Explosion coulombienne de H 2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs Sébastien SAUGOUT...

Explosion coulombienne de H2 induite par

une impulsion laser intense sub-10 fs

Sébastien SAUGOUT

Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay

Introduction

Réduction d’un facteur 1011 dans le visible et proche IR

Tvib(H2) = 7,5 fs

3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003)

Objectif

Etude de processus physiques ultrarapides

→ Prix Nobel de Chimie 1999 : Ahmed H. ZewailEtude des états transitoires des réactions chimiques

par spectroscopie femtoseconde

H2, molécule neutre la plus légère :

• Sensible aux impulsions laser ultracourtes • Modélisation ab initio

Sonde pour les impulsions fsCadre expérimental et théorique

0 2 4 6-40

-20

0

20

40

60

80

H+ + H+

H + H

En

erg

ie p

ote

nti

elle

/ eV

Distance internucléaire R / u.a.

Ionisation double directe

2 principaux types d’ionisation :

Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e-

Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien

Molécule H2

1

R

X 1Σg+

0 2 4 6-40

-20

0

20

40

60

80

H+ + H

H+ + H+

H + H

En

erg

ie p

ote

nti

elle

/ eV

Distance internucléaire R / u.a.

1

R Ionisation double séquentielle

2 principaux types d’ionisation :

Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e-

Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien

Ionisation double directe

Molécule H2

Etude de la dynamique de l’ionisation double

X 2Σg+

X 1Σg+

0 2 4 6-40

-20

0

20

40

60

80

H+ + H

H+ + H+

H + H

En

erg

ie p

ote

nti

elle

/ eV

Distance internucléaire R / u.a.

Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e-

Molécule H2 Molécule O2

0 2 4 6-40

-20

0

20

40

60

80

O2

4+

[U(R

) -

2E(O

2+, 3 P

) ]

/ eV

R / u.a.

Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien

O2+ + O2+

4

R1

R

X 1Σg+

X 2Σg+

II. Dispositif expérimental

III. Effet de la durée d’impulsion laser

IV. Sensibilité à une post-impulsion

V. Mécanismes d’ionisation double

VI. Conclusion et perspectives

intˆ ˆ ˆ ˆ

R el cH T T V H Hamiltonien :

Potentiel :

α(R) et β(R) sont des fonctions de R :Courbes de potentiel de H2 (X 1g

+ ) et H2+ (X 2g

+)bien reproduites

1 2 1 2ˆ, , , , , ,i t Hz tR

tzRz z

Schrödinger :

Trot(H2) = 270 fs Polarisation linéaire

1 2

1 1 1 1

2 2iC

i iR R Rz z zV

z

1

2

2

2

22 2

2

1 1 1

2 2

1

C

ii

iz zR R R R

z

VR

Rz

3 degrés de liberté

Champ laser

Paramètres physiques :- λ = 800 nm- τ = 1 à 10 fs- I0 = 1013 à 1015 W.cm-2

Interaction radiative : 1 2intˆ ( ) ( )z zH E t

0( ) . ( ).cos( . )E t E f t t

Méthode de «l’opérateur fractionné »

Propagation temporelle

ˆ ( ) exp( ) eˆ x ˆ ˆp( ) exp(- )2 2

dt dtU t dt t i i dt iT V T

Espace des vitesses Espace des vitessesEspace des positions

Densités de probabilité

|Ψ(R,z1,z2,t=0)|²

0 1 2 3Distance R / u.a.

Définition de 3 zones :« zone H2 »

Z1

Z2

Cartographie électronique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »

Z1

Z2

Cartographie électronique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Z1

Z2

Cartographie électronique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Ionisation simple Z1

Z2

Cartographie électronique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Ionisation simpleIonisation double

séquentielle

Z1

Z2

Cartographie électronique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Ionisation simpleIonisation double

séquentielleIonisation double directe

Limites : • I < 2.1015 W.cm-2

• τ < 12 fs

Z1

Z2

Cartographie électronique

Spectre d’énergie cinétique :Analyse dans la « zone H+ +

H+ »

( ) ( )P E dE P R dR

E = 1/R

III. Effet de la durée d’impulsion laser

IV. Sensibilité à une post-impulsion

V. Mécanismes d’ionisation double

VI. Conclusion et perspectives

I. Modèle théorique

II. Dispositif expérimental

Source laser kHz

40 fs / 600 µJ

Source laser kHz

40 fs / 600 µJ

Réduction durée10 fs / 200 µJ

Réduction durée10 fs / 200 µJ

Autocorrélateur interférométriqueAutocorrélateur

interférométrique

SpectromètreSpectromètre

Détection d’ionsDétection d’ions

λ / nm

Délai / fs

Source laser femtoseconde « kHz »600 µJ / 40 fs

Fibre creuse remplie d’argon f

Compresseur :

Miroirs « chirpés »

-70fs²/réflexion

Réduction de la durée

Impulsion finale :

200 µJ / 10 fs

Automodulation de phase

Elargissement du spectre

Dispersion de temps de groupe (DTG)

4

( ) ( ( ) ( ))g E t E t dt

Autocorrélation interférométrique

Méthode optique indirecte de mesure de durée :

En routine : 10 fsDurées les plus courtes : 7 fs

Délai / fs

Sig

nal d

’aut

ocor

réla

tion

/ un

it. a

rb.

0

c

T TqF

p

Détection d’ions

Détection d’ions par spectrométrie de masse à temps de vol T : ion de masse m, de charge q et d’impulsion p

Type Wiley – Mc Laren

où 0

mT

q

Fc

Dans l’axe du détecteur

Covariance

3000 4000 500010-5

10-3

10-1

101

H2

+H+

Ion

sig

na

l

Time of flight / nsTemps de vol / ns

Sig

nal d

’ion

0 2 4 6 8 10 1210-4

10-3

10-2

10-1

100

101

Pro

ton

sig

na

l

Energy(H+) / eV

Spectres d’énergie H+ + H, H+ + H+

Sig

nal d

e pr

oton

Ec de chaque proton / eV

Méthode statistique permettant de discriminer la voie de fragmentation H+ + H+

Temps de vol de H+

Tem

ps d

e vo

l de

H+

H+fH+

b

Fc

Comparaison expérience - théorie

Spectres normalisés au pic d’explosion coulombienneDurée d’impulsion : 10 fs Eclairement :

4.5x1014W.cm-2

H+ + H+

H+ + H

Ec de chaque proton / eV

Sig

nal d

e pr

oton

/ un

it. a

rb. Expérience

Théorie

III. Effet de la durée d’impulsion laser

1. Résultats de 1 à 40 fs2. Optimisation in situ de la durée3. Influence de la phase absolue

IV. Sensibilité à une post-impulsion

V. Mécanismes d’ionisation double

VI. Conclusion et perspectives

I. Modèle théorique

II. Dispositif expérimental

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

Ionisation double instantanée

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

1fs 

Ionisation double instantanée

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

2fs 

Ionisation double instantanée

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

1fs 

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

4fs 1fs 2fs 

Ionisation double instantanée

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

10fs

Ionisation double instantanée

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

1fs 2fs 

4fs 

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

1fs 2fs 

4fs 10fs

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

Ionisation double instantanée

Eclairement de 8.1014 W.cm-2

1fs 2fs 

4fs 10fs

40fs 

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion

Ionisation double instantanée

Densité nucléaire de H+ + H+ à 8.1014 W.cm-2Dynamique nucléaire

Durée : 1 fs Durée : 4 fs

« zone H+ + H+ »« zone H+ + H+ »

400 as

1,7 u.a.

1,8 u.a.

2,1 u.a.

Optimisation in situ de la durée de l’impulsion

Silice :+36 fs²/mm

Sig

nal d

e pr

oton

/ un

it.

arb.

Surcompensation de la dispersion de temps de groupeVariation d’une épaisseur de silice fondue

Impulsions normalisées d’une durée de 2 fs

Effet de la phase absolue0

( ) . ( ).cos( . )E t E f t t

Augmentation de l’effet de la phase avec la diminution de la durée d’impulsion

Effet de la phase absolue

II. Dispositif expérimental

III. Effet de la durée d’impulsion laser

IV. Sensibilité à une post-impulsion

V. Mécanismes d’ionisation double

VI. Conclusion et perspectives

Présence de satellites secondaires

Autocorrélations interférométriques

Impulsion unique

Durée : 10 fs

0 2 4 6 8 10 12 1410-4

10-3

10-2

10-1

100

101

Sig

nal

de

pro

ton

/ u

nit

. arb

.

Ec de chaque proton / eV

Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2

Durée : 10 fs

Impulsion non optimisée :

pas de compensation de la DTG

0 2 4 6 8 10 12 1410-4

10-3

10-2

10-1

100

101

Sig

nal

de

pro

ton

/ u

nit

. arb

.

Ec de chaque proton / eV

Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2

Impulsion non optimisée

Impulsion unique

Expérience pompe-sonde

Durée : 10 fs

La pompe et la sonde sont optimisées

Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2

Expérience pompe-sonde

Durée : 10 fs

La pompe et la sonde sont optimisées

Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2

Expérience pompe-sonde

Durée : 10 fs

La pompe et la sonde sont optimisées

Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2

Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2

Pompe puis sonde retardée de 24 fs

II. Dispositif expérimentalIII. Effet de la durée

d’impulsion laser

IV. Sensibilité à une post-impulsion

V. Mécanismes d’ionisation double

1. Mise en évidence expérimentale de la recollision

2. Etude théorique des mécanismes

VI. Conclusion et perspectives

Mécanisme de recollision

K. Kulander et coll. PRL, 70, 1599 (1993)P.B. Corkum PRL 71, 1994 (1993)

Ip= 15,4 eV

Ionisation tunnel

Elaser

1 Accélération dansle champ laser

2

Ec

3Génération d’harmonique

A+ + e- -> A + hυXUV

Diffusion

A+ + e- -> A+ + e-

3 Ionisation double

A+ + e- -> A2+ + e- + e-

3

Laser en polarisation linéaire

( , ) ( ) . ( )c

z zV t V qz E t

Ionisation double non séquentielle de H2

Mise en évidence des protons issus de la recollision

0 2 4 6 8 10 12 14 1610-4

10-3

10-2

10-1

100

101

102

Sig

nal d

e pr

oton

/ un

it. a

rb.

Ec de chaque proton / eV

Polar. circulaire

0 2 4 6 8 10 12 14 1610-4

10-3

10-2

10-1

100

101

102

Sig

nal d

e pr

oton

/ un

it. a

rb.

Ec de chaque proton / eV

Polarisation circulaire

Polarisation linéaire

Ionisation double non séquentielle de H2

Mise en évidence des protons issus de la recollision

Polar. circulaire

Polar. linéaireτ ≈ 1,33 fs

Taux d’ionisation Impulsion laser : 1 fs φ=π/2 5.1014 W.cm-2

Ioni

sati

ondo

uble

Ioni

sati

onsi

mpl

eC

ham

pél

ectr

ique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Cartographie électronique

Z1

Z2

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Ionisation double séquentielle

Z1

Z2

Cartographie électronique

Définition de 3 zones :« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Ionisation double séquentielle

Ionisation double directe

Z1

Z2

Cartographie électronique

Dynamique électroniqueC

ham

p é

lect

riq

ue

t / fs t / fs t / fs

Dynamique électronique… la même chose en mouvement !

Spectres d’énergie

Ec de chaque proton / eV

Autoionisation

Recollision

Sig

nal d

e pr

oton

/ un

it. a

rb.

II. Dispositif expérimental

III. Effet de la durée d’impulsion laser

IV. Sensibilité à une post-impulsion

V. Mécanismes d’ionisation double

VI. Conclusion et perspectives

Conclusion

• Optimisation d’une source laser ultra-courte cadencée au kHz• Durée nominale : 10fs, optimale : 7fs, 200 µJ et I > 1015 Wcm-2

• Développement d’un modèle théorique basé sur l’équation de Schrödinger• Dynamique électronique et nucléaire, bon accord théorie-

expérience

• Effet de la durée d’impulsion laser• Sensibilité du spectre de protons dans la gamme de durée 5 fs -

40 fs• Optimisation la durée de l’impulsion in situ• Mise en évidence de l’influence de la phase absolue

• Détection d’une pré- et post-impulsion• H2 est sensible à la forme temporelle de l’impulsion laser

• Etude des mécanismes d’ionisation double• Mise en évidence expérimentale de protons issus de la recollision• Analyse théorique des différents mécanismes

H2 : Sonde sensible aux impulsions laser intenses sub-10 fs

• Mécanisme de recollision : dynamique électronique

• Blocage de la phase absolue • Spectrométrie de photoélectrons• Modèle théorique à 2 dimensions spatiales pour chaque électron

Perspectives

Oscillateur Ti:Sa

femtoseconde

Oscillateur Ti:Sa

femtoseconde

Etireur àréseau

Etireur àréseau

2 nJ27 fs

800 nm = 50 nm

76 MHz

250 ps

Amplificateurrégénératif

Amplificateurrégénératif

Pompe

1 kHz9 mJ

527 nm

1,2 mJ250 ps800 nm1 kHz

Compresseur àréseaux

Compresseur àréseaux

600 µJ40 fs800 nm et = 25 nm1 kHz

Pompe Argon Ionisé

YLFNd :3

Dispositif expérimental

Le laser source « kHz »

Expérience Explosion Coulombienne (1) Expérience

Les principaux outils d’analyse :

La fonction d’onde électronique à R et t fixés

II. Etude théorique - Modèle

idoinezone

dRdttzzRzzP.

2121²),,,(),(

II. Etude théorique - Modèle

Précision du modèle : signal sur 9 ordres de grandeur

Impulsion de 10fs

Changer l’échelle

Méthode du «Split operator »

Modèle – Propagation temporelle

BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE

int

HVC

)(t

FFT

FFT-1

)( dtt

FFT-1

FFT

~2k

Espace des vitesses Espace des vitessesEspace des positions

~2k

|Ψ(z1,z2)|² initiale

|Ψ(R)|² initiale

3

2 2ˆ ( ) exp( ) exp( ) exp( ) ( )

i it iU t dt t t

T Tt

V t

Le piédestal augmente la largeur à mi-hauteur

Caractérisation de la durée

Calcul de DTG au 2e ordre :

E(SiO2) LMH0 mm         10

fs1 mm         14

fs2 mm         22

fs3 mm         32

fs4 mm         41

fs5 mm         51

fs

1015 W.cm-2

4 cycles optiques

Modélisation théorique

Temps / fs Energie cinétique / eV

Ecl

aire

men

t

Sig

nal

de

pro

ton

/ u

nit

. arb

.

1014 W.cm-2

4 C.O.

Le pic à basse énergie vient d’un piédestal dans l’impulsionH2 est sensible à la qualité temporelle de l’impulsion

1015 W.cm-2

4 cycles optiques

Modélisation théorique

Ecl

aire

men

t

Sig

nal

de

pro

ton

/ u

nit

. arb

.

Temps / fs Energie cinétique / eV

Atténuation de l’effet de la phase avec l’augmentation de la durée d’impulsion

Effet de la phase absolue

0

Modèle théorique

τ < 40 fs et Trot(H2)= 270 fs => mouvement rotationnel gelé

Discrimination angulaire expérimentale=> détection des protons initialement alignés selon l’axe du détecteur

Laser polarisé linéairement => mouvement unidimensionnel des électrons

Ψ(R, z1, z2, t)3 dimensions spatiales traitées quantiquement

1 2 1

2

2( ) ( , , , ) ²z z z zE tRP dR d

Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+

Outil d’analyse

Dans la zone H+ + H+ :

1/E Ravec( ) ( )P E Rd P RE d

Molécule H2

2 principaux types d’ionisation :

Ionisation double directeIonisation double séquentielle

Charge Resonant Enhanced IonizationChelkowski et coll., Phys Rev. A, 48 (1993)

H+ + H+

Rc

Principe de mesure et de calcul

Ionisation double => explosion coulombienne : H2 + laser -> H+ + H+ + e- + e-

Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation

Impulsion laser : • 1 cycle optique• 7x1014 W.cm-2

• φ = π/2

1. E(t) non modifié

1. 2.

2. E(t) « tronqué »

Temps / fs Temps / fs

Ch

amp

éle

ctri

qu

eDynamique nucléaire

Ch

amp

éle

ctri

qu

e

1 2 1 2( , ) ( , , , ) ²z z zP t t d dzR R

« zone H2 »

Dynamique nucléaire

Introduction : objectifs

Caractérisation d’impulsions laser intense de durée < 10 fsdétecteur ultra-rapide : molécule d’hydrogène

P. Agostini et L. Di Mauro, Rep. Prog. Phys. 67, 813 (2004)

Grille de résolution numérique

Calcul sur grilles en z1, z2 et R« zone H2 »« zone H2

+ »« zone H+ + H+ »

Ionisation double séquentielle

Ionisation double directe

50 ua

50 ua

-50 ua

-50 ua

Limite en R => limite en durée d’impulsion : 10 fs

Limite en z => limite en éclairement : 5.1015 W.cm-2

dt = 1 asdR = 0,02 uadz = 0,4 ua

1 2 1 22

1( ) ( , , , ) ²

cP E t d zR z

Rz z d

Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+

Outil d’analyse

Dans la zone H+ + H+ :

Impulsions de 10 fs Eclairement de 1014 à 8.1014 W.cm-2

Effet d’éclairement

Expérience Explosion Coulombienne (1) Expérience

Automodulation de phase

]²exp[),( 0 zAiATzA

La phase dépend de l’éclairement I|A|²

dT

AdK

Tinst

²0

Création de nouvelles fréquences :

II.

AAiz

A 2

Equation :

Solution :

Dispersion de temps de groupe

Vitesse dépendant de dans le gaz rare

Milieu dispersif

z

A t donné

...)(2

1)()()( 2

02010 c

n

0

n

n

nd

dgV

1 Dispersion de Temps

de Groupe

II.

Mathématiquement :

Compression temporelle

21

n1 > n2

12

Introduction de Dispersion de Temps de Groupe négative

sur une large bande spectrale

Remise en phase des composantes spectrales :

0222 ncompressioimpulsionfinale

II.

Oscillateur

Blocage de modes en phase

),(),( 20 trInntrn

n2 : indice non-linéaire

Etireur à réseaux

bleu

rouge

entré

e

sorti

e

Amplificateur régénératif

•V = 0 => Pockels /4 : impulsion injectée•V = V1 => Pockels /2 : impulsion piégée Amplification•V = V2 => Pockels 3/4: impulsion éjectée

Miroirs « chirpés »

Dispersion en fonction de la longueur d’onde

Réflectivité en fonction de lalongueur d’onde

Autocorrélateur Interférométrique

Laser

partie fixe

E(t) + E(t-)

cx2

Méthode de Michelson

Dédoublage et décalage

Interférences

Plan de la fibre

Projet de réduction de la durée

Fibre creuse de 700 mm dans une enceinteGaz inerte (Argon) de pression 0 à 2 bar

Propagation de l ’impulsion dans la fibre : 3 phénomènes physiques• Absorption• Automodulation de phase• Dispersion de temps de groupe

Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs)

Mécanismes direct et séquentiel

CEP influence

Same behaviour over a intensity

range from 2 to 8 x 1014 W.cm-2

Charge-Resonance-Enhanced Ionization

Charge-Resonance-Enhanced Ionization

T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995)