mm

80

100

120

1600

2000

2400OH X (v=0)

TR

Rel

ativ

e de

nsity

[arb

. uni

t] Rotational tem

perature [K]

10 mm

40

60

80

800

1200

1600

Rel

ativ

e de

nsity

[arb

. uni

t] Rotational tem

perature [K]

0

20

40

0

400

800

0 1 2 3 4

Rel

ativ

e de

nsity

[arb

. uni

t] Rotational tem

perature [K]

Total density of OH X(v=0)T [K]


0 00 1 2 3 4


Total density of OH X(v=0)TR [K]

(Without DBD)

レーザー誘起蛍光測定体系

OPO LaserCylindrical lens FG OPO LaserCylindrical lens

Plasma-enhanced burner

FG + HV amp.

burner

Q-SW adv.

100ms (10Hz)

ICCD cameraQ-SW adv.

Laser

Camera230ns Wavelength

[nm] Transition A coefficient [s-1]Camera

FG BST trg.

HV

Sweeping delay time[nm] [s-1]

308.328 Q1(4) 6.04×105

309.240 Q1(8) 6.40×105


HV309.859 Q1(10) 6.30×105

5 1015

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]0

5

-50510

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]

-5-15-10-5

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]

Time [ms]0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

Time [ms]


OHラジカルのレーザー誘起蛍光測定X 2Π (v”=0) - A 2Σ+(v’=0)のある回転遷移で励起し，

J’

X 2Π (v”=0) - A 2Σ+(v’=0)のある回転遷移で励起し，A 2Σ+(v’=0) - X 2Π (v”=0)の蛍光を観測

蛍光強度は励起元の回転準位の

0

5

J’

OHA 2Σ+

蛍光強度は励起元の回転準位の占有密度に比例

J"n∝FI0

v’=0A 2Σ+

J"n∝FI

回転温度が場所・時間によって異なる場合

LIF pump Fluorescence

得られた蛍光強度分布はラジカルの密度分布と一致しない

J”

LIF pump(OPO laser)

数本の回転線を励起し蛍光強度を比較

0

5

X 2Π

蛍光強度を比較→回転温度を推定


0

v”=0

X Π振動準位内全体の密度を把握

Principle of examination of rotational temperature using LIFusing LIF

LIF intensity IF is proportional to 0

5

J’

v’=0OHA 2Σ+ LIF intensity IF is proportional to

density of lower state nj’’.

J"n∝FI

0v’=0A 2Σ+

J"F

+−+∝

kT

1)hcJ"(J"B1)(2J" 0exp

LIF pump(OPO laser)

Fluorescence

.BI

ln 0F const1)J"(J"hc ++

−=

5

J”(OPO laser)

X 2Π.

BIln 0F const1)J"(J"

kT

hc

12J"++

−=

+

Slope is a function about temperature T

05

v”=0

X Π

Slope is a function about temperature T


Estimation of rotational temperature

蛍光強度分布の励起波長依存性プラズマを重畳しない火炎について，異なる三種類の回転線を励起し

レーザー誘起蛍光強度分布を観測

未燃ガス領域Q1(4) Q1(8) Q1(10)未燃ガス領域 Self emission of OHA-X

LIF intensity [arb. unit] LIF intensity [arb. unit]LIF intensity [arb. unit]

誘起蛍光強度の空間分布形状に明確な違い

10 mm

OH (X 2Π ) の密度分布はOH (A 2Σ+ ) の密度分布とは大きく異なる


誘起蛍光強度の空間分布形状に明確な違い→ OHラジカル(X 2Π )の回転温度分布を反映

OH (X Π ) の密度分布はOH (A Σ ) の密度分布とは大きく異なる

回転温度導出による振動準位内の総密度の推定

E

各点での占有密度分布をボルツマン近似→回転温度の二次元分布を導出

得られた回転温度分布とある回転準位の密度分布を用いて振動準位内の総密度を推定

∑ −⋅

−⋅=

J

R

JJ

total

J

Eg

kT

Eg

n

n

)exp(

)exp( ""

"

∑ −⋅J R

JJ

total

kT

Egn )exp(

Total density distribution of OH X (v”=0)

Distribution of rotational temperature

Self emission of OH A (v’=0) – X (v”=0) of OH X (v”=0)temperatureA (v’=0) – X (v”=0)

Lab. of Plasma Applications, Hokkaido Univ.ntotal [arb. unit]TR [K]

放電重畳によるOHラジカル密度の変化2.5

電流の流れる時刻付近でもそれほど顕著な密度の変動はない

OH

rad

ical

den

sity

[ar

b. U

nit]

1

1.5

2

2.5

それほど顕著な密度の変動はない

OH

rad

ical

den

sity

[ar

b. U

nit]

2

2.50

0.5

1

3 mm━ Without DBD

OHラジカル密度の振動を観測

・OHラジカル密度が減少する位相も観測

OH

rad

ical

den

sity

[ar

b. U

nit]

0.5

1

1.5

2

5 mm━ Without DBD

・ノズルからの高さによって傾向に違い

OH

rad

ical

den

sity

[ar

b. U

nit]

1.5

2

2.50

5 mm━ Without DBD

以前の結果: 15

OH

rad

ical

den

sity

[ar

b. U

nit]

0

0.5

1

1.5

7 mm━ Without DBD

以前の結果: 放電の影響により燃焼反応場が活性化

放電を起点とした化学反応の変化放電を起点とした化学反応の変化放電を起点とした化学反応の変化放電を起点とした化学反応の変化

→応答としての応答としての応答としての応答としてのOHラジカル密度の変ラジカル密度の変ラジカル密度の変ラジカル密度の変-5

0

5

-10-5051015

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]


→応答としての応答としての応答としての応答としてのOHラジカル密度の変ラジカル密度の変ラジカル密度の変ラジカル密度の変

動動動動

-5-15-10

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]

Time [ms]

プラズマ支援ガスバーナー

Quartz tubei.d.=7mmi.d.=7mm

High voltageelectrode

HV sourceelectrode

15mm apartPowerChemical 250W

Burner nozzle

15mm apartChemical 250WDischarge less than 20W

Burner nozzlemain hole = 2mm(GND electrode) CH4 0.38slm

O2 1.0slm Φ=0.76

Premixed Gas

2Ar 5.5slm


放電重畳によるOHラジカル密度の変化

2

Re

lativ

e d

ens

ity o

f OH 電流の流れる時刻付近でもそれほど顕著な密度の変動はない

1

1.5

Re

lativ

e d

ens

ity o

f OH

[arb

. uni

t]

周期的な周期的な周期的な周期的なOHラジカル密度の振動を観測ラジカル密度の振動を観測ラジカル密度の振動を観測ラジカル密度の振動を観測

それほど顕著な密度の変動はない

150

0.5

19mm7mm5mm3mm1mmR

ela

tive

de

nsity

of O

H[a

rb. u

nit]

・OHラジカル密度の振動はノズルからの高さによって位相が異なっている傾向

5

5

10

15

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]

0 1mmRe

lativ

e d

ens

ity o

f OH

・放電非重畳時よりも低いOHラジカル密度を観測する位相も存在

-5

0

-10

-5

0

Cur

rent

[mA

] Voltage [kV

]以前の結果: -5

-15

-10

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1Time [ms]

以前の結果: 放電の影響により燃焼反応場が活性化

放電を起点とした化学反応の変化放電を起点とした化学反応の変化放電を起点とした化学反応の変化放電を起点とした化学反応の変化

→OHラジカル密度の変動ラジカル密度の変動ラジカル密度の変動ラジカル密度の変動


→OHラジカル密度の変動ラジカル密度の変動ラジカル密度の変動ラジカル密度の変動

レーザー誘起蛍光法の原理

E2レート方程式

FluorescencedN2/dt = B12rN1 - B21rN2 – A23N2 – A21N2

Pump laser beam A23

dN2/dt = B12rN1 - B21rN2 – A23N2 – A21N2

dN3/dt = A23 N2

E3B12ρn1

B21ρn2

E1

B21ρn2

蛍光強度はE の状態の占有密度に比例

ILIF ∝ A23 N2

E1蛍光強度はE1の状態の占有密度に比例


LIF (Pump line of Q1(4) and Q1(8))

Middle position ( 3 mm) Upper position ( 7 mm)

250

300

2000

2500J = 4J = 8

Temperature

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Rotational tem

perature [K]

1000

1200

2000

2500

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Rotational tem

perature [K]

150

200

1000

1500

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Rotational tem

perature [K]

600

800

1000

1500

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Rotational tem

perature [K]50

100

500

1000

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Rotational tem

perature [K] 200

400

500

1000

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Rotational tem

perature [K]

0 0-6 -4 -2 0 2 4 6

Rotational tem

perature [K]


0 0-6 -4 -2 0 2 4 6

Rotational tem

perature [K]



Simulated absorption spectra of OH (A 2Σ+(v’ = 0)-X 2Π(v’’ = 0))Σ (v’ = 0)-X Π(v’’ = 0))

Absorption line used by Ishigame

100

Abs

orpt

ion

inte

nsity

60

80

Abs

orpt

ion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

40

60

Abs

orpt

ion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

0

20

Abs

orpt

ion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

0

308.4 308.6 308.8 309 309.21000 K1500 K

Abs

orpt

ion

inte

nsity

wavelength [nm]


1500 K2000 K2500 K

wavelength [nm]Resolution = 0.5 pm

Simulated absorption spectra


100

Abs

orp

tion

inte

nsity


Q1(7)

60

80

Abs

orp

tion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

40

60

Abs

orp

tion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

0

20

Abs

orp

tion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

0

308.97 308.975 308.98 308.985 308.991000 K1500 K2000 K wavelength [nm]


2000 K2500 K

wavelength [nm]

Dependence on rotational temperature about absorption intensity of rotational linesabsorption intensity of rotational lines

Abs

orpt

ion

inte

nsity

Q1(4) Q1(6) Q1(8)

Abs

orpt

ion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

Abs

orpt

ion

inte

nsity

[a

rb. u

nit]

308.32 308.34

Abs

orpt

ion

inte

nsity

wavelength [nm]308.73 308.74

wavelength [nm]309.235 309.245

wavelength [nm]

1000 K1500 K

wavelength [nm]

1000 K1500 K

wavelength [nm]

1000 K1500 K

wavelength [nm]


1500 K2000 K2500 K

1500 K2000 K2500 K

1500 K2000 K2500 K

Saturation of absorption

We took LIF by single pump laser shot,and plotted incident laser power (PIN photodiode signal) vs LIF intensity.Lines in fellow figures are proportional curve.

Q1(4) Q1(8)

Lines in fellow figures are proportional curve.

107

108

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

107

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

Q1(4) Q1(8)

106

107

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

106

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

105

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

105

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

104

0.1 1

LIF

inte

nsit

y [a

rb. u

nit]

PIN photodiode signal [V]

104

0.1 1L

IF in

tens

ity

[arb

. uni

t]

PIN photodiode signal [V]


火炎の形状変化

火炎長の収縮

放電重畳部の火炎の色が変化

Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

電圧印加電極付近ガラス管外側に紫色の発光

放電重畳部の火炎の色が変化

Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

N 分子

ガラス管外側に紫色の発光→コロナ放電による窒素分子の発光

Po

wer

edel

ectr

od

e Inne

r ed

ge o

f qua

rtz

tube

N2 分子放電により火炎の形が変化火炎長の収縮

15m

mPo

wer

edel

ectr

od

e

: Burned-gas region

⇒⇒⇒⇒燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇

(a)Without DBD

(b)With DBD

αααα

: Burned-gas region

: Reaction zone

: Unburned-gas region: Burning velocity


1kHz ±10kV : Burning velocity: Gas flow speed

火炎の形状の定量的評価OHラジカル径方向発光強度分布の推定OHラジカル径方向発光強度分布の推定

Height = 50 mmピーク半値の内側径を火炎内径として定義

1kHz ±10kVピーク半値の内側径を火炎内径として定義

放電の重畳により火炎内径が収縮

1kHz ±10kV

12

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

⇒燃焼速度の指標

燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇燃焼速度の上昇

8

10

Nor

mal

ized

opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

: Burned-gas region4

6

Nor

mal

ized

opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

Inner radius

: Burned-gas region

: Reaction zone

: Unburned-gas region: Burning velocity0

2

4

Without DBD

With DBD

Nor

mal

ized

opt

ical

em

issi

on in

tens

ity [a

rb. u

nit]

0.55 mm

0.62 mm

αααα: Burning velocity: Gas flow speed

00 0.5 1 1.5

With DBD



Radial distribution of emission intensity of OH

放電重畳による影響燃焼パフォーマンスと電子の状態との関係

Inne

r ra

dius

of

flam

e zo

ne [

mm

]sl

owwith DBD

0.62

0.64

Inne

r ra

dius

of

flam

e zo

ne [

mm

]

Bur

ning

vel

ocity

slow

OHCH

Ar

8

0

4

8 with DBD

without DBD

OH (2nd)

0.58

0.6

Inne

r ra

dius

of

flam

e zo

ne [

mm

]

━ ━ ━ ━ W/O DBD◆ ± ◆ ± ◆ ± ◆ ± 4kV 0.1 - 3kHz▲ ± ▲ ± ▲ ± ▲ ± 6kV 0.1 - 3kHz

Bur

ning

vel

ocity

Wavelength[nm]

OH CH

0

4

8

240 320 400 480 560 640 720 800

without DBDOH (2nd)

Optical emission process of ArAr + e → Ar* + e (ε=12eV)

ν

0.54

0.56

1 10 100 1000

Inne

r ra

dius

of

flam

e zo

ne [

mm

]


▲ ± ▲ ± ▲ ± ▲ ± 6kV 0.1 - 3kHz● ± ● ± ● ± ● ± 8kV 0.1 - 3kHz■ ±■ ±■ ±■ ±10kV 0.1 - 3kHz

Bur

ning

vel

ocity

Wavelength[nm]

Ar* → Ar + hνIAr = A [Ar*] ∝ [Ar] ne kex(Te)

Inne

r ra

dius

of

flam

e zo

ne [

mm

]


fast

ne , Te

highlow

火炎位置はAr発光強度の増加に伴い中心方向へ移行(燃焼速度が上昇)

⇒高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆


⇒高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆高エネルギー電子を媒介とした燃焼化学反応の活性化の示唆

燃焼反応ラジカルの回転温度評価

100Without DBDWith DBD

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

(b) OH100

Without DBD

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

(a) CH

60

80With DBD

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

60

80 Without DBDWith DBD

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

20

40

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

20

40

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

0

20

306 307 308 309 310 311 312 313

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

0

20

425 426 427 428 429 430 431

Opt

ical

em

issi

on in

teni

sty

[arb

. uni

t]

306 307 308 309 310 311 312 313Wavelength [nm]

425 426 427 428 429 430 431Wavelength [nm]

Without DBDWith DBD

1780±60 K1760±60 K

Without DBDWith DBD

2500±40 K2270±60 KWith DBD 1760±60 K With DBD 2270±60 K

1kHz ±10kV 1kHz ±10kV


放電の重畳によるガス温度増加は見られない

予混合バーナー火炎の火炎構造

αααααααα

: Burned-gas region

: Reaction zone

: Unburned-gas region

: Burning velocity


: Gas flow speed

Documents

誘電体バリア放電による 燃焼反応制御Powered electrode 8 10 Normalized optical Inner radius 2kHz ±10kV 15mm 4 6 0.55 mm (a) 0.62 mm Without DBD (b) With DBD 15mm, 1kHz,

誘電体バリア放電による燃焼反応制御Powered electrode 8 10 Normalized optical Inner radius 2kHz ±10kV 15mm 4 6 0.55 mm (a) 0.62 mm Without DBD (b) With DBD 15mm, 1kHz,