Akademia Górniczo – Hutnicza im. Stanisława Staszica w Krakowie

WYDZIAŁ FIZYKI I INFORMATYKI STOSOWANEJ

PRACA DOKTORSKA mgr inż. Michał Ślęzak

Wpływ morfologii podłoża na magnetyzm epitaksjalnych nanostruktur metali 3d

Promotor: Prof. dr hab. Józef Korecki

Kraków 2009

Podziękowania Serdecznie dziękuję mojemu Promotorowi prof. dr. hab. Józefowi Koreckiemu za

wszystko, czego mnie nauczył i co dla mnie zrobił.

Dr Nice Spiridis, mgr inż. Kindze Freindl oraz dr Dorocie Wilgockiej-Ślęzak z PAN dziękuję

za wykonanie i opracowanie pomiarów STM.

Dziękuję wszystkim współpracownikom z KFCS a w szczególności dr. Tomaszowi Ślęzakowi,

dr. inż. Marcinowi Zającowi, mgr. inż. Krzysztofowi Matlakowi oraz mgr Annie Kozioł za

pomoc i wspaniałą atmosferę w czasie pracy.

Dziękuję prof. Andrzejowi Maziewskiemu i dr. Andrzejowi Stupakiewiczowi z Zakładu Fizyki

Magnetyków Instytutu Fizyki Doświadczalnej Uniwersytetu w Białymstoku za owocną

współpracę w ramach sieci naukowej ARTMAG.

Praca była częściowo finansowana z grantu promotorskiego KBN Nr N N202 205334

2

Spis treści

1.Wstęp 4

2. Wpływ morfologii i struktury krystalicznej na magnetyzm 6

2.1. Wprowadzenie. Wpływ struktury krystalicznej na magnetyzm 6

2.2. Wpływ obniżonej koordynacji atomowej na właściwości magnetyczne układu 7

2.2.1 Modyfikacja momentu magnetycznego i parametrów oddziaływań nadsubtelnych 9

2.2.2 Modyfikacja anizotropii magnetycznej 15

3. Fe/W(110) – przegląd literatury 25

4. Metodyka badań 42

4.1 Standardowe metody preparatyki i powierzchniowej charakteryzacji 42

4.2 NRS 44

5. Aparatura badawcza 52

6. Podłoża stosowane w pracy 57

7. Wpływ stopni atomowych na magnetyzm ultra cienkich warstw Fe/W(110/540) 61

7.1 Struktura i wzrost ultra cienkich warstw Fe/W(110/540) 61

7.2 Struktura magnetyczna w ultra cienkich warstwach Fe/W(110/540) 64

8. Wpływ stopni atomowych na anizotropię magnetyczną w układzie Ag/Fe/W 78

8.1 Optymalizacja preparatyki układu Fe/W(110/540) 79

8.2 Wyniki i dyskusja pomiarów magnetooptycznych MOKE ex-situ 82

8.3 Oszacowanie anizotropii magnetycznej pochodzącej od stopni atomowych 93

9. Wpływ stopni atomowych na właściwości magnetyczne układu Au/Co/Au/W 96

10. Podsumowanie 104

Bibliografia 105

Lista publikacji autora pracy 112

3

1.Wstęp.

Magnetyczne układy niskowymiarowe stały się w ostatnim okresie niezwykle ważne

z punktu widzenia ich potencjalnych zastosowań w technice magnetycznego zapisu

informacji. O dużym zainteresowaniu tymi układami decydują takie zjawiska jak gigantyczny

i tunelowy magnetoopór (GMR i TMR), prostopadła anizotropia magnetyczna, czy pośrednie

sprzężenie międzywarstwowe, połączone z możliwością wytwarzania nowych, nie

występujących w formie litej, materiałów magnetycznych.

Współczesne techniki preparatyki, oparte na wyrafinowanych metodach epitaksji

z wiązek molekularnych, dają możliwości wytwarzania struktur cienko- i wielowarstwowych

z precyzją ułamka warstwy atomowej. Kontrola stanu powierzchni nabrała nowego wymiaru

w związku z możliwością jej obrazowania w skali atomowej przy użyciu skaningowej

mikroskopii tunelowej i metod jej pokrewnych. Dzięki temu postępowi możliwe staje się

podejmowanie zadań badawczych dotyczących coraz bardziej skomplikowanych układów

wykazujących nowe, ciekawe właściwości fizyczne. Jednym z takich przykładów są układy

cienkowarstwowe zawierające dużą koncentrację stopni atomowych na powierzchniach

i międzypowierzchniach, które mogą stanowić obiekty modelowe służące do badań wpływu

struktury, morfologii i defektów na właściwości fizyczne układu, w szczególności na jego

właściwości magnetyczne. Istnieją liczne dowody na to, że morfologia użytego podłoża może

w znaczny sposób modyfikować właściwości magnetyczne układu [Gamb02]. Jednym ze

sposobów wytworzenia układu o dużej i dobrze określonej gęstości oraz periodycznej

strukturze stopni atomowych jest zastosowanie podłoży o tzw. powierzchniach wicynalnych.

Podłoża takie wykorzystywane są często do produkcji i badania samoorganizujących się

magnetycznych nanostruktur, takich jak nanodruty czy ultracienkie paski [Piet00], jak

również do swego rodzaju inżynierii anizotropii magnetycznej, jako, że wpływ stopni

atomowych na oddziaływanie spin-orbita może być porównywalny z tym, jaki indukowany

jest przez obecność atomowo gładkiej powierzchni [Iuni07]. W związku z ich obniżoną

koordynacją, atomy wchodzące w skład stopni, zarówno tych o dobrze określonej,

zaprojektowanej gęstości i strukturze jak i tych związanych z zawsze obecną w rzeczywistych

układach fizycznych szorstkością powierzchni, wpływają też wyraźnie na takie wielkości

fizyczne jak moment magnetyczny czy parametry oddziaływań nadsubtelnych. Badania

dotyczące wpływu stopni atomowych na właściwości magnetyczne układów fizycznych są

niezwykle istotne nie tylko z punktu widzenia znaczącej roli zagadnienia w zastosowaniach

4

we współczesnej elektronice (np. spintronice) i przemyśle technicznym, ale również stanowią

cenny wkład do dziedziny tzw. badań podstawowych.

Obszerny opis wpływu obniżonej wymiarowości, struktury i morfologii na

właściwości magnetyczne układów fizycznych został, na podstawie dostępnych danych

literaturowych, przedstawiony w rozdziale drugim niniejszej pracy. Ponieważ znaczna część

wyników uzyskanych w ramach realizacji tej pracy doktorskiej dotyczy układu Fe/W(110), to

rozdział trzeci stanowi przegląd bardzo obszernej literatury naukowej na ten temat.

W rozdziałach czwartym i piątym opisane zostały metody strukturalnej, morfologicznej

i magnetycznej charakteryzacji badanych układów oraz laboratoria, w których miała ona

miejsce. Kolejny rozdział to krótki opis stosowanych przez autora podłoży

monokrystalicznych wolframu, zarówno tych o nominalnie atomowo gładkiej, jak

i wicynalnej powierzchni, sposobów ich czyszczenia i udokumentowanie ich dobrze

określonej struktury. Ostatnie trzy rozdziały zawierają wyniki badań wpływu obecności gęsto

upakowanych stopni atomowych na magnetyzm konkretnych układów fizycznych.

W rozdziałach 7 i 8 dokonano analizy porównawczej właściwości magnetycznych

epitaksjalnych warstw żelaza w układach: bez stopni - Fe/W(110) i zawierającym stopnie

atomowe - Fe/W(540), na podstawie których wyciągnięto wnioski odnośnie sposobu w jaki

stopnie atomowe modyfikują magnetyzm układu Fe/W. Rozdział 7 poświęcony jest bardzo

niewielkiemu zakresowi grubości warstw Fe, bo jedynie ~(1 - 5) warstw atomowych,

natomiast badania przedstawione w rozdziale 8 dotyczą reorientacji spinowej obserwowanej

w układzie Fe/W(110) dla warstw o grubości sięgającej kilkudziesięciu warstw atomowych.

Analogiczna analiza, oparta na porównaniu właściwości magnetycznych układów

pokrewnych o gładkich i wicynalnych powierzchniach i międzypowierzchniach, została

opisana w rozdziale 9 dla warstw Au/Co/Au/W. Ostatni rozdział stanowi zebranie

i podsumowanie wyciągniętych we wcześniejszych rozdziałach wniosków częściowych.

5

2. Wpływ morfologii i struktury krystalicznej na magnetyzm.

2.1 Wprowadzenie. Wpływ struktury krystalicznej na magnetyzm.

Zrozumienie korelacji pomiędzy właściwościami magnetycznymi a strukturą

i morfologią układów fizycznych jest celem badań naukowców już od bardzo dawna. Już we

wczesnych latach trzydziestych dwudziestego wieku Bethe i Slater odkryli na drodze

fenomenologicznej zależność bezpośredniego oddziaływania wymiennego od odległości

międzyatomowych w ciele stałym [Beth33, Slat30]. W latach 80-tych tegoż wieku, na

podstawie obliczeń teoretycznych, przewidziana została zależność magnetyzmu metali 3d od

objętości atomowej (molowej) [Moru88, Moru89]. Metale przejściowe wykazujące

właściwości magnetyczne w normalnych warunkach powinny je tracić pod wpływem

zmniejszenia objętości atomowej i odwrotnie - metale przejściowe normalnie

niemagnetyczne wskutek wzrostu objętości mogą przejść w stan ferromagnetyczny.

Zależność momentu magnetycznego od stałej sieci Fe była liczona przez wiele grup

(np. [Moru89]). W przypadku żelaza bcc obliczenia przewidują ferromagnetyczny stan

podstawowy z momentem magnetycznym atomu równym 2.2 magnetonu Bohra i stałą sieci

2.8Å, pozostając tym samym w dobrej zgodności z wynikami doświadczalnymi

(odpowiednio 2.22μB oraz 2.86Å). Sytuacja staje się dużo bardziej skomplikowana dla żelaza

fcc, gdzie spodziewane jest pojawienie się 3 różnych stanów: niemagnetycznego (NM – ang.

nonmagnetic), ferromagnetycznego (FM – ang. ferromagnetic) lub antyferromagnetycznego

(AF – ang. antiferromagnetic). Dla stałej sieci mniejszej niż 3.44Å najbardziej stabilny jest

stan NM. Wraz ze wzrostem stałej sieci Fe stan AF staje się bardziej korzystny

energetycznie. W okolicach 3.5Å rozwiązania AF i NM są prawie zdegenerowane i nie jest

w pełni jasne czy żelazo fcc o takiej stałej sieci jest niemagnetyczne czy też wykazuje

właściwości antyferromagnetyczne. Eksperymentalnie zaobserwowano anomalię w postaci

nieciągłych zmian momentu magnetycznego w funkcji odległości międzyatomowych w γ-Fe

[Wutt04]. Panuje przekonanie, że tego typu efekty są kluczem do pełnego zrozumienia

stopów Invara, które wykazują liczne anomalie w zależnościach temperaturowych

rozszerzalności cieplnej, stałych sieci, sprężystości czy podatności magnetycznej.

Już sam przykład żelaza fcc pokazuje, że konieczne są eksperymenty zmierzające do

weryfikacji przewidywań teoretycznych dotyczących wpływu struktury na magnetyzm metali

3d. We wspominanym powyżej przypadku zależności momentu magnetycznego (i ogólniej

właściwości magnetycznych) od stałej sieci Fe (ogólniej od struktury krystalicznej

6

dowolnego metalu przejściowego) oczywistą trudnością w doświadczalnej weryfikacji

obliczeń jest kontrolowanie zmiany stałej sieci, umożliwiające jednoznaczne określenie jej

wpływu na magnetyzm układu. Z pomocą przychodzi tu olbrzymi postęp w dziedzinie

otrzymywania i charakteryzacji warstw epitaksjalnych. W układach heteroepitaksjalnych

charakteryzujących się niewielkim niedopasowaniem sieciowym możliwe jest wytworzenie

naprężonej warstwy adsorbatu przejmującej stałą sieci podłoża w warstwie granicznej.

Trzymając się przykładu żelaza fcc, odpowiednim podłożem do jego stabilizacji jest

powierzchnia miedzi, której stała sieci w temperaturze 300K wynosi 3.61Å, będąc

nieznacznie większą niż ekstrapolowana wartość stałej sieci dla żelaza fcc w tej

temperaturze.

Bardzo małe niedopasowanie sieciowe (-0.7%) w układzie Fe/Cu powoduje, że

możliwe jest uzyskanie warstwy Fe pozbawionej dyslokacji mogących powstawać, gdy stałe

sieci adsorbatu i podłoża różnią się znacznie. Co ważniejsze, stała sieci Cu znajduje się

w przedziale wartości, w którym obliczone energie stanów NM, AF i FM są do siebie bardzo

zbliżone, co pozwala przypuszczać, że wpływ wzrostu i struktury na magnetyzm układu

będzie tu wyjątkowo wyraźnie widoczny. W rzeczy samej, udowodniono istnienie 3 różnych

przedziałów grubości w epitaksjalnym układzie Fe/Cu(001) [Wutt04], z których

najciekawszym jest zakres grubości Fe obejmujący od 5 do 11ML (ML - ang. Monolayer,

monowarstwa). W przedziale tym tylko powierzchniowa warstwa atomowa (lub najwyżej

2 warstwy) wykazuje właściwości ferromagnetyczne, podczas gdy pozostała (bliższa podłoża

Cu) część Fe nie stanowi źródła sygnału magnetycznego, co można interpretować albo jako

stan antyferromagnetyczny z temperaturą Néela poniżej temperatury 110K, albo jako

paramagnetyzm tych warstw żelaza. Badania strukturalne pokazują z kolei, że pierwsza

(licząc od powierzchni) odległość międzywarstwowa Fe jest powiększona o ok. 0.1Å,

natomiast warstwy głębsze są od siebie odległe o 1.77Å, zgodnie z przewidywaniami dla

epitaksjalnie naprężonego żelaza fcc. Powyższe fakty pozostają w bardzo dobrej zgodności

z przewidywanym teoretycznie dla układu Fe/Cu(001) istnieniem ferromagnetycznej

powierzchni, odseparowanej zwiększoną odległością międzywarstwową od pozostałych,

antyferromagnetycznych warstw Fe [Kraf94].

2.2 Wpływ obniżonej koordynacji atomowej na właściwości magnetyczne układu

Oprócz wytwarzania epitaksjalnych warstw metali 3d o zaprogramowanej strukturze

krystalicznej, możliwe jest również sterowanie ich morfologią np. poprzez wpływanie na

7

rodzaj ich wzrostu. W praktyce cienkie warstwy i powierzchnie nie są nigdy idealnie płaskie,

lecz charakteryzują się fluktuacjami grubości oraz obecnością defektów, będących efektem

określonego rodzaju wzrostu (warstwowego, wyspowego) lub struktury powierzchni użytego

podłoża. Najlepszym przykładem takich fluktuacji czy defektów jest występowanie na

powierzchni stopni atomowych, zarówno tych uzyskanych w sposób przypadkowy i bez

określonej periodyczności, jak i wytwarzanych w sposób planowy, o zdefiniowanej

strukturze i periodyczności. Atomy zlokalizowane na takich stopniach znajdują się

w zupełnie innym otoczeniu (mają inną koordynację) niż atomy na płaskich obszarach

powierzchni lub wewnątrz warstwy, i tym samym spodziewana jest zmiana wartości ich

momentu magnetycznego i dodatkowy przyczynek do anizotropii magnetycznej. Ilościowa

analiza wpływu stopni atomowych na magnetyzm cienkich warstw wymaga jednakże

znajomości ich gęstości i geometrii na powierzchni lub innej badanej powierzchni granicznej.

Jednym ze sposobów manipulowania gęstością stopni atomowych w układzie jest

zamierzone przycięcie kryształu stanowiącego podłoże pod niewielkim, dokładnie

określonym kątem do wybranej, nisko-indeksowej płaszczyzny krystalograficznej. W ten

sposób powstaje tzw. powierzchnia wicynalna zawierająca tarasy (obszary płaskie) o dobrze

określonej szerokości oraz stopnie atomowe, dla której możliwe jest dokładne wyznaczenie

struktury i geometrii stopni.

Rysunek 2.1 prezentuje jak zmienia się liczba pierwszych (NN – ang. Nearest

Neighbour) i drugich (NNN - ang. Next Nearest Neighbour) sąsiadów w strukturze bcc dla

atomów na powierzchni (110) oraz dla atomów w pobliżu stopni atomowych.

Rys. 2.1. Liczba pierwszych (NN) i drugich (NNN) sąsiadów dla różnych otoczeń

atomowych: w litym monokrysztale bcc, na atomowo gładkiej powierzchni bcc(110) oraz dla trzech nierównoważnych (oznaczonych kolorami) położeń atomów w pobliżu stopnia atomowego na powierzchni wicynalnej do bcc(110).

8

2.2.1 Modyfikacja momentu magnetycznego i parametrów oddziaływań nadsubtelnych.

Widać, że już atomy płaskiej („idealnej”) powierzchni cechuje znacznie obniżona

koordynacja, co pozwala przypuszczać, że będą one miały również inną, niż w strukturach

litych, wartość momentu magnetycznego. Potwierdzają to obliczenia teoretyczne [Vict84]

przewidując wartość momentu magnetycznego na powierzchni Fe(110) ok. 2.64μB (dla

porównania eksperymentalna wartość momentu magnetycznego w litym Fe wynosi 2.22μB)

i pozostając tym samym w jakościowej (zwiększenie momentu magnetycznego na

powierzchni) zgodności z wynikami eksperymentalnymi [Wall82, Grad83] (ok. 3μB). Jeszcze

większy wzrost wartości momentu magnetycznego do 2.98μB został przewidziany

teoretycznie dla bardziej otwartej, a tym samym niżej skoordynowanej powierzchni Fe(001)

[Ohni83, Vict84]. Dla obu wymienionych terminacji Fe policzone zostały też wartości

spinowego i orbitalnego przyczynku do momentu magnetycznego atomu na powierzchni

[Aute06]. Jak widać z rysunku 2.2 [Aute06], dla obu powierzchni Fe obok znacznego

wzrostu spinowego momentu magnetycznego przewidziane jest jeszcze bardziej drastyczne

zwiększenie (czasem nawet ponad dwukrotne) orbitalnego momentu magnetycznego, który

dodatkowo silnie zależy od tego czy namagnesowanie jest w płaszczyźnie, czy prostopadłe

do niej.

Rys. 2.2. Teoretyczne zależności spinowego i orbitalnego przyczynku do momentu magnetycznego atomu na powierzchniach Fe(001) i Fe(110) od numeru warstwy atomowej, liczonego od powierzchni. Przyczynek orbitalny zależy dodatkowo od kąta θ określającego orientację wektora namagnesowania od normalnej do powierzchni [Aute06].

9

Oprócz obliczeń dla powierzchni Fe dostępne są również dane dotyczące wzrostu wartości

momentu magnetycznego na innych powierzchniach, np. (001): fcc Mn, hcp Co czy fcc Ni

[Erik92].

Zależność wartości momentu magnetycznego atomu od jego koordynacji

potwierdzają również prace teoretyczne dotyczące klasterów atomowych, np. [Zwol07].

Rysunek 2.3 ilustruje obliczoną zależność momentu magnetycznego i gęstości elektronowej

od otoczenia atomowego dla klasterów atomowych bcc, o różnej liczbie wchodzących w ich

skład atomów. Kolory w przedstawionych przekrojach odnoszą się w przypadku momentu

magnetycznego do jego wartości w litym krysztale, w przypadku gęstości elektronowej do jej

krytycznej wartości, dla której ma miejsce zanik stanu ferromagnetycznego. Widać wyraźnie,

że wzrost lokalnego momentu magnetycznego wiąże się bezpośrednio ze spadkiem lokalnej

gęstości elektronowej oraz, że efekt ten przybiera na sile z obniżeniem rozmiarów klastera

oraz, że lokalna konfiguracja dla atomów na powierzchni klastera (naroże, krawędź)

odgrywa też istotną rolę.

Rys. 2.3. Ilustracja teoretycznej zależności momentu magnetycznego i gęstości elektronowej od otoczenia atomowego dla klasterów atomowych bcc, o różnej liczbie wchodzących w ich skład atomów [Zwol07].

Na przykładzie Fe widać, że teoria sugeruje ciągły wzrost momentu magnetycznego

od wartości 2.2μB dla atomów w litym krysztale, przez 2.6μB i 3.0μB na powierzchniach

Fe(110) i Fe(001), 3.1μB w swobodnej monowarstwie Fe(001) [Wu94], aż do 4.0μB dla

swobodnego atomu Fe. Zauważyć można wyraźną korelację tych zmian z obniżaniem liczby

najbliższych sąsiadów, odpowiednio: 8, 6, 4, 2 i 0. Należy się zatem spodziewać

10

odpowiedniej modyfikacji wartości momentu magnetycznego atomów wchodzących w skład

lub będących w pobliżu stopni atomowych na powierzchni. W rzeczy samej,

eksperymentalne tego potwierdzenie można znaleźć w pracy Albrechta et al. [Albr92A],

w której przy pomocy magnetometrii in-situ wyznaczono momenty magnetyczne atomów

powierzchniowych w układzie Fe(110)/W(110). Poprzez dobranie odpowiednich warunków

preparatyki i wygrzewania próbek możliwe było uzyskanie powierzchni zarówno bardzo

gładkiej jak i szorstkiej, charakteryzującej się obecnością stopni atomowych. Wyniki

pomiarów wykazały, że moment magnetyczny atomu wchodzącego w skład stopni wynosi

3.4μB i jest mniej więcej o 0.5μB większy od momentu wyznaczonego dla atomów na

gładkiej powierzchni Fe(110).

Teoria przewiduje również modyfikacje zależności temperaturowych momentu

magnetycznego indukowane zmianą koordynacji atomowej w pobliżu powierzchni czy

stopni atomowych. Na rysunku 2.4.a przedstawiono obliczone wartości momentu

magnetycznego litego Fe i momentu magnetycznego na powierzchni Fe(001) w funkcji

temperatury [Mokr01].

2.4.a 2.4.b

Rys. 2.4. Temperaturowe zależności momentu magnetycznego dla: a. litego Fe(gwiazdki) i powierzchni Fe(001) (kwadraty) oraz dla b. powierzchni Fe(001) - kwadraty, Fe(111) –kółka i Fe(110) – trójkąty [Mokr01].

Rysunek 2.4b zawiera też porównanie analogicznych zależności dla powierzchni Fe (001),

(110) i (111). W tej samej pracy dokonano również porównania dla atomów

powierzchniowych „idealnej” powierzchni Fe(001) oraz dla powierzchni wicynalnej do niej,

z czterema nierównoważnymi położeniami atomów (A, B, C i D) wchodzących w jej skład,

jak pokazano na rysunku 2.5. Co ciekawe, moment magnetyczny dla powierzchni wicynalnej

uśredniony poprzez uwzględnienie wszystkich nierównoważnych położeń A, B, C i D

wykazuje zależność temperaturową niemal identyczną z wyliczoną dla powierzchni Fe(001),

co zostało pokazane na rysunku 2.6.

11

Rys. 2.5. Model powierzchni wicynalnej do Fe(001) wraz z zaznaczonymi nierównoważnymi położeniami atomów A, B, C i D [Mokr01].

Atomy w położeniach B i C mają koordynację pierwszych i drugich sąsiadów taka samą jak

atomy powierzchni Fe(001) i z tego powodu zależność temperaturowa ich momentu

magnetycznego jest praktycznie tożsama z wyznaczoną dla Fe(001). Z kolei przyczynki do

momentów magnetycznych pochodzące od najwyżej skoordynowanych atomów D i najniżej

skoordynowanych atomów A znoszą się, w wyniku, czego średni moment magnetyczny nie

różni się znacząco od momentu magnetycznego atomów idealnej powierzchni (001).

Rys. 2.6. Temperaturowa zależność średniego momentu magnetycznego obliczona dla atomów powierzchni Fe(001)-czarne kwadraty i powierzchni zilustrowanej na rysunku 2.5- puste kwadraty [Mokr01].

W świetle tych obserwacji, zmierzony wzrost momentu magnetycznego na

powierzchni ze stopniami jest nieco zagadkowy, jeśli weźmie się pod uwagę fakt, że

zastosowana metoda miała charakter całkujący [Albr92A]. Znacznie lepiej do badania

lokalnych właściwości magnetycznych nadają się metody spektroskopowe, takie jak np.

spektroskopia mössbauerowska, jako, że obecność powierzchni, jej struktura i szorstkość, jak

również fakt istnienia stopni atomowych mogą też istotnie wpływać na wartości parametrów

oddziaływań nadsubtelnych, w szczególności magnetycznych pól nadsubtelnych.

12

Oddziaływania nadsubtelne to oddziaływania powłoki elektronowej (ładunku i spinu)

z jądrem atomowym (jego ładunkiem i spinem). W wyniku tych oddziaływań poziomy

energetyczne jądra ulegają przesunięciu i rozszczepieniu. Dla celów niniejszej pracy

szczególnie istotne jest omówienie źródeł pola magnetycznego widzianego przez jądro 57Fe.

Przy braku zewnętrznego pola magnetycznego efektywne pole nadsubtelne BHF jest sumą

trzech przyczynków: BC, wynikającego z kontaktowego oddziaływania Fermiego,

dipolowego Borb pochodzącego od momentu orbitalnego powłoki elektronowej oraz

dipolowego BD od spinu powłoki elektronowej atomu własnego i sąsiadów [Gons75]:

BHF = BC + Borb + BD (2.1)

W przypadku metali przejściowych i ich stopów o strukturze regularnej, ze względu na efekt

wygaszania orbitalnego momentu magnetycznego przez pole krystaliczne, drugi składnik

wyrażenia 2.1 jest równy zero. Ostatni składnik w wyrażeniu 2.1 jest dla Fe i jego stopów

zaniedbywalnie mały w porównaniu z całkowitą wartością pola efektywnego. Tak więc, za

wewnętrzne pola magnetyczne w żelazie i jego stopach w głównym stopniu odpowiedzialny

jest człon kontaktowy Fermiego, który jest rezultatem bezpośredniego oddziaływania

momentu magnetycznego jądra ze spinem elektronów s, których gęstość w obszarze jądra

jest różna od zera. Człon kontaktowy Fermiego można podzielić na dwie części:

BC = Bcore + Bce (2.2)

Pierwsza część, Bcore, pochodzi od polaryzacji elektronów rdzenia atomowego (1s, 2s, 3s)

przez moment magnetyczny elektronów 3d własnego atomu. Człon ten skaluje się

z momentem magnetycznym [Ohni83]. Drugi człon, Bce, pochodzi od polaryzacji elektronów

przewodnictwa 4s i zależy on przede wszystkim od momentów magnetycznych sąsiadów.

Mierzona wartość Bhf w metalicznym żelazie (ekstrapolowana do 0K) wynosi –34T

(znak minus oznacza, że Bhf jest przeciwnie skierowane niż magnetyzacja). Obliczenia oparte

na teorii funkcjonału lokalnej gęstości (LDF) odtwarzają tą wartość z dokładnością do paru

Tesli [Lind88]. Pokazują one, że przyczynek Bcore skaluje się z momentem magnetycznym ze

stałą proporcjonalności ok. –13.7 T/μB, co oznacza, biorąc pod uwagę moment magnetyczny

μ = 2.2μB, że Bcore≈-30T. Człon pochodzący od elektronów przewodnictwa Bce jest także

ujemny i wynosi około –5T. Różnica pomiędzy zmierzoną wartością BHF (-34 T),

a wartością teoretyczną (ok. –35 ÷ –36T) jest zwykle przypisywana zaniedbywanym

w obliczeniach przyczynkom orbitalnym i dipolowym. Tak więc, dla materiału litego można

mówić o istnieniu proporcjonalności między magnetycznym polem nadsubtelnym

a momentem magnetycznym i w związku z tym Bhf może służyć jako miara lokalnego

namagnesowania. Sytuacja zmienia się diametralnie dla powierzchni i ultracienkich warstw,

13

co doskonale ilustruje porównanie teoretycznych wartości pól nadsubtelnych i momentów

magnetycznych w pobliżu powierzchni Fe(001) [Ohn83] i Fe(110) [Fu87] zestawione

w tabeli 2.1. Podobnie jak dla materiału litego, Bcore skaluje się z momentem magnetycznym

(który jest jednak przy powierzchni znacznie zwiększony) ze stałą proporcjonalności

ok. 13 T/μB. Natomiast zaburzony złamaną symetrią translacyjną człon pochodzący od

elektronów przewodnictwa, odzwierciedlający wpływ otoczenia, przyjmuje dla warstwy

powierzchniowej dużą dodatnią wartość. Co więcej, osiąganie stanu elektronów (gęstości

elektronowych) przewodnictwa typowego dla materiału litego odbywa się z oddalaniem się

od powierzchni w sposób oscylacyjny (oscylacje Friedela), co powoduje, że całkowita

wartość Bhf wykazuje też niemonotoniczne zachowanie.

moment magnet.[μB] Bcore[T] Bce[T] BC[T]

(001) (110) (001) (110) (001) (110) (001) (110)

powierzchnia S 2.98 2.65 -39.8 -36.4 +14.3 +4.0 -25.2 -32.4

S-1 2.35 2.37 -30.6 -32.6 -8.9 -6.1 -39.5 -38.7

S-2 2.39 2.28 -31.1 -31.3 -1.6 -5.1 -32.0 -36.5

S-3 2.25 2.25 -29.1 -30.9 -7.5 -5.3 -36.6 -36.2

Tabela 2.1. Teoretyczne wartości pól nadsubtelnych i momentów magnetycznych dla powierzchni Fe(001) [Ohn83] i Fe(110) [Fu87] oraz dla 3 kolejnych warstw atomowych od powierzchni.

Oznacza to, że dla powierzchni i interfejsów magnetyczne pole nadsubtelne wyrażone jako

suma przyczynków od elektronów rdzenia i elektronów przewodnictwa nie może być,

w ogólnym przypadku, traktowane jako bezpośrednia miara momentu magnetycznego.

Eksperymentalna weryfikacja redukcji pola nadsubtelnego na powierzchni i występowania

przestrzennych oscylacji Friedela dla warstw Fe(110) znajduje się w pracach

[Kore86, Kore85]. W przypadku powierzchni Fe(001) obniżenie wartości pola nadsubtelnego

zostało wstępnie potwierdzone w pracy [Zają07], bardziej systematyczne badania

i publikacja ich dotycząca są w przygotowaniu [Spir08].

W dostępnej literaturze istnieją bardzo nieliczne prace dotyczące wpływu stopni

atomowych na wartości pól nadsubtelnych w warstwach granicznych. Uzdin et al. [Uzdi01]

badali interfejs Fe/Cr dokonując pomiarów pól nadsubtelnych przy pomocy spektroskopii

mössbauerowskiej oraz szukając ich korelacji z wyliczonymi teoretycznie wartościami

momentów magnetycznych dla różnych rodzajów interfejsu Fe/Cr: gładkiego, szorstkiego,

14

z obecnością stopni atomowych i z uwzględnieniem interdyfuzji. Dla interfejsów gładkich,

charakteryzujących się szerokimi, płaskimi tarasami atomowymi autorzy przewidują znaczny

wzrost magnetycznego pola nadsubtelnego w drugiej, licząc od interfejsu, warstwie Fe.

Takie zachowanie jest jednak specyfiką układu Fe-Cr, odzwierciedlającą wpływ drugich

sąsiadów.

2.2.2 Modyfikacja anizotropii magnetycznej.

Obniżenie wymiarowości układu i koordynacji atomowej, złamanie symetrii

translacyjnej na powierzchni kryształu, czy obecność defektów wpływają nie tylko na

wartości momentu magnetycznego i pól nadsubtelnych, lecz również na anizotropię

magnetyczną. Anizotropia magnetyczna jest zdefiniowana poprzez przyczynek do energii

swobodnej układu zależny od kierunku wektora namagnesowania Js (przy założeniu

jednorodnego namagnesowania w całej objętości próbki). Kierunek ten można określić przy

użyciu dwóch kątów: polarnego θ, liczonego od normalnej do powierzchni oraz

azymutalnego φ, określonego względem wybranego kierunku krystalograficznego

w płaszczyźnie. Możemy wyróżnić kilka przyczynków do anizotropii magnetycznej:

a. anizotropia magnetostatyczna (anizotropia kształtu, której źródłem są

dalekozasięgowe oddziaływania dipolowe), której przyczynek do energii

swobodnej na jednostkę objętości dany jest wzorem:

fM = (JS2/2µ0)cos2θ (2.3)

b. anizotropia magnetokrystaliczna fK (będąca efektem oddziaływania spin-

orbita)

c. anizotropia magnetoelastyczna fε (istotna zwłaszcza w przypadku cienkich

warstw, gdzie występować mogą epitaksjalne naprężenia i dyslokacje)

d. magnetyczna anizotropia powierzchniowa - MSA (ang. Magnetic Surface

Anisotropy), której energia na jednostkę powierzchni zapisywana jest

często jako:

σ = Kscos2θ + Kspsin2θsin2φ (2.4)

Pierwszy składnik w wyrażeniu 2.4 jest odpowiedzialny za tzw. „magnetyczną

anizotropię prostopadłą do powierzchni” (opisaną przez stałą anizotropii prostopadłej Ks),

drugi opisuje anizotropię magnetyczną w płaszczyźnie (analogicznie opisana przez stałą

anizotropii Ksp). Wprowadzenie pojęcia MSA przypisuje się Néelowi [Néel54], który jako

pierwszy zauważył, że złamanie symetrii translacyjnej na powierzchni powinno pociągać za

15

sobą powstanie dodatkowej anizotropii magnetycznej. Ponadto stworzył on model opisujący

poprawnie jakościowo związek pomiędzy właściwościami magnetoelastycznymi i stałymi

anizotropii MSA.

Całkowity przyczynek do energii swobodnej układu (liczony na jednostkę objętości)

pochodzący od anizotropii magnetycznej można dla warstwy o grubości d, przy

uwzględnieniu istnienia przyczynków od obu powierzchni σ1 i σ2, zapisać jako:

F/V = [(JS2/2µ0)cos2θ + fK(θ, φ) + fε(θ, φ)] + (1/d)[σ1(θ, φ) + σ2(θ, φ)] (2.5)

Często zaniedbuje się anizotropię w płaszczyźnie, czego nie można jednak zrobić dla

opisanego w następnym rozdziale układu Fe/W(110), i zakłada, że anizotropia objętościowa

ma jednoosiowy charakter:

fK(θ, φ) + fε(θ, φ) = Kvcos2θ (2.6)

ze stałą magnetycznej anizotropii objętościowej Kv. Jeśli dodatkowo zaniedbać przyczynek

magnetostatyczny i przyjąć, że wkład od obu powierzchni układu jest jednakowy to gęstość

energii swobodnej układu F/V można zapisać w uproszczonej, często spotykanej

w literaturze postaci:

F/V = (Kv + 2Ks/d)cos2θ = Acos2θ (2.7)

gdzie A oznacza efektywną stałą anizotropii magnetycznej drugiego rzędu:

A = Kv + 2Ks/d (2.8)

Gdy stała A jest ujemna, minimum energii przypada dla θ = 0°, a więc anizotropia

faworyzuje kierunek namagnesowania prostopadły do powierzchni próbki. Dla stałej A

ujemnej oś łatwa namagnesowania układu leży w płaszczyźnie. Jak widać taka definicja

anizotropii dopuszcza tylko dwie orientacje osi łatwych w układzie cienkowarstwowym. W

niektórych przypadkach wymagane jest jednak uwzględnienie wyrażenia kolejnego rzędu

umożliwiającego pojawienie się fazy o namagnesowaniu nachylonym względem

powierzchni, leżącym na powierzchni bocznej tzw. stożka łatwego.

Przyczynek składowej objętościowej nie zależy od grubości, podczas gdy udział

anizotropii powierzchniowej w anizotropii efektywnej skaluje się jak 1/d. Prawdziwość

formuły 2.8 została potwierdzona w licznych eksperymentach [Barb83, Grad93, Chua94].

Graficzne przedstawienie A·d w funkcji grubości d pozawala wyznaczyć obie stałe, Kv i Ks.

Efektywna stała anizotropii, oprócz zależności od grubości warstwy, wykazuje również silną

zależność od temperatury: A(d, T). W cienkich warstwach metali przejściowych przy dobrym

dopasowaniu sieciowym z podłożem (brak efektów magnetoelastycznych) wypadkowa

anizotropia objętosciowa KV faworyzuje zwykle oś łatwą namagnesowania w płaszczyźnie

układu, ze względu na dominującą anizotropię kształtu. W KS dominuje zaś anizotropia

16

magnetokrystaliczna Néela, która często faworyzuje prostopadłą orientację spontanicznego

namagnesowania. W takiej sytuacji, w wyniku współzawodnictwa tych anizotropii, zgodnie

z relacją 2.8, wraz z obniżaniem grubości układu (czyli ze wzrostem udziału powierzchni),

obserwuje się dla pewnej krytycznej grubości, przełączenie łatwego kierunku z równoległego

na kierunek prostopadły do powierzchni (rys. 2.7). Jest to tzw. reorientacja spontanicznego

namagnesowania wymuszona zmianą grubości (SRT - Spin Reorientation Transition).

Eksperymenty [Oepe97, Lee02] pokazują, że reorientacja nie zawsze odbywa się skokowo

dla określonej grubości, lecz czasami zachodzi stopniowo, w pewnym przedziale grubości,

przy udziale fazy pośredniej. Efekt ten wymaga uwzględnienia w anizotropii przyczynku

czwartego rzędu zgodnie z wyrażeniem:

F/V = Acos2θ + Bcos4θ (2.9)

Na stałych A(d) i B(d) można rozpiąć tzw. przestrzeń anizotropii, w której przeprowadza się

analizę faz. Szczegóły takiej analizy zostaną wyjaśnione dokładnie w rozdziale 8, przy okazji

omawiania przejścia SRT zachodzącego w układzie Fe/W w płaszczyźnie próbki.

Opisane powyżej polarne przejście SRT zostało zaobserwowane doświadczalnie

m. in. w układach cienkowarstwowych Fe/Cu(001) [Thom69], Fe/Ag(001) [Papp92],

Fe/Cr(110) [Frit94A], Fe/Si(111) [Garr05], Fe/Gd(111) [Arno99], Co/Rh(111) [Xiao98],

Co/Pd(111) [Lee02A], Co/Pt(111) [Lee02B], Co/W(110) [Sell01A], jak również w układach

wielowarstwowych, np. CeH2/Fe [Schu95], CeH2/Co [Nawr97] czy Fe/Tb(111) [Cher91].

Ponadto ten sam rodzaj przejścia SRT udokumentowano również eksperymentalnie

w cienkich warstwach stopów takich jak FeNi [Tham02], FeCo [Zdyb03] oraz w układach

-A·

d

d

0

2KS

KV d⊥

0

Rys. 2.7. Efektywna anizotropia magnetyczna na jednostkę powierzchni w funkcji grubości zgodnie z relacją: A = (Kv + 2Ks/d). KV jest współczynnikiem kierunkowym prostej, a 2KS wyrazem wolnym. Dla grubości d⊥=-2KS/KV przyczynki od KV i KSrównoważą się.

17

magnetycznych dwuwarstw jak np. Fe/Ni [Liu01], Fe/Gd(111) [Arno99], Co/Ni [Kuch00]

czy Tb/Co [Garr96]. Z punktu widzenia wyników omawianych w rozdziale 9 niniejszej pracy

najistotniejszy jest jednak fakt obserwacji polarnego SRT w układzie Co/Au(111)

[Pütt01, Spec95, Oepe97, Ding01, Alle90, Cagn01, Sell01B, Lang02, Kisi02]. Rysunek 2.8

przedstawia pętle histerezy magnetycznej MOKE (ang. Magneto-Optic Kerr Effect, metoda

ta zostanie opisana w rozdziale 4) dla pomiarów w geometrii polarnej (czułej na składową

namagnesowania prostopadłą do płaszczyzny próbki) oraz w geometrii podłużnej (czułej na

składową w płaszczyźnie), zmierzone w funkcji grubości warstwy Co w układzie

Co(0001)/Au(111)/W(110)/Al2O3(11-20) [Sell01B].

Rys. 2.8. Pętle histerezy magnetycznej zmierzone dla układu Co/Au(111) w geometriach polarnej (lewa kolumna) i podłużnej (prawa kolumna) MOKE w funkcji grubości Co oraz tabela z granicami wyróżnionych przedziałów grubości Co i grubością dCo

*, przy której jednodomenowy stan o anizotropii prostopadłej, przestaje być stabilny [Sell01B].

Już z pobieżnej analizy wynika, że ze wzrostem grubości warstwy Co pętle mierzone

w geometrii polarnej (kolumna lewa na rysunku 2.8) przyjmują coraz trudniejszy charakter,

tzn. maleje namagnesowanie w stanie remanencji i rośnie pole konieczne do nasycenia

18

magnetycznego układu. Jednocześnie w pomiarach pętli histerezy w geometrii podłużnej

(prawa kolumna na rysunku 2.8) obserwuje się pojawienie mierzalnej składowej

namagnesowania w płaszczyźnie próbki. Analogiczne pomiary w funkcji grubości Co zostały

wykonane przez autorów [Sell01B] również dla próbek przykrytych warstwami W i Au, a ich

dokładniejsza analiza prowadzi do wyróżnienia trzech charakterystycznych przedziałów

grubości warstwy Co. W tabeli zamieszczonej na rysunku 2.8 zebrane zostały grubości dCo,c┴

i dCo,cII będące granicami tych przedziałów. W przedziale pierwszym, dla grubości warstwy

Co mniejszej niż dCo,c┴, magnetyczna anizotropia powierzchni (i międzypowierzchni)

preferująca kierunek łatwy namagnesowania prostopadły do powierzchni próbki ma wpływ na

właściwości magnetyczne układu dominujący nad anizotropią kształtu. W przedziale drugim

(dCo,c┴<dCo<dCo,cII) obserwuje się spadek namagnesowania w stanie remanencji dla pomiarów

w geometrii polarnej, co interpretować można jako fakt, że prostopadła do powierzchni

próbki orientacja wektora namagnesowania warstwy Co przestaje być stabilna. W przedziale

tym autorzy wyznaczają też grubość krytyczną dCo* warstwy Co, przy której

charakterystyczny dla pierwszego przedziału grubości jednodomenowy stan

o anizotropii prostopadłej przestaje być stabilny i prawdopodobnie rozpada się na mniejsze

domeny. Dla grubości większych niż dCo,cII próbka jest już w stanie po przejściu SRT, co

objawia się bardzo małym namagnesowaniem w stanie remanencji dla pomiarów w geometrii

polarnej oraz prostokątną i o małym polu koercji pętlą histerezy magnetycznej dla pomiarów

w geometrii podłużnej. Dodatkowo widać, że przykrycie próbki warstwami

W lub Au powoduje przesunięcie przejścia SRT do większych grubości Co, przy czym

przesunięcie to jest większe w przypadku pokrycia warstwą Au. Oznacza to że, m.in. poprzez

dobór warstwy adsorbatu istnieje możliwość kontrolowanej modyfikacji anizotropii

magnetycznej badanego układu. Tego rodzaju manipulacji właściwościami magnetycznymi

układu Co/Au, sterowanych pokryciem Ag, dokonano w pracy [Kisi02].

Po raz pierwszy w literaturze wpływ regularnych stopni atomowych na anizotropię

magnetyczną został opisany przez Albrechta et al. [Albr92B], w układzie Fe/W(110). Ideą

autorów była preparatyka stosunkowo grubej warstwy Fe w podniesionej temperaturze

(600K), tak by uniknąć tworzenia się defektów wewnątrz rosnącej warstwy. Następnie

doparowanych zostało dodatkowych kilka monowarstw Fe w obniżonej temperaturze

(200K), a w końcu tak otrzymana próbka została wygrzana w temperaturze 600K. Dzięki

takiemu procesowi preparatyki uzyskano układ o morfologii schematycznie przedstawionej

na rysunku 2.9, charakteryzujący się dużą gęstością stopni atomowych. Weryfikacja

19

eksperymentalna takiego modelu powstałej powierzchni została dokonana za pomocą analizy

SPA-LEED (ang. Spot Profile Analysis - Low Energy Electron Diffraction).

W(110)

FeFe Fe

2Å[001]

[1-10]

W(110)

FeFe Fe

2Å[001]

[1-10]

[001]

[1-10]

Rys. 2.9. Schemat morfologii próbki badanej w pracy [Albr92B].

Szczegółowa analiza pomiarów TOM (ang. Torsion Oscilation Magnetometry) w funkcji

grubości badanych warstw pozwoliła autorom wyznaczyć przyczynki objętościowy

i powierzchniowy do magnetycznej anizotropii układu. Określone zostały stałe anizotropii w

płaszczyźnie (110) i anizotropii prostopadłej, indukowanej przez stopnie atomowe. Stałe

anizotropii wyznaczone przez Albrechta dla niepokrytych warstw Fe zostały wyznaczone

z uwzględnieniem magnetycznej anizotropii kształtu powierzchni ze stopniami, której

wielkość została określona na drodze obliczeń teoretycznych. Wyniki zaskakująco dobrze

zgadzają się z przewidywaniami modelu Néela anizotropii powierzchniowej,

zmodyfikowanego odpowiednio przez autorów w celu uwzględnienia obecności stopni na

powierzchni. Dobra zgodność z modelem Néela sugeruje, że badana anizotropia

magnetyczna pochodząca od stopni atomowych, podobnie jak anizotropia idealnie płaskiej

powierzchni, ma swoje źródło w obniżonej symetrii otoczenia atomów powierzchniowych.

Szerokie możliwości badania wpływu stopni atomowych na anizotropię magnetyczną

układów cienkowarstwowych dają podłoża o powierzchniach wicynalnych, które były

stosowane przez kilka grup [Kawa98, Hyuk99, Hyuk98 , Qiu99, Chen92, Li09, Chua94,

Roda07, Berg94, Froh91, Wulf94, Stup08A, Stup08B].

Chen i Erskine [Chen92] stosując technikę MOKE zaobserwowali istnienie

dodatkowej (jednoosiowej) anizotropii magnetycznej w płaszczyźnie w warstwach Fe

naniesionych na wicynalną powierzchnię W(001). Zaskakujący może się wydawać fakt, iż

kierunek osi łatwej preferowanej przez obecność stopni atomowych jest w tym przypadku

prostopadły do kierunku stopni, podczas gdy wydaje się, że anizotropia kształtu wynikająca

z geometrii stopni powinna wymuszać kierunek łatwy równoległy do nich. Doniesienie to

zostało potwierdzone przez Hyuk et al. [Hyuk98], którzy użyli jako podłoża kryształu

wolframu o odpowiednio zakrzywionej powierzchni, tak, że kąt wicynalności do płaszczyzny

(001) zmieniał się w sposób ciągły w funkcji położenia na próbce. Dało to możliwość

20

ilościowego określenia magnetycznej anizotropii stopni w zależności od kąta definiującego

wicynalność powierzchni, który określa gęstość upakowania stopni. Zaobserwowano

kwadratowy charakter zależności efektywnej stałej anizotropii układu od gęstości stopni oraz

bardzo słabą zależność od grubości warstwy d. Niewielki wpływ grubości na badaną

anizotropię sugeruje, że jej źródło ma charakter inny niż powierzchniowy, dla którego

spodziewana jest zależność 1/d. Możliwym wytłumaczeniem są olbrzymie epitaksjalne

naprężenia, jakim poddana jest warstwa Fe w układzie Fe/W, w którym niedopasowanie

sieciowe wynosi aż 10%.

W pozornej sprzeczności do wyników opisanych powyżej stoją prace Oepena

i współpracowników [Berg92, Oepe93, Kram93], badających układ Co/Cu(1 1 13), w którym

powierzchnia (1 1 13) miedzi leży w płaszczyźnie nachylonej pod kątem 6.2˚ do płaszczyzny

(001). Powierzchnia ta zawiera tarasy (001) szerokie na 7 rzędów atomowych i rozdzielone

pojedynczymi stopniami atomowymi zorientowanymi wzdłuż kierunku [1-10]. Przy pomocy

technik MOKE i BLS (ang. Brillouin Light Scattering) zostało co prawda potwierdzone

istnienie jednoosiowej anizotropii magnetycznej związanej z obecnością stopni atomowych,

jednak tym razem preferowany przez nią kierunek osi łatwej okazał się być równoległy do

kierunku stopni. Wart uwagi jest fakt, że pomimo odmiennego charakteru anizotropii

magnetycznej warstw Co na podłożach Cu(001) i Cu(1 1 13), obserwowana przez autorów

struktura domenowa jest w obu przypadkach bardzo podobna i nieregularna. Wynik ten

sugeruje, że efekt zamocowania ścian domenowych na stopniach nie odgrywa kluczowej roli

w mechanizmie odpowiedzialnym za strukturę domenową w ultracienkich warstwach

magnetycznych. Najistotniejszym pytaniem, na które próbują odpowiedzieć autorzy jest

kwestia źródła powstawania obserwowanej w Co/Cu(1 1 13) anizotropii jednoosiowej. Jako

odpowiedź autorzy podają dwie możliwości. Pierwszą z nich jest obecność naprężeń

wynikających z tetragonalnej dystorsji w Co/Cu(001). Dystorsja ta może zmieniać swój

charakter w pobliżu stopni atomowych w związku z odmiennym geometrycznym

uporządkowaniem atomów na stopniach. Drugim wyjaśnieniem może być modyfikacja

struktury elektronowej spowodowana obniżoną symetrią powierzchni warstwy Co. Dwa

zaproponowane mechanizmy różnią się bardzo między sobą; pierwszy jest bezpośrednio

związany z istnieniem stopni i musiałby być brany pod uwagę zawsze, gdy istnieją stopnie

atomowe (niekoniecznie periodyczne i o uporządkowanej strukturze), drugi natomiast

odgrywałby rolę tylko w przypadku istnienia na powierzchni dobrze zdefiniowanej

nadstruktury stopni, o średniej szerokości tarasów rzędu kilku odległości atomowych.

W pracy Kramsa i Oepena [Kram93] dokonano ilościowej analizy anizotropii magnetycznej

21

w płaszczyźnie, wyindukowanej przez stopnie atomowe, jednak nie było możliwe

rozseparowanie przyczynków objętościowego i powierzchniowych (za drugą powierzchnię

można uważać powierzchnię graniczną Co/Cu). Dla warstw Co o grubościach 8 i 12Å

otrzymano wartości stałej anizotropii (4.4 ± 0.4) x 104 J/m3. Porównanie tego wyniku

z obliczeniami teoretycznymi przemawia za pierwszym z omówionych powyżej

mechanizmów powstawania anizotropii jednoosiowej, mającym związek z efektami

magnetoelastycznymi.

Ciekawe wyniki, również dotyczące Co na wicynalnej miedzi, prezentują Weber et al.

[Webe95]. Dwa podłoża Cu stosowane w cytowanej pracy to powierzchnie wicynalne

otrzymane przez przycięcie kryształu Cu pod kątami 1.6˚ i 3.4˚ w stosunku do płaszczyzny

(001); średnia szerokość tarasów atomowych wynosi odpowiednio 6nm i 3.5nm. Na takich

podłożach badano wpływ niewielkich, kontrolowanych ilości adsorbatów Cu, Ag, Fe i O na

anizotropię magnetyczną warstw kobaltu. Jednoosiowa anizotropia magnetyczna preferująca

początkowo kierunek łatwego namagnesowania równoległy do stopni atomowych ulega

drastycznym zmianom pod wpływem niewielkich ilości wspomnianych adsorbatów. Oś

łatwa obraca się w płaszczyźnie o 90˚, do kierunku prostopadłego do stopni pod wpływem

adsorpcji 0.03ML Cu, 0.27ML Ag czy 20L O (L – langmuir, 1 L = 1.33x10-6 mbar·s). Co

jeszcze bardziej zaskakujące, pod wpływem dalszej adsorpcji Cu następuje powrót kierunku

osi łatwej do równoległego do stopni. Mechanizm tego zjawiska wydaje się być bardzo

trudny do wyjaśnienia. Badania STM (ang. Scanning Tunneling Microscope) dowodzą, że

warstwy Co grubsze niż 5 ML odzwierciedlają strukturę stopni podłoża Cu [Gies95].

Z obrazów STM wiadomo również, że przy niewielkich ilościach adsorbatu Cu w układzie

Co/(wicynalna powierzchnia Cu) atomy miedzi dekorują stopnie na powierzchni Co.

W omawianej pracy Webera przeskok kierunku łatwego namagnesowania obserwuje się przy

adsorpcji 0.03ML Cu, podczas gdy dla próbek na podłożu o kącie wicynalności 1.6˚ stosunek

liczby atomów stopni do wszystkich atomów powierzchniowych wynosi również 0.03. Ta

idealna zgodność może być oczywiście przypadkowa, tzn. anizotropia magnetyczna

w przeliczeniu na atom może być wystarczająco duża, by nawet przy niepełnym obsadzeniu

krawędzi stopni Co przez atomy miedzi wymusić obrót osi łatwej namagnesowania.

Wpływ stopni na polarne SRT badał Kawakami et al. [Kawa96] dla warstw

Fe/Ag(001). W pracy zastosowano opisaną już wyżej technikę polegającą na użyciu jako

podłoża kryształu srebra o odpowiednio zakrzywionej powierzchni, tak, że kąt wicynalności

do płaszczyzny Ag(001) zmieniał się w sposób ciągły w funkcji położenia na próbce od

wartości 0º do 10º. Rysunek 2.10 przedstawia zależności namagnesowania w stanie

22

remanencji w funkcji grubości warstwy Fe wyznaczone z pomiarów MOKE w geometriach

podłużnej (skala po prawej stronie) i polarnej (skala po lewej stronie) dla obszarów próbki

o kącie wicynalności równym 0º (górna część rysunku 2.10) i 6º (dolna część rysunku 2.10).

Rys. 2.10. Zależności namagnesowania w stanie remanencji w funkcji grubości warstwy Fe wyznaczone z pomiarów MOKE w geometriach podłużnej (skala po prawej stronie) i polarnej (skala po lewej stronie), dla obszarów próbki badanej w pracy [Kawa96] o kącie wicynalności równym 0º (góra) i 6º (dół).

Dla obu badanych rodzajów powierzchni wraz z zanikaniem namagnesowania w stanie

remanencji wyznaczonego z pętli histerezy magnetycznej w geometrii polarnej obserwuje się

wzrost analogicznego sygnału w geometrii podłużnej, podobnie jak to miało miejsce dla

przejścia SRT w układzie Co/Au. Obecność stopni atomowych przesuwa jednak krytyczną

grubość SRT do większych wartości. Można zatem powiedzieć, że obserwuje się stabilizację

prostopadłej anizotropii magnetycznej układu, niezwykle pożądanej z punktu widzenia

zastosowań we współczesnych magnetycznych technikach zapisu danych. Stabilizacja ta

niewątpliwie związana jest z obecnością stopni atomowych o dużej gęstości i dobrze

określonej periodyczności. Podobny efekt, jednak znacznie wyraźniejszy, bo obserwowany

do znacznie większych grubości warstwy magnetycznej, zostanie opisany w rozdziale 9

niniejszej pracy dla układu Co/Au.

Podsumowując cytowane wyżej prace dotyczące wpływu stopni atomowych na

anizotropie magnetyczną należy zauważyć, że oś łatwa indukowanej przez stopnie

anizotropii zależy od badanego układu. O ile w Fe/W(001), czy w Fe/Pd(001) [Qiu99], oś

łatwa omawianej anizotropii jest prostopadła do kierunku stopni, to w układach takich, jak

Co/Cu(001) czy Fe/Ag(001) [Kawa96] jej kierunek jest do stopni równoległy. Wartość

anizotropii zależy z kolei od kąta wicynalnego α jak αn, przy czym n=2 dla układu

23

Fe/W(001) natomiast dla układów Co/Cu i Fe/Pd wyniki pomiarów MOKE dają n=1.

Okazuje się, że dla wyjaśnienia powyższych różnic, należy wziąć po uwagę symetrię atomów

stopni w strukturach bcc i fcc. Można udowodnić [Qiu99], że w oparciu o rozważania

symetrii oraz model Néela, energia anizotropii w płaszczyźnie, indukowanej przez stopnie

wzdłuż kierunku [001] na powierzchni kryształu bcc, (np. dla Fe/W(001)), dana jest wzorem:

Ea = K* α2*uy2, (2.10)

natomiast dla powierzchni kryształów fcc, ze stopniami wzdłuż [1-10] (np. Co/Cu):

Ea = -2*K* α*uy2, (2.11)

gdzie K oznacza stałą anizotropii jednoosiowej a uy jest wersorem w płaszczyźnie,

prostopadłym do kierunku stopni. Wzory 2.10 i 2.11 tłumaczą obserwowane kwadratowe

i liniowe zależności anizotropii stopni od gęstości upakowania stopni. Znak + w 2.10

oznacza, że oś łatwa indukowanej anizotropii jest prostopadła do stopni, analogicznie

znak – w 2.11 oznacza oś łatwą równoległą do stopni. Od powyższej interpretacji odbiega

przykład Fe/Pd, w którym, pomimo, że Fe ma strukturę bcc a Pd fcc, obserwowana jest

liniowa zależność anizotropii stopni od ich gęstości. Odstępstwo to interpretuje, się jako

zdominowanie właściwości magnetycznych układu przez pallad, ferromagnetycznie

spolaryzowany przez Fe.

24

3. Fe/W(110) – przegląd literatury.

Od blisko 30 lat cienkie warstwy i nanostruktury Fe na podłożu W(110) stanowią

jeden z najbardziej intensywnie badanych obiektów w fizyce cienkich warstw i powierzchni.

Powodem tak dużego zainteresowania układem Fe/W(110) jest olbrzymia różnorodność

ciekawych efektów fizycznych jakie można w nim zaobserwować, takich jak współistnienie

magnetycznej anizotropii w płaszczyźnie i prostopadłej do niej [Haus98A], frustracja

magnetyczna (brak uporządkowania dalekiego zasięgu) w określonym przedziale grubości Fe

[Elme95], niezwykle duże wartości pól koercji [Sand96] czy indukowany wzrostem grubości

obrót osi łatwej namagnesowania [Grad85] w płaszczyźnie (110). Zasadniczo można

wyróżnić dwa przedziały grubości, w których obserwuje się najciekawsze właściwości

fizyczne Fe/W(110):

a. ultracienkie warstwy Fe (~0.4 – 4.0 ML), dla których udowodniono istnienie

obszarów o anizotropii magnetycznej prostopadłej do powierzchni (110)

b. relatywnie grube warstwy Fe (~30 – 60 ML), w których zmiana grubości wymusza

reorientację spinową w płaszczyźnie (110) od kierunku krystalograficznego [1-10] do

[001]

Zarówno żelazo jak i wolfram krystalizują w strukturze bcc. Ich stałe sieci różnią się

znacznie (aFe = 2.866Å, aW = 3.165Å), co oznacza, że homo-symetryczny układ Fe/W

charakteryzuje bardzo duże niedopasowanie sieciowe (aW - aFe)/aW = 0.094. W roku 1982

Gradmann i Waller opublikowali wyniki swoich pionierskich badań nad wzrostem Fe na

W(110) [Grad82]. Stosując dyfrakcję niskoenergetycznych elektronów (LEED) oraz

spektroskopię elektronów Auger’a (AES, ang. Auger Electron Spectroscopy) określili oni typ

wzrostu i strukturę ultracienkich warstw Fe preparowanych w temperaturze 500K. Od tego

czasu przyjmuje się, że pierwsza warstwa atomowa Fe rośnie pseudomorficznie z podłożem

wolframowym (1 monowarstwa W(110) lub też 1 pseudomorficzna monowarstwa Fe(110)

zawiera 1.41 x 1015atomów/cm2, co odpowiada 0.82 monowarstwy (110) w litym Fe). Dla

wyższych nominalnych pokryć Fe obserwuje się powstawanie dyslokacji wynikających

z niedopasowania sieciowego adsorbatu i podłoża. Dyslokacje te cechuje dwuwymiarowa

periodyczna struktura, widoczna w obrazach LEED jako charakterystyczna multipletowa

struktura satelitów dyfrakcyjnych wokół każdego z refleksów (110), jak np. na rysunku 3.1.

W późniejszych pracach dwuwymiarowa struktura dyslokacji została zidentyfikowana

bezpośrednio przez zastosowanie techniki skaningowej mikroskopii tunelowej (STM)

[Beth95] oraz pośrednio, przez pomiary naprężeń epitaksjalnych jakim poddana jest warstwa

25

w czasie wzrostu [Sand99A]. W związku z dużym niedopasowaniem sieciowym omawianego

układu dyslokacje „misfitowe” powstają nawet przy pokryciu nominalnym wynoszącym

zaledwie 1.2ML i powodują relaksację naprężeń od wartości ok. 40GPa w pierwszej warstwie

atomowej Fe do prawie zera w warstwach drugiej i trzeciej [Sand99B].

Rys. 3.1. Obraz dyfrakcyjny LEED warstwy Fe/W(110) o pokryciu nominalnym 4ML. Energia padających elektronów E =114 eV. Dodatkowa struktura plamek dyfrakcyjnych odzwierciedla obecność dyslokacji misfitowych w warstwie Fe.

Dokładnej analizy dwuwymiarowych dyslokacji dokonali Popescu et al. [Pope03],

prezentując m.in. porównanie ich struktury wysymulowanej i obserwowanej przy pomocy

STM (rysunek 3.2)

Rys. 3.2. Wysymulowana (góra) i zobrazowana przy pomocy techniki STM (dół)

periodyczna struktura dwuwymiarowych dyslokacji w Fe/W(110) [Pope03] .

26

Zarówno z wyników symulacji jak i z pomiarów STM widać wyraźnie, że dyslokacje tworzą

dwuwymiarową, periodyczną nadstrukturę, o okresach ~51Å i ~36Å, odpowiednio wzdłuż

kierunków [001] i [1-10].

Charakter wzrostu Fe na W(110) w funkcji pokrycia był badany przez Bethge et al.

[Beth95] poprzez obserwację obrazów STM. Wzrost w temperaturze pokojowej

charakteryzuje się powstawaniem małych wysepek (o rozmiarach lateralnych rzędu 50Å),

których koalescencja jest zahamowana aż do pokrycia nominalnego ok. 2.0ML. Zdaniem

autorów jest to powodem opóźnienia powstawania dyslokacji „misfitowych”, aż do pokrycia

1.8ML. Podniesienie temperatury preparatyki do 570K powoduje, że dyslokacje powstają już

przy pokryciu 1.3ML, a ich struktura, w przeciwieństwie do wzrostu w temperaturze

pokojowej, ewoluuje z rosnącym pokryciem od 1- do 2-wymiarowej, zapewniającej pełną

relaksację epitaksjalnych naprężeń.

Dla przedziału pokryć nominalnych 0.4 – 2.0 ML istnieje chyba największa liczba

doniesień literaturowych dotyczących ciekawych i często do dziś niezrozumiałych

właściwości magnetycznych Fe/W(110). Dla pokryć mniejszych niż θ = 0.58 obserwuje się

powstawanie stabilnych i dobrze odseparowanych od siebie pseudomorficznych wysepek Fe

[Przy88]. Związek między ich właściwościami magnetycznymi a morfologią badali Elmers et

al. [Elme94A] w zakresie temperatur od pokojowej do 115K, obserwując przy pomocy

techniki SPLEED (ang. Spin Polarized LEED) ich superparamagnetyczny charakter.

Niskotemperaturowy (4.5K – 300K) magnetyzm takich wysp, jednak przykrytych warstwą

zabezpieczającą Ag, badali Rohlsberger et al. [Rohl01] używając techniki NRS (ang. Nuclear

Resonant Scattering), dokładnie opisanej w rozdziale 4. Wyspy te wykazują magnetyczną

anizotropię prostopadłą do powierzchni próbki, indukowaną najprawdopodobniej przez efekty

magnetoelastyczne, czego dowodem może być obserwowane przez Sandera et al. [Sand99B]

maksimum naprężeń w okolicy pokrycia 0.6ML. Monowarstwa Fe na W(110) jest

termodynamicznie stabilna (w przeciwieństwie do takich układów warstwa/podłoże jak np.

Fe/Cu czy Fe/Ag) i jest ferromagnetyczna z temperaturą Curie TC = 230K [Elme94A].

Pokrycie srebrem nie zmienia charakteru uporządkowania magnetycznego, powoduje

natomiast podniesienie temperatury Curie do 296K [Przy87]. Kierunek łatwy

namagnesowania leży w płaszczyźnie warstwy i jest równoległy do [1-10]. Magnetyzm

w przedziale pokryć (0.4 – 1.0psML) badano też w pracach [Elme00, Haus98B]. Porównano

w nich wzrost i właściwości magnetyczne warstw Fe po wygrzaniu w temperaturze 700K, na

dwóch różnych podłożach. Oba użyte podłoża były powierzchniami wicynalnymi

o stosunkowo niewielkim kącie wycięcia kryształu (ok. 1.4º, co oznacza, że taras atomowy

27

ma szerokość ok. 9nm, czyli 40 rzędów atomowych). To co różniło oba podłoża to kierunki

stopni atomowych: [1-10] i [001]. Rysunek 3.3 przedstawia obrazy STM dla 0.5psML Fe po

wygrzaniu w 700K, na obu podłożach: (a) - dla stopni wzdłuż [001] oraz (b) - dla stopni

wzdłuż [1-10]).

Rys. 3.3. Obrazy STM 0.5psML Fe/W(110) po wygrzaniu w 700K, na podłożach

wicynalnych: a) ze stopniami wzdłuż [001] oraz b) ze stopniami wzdłuż [1-10])[Elme00].

Rzuca się w oczy drastycznie różna morfologia powstałych nanostruktur Fe, pomimo

zastosowania takich samych warunków preparatyki. Wynika ona zdaniem autorów z faktu, że

korzystne energetycznie jest powstawanie stopni Fe wzdłuż gęsto upakowanych kierunków,

tak jak to ma miejsce dla stopni wzdłuż kierunku [001]. Tłumaczy to, dlaczego dla stopni

zorientowanych w kierunku [1-10] (mała gęstość atomów w tym kierunku) Fe tworzy po

wygrzaniu trójkątne wyspy, zamiast dekorować stopnie atomowe podłoża. W badanym

zakresie pokryć nie zaobserwowano ferromagnetycznego porządku w przypadku próbek ze

stopniami podłoża wzdłuż [1-10], a ich stan magnetyczny zinterpretowano jako

superparamagnetyczny. Dla stopni [001] stwierdzono natomiast ferromagnetyzm w niskich

temperaturach o osi łatwej w płaszczyźnie próbki, wzdłuż kierunku [1-10], w tym wypadku

prostopadłego do stopni. Dokładne i bardzo skomplikowane wytłumaczenie mechanizmu

odpowiedzialnego za ferromagnetyczny porządek dla tak niskich pokryć Fe można znaleźć w

pracy [Haus98B].

Dla wyższych pokryć Fe właściwości magnetyczne komplikują się znacznie. Elmers et

al. [Elme95] zaobserwowali, że warstwy Fe preparowane w pokojowej temperaturze cechuje

brak ferromagnetycznego uporządkowania dalekiego zasięgu w przedziale nominalnych

pokryć (1.2 – 1.48psML), dla temperatur 115K – 300K. Ten krytyczny przedział grubości

odcina się od przedziałów (0.58 – 1.2psML) oraz (1.48psML, ∞), dla których warstwy są

ferromagnetyczne, co ilustruje rysunek 3.4

28

Rys. 3.4. Namagnesowanie (góra) i temperatura Curie w wyróżnionych przedziałach pokrycia Fe na W(110). W przedziale III zaobserwowano brak ferromagnetycznego uporządkowania dalekiego zasięgu [Elme95].

Przejście obszaru III w obszar IV obserwowane na rysunku 3.4 dla pokrycia ok. 1.5psML

odbywa się w wyniku koalescencji wysp drugiej warstwy atomowej i związanym z nią,

nasilającym się sprzężeniem ferromagnetycznym. Ta sama grupa Gradmanna opublikowała

jednak 2 lata później wyniki badań STM, TOM i MOKE dla 1.5psML Fe/W(110) [Webe97],

które znacznie różnią się od poprzednich doniesień. Zgodnie z wcześniejszymi pracami

obszary monowarstwowe są ferromagnetyczne poniżej 222K, natomiast powstające na nich

wyspy DL (ang. Double Layer) charakteryzuje anizotropia magnetyczna prostopadła do

płaszczyzny próbki. Analiza pomiarów magnetycznych (temperatura pomiarów nie

przekraczała 245K) oraz rozważania dotyczące rozmiarów wysp DL prowadzą autorów

[Webe97] do wniosku, że w typowej próbce 1.5psML Fe/W (wzrost

w 300K) istnieją 3 rodzaje wysp DL: superparamagnetyczne, termicznie stabilne oraz,

w przypadku małych rozmiarów, wyspy sprzężone ferromagnetycznie z namagnesowaną

w płaszczyźnie monowarstwą. Wyniki prezentowane w pracy [Elme95] i ich interpretacja

stoją też w sprzeczności z pracą Sandera et al. [Sand96]. W pracy tej badano magnetyzm

warstw z przedziału grubości nominalnej 0.8 – 2.0psML, preparowanych w pokojowej

temperaturze. Przy pomocy metody MOKE zaobserwowano ferromagnetyczny porządek

w płaszczyźnie próbki, w temperaturze 140K. Dla pokrycia 1.5psML pętla histerezy

magnetycznej charakteryzuje się znacznie podniesionym (nawet 10-krotnie w stosunku do

29

pętli dla pokrycia 0.8psML) polem koercji, co zostało zinterpretowane jako efekt

przyszpilenia ścian domenowych na niejednorościach.

Częściowe potwierdzenie wyników uzyskanych w pracy [Webe97] prezentują

Kubetzka et al. [Kube01], którzy zaobserwowali w niskotemperaturowych (15K) pomiarach

SP-STS (ang. Spin Polarized - Scanning Tunneling Spectroscopy) antyferromagnetyczne

uporządkowanie wysp DL namagnesowanych prostopadle do powierzchni (110). Taki

porządek magnetyczny, jak również kierunek osi łatwej namagnesowania, utrzymuje się

w przedziale pokryć (1.2 – 2.1psML), pomimo postępującej koalescencji wysp drugiej

warstwy atomowej oraz związanej z obecnością dyslokacji misfitowych relaksacji naprężeń

epitaksjalnych. To wyraźne odstępstwo od obserwowanej w przedziale grubości

(0.8 – 2psML) magnetycznej anizotropii w płaszczyźnie [Elme95, Sand96] może być

spowodowane preferencją prostopadłej anizotropii magnetycznej w niskich temperaturach.

Grupa Gradmanna badała też wpływ morfologii stopni podłoża oraz adsorpcji gazów

resztkowych na właściwości magnetyczne ultracienkich warstw Fe/W(110) [Durk97, Elme00,

Elme99]. Preparowana w temperaturze pokojowej warstwa Fe o pokryciu 1.46psML dzieli się

na obszary monowarstwowe (TC = 222K) oraz wyspy DL. Wyspy DL zaraz po preparatyce są

w temperaturze pokojowej namagnesowane wzdłuż normalnej [Durk97]. Adsorpcja gazów

resztkowych o ekspozycji rzędu 1L wymusza reorientację spinową SRT w wyspach DL

polegającą na obrocie osi łatwej namagnesowania od kierunku prostopadłego do powierzchni

do kierunku [1-10] w płaszczyźnie. Przejście takie odbywa się w wąskim zakresie ekspozycji

~ (0.8 – 2.0L), a jego stan początkowy i końcowy różni nie tylko kierunek łatwy

namagnesowania. Podczas gdy w stanie początkowym obszary DL mają charakter

superparamagnetyczny, nie jest do końca jasne czy stan taki utrzymuje się po SRT.

Znacznemu zmniejszeniu ulega pole potrzebne do nasycenia próbki, od wartości 0.2T do

0.01T. Z drugiej strony moment magnetyczny ulega znacznemu zwiększeniu. Obszary

monowarstwowe, namagnesowane w płaszczyźnie poniżej temperatury 222K, nie są

najwyraźniej w stanie sprząc prostopadle namagnesowanych obszarów DL

(superparamagnetycznych) w stanie początkowym, ale udaje im się to w stanie końcowym.

Wskutek tej polaryzacji przez monowarstwę, obszary DL zwiększają swój moment

magnetyczny, a niewykluczone też, że polaryzacja stabilizuje superparamagnetyzm na tyle, że

układ namagnesowany w płaszczyźnie staje się ferromagnetyczny.

W celu zrozumienia niezwykle skomplikowanych właściwości magnetycznych wysp

DL oraz wytłumaczenia licznych sprzeczności, przeprowadzono badania dotyczące

magnetyzmu Fe w tym samym przedziale grubości, jednak preparowanych na podłożu

30

wicynalnym [Elme99, Haus98B]. Kąt wicynalności podłoża dobrany był tak, by średnia

szerokość tarasów atomowych wynosiła 9nm. Autorzy uzasadniają, że taka odległość między

stopniami atomowymi na powierzchni podłoża, ogranicza rozmiary wysp DL w kierunku

lateralnym [1-10] i tym samym uniemożliwia powstawanie w nich dyslokacji misfitowych

[Elme95, Jens96]. Związana z dyslokacjami relaksacja naprężeń może zdaniem autorów

[Elme99] powodować zanik prostopadłej anizotropii magnetycznej wysp DL. Preparowana

w temperaturze 700K warstwa Fe o nominalnym pokryciu 1.8psML wykazuje periodyczną

strukturę pasków, o wysokości na przemian 1psML i 2psML, jak to pokazuje rysunek 3.5.

Rys. 3.5. Obraz STM warstwy Fe/W(110) o nominalnym pokryciu 1.8psML preparowanej w temperaturze 700K. [Elme99].

Analiza wykonanych w temperaturze 165K pomiarów MOKE, w geometriach polarnej

i podłużnej, prowadzi autorów do mikromagnetycznego modelu zakładającego, że paski DL,

rozseparowane namagnesowanymi w płaszczyźnie paskami o wysokości 1psML,

charakteryzuje anizotropia magnetyczna prostopadła do płaszczyzny próbki. Ponadto

sąsiednie paski DL są namagnesowane antyrównolegle, co zostało zinterpretowane jako efekt

ich antyferromagnetycznego oddziaływania magnetostatycznego. Bezpośrednio

potwierdzenie słuszności tego modelu zostało udokumentowane w pracy [Piet00], w której

stosując podobne warunki preparatyki oraz podłoże zobrazowano bezpośrednio (przy pomocy

techniki SP-STS) opisaną powyżej strukturę antyferromagnetyczną (rysunek 3.6).

31

Rys. 3.6. Model próbki z tworzącymi antyferromagnetyczną strukturę paskami DL, rozdzielonymi paskami Fe o lokalnym pokryciu 1psML. Model powstał na podstawieanalizy pomiarów SP-STS [Piet00].

Należy jednak pamiętać, że prace [Elme99] i [Piet00] różnią znacznie temperatury, w których

badane były właściwości magnetyczne próbek: odpowiednio 165K i 16K. Z publikacji

[Piet00] pochodzi również rysunek 3.7 prezentujący przejście pomiędzy obszarami

namagnesowanymi prostopadle i monowarstwowymi obszarami namagnesowanymi

w płaszczyźnie w modelu grupy z Clausthal [Elme99] oraz w modelu prezentowanym przez

autora.

3.7a 3.7b

Rys. 3.7. Przejście pomiędzy obszarami namagnesowanymi prostopadle i monowarstwowymi obszarami namagnesowanymi w płaszczyźnie w modelu a) grupy z Clausthal [Elme99] oraz w modelu b) prezentowanym przez autorów [Piet00].

Widać, że w obu przypadkach (nawet w modelu powstałym na podstawie bezpośredniego

obrazowania SP-STS) nie jest znany stan magnetyczny w częściach obszarów DL bliższych

podłożu. Wiąże się to ze stricte powierzchniową czułością techniki SP-STS. Niemniej jednak,

prace [Elme99] i [Piet00] w dużym stopniu wyjaśniają skomplikowane i często sprzeczne ze

sobą dane dotyczące magnetyzmu w układach o pokrewnej morfologii: dwuwarstwowych

wyspach otoczonych pseudomorficzną z podłożem monowarstwą Fe.

Dobranie warunków preparatyki tak, by powstałe obszary DL wykazywały

namagnesowanie w stanie remanencji skierowane prostopadle do płaszczyzny próbki, jest

32

niezwykle trudne, nawet w niskich temperaturach. Gdy wyspy DL są zbyt małe ich

namagnesowanie leży w płaszczyźnie. Dla rosnących rozmiarów wysp antyferromagnetyczne

oddziaływanie dipolowe miedzy wyspami prowadzi do kompensacji momentów

magnetycznych prostopadłych do płaszczyzny próbki (nie oznacza to zaniku anizotropii

prostopadłej a jedynie brak sygnału magnetycznego w metodach o charakterze uśredniającym

przestrzennie, takich jak np. TOM czy MOKE). Pola koercji w tym stanie mogą być bardzo

duże, co skutecznie uniemożliwia detekcję sygnału magnetycznego w polarnej geometrii

MOKE. Ponadto obserwowana anizotropia prostopadła ma prawdopodobnie źródło

w naprężeniach wynikających z pseudomorfizmu Fe i W, i może w związku z tym zanikać,

jeśli rozmiary wysp lub pasków w kierunku [1-10] przekraczają 9nm, pozwalając tym samym

na powstawanie dyslokacji. Wydaje się, że obserwacja obszarów dwuwarstwowych o osi

łatwej namagnesowania skierowanej wzdłuż normalnej do płaszczyzny próbki będzie jeszcze

trudniejsza w temperaturze pokojowej. Potwierdzają to wyniki prezentowane w pracy

[Berg06], gdzie obrót osi łatwej namagnesowania pasków DL od kierunku prostopadłego do

płaszczyzny do kierunku [1-10] w płaszczyźnie badano w funkcji temperatury, dla rosnących

pokryć nominalnych. Rysunek 3.8 przedstawia zależność temperatury krytycznej

wspomnianego przejścia od nominalnego pokrycia Fe (preparatyka w 500K), wyznaczoną na

podstawie analizy serii pomiarów SP-STS.

Rys. 3.8. Zależność temperatury krytycznej reorientacji spinowej SRT od nominalnego pokrycia Fe, wyznaczona na podstawie analizy serii pomiarów SP-STS [Berg06].Przejście odbywa się w obszarze pomiędzy punktami zaznaczonymi jako pełne i puste kółka. Szara linia służy jedynie za przewodnik dla oka. Szary prostokąt oznacza obszar pokryć i temperatur badanych w pracy [Haus98A].

33

Puste kółka na przedstawionym wykresie oznaczają najniższą temperaturę, w której dla

danego pokrycia nominalnego nie zaobserwowano magnetycznego kontrastu prostopadłego

do płaszczyzny próbki. Analogicznie pełne kółka to najwyższa temperatura, w której paski

DL wykazują jeszcze anizotropię prostopadłą. Szary prostokąt odnosi się do zakresu

temperatur i grubości badanych przy pomocy techniki MOKE w pracy [Haus98B], w którym

obserwowano niezerowe namagnesowanie w stanie remanencji, w kierunku prostopadłym do

płaszczyzny. Widać wyraźnie, że podniesienie temperatury pomiaru utrudnia znacznie

znalezienie przedziału grubości, w którym możliwa byłaby detekcja sygnału związanego

z namagnesowaniem prostopadłym do płaszczyzny. Należy jednak pamiętać, że obserwowane

przez autorów [Berg06] przejście może mieć swe źródło nie tylko w temperaturowej

zależności anizotropii, lecz również w pominiętej w ich rozważaniach czułości na adsorpcję

gazów resztkowych [Durk97]. Wpływ gazów resztkowych może być w tym przypadku

szczególnie duży w związku z czasochłonnym charakterem pomiarów SP-STS, jak również

ze względu na niskie temperatury (sprzyjające adsorpcji na powierzchni próbek), w których

były one wykonywane.

Rodzaj wzrostu, struktura oraz lokalne uporządkowanie magnetyczne przykrytych

srebrem warstw Fe /W(110) w przedziale nominalnych pokryć od 1psML do ~4psML były

tematem badań w pracy [Przy89]. Stosując techniki CEMS, AES i LEED potwierdzono

warstwowy rodzaj wzrostu i pseudomorfizm dwóch pierwszych warstw atomowych Fe dla

preparatyki w temperaturze 300K oraz pokazano, że wzrost w temperaturze podniesionej do

475K jest wyraźnie różny. W szczególności, druga warstwa atomowa nie rośnie już

pseudomorficznie. Lokalny charakter pomiaru Mössbauerowskiego pozwolił autorom na

zidentyfikowanie pól nadsubtelnych:

a. Monowarstwy pokrytej Ag, wykazującej prawie niemagnetyczny charakter

w temperaturze pokojowej. Wraz z rosnącym pokryciem Fe ulega ona polaryzacji

magnetycznej od grubszych obszarów, skutkiem czego rośnie związane z nią pole

nadsubtelne ( do ok. ~4T).

b. Warstwy graniczącej z podłożem W, przykrytej jednak następnymi warstwami Fe

(interfejs Fe/W, ~20T).

c. Drugiej warstwy atomowej Fe przykrytej Ag (~28T).

d. Obszarów o właściwościach magnetycznych identycznych lub zbliżonych do Fe litego

(np. warstwy druga i trzecia w obszarach trójwarstwowych przykrytych Ag, ~33T).

34

Warstwy o grubości rzędu kilkunastu warstw atomowych są już w pełni zrelaksowane

- w obrazach LEED nie obserwuje się dodatkowych plamek związanych z dyslokacjami

misfitowymi. Dla pokrycia nominalnego w zakresie (~4 - ~20ML) warstwy Fe wykazują

anizotropię magnetyczną o osi łatwej w płaszczyźnie, skierowanej wzdłuż [1-10]. Genezy

zmiany kierunku łatwego namagnesowania z [001] dla litego Fe do [1-10] dla cienkich

warstw Fe(110) w tym przedziale grubości należy szukać w anizotropii powierzchniowej.

W przypadku powierzchni Fe(110)/W(110), dla której występująca w równaniu 2.4 stała

Ks = 3.0 erg/cm2 > 0 [Grad86], jest w pełni usprawiedliwione by ograniczyć rozważania do

namagnesowania leżącego w płaszczyźnie (110) i opisanego kątem azymutalnym ϕ,

mierzonym od wybranego kierunku krystalograficznego, np. od [001] jak to zostało pokazane

na rysunku 3.9.

[001] normalna do płaszczyzny (110)

θ=90º, płaszczyzna (110)

M M θ φ

Fe/W(110) [1-10] a)

b)

Rys. 3.9. Definicja kątów a) polarnego θ od normalnej do płaszczyzny (110) oraz b) azymutalnego φ w płaszczyźnie (110).

Można pokazać, że wzór na gęstość energii anizotropii przyjmuje w takim przypadku formę:

(F/V)110 = (Kvp/4)(sin22ϕ + sin4ϕ) – (Ksp/d)sin2ϕ (3.1)

Przyjmując stałą anizotropii magnetokrystalicznej taką jak w litym Fe

(Kvp = 4.5 * 105erg*cm-3) oraz stałą anizotropii magnetycznej w płaszczyźnie

Ksp = 0.11 erg*cm-2 [Grad86] można wyrysować zależność 3.1 w funkcji kąta azymutalnego,

dla różnych grubości Fe jak na rysunku 3.10. Przyczynek objętościowy faworyzuje kierunek

[001], natomiast przyczynek powierzchniowy sprzyja namagnesowaniu układu zgodnemu

z kierunkiem [1-10]. Dla niewielkich grubości Fe, minimum globalne energii przypada dla

kąta azymutalnego φ = 90º (czyli dla kierunku [1-10]). Wraz ze wzrostem grubości, dla

pewnej krytycznej grubości (wynoszącej dla przyjętych wartości stałych anizotropii ok.

100Å) minimum globalne dla kąta φ = 90º staje się jedynie minimum lokalnym, a minimum

globalne obserwuje się teraz dla kąta φ = 0º, co oznacza, że oś łatwa namagnesowania jest

35

równoległa do kierunku [001], tak jak to ma miejsce w litym Fe. Można więc powiedzieć, że

obserwowane SRT w płaszczyźnie (110), wymuszone wzrostem warstwy, odbywa się

skutkiem kompetycji przyczynków anizotropii powierzchniowej i objętościowej.

F/V * (1/105erg*cm-3)

0 45 90 135 180-5

-4

-3

-2

-1

0

1

2

[001] [00-1][1-10]

Wraz ze wzrostem grubości warstwy przyczynek objętościowy do energii swobodnej układu

zaczyna przeważać nad przyczynkiem powierzchniowym i magnetyczne anizotropowe

właściwości warstwy stają się identyczne z obserwowanymi w litych kryształach Fe.

W literaturze spotkać można jeszcze jedną, odmienną interpretację opisanego przejścia SRT,

w której jako jego źródło podaje się nie magnetyczną anizotropię powierzchniową,

a dodatkową anizotropię magnetoelastyczną związaną z naprężeniami warstwy Fe,

wynikającymi z niedopasowania sieciowego Fe/W [Pope03]. Anizotropia ta preferuje

zdaniem autorów kierunek łatwy namagnesowania [1-10] i wraz ze wzrostem warstwy oraz

relaksacją jej naprężeń zanika, powodując tym samym obrót namagnesowania warstwy do

kierunku [001]. Interpretacja ta jednak nie jest powszechnie akceptowana. Oba

100Ågrubość krytyczna

SRT

20Å

ϕ

lite FeF/V * (1/105erg*cm-3)

-5

-4

-3

-2

-1

0

1

2

-5

-4

-3

-2

-1

0

1

2

100Ågrubość krytyczna

SRT

0 45 90 135 180[001] [00-1][1-10]

20Å

100Ågrubość krytyczna

SRT

20Å

0 45 90 135 180

ϕ[001] [00-1][1-10]

ϕ

lite Fe

Rys. 3.10. Zależność 3.1 energii magnetycznej anizotropii w płaszczyźnie w funkcji kąta azymutalnego φ dla różnych grubości Fe.

36

zaprezentowane opisy przejścia SRT opierają się na założeniu, że warstwa Fe jest przed, po

i w trakcie SRT jednorodna magnetycznie w kierunku normalnym do powierzchni (110).

Jednym z poważniejszych argumentów przemawiających za powierzchniowym

charakterem czynnika wymuszającego reorientację SRT jest bardzo duża czułość krytycznej

grubości przejścia na adsorpcję gazów resztkowych i pokrycie różnego rodzaju

niemagnetycznymi adsorbatami, jak również na morfologię powierzchni warstwy.

Pokrywanie powierzchni Fe(110) srebrem, złotem oraz adsorpcję tlenu badali Baek et al.

[Baek03]. Rysunek 3.11 ilustruje obserwowaną przez autorów silną zależność krytycznej

grubości przejścia od pokrycia srebrem i złotem.

Rys. 3.11. Zależność krytycznej grubości przejścia SRT od pokrycia warstwy Fe srebrem (pełne kółka) i złotem (puste kółka) [Baek03].

Również morfologia powierzchni, bardzo zależna od warunków preparatyki,

a w szczególności od temperatury nanoszenia warstwy, wpływa drastycznie na wartość

krytyczną przejścia. Rysunek 3.12 prezentuje zależność grubości krytycznej od temperatury

preparatyki [Albr92B].

60

70

80

90

0

110

120

130

140

dc [Å] 10

0 100 200 300 400 500

Tp [ºC] Rys. 3.12. Zależność krytycznej grubości przejścia SRT od temperatury preparatykiwarstwy Fe/W(110)[Albr92B].

37

Podnoszenie temperatury wzrostu warstwy w celu wygładzenia jej powierzchni jest

ograniczone przez fakt, że powyżej ~650K obserwuje się wyspowy wzrost Stranskiego -

Krastanova. Podsumowując należy stwierdzić, że istnieje silna zależność stałych

magnetycznej anizotropii powierzchniowej (a tym samym grubości krytycznej SRT) od

morfologii powierzchni oraz od rodzaju jej pokrycia (gazy resztkowe, Au, Ag, Cr, Cu, O2).

Tabela 3.1 prezentuje zebrane z różnych źródeł [Elme90, Baum91, Gerh93, Frit94B,

Elme94B] stałe anizotropii magnetycznej dla różnych rodzajów preparatyki, warstw

adsorbatu na powierzchni, jak również dostępne w literaturze dane dotyczące ich

temperaturowej zależności. Rodzaj

interfejsu

T

[K]

Ksp

[erg/cm2]

Kvp

[106 erg/cm3]

K1

[106erg/cm3]

Preparatyka Źródło

UHV/Fe/W 300 0.45 0.65 0.45 300-600K [Elme90]

UHV/Fe/W 300 0.49 1.02 0.45 300K [Elme90]

UHV/Fe/W 300 0.68 1.21 0.45 530-600K [Baum91]

UHV/Fe/W 300 0.88 0.53 0.45 300K [Gerh93]

UHV/Fe/W 300 ~0.35 0.49 0.45 Model Néela [Baum89]

UHV/Fe/W 400 0.83 0.43 0.40 300K [Gerh93]

UHV/Fe/W 500 0.68 0.30 0.30 300K [Gerh93]

UHV/Fe/W 600 0.48 0.25 0.20 300K [Gerh93]

Cr/Fe/W 300 0.17 - 0.45 300-600K [Frit94B]

Cu/Fe/W 300 0.58 0.66 0.45 300-600K, Cu@300K [Elme90]

Ag/Fe/W 300 0.46 0.73 0.45 300-600K, Ag@300K [Elme90]

Au/Fe/W 300 -0.09 ~0.96 0.45 300-600K, Au@300K [Elme94B]

Au/Fe/W 300 >0.36 - 0.45 300-600K, Au wygrzane@500K [Elme94B]

Tabela 3.1. Efektywne stałe magnetycznej anizotropii w płaszczyźnie układu Fe(110)/W(110): powierzchniowej Ksp i objętościowej Kvp oraz przyjęte lub wyznaczone wartości stałej anizotropii magnetokrystalicznej żelaza K1. W kolumnie drugiej zamieszczono temperatury, dla których wyznaczano wszystkie stałe.

Omówione SRT w płaszczyźnie (110) można zatem wyindukować zmianą temperatury,

morfologii powierzchni, adsorbatem, czy, jak to było w przypadku pierwszej

eksperymentalnej obserwacji, zwiększaniem grubości warstwy powyżej wartości krytycznej.

Poza warstwami Fe, opisane przejście można zaobserwować w nanometrowych

wyspach Fe tworzących się w określonych warunkach wzrostu lub post-preparacyjnej obróbki

termicznej. Zarówno realizowany poprzez podniesioną temperaturę preparatyki wzrost

Stranskiego-Krastanova jak i wygrzanie warstw Fe o grubości rzędu kilku monowarstw

w odpowiednio wysokiej temperaturze prowadzi w układzie Fe/W(110) do powstawania

38

wysp Fe otoczonych pseudomorficzną monowarstwą. W pracy [Sand98] pokazano, że

wygrzanie w temperaturze 700K warstwy o grubości 1.7nm powoduje powstanie

wydłużonych wysp (obraz STM na rysunku 3.13). Wyspy te są namagnesowane

w płaszczyźnie (110) wzdłuż kierunku [001], co wynika ze zmierzonych pętli histerezy

magnetycznej, pokazanych na rysunku 3.13.

Rys. 3.13. Obraz STM wysp powstałych wskutek wygrzania warstwy Fe/W(110) oraz pętle histerezy magnetycznej zmierzone przy pomocy metody MOKE w geometriach transwersalnej, podłużnej i polarnej, zarówno przed jak i po procesie wygrzewania warstwy. Z pętli wynika, że kierunek łatwy dla wysp to [001] w płaszczyźnie (110) [Sand98].

Kierunek łatwy równoległy do [001] może oznaczać zdominowanie właściwości

magnetycznych przez anizotropię magnetokrystaliczną oraz zaniedbywalnie mały wpływ

powierzchni. Wynika to z dużej wysokości wysp, które powstają przy takim rodzaju

preparatyki. Wydłużony kształt wysp rodzi jednak wątpliwość dyskutowaną np. w pracach

[Bans01, Bans00, Lu98], czy obserwowane w wyspach przejście spowodowane jest rosnącym

wpływem anizotropii magnetokrystalicznej (jak to ma miejsce w przypadku warstwowego

wzrostu w modzie Franka-van der Merwe) czy też anizotropią kształtu.

Strukturę domenową takich wysp w niskich temperaturach badali Bode et al.

[Bode04], którzy poprzez odpowiedni dobór nominalnego pokrycia (wzrost w temperaturze

pokojowej) oraz temperatury następującego później wygrzewania byli w stanie wytworzyć

wyspy Fe o programowalnej średniej wysokości z przedziału (3 – 9nm), zachowując

jednocześnie ich wymiary lateralne. Niskotemperaturowe (14K) pomiary SP-STM pokazują,

że wyspy takie, otoczone są „morzem” monowarstwy Fe namagnesowanej w płaszczyźnie

wzdłuż [1-10], a ich własna anizotropia magnetyczna również preferuje namagnesowanie

w płaszczyźnie próbki (przynajmniej w tak niskich temperaturach, jakie były analizowane

39

w pracy). Rysunek 3.14 przedstawia jak, wraz z rosnącą wysokością wysp, zmienia się ich

magnetyczna struktura domenowa.

a b

c d

Rys. 3.14. Wyspy Fe/W(110) o różnych wysokościach a takich samych rozmiarach lateralnych oraz ich magnetyczna struktura domenowa w temperaturze 14K. Wysokości wysp: a) 3.5nm, b) 4.5nm, c) 7.5nm i d) 8.5nm [Bode04].

Wyspy niskie (rysunek 3.14a, wysokość wysp ok. 3.5nm) charakteryzuje stan

jednodomenowy, z namagnesowaniem skierowanym wzdłuż kierunku [1-10]. Dla wysp

wyższych (3.14b - d) obserwuje się stan dwudomenowy oraz bardziej skomplikowane

struktury domenowe z zamkniętym strumieniem pola magnetycznego. Obecność domen

magnetycznych namagnesowanych wzdłuż kierunku [001] w płaszczyźnie (110) wiąże się

z omówionym wcześniej obrotem osi łatwej namagnesowania od kierunku [1-10] do kierunku

[001]. Podobny zakres pokryć nominalnych oraz temperatur wygrzewania (lub preparatyki)

badali Zdyb et al. [Zdyb06], stosując do obrazowania struktury domenowej technikę

SPLEEM (ang. Spin Polarized Low Energy Electron Microscopy). Wszystkie pomiary

w odróżnieniu od pracy [Bode04] wykonane były w temperaturze pokojowej, a ich

niezaprzeczalną zaletą jest krótki czas akwizycji i tym samym niewielki wpływ adsorpcji

gazów resztkowych na anizotropię magnetyczną. Poza pierwszą, pseudomorficzną

monowarstwą Fe, nanoszoną w temperaturze podniesionej do ok. 650K, następne warstwy we

wszystkich badanych próbkach osadzane były w temperaturze pokojowej. W celu

wytworzenia wysp próbki były następnie wygrzewane w temperaturze 650K. Stan

jednodomenowy cechuje zazwyczaj wyspy o największych rozmiarach lateralnych

i nieregularnym kształcie, podczas gdy małe wyspy charakteryzują się bardziej

skomplikowanymi strukturami domenowymi. Te ostatnie mają ponadto tendencję do

powstawania na obszarach podłoża o dużej gęstości stopni atomowych. Wygrzewanie warstw

o grubości nominalnej 10ML i 15ML powoduje natomiast powstanie stosunkowo gęsto

40

upakowanych drutów Fe, wydłużonych wzdłuż kierunku [001]. Można wyróżnić trzy grupy

drutów Fe. W pierwszej z nich wektor namagnesowania jest skierowany wzdłuż kierunku

[001], w drugiej namagnesowanie jest skierowane wzdłuż [1-10] a w grupie trzeciej druty

składają się z różnych obszarów namagnesowanych zgodnie z kierunkami

[1-10] i [001]. SRT obserwowane w drutach o średniej wysokości wynoszącej zaledwie 21

warstw atomowych autorzy interpretują jako dowód, że jego źródłem w tym przypadku nie

jest anizotropia magnetokrystaliczna, a anizotropia kształtu.

41

4. Metodyka badań.

Wszystkie badane w pracy próbki zostały wytworzone techniką epitaksji z wiązki

molekularnej (MBE). Przy pomocy metod LEED, AES oraz STM dokonano ich

charakteryzacji strukturalnej i morfologicznej, natomiast do badań ich właściwości

magnetycznych zastosowano techniki MOKE i NRS. Poniżej znajduje się przegląd

wszystkich stosowanych metod badawczych oraz opis procesu wytwarzania próbek.

4.1 Standardowe metody preparatyki i powierzchniowej charakteryzacji.

Epitaksją nazywamy proces, w którym uporządkowanie atomów rosnącej warstwy

wymuszone jest strukturą powierzchni podłoża. Grubość warstw epitaksjalnych wynosić

może od pojedynczej monowarstwy do 50 μm. Jeśli materiał warstwy jest taki sam jak

materiał podłoża, to proces określany jest mianem homoepitaksji, w przeciwnym wypadku

heteroepitaksji. Jedną z podstawowych technik rozwiniętych w celu otrzymywania struktur

epitaksjalnych jest epitaksja z wiązki molekularnej (MBE, ang. Molecular Beam Epitaxy).

W metodzie tej cienka warstwa materiału krystalizuje w warunkach ultrawysokiej próżni na

drodze oddziaływania strumienia atomów lub molekuł o energii termicznej z powierzchnią

podłoża. W zależności od energii powierzchniowych materiałów stanowiących adsorbat

i podłoże, można wyróżnić wzrost: warstwa po warstwie (Franka-van der Merve) i wyspowy

(Volmera-Webera) [Baue58]. Trzeci, pośredni rodzaj wzrostu, tzw. Stranskiego-Krastanova,

może być wyjaśniony przez istnienie niedopasowania sieciowego między nanoszonym

materiałem i podłożem, co powoduje pojawienie się pola naprężeń elastycznych, które

modyfikują energie powierzchniowe. We wczesnej fazie tego najczęściej spotykanego

procesu warstwa rośnie w modzie Franka van der Merve, a następnie, gdy osiąga grubość

zazwyczaj od jednej do kilku monowarstw, rozpoczyna się wzrost wyspowy.

Struktura krystalograficzna warstw analizowana była za pomocą dyfrakcji elektronów

niskoenergetycznych (LEED) in-situ, w warunkach ultra-wysokiej próżni. Metoda ta

dostarczała informacji o uporządkowaniu powierzchniowym preparowanych warstw. Obrazy

dyfrakcyjne LEED są obrazami sieci odwrotnej, pozwalają więc na identyfikacje

periodyczności sieci, symetrii powierzchni, ale nie pokazują pozycji poszczególnych atomów.

Na podstawie analizy wykresów intensywności plamek w funkcji energii można określić

odległość między poszczególnymi płaszczyznami atomowymi w kierunku padania wiązki

42

elektronów. Możliwe jest również określenie orientacji rosnącej warstwy względem podłoża

oraz ocena powierzchni pod względem obecności defektów takich jak stopnie czy wyspy.

Spektroskopia elektronów Augera (również in-situ) pozwalała na analizę składu

chemicznego powierzchni warstw i zapewniała tym samym możliwość kontroli

zanieczyszczeń. Pomiary sygnału AES w funkcji grubości warstwy (czasu depozycji lub przy

użyciu próbek klinowych) pozwalają również na określenie rodzaju wzrostu warstwy

(warstwowego, wyspowego). Podstawy teoretyczne wymienionych wyżej metod są szeroko

opisane w literaturze [Feld86, Pend74].

Bezpośrednia obserwacja morfologii jak również struktury powierzchni wybranych

próbek możliwa była dzięki zastosowaniu skaningowego mikroskopu tunelowego.

Mikroskopia STM umożliwia uzyskanie obrazu powierzchni materiałów przewodzących z

rozdzielczością rzędu pojedynczego atomu. Uzyskanie obrazu powierzchni możliwe jest

dzięki wykorzystaniu zjawiska tunelowego w układzie sonda-powierzchnia. Nad

powierzchnią próbki umieszczona jest sonda (igła) przymocowana do skanera

piezoelektrycznego, który pod wpływem napięcia elektrycznego zmienia w niewielkim

stopniu swe wymiary, a tym samym zmienia położenie igły przesuwając ją nad próbką.

W innych rozwiązaniach układ piezoelektryczny porusza próbką, a sama sonda pozostaje

nieruchoma. Poprzez pętlę sprzężenia zwrotnego stabilizować można np. prąd tunelowania,

w takim przypadku zmiana położenia igły odzwierciedla topografię powierzchni. Dokładny

opis podstaw fizycznych STM można znaleźć m.in. w pracy [Bese96].

Najbardziej powszechną metodą badania właściwości magnetycznych powierzchni

i nanostruktur jest magnetooptyczny efekt Kerra (MOKE) [Bade94]. Wykorzystuje się w niej

zmianę polaryzacji i intensywności światła odbitego od ośrodka magnetycznego. Istotną

cechą odróżniająca magnetooptyczny efekt Kerra od innych efektów magnetooptycznych

w ciele stałym jest to, że wszystkie skutki tego zjawiska są proporcjonalne do

namagnesowania M(T) i znikają tym samym powyżej temperatury Curie. Ze względu na

wzajemne relacje między kierunkiem wektora namagnesowania a kierunkiem padania światła

można wyróżnić trzy konfiguracje efektu Kerra: polarną, podłużną i poprzeczną.

Przedstawiono je schematycznie na rysunku 4.1 [Bade94]. W geometrii polarnej skręcenie

Kerra wynika z istnienia składowej magnetyzacji o kierunku prostopadłym do powierzchni

próbki. Nie zależy ono od kierunku polaryzacji światła w stosunku do jego płaszczyzny

padania.

43

M

MM

POLARNA PODŁUŻNA POPRZECZNA Rys. 4.1. Geometrie efektu Kerra: a) Polarna, gdy wektor namagnesowania jest prostopadły do powierzchni. b) Podłużna, gdy wektor namagnesowania jest równoległy do powierzchni materiału i płaszczyzny padania światła. c) Poprzeczna, gdy wektor namagnesowania jest równoległy do powierzchni oraz prostopadły do płaszczyzny padania światła.

Taka konfiguracja jest szczególnie przydatna w pomiarach namagnesowania układów

o prostopadłej anizotropii magnetycznej. Podłużne zjawisko Kerra występuje wtedy, gdy

wektor magnetyzacji jest równoległy do płaszczyzny próbki oraz płaszczyzny padania

światła. W poprzecznym efekcie Kerra wektor namagnesowania leży w płaszczyźnie próbki

i jest prostopadły do płaszczyzny padania światła. W tym przypadku przy odbiciu zmienia się

tylko składowa o kierunku polaryzacji równoległym do płaszczyzny padania.

4.2 NRS.

Znaczna część wyników niniejszej pracy została uzyskana przy pomocy metody

jądrowego rezonansowego rozpraszania promieniowania synchrotronowego (NRS), która nie

jest tak powszechnie używana w badaniach powierzchni, jak opisane powyżej standardowe

techniki charakteryzacji strukturalnej i magnetycznej. Celowym wydaje się zatem nieco

dokładniejsze jej opisanie. Można wyróżnić cztery kanały jądrowego rezonansowego

rozpraszania promieniowania X:

- koherentny elastyczny

- koherentny nieelastyczny

- niekoherentny elastyczny

- niekoherentny nieelastyczny.

W tej pracy opisane zostanie tylko pierwsze z wyżej wymienionych, a mianowicie koherentne

elastyczne jądrowe rozpraszanie rezonansowe, w skrócie nazywane tutaj NRS.

44

Jądrowe rezonansowe rozpraszanie promieniowania synchrotronowego zostało po raz

pierwszy zaobserwowane przez Gerdau’a et al. [Gerd85] w roku 1985. Zasadniczą ideą

techniki NRS jest bezodrzutowe wzbudzenie jąder atomów izotopu mössbauerowskiego

w próbce przy pomocy promieniowania synchrotronowego o odpowiednio dopasowanej do

warunku rezonansu energii, w przypadku 57Fe wynoszącej 14.4 keV i detekcja czasowego

zaniku liczby kwantów koherentnie i elastycznie rozproszonych w bezodrzutowych procesach

jądrowych. Tą zasadę fizyczną schematycznie przedstawiono na rysunku 4.2 dla pomiaru

w transmisji.

detektor próbka

czas [ns]

I

Rys. 4.2. Schematyczne przedstawienie zasady fizycznej NRS [Röhl04].

Oddziaływania nadsubtelne prowadzą do rozszczepienia poziomów podstawowego

i wzbudzonego jąder użytego izotopu. Fale wyemitowane w procesach deekscytacji różnych

podpoziomów jądrowych interferują ze sobą, efektem czego mierzona w detektorze zależność

intensywności w funkcji czasu może przybierać bardzo skomplikowany charakter zdudnień

kwantowych. Ilościowa analiza tak zwanego widma czasowego pozwala na wyznaczenie

parametrów oddziaływań nadsubtelnych w obszarach próbki zawierających izotop

mössbauerowski. Metoda NRS jest często nazywana spektroskopią mössbaurowską

w domenie czasu, od której odróżnienia ją jednak koherencja, zarówno przestrzenna jak

i energetyczna. Ten pierwszy rodzaj koherencji jest efektem o charakterze czysto kwantowym

i polega na tym, że jeden foton padającego promieniowania wzbudza jednocześnie wszystkie

jądra izotopu w próbce, a mierzony sygnał NRS jest rezultatem koherentnej superpozycji fal

emitowanych przez wszystkie jądra. Efekt ten tłumaczy się w ten sposób, że, ponieważ atomy

w próbce są nierozróżnialne, to dla każdego jądra istnieje pewne niewielkie

prawdopodobieństwo przebywania w stanie wzbudzonym. Jeśli impuls padającego

45

promieniowania synchrotronowego jest dostatecznie krótki w porównaniu z czasem życia

stanu wzbudzonego (dla 57Fe wynosi on 141ns), to można mówić o kolektywnym stanie

wzbudzonym (o tzw. ekscytonie jądrowym), w którym znajdują się wszystkie jądra izotopu

rezonansowego w próbce. W związku z tym technika NRS wymaga specjalnego trybu pracy

synchrotronu, w którym w pierścieniu akumulacyjnym krąży niewiele (np. 16, stąd określenie

na ten tryb pracy synchrotronu: tzw. „16 bunch mode”) paczek elektronów, równomiernie

rozmieszczonych na jego obwodzie. Z prostego przeliczenia uwzględniającego prędkość

elektronów (bliską prędkości światła) i obwód pierścienia akumulacyjnego w danym

synchrotronie można wyliczyć separację czasową emitowanych przez elektrony impulsów

promieniowania elektromagnetycznego. Strukturę czasową powstałego w ten sposób

promieniowania przedstawia rysunek 4.3, na którym kolorem zielonym zaznaczono

schematycznie okresy akwizycji widma czasowego NRS. W przypadku pomiarów

wykonywanych w ramach niniejszej pracy w ESRF Grenoble, odległość impulsów wynosi

ok. 176ns, a każdy z impulsów ma szerokość ok. 0.1ns, a więc znacznie mniejszą niż czas

życie stanu wzbudzonego 57Fe.

Rys. 4.3. Struktura czasowa promieniowania synchrotronowego w trybie pracy „16 bunch mode”. Na zielono zaznaczone zostały okresy czasu, w których ma miejsce akwizycja widma czasowego NRS.

Drugi rodzaj koherencji, w dziedzinie energii, wiąże się częściowo z monochromatyzacją

padającego promieniowania synchrotronowego. Padająca wiązka promieniowania jest co

prawda bardzo dokładnie monochromatyzowana (z dokładnością rzędu 1 meV), jednak

w porównaniu z bardzo niewielkim rozszczepieniem poziomów jądrowych (rzędu 100 neV)

oraz szerokością naturalną poziomu jądrowego (dla 57Fe wynosi ona 4.7 neV) jest ona

praktycznie „biała”, a więc jednocześnie zachodzą wszystkie przejścia dozwolone przez

reguły wyboru. Koherentny charakter rozpraszania, w połączeniu z niezwykłymi

właściwościami promieniowania synchrotronowego trzeciej generacji, takimi jak olbrzymia

świetlność, możliwość bardzo dokładnej monochromatyzacji, zdefiniowana struktura czasowa

46

promieniowania oraz jego polaryzacja, powodują, że pomiary NRS są bardzo szybkie i niosą

ze sobą wiele informacji na temat oddziaływań nadsubtelnych w badanych układach.

Właściwości magnetyczne nanostruktur, takich jak cienkie warstwy, powierzchnie, nanodruty

lub wyspy mogą być badane z czułością sięgającą dziesiątych części warstwy atomowej, przy

czasach pomiaru wielokrotnie krótszych niż przy użyciu tradycyjnej spektroskopii

mössbauerowskiej. Szczególnym przypadkiem, niezwykle istotnym z punktu widzenia

wyników opisanych w tej pracy, jest tzw. geometria poślizgu (GI-NRS, ang. Grazing

Incidence NRS), w której wiązka promieniowania pada pod bardzo niewielkim kątem do

powierzchni próbki (zbliżonym do kąta krytycznego, w przypadku Fe ~ 3.8mrad), dzięki

czemu uzyskuje się czułość powierzchniową (rys 4.4). Pomiary w funkcji kąta poślizgu

umożliwiają analizę parametrów oddziaływań nadsubtelnych po głębokości. Innym sposobem

badania parametrów oddziaływań nadsubtelnych konkretnych obszarów próbki (np.

powierzchni, interfejsów) jest zastosowanie (mono-)warstwowej sondy 57Fe w zaplanowanym

przed preparatyką miejscu w próbce (rys 4.4b).

Rys. 4.4. Ilustracja czułości metody GI-NRS na profil głębokościowy parametrów oddziaływań nadsubtelnych, realizowanej poprzez a) zależną od kąta padania wiązki głębokość wnikania promieniowania lub b) zastosowanie sondy 57Fe [Röhl04].

Rysunek 4.5 przedstawia typową geometrię pomiarów NRS stosowaną najczęściej

w przypadku powierzchni i cienkich warstw. Zaznaczone zostały wektory π i σ definiujące

polaryzację padającego promieniowania odpowiednio w płaszczyźnie rozpraszania

i prostopadłej do niej oraz orientacja przestrzenna wektora namagnesowania m opisana

kątami polarnym θ i azymutalnym Φ (przy założeniu jednorodnego namagnesowania

w próbce). Kierunek padającego promieniowania jest zdefiniowany przez kąt φ jaki wektor

falowy k0 tworzy z płaszczyzną próbki.

Dobrze zdefiniowana polaryzacja promieniowania synchrotronowego znacznie zwiększa

(w stosunku do tradycyjnej spektroskopii mössbauerowskiej) czułość metody NRS na

orientację magnetycznych pól nadsubtelnych (i ogólniej na rodzaj uporządkowania

magnetycznego w próbce) oraz gradientów pól elektrycznych.

47

namagnesowanie

próbka

synchrotron

Bardzo istotnym przy omawianiu NRS jest efekt określany w literaturze fachowej jako

„speed-up”. Przejawia się on jako szybszy, niż by to wynikało z czasu rozpadu jąder

badanego izotopu, zanik intensywności widma NRS. Efekt „speed-up” może wynikać m.in.

z dyfuzji w próbce, dzięki czemu przy pomocy metody NRS możliwe jest określenie

mechanizmu dyfuzji oraz częstotliwości przeskoków atomów. Przyśpieszenie rozpadu

obserwuje się też dla próbek z niejednorodnościami przestrzennymi. Ogólnie rzecz biorąc

efekt „speed-up” odpowiada poszerzeniu linii w widmie mössbauerowskim.

Wielokrotne rozpraszanie w próbkach zawierających duże ilości jąder izotopu

mössbaurowskiego (np. w relatywnie grubych warstwach) prowadzi do powstawania

dodatkowej modulacji widma czasowego (tzw. „dynamical beat”). Efekt ten wiąże się z tzw.

efektywną grubością warstwy izotopu (drogą, jaką wiązka pokonuje wewnątrz warstwy

izotopu mössbauerowskiego) i faktem, że promieniowanie wyemitowane przez dane jądro

interferuje z falami pochodzącymi od wszystkich pozostałych jąder. Położenie dodatkowych

minimów powstałych w wyniku takiej modulacji może być użyte do określenia efektywnej

grubości próbki oraz czynnika Lamba-Mössbauera.

Potencjalne możliwości metody NRS zostały zilustrowane na rysunku 4.6 poprzez

symulacje i porównanie odpowiednich widm czasowych dla układu 57Fe/W [Slez08].

Symulacje zostały wykonane przy pomocy programu CONUSS [Stur00], bazującego na

dynamicznej teorii jądrowego rozpraszania rezonansowego. We wszystkich prezentowanych

w tym rozdziale symulacjach kąt poślizgu wiązki promieniowania synchrotronowego φ

wynosi 3.8mrad. Na rysunku 4.6a przedstawiono symulację widma czasowego NRS dla

warstwy 57Fe o grubości 15Å, reprezentowanej w programie przez pojedynczą składową

polaryzacja promieniowania

Rys. 4.5. Typowa geometria pomiarów NRS stosowana najczęściej w przypadku powierzchni i cienkich warstw [Röhl04].

48

o niemagnetycznym charakterze (np. powyżej temperatury Curie). Widmo to odzwierciedla

eksponencjalny rozpad stanów wzbudzonych jąder, których średni czas życia wynosi 141ns.

log(

inte

nsity

)

time [ns]0 20 40 60 80 100 120 140 160

time [ns]20 40 60 80 100 120 140 160

a

b

c

d

f

e

g

czas [ns] czas [ns] Rys. 4.6. Symulacje widm czasowych NRS dla różnych konfiguracji parametrów nadsubtelnych układu 57Fe/W. Parametry symulacji a) – g) zostały opisane w tekście.

log(

inte

nsyw

ność

)

Widmo 4.6b (linia ciągła) pochodzi z takiej samej warstwy, jednak w tym przypadku będącej

w stanie ferromagnetycznym (z polem nadsubtelnym Bhf = 32T), namagnesowanej

w płaszczyźnie próbki, równolegle do wektora falowego wiązki synchrotronowej (polaryzacja

liniowa σ). Przerywaną linią wyrysowano analogiczną symulację jednak przy założeniu

stosunkowo szerokiego rozkładu pola nadsubtelnego (FWHMBhf = 5T). Obie zależności

czasowe wykazują wyraźne oscylacje (zdudnienia kwantowe -„quantum beats”) pochodzenia

magnetycznego, jednak w przypadku istnienia nadsubtelnego pola magnetycznego

intensywność maleje gwałtowniej w funkcji czasu (efekt „speed-up”) oraz widoczna jest

dodatkowa modulacja widma, o relatywnie małej częstotliwości. Z częstotliwości obu

rodzajów oscylacji można dokładnie określić zarówno wartość pola nadsubtelnego jak

i szerokość jego rozkładu. Czułość metody NRS na orientację magnetycznego pola

nadsubtelnego względem wektora falowego k0 widać wyraźnie poprzez porównanie symulacji

z rysunku 4.6b-d. Struktura oscylacji czasowych widm NRS zmienia się drastycznie dla

dwóch wzajemnie prostopadłych orientacji wektora namagnesowania w płaszczyźnie próbki

(rysunek 4.6b i c) jak również dla namagnesowania w kierunku normalnym do płaszczyzny

próbki (rysunek 4.6d). Również obecność gradientu pola elektrycznego (EFG, ang. Electric

Field Gradient) modyfikuje widmo czasowe w sposób zależny od jego wartości i orientacji

49

osi głównej. Gradient pola elektrycznego o wartości 0.6mm/s i osi głównej prostopadłej do

płaszczyzny próbki (rysunek 4.6e) objawia się dodatkową modulacją oscylacji nałożoną na

modulacje o pochodzeniu magnetycznym. Wzrost grubości warstwy badanego izotopu

powoduje powstawanie kolejnego rodzaju modulacji, której źródłem jest rozpraszanie

wielokrotne.

By zilustrować głębokościową czułość pomiarów NRS wysymulowano widma czasowe dla

dwóch warstw 57Fe (oznaczonych jako L1 i L2), o grubości 15Å każda, charakteryzujących

się dyskretnymi wartościami pola nadsubtelnego Bhf1 = 32T i Bhf2 = 20T. Co ciekawe,

sekwencje Wolfram/L1/L2 i Wolfram/L2/L1 różnią się znacznie odpowiadającymi im

widmami czasowymi, co pokazują na rysunku 4.6f krzywe zaznaczone odpowiednio linią

ciągłą i przerywaną. Kształt widma czasowego jest również zależny od konfiguracji warstw w

przypadku, gdy nie różnią się one wartościami pól nadsubtelnych (Bhf1 = Bhf2 = 32T) a jedynie

ich kierunkami. Widać to wyraźnie na rysunku 4.6g gdzie przy założeniu, że warstwa L1 jest

namagnesowana równolegle do k0 a warstwa L2 prostopadle, widma czasowe dla konfiguracji

Wolfram/L1/L2 oraz Wolfram/L2/L1 zaznaczono odpowiednio krzywą ciągłą i przerywaną.

Taka czułość metody GI-NRS na głębokościowy profil parametrów oddziaływań

nadsubtelnych próbki wynika z niewielkiej głębokości penetracji promieniowania X

w geometrii kąta poślizgu i większego wkładu do mierzonego widma pochodzącego od

atomów bliższych powierzchni. Trzeba jednak zaznaczyć, że efekty te, jak również zmiany

widm czasowych związane z wielokrotnym rozpraszaniem nie będą istotne w przypadku

pomiarów prezentowanych w części eksperymentalnej niniejszej pracy, w związku z bardzo

małymi grubościami próbek badanych metodą NRS. Przedstawione symulacje mają na celu

zilustrowanie olbrzymiego potencjału omawianej metody.

Bardzo istotna, z punktu widzenia wyników prezentowanych w rozdziale 7, jest

natomiast czułość metody NRS na niekolinearne stany magnetyczne. Rysunek 4.7

przedstawia symulacje widm czasowych dla dwóch bardzo cienkich (2Å) warstw Fe

charakteryzujących się polami nadsubtelnymi Bhf1 = Bhf2 = 32T, dla różnych wzajemnych

orientacji ich namagnesowania. Kierunek namagnesowania warstwy pierwszej jest dla

wszystkich prezentowanych na rysunku 4.7 symulacji ten sam, a mianowicie leży on

w płaszczyźnie próbki i jest równoległy do padającego promieniowania (Φ1 = 90º, θ1 = 90º).

Wektor namagnesowania warstwy drugiej, początkowo kolinearny z pierwszą

(Φ1 = Φ2 = 90º, θ1 = θ2 = 90º, rysunek 4.7a), stopniowo odchyla się od płaszczyzny próbki

(θ2 = 60º, 30º, 0º, rysunek 4.7b-d) zachowując jednak swój rzut na płaszczyznę próbki

równoległy do wiązki synchrotronowej (Φ2 = 90º = const.).

50

czas [ns]0 20 40 60 80 100 120 140 160

a)

Dalszy obrót wektora namagnesowania (θ2=-30º,-60º) prowadzi w końcu do powstania

antyferromagnetycznego porządku w układzie (rysunek 4.7g, θ2 = -90º), dla którego widmo

NRS drastycznie różni się od widma na rysunku 4.7a (gdzie magnetyzacje obu warstw są

równoległe). Widać, że ilościowa analiza widm czasowych NRS pozwala na dokładne

określenie nawet bardzo skomplikowanych (np. niekolinearnych) struktur magnetycznych.

Dokładny opis podstaw teoretycznych NRS można znaleźć w artykule przeglądowym

[Röhl99] oraz obszernej książce poświęconej tej tematyce [Röhl04].

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ2=90º

b)

θ2=60º

c)

θ2=30º

d)

θ2=0º

e)

θ2=-30º

f)

θ2=-60º

g)

θ2=-90º

normalna do

płaszczyzny próbki

kierunek rzutu k0

na płaszczyznę próbki

k0

θ2

czas [ns]0 20 40 60 80 100 120 140 160

a)

θ2=90º

b)

θ2=60º

c)

θ2=30º

d)

θ2=0º

e)

θ2=-30º

f)

θ2=-60º

g)

θ2=-90º

normalna do

płaszczyzny próbki

kierunek rzutu k0

na płaszczyznę próbki

k0

θ2

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

θ1=90º

Rys. 4.7. Symulacje widm czasowych NRS dla różnych konfiguracji magnetycznych dwóch warstw 57Fe o polach nadsubtelnych Bhf1 = Bhf2 = 32T. Na rysunkach a – g strzałki niebieska i czerwona symbolizują wektory namagnesowania warstw. Ponadto zaznaczono normalną do płaszczyzny próbki, kierunek padającego i odbitego promieniowania oraz kierunek rzutu wektora falowego na płaszczyznę próbki.

51

5. Aparatura badawcza.

Większość preparatyk testowych, jak również próbki i wyniki pomiarów

prezentowanych w rozdziałach 8 i 9, zostały uzyskane w Pracowni Powierzchni i Cienkich

Warstw Katedry Fizyki Ciała Stałego WFiIS AGH. W pracowni tej znajduje się

wielokomorowy układ UHV (ang. Ultra High Vacuum), w skład którego wchodzą: komora

preparacyjno-analityczna, komora pomiarów MOKE, komora pomiarów CEMS, kanał

próżniowy łączący komorę CEMS z komorą preparacyjną, służący do transportu próbek

w warunkach UHV oraz śluza próżniowa służąca do ładowania próbek.

Głównym elementem komory preparacyjno-analitycznej jest układ do naparowywania

warstw metodą epitaksji z wiązki molekularnej (MBE) zawierający sześć źródeł par

zamkniętych w miedzianym ekranie termicznym chłodzonym wodą. Źródła grzane oporowo

(do sublimacji Fe i Cr oraz odparowania metali takich jak Au, Ag, Al) zbudowane są z tygla

ceramicznego (BeO) z nawiniętą wolframową spiralą grzejną. Źródła są umieszczone na

stalowej podstawce pozostającej w kontakcie z ekranem termicznym chłodzonym wodą.

W celu zmniejszenia strat cieplnych, wokół każdego tygla zamontowany jest cylindryczny

ekran wykonany z blachy molibdenowej. Wiązka par oraz wybór naparowywanych

materiałów (źródeł par) regulowany jest systemem przesłon. Pomiar grubości prowadzony

jest za pomocą wag kwarcowych z dokładnością do 10% pojedynczej warstwy atomowej.

W komorze preparacyjno-analitycznej wykonuje się również analizę struktury

krystalicznej i składu chemicznego warstw. Umożliwia to cztero-siatkowy spektrometr

LEED/AES pracujący zamiennie jako spektrometr LEED do obserwacji obrazów

dyfrakcyjnych lub jako analizator energii elektronów z polem opóźniającym do obserwacji

przejść augerowskich. Plamki dyfrakcyjne można obserwować z tyłu półprzeźroczystego

ekranu i rejestrować za pomocą kamery CCD umieszczonej na zewnątrz komory i połączonej

z komputerem. Obraz z kamery można w dowolnej chwili zapamiętać i zapisać w postaci

mapy bitowej nadającej się do dowolnej obróbki numerycznej. Program sterujący umożliwia

też sumowanie wielu obrazów w czasie rzeczywistym, przez co uzyskuję się znaczną poprawę

stosunku sygnału do szumu.

W przypadku pomiaru widm elektronów Augera spektrometr LEED/AES pracuje jako

analizator energii elektronów z polem opóźniającym z modulacją napięcia opóźniającego.

Zarejestrowanie widma polega na pomiarze prądu kolektora (ekranu) w funkcji liniowo

zmieniającego się potencjału siatek. Stałe napięcie ujemne na siatki podawane jest z zasilacza

wysokiego napięcia, sterowanego za pomocą komputera poprzez nanowoltomierz selektywny

52

umożliwiający detekcję fazoczułą typu lock-in. Ponieważ amplituda sygnału Augera jest

mała, napięcie siatek jest modulowane sinusoidalnie, a przedmiotem pomiaru jest amplituda

drugiej harmonicznej sygnału zbieranego z ekranu. Wielkość ta jest proporcjonalna do

pierwszej pochodnej po energii liczby elektronów padających na ekran.

Analizy właściwości magnetycznych próbek testowych oraz wstępnej analizy próbek

opisywanych w rozdziałach 8 i 9 tej pracy, wytworzonych i strukturalnie oraz chemicznie

scharakteryzowanych w komorze preparacyjno-analitycznej, dokonano w komorze MOKE (in

situ). W komorze tej istnieje możliwość pomiaru pętli histerezy magnetycznej we wszystkich

3 opisanych w poprzednim rozdziale geometriach: podłużnej, poprzecznej i polarnej. W

układzie tym (schematycznie przedstawionym na rysunku 5.1 dla przykładu podłużnej

geometrii pomiaru) wiązka światła o średnicy około 0.2 mm generowana przez diodę

laserową (λ= 632 nm) o mocy kilku miliwatów była polaryzowana liniowo przez polaryzator

pryzmatyczny Glana-Thompsona (P), a następnie przechodziła przez modulator

fotoelastyczny (PEM), w którym jej płaszczyzna polaryzacji modulowana była sinusoidalnie

z częstotliwością 50 kHz.

Rys. 5.1. Schemat układu pomiarowego MOKE w geometrii podłużnej. L – laser, P – polaryzator pryzmatyczny, PEM – modulator fotoelastyczny, C – cewki, S – próbka, A – analizator pryzmatyczny, D – detektor.

Z modulatora wiązka docierała do próbki S umieszczonej w zewnętrznym polu

magnetycznym wytwarzanym przez parę cewek (maksymalna wartość indukcji magnetycznej

to 0.12T). Promień odbity od próbki trafiał przez analizator pryzmatyczny A do detektora D,

którego powierzchnia czynna wynosiła 5x5mm2. Sygnał napięciowy z detektora

doprowadzony był do selektywnego nano-woltomierza lock-in dostrojonego do częstości

modulacji ω.

Pracownia dysponuje też magnetometrią Kerra ex situ, dla pomiarów w niskich

temperaturach i wysokich polach magnetycznych. Maksymalne pole magnetyczne

uzyskiwane przy pomocy elektromagnesu wynosi w tym przypadku ok. 0.6T. Schemat układu

53

pomiarowego jest identyczny z powyższym. W układzie tym wykonano pomiary MOKE

w geometrii podłużnej dla warstw Fe/W opisanych w rozdziale 8, po uprzednim pokryciu ich

warstwą zabezpieczającą Ag. Ten sam zestaw MOKE, tym razem w geometriach podłużnej

i polarnej, posłużył również do wykonania pomiarów pętli histerezy magnetycznej warstw

Au/Co/Au, opisanych w rozdziale 9.

Dokładniejszy opis całego układu wielokomorowego UHV można znaleźć w pracy

doktorskiej [Slez00], a szczegóły dotyczące układu eksperymentalnego MOKE w pracy

dyplomowej [Matl06].

Dodatkowo, przy współpracy z Instytutem Katalizy i Fizykochemii Powierzchni PAN,

prowadzono analizę morfologiczną powierzchni przy użyciu skaningowego mikroskopu

tunelowego. Aparatura umożliwiająca pomiary STM in situ wyposażona była w układ MBE

bliźniaczy do tego, w którym preparowano układy będące przedmiotem pracy. Uzyskane

obrazy STM dostarczały informacji o morfologii oraz uporządkowaniu powierzchni warstw,

istotnych z punktu widzenia analizowanych zagadnień. Układ eksperymentalny został opisany

w publikacji [Kore96].

Prezentowane w rozdziale 7 próbki i pomiary NRS zostały wykonane

w wielokomorowym układzie UHV, znajdującym się na wiązce ID18, w ESRF Grenoble, we

Francji [Stan08]. System ten wykonany przez firmę Prevac [Prev] był rozbudowywany na

przestrzeni kilku lat pod kątem stworzenia możliwości wykonywania pomiarów różnymi

technikami bazującymi na wykorzystaniu promieniowania synchrotronowego in situ. Schemat

układu wraz z jego zdjęciem został przedstawiony na rysunku 5.2. Cały układ zamontowany

jest na specjalnym stole, z możliwością jego bardzo precyzyjnego przesuwu w kierunkach

poziomym (przesuw z dokładnością 2x102 kroków/mm) i pionowym (2x105 kroków/mm), co

umożliwia odpowiednie ustawienie próbki względem padającej wiązki promieniowania

synchrotronowego. Komora pomiarów NRS zamontowana jest na dwuosiowym goniometrze

umożliwiającym rotację próbki z dokładnością 1x105 kroków/stopień, w zakresie ±5º. Wiązka

promieniowania synchrotronowego może zostać skolimowana do rozmiarów na próbce rzędu

10x10µm, a jej monochromatyzacja może dawać szerokość pasma energetycznego

mniejszą niż 1meV. Komora preparacyjna (zaznaczona na rysunkach 5.2 a i b numerem 1)

wyposażona jest w źródła MBE działające zarówno w oparciu o grzanie rezystywne (opisane

uprzednio) jak również bombardowanie elektronowe. Oprócz preparatyki jednorodnych

chemicznie warstw istnieje możliwość otrzymywania układów wielowarstwowych oraz

stopów. Dokładną kalibrację grubości preparowanych warstw zapewnia oscylator kwarcowy,

zamontowany na specjalnym uchwycie.

54

5.2.a. 5.2.b

Rys. 5.2. Schemat (a) i zdjęcie (b) aparatury UHV na wiązce ID18 w ESRF Grenoble. 1 – komora preparacyjna, 2 – komora NRS, 3 – komora dystrybucyjna, 4 – magazyn

niowy, 5 – śluza próżniowa do ładowania próbek, 6 – kołnierz do podłączania różnych komór zewnętrznych próż

W komorze znajduje się też niewielki zbiorniczek zawierający tlen, połączony z komorą przez

zawór igłowy, dzięki któremu możliwa jest preparatyka różnego rodzaju tlenków o dokładnie

określonej stechiometrii. Analizy strukturalnej i chemicznej badanych próbek dokonuję się za

pomocą technik LEED i AES opisanych wcześniej. Dodatkowo istnieje możliwość zamiany

zestawu pomiarowego LEED na RHEED (ang. Reflection High Energy Electron Diffraction).

Głównym zadaniem komory dystrybucyjnej (zaznaczonej na rysunkach 5.2 a i b

numerem 3) jest połączenie i umożliwienie transferu próbek pomiędzy komorami

preparacyjną, NRS (numer 2), dodatkowym magazynem próżniowym na próbki (numer 4)

oraz różnego rodzaju komorami zewnętrznymi, które mogą być przyłączane do układu przez

kołnierz oznaczony numerem 6.

W komorze pomiarów NRS możliwe jest grzanie próbek (zarówno rezystywne jak

i poprzez bombardowanie elektronowe) do bardzo wysokich temperatur, jak również ich

chłodzenie do temperatury ciekłego azotu. Próbki mogą być również obracane wokół osi

prostopadłej do ich powierzchni w zakresie ±180º, co umożliwia wykonywanie pomiarów

w funkcji kąta, jaki padające promieniowanie tworzy z wybranym kierunkiem

krystalograficznym w płaszczyźnie próbki. Możliwość ta została wykorzystana w przypadku

pomiarów prezentowanych w rozdziale 7. Wiązka promieniowania synchrotronowego dostaje

55

się do komory NRS przez berylowe okno o grubości ok. 100µm; podobne okno (dla

promieniowania wychodzącego z komory) znajduje się po drugiej stronie komory NRS. Na

górnym kołnierzu komory NRS znajduje się dodatkowe okno berylowe w specjalnej

geometrii umożliwiającej instalację detektora wykorzystywanego przy pomiarach

nieelastycznego rozpraszania jądrowego (NIS, ang. Nuclear Inelastic Scattering).

Schemat typowego eksperymentu GI-NRS z użyciem opisanego powyżej układu

próżniowego przedstawiono na rysunku 5.3.

Rys. 5.3. Schemat typowego eksperymentu GI-NRS.

undulator soczewki

wstępny monochromator

soczewki

monochromator wysokiej rozdzielczości

próbka

detektor

pierścień akumulacyjny synchrotronu pracującego w

trybie „16 bunch mode”

I

czas [ns]

Widmo NRS

Wiązka promieniowania synchrotronowego, po odpowiednim zogniskowaniu przy pomocy

specjalnych soczewek refrakcyjnych, wstępnej monochromatyzacji (z wykorzystaniem

powierzchni (111) monokryształów Si), kolimacji i ponownej, tym razem bardzo dokładnej

monochromatyzacji (z dokładnością do 0.5meV dzięki zastosowaniu wysokowskaźnikowych

powierzchni Si, np. (12 2 2)), wpada do komory UHV przez okno berylowe i dociera do

próbki. Promieniowanie rozproszone jest rejestrowane w kanale elastycznym (NRS) lub

nieelastycznym (NIS) przez szybkie diody lawinowe (APD, ang. Avalanche Photodiode).

Impulsowa struktura czasowa promieniowania powstającego dzięki odpowiedniemu trybowi

pracy synchrotronu (omówiony wcześniej tzw. „16 bunch mode”) oraz bardzo szybka

elektronika (w skali ns) umożliwiają rozwiązanie problemu separacji czasowej olbrzymiego

sygnału pochodzącego od fotonów rozproszonych na elektronach (proces w skali czasowej

ps) od sygnału NRS, (proces w skali czasowej ns). Dokładny opis elementów optycznych

i całej linii eksperymentalnej można znaleźć w pracy [Rüff96] i na stronie internetowej ESRF

[ID18].

56

6. Podłoża stosowane w pracy.

Omawiane w niniejszej pracy pomiary i próbki wykonywane były na 3 różnych

kryształach wolframu: (i) o atomowo płaskiej powierzchni W(110), (ii) o wicynalnej

powierzchni W(540) oraz (iii) na krysztale, którego powierzchnia dzieliła się na

2 makroskopowe obszary W(110) i W(540). Ze względu na sposób mocowania wszystkich

wymienionych kryształów na stosowanych uchwytach ich grubość, a tym samym objętość,

jest stosunkowo duża. Oznacza to, że każdy kryształ bezpośrednio po procesie produkcji

i polerowania powierzchni musiał zostać poddany długotrwałemu czyszczeniu w warunkach

UHV, w celu usunięcia nie tylko zanieczyszczeń znajdujących się na jego powierzchni ale

przede wszystkim w jego objętości. Czyszczenie kryształu, choć często o wiele krótsze niż to

ma miejsce bezpośrednio po jego zakupie, jest również konieczne po każdym jego

zapowietrzeniu lub dłuższym pobycie w warunkach stosunkowo słabej próżni (ciśnienia

większego niż 1*10-9Tr). W zależności od stopnia zanieczyszczenia kryształu jego proces

czyszczenia składa się z kilku do kilkudziesięciu cykli naprzemiennego wygrzewania

w temperaturze ok. 2000ºC (przez zaledwie kilka sekund) i znacznie dłuższego wygrzewania

w atmosferze tlenu. Temperatura wygrzewania w atmosferze tlenu, ciśnienie parcjalne tlenu

w komorze w jego trakcie oraz czas trwania takiego wygrzewania, jakie można spotkać

w literaturze oraz jakie były stosowane przez autora należą do przedziałów odpowiednio:

(1000 – 1300ºC), (0.5*10-7 - 1.5*10-7 Tr) oraz (3 – 60 minut). Wygrzewanie takie powoduje

segregację zanieczyszczeń (zwłaszcza C) znajdujących się w objętości kryształu do jego

powierzchni i utlenianie powstałych w takim procesie węglików wolframu. Następujące

później krótkotrwałe zagrzanie podłoża do temperatury 2000ºC (tzw. „flesz”) ma na celu ich

usunięcie z czyszczonej powierzchni. Stosowanie tak wysokich temperatur „flesza” (2000ºC

lub wyższych) możliwe jest dzięki niezwykle wysokiej temperaturze topnienia wolframu,

wynoszącej 3420ºC (najwyższa spośród temperatur topnienia metali). Czystość podłoża przed

rozpoczęciem preparatyki próbek sprawdzana była za pomocą metod LEED i AES. Dobra

jakość powierzchni W(110) lub W(540) objawia się wysoką ostrością odpowiednich

refleksów w obrazach dyfrakcyjnych LEED, brakiem innych refleksów poza refleksami

struktury (1x1) danej powierzchni oraz niskim poziomem tła. Taka obserwacja stanowi

pierwsze, jakościowe kryterium czystości badanego podłoża. Za ilościowe kryterium

czystości kryształu wolframu można np. przyjąć odpowiednio małą wartość wyznaczonego

z pomiarów AES stosunku amplitudy piku C do piku W. Proces czyszczenia jest najczęściej

57

kontynuowany do momentu, aż ilość zanieczyszczeń powierzchniowych (w tym przypadku

chodzi głównie o C) kryształu sięga granic czułości pomiarów AES.

Dla omawianych w niniejszej pracy zagadnień niezwykle istotna jest nie tylko

czystość podłoży, na których preparowane były próbki, ale również ich powierzchniowa

struktura krystaliczna i morfologia. Analiza strukturalna przy pomocy metody LEED

wykonywana była na większości etapów czyszczenia kryształów oraz na każdym etapie

późniejszych preparatyk. Bezpośrednie obrazowanie struktury krystalicznej jak również

morfologii badanych powierzchni W(110) i W(540) możliwe było dzięki zastosowaniu

techniki STM w pracowni znajdującej się Instytucie Katalizy i Fizykochemii Powierzchni

PAN w Krakowie. Rysunek 6.1a przedstawia obraz STM powierzchni kryształu W(110).

Widać, że nominalnie płaska (kąt wycięcia kryształu mniejszy niż 0.2º) powierzchnia (110)

charakteryzuje się obecnością stopni atomowych zorientowanych wzdłuż kierunku

krystalograficznego [1-10]. Potwierdza to obraz o mniejszym polu widzenia na rysunku 6.1b,

na którym widać jednak, że szerokość tarasów atomowych cechuje duży rozrzut

i brak dobrze określonej periodyczności.

a. b.

Rys. 6.1. Obrazy STM powierzchni kryształu W(110) o polach widzenia: a) 1000x1000nm2 oraz b) 100x100nm2. Wstawka na rysunku 6.1a to obraz dyfrakcyjny LEED powierzchni W(110) dla energii padających elektronów wynoszącej 67eV.

_ [110]

[001]

100x100nm2 a. b.

Obecność takich stopni na powierzchni nominalnie atomowo płaskiej jest, zwłaszcza z punktu

widzenia omawianych w niniejszej pracy zagadnień, zjawiskiem wysoce niepożądanym.

Średnia szerokość tarasów atomowych jest stosunkowo duża i wynosi ok. 20nm, a widoczne

stopnie atomowe nie wykazują periodycznej struktury. Należy jednak dodać, że obrazy STM

mogły być zbierane tylko ze środka kryształu, bo stosowany mikroskop nie ma możliwości

58

wybierania dowolnego punktu na powierzchni. W tym miejscu badanego kryształu W(110)

znajduje się widoczny gołym okiem defekt zaburzający jego gładkość. Można się

spodziewać, ze w innych miejscach kryształu tarasy są znacznie większe. Potwierdza to obraz

LEED prezentowany jako wstawka na rysunku 6.1a, z którego widać, że powierzchnia

kryształu W(110) po procesie czyszczenia charakteryzuje się bardzo ładną strukturą

o prostokątnej centrowanej komórce elementarnej. Brak istotnego poszerzenia refleksów

(110), charakterystycznego dla stopni atomowych, uzasadnia wniosek, że obserwowane

w obrazach STM stopnie nie powinny mieć decydującego wpływu na badane w pracy

właściwości magnetyczne warstw Fe i Au/Co preparowanych na podłożu W(110).

Zupełnie odmienna sytuacja ma miejsce w przypadku kryształów z powierzchnią

wicynalną W(hk0). Powierzchnię taką uzyskuje się poprzez planowe wycięcie kryształu pod

określonym kątem w stosunku do kierunku [1-10] płaszczyzny (110), co zostało

schematycznie przedstawione na rysunku 6.2.

α

Rys. 6.2. Model wicynalnej powierzchni (hk0) o kącie wicynalności α. Konkretny przypadek na rysunku odpowiada analizowanej w pracy powierzchni W(540), powstałej wskutek wycięcia kryształu wolframu pod kątem α = 6.34º do powierzchni W(110).

Powierzchnia taka powinna się charakteryzować periodyczną strukturą gęsto upakowanych

stopni atomowych o okresie (szerokości tarasu atomowego) W określonym wzorem:

khkha

tgaW

−+

⋅==2

22

2α

, (6.1)

59

gdzie a oznacza stałą sieci, w przypadku kryształu wolframu równą 3.165Å. Dla kąta

wicynalności 6.34º otrzymuje się powierzchnię (540), dla której tarasy atomowe o szerokości

ok. 2nm zawierają 9 rzędów atomowych skierowanych wzdłuż kierunku [001]. Każdy taras

leży w płaszczyźnie (110) i ma prostokątną centrowaną komórkę elementarną. W rzeczy

samej, taki przewidywany obraz powierzchni został potwierdzony dla badanych w pracy

kryształów W(540) poprzez pomiary LEED i STM. Rysunek 6.3a prezentuje obraz

dyfrakcyjny LEED powierzchni W(540) kryształu po procesie czyszczenia.

Rys. 6.3. Wicynalna powierzchnia W(540): a) obraz dyfrakcyjny LEED powierzchni kryształu W(540), b) obraz STM wraz z profilem wysokościowym wzdłuż skanu zaznaczonego niebieskim odcinkiem.

a. b.

pozycja na próbce [nm]

Widać wyraźnie, że oprócz związanej z uporządkowaniem atomów wewnątrz tarasów

atomowych struktury (110), obecne jest też dwukrotne rozszczepienie plamek dyfrakcyjnych,

charakterystyczne dla periodycznej struktury stopni atomowych na powierzchni. Z wielkości

obserwowanego w sieci odwrotnej rozszczepienia można oszacować rzeczywistą średnią

szerokość tarasów atomowych. Wynosi ona w przybliżeniu 2nm i pozostaje w zgodności

z wartością przewidywaną. Dodatkowym potwierdzeniem periodyczności i gęstości

upakowania stopni atomowych na omawianej powierzchni jest obraz STM na rysunku 6.3b,

na którym pokazano również profil wysokościowy dla wybranego, zaznaczonego na obrazie

STM niebieską linią skanu. Potwierdza on, że okres nadstruktury związanej ze stopniami

atomowymi wynosi ok. 2.1 nm.

60

7. Wpływ stopni atomowych na magnetyzm ultra cienkich warstw Fe/W(110/540).

Pomiary właściwości strukturalnych i magnetycznych prezentowane w tym rozdziale

wykonywane były na próbkach zawierających bardzo cienkie (1 – 6ML) warstwy Fe

nanoszone na dwa rodzaje powierzchni wolframu: W(110) oraz W(540). Zastosowano w tym

celu dwa odrębne kryształy W, dla których struktura powierzchni została opisana

w poprzednim rozdziale. We wszystkich badanych w tym rozdziale próbkach zastosowano

ten sam rodzaj preparatyki, rozpoczynającej się od naparowania 1 pseudomorficznej

monowarstwy Fe w temperaturze 200ºC. Tak otrzymana monowarstwa jest w obszarze

tarasów topologicznie ciągła. Następne warstwy Fe nanoszono w temperaturze pokojowej po

odczekaniu na ostygnięcie próbki. Podrozdział 7.1 zawiera analizę struktury i charakteru

wzrostu warstw Fe na obu badanych powierzchniach W przy tak dobranych warunkach ich

preparatyki, która to analiza została wykonana w Pracowni Powierzchni i Cienkich Warstw

w Krakowie. Próbki i pomiary omówione w podrozdziale 7.1 traktowane były jako testowe

przed planowanymi i mającymi miejsce później pomiarami właściwości magnetycznych

z użyciem metody NRS, w ESRF Grenoble. W podrozdziale 7.2 omówione zostały wyniki

pomiarów NRS, które wykonane zostały na próbkach przygotowanych na tych samych

podłożach W i przy zachowaniu takich samych jak w podrozdziale 7.1 warunków preparatyki

warstw Fe.

7.1 Struktura i wzrost ultra cienkich warstw Fe/W(110/540).

By określić strukturę i rodzaj wzrostu ultra cienkich warstw Fe oraz dokonać ich

porównania dla obu używanych w pracy rodzajów podłoża wolframu, wykonano na każdym

z nich identycznie preparowane próbki, w skład których wchodziła nanoszona w podniesionej

do 200ºC monowarstwa Fe (zajmująca w obu przypadkach cały obszar podłoża) oraz

przykrywający ją ciągły klin Fe o zakresie pokrycia (0 – 5ML). Wykonanie takich próbek

klinowych możliwe było dzięki zastosowaniu przesuwnej przesłony znajdującej się w trakcie

preparatyki pomiędzy próbką i układem MBE. Ruch takiej przesłony realizowany jest przez

użycie silnika krokowego sterowanego automatycznie przez komputer, a jej krok wynosi

23µm. Prędkość ruchu przesłony jest sterowalna i może przyjmować wartości nie mniejsze

niż 1 krok/4 ms.

Na próbkach klinowych wykonano pomiary AES i LEED w funkcji grubości Fe.

Rysunek 7.1 zawiera schematyczne przedstawienie obu badanych próbek, uzyskane w wyniku

61

pomiarów zależności intensywności piku AES Fe od lokalnego pokrycia na próbce oraz

wybrane obrazy dyfrakcyjne LEED warstw Fe na obu badanych podłożach.

Pokrycie Fe [ML]

0 1 2 3 4 5 6

Inte

nsyw

ność

pik

u Fe

AE

S [j

.u.]

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2Fe/W(540)Fe/W(110)

W(110) 1 ps ML Fe @ 200ºC

0 – 5 ML Fe @ RT

0 – 5 ML Fe @ RT

1 ps ML Fe @ 200ºC W(540)

Rys. 7.1. Schematyczne przedstawienie obu badanych próbek oraz uzyskane w wyniku pomiarów zależności intensywności piku AES Fe od lokalnego pokrycia na próbce. Na osi poziomej wykresu AES: 1ML = 2.0Å. W dolnej części rysunku pokazano wybrane obrazy dyfrakcyjne LEED warstw Fe na obu badanych podłożach.

62

Pierwszym, dość zaskakującym spostrzeżeniem, jest fakt, że wyznaczone z pomiarów AES

zależności intensywności piku Fe od lokalnego pokrycia Fe są bardzo podobne dla obu

badanych próbek: Fe/W(110) i Fe/W(540). W obu przypadkach, dla początkowej fazy

wzrostu można dopatrywać się charakterystycznych dla wzrostu warstwowego zmian

nachylenia sygnału AES w funkcji pokrycia Fe. Zmiany takie powinny następować dla takich

wartości pokrycia nominalnego Θn, dla których wypełnieniu ulegają kolejne warstwy

atomowe nanoszonego materiału. Ponadto odpowiadające im na wykresie punkty pomiarowe

powinny leżeć na krzywej opisanej eksponentą o równaniu:

I(θ) = I0 * (1 – e-Θn/λ) (7.1)

gdzie:

I – intensywność piku AES

I0 – intensywność piku AES dla warstwy adsorbatu na tyle grubej, że sygnał AES ulega

nasyceniu

Θn – pokrycie nominalne odpowiadające pełnym monowarstwom

λ – średnia droga swobodna elektronów Augera w Fe

O ile w prezentowanych wynikach pomiarów można wyróżnić punkty, w których następują

opisane zmiany nachylenia mierzonych zależności, to niemożliwe jest dopasowanie do nich

(poprzez dobór wartości λ) eksponenty danej powyższym równaniem. Fakt ten można

zinterpretować jako odstępstwo od idealnego wzrostu typu warstwa po warstwie, które staje

się oczywiste dla pokryć Θ > 3.5, gdzie sygnał AES praktycznie się nasyca. Bardzo podobne

zależności I(Θ) zmierzone dla próbek Fe/W(110) i Fe/W(540) oznaczają, że rodzaj wzrostu,

choć w obu przypadkach skomplikowany, jest bardzo zbliżony. Potwierdzają to pokazane na

rysunku 7.1 obrazy dyfrakcyjne LEED, z których wynika, że przy zastosowanym rodzaju

preparatyki, warstwy Fe na obu powierzchniach W rosną pseudomorficznie do pokryć

znacznie wyższych niż było to do tej pory opisywane w literaturze. Aż do pokrycia ok. 3.5ML

w obrazach LEED dominują refleksy (1x1). Dopiero dla wyższych pokryć nominalnych

w obrazach LEED obserwuje się powstawanie dyslokacji misfitowych, przy czym,

w przypadku próbki Fe/W(540), na tle plamek związanych z obecnością dyslokacji nie

obserwuje się już rozszczepień refleksów związanych ze stopniami atomowymi. Późny zanik

pseudomorfizmu warstwy Fe z podłożem W(540), jak również zaskakująco niewielkie

pokrycie nominalne (ok. 3.5ML), dla którego obserwuje się nasycenie sygnału AES dla obu

badanych układów zinterpretować można jako wzrost warstw Fe o bardzo dużej szorstkości.

Z punktu widzenia prezentowanych w podrozdziale 7.2 wyników pomiarów NRS

i stworzonych na ich podstawie modeli wzrostu i struktury magnetycznej badanych układów

63

najistotniejszym wnioskiem jest jednak bardzo podobny charakter wzrostu warstw Fe na

stosowanych podłożach W(110) i W(540).

7.2 Struktura magnetyczna w ultra cienkich warstwach Fe/W(110/540).

W celu wyznaczenia ewolucji struktury magnetycznej warstw Fe/W(110) i Fe/W(540)

w trakcie ich wzrostu w przedziale pokryć nominalnych (1 – 5ML) wykonano odpowiednie

pomiary widm czasowych NRS. Ilustrację eksperymentu pokazano na rysunku 7.2, na którym

zaznaczono schematycznie padającą wiązkę promieniowania synchrotronowego, piecyk

będący źródłem nanoszonego izotopu 57Fe oraz detektor.

promieniowanie synchrotronowe detektor

próbka

okno Be

Rys. 7.2. Schematyczna ilustracja eksperymentu. W dowolnym momencie preparatyki możliwe jest wykonanie pomiaru widma czasowego NRS.

Po naparowaniu w temperaturze 200ºC pseudomorficznej monowarstwy 57Fe i schłodzeniu

próbki do temperatury pokojowej wykonano pomiar NRS w geometrii poślizgu. Następnie

rozpoczęto proces nanoszenia kolejnych warstw 57Fe w temperaturze pokojowej, w trakcie

którego piecyk z 57Fe był zamykany po każdej zmianie pokrycia nominalnego próbki

wynoszącej 0.2ML. W każdym okresie czasu, gdy piecyk pozostawał zamknięty

wykonywany był pomiar widma czasowego NRS. Taką sekwencję depozycja/pomiar

powtarzano aż do momentu, gdy całkowite nominalne pokrycie próbki 57Fe wyniosło 5.0ML.

Dla warstw grubszych (3.0 – 5.0ML) pomiary dokonano w funkcji pokrycia znacznie

rzadziej, bo co 1.0ML. Taką sekwencję preparatyki i pomiarów wykonano czterokrotnie: dla

dwóch kierunków padającej wiązki promieniowania synchrotronowego (wzdłuż kierunków

[1-10] i [001]) i dla obu stosowanych w niniejszej pracy podłóż W(110) i W(540). Ponieważ

zmiana geometrii pomiaru (np. od kierunku padającej wiązki wzdłuż [1-10] do kierunku

[001]) pociąga za sobą bardzo czasochłonną procedurę ustawiania próbki i przygotowania do

pomiarów NRS, zdecydowano, że pomiary przy różnych orientacjach próbki względem

wiązki synchrotronowej będą wykonywane na osobno preparowanych próbkach. Pomimo

zachowania bardzo podobnych warunków preparatyki takich próbek oraz bardzo dokładnej

64

kalibracji grubości nanoszonych warstw rozwiązanie takie, wymuszone aspektami

technicznymi pomiarów NRS, niesie ze sobą pewną dozę niepewności związaną

z powtarzalnością grubości powstających w oddzielnych preparatykach warstw. Wykonanie

i analiza pomiarów w funkcji grubości dla przynajmniej dwóch kierunków pomiaru jest,

pomimo wspomnianej wyżej wątpliwości, niezmiernie istotne z punktu widzenia zapewnienia

jednoznaczności analizy danych NRS, a tym samym tworzonych na ich bazie modeli

fizycznych badanego układu. Olbrzymią zaletą pomiarów omawianych w niniejszym

rozdziale jest fakt, że cały proces preparatyki i akumulacji widm czasowych w badanym

zakresie grubości trwał ok. 2 godziny. Oznacza to, że wpływ adsorpcji gazów resztkowych

był zaniedbywalnie mały, a obserwowane ewolucje widm czasowych w trakcie wzrostu

warstw Fe związane są jedynie z dziewiczym stanem magnetycznym układu dla danego

pokrycia Fe (pomiary NRS nie wymagają stosowania zewnętrznego pola magnetycznego).

Uniknięcie znaczących skutków adsorpcji gazów resztkowych ma największe znaczenie

w przypadku analizy struktury magnetycznej obszarów próbek o lokalnym pokryciu Fe

wynoszącym ~2.0ML, w których obserwowana w niskich temperaturach magnetyczna

anizotropia prostopadła do płaszczyzny próbki jest na adsorpcję szczególnie wrażliwa. Bardzo

krótki czas pojedynczego pomiaru widma czasowego NRS, nawet dla tak cienkich badanych

warstw Fe ma ponadto tą zaletę, że możliwa jest akumulacja bardzo wielu widm, z niewielką

zmianą grubości warstwy 57Fe i tym samym szczegółowa analiza ewolucji stanu

magnetycznego układu.

Rysunek 7.3 przedstawia widma czasowe NRS zmierzone dla wybranych

nominalnych pokryć Fe/W(110), dla dwóch kierunków padającej wiązki synchrotronowej.

Ciągłą czerwoną linią na wszystkich rysunkach zaznaczono dopasowania krzywych

teoretycznych do punktów eksperymentalnych. Dopasowania zostały wykonane przy pomocy

programu NRMFIT autorstwa Caroline L’abbe [Labb] wykorzystującego do obliczeń

intensywności sygnału NRS program CONUSS. Na podstawie prezentowanych dopasowań

wyznaczono parametry nadsubtelne charakteryzujące stan, w jakim znajduje się próbka dla

danego pokrycia nominalnego 57Fe. Dany model ewolucji stanu magnetycznego

i morfologicznego próbki weryfikowano poprzez dopasowane widma czasowego dla jednego

kierunku padającej wiązki synchrotronowej, a następnie sprawdzeniu czy symulacja widma

NRS dla wiązki padającej w drugim z analizowanych kierunków padania daje dobrą zgodność

z eksperymentem. Dla ostatecznie wybranego modelu (testowano ich zwykle kilkanaście)

w większości przypadków zgodność ta była rozsądna, jednak by uzyskać bardzo dobre

dopasowania konieczne było dodatkowe dofitowanie pomiarów w drugim kierunku.

65

Surf

Bulk Bi1_surf Bi2_surf

Int Bi1_int Bi2_int ML

W(110)

Czas [ns]

0 20 40 60 80 100 120 140 160

Czas [ns]

0 20 40 60 80 100 120 140 160

1 ps ML

1 ps + 0.6 ML

1 ps + 0.8 ML

1 ps + 1.0 ML

1 ps + 1.2 ML

1 ps + 1.6 ML

1 ps + 2.0 ML

1 ps + 4.0 ML

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

34 T

16 T14 T

19T

14T

24T16T

15 T11 T

17 T15 T

24 T

29 T16 T

15 T11 T

17 T15 T

25 T30 T17 T

14 T12 T

12T

26 T30 T19 T

18 T15 T

18 T15 T

15T13T

28 T31 T19 T

30 T32T19 T

30 T

32 T

20 T

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

W (1 1 0)

34 T

16 T14 T

19T

14T

24T16T

15 T11 T

17 T15 T

24 T

29 T16 T

15 T11 T

17 T15 T

25 T30 T17 T

14 T12 T

12T

26 T30 T19 T

18 T15 T

18 T15 T

15T13T

28 T31 T19 T

30 T32T19 T

30 T

32 T

20 T

[1-10] [001]

Rys. 7.3. Widma czasowe NRS zmierzone dla wybranych nominalnych pokryć Fe/W(110), dla dwóch kierunków padającej wiązki synchrotronowej: [1-10] i [001]. Ciągłą czerwoną linią na wszystkich rysunkach zaznaczono dopasowania krzywych teoretycznych do punktów eksperymentalnych. Po prawej stronie rysunku schematyczny model ewolucji stanu magnetycznego i morfologicznego próbki wraz z rosnącym pokryciem Fe.

66

Ostatecznie, wszystkie wyznaczone parametry dopasowań dla każdej z prezentowanych par

widm czasowych różnią się między sobą bardzo nieznacznie, np. nadsubtelne pola

magnetyczne wyznaczone dla dwóch kierunków padającego promieniowania różnią się

najwyżej o ok. 5%. Te drobne różnice nie zaburzają spójności prezentowanego po prawej

stronie rysunku 7.3 modelu i są w pełni usprawiedliwione, zwłaszcza jeśli wziąć pod uwagę,

że serie pomiarów dla kierunków padania [1-10] i [001] pochodzą z dwóch odrębnie

preparowanych próbek. Gwałtowny charakter zmian widm pokazanych na rysunku 7.3

w funkcji grubości oznacza, że minimalna różnica w grubości nominalnej dwóch próbek

(nawet mniejsza niż 0.1ML) lub w warunkach preparatyki (jakość próżni, niewielka zmiana

temperatury czy czasu nanoszenia warstw) może powodować zauważalną zmianę

odpowiednich widm czasowych i tym samym pozorny brak konsystencji w wyznaczonych

parametrach dopasowań. Z tego względu niewielkie różnice w wyznaczonych zestawach

parametrów dopasowań, dla dwóch kierunków padania wiązki przy danej grubości

nominalnej Fe, są w pełni uzasadnione. Z prawej strony każdej pary widm przedstawiono

schematycznie model stanu magnetycznego w jakim znajduje się układ dla danego pokrycia

nominalnego. Konsystentne dopasowanie najbardziej skomplikowanych ze zmierzonych

widm czasowych wymaga założenia, że na powierzchni próbki istnieją aż cztery rodzaje

obszarów o różnych właściwościach magnetycznych (reprezentowane przez osiem

składowych w symulacji). Ewolucja przestrzenna i magnetyczna tych obszarów stanowi

podstawę prezentowanego w tym rozdziale modelu, więc konieczne jest ich dokładne

zdefiniowanie i opis. W górnej części rysunku 7.3 znajduje się schematyczna ilustracja

modelu i przyjętego nazewnictwa składowych, które będzie od tej pory używane. Oprócz

istnienia obszaru o pokryciu nominalnym 1psML, zaznaczonego jako składowa „ML”, model

uwzględnia też istnienie dwóch rodzajów obszarów dwuwarstwowych: „Bi1” i „Bi2”.

W każdym z nich warstwom górnej (powierzchniowej) i dolnej (interfejsowej, graniczącej

z podłożem W) odpowiadają w modelu dopiski odpowiednio: „surf” i „int”. Ponadto

konieczne jest założenie, że istnieją również obszary trójwarstwowe, zdefiniowane

w programie CONUSS przez 3 składowe: „Surf” (składowa odpowiadająca powierzchni

obszaru trójwarstwowego), „Bulk” (składowa odpowiadająca środkowej warstwie obszaru

trójwarstwowego) oraz „Int” (składowa odpowiadająca interfejsowi obszaru

trójwarstwowego).

Widma czasowe dla 1 pseudomorficznej monowarstwy wykazują typowo

niemagnetyczny (paramagnetyczny) charakter i można je dopasować przy założeniu istnienia

składowej ML zdefiniowanej dość dużą wartością gradientu pola elektrycznego EFG

67

(QS = 0.6mm/s) o osi głównej prostopadłej do płaszczyzny próbki. Wyraźnie magnetyczny

i dużo bardziej skomplikowany charakter widm czasowych obserwuje się od pokrycia

nominalnego wynoszącego (1.0psML + 0.6ML). Dla takiego pokrycia dopasowanie

odpowiadających mu widm czasowych wymaga użycia w modelu wszystkich 8 opisanych

wyżej składowych. Wyróżnić można dwa rodzaje obszarów dwuwarstwowych. Składowe

Bi2_surf i Bi2_int mają w prezentowanych dopasowaniach niewielki, ale znaczący udział. Ich

pola nadsubtelne, odpowiednio 15T i 11T, mają kierunek prostopadły do płaszczyzny próbki.

Składowe Bi1_surf i Bi1_int opisujące drugi rodzaj obszarów dwuwarstwowych próbki mają

wyraźnie większe wartości pól nasubtelnych, odpowiednio 16T i 14T. Może to wskazywać na

fakt, że ten rodzaj obszarów dwuwarstwowych charakteryzuje się większą ciągłością na

powierzchni próbki i dzięki tworzeniu większych skupisk atomów wykazuje bardziej

magnetyczny charakter niż to ma miejsce w przypadku drugiego rodzaju takich obszarów.

Inne wytłumaczenie to wkład dipolowy do Bhf, który może silnie zależeć od kierunku

namagnesowania. Kolejną różnicą pomiędzy obszarami pierwszego i drugiego rodzaju jest

ich struktura magnetyczna, która w przypadku obszarów Bi1 jest wyraźnie niekolinearna.

Pole nadsubtelne składowej Bi1_int jest równoległe do kierunku [1-10] w płaszczyźnie (110),

natomiast pole składowej Bi1_surf jest odchylone o kąt 70º w stronę normalnej do

płaszczyzny próbki, przy czym jego rzut na płaszczyznę (110) jest równoległy do [1-10].

W obu rodzajach obszarów dwuwarstwowych widać więc wyraźnie wpływ magnetycznej

anizotropii preferującej kierunek namagnesowania prostopadły do płaszczyzny próbki, jednak

wpływ ten jest znacznie mniejszy w obszarach Bi1 zajmujących większą powierzchnię

próbki. Trzymając się interpretacji opartej na większej ciągłości takich obszarów można

ostatni fakt wytłumaczyć jako efekt współzawodnictwa magnetycznej anizotropii prostopadłej

do płaszczyzny próbki charakterystycznej dla obszarów o pokryciu ~2ML i, preferującej

kierunek łatwy w płaszczyźnie, magnetycznej anizotropii kształtu cienkiej warstwy. Oprócz

obszarów ML, Bi1 i Bi2, już dla tak niewielkiego pokrycia nominalnego, model zakłada też

istnienie obszarów trójwarstwowych. Chociaż zajmowana przez nie powierzchnia jest prawie

tak samo niewielka jak obszarów typu Bi2, to sumaryczny ich udział w dopasowaniach

wynosi aż 18% i nie może być zaniedbany. Hipoteza występowania obszarów

trójwarstwowych na próbce o nominalnym pokryciu 1.75psML (1psML + 0.6ML) oznacza

odstępstwo od idealnego wzrostu typu warstwa po warstwie i jest tym samym jakościowo

zgodna z wnioskami wynikającymi z prezentowanych w podrozdziale 7.1 pomiarów AES.

Magnetyczne pola nadsubtelne składowych odpowiadających obszarom trójwarstwowym

przyjmują bardzo rozsądne wartości. Największe pole opisuje składową Bulk (24.5T),

68

składowa Surf odpowiadająca w modelu warstwie powierzchniowej ma znacząco obniżone

pole nadsubtelne (19.0T), co w jeszcze większym stopniu tyczy się składowej Int (15.7T).

Wszystkie 3 składowe mają pola znacznie niższe od obserwowanych dla większych pokryć

nominalnych. Wiąże się to z obniżoną temperaturą Curie odpowiednich obszarów próbki.

Kierunek pól nadsubtelnych we wszystkich 3 warstwach takich obszarów jest równoległy do

kierunku [1-10] w płaszczyźnie (110). Ewolucja układu, wraz z rosnącym pokryciem

nominalnym Fe, znajduje w prezentowanym modelu odzwierciedlenie w rozrastaniu się

powierzchni obszarów trójwarstwowych kosztem pozostałych obszarów próbki. O ile

w przypadku obszarów typu Bi1 i Bi2 spadek zajmowanej przez nie powierzchni nie

powoduje znaczących zmian w wartościach ich magnetycznych pól nadsubtelnych, to wzrost

rozmiarów obszarów o pokryciu lokalnym 3ML powoduje stopniowe i wyraźne zwiększenie

odpowiadających im pól nadsubtelnych, co oznacza, że rośnie również ich temperatura Curie.

Znajduje to również odzwierciedlenie w prezentowanej na rysunku 7.4 zależności średniego

magnetycznego pola nadsubtelnego od nominalnego pokrycia Fe.

Pokrycie nominalne Fe [ML]1 2 3 4 5 6

Śre

dnie

pol

e na

dsub

teln

e [T

]

12

14

16

18

20

22

24

26

28

30

32

Fe/W(110)Fe/W(540)

Rys. 7.4. Zależności średniego pola nadsubtelnego od nominalnego pokrycia Fe wyznaczone z parametrów dopasowań dla obu badanych układów Fe/W(110) (kolor czerwony) i Fe/W(540) (kolor niebieski).

Niekolinearna struktura magnetyczna w obszarach typu Bi1 utrzymuje się jeszcze do pokrycia

nominalnego ok. 2ps ML (1psML + 0.8ML), dla którego kąt pomiędzy polami nadsubtelnymi

składowych Bi1_surf i Bi1_int wynosi ok. 45º, natomiast dla większych pokryć obszary typu

Bi1 są namagnesowane w płaszczyźnie próbki, zgodnie z kierunkiem

69

[1-10]. Obszary typu Bi2, w całym zakresie pokrycia, w którym ich obecność jest konieczna

do dopasowania mierzonych widm czasowych, wykazują niezmiennie magnetyczną

anizotropię prostopadłą do płaszczyzny próbki. Udział składowej ML zanika całkiem dla

pokrycia (1psML + 1.4ML), natomiast oba rodzaje obszarów dwuwarstwowych zostają

pokryte przez atomy trzeciej warstwy atomowej przy pokryciu nominalnym (1psML +

1.8ML). Fakt ten oraz znacznie uproszczony charakter modeli strukturalnych prezentowanych

na rysunku 7.3 dla pokryć (1psML + 2.0ML) i (1psML + 4.0ML) mógłby na pierwszy rzut

oka sugerować, że dla takich i wyższych pokryć żelazo na W(110) rośnie warstwa po

warstwie. Z przedstawionych w podrozdziale 7.1 badań AES jak również z danych

dostępnych literaturze dotyczącej tej tematyki wynika jednak, że wzrost w temperaturze

pokojowej cechuje dla stosunkowo grubych warstw Fe bardzo duża szorstkość. Prostota

modelu w końcowej części rysunku 7.3 nie stanowi sprzeczności z ostatnim stwierdzeniem,

a świadczy jedynie o tym, że dla większych pokryć 57Fe czułość metody na stopień

skomplikowania układu (szorstkość) znacznie maleje i dopasowanie odpowiednich widm

możliwe jest zarówno poprzez założenie idealnej jednorodności powierzchniowej jak również

poprzez przyjęcie współistnienia obszarów o nawet bardzo różnych lokalnych pokryciach Fe.

Przykładowo, widma zmierzone dla pokrycia (1ps ML + 2.0ML) można również dopasować

zakładając istnienie obszarów próbki nie tylko 3- ale i 4- a nawet 5-warstwowych.

Niemożność wyciągnięcia dokładnych wniosków odnośnie morfologii układu dla dużych

pokryć Fe nie wpływa znacząco na analizę ich właściwości magnetycznych. Stan, jaki

obserwuje się dla pokrycia ok. 5ML jest zgodny z przewidywaniami dotyczącymi obniżonych

(w stosunku do wartości pola nadsubtelnego dla litego Fe) wartości pól nadsubtelnych

powierzchni [Kore85, Slez07] i warstwy graniczącej z podłożem [Przy89]. Pola nadsubtelne

składowych Surf, Bulk i Int przyjmują odpowiednio wartości 29.9T, 32.4T i 19.7T. Obniżona

wartość pola składowej Surf bardzo dobrze zgadza się z wynikami pomiarów dla grubszych

warstw opublikowanych w pracy [Slez07], również wartość pola składowej Int pozostaje

w dobrej zgodności z wynikami [Przy89]. Wraz ze wzrostem grubości Fe procentowy udział

składowych Surf i Int maleje tak, że dla bardzo grubych warstw średnie pole nadsubtelne

powinno być praktycznie tożsame z polem składowej Bulk i wartością magnetycznego pola

nadsubtelnego dla litego żelaza.

Rysunek 7.5 prezentuje zmierzone widma czasowe wraz z ich dopasowaniami oraz

otrzymany na ich podstawie model wzrostu i struktury magnetycznej warstw Fe/W(540).

Przedstawione na nim widma czasowe różnią się zauważalnie od widm zmierzonych dla

warstw Fe/W(110), jednak różnice nie są bardzo duże, a jakościowy charakter zmian widm

70

w obu przypadkach jest bardzo podobny. Mając w pamięci wniosek dotyczący bardzo

podobnego rodzaju wzrostu warstw Fe w obu analizowanych układach nie jest zaskakującym,

że, z punktu widzenia morfologii warstw, modele prezentowane na rysunkach 7.3 i 7.5 są

praktycznie identyczne.

Czas [ns]

0 20 40 60 80 100 120 140 160

Czas [ns]

0 20 40 60 80 100 120 140 160

1 ps ML

1 ps + 0.8 ML

1 ps + 1.0 ML

1 ps + 1.2 ML

1 ps + 1.6 ML

1 ps + 2.0 ML

1 ps + 4.0 ML

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

34 T

17T

15 T14 T

23 T27 T17 T

17 T10 T

15 T15 T

25 T27 T17 T

17 T11 T

12T

25 T30 T18 T

15 T14 T

15 T15 T

17T13T

26 T30 T18 T

29 T31T18 T

30 T

32 T

20 T

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

W (5 4 0)

34 T

17T

15 T14 T

23 T27 T17 T

17 T10 T

15 T15 T

25 T27 T17 T

17 T11 T

12T

25 T30 T18 T

15 T14 T

15 T15 T

17T13T

26 T30 T18 T

29 T31T18 T

30 T

32 T

20 T

Rys. 7.5. Czasowe widma NRS, wraz z dopasowaniami oraz model warstw dla układu Fe/W(540).

Pewnym zmianom w porównaniu z modelem wyznaczonym dla warstw Fe/W(110) ulegają

natomiast obserwowane właściwości magnetyczne. Pierwsze widmo czasowe NRS

o wyraźnie magnetycznym charakterze obserwuje się w przypadku warstw Fe/W(540) dla

pokrycia wynoszącego (1psML + 0.8ML) a więc o 0.2ML wyższego niż to ma miejsce

w przypadku warstw Fe/W(110). Różnica taka może być znacząca, ale z drugiej strony dla jej

71

wytłumaczenia wystarczy nawet bardzo niewielka różnica pokrycia w seriach pomiarowych

wykonywanych dla obu układów. Ponieważ widmo zmierzone dla warstw Fe/W(110) dla

pokrycia (1psML + 0.6ML) odpowiada granicy pomiędzy niemagnetycznym i wyraźnie

magnetycznym stanem układu, a zmiana widma przy przejściu do następnego badanego

pokrycia (1psML + 0.8ML) na rysunku 7.3 stanowi zdecydowanie największą

z obserwowanych, to możliwe jest, że w przypadku warstw Fe/W(540) analogiczne widmo

zostało „przeoczone” skutkiem minimalnie różnego pokrycia nominalnego. Bardziej istotne

różnice, które z pewnością nie są efektem trudności technicznych czy ograniczeń

wynikających z przyjętej metodyki pomiarów, widoczne są w wartościach pól nadsubtelnych

odpowiednich składowych. Zmianom, w porównaniu do Fe/W(110), ulegają wartości pól

praktycznie wszystkich składowych obszarów Bi1 i Bi2, co jest uzasadnione faktem, że

zarówno dolne jak i górne warstwy atomowe takich obszarów odzwierciedlają wicynalną

strukturę podłoża W(540). Nie zarejestrowano również widma czasowego, dla którego

w obszarach Bi1 obserwowano by niekolinearną strukturę magnetyczną analogiczną do

opisanej dla warstw Fe/W(110). W tym przypadku różnica nie może być przypisana jedynie

różnicy w pokryciu nominalnym, ponieważ niekolinearna struktura magnetyczna

występowała dla układu Fe/W(110) dla dwóch badanych wartości pokrycia. Możliwe

wytłumaczenie tej różnicy opiera się na istnieniu dodatkowej anizotropii magnetycznej

preferującej kierunek łatwy namagnesowania [1-10] (a więc prostopadły do kierunku stopni

atomowych) w płaszczyźnie (110), której źródłem jest obecność stopni atomowych

w układzie Fe/W(540). Inne, niż w przypadku Fe/W(110), wartości pól nadsubtelnych

obserwuje się również dla obszarów trójwarstwowych. Rysunek 7.4 prezentuje zależności

średniego pola nadsubtelnego od nominalnego pokrycia Fe wyznaczone z parametrów

dopasowań dla obu badanych układów Fe/W(110) i Fe/W(540). Widać, że wyznaczone

zależności różnią się między sobą wyraźnie: średnie pole nadsubtelne w układzie Fe/W(540)

jest w stosunkowo szerokim zakresie grubości znacząco niższe niż to ma miejsce

w przypadku układu Fe/W(110). Dla warstw relatywnie grubych oba modele dają

w przybliżeniu takie same wartości średnich pól nadsubtelnych. Jest to związane

z obniżeniem procentowych udziałów warstw granicznych i powierzchni, które są jedynym

źródłem możliwych różnic w obserwowanych w obu układach właściwościach

magnetycznych.

Dla ścisłości należy wspomnieć, że w celu uzyskania zadowalających dopasowań

widm czasowych NRS dla warstw Fe/W(110) i Fe/W(540), oprócz opisanych powyżej

i zestawionych w tabeli 7.1 parametrów (czyli udziałów poszczególnych składowych,

72

wartości i kierunków magnetycznych pól nadsubtelnych) wzięto pod uwagę jeszcze 3 rodzaje

parametrów. Były to: rozszczepienia kwadrupolowe QS 1) (ang. Quadrupole Splitting) będące

wynikiem oddziaływania kwadrupolowego momentu elektrycznego jądra z gradientem pola

elektrycznego w jego miejscu, powiązane z lokalną strukturą elektronową względne

przesunięcia izomeryczne składowych IS (ang. Isomer Shift) oraz szerokości rozkładów

Gaussa magnetycznych pól nadsubtelnych, w tym przypadku zdefiniowane jako FWHM (ang.

Full Width at Half Maximum). QS w dopasowaniach przyjmowało niezerowe wartości (ok.

0.6mm/s) dla wszystkich składowych z wyjątkiem składowej Bulk, przy czym oś główna

tensora gradientu pola elektrycznego była zawsze prostopadła do płaszczyzny (110). Wartości

przesunięć izomerycznych IS (względem składowej Bulk) są we wszystkich składowych

niewielkie (0 < IS < 0.15mm/s) i, podobnie jak w przypadku rozszczepień kwadrupolowych

QS, ich zestawienie nie niesie istotnych informacji na temat modeli i właściwości fizycznych

badanych układów. Podobnie rzecz ma się w przypadku szerokości rozkładów

magnetycznych pól nadsubtelnych FWHM, które wraz ze wzrostem pokrycia Fe stopniowo

maleją dla każdej składowej. Ich wartości, w zależności od składowej i pokrycia Fe,

zmieniają się monotonicznie w przedziale (20% – 1%) wartości danego pola nadsubtelnego.

Osobnej dyskusji wymaga porównanie powyższych wyników z pomiarami CEMS

serii próbek Ag/Fe/W(110) [Przy89]. Rysunek 7.6 stanowi graficzną ilustrację danych

zawartych w tabeli 7.1, które zostały naniesione na oryginalny rysunek pochodzący z pracy

[Przy89]. Na rysunkach (a) i (b) autorzy [Przy89] wykreślili w funkcji liczby monowarstw D

(D = 1 odpowiada warstwie o grubości nominalnej 2Å) odpowiednio pola nadsubtelne

i udziały procentowe składowych a – d schematycznie zilustrowanych przez rysunki

zawierające odpowiednie konfiguracje atomów Fe, które zostały zaznaczone kółkami pełnymi

i pustymi. Atomy reprezentowane w modelu [Przy89] przez konkretną składową są

zaznaczone kółkami pełnymi (czarnymi), pozostałe atomy to kółka niewypełnione. Liniami

ciągłymi zaznaczono przewidywania oparte na obliczeniach przy założeniu idealnego wzrostu

warstwowego. Widać, że punkty wyznaczone z pomiarów CEMS i ich dopasowań w pracy

[Przy89] bardzo dobrze układają się na liniach ciągłych modelu warstwowego. Wyniki

1 Rozszczepienie kwadrupolowe QS zdefiniowane jest jako:

2/122

)3/1()12(4

)1(3 η+−+−

= zzeQVII

IImQS ,

gdzie Vzz jest składową tensora gradientu pola elektrycznego wzdłuż osi kwantyzacji z, η jest parametrem asymetrii, Q kwadrupolowym momentem elektrycznym jądra, e ładunkiem elementarnym a I oraz m są odpowiednio spinową i magnetyczną liczbą kwantową poziomu jądrowego.

73

uzyskane dla warstw Fe/W(110) w niniejszej pracy zostały nałożone na rysunek z pracy

[Przy89] w celu wykonania analizy porównawczej.

W W+ =

WW W+ =

W

WW

WW

WW

Rys. 7.6. Porównanie modeli prezentowanych w pracach [Przy89](oryginalny rysunek na czarno) oraz niniejszej (na kolorowo). Rysunek (a) pola nadsubtelne, (b) udziały procentowe składowych opisanych w tekście. Czarne linie ciągłe odpowiadają

przewidywaniom modelu wzrostu warstwowego [Przy89], linie kolorowe służą jedynie za przewodnik dla oka.

Kolory czerwony, żółty, zielony i szary dotyczą odpowiednio składowych a, b, c i d. Udział

procentowy składowej ML (kolor czerwony) wykazuje bardzo podobną zależność w funkcji

pokrycia jak składowa a w pracy [Przy89]. Jedyna różnica, słabo widoczna rysunku 7.6, to

fakt, że udział tej składowej zeruje się dla wyższych pokryć niż to ma miejsce w cytowanej

pracy. W trakcie dopasowywania zmierzonych widm założenie obecności składowej ML było

konieczne aż do pokrycia D = 2. Stanowi to pierwsze, niewielkie odstępstwo od wzrostu

warstwowego. Istotnie różni się w stosunku do pracy [Przy89] zależność magnetycznego pola

nadsubtelnego omawianej składowej od pokrycia. W całym zakresie pokrycia D wartość pola

nadsubtelnego składowej ML jest bliska zera, czyli w przeciwieństwie do pracy [Przy89] nie

zaobserwowano efektu polaryzacji magnetycznej obszarów monowarstwowych. W przypadku

składowych b i odpowiadającej jej składowej oznaczonej w niniejszej pracy kolorem żółtym

różnice zależności udziałów od pokrycia są również niewielkie ale ich analiza mimo to jest

bardziej skomplikowana. Wynika to z faktu, że w pracy [Przy89] nie było konieczne

rozróżnienie składowych interfejsowych Fe/W dla obszarów dwu- i trójwarstwowych.

Tymczasem bardzo skomplikowany charakter zmierzonych widm czasowych NRS, a przede

74

wszystkim ich duża czułość na orientację pól nadsubtelnych, wymagała takiego rozróżnienia

(podskładowe oznaczone kolorami odpowiednio brązowym i różowym). Ponadto, jak to

zostało omówione wcześniej, model prezentowany w tej pracy zakłada istnienie 2 rodzajów

obszarów dwuwarstwowych Bi1 i Bi2. Dlatego też udział zaznaczony na rysunku 7.6 kolorem

żółtym jest sumą udziałów składowych Bi1_int, Bi2_int oraz Int, natomiast pola nadsubtelne

zaznaczone kolorami brązowym (interfejsy Fe/W w obszarach dwuwarstwowych), różowym

(interfejs Fe/W w obszarach trójwarstwowych lub grubszych) i żółtym (interfejs Fe/W

ogółem) zostały policzone jako średnie ważone pól nadsubtelnych odpowiednich składowych.

Pole nadsubtelne składowej oznaczonej kolorem żółtym różni się znacznie od pola składowej

b w pracy [Przy89] w zakresie pokrycia D < 2.0. Różnica ta może się wiązać z odmiennym

rodzajem preparatyki warstw Fe/W i obserwowanym w niniejszej pracy niewielkim

odstępstwem od warstwowego trybu wzrostu. Podstawowym powodem różnic we

właściwościach magnetycznych próbek badanych w obu pracach może być jednak wpływ

warstwy przykrywającej Ag w pracy [Przy89]. Kolejne różnice zauważyć można porównując

składową c [Przy89] i składową oznaczoną kolorem zielonym. Z zależności ich udziałów

procentowych wynika, że powierzchnia obszarów dwuwarstwowych zaczyna maleć przy

niższych pokryciach Fe niż to ma miejsce w pracy [Przy89] dla wzrostu warstwa po warstwie.

Potwierdza to również wcześniejsze pojawienie się obszarów trójwarstwowych (składowa

oznaczona kolorem szarym porównywana ze składową d). Również dla składowej

zaznaczonej kolorem zielonym jej udział stanowi sumę udziałów składowych Bi1_surf

i Bi2_surf, natomiast jej magnetyczne pole nadsubtelne jest odpowiednią średnią ważoną.

Bardzo różna zależność pola nadsubtelnego składowych c i „zielonej” może być

wytłumaczona dużym wpływem warstwy Ag na właściwości magnetyczne powierzchni

obszarów dwuwarstwowych. Podobnie rzecz ma się przy porównaniu składowych d [Przy89]

i „szarej”, której pole nadsubtelne stanowi średnią ważoną pól nadsubtelnych składowych

Surf i Bulk, podczas gdy w pracy [Przy89] druga, trzecia i kolejne warstwy atomowe Fe

przykrytego Ag mają w przybliżeniu takie same pola nadsubtelne i są tym samym

nierozróżnialne.

Podsumowując powyższą analizę porównawczą można powiedzieć, że wzrost Fe/W

w badanych w pracy próbkach odbiega od idealnego wzrostu warstwowego, co pozostaje

w zgodności z wnioskami wynikającymi z prezentowanych w podrozdziale 7.1 pomiarów

AES. Model stworzony w celu dopasowania zmierzonych widm NRS jest znacznie bardziej

skomplikowany niż prezentowany w pracy [Przy89] dla warstw Fe/W przykrytych Ag. Musi

to wynikać z faktu, że pomiary NRS wykonywane były na próbkach w dziewiczym stanie

75

magnetycznym, bez warstw zabezpieczających i z bardzo zredukowanym wpływem adsorpcji

gazów resztkowych na właściwości magnetyczne układu. Duże różnice w wartościach pól

nadsubtelnych odpowiadających sobie składowych w pracach niniejszej i [Przy89]

prawdopodobnie również wynikają z dużego wpływu warstwy Ag na właściwości

magnetyczne ultra cienkich warstw Fe/W.

Podsumowując rozważania niniejszego rozdziału należy stwierdzić, że stopnie

atomowe interfejsu Fe/W oraz powierzchni Fe(540) wpływają w zauważalny sposób na

właściwości magnetyczne ultra cienkich warstw Fe/W. Wpływ ten objawia się głównie

w odmiennej, niż to ma miejsce dla próbek atomowo płaskich, strukturze magnetycznej

dużych obszarów dwuwarstwowych oraz w zmodyfikowanych wartościach magnetycznych

pól nadsubtelnych. Również średnie pole magnetyczne w funkcji pokrycia nominalnego

wykazuje dla warstw ze stopniami atomowymi inny przebieg niż dla warstw atomowo

płaskich. Ponadto, w przypadku obszarów dwuwarstwowych zajmujących dużą powierzchnię

próbki, stopnie atomowe indukują anizotropię magnetyczną w płaszczyźnie próbki, co

powoduje, że w przeciwieństwie do próbki bez stopni, nie obserwuje się niekolinearnych

struktur magnetycznych.

76

77

Θ [M

L]

Fe/W

(110

) Skła

dow

a:

ML

B

i1_s

urf

Bi1

_int

Bi2

_sur

f B

i2_i

ntSu

rfB

ulk

Int

Para

met

r:

%

B

%

%

%

%

%

%

%

hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]B h

f[T]

φ[º]

B hf[T

] φ[

º]B h

f[T]

φ[º]

1.0

100

1.6

90

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 1.

6 10

1.

7 90

30

.5

.7

6 6

6 .0

6

.5

6 .7

16

20

3013

90

14.6

0

11.0

0

1990

24

90

1590

1.

8 6

1.7

90

27

16.8

45

27

15

.0

90

5 14

.6

0 5

11.2

0

10

23.9

90

10

29

.4

90

10

16.0

90

2.

0 5

1.7

90

18

17.9

90

18

14

.0

90

4 14

.3

0 4

12.2

0

17

25.1

90

17

30

.3

90

17

17.2

90

2.

2 2

1.7

90

10

17.8

90

10

14

.7

90

2 14

.5

0 2

12.7

0

25

26.3

90

25

30

.7

90

24

18.9

90

2.

4 0

- -

6 18

6 15

2 0

2 0

.1

90

.4

90

14

.6

13.0

28

27.3

90

28

31.0

90

28

18.5

90

2.

6 0

- -

2 18

2 15

1 0

1 0

.1

90

.4

90

14

.6

13.0

32

28.8

90

32

31.2

90

30

18.7

90

2.

8 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

33

33

29.3

31.3

90

34

18.8

90

3.

0 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

35

37

30.0

32.0

90

28

19.1

90

4.

0 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

45

29

30.6

32.3

90

26

19.4

90

5.

0 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

65

16

29.9

32.4

90

19

19.7

90

Θ

[ML

] Fe

/W(5

40)

Skła

dow

a:

ML

B

i1_s

urf

Bi1

_int

Bi2

_sur

f B

i2_i

ntSu

rfB

ulk

Int

Para

met

r:

%

B

%

%

%

%

%

%

%

hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]

B hf[T

] φ[

º]B h

f[T]

φ[º]

B hf[T

] φ[

º]B h

f[T]

φ[º]

1.0

100

1.6

90

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 1.

8 6

1.7

90

27

15.3

90

27

14

.6

90

5 17

.2

0 5

10.0

0

10

23.2

90

10

26

.8

90

10

16.9

90

2.

0 5

1.7

90

18

15.3

90

18

14

.5

90

4 17

.2

0 4

11.0

0

17

24.6

90

17

26

.8

90

17

16.9

90

2.

2 2

1.7

90

10

14.9

90

10

14

.4

90

2 17

.2

0 2

11.8

0

25

25.2

90

25

29

.6

90

24

17.8

90

2.

4 0

- -

6 15

6 14

2 0

2 0

.0

90

.4

90

17

.2

12.1

28

25.7

90

28

30.1

90

28

18.1

90

2.

6 0

- -

2 15

2 14

1 0

1 0

.3

90

.7

90

16

.9

12.6

32

26.5

90

32

30.5

90

30

18.1

90

2.

8 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

33

33

27.8

30.6

90

34

18.3

90

3.

0 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

35

37

29.4

30.9

90

28

18.4

90

4.

0 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

45

29

29.7

31.9

90

26

19.2

90

5.

0 0

- -

0 -

- 0

- -

0 -

- 0

- -

90

65

16

29.7

32.1

90

19

19.6

90

Ta

bela

7.1

War

tośc

i wyb

rany

ch p

aram

etró

w d

opas

owań

wid

m c

zaso

wyc

h N

RS: p

roce

ntow

e ud

ział

y po

szcz

egól

nych

skła

dow

ych,

war

tość

m

agne

tycz

nego

pol

a na

dsub

teln

ego

oraz

kąt

jaki

twor

zy o

no z

norm

alną

do

płas

zczy

zny

prób

ki.

Zastosowanie takiego rodzaju podłoża umożliwia wytworzenie zarówno obszarów Fe

o powierzchni atomowo płaskiej jak i charakteryzujących się obecnością gęsto upakowanych

stopni atomowych, przy zachowaniu identycznych warunków preparatyki i historii próbki

w obu przypadkach. W tym celu konieczny jest jednak odpowiedni dobór optymalnego

rodzaju preparatyki Fe, takiej która zapewni uzyskanie gładkiej powierzchni Fe na płaskiej

części podłoża i jednocześnie pozwoli odzwierciedlić wicynalną strukturę (540) w warstwach

Fe na drugiej części podłoża. Poniższy podrozdział 8.1 zawiera porównanie różnych rodzajów

preparatyki i uzasadnienie jej końcowego wyboru.

Ideą prac eksperymentalnych omawianych w tym rozdziale było oszacowanie wpływu

stopni atomowych na anizotropię magnetyczną układu Fe/W poprzez dokonanie

bezpośredniego porównania właściwości magnetycznych warstw Fe na płaskim i wicynalnym

podłożu wolframu. W tym celu jako podłoże użyty został specjalny kryształ wolframu,

którego powierzchnia dzieliła się na 2 obszary: (i) o płaskiej powierzchni W(110) oraz (ii)

o powierzchni wicynalnej W(540), co zostało schematycznie pokazane na rysunku 8.1.

8. Wpływ stopni atomowych na anizotropię magnetyczną w układzie Ag/Fe/W.

78

a.

6.39º

b.

1

W(W(110) 540)

Rys. 8.1. Schematyczny widok a) z góry, b) z boku podłoża W(110/540) użytego do badań opisanych w rozdziałach 8 i 9.

8.1 Optymalizacja preparatyki układu Fe/W(110/540).

Z punktu widzenia uzyskania bardzo gładkiej powierzchni Fe na podłożu W(110)

najlepszym rodzajem preparatyki jest stopniowe podnoszenie temperatury podłoża w trakcie

nanoszenia warstwy od temperatury pokojowej na początku wzrostu do temperatury około

300°C pod jego koniec [Elme90]. Otrzymana w ten sposób warstwa charakteryzuje się

wysokim stopniem uporządkowania powierzchniowego, jak również niewielką ilością

defektów objętościowych, co powoduje, że pętle histerezy magnetycznej mierzone dla tak

przygotowanych warstw są niezwykle proste w interpretacji i pozwalają na bezpośrednie

wyznaczenie stałych anizotropii magnetycznej [Elme90]. Niestety, preparatyka Fe na

powierzchni W(540) prowadzona w oparciu o procedurę stopniowego podnoszenia

temperatury prowadziła do uzyskania słabo uporządkowanych strukturalnie warstw Fe,

których powierzchnia nie odzwierciedlała wicynalnego charakteru podłoża W(540).

Dodatkowo, gdy temperatura podłoża zbliżała się do ok. 300°C rozpoczynał się proces

tworzenia wysp. Rysunek 8.2 przedstawia serię obrazów STM warstwy Fe o grubości 20Å

nanoszonej na powierzchnię W(540) w różnych temperaturach.

Rys. 8.2. Obrazy STM warstwy Fe/W(540) o grubości 20Å preparowanej w temperaturach: pokojowej - a), 150°C - b), 300°C - c) i 430°C - d).

a. RT b. 150°C c. 300°C

d. 430°C

100x100nm2 400x400nm2

Widać wyraźnie, że preparatyka w temperaturze pokojowej owocuje szorstką powierzchnią

Fe, bez żadnych znamion obecności regularnej struktury stopni atomowych. Również zbyt

wysokie temperatury preparatyki nie są odpowiednie dla analizowanych w tym rozdziale

zagadnień, ponieważ już w temperaturze 300°C powstają wyspy Fe wyraźnie widoczne na

rysunku 8.2c. Tendencja do tworzenia się wysp staje sie jeszcze silniejsza dla wzrostu

w temperaturze 430°C, dla którego powstałe wyspy są wyższe i lepiej rozseparowane. Dla

temperatury nanoszenia 150°C obraz STM na rysunku 8.2b odpowiada natomiast znakomicie

wymaganiom stawianym morfologii warstw Fe/W(540). Widoczne są gęsto upakowane

stopnie atomowe o regularnej, periodycznej strukturze. Potwierdzają to również badania

79

strukturalne LEED. Rysunek 8.3 przedstawia obrazy LEED warstw Fe o pokryciach

nominalnych 10 i 35ML, preparowanych w temperaturze 150°C, na płaskiej i wicynalnej

powierzchni W.

131eV

126eV

114eV

121eV

35ML

10ML

Rys. 8.3. Obrazy dyfrakcyjne LEED warstw Fe o pokryciach nominalnych 10 i 35ML,preparowanych w temperaturze 150°C, na płaskiej i wicynalnej powierzchni W. Na obrazach zapisano energie padających elektronów.

Fe/W(110) Fe/W(540)

Dla pokrycia 10ML na obu częściach próbki widoczne są plamki związane z obecnością

dyslokacji misfitowych, jednak w przypadku warstw Fe/W(540), manipulując odpowiednio

energią padających na powierzchnię elektronów, można też dostrzec charakterystyczne dla

stopni atomowych dwukrotne rozszczepienie refleksów odpowiadających powierzchni (110).

Warstwa o grubości 35ML jest już w obu przypadkach całkiem zrelaksowana (brak

dyslokacji), a w przypadku Fe preparowanego na wicynalnej powierzchni wolframu w

obrazie dyfrakcyjnym można jeszcze wyraźniej zobaczyć potwierdzenie obecności

periodycznej struktury stopni atomowych. Dla warstw na płaskiej części podłoża ich obraz

dyfrakcyjny wskazuje, że zastosowana preparatyka jest odpowiednia i owocuje powstaniem

stosunkowo gładkiej powierzchni Fe(110). Bardzo istotny jest fakt, że obecne przy pokryciu

10ML dyslokacje misfitowe zaczynają dla wzrostu w temperaturze 150°C zanikać już przy

pokryciu ok. 15ML i znikają całkowicie dla pokrycia ok. 20ML dla warstw Fe na obu

powierzchniach wolframu: płaskiej (110) i wicynalnej (540). W przybliżeniu jednakowa

80

grubość warstwy Fe, przy której nadstruktura zanika na obu obszarach podłoża oznacza, że

naprężenia elastyczne oraz ich relaksacja są w obu układach bardzo podobne. Wyniki badań

LEED oraz STM są zgodne z opisanymi w rozdziale 7 rezultatami pomiarów

synchrotronowych i wskazują, że mikroskopowa struktura warstw Fe jest słabo zaburzona

obecnością stopni atomowych podłoża. Należy pamiętać, że powierzchnia nominalnie

płaskiego kryształu W(110) charakteryzuje się także obecnością stopni atomowych

(o niewielkiej gęstości) wynikających z niedoskonałości procesu wytwarzania powierzchni

kryształów o zadanej orientacji.

Stosując powyższy sposób preparatyki, dla przeprowadzenia omówionych w następnym

podrozdziale pomiarów magnetooptycznych przygotowano próbkę, której projekt został

przedstawiony na rysunku 8.4.

Rys. 8.4. Projekt badanej próbki Ag/Fe/W. Na obie powierzchnie podłoża wolframowego naparowano dyskretny klin Fe w temperaturze 150°C. Następnie całość została przykryta w temperaturze pokojowej warstwą ochronną Ag.

W(110)

klin Fe (10 - 45ML) preparatyka w 150°

40 Å Ag warstwa ochronna

W(540)

Przy użyciu przesuwnej przesłony znajdującej się w komorze UHV pomiędzy próbką

a źródłem nanoszonego materiału, naparowano na obie części podłoża Fe o grubości

zmieniającej się w sposób dyskretny w przedziale pokryć nominalnych 10 – 45 monowarstw

(w tym rozdziale ze względu na stosunkowo duże grubości badanych warstw określenie

monowarstwa odnosi się do litego Fe i odpowiada grubości Fe dML=2Å). W ten sposób na

każdej z dwóch części kryształu powstało 8 makroskopowych obszarów (pasków) Fe

o pokryciach: 10, 15, 20, 25, 30, 35, 40 i 45ML. Szerokość pojedynczego paska wynosiła w

przybliżeniu 1.2mm. Temperatura preparatyki Fe (150C°) została dobrana na podstawie

omówionych wcześniej preparatyk testowych i stanowi kompromis pomiędzy wymogiem

uzyskania gładkiej powierzchni w przypadku obszaru Fe/W(110) próbki oraz pożądaną

81

obecnością stopni atomowych o dobrze określonej gęstości i periodyczności w przypadku

obszaru Fe/W(540). Cała próbka, po uprzedniej analizie strukturalnej LEED, została

przykryta naniesioną w temperaturze pokojowej warstwą zabezpieczającą Ag o grubości 40Å,

w celu umożliwienia późniejszych pomiarów MOKE ex-situ. Warstwa ochronna Ag

zapewnia, że nawet bardzo długotrwałe pomiary (trwające kilka tygodni lub dłużej) nie są

zagrożone wpływem utleniania i adsorpcji na właściwości magnetyczne badanych warstw Fe.

8.2 Wyniki i dyskusja pomiarów magnetooptycznych MOKE ex-situ.

Analiza właściwości magnetycznych próbki opisanej w poprzednim podrozdziale

oparta została o pomiary pętli histerezy magnetycznej metodą MOKE w konfiguracji

podłużnej. Pętle histerezy magnetycznej mierzono w funkcji kąta α, jaki zewnętrzne pole

magnetyczne tworzyło z wybranym kierunkiem krystalograficznym (w tym przypadku był to

kierunek [001]). Pomiary wykonano co 5° w zakresie od 0 do 180°, dla wszystkich pasków

i na obu obszarach próbki: Fe/W(110) i Fe/W(540). Dla ustalonego kąta α, pomiary

wykonywane były w funkcji grubości Fe, przy czym zmiana położenia plamki lasera na

próbce była ok. 3 razy mniejsza niż szerokość paska (ok. 1mm). Takie zagęszczenie

wykonywanych pomiarów dawało pewność, że późniejsza analiza pętli histerezy w funkcji

położenia na próbce pozwoli na dokładne przypisanie pętli histerezy do odpowiednich

grubości Fe i odrzucenie pomiarów będących wynikiem uśredniania z sąsiednich pasków.

W sumie konieczne było wykonanie 1728 pomiarów pętli histerezy magnetycznej ([2 obszary

kryształu] x [36 kątów pomiaru] x [8 pasków Fe] x [3-krotne zagęszczenie pomiarów

w funkcji położenia plamki na próbce]). Należy dodać, że szerokość plamki lasera

stosowanego w metodzie MOKE była rzędu 0.2mm, a maksymalna wartość zewnętrznego

pola magnetycznego, którego źródłem był elektromagnes przekraczała 0.5T.

Rysunek 8.5 przedstawia wybrane pętle histerezy magnetycznej w funkcji grubości Fe,

zmierzone na obu częściach kryształu, w kierunkach [001] oraz [1-10]. Prostokątne pętle

histerezy magnetycznej uzyskane dla warstwy Fe o grubości 10 ML w pomiarach

z zewnętrznym polem magnetycznym przyłożonym w kierunku [1-10], zarówno dla płaskiej

jak i wicynalnej powierzchni W, wskazują na to że oś łatwa namagnesowania jest równoległa

do kierunku [1-10], a kierunek [001] jest kierunkiem trudnym. Oznacza to, że warstwa

o grubości 10ML niezależnie od struktury podłoża ma grubość mniejszą od grubości

krytycznej SRT. Sytuacja zmienia się dla największej zbadanej grubości (45ML) Fe. W tym

przypadku prostokątne pętle histerezy w kierunku [001] wskazują na reorientację osi łatwej

82

namagnesowania na kierunek [001] i sygnalizują stan po SRT. Niestety, pętle zmierzone

w kierunku [1-10] dla 45 ML Fe na obu podłożach (podobnie jak pętla zmierzona

z polem wzdłuż [001] dla pokrycia 10ML na wicynalnej części podłoża), mimo wyraźnie

trudnego charakteru nie charakteryzują się zerową wartością namagnesowania w stanie

remanencji, co, jak to dalej będzie pokazane, niezwykle utrudnia ich interpretację.

W przypadku warstw Fe naniesionych na obu rodzajach podłoży zmiana kształtu pętli

histerezy mierzonej w polu przyłożonym wzdłuż kierunku [001] następuje w funkcji rosnącej

grubości warstwy stopniowo i polega na wzroście pozostałości magnetycznej oraz spadku

wartości pola nasycającego. Podobnie ciągły charakter ma zmiana kształtu krzywych

namagnesowania dla pola zewnętrznego w kierunku [1-10]: od pętli prostokątnych dla

małych grubości do pętli trudnych, z niezerową wartością remanencji i dużym polem

nasycającym.

Rys. 8.5. Pętle histerezy magnetycznej w funkcji grubości Fe, zmierzone na obu częściach kryształu, w kierunkach [001] oraz [1-10].

83

W przypadku Fe/W(110) pojawienie się w pomiarach w kierunku trudnym pętli z niezerową

remanencją o silnie histerezowym charakterze przypisywane było w literaturze dużej gęstości

defektów związanych ze wzrostem typu Stranskiego-Krastanowa dla podwyższonych

temperatur nanoszenia [Elme90]. Interpretacja charakteru przejścia SRT w oparciu o pomiary

magnetometryczne polega zazwyczaj na dopasowaniu zmierzonych pętli histerezy, a co za

tym idzie wyznaczeniu stałych anizotropii magnetycznej, w funkcji grubości warstwy.

Podejście tego typu pozwala często na separację przyczynków powierzchniowego

i objętościowego do anizotropii magnetycznej, jak również umożliwia precyzyjne określenie

grubości krytycznej. Dodatkowo, w przypadku konieczności uwzględnienia w wyrażeniu na

gęstość energii swobodnej warstwy Fe stałych anizotropii wyższego rzędu, analiza w tzw.

przestrzeni anizotropii pozwala na określenie mechanizmu przejścia [Mile96, Oepe97]. Próby

dopasowania prezentowanych powyżej, jak również mierzonych na etapie preparatyk

testowych, pętli histerezy magnetycznej prowadzone były przy pomocy serii skryptów

napisanych w środowisku Matlab. Symulacja pętli histerezy magnetycznej polega na

znajdowaniu, przy pomocy specjalnych procedur minimalizacyjnych dostępnych w Matlabie,

minimum lokalnego energii układu dla każdej wartości zewnętrznego pola magnetycznego,

z którym układ oddziałuje. W opisanych poniżej symulacjach gęstość energii swobodnej

warstwy Fe o grubości d opisana była wyrażeniem:

F/V = A*sin2φ + B*sin4φ, (8.1)

gdzie A i B są efektywnymi stałymi anizotropii odpowiednio 2 i 4-go rzędu, przy czym:

A = Kvp – Ksp/d, (8.2)

B = Kvpp – Kspp/d, gdzie:

φ – kąt pomiędzy wektorem namagnesowania a kierunkiem [001],

d – grubość warstwy,

Kvp i Kvpp - stałe objętościowej anizotropii magnetycznej 2 i 4-go rzędu,

Ksp i Kspp - stałe powierzchniowej anizotropii magnetycznej 2 i 4-go rzędu.

Rysunek 8.6 przedstawia symulację pętli histerezy magnetycznej dla warstwy Fe

o grubości d=140Å dla kierunku zewnętrznego pola magnetycznego równoległego do

kierunku krystalograficznego Fe[1-10], dla następujących wartości stałych anizotropii:

Kvp=15.6 * 104 J/m3

Ksp=0.61 * 10-3 J/m2

Kvpp=-4.1* 104 J/m3

Kspp=-0.16 * 10-3 J/m2

84

Powyższy zestaw stałych został dobrany w celach wizualizacyjnych i nie ma swojego źródła

ani w danych literaturowych ani w wynikach badań tej pracy. Kształt wysymulowanej pętli

jest zbliżony do kształtu krzywych namagnesowania publikowanych w literaturze [Elme90],

a w szczególności zerowa remanencja oraz dobrze określona wartość pola przeskoku Bs

pozwala na łatwą jej interpretację i wyznaczenie stałych A i B. Wartość A zależy tylko

i wyłącznie od nachylenia krzywej M(B) w otoczeniu punktu B = 0, natomiast wartość stałej

B wyznacza się na podstawie powyższego nachylenia i pola Bs obserwowanego w pętli

przeskoku.

Bs

Nachylenie krzywej M(B) dla niewielkich wartości pola zewnętrznego

Rys. 8.6. Symulacja pętli histerezy magnetycznej dla warstwy Fe/W(110)o grubości d=140Å dla kierunku zewnętrznego pola magnetycznego równoległego do kierunku krystalograficznego [1-10]. Gęstość energii swobodnej warstwy, która poddana zostaje w symulacji oddziaływaniu z polem zewnętrznym B dana jest wzorem 8.1.

By pokazać, że żaden stosowany w literaturze do analizy pętli histerezy magnetycznej

model nie przewiduje krzywych namagnesowania o kształcie takim jak zmierzone,

przeanalizowano opisaną wzorem 8.1 zależność energii swobodnej układu od kąta φ jaki

wektor namagnesowania tworzy z kierunkiem krystalograficznym [001] w płaszczyźnie

(110). Wyniki takiej analizy najlepiej jest przedstawić w dwuwymiarowej przestrzeni stałych

anizotropii A i B, jak to zostało zrobione na rysunku 8.7. Jak widać, przestrzeń taką można

podzielić zasadniczo na 5 obszarów wartości stałych A i B, które to obszary różnią się

położeniem lokalnych i globalnych minimów energii swobodnej układu (kątem dla którego

obserwuje się minimum energii). Te charakterystyczne obszary, oddzielone od siebie osiami

układu kartezjańskiego oraz prostą B=-A/2 i półprostą B=-A, zostały zaznaczone na rysunku

8.7 różnymi kolorami, a dla każdego z nich (jak również dla jednej z granic dwóch takich

obszarów) zamieszczono również reprezentatywne wykresy zależności energii swobodnej

85

86

Rys.

8.7.

Dw

uwym

iaro

wa

prze

strz

eń st

ałyc

h an

izot

ropi

i mag

nety

czne

j AB.

Obs

zary

o różn

ych

kolo

rach

odp

owia

dają

różn

ym za

leżn

ości

om gęs

tośc

i ene

rgii

swob

odne

j od

kzo

stał

o do

kład

nie

opis

ane

w te

kści

e. D

la k

ażde

go z

wyr

óżni

onyc

h ob

szar

ów o

raz

dla

wyb

rany

ch o

bsza

rów

gra

nicz

nych

(półp

rost

ych

oddz

iela

jący

ch o

bsza

ry)

odpo

wia

dają

ce im

sym

ulac

je pęt

li hi

ster

ezy

mag

nety

czne

j. D

wie

pom

arań

czow

e st

rzał

ki sy

mbo

lizują

moż

liwe

traj

ekto

rie

reor

ient

acji

spin

owej

[1-1

0]→

[001

].

ąta φ,

ich

znac

zeni

e p

rzes

trze

ni A

B za

mie

szcz

ono

W ćwiartce trzeciej, i w ograniczonej prostą B=-A/2 części drugiej ćwiartki układu

kartezjańskiego AB, znajduje się obszar zaznaczony kolorem fioletowym, który można

w przypadku układu Fe/W nazwać obszarem stanów „przed SRT”. Dla wartości stałych A i B

z tego obszaru energia swobodna układu ma jedno minimum, które przypada dla kąta φ

równego 90º, co oznacza, że kierunek łatwy namagnesowania jest równoległy do kierunku

[1-10]. Na wstawce do wykresu energii w funkcji kąta zostało to schematycznie zaznaczone

czerwoną strzałką symbolizującą wektor namagnesowania przy braku oddziaływania

z zewnętrznym polem magnetycznym. To, że kierunek [1-10] jest kierunkiem łatwym

potwierdzają symulacje pętli histerezy magnetycznej, które wykazują prostokątny kształt

i typowo łatwy charakter (wszystkie symulacje na rysunku wykonane zostały dla pola

magnetycznego zgodnego z [1-10]) w całej omawianej części przestrzeni AB. Zaznaczony

kolorem szarym obszar leżący w ćwiartce pierwszej i ograniczonej prostą B=-A/2 części

czwartej ćwiartki układu można z kolei nazwać obszarem stanów „po SRT”. Określenie to

wynika z faktu, że energia swobodna układu w tej części przestrzeni AB ma swoje minimum

dla kąta φ = 0º, a więc kierunkiem łatwym namagnesowania jest tym razem kierunek [001],

tak jak to ma miejsce w litym Fe. Ponownie potwierdzeniem są symulacje pętli histerezy

magnetycznej, które wykazują typowo trudny charakter i zerową wartość namagnesowania

w stanie remanencji. Patrząc na przestrzeń AB widać, że SRT, którego analiza ma posłużyć do

oszacowania magnetycznej anizotropii indukowanej przez stopnie atomowe, może być

zrealizowane na 2 sposoby, zaznaczone na rysunku 8.7 pomarańczowymi strzałkami. Należy

nadmienić, że ten sposób zaznaczenia możliwych trajektorii przejścia SRT w przestrzeni AB

układu od kąta φ, jaki wektor namagnesowania tworzy z kierunkiem [001]. Ponadto na

rysunku znajdują się też symulacje przykładowych pętli histerezy magnetycznej, wykonane

dla układu o energii swobodnej opisanej równaniem 8.1 i oddziałującego z zewnętrznym

polem magnetycznym równoległym do kierunku [1-10], którego wartość maksymalna

wynosiła w każdej symulacji 120 mT. Położenie symulowanych pętli w przestrzeni AB

odpowiada w przybliżeniu wartościom stałych A i B użytych w konkretnych symulacjach.

Skala na osiach A i B nie jest jednakowa, a symulacje analogiczne do prezentowanych na

rysunku wykonane zostały w bardzo szerokim zakresie wartości w porównaniu z danymi

spotykanymi w literaturze. Na rodzaj zależności energii swobodnej układu od kąta φ oraz na

kształt i charakter pętli histerezy magnetycznej wpływ ma jedynie stosunek wartości stałych

A i B. W przypadku symulacji pętli histerezy magnetycznej wartości bezwzględne stałych A

i B wpływają jedynie na wartość zewnętrznego pola magnetycznego, jakie potrzebne jest by

nasycić magnetycznie układ.

87

(przy użyciu linii prostej - strzałki) ma tutaj znaczenie schematyczne i nie oznacza, że

trajektorie takie muszą być w ogólnym przypadku liniowe. Może się tak faktycznie zdarzyć

np. gdy możliwe jest rozseparowanie przyczynków do anizotropii magnetycznej pochodzenia

objętościowego i powierzchniowego, a stałe A i B spełniają równania 8.2 (tzn. istnieje taki

zestaw stałych Kvp, Kvpp, Ksp i Kspp dla którego spełnione są równania 8.2) Strzałką

przerywaną zaznaczono na rys 8.7 przejście, w którym układ wraz z rosnącą grubością

warstwy Fe (lub inną zmianą indukującą przejście, np. adsorpcją lub odpowiednią zmianą

temperatury) przechodzi przez zajmujący część drugiej ćwiartki układu obszar przestrzeni AB

zaznaczony na rysunku 8.7 kolorem niebieskim. W obszarze tym minimum energii

swobodnej przypada dla kąta pośredniego pomiędzy kierunkami [1-10] i [001]. Kąt ten zależy

od stosunku wartości stałych A i B; przykładowo, gdy A = B to kierunek łatwy

namagnesowania jest dokładnie w środku (45º) pomiędzy kierunkami [1-10] i [001]. Pętle

histerezy magnetycznej w całym tym obszarze cechuje niezerowa wartość namagnesowania w

stanie remanencji. Odpowiednia zmiana stałych A i B układu może spowodować przesuwanie

się minimum jego energii swobodnej do kąta równego 0º, czyli przejście układu do obszaru

stanów „po SRT”. SRT w takim scenariuszu odbywa się zatem poprzez stopniowy obrót

wektora namagnesowania od kierunku [1-10] do kierunku [001], co w literaturze często

określa się jako model koherentnej rotacji. Drugi sposób, w jaki może zostać zrealizowane

przejście został zaznaczony na rysunku 8.7 strzałką kropkowaną i wiąże się on z przejściem

układu przez dwa obszary (zaznaczone kolorami zielonym i białym) przestrzeni AB,

w których energia swobodna ma dwa minima lokalne: jedno dla wektora namagnesowania

zgodnego z kierunkiem [1-10] a drugie dla zgodnego z kierunkiem [001]. Jedno z tych

minimów (w zależności od tego, w którym z dwóch obszarów znajduje się układ) jest

jednocześnie globalnym minimum energii. Wyjątkiem jest granica obu obszarów, półprosta

B = -A, na której oba minima mają taką samą głębokość i w związku z tym można

powiedzieć, że kierunki [1-10] oraz [001] są z punktu widzenia właściwości magnetycznych

równoważne. Znajduje to odzwierciedlenie w symulacjach pętli histerezy magnetycznej, które

dla pola zewnętrznego wzdłuż [001] jak i wzdłuż [1-10] mają prostokątny kształt i identyczne

pole koercji (są identyczne). W przypadku obu obszarów stykających się z półprostą B = -A

występowanie dwóch różnych minimów energii swobodnej również znajduje swoje odbicie

w symulacjach pętli histerezy magnetycznej. Pętle symulowane dla obu kierunków pola

magnetycznego też są prostokątne, jednak tym razem różnią się one polem koercji. Oznacza

to, że w obszarze zaznaczonym na zielono (który jest „bliżej” obszaru stanów „przed

przejściem”) łatwiej jest przemagnesować układ w kierunku [1-10] i analogicznie w obszarze

88

o kolorze białym („bliższym” obszarowi stanów „po przejściu”) pole koercji jest mniejsze dla

kierunku [001]. Należy jeszcze wspomnieć, że oprócz dwóch wymienionych rodzajów

przejścia w przestrzeni AB możliwy jest jeszcze jeden, najprostszy i najrzadziej spotykany

jego scenariusz, a mianowicie, gdy przejście odbywa się przez punkt będący początkiem

układu współrzędnych AB. W takim przypadku mamy do czynienia z magnetycznym

przejściem fazowym pierwszego rodzaju.

Porównując opisane i zilustrowane symulacjami scenariusze SRT z przejściem

obserwowanym doświadczalnie i przedstawionym poprzez zmierzone pętle histerezy

magnetycznej (w obu badanych układach), należy stwierdzić, że niestety zmierzone pętle

(rys. 8.5), niezależnie od grubości Fe, wyraźnie odbiegają kształtem od pętli uzyskanych

w symulacjach. Uniemożliwia to opisaną wyżej analizę i wyznaczenie stałych A i B w funkcji

grubości Fe. Co prawda obszar przestrzeni AB zaznaczony na rysunku 8.7 kolorem

niebieskim wykazuje niezerową wartość namagnesowania w stanie remanencji (obserwowaną

również w zmierzonych pętlach histerezy), jednak pętle będące wynikiem pomiarów

i symulacji mają drastycznie odmienny charakter. Jest bardzo istotne, że symulacje pętli

histerezy magnetycznej wykonano w bardzo szerokim zakresie wartości stałych A i B,

z bardzo małym krokiem ich wartości. W tym celu powstały specjalne serie skryptów Matlaba

służące do automatycznej symulacji pętli histerezy dla różnych modeli (np. poprzez

sprawdzanie całych przedziałów wartości stałych anizotropii magnetycznej) i ich

porównywania z pętlami zmierzonymi, jak również skrypty wyposażone w proste procedury

dopasowywania krzywych teoretycznych do obserwowanych doświadczalnie. Odrębna seria

skryptów służy do symulacji pętli histerezy i zapisywania jej wyników dla zadanego przez

użytkownika modelu w funkcji kąta, pod którym przyłożone jest zewnętrzne pole

magnetyczne. Ta seria skryptów wykorzystana była przy próbach symulacji kątowych

zależności namagnesowania w stanie remanencji prezentowanych w dalszej części

podrozdziału, jak również w celu wykluczenia błędu orientacji próbki (np. obrotu o kilka

stopni względem nominalnego kierunku pomiaru) jako źródła obserwowanej w zmierzonych

pętlach niezerowej remanencji. Prócz prostych skryptów dla jednej, jednorodnej

magnetycznie warstwy (wykorzystanych w tej pracy) powstały też skrypty do symulacji pętli

dla praktycznie dowolnej liczby warstw magnetycznych, z uwzględnieniem ich

indywidualnych właściwości anizotropowych oraz wzajemnych sprzężeń.

Za pomocą tych narzędzi sprawdzono też odrzucany w literaturze model, w którym dopuszcza

się istnienie magnetycznych niejednorodności w kierunku prostopadłym do warstwy (swoisty

wachlarz magnetyczny), który owocuje pętlami histerezy magnetycznej bardzo podobnymi do

89

zmierzonych. Wymaga on jednak założenia niezwykle małej stałej bezpośredniego

oddziaływania wymiennego w warstwie Fe, a jego dyskusja wykracza poza ramy niniejszej

pracy. Osobna publikacja poświęcona temu problemowi jest w przygotowaniu [Slez09].

Przedstawione powyżej intensywne próby wytłumaczenia zmierzonych pętli histerezy

magnetycznej przy pomocy symulacji prowadzą zatem do wniosku, że spotykane

w literaturze modele nie są w stanie opisać prezentowanych pomiarów. Dlatego też dokonano

analizy ilościowej wszystkich zmierzonych pętli histerezy magnetycznej i wyznaczono

zależności wartości namagnesowania w stanie remanencji oraz pola magnetycznego

potrzebnego do nasycenia magnetycznego warstwy Fe od kąta α pod którym przykładane było

zewnętrzne pole magnetyczne. Zależności pola nasycającego częściowo potwierdzają

symetrie obserwowane w zależnościach namagnesowania, lecz nie będą one prezentowane

i omawiane w pracy, ponieważ np. w przypadku pętli histerezy o prostokątnym kształcie

wartość ich pola koercji zależy w głównej mierze nie od anizotropii magnetycznej układu,

lecz od stopnia niejednorodności, struktury domenowej indukowanej procesem

przemagnesowania czy wreszcie od grubości warstwy.

Rysunek 8.8 przedstawia biegunowe zależności namagnesowania w stanie remanencji

od kąta α, mierzonego względem kierunku [001] dla obu części próbki i dla wszystkich

badanych grubości. Na potrzeby prezentacji punkty wykresów z zakresu kątów (180 – 360°)

zostały uzyskane poprzez odbicie pomiarów w zakresie (0 - 180°) względem osi [001]. Dla

stosunkowo niewielkich pokryć nominalnych (10, 15 czy 20ML) zależności kątowe, mimo

pewnych różnic ilościowych, wykazują podobny kształt na obu częściach badanej próbki.

Kształt ten, charakterystyczny dla stanu przed przejściem SRT, zdominowany jest przez

anizotropię magnetyczną interfejsów Ag/Fe i Fe/W. Podobnie rzecz ma się dla dwóch

największych pokryć nominalnych (40 i 45ML); jedynie oś łatwa namagnesowania jest teraz

równoległa do kierunku [001], a przyczynek do energii swobodnej układu pochodzący od

anizotropii magnetycznej powierzchni jest już procentowo niewielki. Uwagę zwraca jedynie

to, że, np. dla pokrycia 45ML, wartość pozostałości magnetycznej dla płaskiej części próbki

jest niewielka, ale ciągle niezerowa i, co jeszcze bardziej zaskakujące, w przypadku części

Fe/W(540) wartość ta jest dużo większa (wartość znormalizowanego namagnesowania

w stanie remanencji mR = 0.4). Fakt ten, jak również stosunkowo duże pola koercji

w mierzonych pętlach histerezy magnetycznej, może być związany z podniesioną

koncentracją niejednorodności w objętości próbki przygotowanej zgodnie z wybranym

sposobem preparatyki.

90

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0

30

6090

120

150

180

210

240270

300

330

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0

30

6090

120

150

180

210

240270

300

330

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0.00.20.40.60.81.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.00.20.40.60.80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0.00.20.40.60.81.00.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

10ML

15ML

20ML

30ML

35ML

40ML

45ML

25ML

Ag/Fe/W(540)Ag/Fe/W(110)[1-10]

[001]

Rys. 8.8. Zależności namagnesowania w stanie remanencji od kąta α pomiaru, mierzonego względem kierunku [001], dla obu części próbki i dla wszystkich badanych grubości Fe. Okrąg odpowiada wartości namagnesowania nasycenia.

91

Dla pokrycia 30ML zmierzone na obu częściach kryształu zależności kątowe wskazują na

rosnący przyczynek anizotropii magnetokrystalicznej, co w przypadku warstw Ag/Fe/W(540)

objawia się obserwowaną 4-krotną symetrią zależności kątowych. Na atomowo płaskiej

części próbki zależność kątowa namagnesowania w stanie remanencji ma dla takiego

pokrycia zdecydowanie odmienny charakter, co stanowi pierwszą obserwowaną różnicę we

właściwościach magnetycznych badanych układów. Jeszcze większą różnicę widać dla

pokrycia 35ML, dla którego obserwowana na płaskim obszarze próbki zależność kątowa

przybiera już swój ostateczny kształt (przynajmniej w badanym zakresie grubości), który

zinterpretowano jako stan po SRT, podczas gdy na części Fe/W(540) analogiczna zależność

jest ciągle jeszcze bardziej skomplikowana i charakteryzuje się wartościami

znormalizowanego namagnesowania mR=1.0 w obu głównych kierunkach

krystalograficznych [1-10] i [001]. Dopiero wzrost pokrycia do 40ML powoduje, że mimo

wspominanej stosunkowo dużej wartości remanencji dla kierunku [1-10], kształt wyznaczonej

zależności kątowej można zinterpretować jako stan po SRT. Zarówno z rysunku 8.5

przedstawiającego pętle histerezy magnetycznej, jak i z rysunku 8.8 można odczytać wartości

namagnesowania w stanie remanencji dla dowolnych kierunków pomiaru w funkcji grubości.

Celowym wydaje się jednak ich prezentacja dla dwóch najistotniejszych kierunków,

a mianowicie [1-10] i [001]. Rysunek 8.9 przedstawia wartości znormalizowanego

namagnesowania w stanie remanencji mR w funkcji pokrycia nominalnego dla obu

wspomnianych kierunków, wyznaczone na obu badanych obszarach próbki: Ag/Fe/W(110)

i Ag/Fe/W(540). Jeśli stan „po SRT” zdefiniujemy jako najmniejsze pokrycie nominalne, dla

którego wartość mR=1 w kierunku [001] i jest jednocześnie zdecydowanie mniejsza od jeden

dla kierunku [1-10], to tak zdefiniowane grubości krytyczne SRT wynoszą dla obszarów

Ag/Fe/W(110) i Ag/Fe/W(540) odpowiednio: dc110 = 70Å (35ML) i dc540 = 80Å (40ML). Ich

różnica wynosi zatem ∆dc = 10Å (5ML). Definiując analogicznie stan „przed SRT” można by

dojść do wniosku, że różnica analogicznych grubości krytycznych (które wynosiłyby wtedy:

dc110 = 50Å (25ML) i dc540 = 50Å (25ML)) wynosi zero, a tym samym wpływ stopni

atomowych jest niewidoczny. Nie jest to jednak prawdą, ponieważ najwyraźniej stopnie

atomowe wpływają na szerokość przejścia (co widać zwłaszcza na rysunku 8.8), które choć

zaczyna się na obu częściach próbki przy takim samym pokryciu Fe, to jednak w przypadku

warstw Fe/W(540) rozciąga się przynajmniej o 5 warstw atomowych dalej niż to ma miejsce

na płaskiej części próbki. Użycie słowa przynajmniej jest uzasadnione znacznie podniesioną

wartością namagnesowania w stanie remanencji mR dla kierunku [1-10] nawet

w najgrubszych badanych warstwach Fe/W(540).

92

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

Ag/Fe/W(110)[001][1-10]

Ag/Fe/W(540)

Pokrycie nominalne Fe [ML]

0 10 20 30 40 50

Znor

mal

izow

ane

nam

agne

sow

anie

w s

tani

e re

man

encj

i

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2[001][1-10]

<--35ML

<--40ML

Rys. 8.9. Zależności mR(θ) zredukowanego namagnesowania w stanie remanencji dla kierunków: [001] (linie przerywane) oraz [1-10] (linie ciągłe) wyznaczone dla obu części próbki: Ag/Fe/W(110) (kolor czerwony) oraz Ag/Fe/W(540) (kolor niebieski). Linie łączące punkty służą jedynie za przewodnik dla oka.

8.3 Oszacowanie anizotropii magnetycznej pochodzącej od stopni atomowych.

W podrozdziale 8.2 pokazano, że zastosowana preparatyka warstw Fe powoduje, że

zmierzone pętle histerezy magnetycznej nie dają możliwości bezpośredniego wyznaczenia

stałych magnetycznej anizotropii objętościowej i powierzchniowej. Pokazano też jednak, że

z analizy obrazów dyfrakcyjnych LEED wynika, że dyslokacje i związane z nimi naprężenia

epitaksjalne wynikające z niedopasowania sieciowego podłoża i adsorbatu Fe ulegają

relaksacji przy tych samych pokryciach nominalnych na obu rodzajach powierzchni

wolframu. Oznacza to, że przyczynek naprężeń do członu objętościowego anizotropii

magnetycznej powinien być w obu badanych układach taki sam. Ponadto, biorąc pod uwagę,

że warunki preparatyki Fe na obu częściach podłoża były identyczne, można się spodziewać,

że wszelkie inne źródła (np. niejednorodności w objętości próbki) anizotropii objętościowej

są w obu przypadkach podobne. Z tych dwóch założeń wynika, że uzasadnione jest przyjąć

stałe magnetycznej anizotropii objętościowej Kvp takie same dla warstw Ag/Fe/W(110)

93

i Ag/Fe/W(540). Takie samo założenie zostało poczynione w omówionej w rozdziale 2 pracy

Albrechta et al. [Albr92B], w której autorzy uzasadniają, że zarówno płaskie warstwy Fe jak

i wytworzone struktury Fe ze stopniami cechuje taka sama magnetyczna anizotropia

objętościowa. Przy takim założeniu i biorąc wartość stałej Kvp = 7.3 * 104 J/m3 z pracy

[Elme90] można wyznaczyć stałe magnetycznej anizotropii w płaszczyźnie Ksp dla obu części

próbki. Prawdą jest bowiem, że dla krytycznej grubości SRT oraz kąta ϕ = 90o przyczynek

anizotropii magnetycznej do energii swobodnej układu wynosi zero, wskutek zrównania się

jego członów objętościowego i powierzchniowego:

(F/V)110 = (Kvp/4)(sin22ϕ + sin4 ϕ) – (Ksp/d)sin2 ϕ = 0 (8.3)

dla d = dc i ϕ = 90 o

Na podstawie równania 8.3 i przy użyciu stałej Kvp = 7.3 * 104 J/m3 można wyznaczyć stałe

magnetycznej anizotropii powierzchniowej w płaszczyźnie dla warstw Ag/Fe/W(110)

i Ag/Fe/W(540):

Ksp110 = 0.127 * 10-3 J/m2 (8.4)

Ksp540= 0.145 * 10-3 J/m2 (8.5)

i ich różnicę (czyli przyczynek związany wyłącznie z obecnością stopni atomowych) :

ΔKsp=0.018 * 10-3 J/m2 (8.6)

Biorąc pod uwagę gęstość stopni atomowych badanych w niniejszej pracy, powyższa różnica

stałych anizotropii może zostać przeliczona na przyczynek anizotropii magnetycznej stopni

do energii swobodnej układu na jednostkę długości lub na atom:

Kst = 0.33 * 10-13 J/m (8.7)

est = 0.057 meV/atom (8.8)

Wyznaczone wartości stałych magnetycznej anizotropii powierzchniowej w płaszczyźnie

Ksp110 i Ksp540 mogą być jednak obciążone dużym błędem, ponieważ zostały one wyliczone na

podstawie stałej anizotropii objętościowej wziętej z literatury, wyznaczonej na dodatek dla

innego rodzaju preparatyki. Natomiast ich różnica, a tym samym wartości Kst i est, powinna

być dobrym przybliżeniem stanu rzeczywistego. Należy zwrócić uwagę, że badana

anizotropia magnetyczna stopni atomowych preferuje, podobnie jak atomowo płaska

powierzchnia, orientację wektora namagnesowania zgodną z kierunkiem [1-10], a więc

prostopadłą do kierunku stopni atomowych. Wyznaczone wartości Kst i est są 3-krotnie

mniejsze od analogicznych wartości uzyskanych w pracy [Albr92B]. Ponadto indukowana

obecnością stopni atomowych anizotropia magnetyczna w płaszczyźnie preferuje

w cytowanej pracy [Albr92B] kierunek równoległy do stopni, co stanowi jeszcze większą

94

różnicę w porównaniu z wynikami uzyskanymi w tym rozdziale. Możliwym wytłumaczeniem

powyższych rozbieżności jest fakt, że w niniejszej pracy stopnie atomowe są obecne nie tylko

na powierzchni granicznej Ag/Fe ale również na granicy Fe/W. Z kolei w pracy [Albr92B]

stopnie atomowe uzyskano poprzez zastosowanie specjalnego rodzaju preparatyki warstw Fe

na płaskim monokrysztale W(110). Skutkiem tego stopnie atomowe są w tym przypadku

obecne jedynie na powierzchni granicznej żelaza. Jeśli założyć, że magnetyczna anizotropia

powierzchniowa stopni atomowych interfejsu Ag/Fe preferuje kierunek łatwy równoległy do

stopni (jak to ma miejsce w pracy [Albr92B] dla niepokrytej powierzchni Fe(110)), to nasuwa

się wniosek, że stopnie atomowe powierzchni granicznej Fe/W sprzyjają namagnesowaniu

układu prostopadłemu do nich.

95

9. Wpływ stopni atomowych na właściwości magnetyczne układu Au/Co/Au/W.

Celem badań przedstawionych w niniejszym rozdziale było zbadanie wpływu stopni

atomowych na właściwości magnetyczne warstw kobaltu w układzie Au/Co/Au/W. W tym

celu jako podłoże dla próbek testowych jak również dla próbki na której wykonano opisane

niżej pomiary ponownie użyto kryształu zawierającego dwa rodzaje powierzchni: W(110)

i W(540). Rysunek 9.1 przedstawia schemat próbki na której wykonywane były wszystkie

pomiary prezentowane w tym rozdziale.

W(110) / (540)

1-8 nm Co

Au

Auwicynalna część

próbkiatomowo płaska

część próbki

W(110) / (540)W(110) / (540)

1-8 nm Co

1-8 nm Co

AuAu

Auwicynalna część

próbkiatomowo płaska

część próbki Auwicynalna część

próbkiatomowo płaska

część próbki

Rys. 9.1. Schemat próbki badanej w niniejszym rozdziale. Na obie części podłoża W(110/540) naparowano warstwę buforową Au o grubości 50Å. Następnie na całą próbkę naniesiono dyskretny klin Co o grubościach z przedziału 1 - 8nm. Całość przykryto zabezpieczającą warstwa Au. Gęsto wyrysowane, czarne kreski na części warstwy buforowej Au symbolizują jej wicynalną strukturę.

Po procesie czyszczenia i weryfikacji struktury krystalicznej obu części podłoża naparowano

na nie w temperaturze pokojowej buforową warstwę złota o grubości 50Å. Następnie przy

użyciu przesuwnej przesłony wytworzono (wzrost również w temperaturze pokojowej) na

całej próbce dyskretny klin Co, tak, że zarówno na atomowo płaskiej jak i wicynalnej części

próbki powstały paski Co o grubościach 10, 20, 25, 35, 45, 55, 65 i 80Å. Całość została

przykryta w temperaturze pokojowej warstwą zabezpieczającą Au o grubości 20Å,

umożliwiającą późniejsze wykonanie pomiarów MOKE ex-situ. Użycie warstwy

zabezpieczającej i wykonanie pomiarów właściwości magnetooptycznych ex-situ było

konieczne, ponieważ wstępne pomiary na układach: nieprzykrytym Co/Au/W oraz

przykrytym złotem Au/Co/Au/W wykazały, że dostępne w zestawie MOKE in-situ

96

maksymalne zewnętrzne pole magnetyczne (niewiele większe od 100mT) jest zdecydowanie

zbyt małe by nasycić magnetycznie lub choćby przekroczyć wartość pola koercji warstw Co

w całym ich badanym zakresie grubości.

Na każdym etapie preparatyki opisanej wyżej próbki dokonywano analizy

strukturalnej LEED. Rysunek 9.2 przedstawia obrazy LEED (dla energii padających

elektronów 92eV) warstwy buforowej Au na obu częściach podłoża.

(a) (b)

Rys. 9.2. Obrazy dyfrakcyjne LEED warstwy buforowej Au na obu częściach podłoża: a) Au(111)/W(110) oraz b) Au(544)/W(540). Energia padających elektronów wynosiła 92eV. Dodatkowo pokazany został (c) obraz STM warstwy buforowej Au na powierzchni W(540), który stanowi potwierdzenie jej wicynalnej struktury.

Z analizy obrazu LEED na rysunku 9.2a można wywnioskować, że na powierzchni W(110)

w temperaturze pokojowej rośnie Au(111) wykazujące niewielką dystorsję, którego kierunek

krystalograficzny Au[-211] jest prawie równoległy do kierunku W[1-10].

Z charakterystycznych rozszczepień plamek dyfrakcyjnych na obrazie LEED przedstawionym

na rysunku 9.2b wynika jasno, że warstwa buforowa złota na podłożu W(540) przejmuje jego

wicynalny charakter. Z analizy wielkości rozszczepienia refleksów wynika, że powstała

powierzchnia złota może być w tym przypadku opisana wskaźnikami Millera Au(544).

Powierzchnia taka, odchylona od kierunku [111] o 6.21º w stronę kierunku [2-1-1], składa się

z tarasów Au(111) zawierających 9 rzędów atomowych każdy, rozdzielonych

monoatomowymi stopniami zorientowanymi wzdłuż kierunków [0-11]. Wicynalną strukturę

warstwy buforowej Au potwierdza również pokazany na rysunku 9.2c obraz STM (pomiary

kontrolne wykonano w IKiFP), na którym widoczne są gęsto upakowane, wykazujące

periodyczną strukturę stopnie atomowe zorientowane zgodnie z kierunkiem W[001].

Warstwy kobaltu wykazują w całym badanym zakresie grubości i na obu podłożach

symetrię (1 x 1) względem powierzchni Au(111), co zostało udokumentowane na rysunku

9.3.

97

(a) (b)

Rys. 9.3. Obrazy dyfrakcyjne LEED warstwy Co na obu częściach próbki: a) Au(111)/W(110) oraz b) A(544)/W(540).

Z obrazu dyfrakcyjnego warstwy kobaltu na wicynalnej powierzchni Au(544)/W(540) wynika

więc, że powierzchnia tej warstwy nie odzwierciedla wicynalnej struktury warstw spodnich

Au(544)/W(540), przy czym wniosek ten tyczy się również struktury wierzchniej,

zabezpieczającej warstwy Au(111). Zarówno poszerzone plamki w obrazach dyfrakcyjnych

warstw Co, jak również kontrolne obrazy STM świadczą o tym, że przy zastosowanym

procesie preparatyki omawianej próbki kobalt charakteryzuje ziarnista morfologia, ze średnim

rozmiarem ziaren wynoszącym kilka nanometrów.

Właściwości magnetyczne warstw Au/Co/Au/W w całym analizowanym przedziale

grubości warstw Co, na obu częściach (wicynalnej i płaskiej) próbki badano przy pomocy

metody MOKE ex-situ w geometriach polarnej i podłużnej. Rysunek 9.4 prezentuje pętle

histerezy magnetycznej zmierzone w geometrii polarnej PMOKE dla wszystkich grubości Co.

Kolorem czerwonym wyrysowane zostały pętle zmierzone na płaskiej części kryształu,

natomiast do prezentacji pomiarów na wicynalnej części próbki użyto koloru niebieskiego.

Zgodnie z przewidywaniami najcieńsze z badanych warstwy Co zarówno na płaskiej jak i na

wicynalnej powierzchni Au są namagnesowane w kierunku prostopadłym do płaszczyzny

próbki o czym świadczy prostokątny kształt zmierzonych pętli histerezy magnetycznej dla

grubości Co wynoszącej 10Å. Stan taki utrzymuje się jeszcze na płaskiej powierzchni Au dla

warstwy Co o grubości 20Å, podczas gdy na powierzchni wicynalnej zmierzona pętla

histerezy magnetycznej charakteryzuje się już nieznacznie obniżoną wartością pozostałości

magnetycznej. Jednakże, podczas gdy dla próbki na podłożu płaskim obserwuje się ostre

przejście SRT z kierunku prostopadłego do płaszczyzny, charakteryzujące się trudną,

zero-remanencyjną pętlą PMOKE dla d=25Å (i oczywiście dla wszystkich większych

grubości), to dla kobaltu na powierzchni ze stopniami prostopadła składowa namagnesowania

(malejąca z grubością) utrzymuje się w stanie remanencji co najmniej do 80Å. Dla rosnącej

98

grubości warstw Co na powierzchni Au(544) zmierzone pętle histerezy cechuje ponadto

rosnące, w zasadzie liniowe z grubością pole koercji (rys. 9.5).

-150 -100 -50 0 50 100 150

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

B[mT]

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

B [mT]

-800 -600 -400 -200 0 200 400 600 800

10Å

20Å

25Å

35Å

45Å

55Å

65Å

80Å

Rys. 9.4. Pętle histerezy magnetycznej zmierzone w geometrii polarnej PMOKE dla wszystkich badanych grubości Co, na obu częściach próbki: płaskiej (na czerwono) i wicynalnej (na niebiesko).

99

Taki charakter zmian pętli histerezy warstw Co/Au(544) w funkcji grubości kobaltu świadczy

o tym, że obserwowane jest ciągłe przejście SRT od kierunku prostopadłego do płaszczyzny

próbki, przez fazę w której kierunek łatwy namagnesowania stopniowo odchyla się coraz

bardziej od normalnej do płaszczyzny próbki, do stanu w którym wektor namagnesowania

leży w płaszczyźnie próbki. Stan namagnesowania w płaszczyźnie powinien być osiągnięty

dla grubości Co większej niż maksymalna badana w tej pracy. Zupełnie odmienny charakter

przejścia obserwowany jest dla warstw Co na powierzchni Au(111). Pętle histerezy zmieniają

gwałtownie swój kształt i charakter: od pętli prostokątnej charakterystycznej dla pomiaru

wzdłuż kierunku łatwego namagnesowania dla grubości 10 i 20Å do pętli o zerowej wartości

namagnesowania w stanie remanencji, o typowo trudnym charakterze dla grubości Co 35Å.

d [A]0 20 40 60 80

0

20

40

60

80

100

120

Hc

[mT]

100

Rys. 9.5. Zależność pola koercji wyznaczonego z pętli histerezy magnetycznej warstw Au/Co/Au(544)/W(540) od grubości warstwy Co.

d [Å]

Różny charakter obserwowanego przejścia SRT na obu badanych powierzchniach Au, jak

również efekt stabilizacji składowej prostopadłej namagnesowania na powierzchni wicynalnej

Au(544) widoczne są wyraźnie na rysunku 9.6, na którym przedstawiono wartość

znormalizowanego namagnesowania (namagnesowanie normalizowano do jego wartości

w maksymalnym polu magnetycznym) w stanie remanencji w funkcji grubości dla warstw Co

na obu częściach próbki. Liniami ciągłymi (służącymi jedynie za przewodnik dla oka)

połączono punkty oznaczające wartość namagnesowania w stanie remanencji dla pomiarów

w geometrii polarnej. Linie przerywane łączą z kolei punkty namagnesowania wyznaczonego

z wykonanych dodatkowo pomiarów w geometrii podłużnej, z zewnętrznym polem

magnetycznym przykładanym wzdłuż kierunku W[1-10] (czyli Au[-211]). Widać wyraźnie,

że charakter przejścia SRT w warstwach Co na powierzchniach Au płaskiej i wicynalnej jest

bardzo różny.

100

d [A]

0 20 40 60 80 100

Znor

mal

izow

ane

nam

agne

sow

anie

w s

tani

e re

man

encj

i

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

PMOKE Au/Co/Au/W(540)PMOKE Au/Co/Au/W(110)LMOKE Au/Co/Au/W(110)LMOKE Au/Co/Au/W(540)

d [Å]Rys. 9.6. Wartość znormalizowanego namagnesowania w stanie remanencji mRw funkcji grubości warstwy Co dla obu części próbki. Linie (służące jedynie za przewodnik dla oka) przerywane odnoszą się do pomiarów LMOKE, ciągłe do pomiarów PMOKE. Kolorami czerwonym i niebieskim zaznaczono wartości mR dlaodpowiednio płaskiej i wicynalnej części próbki.

W przypadku warstw Au/Co/Au(544) jest ono ciągłe i rozciąga się do znacznie większych

grubości Co niż to ma miejsce w przypadku warstw Au/Co/Au(111). Pomiary MOKE

w geometrii podłużnej i wyznaczone z nich namagnesowanie w stanie remanencji pozostają

w jakościowej zgodności z wynikami pomiarów PMOKE: na obu badanych powierzchniach

Au duża wartość (~1.0) znormalizowanego namagnesowania w stanie remanencji dla

pomiarów PMOKE koresponduje z jego niewielką wartością (znacznie obniżoną na

powierzchni wicynalnej lub bliską zero na powierzchni płaskiej Au) dla pomiarów LMOKE.

Podobnie, dla grubości większych niż 25Å niewielka wartość sygnału PMOKE w zerowym

zewnętrznym polu magnetycznym odpowiada pełnej wartości namagnesowania (lub

w przypadku wicynalnej części próbki wynoszącej ok. 0.9) wyznaczonej z pomiarów

LMOKE. Należy wspomnieć, że dla warstw Co na powierzchni Au(544) wartości mR

wyznaczone z pomiarów PMOKE dla przedziału grubości (45 - 80Å) nie odpowiadają

dokładnie wartościom rzeczywistym. Wynika to z faktu, że proces normalizacji wszystkich

omawianych w pracy pętli histerezy magnetycznej polega na przyjęciu jego wartości równej

1.0 (lub -1.0) w stanie nasycenia magnetycznego układu. Tymczasem we wspomnianym

zakresie grubości dostępne maksymalne zewnętrzne pole magnetyczne było zbyt małe by

nasycić badany układ. Z tego powodu prezentowane na wykresie 9.6 wartości

namagnesowania są dla przedziału grubości Co (45 - 80Å) na wicynalnej powierzchni Au

101

lekko zawyżone. Nie ma jednak wątpliwości, że z pętli PMOKE, przedstawionych na rysunku

9.4 wynika niezerowa wartość namagnesowania w stanie remanencji warstw

Au/Co/Au(544)/W(540). Mimo braku nasycenia magnetycznego w pomiarach PMOKE na

atomowo płaskiej części kryształu równie ewidentna jest prawie zerowa wartość mR

w przedziale grubości (25 - 80Å). Dlatego też fakt braku nasycenia

w niektórych z prezentowanych na rysunku 9.4 pomiarach, choć niepożądany, nie stanowi

problemu z punktu widzenia interpretacji otrzymanych wyników.

Bardziej szczegółowe pomiary właściwości magnetycznych opisanej próbki i ich

dokładniejsza analiza ilościowa zostały wykonane w grupie prof. A. Maziewskiego

z Białegostoku, a ich dokładny opis znajduje się we wspólnej publikacji obu grup [Stup08A].

Podstawową przewagą wspomnianych pomiarów nad opisanymi w pracy było to że, oprócz

dostępnego znacznie większego maksymalnego pola magnetycznego umożliwiającego

nasycenie magnetyczne układu, zastosowano w nich tzw. magnetometrię wektorową MOKE.

W metodzie tej pomiarów magnetooptycznych dokonuje się przy dodatkowo przyłożonym

zewnętrznym stałym polu magnetycznym w płaszczyźnie próbki (a więc pomiar odbywa się

w dwóch skrzyżowanych zewnętrznych polach magnetycznych), które umożliwia późniejszą

analizę ilościową wyników opartą na założeniu, że w trakcie procesu przemagnesowania

układ znajduje się w stanie jednodomenowym. Na podstawie pomiarów MOKE w różnych

konfiguracjach (zdeterminowanych kierunkiem zewnętrznego pola magnetycznego) możliwe

jest wyznaczenie wszystkich 3 składowych przestrzennych wektora namagnesowania.

W pracy [Stup08A] pokazano w szczególności, że proces przemagnesowania warstw Co na

Au(544) od stanu z namagnesowaniem prostopadłym do płaszczyzny układu („w górę”) do

stanu antyrównoległego („w dół”) może być zrealizowany nie tylko poprzez przyłożenie

zewnętrznego pola magnetycznego prostopadłego do płaszczyzny próbki, lecz jest też

możliwy w polu magnetycznym przykładanym w płaszczyźnie układu.

Podsumowując należy stwierdzić, że przejście SRT na płaskiej powierzchni Au(111)

zachodzi w bardzo niewielkim przedziale grubości ~ (20 - 25Å), natomiast w przypadku

powierzchni wicynalnej jest ono rozciągłe i nawet dla warstw Co o grubości 80Å oś łatwego

namagnesowania wciąż nie leży jeszcze w płaszczyźnie próbki, lecz jest od niej w pewnej

mierze odchylona w kierunku normalnej do próbki. Należy zatem zauważyć, że warstwy Co

w tak przygotowanym układzie Au/Co/Au/W(540) wykazują znaczącą anizotropię

magnetyczną prostopadłą do płaszczyzny układu dla grubości przynajmniej 80Å, która to

grubość jest najwyższą opisaną do tej pory w literaturze. Oznacza to, że poprzez odpowiednie

zastosowanie wicynalnych podłoży monokrystalicznych o planowo dobranym i precyzyjnie

102

zrealizowanym kącie wycięcia, możliwa jest swego rodzaju inżynieria prostopadłej

anizotropii magnetycznej, w szczególności niezwykle istotnej z punktu widzenia

współczesnych trendów w dziedzinie magnetycznego zapisu i odczytu danych. Wydaje się

również, że opisany wyżej sposób kontroli anizotropii magnetycznej może być zastosowany

do szerokiej klasy układów cienkowarstwowych. Jednym z nich jest prawie bliźniaczy

strukturalnie do omawianego w niniejszym rozdziale układ Au/Co/Au/Mo(110/540), dla

którego również udokumentowano bardzo podobne do opisanych powyżej właściwości

magnetyczne. Ich dokładny opis znajduje się we wspólnej publikacji grup z Białegostoku

i Krakowa [Stup08B].

103

10. Podsumowanie.

Głównym celem niniejszej pracy było zbadanie wpływu stopni atomowych na

właściwości magnetyczne epitaksjalnych nanostruktur metali 3d. Przedmiotem badań były

cienkowarstwowe układy Fe/W, Ag/Fe/W oraz Au/Co/Au/W. W każdym z układów, dzięki

zastosowaniu dwóch różnych rodzajów podłoża wolframu, możliwe było wytworzenie

zarówno powierzchni i międzypowierzchni atomowo gładkich, jak również zawierających

gęsto upakowane, periodyczne stopnie atomowe. Umożliwiło to wykonanie odpowiedniej

analizy porównawczej i wyciągnięcie wniosków dotyczących modyfikacji właściwości

magnetycznych badanych układów przez stopnie atomowe.

Ultra cienkie warstwy Fe/W cechuje bardzo podobny rodzaj wzrostu na obu badanych

podłożach W(110) i W(540). Stopnie atomowe modyfikują jednak zauważalnie wartości

magnetycznych pól nadsubtelnych obszarów dwuwarstwowych. Ponadto, w przypadku

obszarów dwuwarstwowych zajmujących dużą powierzchnię próbki, stopnie atomowe

indukują anizotropię magnetyczną w płaszczyźnie próbki, co powoduje, że w przeciwieństwie

do próbki bez stopni, nie obserwuje się niekolinearnych struktur magnetycznych.

Obecność stopni atomowych w międzypowierzchniach układu Ag/Fe/W objawia się

zwiększeniem grubości krytycznej reorientacji spinowej w płaszczyźnie. Związane jest to

z dodatkową anizotropią magnetyczną w płaszczyźnie, która indukowana jest przez obecność

stopni. Anizotropia ta preferuje kierunek łatwy namagnesowania prostopadły do stopni

atomowych, co może wydawać się sprzeczne z wynikami pracy [Albr92B]. Możliwym

powodem takiej rozbieżności jest odmienny charakter anizotropii magnetycznej stopni

atomowych międzypowierzchni Ag/Fe i Fe/W.

Z przedstawionych wyników najwyraźniej wpływ stopni atomowych na magnetyzm

widać na przykładzie układu Au/Co/Au/W. Dla układu tego warstwy Co na wicynalnej

powierzchni Au wykazują znaczącą anizotropię magnetyczną prostopadłą do płaszczyzny

układu dla grubości co najmniej 80Å, co jest najwyższą opisaną do tej pory w literaturze

wartością. Oznacza to, że poprzez odpowiednie zastosowanie podłoży ze stopniami możliwa

jest inżynieria anizotropii magnetycznej. Jest to obserwacja niezwykle istotna z punktu

widzenia współczesnych trendów w dziedzinie magnetycznego zapisu i odczytu danych.

Poza wspomnianymi w niniejszej pracy aspektami aplikacyjnymi znaczna część

przedstawionych wyników ma istotne znaczenie poznawcze. Dotyczą one fundamentalnych

zjawisk dziedziny magnetyzmu układów niskowymiarowych takich jak reorientacja

spontanicznego namagnesowania SRT oraz wpływ na nią stopni atomowych układu.

104

Bibliografia:

[Albr92A] M. Albrecht, U. Gradmann, T. Furubayashi, W. A. Harrison, Europhys. Lett.

20 (1992) 65-70

[Albr92B] M.Albrecht, T.Furubayashi, M.Przybylski, J.Korecki, U.Gradmann,

J.M.M.M. 113 (1992) 207-220

[Alle90] R. Allenspach, M. Stampanoni, A. Bischof, Phys. Rev. Lett. 65 (1990) 3344

[Arno99] C. S. Arnold, D. P. Pappas, A. P. Popov, Phys. Rev. Lett. 83 (1999) 3305

[Autè06] G. Autès, C. Barreteau, D. Spanjaard, M.C. Desjonquères, J. Phys. Cond.

Matter 18 (2006) 6785

[Bade94] S.D. Bader, rozdz.4 w „Ultrathin Magnetic Structures II” ed. B. Heinrich,

J.A.C. Bland, Springer-Verlag 1994

[Bans00] J. Bansmann, V. Senz, L. Lu, A. Bettac, K. H. Meiwes-Broer Journal

of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 106 (2000) 221–232

[Bans01] J. Bansmann, Appl. Phys. A 72 (2001) 447–453

[Barb83] M.N.Barber, w Phase Transitions and Critical Phenomena, ed. C.Domb

J.L.Lebowitz, (Academic, London, 1983) 145-266

[Baue58] E. Bauer, Z. Kristallogr. 110 (1959) 372

[Baum89] P. Baumgart, Praca doktorska, Aachen 1989

[Baum91] P. Baumgart, B. Hillebrands, G. Güntherodt, JMMM 93 (1991) 225

[Beg06] K. von Bergmann, M. Bode, R. Wiesendanger, JMMM 305 (2006) 279-283

[Bek03] I.G. Baek, H. G. Lee, H.J. Kim, E. Vescovo, Phys. Rev. B 67, (2003) 075401

[Berg92] A. Berger, U. Linke, H.P. Oepen, Phys. Rev. Lett 68 (1992)

[Berg94] A. Berger, H. Hopster, Phys. Rev. Lett 73 (1994) 193

[Bese96] F. Besenbacher, Rep. Prog. Phys. 59 (1996) 1737

[Beth33] H. Bethe: Handbuch der Physik, 24/2, 595 (1933) 209

[Bode04] M. Bode, A. Wachowiak, J. Wiebe, A. Kubetzka, M. Morgenstern,

R. Wiesendanger, Appl. Phys. Lett 84 (2004) 948

[Brth95] H. Bethge, D. Heuer, Ch. Jensen, K. Reshöft, U. Köhler, Surf. Sci. 331-333

(1995) 878-884

[Cagn01] L. Cagnon, T. Devolder, R. Cortes, A. Morrone, J.E. Schmidt, C. Chappert,

Phys. Rev. B 63 (2001) 104419

[Chen92] J. Chen, J.L. Erskine, Phys. Rev. Lett 68, (1992)

105

[Cher91] K. Cherifi, C. Dufour, M. Piecuch, A. Bruson, Ph. Bauer, G. Marchal, Ph.

Mangin, J. Magn. Magn. Mater. 93 (1991) 609

[Chua94] D. S.Chuang, C.A.Ballentine, R.C.O’Handley Phys. Rev. B 49 (1994) 15084

[Ding01] H.F. Ding, S. Pütter, H.P. Oepen, J. Kirschner, Phys. Rev. B 63 (2001) 134425

[Dürk97] T. Dürkop, H. J. Elmers , U. Gradmann, JMMM 172 (1997) L1-L8

[Elme00] H. J. Elmers, J. Hauschild, U. Gradmann, JMMM 221 (2000) 219-223

[Elme90] H.J. Elmers, U. Gradmann, Appl Phys A51 (1990) 255

[Elme94A] H. J. Elmers, J. Hauschild, H. Höche, U. Gradmann, H. Bethge, D. Heuer,

U. Köhler, Phys. Rev. Lett 73 (1994) 898

[Elme94B] H.J Elmers, U Gradmann, Surf. Sci. 304 (1994) 201 – 207

[Elme95] H. Elmers, J. Hauschild, H. Fritzsche, G. Liu, U. Gradmann, U. Kohler, Phys.

Rev. Lett. 75 (1995) 2031

[Erik92] O. Eriksson, A. M. Boring, R. C. Albers, G. W. Fernando, B. R. Cooper, Phys.

Rev. B 45 (1992) 2868

[Feld86] L.C. Feldman, J.W. Mayer, Fundamentals of Surface and Thin Film Analysis

ed. Elsevier Science Publishing Co., 1986

[Frit94A] H. Fritzsche, J. Kohlhepp, H.J. Elmers, U. Gradmann, Phys. Rev. B 49 (1994)

15665

[Frit94B] H. Fritzsche, H. J. Elmers, U. Gradmann, JMMM 135 (1994) 343

[Froh91] J. Frohn, M. Giesen, M. Poensgen, J. F. Wolf, H. Ibach, Phys. Rev. Lett 67

(1991) 3543

[Fu87] C.L. Fu, A.J. Freeman JMMM 69 (1987) L1-4

[Gamb02] P. Gambardella, A. Dallmeyer, K. Maiti, M. C. Malagoli, W. Eberhardt,

K. Kern, and C. Carbone, Nature (London) 416 (2002) 301

[Garr05] G. Garreau, S. Hajjar, J.L. Bubendorff, C. Pirri, D. Berling, A. Mehdaoui,

R. Stephan, P. Wetzel, S. Zabrocki, G. Gewinner, S. Boukari, E. Beaurepaire,

Phys. Rev. B 71 (2005) 094430

[Garr96] G. Garreau, E. Beaurepaire, K. Ounadjela, M. Farle, Phys. Rev. B 53(1996)

1083

[Gerd85] E. Gerdau et al., Phys. Rev. Lett. 54 (1985) 835

[Gerh93] F. Gerhardter, Y. Li, K. Baberschke, Phys. Rev. B 47 (1993) 11204

[Gies95] M. Giesen, F. Schmitz, H. Ibach, Surf. Sci. 336, (1995) 269

[Gons75] U. Gonser (Ed.) Mössbauer Spectroscopy, Springer-Verlag, Berlin 1975

[Grad82] U. Gradmann, G. Waller, Surf Science 116 (1982) 539-548

106

[Grad83] U. Gradmann, G. Waller, R. Feder, E. Tamura, JMMM 31-34 (1983) 883

[Grad85] U. Gradmann, J. Korecki, C. Waller, Appl. Phys. A 39 (1985) 101

[Grad93] U.Gradmann Handbook of Magnetic Materials, ed. H.J.Buschow (North-

Holland, Amsterdam, 1993), vol. 7 Chap.1, Ultrathin Magnetic Structures I ed.

J. A. C. Bland, B. Heinrich (Springer, Berlin, 1994)

[Haus98A] J. Hauschild, U. Gradmann, H. Elmers, Appl. Phys. Lett. 72 (1998) 3211

[Haus98B] J. Hauschild, H. J. Elmers, U. Gradmann, Phys. Rev. B 57 (1998) R677

[Hyuk98] Hyuk J. Choi, Z. Q. Qiu, J. Pearson, S. J. Jiang, D. Li, S. D. Bader,

Phys. Rev. B 57 (1998) R12 713

[Hyuk99] Hyuk J. Choi, R. K. Kawakami, Ernesto J. Escorcia-Aparicio, Z. Q. Qiu, Phys.

Rev. Lett 82 (1999)

[ID18] http://www.esrf.eu/exp_facilities/ID18/

[Iuni07] Y. L. Iunin et al., Phys. Rev. Lett. 98, (2007) 117204

[Jens96] C. Jensen, K. Reshöft, U. Khöler, Appl. Phys. A: Mater. Sci. Process. 62

(1996) 217

[Kawa96] R. K. Kawakami, Ernesto J. Escorcia-Aparicio, Z. Q. Qiu, Phys. Rev. Lett 77

(1996) 2570

[Kawa98] R. K. Kawakami, M. O. Bowen, Hyuk J. Choi, Ernesto J. Escorcia-Aparicio,

and Z. Q. Qiu, Phys. Rev. B 58 (1998) R5924

[Kisi02] M. Kisielewski, A. Maziewski, M. Tekielak, A. Wawro, L.T. Baczewski, Phys.

Rev. Lett. 89 (2002) 087203

[Kore85] J. Korecki, U. Gradmann, Phys. Rev. Lett 55 (1985) 2491

[Kore86] J. Korecki, U. Gradmann, Europhys. Lett., 2 (8) (1986) 651-657

[Kore96] J. Korecki, N. Spiridis, B. Handtke, J. Prokop, J. Haber, Electron Technology

29 (1996) 269-273

[Kraf94] T. Kraft, P. M. Marcus, M. Scheffler, Phys. Rev. B 49 (1994) 11511

[Kram93] P. Krams, F. Lauks, R.L. Stamps, B. Hillebrands, G. Güntherodt,

H.P. Oepen, JMMM 121 (1993) 483-486

[Kube01] A. Kubetzka, O. Pietzsch, M. Bode, R. Wiesendanger, Phys. Rev. B 63 (2001)

140407 (R)

[Kuch00] W. Kuch, J. Gilles, S.S. Kang, S. Imada, S. Suga, J. Kirschner, Phys. Rev. B 62

(2000) 3824

[Labb] C. L’abbe, unpublished

107

[Lang02] J. Langer, J. Hunter Dunn, A. Hahlin, O. Karis, R. Sellmann, D. Arvanitis,

H. Maletta, Phys. Rev. B 66 (2002) 172401

[Lee02A] J. W. Lee, J. R. Jeong, S. Ch. Schin, J. Kim, S.K.Kim, Phys. Rev. B 66 (2002)

172409

[Lee02B] J.W. Lee, J. Kim, S. K. Kim, J.R. Jeong, S.C. Shin, Phys. Rev. B 65 (2002)

144437

[Li09] J. Li, M. Przybylski, F. Yildiz, X. D. Ma, Y. Z. Wu, Phys. Rev. Lett. 102

(2009) 207206

[Lind88] B. Lindsen, J. Sjöström, J. Phys. F 18 (1988) 1563

[Liu01] X. Liu, M. Wuttig, Phys. Rev. B 64 (2001) 104408

[Lu98] L. Lu, J. Bansmann, K. H. Meiwes-Broer, J. Phys.: Condens. Matter 10 (1998)

2873–2880

[Matl06] K. Matlak, Praca magisterska, Kraków, 2006

[Mile96] Y. Milev, J. Kirschner, Phys. Rev. B 54 (1996) 4137

[Mokr01] A. Mokrani, A. Vega, Phys. Rev. B63 (2001) 094403

[Moru88] V. L. Moruzzi, P. M. Marcus, P. C. Pattnaik, Phys. Rev. B 37 (1988) 8003

[Moru89] V. L. Moruzzi, P. M. Marcus, J. Kübler, Phys. Rev. B 39 (1989) 6957

[Nawr97] T. Nawrath, B. Damaske, O. Schulte, W. Felsch, Phys. Rev. B 55 (1997) 3071

[Neel54] L.Neel, J. Phys. Radium 15 (1954) 225

[Oepe93] H.P. Oepen, A. Berger, C.M. Schneider, T. Reul and J. Kirschner, JMMM 121

(1993) 490-493

[Oepe97] H. P. Oepen, M. Speckmann, Y. Millev, J. Kirchner, Phys. Rev. B 55 (1997)

2752

[Ohni83] S. Ohnishi, A. J. Freeman, M. Weinert, Phys. Rev. B 28 (1983) 6741

[Papp92] D.P. Pappas, C.R. Brundle, H. Hopster, Phys. Rev. B 45 (1992) 8169

[Pend74] J. Pendry, Low Energy Electron Diffraction, Academic Press London and New

York, 1984

[Piet00] O. Pietzsch, A. Kubetzka, M. Bode, and R. Wiesendanger, Phys. Rev. Lett. 84,

(2000) 5212

[Pope03] R. Popescu, H. L. Meyerheim, D. Sander, J. Kirschner, P. Steadman,

O. Robach, S. Ferrer, Phys. Rev. B 68 (2003) 155421

[Prev] http://www.prevac.eu

[Przy87] M. Przybylski, U. Gradmann, Phys. Rev. Lett 59 (1987) 1152

[Przy88] M. Przybylski, U. Gradmann, J Phys C8 (1988) 1705

108

[Przy89] M. Przybylski, I. Kaufmann, U. Gradmann, Phys. Rev. B 40 (1989) 8631

[Pütt01] S. Pütter, H.F. Ding, Y.T. Millev, H.P. Oepen, J. Kirschner, Phys. Rev. B 64

(2001) 092409

[Qiu99] Z.Q. Qiu, S.D. Bader, JMMM 200 (1999) 664-678

[Roda07] G. Rodary, V. Repain, R. L. Stamps, Y. Girard, S. Rohart, A. Tejeda,

S. Rousset, Phys. Rev. B 75 (2007) 184415

[Röhl01] R. Röhlsberger, J. Bansmann, V. Senz, K. L. Jonas, A. Bettac, O. Leupold,

R. Rüffer, E. Burkel, K. H. Meiwes-Broer, Phys. Rev. Lett 86 (2001) 5597

[Röhl04] R. Röhlsberger, Nuclear Condensed Matter Physics with Synchrotron

Radiation, STMP 208, Springer-Verlag, Berlin, Heidelberg 2004.

[Röhl99] R. Röhlsberger, Hyperfine Interact. 123/124 (1999) 301

[Rüff02] R. Rüffer, Hyperfine Interact. 141/142 (2002), 83

[Rüff96] R. Rüffer, A. I. Chumakov, Hyperfine Interactions 97 (1996) 589

[Sand96] D. Sander, R. Skomski, C. Schmidthals, A. Enders, J. Kirschner, Phys. Rev.

Lett. 77 (1996) 2566

[Sand98] D. Sander, R. Skomski, A. Enders, C. Schmidthals, D. Reuter, J. Kirschner,

J. Phys. D 31 (1998) 663

[Sand99A] D. Sander, A. Enders, J. Kirschner, JMMM 200 (1999) 439

[Sand99B] D. Sander, A. Enders, J. Kirschner, Europhys. Lett. 45 (1999) 208

[Schu95] O. Schulte, F. Klose, W. Felsch, Phys. Rev. B 52 (1995) 6480

[Sell01A] R. Sellmann, H. Fritzsche, H. Maletta, V. Leiner, R. Siebrecht, Phys. Rev. B 63

(2001) 224415

[Sell01B] R. Sellmann, H. Fritzsche, H. Maletta, V. Leiner, R. Siebrecht, Phys. Rev. B 64

(2001) 054418

[Slat30] J. C. Slater, Phys. Rev. 36 (1930) 57

[Slez00] T. Ślęzak, Praca doktorska, Kraków, 2000

[Slez07] T. Ślęzak, J. Łażewski, S. Stankov, K. Parliński, R. Reitinger, M. Rennhofer,

R. Rüffer, B. Sepioł, M. Ślęzak, N. Spiridis, M. Zając, A. I. Chumakov,

J. Korecki, Phys. Rev. Lett. 99 (2007) 066103

[Slez08] T. Ślęzak, S. Stankov, M. Zając, M. Ślęzak, K. Matlak, N. Spiridis, B. Laenens,

N. Planckaert, M. Rennhofer, K. Freindl, D. Wilgocka-Ślęzak, R. Rüffer,

J. Korecki, Materials Science-Poland, 26, No. 4 (2008) 885

[Slez09] T. Ślęzak at al., w przygotowaniu

[Spec95] M. Speckmann, H.P. Oepen, H. Ibach, Phys. Rev. Lett. 75 (1995) 2035

109

[Spir08] N. Spiridis, K. Freindl, W. Karaś, K. Matlak, M. Ślęzak, T. Ślęzak,

D. Wilgocka- Ślęzak, M. Zając, J. Korecki, Proc. of 25th European Conference

on Surface Science ECOSS 25, Liverpool 2008, p.778

[Stan08] S. Stankov, R. Rüffer, M. Sladecek, M. Rennhofer, B. Sepiol, G. Vogl,

N. Spiridis, T. Ślęzak, J. Korecki, Rev. of Sc. Ins. 79 (2008) 045108

[Stup08A] A. Stupakiewicz, A. Maziewski, K. Matlak, N. Spiridis, M. Ślęzak, T. Ślęzak,

M. Zając, J. Korecki, Phys. Rev. Lett 101 (2008) 217202

[Stup08B] A. Stupakiewicz, A. Maziewski, M. Ślęzak, T. Ślęzak, M. Zając, K. Matlak,

J. Korecki, JOURNAL OF APPLIED PHYSICS 103 (2008) 07B520

[Stur00] W. Sturhahn, Hyperfine Interact. 125 (2000) 149

[Tham02] R. Thamankar, A. Ostroukhova, F.O. Schumann, Phys. Rev. B 66 (2002)

134414

[Thom92] J. Thomassen, F. May, B. Feldmann, M. Wuttig, H. I. Ibach, Phys. Rev. Lett

69 (1992) 3831

[Uzdi01] V. M. Uzdin, W. Keune, H. Schrör, M. Walterfang Phys. Rev. B 63 (2001)

104407

[Vict84] R. H. Victora, L. M. Falicov, Phys. Rev. B 30 (1984) 3896

[Wall82] G. Waller, U. Gradmann, Phys. Rev. B 26 (1982) 6330

[Webe95] W. Weber, C. H. Back, U. Ramsperger, A.Vaterlaus, R.Allenspach, Phys. Rev.

B 52 (1995) R14400

[Webe97] N. Weber, K. Wagner, H. J. Elmers, J. Hauschild, U. Gradmann, Phys. Rev.

B 55 (1997) 14121

[Wu94] R. Wu, A.J. Freeman, J. Magn, Mag. Mater. 137 (1994) 127-133

[Wulf94] W. Wulfhekel, S. Knappmann, B. Gehring, H. P. Oepen, Phys. Rev. B 50

(1994) 16074

[Wutt04] M.Wuttig, X. Liu, Ultrathin Metal Films, Magnetic and Structural Properties,

Springer-Verlag, Berlin, Heidelberg 2004

[Xiao98] Y. Xiao, K.V. Rao, P.J. Jensen, J.J. Xu, IEEE Trans. Magn. 34 (1998) 876

[Zają07] M. Zając, K. Freindl, K. Matlak, M. Ślęzak, T. Ślęzak, N. Spiridis, J. Korecki

Surface Science, 601(18) (2007) 4305

[Zdyb03] R. Zdyb, E. Bauer, Phys. Rev. B 67 (2003) 134420

[Zdyb06] R. Zdyb, A. Pavlovska, M. Jałochowski, E. Bauer, Surface Science 600 (2006)

1586

110

[Zwol07] V. Zwol, P.M. Derlet, H. Van Swygenhoven, S.L. Dudarev, Surf Science 601

(2007) 3512-3520

111

112

Lista publikacji autora (pogrubione prace związane są z realizacją rozprawy doktorskiej): M. Zając, D. Aernout, K. Freindl, K. Matlak, N. Spiridis, M. Ślęzak, T. Ślęzak and J. Korecki Magnetic properties of Fe3O4 films on Fe(001) Acta Physica Polonica A 112 (2007) 1318 M. Zając, K. Freindl, K. Matlak, M. Ślęzak, T. Ślęzak, N. Spiridis, J. Korecki Conversion Electron Mössbauer Spectroscopy studies of ultrathin Fe films on MgO(001) Surface Science, 601(18) (2007) 4305 T. Ślęzak, J. Łażewski, S. Stankov, K. Parliński, R. Reitinger, M. Rennhofer, R. Rüffer, B. Sepioł, M. Ślęzak, N. Spiridis, M. Zając, A. I. Chumakov, J. Korecki Phonons at the Fe(110) surface Physical Review Letters 99 (2007) 066103 T. Ślęzak, M. Ślęzak, K. Matlak, R. Röhlsberger, C. L’Abbe, R. Rüffer, N. Spiridis, M. Zając, J. Korecki The influence of the interlayer exchange coupling on the magnetism of an Fe(001) monolayer Surface Science 601(18) (2007) 4300 T. Ślęzak, S. Stankov, M. Zając, M. Ślęzak, K. Matlak, N. Spiridis, B. Laenens, N. Planckaert, M. Rennhofer, K. Freindl, D. Wilgocka-Ślęzak, R. Rüffer, J. Korecki Magnetism of ultra-thin iron films seen by the nuclear resonant scattering of synchrotron radiation Materials Science-Poland 26, No. 4 (2008) 885 A. Stupakiewicz, A. Maziewski, M. Ślęzak, T. Ślęzak, M. Zając, K. Matlak, J. Korecki Magnetization processes in ultrathin Au/Co/Au films grown on bi-facial Mo(110)/Mo(540) single crystal J. Appl. Phys. 103 (2008) 07B520 A. Stupakiewicz, A. Maziewski, K. Matlak, N. Spiridis, M. Ślęzak, T. Ślęzak, M. Zając, J. Korecki Tailoring of the perpendicular magnetization component in ferromagnetic films on a vicinal substrate Physical Review Letters 101 (2008) 217202