第８回 一次元結合交替反強磁性体（磁化プラトーの観測）

S=1反強磁性ボンド交替鎖の研究

Affleck-Haldane予想

ある交替比のところでギャップが閉じる

数値計算（量子モンテカルロ）

交替比ac=0.6

Gapless point

この点を境に別の相に分かれる。

∑

0 1

Affleck & Haldane (1987).

NMOHPの結晶構造

Ni2(Medpt)2(C2O4)(H2O)2(ClO4)2·2H2O

Escuer et al. (1994).

スピン１反強磁性ダイマー化合物α=0

Monoclinic P21/n

a=6.4029 Å

b=13.3532 Å

c=18.6536 Å

β=97.662°

NMOHPの帯磁率の温度変化

Narumi et al. (1998).

NMOHPの磁化過程

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

0 10 20 30 40 50

NMOHP

H // a-axisH // c-axis

Ma

gn

etiza

tio

n (

M/M

s)

Magnetic field (T)

*

計算との比較(S=1反強磁性ダイマー）

NMOHPのESRスペクトルとエネルギー準位

計算された共鳴磁場ブランチとの比較

NMOAPの結晶構造

c

b

Ni

C in oxalate group

O in oxlate group

N in azido group

a

Triclinic P1

a=8.032 A, a=63.84

b=13.436 A, =80.54

c=13.968 A, =81.26

Ni2(Medpt)2(C2O4)N3(ClO4)·0.5H2O

Hagiwara et al. (1997).

NMOAPの帯磁率の温度変化

0.000

0.005

0.010

0.015

0.020

0.025

0 50 100 150 200 250 300

H // chain

H chain

calculation

Susceptibili

ty (

em

u/m

ol)

Temperature (K)

J/kB=42.8 K

a=0.3

D/J=0.07

g=2.288

ブロードなピークが40 Kあたりにある。

低温で零に指数関数的に減少する。

計算は厳密対角化

Narumi et al. (1998).

磁化プラトーの観測

Ising型の異方性を持つ磁性体であればある方向しかスピンが向けないので磁化に平たい部分（プラトー）が観測される。

しかし、異方性のないHeisenberg型の磁性体では磁場の印加に伴って単調に増加することが予想される。

Oshikawa-Yamanaka-Affleck

Q(S-m)=n

Q: 系の周期性、S: スピン量子数m: スピン磁気量子数、n: 0以上の整数

S=1のボンド交替反強磁性鎖の場合

Q=2, S=1であるのでm=0, ½, 1でプラトーが観測される。

NMEOPの強磁場磁化過程

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

0 10 20 30 40 50 60 70 80

experiment

calculation ( T = 0 K )

Ma

gn

etiza

tio

n (

B /

Ni )

Magnetic Field (T)

T = 1.3 K

H // chain

a = 0.25

J/kB = 44.2 K

D/J = 0.08

g = 2.34

Narumi et al. (1998).

1997

Lieb-Shulz-Mattis定理の一般化Bozonizationの方法

磁化プラトーの他の例

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

0 10 20 30 40 50 60 70

BIP-TENO powder

T = 1.3 K

磁化

(

B/

f.u

.)

磁場 (T)

m = 1/4

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

0.35

0 10 20 30 40 50 60

SrCu2(BO

3)

2

B c-axis T = 0.08K

磁化 (

B/

Cu

)

磁場 (T)

m = 1/8

m = 1/4

m = 1/3

二次元ダイマー系 SrCu2(BO3)2S=1反強磁性梯子鎖BIP-TENO

磁化プラトーの分類

タイプI

1サイトまたは2サイト問題

結合交替鎖

(S≥1)

ラージDモデル

(S≥3/2)

1/2プラトー

三量体モデル 1/3プラトー

VBS描像

タイプII

相互作用

S=1/2 結合交替を有する次近接相互作用

1/4プラトー

Majumdar-Ghosh (α=1, J/J’=2)

二重縮退した基底状態

NH4CuCl3 Shiramura et al. (1998)

SrCu(BO3)2 Kageyama et al. (1998)

NTEAPの結晶構造

ギャップレス点の実験的証拠

0.0000

0.0010

0.0020

0.0030

0.0040

0.0050

0 50 100 150 200 250 300

Experiment

Calculation (Monte Carlo)

Su

sce

ptib

ility (

em

u/m

ol)

Temperature (K)

a=0.6g=2.46

0.000

0.001

0.002

0.003

0.004

0.005

0 50 100 150 200 250

a=0.2

a=0.4

a=0.6

a=0.8S

usce

ptib

ility (

em

u/m

ol)

Temperature (K)

帯磁率NTEAPの

Hagiwara et al. (1998).

S=1/2一次元ハイゼンベルグ反強磁性体の帯磁率

理論計算

Eggert et al. (1994).

実験結果

Takagi et al. (1996).

[3,3’-Dimethyl-2,2’-Thiazolinocyanine]-TCNQ

ギャップレス磁性体の帯磁率に関しての考察

S=1/2の一次元ハイゼンベルグ反強磁性体や交替比が0.6のS=1反強磁性結合交替鎖磁性

体の帯磁率に見られる低温部分の振る舞いに関しての考察

低温部分の上に凸の振る舞いは対数補正として知られている。

この振る舞いが如何に奇妙なものか考察する。

NTEAPの磁化過程

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

0 10 20 30 40 50

1.4 K

0.1 K

PWFRG ( 0 K )

M (

B/N

i)

B (T)

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

0 50 100 150 200

ExperimentCalculation (PWFRG)Calculation (ST)

Magnetic field (T)

Magne

tization

(

B/N

i a

tom

)

a=0.6g=2.46J/k

B=115 K

エネルギーギャップを持つ振舞いは観測されず 140 Tあたりに1/2磁化プラトー

Narumi et al. (2003).Hagiwara et al. (1997).

NTENPの結晶構造

Ni

C

N

O

b

a

c

2.142 A

2.432 A

NTENP: Ni(C9H24N4)(-NO2)(ClO4)

disorder

or

Escuer et al. (1997).

NTENPの帯磁率

0.000

0.001

0.002

0.003

0.004

0.005

0.006

0.007

0.008

0 50 100 150 200 250 300

a=0.45, D/J=0.25

Calculation

Experiment

Su

sce

ptibili

ty (

em

u/m

ol)

Temperature (K)

Quantum Monte Carlo

g=2.14,

J/kB=54.2 K,

D/kB=13.6 K

H // chain

鎖平行と垂直の帯磁率 計算（量子モンテカルロ法）との比較

Narumi & Hagiwara et al. (2001).

NTENPの磁化過程

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0 10 20 30 40 50 60

H // chainH chain

Magnetization

(

B/N

i)

Magnetic Field (T)

T=1.3 K

9.3 T

12.4 TH

c//=9.3 T

Hc

=12.4 T

鎖平行と垂直の磁化過程 1/2磁化プラトーの観測

Narumi & Hagiwara et al. (2001).

磁場ー交替比の相図

Tonegawa et al., J. Phys. Soc. Jpn. 65 (1996) 3317.][ 12i2ii

2i12i SSSS JJH a

NMOAP NTEAPNTENPNMOHP NENP

/JAV

ESR in NTENP: Zn

0 1 2 3 4 5 6 7

Sig

nal dI/d

H(A

rb. units)

Magnetic field (T)

T=1.7 KH // chain

45.27 GHz

36.15 GHz

21.89 GHz

50.23 GHz

Y. Narumi, M. Hagiwara et al. (2001).

0.000

0.005

0.010

0.015

0.020

0 20 40 60 80 100 120 140

Experiment H chain

Experiment H // chain

Calculation H chain

Calculation H // chain

Susce

ptibili

ty (

em

u/m

ol)

Temperature (K)

g //= 2.17

g=2.13

D/kB = 5.12 K

Zn : 3.3 %

Magnetic susceptibilities

of NTENP: Zn

シングレットダイマー基底状態の証拠

0

20

40

60

80

100

120

0 1 2 3 4 5 6 7

(

GH

z)

Magnetic field (T)

T=1.7 KH // chain

ac

NTENP ~0.45

a0 1

S =1

(a)

(b)

Singlet-dimer phase Haldane phase

様々なボンド交替鎖の磁化過程

実験的にギャップレスになる交替比が存在することを確認飽和磁化の1/2のプラトーを系統的に調べることができた。

ハルデン相のボンド交替鎖は現在の所合成されていない。

Narumi et al. (2004).

エネルギーギャップと結合交替比