Молекулярно-лучевая эпитаксия и л юминесценция GaN / AlN квантовых точек

УНРЦ МПГУ, Москва, февраль 2010

Молекулярно-лучевая Молекулярно-лучевая эпитаксия и эпитаксия и

ллюминесценция юминесценция GaNGaN//AlNAlN квантовых точекквантовых точек

К.С. ЖуравлевИнститут Физики Полупроводников СО

РАН, Новосибирск, Россия

2

МЛЭ и лМЛЭ и люминесценция юминесценция GaNGaN//AlNAlN квантовых точек квантовых точек

План выступленияПлан выступления

Информация о лаборатории МЛЭ Информация о лаборатории МЛЭ материалов типа Аматериалов типа А33ВВ55

МЛЭ МЛЭ GaN GaN квантовых точек в матрицеквантовых точек в матрице AlN AlNФотолюминесценция Фотолюминесценция GaN/AlN GaN/AlN КТКТЗаключениеЗаключение

3


Лаборатория МЛЭ материалов типа АЛаборатория МЛЭ материалов типа А33ВВ55

Riber-32P Compact 21T Riber-32P CBE

0,00

10,00

20,00

30,00

40,00

50,00

Defect density

20

0,002,004,006,008,00

10,0012,0014,00

0

Defect density

GaA

4


Методы эпитаксии Методы эпитаксии III-III-нитридных нитридных гетероструктургетероструктур

Молекулярно-лучевая эпитаксия

Газофазная эпитаксия

Аммиачная МЛЭGa(Al) + NH3 GaN(AlN) + N2+ H2

рч-МЛЭGa(Al) + N (plasma)

GaN(AlN)

Ga(CH3)3 + NH3

GaN+CH4+N2+H2

Al(CH3)3 +NH3

AlN+CH4+N2 +H2

5


Молекулярно-лучевая эпитаксияМолекулярно-лучевая эпитаксия

Достоинства МЛЭ технологии: низкая скорость роста слоев (1 мкм/час = 1 нм/сек), быстрая скорость управления потоками исходного вещества,in situ контроль ростового процесса.

6


Проблемы МЛЭ Проблемы МЛЭ GaNAlGaN GaNAlGaN гетроструктургетроструктур

Технология начала роста: полярность и морфология.

Управление упругими напряжениями в гетроструктуре.

Уменьшение концентрации дефектов и примесей.

Получение требуемой морфологии поверхности и границ раздела.

Отсутствие GaN подложки

7


Встроенное электрическое поле в Встроенное электрическое поле в вюрцитных вюрцитных GaN/AlN GaN/AlN КТКТ

Optical properties of wurtzite GaN/AlN QDs are significantly affected by the presence of a strong built-in electric field

• Origin of electric field: spontaneous polarization at the GaN/AlN interfaces and piezoelectric polarization of strained GaN

• Resulting electric field value: a few MV/cm• Direction of electric field: vertical - along the

(0001) growth axis

8


Эффекты встроенного электрического Эффекты встроенного электрического поля в поля в GaN/AlN GaN/AlN КТКТ

Presence of a strong built-in electric field in GaN/AlN QDs results in:

• Quantum-confined Stark effect• Exponential dependence of PL decay times on the

QDs size• Strong dependence of the PL peak energy on the

excitation power as a consequence of the screening of electric field?

9


Энергетическая диаграмма Энергетическая диаграмма GaN/AlN GaN/AlN КТКТ

A.D. Andreev and E.P. O’Reilly, Appl. Phys. Lett., 79, 521 (2001)

10


k0

k0n

k0t

ЗР

Падающийпучок

Образец

g

zy

x

Sample

Initialbeam

Registration system

Specular beam

fluorescentdisplay

Дифракция быстрых электронов на Дифракция быстрых электронов на отражениеотражение

11


ДБЭОДБЭО: 2D: 2D ии 3D 3D дифракционные картиныдифракционные картины

Smooth surface

Rough surface

e--beam

e--beam

12


ДБЭОДБЭО исследованияисследования

0 2 4 6 8 10 12 141,0

1,5

2,0

2,5Bragg's spot intensity, a.u.

GaN thikness, monolayers

2D --> 3D transition

Bragg’s spots

13


Анализ роста КТ с помощью ДБЭОАнализ роста КТ с помощью ДБЭО

Reflexes intensity evolution Spot’s shape (Gauss function):

2

02 )(

0)( xxeIxI

I0(t) – GaN islands density

(t) – effective average dimension of GaN islands

x0(t) – reflex position, strain x, a.u.time, sec

I(x,t), a.u.

14


Механизмы эпитаксиального ростаМеханизмы эпитаксиального роста

Frank– van der Merwe (FV)

Volmer-Weber (VW)

Stranski-Krastanov (SK)

- Frank–van der Merwe (FV) Elayer + Ein + Eel < Esub

- Volmer-Weber (VW) Elayer + Ein + Eel > Esub

- Stranski- Krastanov (SK) Elayer + Ein + Eel < Esub d < dc

Elayer + Ein + Eel > Esub d > dc

Elayer , Ein , Esub - surface energies

Eel – elastic energy

15


КТ, выращенные КТ, выращенные по методу по методу Странского-КрастановаСтранского-Крастанова

AlN bufer layer

GaN wetting layer

AlN (0001)

GaN islands (self-organized quantum dots)

(critical thickness d 2.5 ML)

16


ДБЭО контроль моды ростаДБЭО контроль моды роста

0 2 4 6 8 10 12 14 160

10

20

30

40

50

60

Bragg spot

(0 1/2)

(0 0)

Inte

nsity

, arb

.uni

ts

time, s

MBE growth of QDs without 2D 3D transition

Intensity of 2D (0 0) (0 1/2) and 3D (Bragg

Spot) reflexes

Coexistence of 2D and 3D growth mode

3D nucleation without wetting layerTS=5400 C

17


Кинетика роста Кинетика роста GaN GaN островков на островков на поверхности поверхности AlNAlN

Ga on

Nucleation rate of 3D islands increasesNucleation rate of 3D islands increases with substrate temperaturewith substrate temperature increasingincreasing

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 600,8

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

2,2Vgr=0,6 Ml/sP NH3 = 10-4 Torr

600580560

540Tsubstrate=500oC

Inte

nsity

, arb

.uni

ts

time, s

18


№ образца

Температура роста GaN,

°C

Номинальное количество

осажденного GaN,

монослоев

Эквивалентное

давление потока

NH3, Торр

Эквивалентное

давление потока Ga,

Торр

Количество слоев КТ

149 900 7.5 6.5·10-6 1.3·10-6 10

280 500 5 2·10-6 9·10-7 15

391 610 5 10-4 5.4·10-7 1

415 540 4 10-4 5.4·10-7 1

416 540 2 10-4 5.4·10-7 1

Условия роста сУсловия роста структур с труктур с квантовыми квантовыми точкамиточками GaN GaN в в AlNAlN

19


149

280

Электронная микроскопия КТЭлектронная микроскопия КТ

Typical QDs density was in a range of 1010 - 1011 cm-2. Height of QDs was in a range of 2.0‑5.0 nm.

HRTEM image

20


Т=5К

№280

№149

Спектры Спектры фотолюминесценции КТфотолюминесценции КТ

Зависимость энергии Зависимость энергии максимума ФЛмаксимума ФЛ

от средней высоты КТот средней высоты КТ

21


№149

Безызлучательная рекомбинация в Безызлучательная рекомбинация в GaN/AlN GaN/AlN КТКТ

22


Зависимость энергии активацииЗависимость энергии активациитушения ФЛ от средней высоты КТтушения ФЛ от средней высоты КТ

H13H12

E12

23


Оже-рекомбинацияРекомбинация через глубокие центры

внутри квантовых точек в матрице

глубокий центр

экситон

Возможные механизмы температурного Возможные механизмы температурного тушения ФЛ КТтушения ФЛ КТ

24


Спектр дислокаций в AlN

C. J. Fall, Phys. Rev. B, 65, 245304

Eact

Термически активируемый захватТермически активируемый захват на уровни на уровни дефектов, локализованныхдефектов, локализованных в окрестности КТв окрестности КТ

25


МикрофотолюминесценцияМикрофотолюминесценция GaN/AlN GaN/AlN КТКТ

320 340 360 380

2000

4000

6000

8000

10000

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)

Wavelength (nm)

T=4.5K

Edge of the sample

Fourth harmonic of a cw Nd:Vanadate laser, = 266 nm ( =4.66 eV).The laser spot was about 1.5 m in diameter .

26


Микро-ФЛ Микро-ФЛ GaN/AlN GaN/AlN КТ при КТ при различной мощности возбужденияразличной мощности возбуждения

365 370 375 380 385

10

100

1000

T=4.5K

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)

Wavelength (nm)

аL

27


Зависимость интесивности ФЛО от Зависимость интесивности ФЛО от мощности возбуждениямощности возбуждения

100 101 102 103 104100

101

102

103

104

PL in

tens

ity (a

rb. u

nits

)

Laser power (arb. units)

б

Т=4.5К

28


Зависимость энергии максимума Зависимость энергии максимума полос ФЛ от мощности возбужденияполос ФЛ от мощности возбуждения

102 103 104 105

3.26

3.28

3.30

3.32

3.34

3.36

3.38PL

ene

rgy

(eV

)

Laser power (W/cm2)Figure 2. Dependences of PL line's energy position of the excitation powermeasured at T=5K.

29


Причины независимости положения Причины независимости положения полос ФЛ от мощности возбужденияполос ФЛ от мощности возбуждения

Small number of carriers in single QD: 1 e-h pair.

The internal electric field in the explored structures is small in comparison with the value deduced from the piezoelectric constants and the spontaneous polarization. Small shift of particular PL bands can be due to recharging of defects located at distance of a few nm from QD.

30


Изменение параметров решетки Изменение параметров решетки GaN GaN КТ по данным ДБЭОКТ по данным ДБЭО

5 10 15 20 25 30 35 40 45 50

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

a/a

, %

time, s

NH3=1.0 E-4VGa=1.3 Ml/sTS=520o, 540o, 560o, 580o, 600o

600o580o560o540o

520o

31


Фотолюминесценция КТ Фотолюминесценция КТ GaN/AlN GaN/AlN при высокой мощности накачкипри высокой мощности накачки

Т=5К

Спектры ФЛ Зависимость интенсивности ФЛ от мощности лазера

32


Энергия максимума полосы ФЛ

Зависимости положения и ширины Зависимости положения и ширины полос ФЛ уровня накачкиполос ФЛ уровня накачки

Ширина полосы ФЛ

33


Перенормировка запрещенной зоныПеренормировка запрещенной зоны

31

nKE

KQD=4.1 • 10‑8 eV cm KBulk=4.27·10-8 eV cm M. Yoshikawa, J. Appl. Phys. 86, 4400 (1999)

Энергетический сдвиг из-за ренормализации запрещенной

зоны в объемном GaN

QDQDVndJn

- коэффициент поглощения,d - толщина смачивающего слоя,J – плотность энергии в импульсе,V - объем всех КТ. nmax= 4 • 1020 см-3

Зависимость энергии полосы ФЛ от мощности возбуждения

34


Нестационарная ФЛ КТ Нестационарная ФЛ КТ GaN/AlNGaN/AlN

Расчет T. Bretagnon, PRB, 73, 113304 (2006).

Спектры нестационарной ФЛ Кинетика ФЛ

Время жизни в КТ

Наши данные

Энергетический спектр КТ разного размера

35


Заполнение энергетических состоянийЗаполнение энергетических состояний

Fe

Fh

Квантовые точки Квантовые ямы

Fe

Fh (E)

E

36


Тонкая структура экситонов в КТТонкая структура экситонов в КТMomentum conservation law Energy scheme of exciton

R. Seguin et al. PRL, 95, 257402 (2005).

The total angular momentum of heavy-hole excitons in QDs M=s+j, s= ½ (the electron spin), j=3/2 (the heavy-hole angular momentum). Four degenerate states: M=1(bright states), M=2(dark states).Emission of pure states is circular polarized.1. Electron- hole exchange interaction:- causes a dark-bright splitting, - mixes the dark states, -- lifts their degeneracy.2. Lower symmetry of QDs:-produces a nondegenerate bright doublet, -- mixes the bright states.The mixed states usually produce lines showing linear polarization.

37


Линейно поляризованное излучение КТЛинейно поляризованное излучение КТMicro-PL spectra of QDs

D. Gammon et al. PRL, 76, 3005 (1996).

Electron-hole exchange energy in QDs

M. Bayer et al. PRB, 65, 195315 (2002).

Neutral exciton spectrum of single-QDs exhibits a doublet of lines that are linearly polarized along two perpendicular directions. Light-hole-to-heavy-hole valence band mixing modulates the oscillator strengths of the different components, in case of anisotropic confinement.

GaAs/AlGaAs islands

InGaAs/AlGaAs QDs

38


Micro-PL of QDswith different density and

size

Polarized micro-PL of QDs

Sample#3

=90

=0

minmax

minmax

IIIIP

=15%

Polarization degree depends on density of QDs, it varies from 2% to 15%.

Линейно поляризованная ФЛ Линейно поляризованная ФЛ GaN/AlNGaN/AlN КТ КТ

39


Micro-PL of QDswith different density

- GaN QDs are tend to be formed at elastic potential minima on AlN surface close to defects such as threading edge dislocations.- This leads to anisotropy of strain and shape of a QD and linear polarization of PL emission of single QD. - If the density of QDs is higher than density of dislocations one part of QDs will be formed close to dislocations and exhibit linearly polarized emission while other QDs will be dislocation free and exhibit unpolarized emission. The higher degree of PL polarization of sample with lower QDS

density can be attributed to the larger part of QDs, which are located at vicinity of dislocations

40


В ИФП СО РАН развита МЛЭ технология GaN квантовых точек в матрице.

Ведутся исследования механизмов роста, структурных и люминесцентных свойств структур с квантовыми точками

41


В.Г.Мансуров, Ю.Г.Галицын, Т.В.Малин, А.Тихонов ((РостРост),), А.К.Гутаковский ((МикроскопияМикроскопия)),, И.Александров, А.М.Гилинский,

((ФотолюминесценцияФотолюминесценция)). . ИФП СО РАН, Новосибирск Ph. Vennegues (Microscopy)(Microscopy)Centre de Recherche sur l’Hetero-Epitaxie et ses Applications, Valbonne, France

P. P. Paskov, P.O.Holtz (micro-Photoluminescence)(micro-Photoluminescence)Linköping University, Linköping, Sweden

42


Спасибо за внимание !Спасибо за внимание !

Documents

Молекулярно-лучевая эпитаксия и л юминесценция GaN / AlN квантовых точек