Upload
camilla-norton
View
28
Download
0
Embed Size (px)
DESCRIPTION
Tvorba molekul H 2 sr áž kou H + H - a jejich v ý znam pro vznik prvn í ch hv ě zd. Martin Čížek,. Jiří Horáček, Přemysl Kolorenč, Karel Houfek. Ji ří Eliášek, Martin Formánek, Martin Váňa, …. úvod do problematiky přehled jevů e+H 2 p řehled jevů H +H - - PowerPoint PPT Presentation
Citation preview
Tvorba molekul H2 srážkou H + H- a jejich význam pro vznik prvních hvězd
Martin Čížek, Jiří Horáček, Přemysl Kolorenč, Karel Houfek
• úvod do problematiky
• přehled jevů e+H2
• přehled jevů H+H-
• nesouhlas s experimentem a nové měření pro AD
• význam pro fyziku raného vesmíru
• více o teorii
Jiří Eliášek, Martin Formánek, Martin Váňa, …
ground state ( , J=0,v=0) E=0+e
The most fundamental system of electron-molecule collision physics:
e- + H2
1meV
10meV
0.1eV
1eV
10eV
100eV
H2- g
1
ionization, …
rotational excitation J=1,2,… E=15meV,…
vibrational excitation v=1,2,… E=0.5eV,…
ion-atom channel H- + H E=3.7eVdissociated H + H + e- E=4.5eV+eelectronic excitation e- + H2 E=… u
1vertical
Born-Oppenheimer approximation picture
The same states once more in different view
Sta
te e
nerg
y [
eV
]
Proton-proton distance [Bohr]
)(H 22
u
eJvg ),,(H 12
H- + H
H + H + e-
eu )(H 12
)(H 22
g
Processes at low energy
H2-e- + H2 H- + H
DA
AD
e- + H2* H + H-
e- + H + H
D CD
CTVE etc
Dissociative attachment (DA)
Associative detachment (AD)
Vibrational, rotational and electronic excitation (VE, etc)
Dissociation by electron impact (D)
Charge transfer (CT)
Electron molecule collisions H2+e-
Čížek, Horáček, Domcke: J. Phys. B 1998
Cro
ss s
ectio
n [
Å2 ]
Electron energy [eV]
e- + HBr (v=0)
→ e- + HBr
→ e- + HBr (v’=1)
v’=2
v’=3
v’=4v’=5v’=6→ H + Br-
Examples: complete cross sections for e+HBr
Threshold peak
Wigner casps
Boomerang oscillations
Associative detachment in H+H-
Čížek, Horáček, Domcke: J. Phys. B 1998
H- + H → e- + H2
10%
0.3meV
D + D- → D2 + e-
H2-
Potentials for J=0 Potential Vad(R) for nonzero J
The Origin of theThe Origin of the ResonancesResonances
H2-
Elastic cross section for e- + H2 (J=21, v=2)
Elastická srážka e- + H2 (J=25, v=1)
H2-
Γ0=2.7×10-9eV
Γ1=1.9×10-6eV
Martin Čížek: Interakce elektronu s molekulárními vibracemi: od molekul v plynu po molekuly na površích
Úvod Teorie HX-H2- Molekulární
elektronikaShrnutíH2
-
Záporný ion molekuly vodíku - shrnutí
• 1965-1975 pozorování H2- vyletujících z plazmatu
(Demkov, Hurley, Aberth, a další)• 1984 Bae, existence H2
- a D2- zpochybněna
(možná záměna s D-, typické doby života 10-15-10-13s)
• 2005-2006, Golser a kol. pozorování H2- a D2
- v hmotnostních spektrech (jasné rozlišení D- a H2
-).
R. Golser, H. Gnaser, W. Kutschera, A. Priller, P. Steier, A. Wallner, M. Čížek, J. Horáček and W. Domcke.
Phys. Rev. Lett. 94 (2005) 223003
10-6
Martin Čížek: Interakce elektronu s molekulárními vibracemi: od molekul v plynu po molekuly na površích
Úvod Teorie HX-H2- Molekulární
elektronikaShrnutíH2
-
Záporný ion molekuly vodíku - shrnutí• 2006-7 naměřené doby života (Heber a kol. – „storage ring“)
souhlasí s našimy výpočty
M. Čížek, J. Horáček and W. Domcke, Phys. Rev. A, 75 (2007) 012507, 1-7.
• 2009 „Coulomb explosion imaging“ potvrzuje přímo velká J
J τ - teorie τ - měření
H2- 26-27 0.25-6.3 μs 8.2 ± 1.5 μs
HD- 31 20-50 μs 50.7 ± 1 μs
D2- 38 2000-4000 μs 1890 ± 80 μs
37 60-140 μs 84 ± 3 μs
37 16 μs 23 ± 3 μs
T2- 47 0.1s
Associative detachment in H+H-
Čížek, Horáček, Domcke: J. Phys. B 1998
H- + H → e- + H2
H + ClH + Cl-- →→ HCl(J,v) + HCl(J,v) + ee--
Examples: complete cross sections for
H+Cl-
Examples: cross sections for H+H- at J=23
198919791967-91967
19911998
AD: H- + H → e- + H2, review of data before 2010
reaction rates collected by D.W.Savin 2006
Asymptotic behavior of H+H- interaction
Quantum chemistry (Senekowitsch et al. 1984) much more attractive then the asymptotic formula (which is OK for R>15)
AD: H- + H → e- + H2, review of data before 2006
First stars
Simplified model for gas chemistry and hydrodynamics:
γ, e-, H+, H, H-, H2+, H2
Significance for early Universe chemistry
first molecules in the universe !
cooling medium in formation of first stars
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryFirst stars
Hlavní reakce pro rovnovážné hustoty molekulárního vodíku:
H + e- → H- + γ
H + H- → H2 + e-
H + H+ → H2+ + γ
H + H2+ → H2 + H+
H + e- ← H- + γ
H+ + H- → H + H
H2+ + e- → H + H
H+ + H2→ H2+ + H
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryFirst stars
Úloha molekulárního vodíku při chladnutí kolabujícího vodíkového plynu:
¨
nH2/nH=2.10-6 nH2/nH=2.10-4
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryFirst stars
Vliv neurčitosti reakční rychlosti na kolaps plynového oblaku
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryFirst stars
Vliv neurčitosti reakční rychlosti na kolaps plynového oblaku
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryAD experiment
Asociative detachment experiment
H. Kreckel, H. Bruhns, A. Miller, D. W. Savin
Columbia Astrophysical Laboratory, Columbia University, New York
456 LASER-diodes
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryAD experiment
H. Kreckel, H. Bruhns, M. Čížek, S. C. O. Glover, K. A. Miller, X. Urbain, D.W.Savin
Science, vol.328 iss.5987 (2010) 69-71 + online suplement
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theory
Důsledky pro simulace tvorby hvězd
Např:
Neurčitost v charakteristické hmotnosti vznikajících hvězd se zmenšila z faktoru 20 na faktor 2
Martin Čížek: Experimentální výsledky pro tvorbu molekul vodíku a jejich důsledky pro formování hvězd
Introduction First stars AD experiment ConclusionsAD theoryAD experiment
Důsledky nového měření pro znalost rychclostní konstanty
Kreckel, Bruhns, Čížek, Glover, Miller, Urbain, Savin: Science 2010
Martinez, Yang, Betts, Snow, Bierbaum 2009 Astrophys. J. 705,L172
University of Colorado, Boulder
Possible source of error in normalization
of flowing afterglow results ?
Densities of H in the flowing afterglow are determined from measured
rate [J. Chem. Phys. 60, 5086 (1974)] of the reaction
Cl- + H → HCl + e-
which is in disagreement with theory by factor of 1.6
[K. Houfek et al. Phys. Rev. A 66, 062702 (2002)]
Call for new absolute measurement!
Nontrivial quantum effects?
Opening of H+H+e- channel
Impact of the second discrete state
Eliášek, Čížek, preliminary results
Impact of metastable states (orbiting resonances)Sta
te e
nerg
y [
eV
]
Proton-proton distance [Bohr]
H- + H → e- + H2(v,J)
22
)1( ,...23
mR
JJVVJ
← H- + H
Final cross section
K. A. Miller, H. Bruhns, M. Čížek, J. Eliášek, H. Kreckel, X. Urbain,
and D. W. Savin: Phys. Rev. A in press
Final cross section – logarithmic scale
K. A. Miller, H. Bruhns, M. Čížek, J. Eliášek, H. Kreckel, X. Urbain,
and D. W. Savin: submitted to Phys. Rev. A
Few details on theory
Historical development
• Idea of discrete state in continuum old – substantiated by Feshbach (1958, 1962) and Fano (1961).
• Application to molecular processes by Chen (1966), O’Malley (1966), Bardsley (1968), Nakamura (1971).
• Role of diabaticity of the basis discussed in particular by O’Malley (1971); key role of the nonlocal term for threshold effects – Bardsley (1968)
• Treatment of the nonlocal dynamics substantiated by Domcke and Cederbaum in 80’s, analysis of the fixed-R analytic structure of the model by Domcke.
• Domcke (1991) Phys.Rep. – review
• 90’s Horáček, Domcke: numerical methods for realistic models
• Other similar approaches: single-pole approximation of R-matrix (Fabrikant), effective range expansion (Gauyacq)
V0(R) +
Vad(R)
Vd(R)
Main idea: crossing of diabatic states
),( rR
),( rRd
Diabaticity of the basis
0),( ,0),(
rRR
rRR d
Houfek et al. 2008, Phys. Rev. A 77, 012710
ddQ
dP 0)(,)(, RPTRQT NN
dRRRQRQ )(
dRRRPRP )( PTPQTQT NNN
elPQ 1
1PQ
drRRrRRPRQRRrR dd ),()(),()(),(
Illustration using simple two-dimensional modelMotivation for such a model
• it is not easy to obtain exact results for real systems(even for e + H2, actually quite difficult system)
• validity of approximate methods is usually testified if calculated cross sections agree (more or less) with experimental ones, but experiments are not always available – like for radicals, or high vibrational levels
Model Hamiltonian – one nuclear (R) and one electronic (r) degree of freedom
),(2
)1(
2
1)(
2
1int22
2
02
2
rRVr
ll
dr
dRV
dR
dH
- potential energy of the neutral molecule- Morse potential
)(0 RV
l - angular momentum of the electron- p-wave (l = 1) or d-wave (l = 2)
),(int rRV - interaction potential- bound state of the electron for large R- resonance for small R
Barrier for incoming electron → shape resonance for small RHoufek, Rescigno, McCurdy, Phys. Rev. A 73 (2006) 032721
Houfek, Rescigno, McCurdy, Phys. Rev. A 77 (2008) 012710
incoming electron
vibrational m
otion
Diabaticity of the basis
0),( ,0),(
rRR
rRR d
Houfek et al. 2008, Phys. Rev. A 77, 012710:
Nonlocal resonance calculation essentially exact (with proper choice of discrete state)
Theory: expansion of Hamiltonian
)(RVH ddeld
)'())(( 0' RVH el
)(RVH deld
dVVVVTH dddddddN )( *0
0
0)(
0
)(0
0
)(0
0
0)(
*0
0 RV
RV
RVT
RVT
VHd
d
N
dN
kkdkkdkkkkdN ddcVcdVccddVVVTH *00
0
)()(
0
)()(
0*
RVRV
RVRV
Hd
dd
el
Theory: alternative formulations
• (Integro-)Differential equation ( + boundary conditions)
• Integral equation
• Time-dependent formulation
Theory: integral equation formulation
0
0)(
0
)(0
0
)(0
0
0)(
*0
0 RV
RV
RVT
RVT
VHHd
d
N
dN
d
e+AB: )(),()()( ivii rRRv
A+B-: ),( rReK diKR
din
VG0
d
d
dddd
RV
RV
Eg
Eg
0
0)(
0
)(0
0
)(0
0
0)(
*0
100 )( iHEEG
Theory: integral equation formulation
dd
dddd
VEg
VEg
*0 )(
)(
dddddddd VEgVEgVEg *0 )()()(
in )(EF
ddind EFEg )()(
Effective potential: ),',(')( ERRFdRRVd
)'(')()(),',( *0 RVREgRRVERRF dd
Nonlocal, energy-dependent, nonhermitian 2)( iE
Theory: integral equation formulation
)()*( IdfVE VvT
)()()()( )( IfidfDA EFKvVKT
idIIDA vVT )()(
Vibrational excitation: e+AB(vi) → e+AB(vf)
Dissociative electron attachment: e+AB(vi) → A + B-
Associative detachment: A + B- → e + AB(vi)
+ background scattering
(adiabatic nuclei approximation)
ielasticfbg vRTvT )(
Theory: differential equation formulation
0)( HE
0)( 0 HE
VHE scatt)(
scatt
scattddN FVTE )(
Theory: time-dependent formulation
drRtRrRtRPRQRtrR dd ),(),(),(),(),,(
)()()(
)()()(
*0 tVVTtti
tVVTtti
ddN
dddNd
)()'()'()()(0
tStttFiVTttit
dddNd
dVtVTiVtF dNd *0 )(exp)(
dtVTiVtS Nd )0()(exp)( 0
Memory kernel:
Source term:
Thank you for your attention!
this work has been supported by GACR 208/10/1281