94
SVEU ˇ CILI ˇ STE U ZAGREBU PRIRODOSLOVNO-MATEMATI ˇ CKI FAKULTET FIZI ˇ CKI ODSJEK D AMIR A UMILER REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S FEMTOSEKUNDNIM LASERSKIM FREKVENTNIM ˇ CE ˇ SLJEM D ISERTACIJA Z AGREB , 2006.

REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

  • Upload
    others

  • View
    15

  • Download
    3

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

SVEUCILISTE U ZAGREBUPRIRODOSLOVNO-MATEMATICKI FAKULTET

FIZICKI ODSJEK

DAMIR AUMILER

REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULAS FEMTOSEKUNDNIM LASERSKIM FREKVENTNIM

CESLJEM

DISERTACIJA

ZAGREB, 2006.

Page 2: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Sveuciliste u ZagrebuPrirodoslovno-matematicki fakultet

Poslijediplomski studij prirodnih znanostiFizika

DAMIR AUMILER

REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULAS FEMTOSEKUNDNIM LASERSKIM FREKVENTNIM

CESLJEM

DISERTACIJA

predlozena Fizickom odsjekuPrirodoslovno-matematickog fakulteta Sveucilista u Zagrebu

radi stjecanja akademskog stupnjadoktora prirodnih znanosti (fizika)

ZAGREB, 2006.

Page 3: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Disertacija je u potpunosti izradena na Institutu za fiziku u Zagrebu, u Laboratoriju za femto-sekundnu lasersku spektroskopiju, u sklopu rada na projektu Femtosekundna laserska spektroskopijai ultrahladne molekule.

Mentor:• dr. sc. Goran Pichler, znanstveni savjetnik

Institut za fiziku

Povjerenstvo za ocjenu disertacije:• dr. sc. Damir Veza, redovni profesor

Prirodoslovno-matematicki fakultet, Fizicki odsjek• dr. sc. Goran Pichler, znanstveni savjetnik

Institut za fiziku• dr. sc. Hrvoje Buljan, docent

Prirodoslovno-matematicki fakultet, Fizicki odsjek

Disertacija sadrzi:• 88 stranica• 34 slike• 71 bibliografsku jedinicu• 3 objavljena znanstvena rada u Dodatku

Kljucne rijeci:• femtosekundni puls• niz pulseva (pulse train)• opticki frekventni cesalj (optical frequency comb)• koherentna akumulacija• opticko pumpanje• konusna emisija• samofokusiranje (self-focusing)• samofazno moduliranje (self-phase modulation)• rubidij• cezij

Page 4: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

ZahvaleZahvaljujem mentoru dr. Goranu Pichleru na velikoj podrsci i slobodi u znanstvenom radu.Bez njegove vizije i neiscrpne energije ovaj rad nikada ne bi zazivio.Dr. Ticijani Ban zahvaljujem na nesebicnoj pomoci u radu, savjetima, prenesenom znanstvenomiskustvu te na svim mnogobrojnim diskusijama.Dipl. inz. Natasi Vujicic, dipl. inz. Silviju Vdovicu i dr. Hrvoju Skenderovicu zahvaljujem naspremnosti i volji da pomognu u bilo kojem trenutku.Raditi u takvoj grupi uistinu je zabavno.

Na kraju, hvala Maji i mojim roditeljima jer su mi podrska u svemu sto radim.

Page 5: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Sadrzaj

1. Uvod 1

2. Teorijske osnove 32.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva . . . . . . . . . . . . . 3

2.1.1. Kompleksna reprezentacija elektricnog polja . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.1.2. Energija pulsa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52.1.3. Trajanje i spektralna sirina pulsa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

2.2. Opticki frekventni cesalj . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2.1. Sprezanje modova . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2.2. Niz pulseva i frekventni cesalj . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8

2.3. Kvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce . . . . . . . . . . . . . . 11

3. Opticko pumpanje rubidijevih hiperfinih nivoa femtosekundnim laserskimfrekventnim cesljem 153.1. Uvod . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa . . 17

3.2.1. Rubidijev atom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 173.2.2. Model interakcije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 173.2.3. Doppler-prosireni atomski prijelazi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 213.2.4. Pobuda Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linije na 795 nm . . . . . . . . . 223.2.5. Pobuda Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije na 780 nm . . . . . . . . . 25

3.3. Eksperiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293.3.1. Femtosekundni laserski sistem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 303.3.2. Rubidijeva kiveta . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 303.3.3. Diodni laser s vanjskim rezonatorom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 313.3.4. Apsorpcijski spektar Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije . . . . . . . . 31

3.4. Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije 333.5. Rezultati . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

3.5.1. Usporedba eksperimentalnih i teorijskih apsorpcijskih spektara . . . . . . 353.5.2. Ovisnost o snazi i valnoj duljini femtosekundnog lasera . . . . . . . . . . 383.5.3. Utjecaj magnetskog polja . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

3.6. Zakljucak i perspektive . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

Page 6: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Sadrzaj

4. Konusna emisija u gustoj cezijevoj pari 424.1. Uvod . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 424.2. Eksperiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 454.3. Rezultati . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 474.4. Zakljucak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 56Velocity selective optical pumping of Rb hyperfine lines induced by a train of femtosecond

pulses, Phys. Rev. Lett. 95, 233001 (2005) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57Mapping of the optical frequency comb to the atom-velocity comb,

Phys. Rev. A 73, 043407 (2006) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61Femtosecond laser-induced cone emission in dense cesium vapor,

Phys. Rev. A 71, 063803 (2005) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

Popis slika 77

Bibliografija 79

Sazetak 82

Summary 84

Popis objavljenih znanstvenih radova 86

Zivotopis 88

Page 7: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

1. Uvod

Femtosekundni laserski sistemi pronasli su u posljednja dva desetljeca izrazito sirok spektarprimjene u podrucju laserske spektroskopije [1, 2]. Upotreba ultrakratkih laserskih pulsevapruzila je uvid u odvijanje razlicitih fundamentalnih procesa i medudjelovanja u atomima imolekulama na vremenskoj skali manjoj od 1 ps, sto je polaziste za razumijevanje velikog brojamakroskopskih procesa ne samo u fizici, nego i u kemiji i biologiji1. Uz vrlo visoku vremenskurazlucivost, vaznost femtosekundnih lasera lezi i u mogucnosti postizanja ekstremno visokihsnaga laserskih pulseva, cime se podrucje njihove primjene prosirilo na citav spektar neline-arnih pojava koje se zbivaju pri interakciji svjetlosti i materije. Tema ovoga rada dotice se obanavedena temeljna principa primjene femtosekundnih lasera u modernoj laserskoj spektrosko-piji.

Tema rezonantne interakcije atoma i molekula s femtosekundnim (fs) laserskim pulsevimau ovom ce radu biti obradena u sklopu dvije osnovne cjeline. U prvom ce dijelu rada (3.poglavlje) biti razmotrena rezonantna interakcija femtosekundnih pulseva s rijetkom paromrubidijevih atoma (para Rb atoma na sobnoj temperaturi koncentracije Rb atoma reda velicine1010 cm−3). U tim je uvjetima vremenski odziv Rb atoma definiran vremenima zivota atomskihnivoa i vremenima zivota koherencija atomskih nivoa, koja su reda velicine nekoliko desetakananosekundi. Ta su vremena duza od vremena izmedu dva uzastopna fs pulsa pobudnoglasera. Kao rezultat, Rb atomi ne medudjeluju sa spektrom pojedinog pulsa vec sa spektromniza pulseva koji se obicno naziva opticki frekventni cesalj (optical frequency comb). Priroda re-zonantne interakcije frekventnog ceslja i Rb atoma bit ce ekperimentalno razmotrena tehnikommodificirane direktne spektroskopije frekventnim cesljem (direct frequency comb spectroscopy)koja se bazira na pobudi atoma nizom femtosekundnih puseva i simultanom mjerenju nase-ljenosti pojedinih hiperfinih atomskih nivoa probnim (kontinuiranim) laserom. Uz eksperi-mentalne ce rezultate biti izlozen i detaljan teorijski model interakcije temeljen na kvantno-mehanickom opisu sistema pomocu matrice gustoce.

U drugom je dijelu rada (4. poglavlje) medij koji se pobuduje femtosekundnim laseromcezijeva para. Gusta para cezija velike opticke debljine karakterizirana je gustocama Cs atomareda 1017 cm−3 pa je u njoj ucestalost atomskih sudara vrlo velika. Interakcija medija s nizomlaserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski odziv medija je brz pase medij relaksira u pocetno stanje u vremenu izmedu dva uzastopna pulsa). No u uvjetimavelike gustoce pare i sam medij utjece na pulseve koji se njime prostiru. Kao rezultat intera-kcije s medijem, dolazi do bitnih promjena prostorne i vremenske (spektralne) karakteristike

11999. g. A. H. Zewail dobio je Nobelovu nagradu za kemiju ”jer je pokazao da je moguce pomocu ultrabrze lasersketehnike vidjeti kako se atomi u molekuli gibaju za vrijeme kemijskih reakcija” [3].

1

Page 8: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Uvod 2

femtosekundnih pulseva. Bit ce prikazani rezultati opazanja konusne emisije koja nastaje kadase snazan snop femtosekundnog lasera prostire kroz gustu cezijevu paru. Fenomen konusneemisije usko je povezan s efektom samofokusiranja laserskog snopa pa ce eksperimentalni re-zultati biti diskutirani u kontekstu nelinearne interakcije femtosekundnih pulseva s cezijevomparom.

Poglavlje 2. je uvodno poglavlje ovoga rada. U njemu se uvode osnovne fizikalne velicinekojima se karakteriziraju femtosekundni pulsevi, kao i opis elektricnog polja ultrakratkog la-serskog pulsa pomocu kompleksne anvelope (ovojnice) pulsa. Takoder ce ukratko biti izlozenkvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce koji je osnova za opis rezonantne inte-rakcije niza femtosekundnih pulseva s atomima u okviru ovoga rada.

Page 9: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2. Teorijske osnove

2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva [4]

Elektromagnetski valovi u potpunosti se mogu opisati vremenski i prostorno ovisnim elektri-cnim poljem. U okviru poluklasicnog pristupa, propagacija elektricnog polja i njegova intera-kcija s materijom opisana je Maxwellovim jednadzbama, pri cemu je odziv materijala ukljucenpreko makroskopske polarizacije. U ovome ce poglavlju biti uvedene velicine pogodne zakvantitativan opis ultrakratkih laserskih pulseva, kao i fizikalno mjerljive velicine koje se mogudirektno povezati s elektricnim poljem. Za fizikalne probleme koji se ticu propagacije ultra-kratkih elektromagnetskih pulseva vrlo je pogodna kompleksna reprezentacija amplitude ele-ktricnog polja.

2.1.1. Kompleksna reprezentacija elektricnog polja

Promotrimo za pocetak vremenski ovisno elektricno polje, zanemarujuci njegovu prostornuovisnost, E(x, y, z, t) = E(t). Potpun opis moguc je u vremenskoj ili frekventnoj domeni.Iako su fizikalne velicine pridruzene elektricnom polju realne, opcenito je prakticnije kori-stiti kompleksnu reprezentaciju. Tako pocevsi od realnog elektricnog polja E(t) kompleksnomFourierovom transformacijom definiramo kompleksni spektar elektricnog polja E(ω) kao:

E(ω) = F [E(t)] =

∞∫−∞

E(t)e−iωtdt = |E(ω)|eiΦ(ω). (2.1.1)

U definiciji (2.1.1) |E(ω)| oznacava spektralnu amplitudu, a Φ(ω) spektralnu fazu. Za dani|E(ω)|, elektricno polje u vremenskoj domeni dobija se inverznom Fourierovom transformaci-jom:

E(t) = F−1[E(ω)] =12π

∞∫−∞

E(ω)eiωtdω. (2.1.2)

Buduci da je neprakticno baratati funkcijama koje poprimaju konacne vrijednosti za negativnefrekvencije, uobicajeno je uvesti elektricno polje kao

E+(t) =12π

∞∫0

E(ω)eiωtdω (2.1.3)

3

Page 10: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 4

i pripadajuci spektar elektricnog polja koji sadrzi samo pozitivne frekvencije:

E+(ω) = |E(ω)|eiΦ(ω) =

{E(ω) za ω ≥ 0

0 za ω < 0. (2.1.4)

E+(t) i E+(ω) su medusobno povezani kompleksnim Fourierovim transformacijama:

E+(t) =12π

∞∫−∞

E+(ω)eiωtdω (2.1.5)

E+(ω) =

∞∫−∞

E+(t)e−iωtdt. (2.1.6)

Stvarno elektricno polje E(t) moze se izraziti upotrebom velicina iz relacija (2.1.5) i (2.1.6) tepripadajucih velicina E−(t) i E−(ω) za negativne frekvencije:

E(t) = E+(t) + E−(t). (2.1.7)

Analogno, spektar elektricnog polja mozemo izraziti kao:

E(ω) = E+(ω) + E−(ω). (2.1.8)

E+(t) je kompleksna analiticka velicina koja predstavlja realnu funkciju E(t). Uobicajen jezapis kompleksnog elektricnog polja kao produkta funkcije amplitude polja i faznog clana:

E+(t) =12E(t)eiΓ(t). (2.1.9)

Spektralna amplituda polja obicno je centrirana oko neke srednje frekvencije ω` i ima nezane-marivu vrijednost samo u frekventnom intervalu ∆ω, malom u usporedbi s ω`. Zbog toga jeprikladno uvesti pojam frekvencije vala nosioca ω` te se kompleksno elektricno polje obicnopise kao:

E+(t) =12E(t)eiϕ(t)eiω`t =

12E(t)eiω`t, (2.1.10)

gdje je ϕ(t) vremenski ovisna faza. E(t) se naziva kompleksna anvelopa (ovojnica) elektricnogpolja, a E(t) anvelopa elektricnog polja. Uvedeni pojmovi frekvencije vala nosioca i anvelopepolja dobro su definirani u fizikalnim uvjetima kada je spektralna sirina pulsa puno manja odfrekvencije vala nosioca:

∆ωω`

� 1. (2.1.11)

Da bi nejednakost (2.1.11) bila ispunjena, vremenska promjena E(t) i ϕ(t) za vrijeme jednogoptickog perioda T = 2π/ω` (T = 2.67 fs za zracenje valne duljine 800 nm) mora biti mala.Pripadajuci uvjet za kompleksnu anvelopu polja je∣∣∣∣ ddt E(t)

∣∣∣∣� ω`|E(t)|. (2.1.12)

Page 11: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 5

Promotrimo sada fizikalno znacenje fazne funkcije ϕ(t). Derivacijom faznog clana Γ(t) izizraza (2.1.9) i (2.1.10) dobija se vremenski ovisna frekvencija vala nosioca, odnosno trenutnafrekvencija:

ω(t) = ω` +d

dtϕ(t). (2.1.13)

Kada je dϕ/dt = b = konst., b predstavlja korekciju frekvencije vala nosioca i vrijedi ω = ω` + b.Ako vrijedi dϕ/dt = f(t), frekvencija vala nosioca (trenutna frekvencija) se mijenja u vremenui za puls kazemo da je frekventno moduliran. Za d2ϕ/dt2 < (>) 0, frekvencija vala nosioca sesmanjuje (povecava) duz pulsa.

Razlicite notacije i pojmovi uvedeni u ovome poglavlju ilustrirani su na slici 2.1.

Slika 2.1: Vremenska i spektralna karakteristika femtosekundnog laserskog pulsatrajanja τp = 30 fs i valne duljine λ = 800 nm.

2.1.2. Energija pulsa

Pretpostavimo da se puls prostire u laserskom snopu povrsine presjeka A te da je elektricnopolje opisano sE(t). Trenutna snaga pulsa P(t)[W] u materijalu indeksa loma nmoze se izvestiiz Poyntingovog teorema [5] i dana je izrazom:

P(t) = ε0cn

∫A

dS1T

t+T/2∫t−T/2

E2(t′)dt′, (2.1.14)

gdje je c brzina svjetlosti u vakuumu, ε0 dielektricna konstanta vakuuma, a∫A dS oznacava

integraciju po presjeku zrake. Trenutna snaga pulsa uvedena izrazom (2.1.14) je u osnovi teori-

Page 12: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 6

jska velicina jer se vremensko usrednjavanje provodi po jednom optickom periodu T = 2π/ω`.Pri stvarnom mjerenju T treba zamijeniti vremenom odziva detektora. No ni najbrzi danasdostupni detektori (vrijeme odziva reda 10−13 − 10−12 s) nisu u mogucnosti direktno razlucitidetalje anvelope femtosekundnih pulseva.

Integracijom snage po vremenu dobijamo energiju pulsa W[J]:

W =

∞∫−∞

P(t′)dt′, (2.1.15)

gdje granice integracije u osnovi oznacavaju ”prije” i ”poslije” pulsa kojega razmatramo.Intenzitet I(t)[W/cm2] se definira kao snaga po jedinici povrsine:

I(t) = ε0cn1T

t+T/2∫t−T/2

E2(t′)dt′

=12ε0cnE2(t) = 2ε0cnE+(t)E−(t) =

12ε0cnE(t)E∗(t). (2.1.16)

2.1.3. Trajanje i spektralna sirina pulsa

Femtosekundna vremenska skala je izvan dosega elektronickih uredaja te je stoga bilo potrebnorazviti nove metode indirektnog mjerenja vremena trajanja femtosekundnih laserskih pulseva.Jedna od najcesce koristenih takvih metoda temelji se na upotrebi autokorelatora [6, 7].

Vrijeme trajanja femtosekundnog laserskog pulsa ∆τp definira se kao sirina intenzitetskogprofila pulsa na polovici maksimuma (full width at half maximum - FWHM). Analogno, spe-ktralna sirina pulsa ∆ωp definira se kao sirina na polovici maksimuma spektralnog intenzi-teta. Kako su vremenske i spektralne karakteristike elektricnog polja medusobno povezaneFourierovim transformacijama, trajanje pulsa ∆τp i spektralna sirina ∆ωp ne mogu se mijenjatineovisno jedno o drugome. Postoji minimalan produkt trajanja i spektralne sirine pulsa:

∆ωp∆τp ≥ 2πcB, (2.1.17)

gdje je cB ∼ 1 numericka konstanta ovisna o obliku pulsa. Jednakost vrijedi za pulseve kojinisu frekventno modulirani, za koje kazemo da su Fourier ograniceni (Fourier limited). Za danioblik i spektralnu sirinu pulsa, Fourier ograniceni pulsevi imaju najkrace moguce trajanje1.

Opcenito govoreci, vremenski profil pulsa Is(t) moze se odrediti ako postoji kraci referentnipuls Ir(t) poznatog oblika. Metoda se temelji na mjerenju intenzitetske korelacije:

Ac(τ) =

∞∫−∞

Is(t)Ir(t− τ)dt. (2.1.18)

1Tipicna spektralna sirina Tsunami femtosekundnog laserskog oscilatora na 800 nm je ∆λp ≈ 10 nm (∆ωp ≈3 × 1013 rad/s), sto uz pretpostavku I(t) ∝ sech2(t) oblika pulsa (cB = 0.315) upotrebom izraza (2.1.17) daje zatrajanje Fourier ogranicenog pulsa ∆τp ≈ 66 fs.

Page 13: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.1. Fizikalne karakteristike femtosekundnih laserskih pulseva 7

Pri tome je bitno da referentni puls bude sto kraci u odnosu na puls ciji oblik zelimo izmjeriti.U praksi to nije uvijek moguce postici pa se cesto kao referentni puls koristi puls cije trajanjezelimo izmjeriti, odnosno Ir(t) = Is(t).

Page 14: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.2. Opticki frekventni cesalj 8

2.2. Opticki frekventni cesalj

Standardan izvor ultrakratkih laserskih pulseva je laser sa spregnutim modovima (mode-lockedlaser). Promotrimo stoga osnovna svojstva zracenja koje emitira takav laserski izvor.

2.2.1. Sprezanje modova

Pri generaciji ultrakratkih pulseva svjetlosti u femtosekundnom laseru sa spregnutim modo-vima (femtosecond mode-locked laser) centralnu ulogu ima laserski rezonator. Tipican rezonatorpodrzava velik broj longitudinalnih modova cija frekvencija νm zadovoljava uvjet

νm =mc

2n(νm)L, (2.2.1)

gdje je m pozitivni cijeli broj, c brzina svjetlosti i n(νm)L ukupni opticki put u rezonatoru. Za-nemarimo li disperziju, razmak longitudinalnih modova rezonatora ∆ = νm+1−νm = c/(2nL)je konstantan.

Elektricno polje lasera koje oscilira u M uzastopnih longitudinalnih modova frekvencijeωm = 2πνm = ω` + 2πm∆ i amplitude E0 mozemo dakle pisati kao

E+(t) =12E(t)eiω`t =

12E0e

iω`t

m=(M−1)/2∑m=−(M−1)/2

ei(2mπ∆t+φm), (2.2.2)

gdje je φm faza moda m. Sprezanje modova (mode-locking) je proces u kojem zahtjevamo da svimodovi imaju jednaku fazu, tj. φm = φ0. To u vremenskoj domeni znaci da ce se svi modovirezonatora u jednoj tocci konstruktivno superponirati, stvarajuci snazan i kratak puls svjetlo-sti. U idealnom slucaju M oscilirajucih spegnutih modova rezonatora (jednake amplitude),ukupno elektricno polje lasera ce biti jednako [4]:

E+(t) =12E(t)eiω`t =

12E0e

iφ0eiω`tsin(Mπ∆t)sin(π∆t)

. (2.2.3)

Kada je M velik broj, elektricno polje lasera cini niz pulseva medusobno vremenski razmaknu-tih za TR = 1/∆ = 2nL/c. Trajanje pojedinog pulsa moze se temeljem izraza (2.2.3) procjenitina τp ≈ (M∆)−1. Uzmemo li da je spektralna sirina lasera ∆ν definirana umnoskom M∆,dobijamo relaciju koja povezuje trajanje i spektralnu sirinu pulsa τp ≈ 1/∆ν. Omjer TR/τp

predstavlja dakle priblizan broj spregnutih modova laserskog rezonatora2.

2.2.2. Niz pulseva i frekventni cesalj

Izlaz tipicnog femtosekundnog lasera sa spregnutim modovima cini niz femtosekundnih pu-lseva (pulse train) medusobno vremenski razmaknutih za TR. Repeticija pulseva fR = 1/TR

definirana je ukupnim optickim putem unutar rezonatora i obicno je reda velicine 100 MHz.

2Izlaz femtosekundnog laserskog oscilatora Tsunami je niz fs pulseva trajanja τp ≈ 100 fs i repeticije fR =1/TR = 80 MHz, sto za broj spregnutih modova laserskog rezonatora daje M ∼ TR/τp ≈ 125000.

Page 15: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.2. Opticki frekventni cesalj 9

Pojava niza pulseva na izlazu iz lasera direktna je posljedica principa rada samog lasera,odnosno nacina generiranja ultrakratkih laserskih pulseva metodom sprezanja modova.

Spektar niza medusobno jednako vremenski razmaknutih laserskih pulseva naziva sefrekventni cesalj (frequency comb). Takav spektar cini cesalj laserskih modova koji su medu-sobno frekventno razmaknuti za iznos koji je jednak frekvenciji repeticije pulseva (slika 2.2).

Slika 2.2: Vremenska i spektralna karakteristika niza od 1, 2, 3, 5 i 10 femtosekundnihpulseva trajanja τp = 60 fs i repeticije fR = 1 THz.

Opis elektricnog polja lasera dan izrazom (2.2.3) odgovara idealiziranom opisu elektricnogpolja lasera sa spregnutim modovima. Pri realnom opisu elektricnog polja niza pulsevapotrebno je uzeti u obzir egzaktnu faznu razliku izmedu dva uzastopna pulsa na izlazu izlasera [8]. Ona se obicno definira kao [9]:

∆Ψ = ΦR + ω`TR, (2.2.4)

gdje je TR period repeticije pulseva, a ΦR je faza koja nastaje unutar laserskog rezonatora ikarakteristika je samog rezonatora. Potpun opis elektricnog polja femtosekundnog lasera sa

Page 16: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.2. Opticki frekventni cesalj 10

spregnutim modovima dan je tada izrazom:

E+T (t) =

∞∑n=0

E+(t− nTR)ein∆Ψ

=

[ ∞∑n=0

12E(t− nTR)einΦR

]eiω`t

=12ET (t)eiω`t, (2.2.5)

gdje je ET (t) kompleksna anvelopa elektricnog polja niza pulseva.Frekventni spektar E+

T (t) sastoji se od ceslja laserskih modova razmaknutih za 2π/TR icentriranih na ω` + ΦR/TR. Frekvencija n-tog moda laserskog polja ωn dana je sa:

ωn = ω` +ΦR

TR± 2πn

TR. (2.2.6)

Slika 2.3: Vremenska i spektralna karakteristika femtosekundnog laserskogfrekventnog ceslja.

Page 17: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.3. Kvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce 11

2.3. Kvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce [10]

Formalizam matrice gustoce slijedi iz osnovnih zakona kvantne mehanike. Ako se kvantno-mehanicki sistem (atom) nalazi u nekom odredenom kvantno-mehanickom stanju s, tada svafizikalna svojstva sistema mozemo opisati valnom funkcijom ψs(r, t) tog stanja. Ta valnafunkcija zadovoljava Schrodingerovu jednadzbu

i~∂ψs(r, t)

∂t= Hψs(r, t). (2.3.1)

H je operator Hamiltonijana sistema koji mozemo pisati kao

H = H0 + V (t), (2.3.2)

gdje je H0 Hamiltonijan slobodnog atoma, a V (t) predstavlja energiju interakcije. Pri opisuvremenske evolucije valne funkcije iskoristit cemo cinjenicu da svojstvena stanja Hamiltonijanaslobodnog atoma cine potpun skup baznih funkcija pa za valnu funkciju stanja smozemo pisati

ψs(r, t) =∑

n

Csn(t)un(r), (2.3.3)

gdje su funkcije un(r) rjesenja vremenski neovisne Schrodingerove jednadzbe

H0un(r) = Enun(r). (2.3.4)

Koeficijent Csn(t) predstavlja amplitudu vjerojatnosti da se atom nalazi u stanju n u vremenu t.

Uvodenjem zapisa (2.3.3) u Schrodingerovu jednadzbu (2.3.1) dobijamo:

i~∑

n

dCsn(t)dt

un(r) =∑

n

Csn(t)Hun(r). (2.3.5)

Izraz se moze pojednostaviti mnozenjem obje strane s u∗m(r) i integriranjem po prostoru, pricemu se suma na lijevoj strani reducira na samo jedan clan (upotrebom uvjeta ortogonalnostifunkcija un(r)), dok se desna strana pojednostavljuje uvodenjem matricnog elementa operatoraHamiltonijana H definiranog kao

Hmn =∫u∗m(r)Hun(r)d3r. (2.3.6)

Kao rezultat dobijamo izraz:

i~d

dtCs

m(t) =∑

n

HmnCsn(t), (2.3.7)

koji je ekvivalentan Schrodingerovoj jednadzbi, ali izrazen pomocu amplituda vjerojatnostiCs

n(t).Na temelju poznavanja valne funkcije sistema moguce je odrediti ocekivanu vrijednost bilo

Page 18: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.3. Kvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce 12

koje fizikalne mjerljive velicine A prema izrazu:

〈A〉 =∫ψ∗sAψsd

3r. (2.3.8)

Ocekivana vrijednost 〈A〉 izrazena pomocu amplituda vjerojatnosti Csn(t) dobija se uvodenjem

zapisa (2.3.3) u izraz (2.3.8), sto daje:

〈A〉 =∑mn

Cs∗mC

snAmn, (2.3.9)

gdje je uveden matricni element Amn operatora A definiran sa:

Amn = 〈um|A|un〉 =∫u∗mAund

3r. (2.3.10)

Ako je poznato pocetno stanje i Hamiltonijan sistema, izrazi (2.3.1-2.3.10) daju potpun opisvremenske evolucije sistema i njemu pripadajucih mjerljivih velicina. Medutim, postoje uvjetiu kojima nije moguce tocno poznavati stanje sistema. Primjer je skup atoma u atomskoj pari,gdje atomi mogu medusobno intereagirati sudarima. Pri svakom sudaru valna funkcija atomase promijeni, a kako je racunski nemoguce pratiti zasebno svaki atom u pari, mozemo reci dastanje atoma nije poznato. U takvim uvjetima pogodno je koristiti se opisom sistema pomocumatrice gustoce.

Oznacimo s p(s) vjerojatnost da se sistem nalazi u stanju s. Pri tome velicinu p(s) treba pro-matrati kao klasicnu, a ne kvantno-mehanicku vjerojatnost, buduci da p(s) reprezentira nasenepotpuno poznavanje stvarnog kvantno-mehanickog stanja sistema. Pomocu p(s) definirajuse elementi matrice gustoce sistema:

ρnm =∑

s

p(s)Cs∗mC

sn. (2.3.11)

Simbolicki ovaj izraz mozemo pisati i kao

ρnm = C∗mCn, (2.3.12)

gdje C∗mCn predstavlja usrednjavanje po svim mogucim stanjima sistema.

Dijagonalni elementi matrice gustoce ρnn predstavljaju vjerojatnost da je sistem u stanju n.Nedijagonalni elementi ρnm daju koherenciju stanja n i m i bit ce razliciti od nule samo ako sesistem nalazi u koherentnoj superpoziciji stanja n i m.

Upotrebom matrice gustoce mozemo izracunati ocekivanu vrijednost bilo koje mjerljivevelicine A usrednjavanjem izraza (2.3.9) po svim mogucim stanjima sistema:

〈A〉 =∑

s

p(s)∑mn

Cs∗mC

snAmn, (2.3.13)

sto upotrebom izraza (2.3.11) mozemo pisati kao:

〈A〉 =∑nm

ρnmAmn. (2.3.14)

Page 19: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.3. Kvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce 13

Dvostruko sumiranje u gornjem izrazu mozemo pojednostaviti na slijedeci nacin:

∑nm

ρnmAmn =∑

n

(∑m

ρnmAmn

)=∑

n

(ρ A)nn ≡ tr(ρ A), (2.3.15)

gdje je uvedena operacija traga, koja je za neki operator M definirana kao tr(M) =∑

nMnn.Ocekivana vrijednost mjerljive velicine A je tako dana izrazom:

〈A〉 = tr(ρ A), (2.3.16)

gdje ρ oznacava operator gustoce, ciji je matricni element n,m oznacen sa ρnm.Nakon sto smo pokazali kako se ocekivana vrijednost neke mjerljive velicine moze odrediti

pomocu matrice gustoce, potrebno je odrediti i vremensku evoluciju matrice gustoce. Deriva-cijom izraza (2.3.11) po vremenu dobijamo:

dρnm

dt=∑

s

dp(s)dt

Cs∗mC

sn +

∑s

p(s)(Cs∗

m

dCsn

dt+dCs∗

m

dtCs

n

). (2.3.17)

Pretpostavimo da se p(s) ne mijenja u vremenu, tako da je prvi clan na desnoj strani jednak nuli.Drugi clan mozemo odrediti iz Schrodingerove jednadzbe za vremensku evoluciju amplitudavjerojatnosti dane izrazom (2.3.7), cime dobijamo izraze:

Cs∗m

dCsn

dt=

−i~Cs∗

m

∑ν

HnνCsν ,

Csn

dCs∗m

dt=

i

~Cs

n

∑ν

H∗mνC

s∗ν =

i

~Cs

n

∑ν

HνmCs∗ν .

Uvrstavanjem ova dva izraza u jednadzbu (2.3.17) dobijamo:

dρnm

dt=∑

s

p(s)i

~∑

ν

(ρnνHνm −Hnνρνm). (2.3.18)

Konacno, mozemo provesti sumaciju po ν i rezultat pisati kao

dρnm

dt=i

~(ρ H − H ρ)nm =

−i~

[H, ρ ]nm. (2.3.19)

Izraz je napisan uz upotrebu komutatora, koji je za dva operatora A i B definiran sa [A, B] =A B − B A.

Jednadzba (2.3.19) opisuje kako se matrica gustoce mijenja u vremenu kao rezultat intera-kcija ukljucenih u Hamiltonijan H . Postoje medutim interakcije (kao npr. one koje dolaze odatomskih sudara) koje nije prikladno ukljuciti u Hamiltonijan. Takve interakcije mogu dovestido promjene stanja sistema pa tada ne vrijedi dp(s)/dt = 0. Takvi se efekti ukljucuju u fo-rmalizam matrice gustoce dodavanjem fenomenoloskih clanova gusenja u jednadzbu (2.3.19).Uobicajeno je pretpostaviti da se nedijagonalni elementi matrice gustoce guse s konstantomgusenja γnm, dok se gusenje dijagonalnih elementa opisuje omogucujuci relaksaciju populacijeiz visih u nize energijske nivoe. U tom su slucaju jednadzbe gibanja matrice gustoce dane

Page 20: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

2.3. Kvantno-mehanicki opis atoma pomocu matrice gustoce 14

izrazima:

dρnm

dt=

−i~

[H, ρ ]nm − γnmρnm, n 6= m,

dρnn

dt=

−i~

[H, ρ ]nn +∑

Em>En

Γnmρmm −∑

Em<En

Γmnρnn, (2.3.20)

gdje Γnm daje relaksaciju populacije iz nivoa m u nivo n, a γnm relaksaciju koherencije ρnm.Konstante gusenja γnm nedijagonalnih elemenata matrice gustoce nisu neovisne od konsta-

nti gusenja dijagonalnih elemenata. Opcenito vrijedi:

γnm =12(Γn + Γm) + γ sud

nm , (2.3.21)

gdje Γn i Γm oznacavaju ukupnu relaksaciju populacija nivoa n i m, te vrijedi:

Γn =∑

n′ (En′<En)

Γn′n, (2.3.22)

a γ sudnm je clan koji daje doprinos gusenju koherencije zbog procesa koji nisu vezani s transferom

populacije (elasticni sudari).

Page 21: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3. Opticko pumpanje rubidijevihhiperfinih nivoa femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem

3.1. Uvod

Problematika koherentne interakcije atomskih sistema s nizom laserskih pulseva prisutna je uliteraturi vec gotovo 30 godina [11, 12, 13]. U sistemima u kojima su relaksacijska vremenaatomskih koherencija veca od perioda repeticije pulseva, atomi medudjeluju sa spektrom nizapulseva, a ne sa spektrom pojedinog pulsa. Kao sto je vec spomenuto u uvodu, frekventnispektar niza pulseva sastoji se od niza laserskih modova ciji je medusobni razmak definiranrepeticijom pulseva. Ako je fazna razlika izmedu uzastopnih pulseva dobro definirana, rezu-ltirajuci frekventni spektar niza pulseva cini frekventni cesalj. To je osnova za primjenu nizaultrakratkih laserskih pulseva u spektroskopiji visoke razlucivosti [14], pri cemu se postizespektralna rezolucija puno veca od spektralne sirine individualnih pulseva.

Prvotna istrazivanja u podrucju koherentne interakcije atoma s nizom laserskih pulsevatemeljila su se na generiranju niza pulseva izvan samog lasera. Pojava ultrakratkih (femto-sekundnih) pulsnih lasera dovela je do revolucionarnog napretka u podrucju laserske spektro-skopije1. Istrazivanja su pokazala da su longitudinalni modovi femtosekundnog Ti:safir lasera(s pasivnim sprezanjem modova pomocu Kerrove lece) [15] uniformno rasporedeni u frekve-ntnom prostoru s eksperimentalnom rezolucijom boljom od 10−16 i da se razmak modova ra-zlikuje od frekvencije repeticije pulseva za manje od 10−15 [16]. Femtosekundni Ti:safir laseristoga posjeduju odredenu inherentnu stabilnost, sto je i jedna od njihovih bitnih prednosti.

Razvojem tehnika stabilizacije faze, femtosekundni laseri sa spregnutim modovima (femto-second mode-locked laser) i visokom repeticijom pulseva postali su izvor stabiliziranih optickihfrekventnih cesljeva (optical frequency comb) velike spektralne sirine. Uskladivanjem faznokontroliranog optickog frekventnog ceslja s mikrovalnim cezijevim vremenskim standardommoguce je definirati niz sekundarnih referentnih linija (frekventnih markera) koje pokrivajuXUV [17] i opticki dio spektra [18]. To je omogucilo velik napredak u metrologiji [19], ge-neraciji [20] i mjerenju optickih frekvencija [21, 22], optickim atomskim satovima [23], fazno

1Nobelovu nagradu za fiziku za 2005.g. dobili su Roy J. Glauber za doprinos kvantnoj teoriji optickih kohere-ncija te zajednicki John L. Hall i Theodor W. Hansch za doprinos razvoju laserske spektroskopije visoke razlucivosti,ukljucujuci tehniku optickog frekventnog ceslja.

15

Page 22: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.1. Uvod 16

osjetljivoj nelinearnoj optici [24], te generaciji i manipulaciji koherentnih ultrakratkih pulseva[25].

Fazno stabilizirani niz femtosekundnih pulseva iskoristen je kao spona izmedu podrucjalaserske spektroskopije visoke razlucivosti i ultrabrze spektroskopije [26, 27]. Novi pristup kojiautori nazivaju direktna spektroskopija frekventnim cesljem (direct frequency comb spectroscopy)koristi svjetlost frekventnog ceslja prikladne strukture za simultano proucavanje atomske (vre-menske) dinamike i spektralne (frekventne) strukture.

Rezonantna interakcija atoma s nizom femtosekundnih pulseva istrazivana je nedavno usklopu eksperimenata koherentne kontrole [9, 28, 29]. Istrazivanja su provedena u uvjetimakada su atomska relaksacijska vremena veca od perioda repeticije pulseva. Pokazano je da suu tom slucaju rezonancije polja lasera s atomskim sistemom odredene laserskim frekventnimcesljem, a ne spektrom jednog pulsa. Buduci da vrijeme izmedu dva uzastopna pulsa nijedovoljno da bi se atomi u potpunosti relaksirali, demonstrirani su efekti akumulacije popu-lacije i koherencije u atomskom sistemu. Interakcija je proucavana eksperimentalno u vreme-nskoj domeni te je razvijen teorijski model baziran na opisu atomskog sistema s dva i tri nivoapomocu matrice gustoce.

Istrazivanja provedena u sklopu ovog rada nadovezuju se na rezultate navedene u refe-rencama [9, 28, 29]. Razmatrana ce biti rezonantna interakcija rubidijevih atoma s femto-sekundnim laserskim frekventnim cesljem. U sklopu teorijskog formalizma matrice gustocedetaljno ce biti opisana vremenska dinamika rubidijevog atomskog sistema pod utjecajem ele-ktricnog polja lasera, ukljucujuci hiperfinu strukturu energijskih nivoa. Eksperimentalni cese pristup pritom bazirati na tehnici direktne spektroskopije frekventnim cesljem, u kojoj ceuz frekventni cesalj femtosekundnog laserskog oscilatora biti uveden dodatni kontinuiraniprobni laser koji sluzi za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa. Uvodenjem probnog laseradobija se uvid u prirodu interakcije rubidijevih atoma s frekventnim cesljem te ce se pokazatikako upotreba probnog lasera omogucuje direktnu vizualizaciju frekventnog ceslja u spektra-lnoj domeni [30, 31].

Page 23: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 17

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomus vise nivoa

3.2.1. Rubidijev atom

Shema hiperfine strukture relevantnih energijskih nivoa rubidijevog atoma prikazana je na slici3.1. Rubidij (Rb) se u prirodi javlja u obliku dva izotopa, 85Rb (zastupljenost 72%) i 87Rb (za-stupljenost 28%). S Fg i Fe oznacen je zbroj ukupnog elektronskog angularnog momenta J ispina jezgre I (~F = ~J + ~I) osnovnog i pobudenog stanja Rb atoma.

Slika 3.1: Shema hiperfine strukture energijskih nivoa Rb D1 5S1/2 − 5P1/2 (795 nm) iD2 5S1/2 − 5P3/2 (780 nm) rezonantnih linija. Vertikalnim strelicama oznaceni suelektronski dozvoljeni prijelazi te pripadajuce relativne vjerojatnosti prijelaza [32].Energije cijepanja hiperfinih nivoa oznacene su u MHz [33].

3.2.2. Model interakcije

Razmatramo interakciju niza femtosekundnih pulseva s rubidijevim atomom s cetiri nivoa. Tajslucaj odgovara pobudi 5S1/2 − 5P1/2 prijelaza, odnosno eksperimentalnim uvjetima kada jefemtosekundni laser ugoden na valnu duljinu od 795 nm. Atomski sistem cine dva hiperfinanivoa osnovnog 5S1/2 stanja (Fg = 2, 3 u slucaju 85Rb, Fg = 1, 2 za 87Rb) te dva hiperfina nivoapobudenog 5P1/2 stanja (Fe = 2, 3 u slucaju 85Rb, Fe = 1, 2 za 87Rb).

Pocetna tocka modela je Liouvilleova jednadzba (izraz (2.3.19)) za vremensku evoluciju ma-trice gustoce atoma s cetiri nivoa, uz fenomenoloski ukljucene clanove gusenja (izrazi (2.3.20)-(2.3.22)). Hamiltonijan sistema je H = H0 + Hint, gdje je H0 Hamiltonijan slobodnog atoma, a

Page 24: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 18

Hint = −µklET (t)|k〉〈l| (k = 1, 2, l = 3, 4) predstavlja interakciju atoma s elektricnim poljemlasera. µkl je elektronski dipolni moment dozvoljenih Fg → Fe = Fg, Fg ± 1 prijelaza [34].

U okviru aproksimacije rotirajuceg vala (rotating wave approximation) efikasna pobudaatoma moze se postici samo ukoliko je frekvencija elektricnog polja bliska frekvenciji atom-skog prijelaza. U zapisu elektricnog polja lasera oblika E(t) = E+(t) + E−(t) (izraz (2.1.7))mozemo dakle pri opisu interakcije s atomom zanemariti efekte povezane s E−(t). U skladu sizrazom (2.2.5), elektricno polje lasera opisujemo izrazom2:

ET (t) =

[N∑

n=0

E(t− nTR)einΦR

]eiω`t = ET (t)eiω`t, (3.2.1)

gdje je N cijeli broj reda velicine 106, E(t − nTR) anvelopa n-tog laserskog pulsa, ΦR fazna ra-zlika izmedu dva uzastopna pulsa, TR period repeticije pulseva, ω` centralna laserska frekve-ncija, a ET (t) anvelopa elektricnog polja niza fs pulseva. Frekventni spektar ET (t) cini cesaljlaserskih modova koji su medusobno razmaknuti za 2π/TR i centrirani na ω` +ΦR/TR. Frekve-ncija n-tog moda laserskog polja dana je izrazom:

ωn = ω` +ΦR

TR± 2πn

TR. (3.2.2)

Anvelopa n-tog pulsa u pulsnom nizu je dakle En(t) = E(t)einΦR , pri cemu je vremenski oblikpulsa karakteristika samog lasera i dan je s E(t) ∝ sech(1.763 t/τp).

Opis dinamike atomskog sistema s cetiri nivoa pod utjecajem niza femtosekundnih pulsevaupotrebom izraza (2.3.20) svodi se na sistem 10 vezanih obicnih diferencijalnih jednadzbi kojeopisuju vremensku evoluciju elemenata matrice gustoce:

dρ11

dt=

(−iµ13E∗T (t)

~σ13 −

iµ14E∗T (t)~

σ14 + c.c.)

+ Γ13ρ33 + Γ14ρ44 + Π(ρ22 − ρ11),

dρ22

dt=

(−iµ23E∗T (t)

~σ23 −

iµ24E∗T (t)~

σ24 + c.c.)

+ Γ23ρ33 + Γ24ρ44 −Π(ρ22 − ρ11),

dρ33

dt=

(iµ13E∗T (t)

~σ13 +

iµ23E∗T (t)~

σ23 + c.c.)− (Γ13 + Γ23)ρ33 + Π(ρ44 − ρ33),

dρ44

dt=

(iµ14E∗T (t)

~σ14 +

iµ24E∗T (t)~

σ24 + c.c.)− (Γ14 + Γ24)ρ44 −Π(ρ44 − ρ33),

dσ12

dt= iδ12σ12 +

iET (t)~

(µ13σ∗23 + µ14σ

∗24)−

iE∗T (t)~

(µ23σ13 + µ24σ14)− γ12σ12,

dσ13

dt= iδ13σ13 +

iµ13ET (t)~

(ρ33 − ρ11) +iET (t)

~(µ14σ

∗34 − µ23σ12)− γ13σ13,

dσ14

dt= iδ14σ14 +

iµ14ET (t)~

(ρ44 − ρ11) +iET (t)

~(µ13σ34 − µ24σ12)− γ14σ14,

dσ23

dt= iδ23σ23 +

iµ23ET (t)~

(ρ33 − ρ22) +iET (t)

~(µ24σ

∗34 − µ13σ

∗12)− γ23σ23,

dσ24

dt= iδ24σ24 +

iµ24ET (t)~

(ρ44 − ρ22) +iET (t)

~(µ23σ34 − µ14σ

∗12)− γ24σ24,

2Od izraza (3.2.1) nadalje izostavljamo E notaciju za elektricno polje te pisemo E pritom imajuci u vidu cinjenicuda je E kompleksna velicina. Takoder zbog konciznijeg zapisa izostavljamo faktor 1/2 uz E uz pretpostavku da gapri racunanju ukljucujemo kroz iznos anvelope E .

Page 25: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 19

dσ34

dt= iδ34σ34 +

iE∗T (t)~

(µ13σ14 + µ23σ24)−iET (t)

~(µ14σ

∗13 + µ24σ

∗23)− γ24σ24.

(3.2.3)

Dijagonalni elementi matrice gustoce ρmm (m = 1, 2, 3, 4) predstavljaju naseljenostm-tog atom-skog nivoa. Oznake atomskih nivoa m = 1, 2, 3, 4 redom oznacavaju hiperfine atomske nivoe85Rb: 5S1/2 Fg = 2, 5S1/2 Fg = 3, 5P1/2 Fe = 2 i 5P1/2 Fe = 3, odnosno za 87Rb: 5S1/2 Fg = 1,5S1/2 Fg = 2, 5P1/2 Fe = 1 i 5P1/2 Fe = 2. Za nedijagonalne elemente matrice gustoce uvedenaje slijedeca notacija:

σ12 = ρ12,

σ13 = ρ13e−iω`t,

σ14 = ρ14e−iω`t,

σ23 = ρ23e−iω`t,

σ24 = ρ24e−iω`t,

σ34 = ρ34, (3.2.4)

gdje su ρmk nedijagonalni elementi matrice gustoce, a σmk njima pripadajuce sporo varirajuceanvelope. Frekventni pomaci δ definirani su na slijedeci nacin:

δ12 = ω2,

δ13 = ω3 − ω`,

δ14 = ω4 − ω`,

δ23 = ω3 − ω2 − ω`,

δ24 = ω4 − ω2 − ω`,

δ34 = ω4 − ω3, (3.2.5)

gdje je ωm = Em/~, a Em je energija m-tog atomskog nivoa pri cemu je uzeto E1 = 0. Γmk

oznacava relaksaciju naseljenosti s nivoa k na nivo m i odreduje se na temelju vremena zivota5P1/2 stanja od 27.7 ns [35]. S γmk su oznacene konstante gusenja nedijagonalnih elemenatamatrice gustoce, a definirane su izrazima:

γ12 = Π,

γ13 = γ23 =12(Γ13 + Γ23) + Π,

γ14 = γ24 =12(Γ14 + Γ24) + Π,

γ34 =12(Γ13 + Γ23 + Γ14 + Γ24) + Π. (3.2.6)

Π je clan sudarnog mijesenja nivoa koji je fenomenoloski ukljucen u sistem jednadzbi kako bise omogucila termalizacija hiperfinih nivoa [36]. On opisuje neelasticne sudare koji rezultirajutransferom naseljenosti izmedu dva osnovna ili dva pobudena hiperfina nivoa. Pretpostavkaje da nema neelasticnih sudara koji bi rezultirali transferom naseljenosti izmedu osnovnog i

Page 26: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 20

pobudenog stanja atoma. Buduci da neelasticni sudari rezultiraju transferom naseljenosti, Πdoprinosi i gusenju koherencija. Definiran je kao umnozak udarnog presjeka [37], srednjebrzine atoma i koncentracije atoma u pari. U uvjetima koji odgovaraju eksperimentu vrije-dnost Π iznosi priblizno 8 kHz, sto je tri reda velicine manje od tempa relaksacije naseljenosti.Time je ispunjen uvjet za efikasan proces optickog pumpanja pojedinih hiperfinih nivoa.

Sistem diferencijalnih jednadzbi iz izraza (3.2.3) rijesen je upotrebom standardne Runge-Kutta metode cetvrtog reda. Rezultat odreduje vremensku dinamiku naseljenosti i koherencijau atomskom sistemu. Kada je period repeticije pulseva kraci od vremena relaksacije sistema,atomi nisu u mogucnosti potpuno se relaksirati izmedu dva uzastopna pulsa. Kao rezultat,atomi akumuliraju energiju laserske pobude u obliku koherencije i naseljenosti pobudenogstanja.

Primjer vremenske evolucije naseljenosti hiperfinih nivoa 87Rb prikazan je na slici 3.2.Racun je proveden za elektricno polje niza femtosekundnih pulseva amplitude 1.5× 106 V/m,trajanja pulsa τp = 100 fs, perioda repeticije pulseva TR = 12.5 ns, faze ΦR = 0 te centralnelaserske frekvencije ω` jednake frekvenciji 87Rb Fg = 1 → Fe = 2 prijelaza. Naseljenostihiperfinih nivoa izrazene su kao omjer naseljenosti pojedinog nivoa i ukupnog broja atoma.

Slika 3.2: Primjer vremenske evolucije naseljenosti 87Rb (5S1/2, 5P1/2) hiperfinihnivoa pobudenih nizom femtosekundnih pulseva.

Stacionarno stanje naseljenosti hiperfinih nivoa postize se na vremenskoj skali reda 10 µs(slika 3.3). Pri tome naseljenost 5P1/2 stanja ne prelazi 1%. S druge strane, dolazi do bitne pro-mjene naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja, sto je rezultat efikasnog procesa optickogpumpanja u atomskom sistemu bez opticki zatvorenih prijelaza.

Na slici 3.3 crtkanom je linijom oznaceno vrijeme τ = 1.25 µs. Ono oznacava srednje vrijemeinterakcije atoma s elektricnim poljem lasera. Vrijeme τ odreduje se na temelju promjera laser-

Page 27: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 21

skog snopa i najvjerojatnije brzine atoma u pari. Naseljenosti hiperfinih nivoa u vrijeme τ cepri analizi eksperimentalnih spektara biti koristene kao konacne populacije, tj. kao populacijenivoa nastale zbog interakcije atoma s nizom fs pulseva.

Slika 3.3: Primjer vremenski usrednjene evolucije naseljenosti 87Rb (5S1/2, 5P1/2)hiperfinih nivoa pobudenih nizom femtosekundnih pulseva. Vrijemeτ = 1.25 µs oznacava srednje vrijeme interakcije atoma s elektricnimpoljem lasera. Uvjeti pobude identicni su onima sa slike 3.2.

3.2.3. Doppler-prosireni atomski prijelazi

U uvjetima rubidijeve pare na sobnoj temperaturi nehomogeno Dopplerovo sirenje linija jepuno vece od homogenog sirenja. Kako bi pri opisu interakcije atoma s elektricnim poljemlasera ukljucili Dopplerov efekt, frekvenciju atomskog prijelaza ωge treba modificirati u

ω′ge = ωge + ~k · ~v, (3.2.7)

gdje je ~k laserski valni vektor, a ~v brzina atoma. Mozemo dakle reci da razlicite brzinske grupeatoma ”vide” svjetlost lasera razlicite frekvencije, tj. razlicite brzinske grupe odgovaraju ra-zlicitom frekventnom pomaku δ = ~k · ~v.

Potrebno je dakle modificirati uvjet za rezonanciju svjetlosti lasera s nekim atomskim prije-lazom. Za neki dani laserski mod ωn frekventnog ceslja i za neki dani 5S1/2(Fg) → 5P1/2(Fe)hiperfini prijelaz, postoji brzinska grupa atoma (karakterizirana frekventnim pomakom δn)za koju ce biti zadovoljen uvjet rezonancije ωn = ω′ge. Buduci da se frekventni spektar nizafs pulseva sastoji od ceslja laserskih modova medusobno razmaknutih za 2π/TR, uvjet rezo-nancije ce takoder biti zadovoljen za brzinske grupe atoma karakterizirane frekventnim po-makom δ = δn ± 2πm/TR, gdje je m pozitivni cijeli broj. Uvjet rezonancije razlicitih brzinskih

Page 28: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 22

grupa ispunjen je dakle s razlicitim laserskim modovima. To znaci da se razlicite brzinskegrupe atoma nalaze u razlicitim uvjetima spram procesa pobude laserskom svjetloscu, odnosnospram procesa akumulacije populacije hiperfinih nivoa. Kao rezultat nastaje opticko pumpanjehiperfinih nivoa selektivno po brzinskim grupama atoma.

Efekt Dopplerovog sirenja linija ukljucuje se u sistem jednadzbi za vremensku evolucijusistema (izraz (3.2.3)) modificirajuci frekventne pomake iz izraza (3.2.5) na slijedeci nacin:

δ12 = ω2,

δ13 = ω3 + ~k · ~v − ω`,

δ14 = ω4 + ~k · ~v − ω`,

δ23 = ω3 − ω2 + ~k · ~v − ω`,

δ24 = ω4 − ω2 + ~k · ~v − ω`,

δ34 = ω4 − ω3. (3.2.8)

To u praksi znaci da je sistem jednadzbi (3.2.3) potrebno rijesiti pojedinacno za svaku grupubrzina.

3.2.4. Pobuda Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linije na 795 nm

Rezultati racuna ovisnosti naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osnovnog stanja o brziniatoma (frekventnom pomaku) pri pobudi nizom femtosekundnih pulseva ugodenim na5S1/2 → 5P1/2 atomsku liniju na 795 nm prikazani su na slici 3.4.

Slika 3.4: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osnovnog stanja o brzini atomapri 5S1/2 → 5P1/2 pobudi femtosekundnim laserom. Crtkane i pune linijeoznacavaju naseljenosti bez i sa pobudom nizom femtosekundnih pulseva.

Page 29: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 23

Racun je proveden za karakteristike niza femtosekundnih pulseva koje odgovaraju ekspe-rimentalnim uvjetima: elektricno polje amplitude 1.5 × 106 V/m, trajanje pulseva τp = 100 fs,fazna razlika izmedu pulseva ΦR = 0 i repeticija pulseva TR = 12.5 ns. Centralna laserskafrekvencija ω` uzeta je jednaka frekvenciji Fg = 2 → Fe = 2 hiperfinog prijelaza u slucaju 85Rb(slika 3.5), odnosno frekvenciji Fg = 1 → Fe = 1 hiperfinog prijelaza u slucaju 87Rb (slika 3.7).To znaci da je uvjet rezonancije lasera s 85Rb Fg = 2 → Fe = 2 prijelazom ispunjen za v = 0grupu brzina 85Rb atoma, odnosno uvjet rezonancije lasera s 87Rb Fg = 1 → Fe = 1 prijelazomje ispunjen za v = 0 brzinsku grupu 87Rb atoma. Frekventni pomak δ, koji oznacava razlicitegrupe brzina, definiran je dakle u slucaju 85Rb kao relativni pomak frekvencije u odnosu na85Rb Fg = 2 → Fe = 2 hiperfini prijelaz, odnosno u slucaju 87Rb kao relativni pomak frekve-ncije u odnosu na 87Rb Fg = 1 → Fe = 1 hiperfini prijelaz.

U odsustvu pobude femtosekundnim laserom, raspodjela atoma po brzinama je uobicajenaGaussova raspodjela centrirana na δ = 0 i polusirine ∼ 500 MHz, kao posljedica Maxwelloveraspodjele projekcije brzina atoma na smjer upada lasera oko brzine v = 0 [38]. Rezultat re-zonantne interakcije atoma s nizom femtosekundnih pulseva je snazna modulacija naseljenostiosnovnog stanja. Period modulacija je 80 MHz sto odgovara frekvenciji repeticije femtoseku-ndnih pulseva 1/TR.

Kako bi dobili bolji uvid u prirodu nastanka navedenih modulacija naseljenosti, prikla-dno je razmotriti naseljenosti svih hiperfinih nivoa u sistemu. Izracunate naseljenosti 85Rbhiperfinih nivoa osnovnog 5S1/2 i pobudenog 5P1/2 stanja za razlicite atomske grupe brzina(razliciti frekventni pomak δ) prikazane su na slici 3.6. Na slici je prikazan samo centralni dioraspodjele atoma po brzinama u okolini v = 0 projekcije brzine atoma na smjer upada laserskezrake, odnosno dio raspodjele u okolini δ = 0 frekventnog pomaka. Slika 3.5 ilustrira relativnipolozaj laserskih modova frekventnog ceslja u odnosu na 85Rb hiperfine linije koji je koristen uracunu naseljenosti.

Naseljenost Fg = 2 (Fg = 3) hiperfinog nivoa osnovnog stanja u jednom periodu modu-lacija naseljenosti ima dva maksimuma (dva minimuma) i jedan minimum (maksimum). 5S1/2

hiperfino cijepanje iznosi 3036 MHz, sto je gotovo visekratnik od 80 MHz. Stoga, kada je laserza jednu grupu brzina rezonantan s Fg = 2 → Fe = 3 prijelazom (minimum u ρ11), istovre-meno je 4 MHz od rezonancije s Fg = 3 → Fe = 3 prijelazom (manji maksimum u ρ11). Zbogtoga doprinosi ta dva prijelaza nisu razlucivi u naseljenosti ρ44 nivoa. Drugi maksimum u ρ11

rezultat je Fg = 3 → Fe = 2 prijelaza, dok se utjecaj Fg = 2 → Fe = 2 prijelaza ne zamjecujezbog male relativne vjerojatnosti prijelaza.

Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog i pobudenog stanja o brzini atoma uslucaju 87Rb prikazana je na slici 3.8. Naseljenost Fg = 1 (Fg = 2) nivoa osnovnog stanja ujednom periodu modulacija naseljenosti ima dva maksimuma (dva minimuma) medusobnorazmaknuta 12 MHz, te jedan minimum (jedan maksimum). Dva maksimuma ρ11 naseljenostidolaze od Fg = 2 → Fe = 1, 2 prijelaza, koji su razmaknuti za 812 MHz. No kako je razmaklaserskih modova u frekventnom ceslju jednak 80 MHz, uvjet rezonancije za ta dva prijelazapostize se za δ = 12 MHz. Minimum u ρ11 naseljenosti odgovara Fg = 1 → Fe = 2 prijelazu.Zbog male relativne vjerojatnosti prijelaza Fg = 1 → Fe = 1, nema zamjetnog efekta optickogpumpanja povezanog s tim prijelazom.

Page 30: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 24

Slika 3.5: Shema pobude 85Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantnelinije femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem.Crvene linije oznacavaju relativni polozaj i intenzitethiperfinih linija, a crne linije frekventni cesalj.

Slika 3.6: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 85Rb 5S1/2 i 5P1/2 stanjao brzini atoma pri 5S1/2 → 5P1/2 pobudi femtosekundnimlaserom.

Page 31: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 25

Slika 3.7: Shema pobude 87Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linijefemtosekundnim laserskim frekventnim cesljem.

Slika 3.8: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 87Rb 5S1/2 i 5P1/2 stanjao brzini atoma pri 5S1/2 → 5P1/2 pobudi femtosekundnimlaserom.

3.2.5. Pobuda Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije na 780 nm

U slucaju pobude Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije na 780 nm razmatramo interakcijuniza femtosekundnih pulseva s rubidijevim atomom sa sest nivoa. Atomski sistem cine dvahiperfina nivoa osnovnog 5S1/2 stanja (Fg = 2, 3 u slucaju 85Rb, Fg = 1, 2 za 87Rb) te cetirihiperfina nivoa pobudenog 5P3/2 stanja (Fe = 1, 2, 3, 4 u slucaju 85Rb, Fe = 0, 1, 2, 3 za 87Rb).

Primjenom izraza (2.3.20) opis dinamike sistema svodi se na sistem 21 vezane diferenci-jalne jednadzbe koje opisuju vremensku evoluciju elemenata matrice gustoce. Model je analo-gan onome koristenom za 5S1/2 → 5P1/2 pobudu. Racun je proveden za karakteristike nizafemtosekundnih pulseva koje odgovaraju eksperimentalnim uvjetima: elektricno polje ampli-tude 2×106 V/m, trajanje pulseva τp = 100 fs, fazna razlika izmedu pulseva ΦR = 0 i repeticijapulseva TR = 12.5 ns. Za centralnu lasersku frekvenciju ω` uzeto je da je jednaka frekve-

Page 32: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 26

nciji Fg = 2 → Fe = 1 hiperfinog prijelaza u slucaju 85Rb (slika 3.9), odnosno frekvencijiFg = 1 → Fe = 0 hiperfinog prijelaza u slucaju 87Rb (slika 3.11).

Slika 3.9: Shema pobude 85Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linijefemtosekundnim laserskim frekventnim cesljem.

Slika 3.10: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 85Rb 5S1/2 i 5P3/2 stanjao brzini atoma pri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnimlaserom.

Naseljenost hiperfinih nivoa za razlicite brzinske grupe atoma 85Rb prikazana je na slici3.10. Ponovo je jasno uocljiva modulacija naseljenosti s periodom modulacija od 80 MHz(1/TR). Prijelazi Fg = 2, 3 → Fe = 2, 3 su opticki otvoreni prijelazi. Oni rezultiraju jakim

Page 33: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 27

optickim pumpanjem hiperfinih nivoa osnovnog stanja, tako da za svaki minimum (maksi-mum) u ρ11 naseljenosti postoji pripadajuci maksimum (minimum) u ρ22 naseljenosti. Optickizatvoreni prijelazi Fg = 2 → Fe = 1 i Fg = 3 → Fe = 4 rezultiraju minimumima u naseljenostiosnovnog stanja bez pripadajucih maksimuma u naseljenosti pobudenog stanja. Zbog malevjerojatnosti Fg = 2 → Fe = 1 prijelaza, odgovarajuci minimum u ρ11 naseljenosti je jedvarazluciv. Naseljenosti pobudenih nivoa su iznad 5%, dok naseljenost Fe = 4 nivoa dostize 25%kao rezultat jakog opticki zatvorenog prijelaza.

Slika 3.11: Shema pobude 87Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linijefemtosekundnim laserskim frekventnim cesljem.

Slika 3.12: Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 87Rb 5S1/2 i 5P3/2 stanjao brzini atoma pri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnimlaserom. Naseljenost ρ66(Fe = 3) hiperfinog nivoa umanjenaje za faktor 20 radi preglednosti.

U slucaju 87Rb atoma, naseljenost Fg = 1 nivoa u jednom periodu modulacija naselje-nosti ima jedan maksimum i jedan minimum (slika 3.12). Minimum nastaje kao rezultatFg = 1 → Fe = 1, 2 hiperfinih prijelaza koji su odmaknuti 3 MHz od rezonancije u odnosu

Page 34: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.2. Formalizam matrice gustoce za koherentnu akumulaciju u atomu s vise nivoa 28

na razmak laserskih modova frekventog ceslja od 80 MHz (razlika energija Fe = 1 i Fe = 2nivoa iznosi 157 MHz). Maksimum nastaje kao rezultat Fg = 2 → Fe = 1, 2 prijelaza. PrijelaziFg = 1, 2 → Fe = 1, 2 su opticki otvoreni prijelazi pa dovode do jakog optickog pumpanjahiperfinih nivoa osnovnog stanja. Kada je ispunjen uvjet rezonancije za jedan od ovih prije-laza, nastali minimum u naseljenosti ρ11 nivoa ima pripadajuci maksimum u naseljenosti ρ22

nivoa i obratno. Fg = 1 → Fe = 0 i Fg = 2 → Fe = 3 su opticki zatvoreni prijelazi. PrijelazFg = 2 → Fe = 3 rezultira nastankom manjeg minimuma u ρ22 naseljenosti bez pripadajucegmaksimuma u ρ11 naseljenosti. Fg = 1 → Fe = 0 prijelaz ne dovodi do nastanka minimumau ρ11 naseljenosti zbog male relativne vjerojatnosti prijelaza. Naseljenosti pobudenih nivoa suispod 1%, osim u slucaju Fe = 3 nivoa (14%) zbog opticki zatvorenog prijelaza velike relativnevjerojatnosti prijelaza.

Rezultati modela rezonantne interakcije 85,87Rb atoma s nizom femtosekundnih laserskihpulseva ukazuju na bitne promjene u naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja. Jasnosu uocljive modulacije naseljenosti, ciji se period u frekventnoj skali poklapa s frekvencijomrepeticije pulseva, tj. period modulacija odgovara frekventnom razmaku laserskih modova ufrekventnom ceslju. Buduci da razliciti frekventni pomaci δ odgovaraju razlicitim atomskimgrupama brzina, mozemo govoriti o brzinski selektivnom procesu optickog pumpanja uzroko-vanog pobudom nizom femtosekundnih pulseva. Nadalje, sam oblik modulacija naseljenostihiperfinih nivoa moze se direktno povezati s energijama cijepanja hiperfinih nivoa osnovnog ipobudenog stanja, te s relativnim vjerojatnostima hiperfinih prijelaza.

Page 35: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.3. Eksperiment 29

3.3. Eksperiment

Shema eksperimentalnog uredaja koristenog za proucavanje rezonantne interakcije Rb atomas femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem prikazana je na slici 3.13. Postav se sastojiod cetiri osnovna dijela: femtosekundnog laserskog oscilatora koji kao izvor niza fs pulsevasluzi za rezonantnu pobudu Rb atoma, diodnog lasera s vanjskim rezonatorom koji se koristikao probni laser za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja Rb atoma, rubidijevekivete koja je spremnik Rb atoma, te optickih elemenata za vodenje, modificiranje i detekcijulaserskog zracenja.

Slika 3.13: Shema eksperimentalnog uredaja za proucavanje rezonantneinterakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnimcesljem. FI – Faradayev izolator, F – sivi filter, λ/2−λ/2 plocica,P – polarizator, L – leca, S – stoper zrake, A – analizator, FD –fotodioda.

Izlazni snop femtosekundnog lasera fokusiran je lecom fokalne duljine 1 m u centar sta-klene kivete (promjer snopa lasera ∼300 µm) s rubidijevom parom na sobnoj temperaturi.Probni laser usmjeren je gotovo kolinearno s femtosekundnim laserom, tako da se dva snopasijeku pod vrlo malim kutom u centru kivete. Transmisija probnog lasera nakon prolaska krozkivetu mjerena je Hamamatsu Si fotodiodom, iz koje se signal vodi na digitalni osciloskop Tek-tronix TDS5104 te biljezi na laboratorijskom racunalu. Fotodioda je postavljena na udaljenosti7 m od kivete kako bi se prostorno odvojili snopovi probnog i pobudnog lasera. Zbog vrlovelike razlike u snagama pobudnog i probnog lasera, dvije zrake bilo je potrebno dodatnoodvojiti upotrebom polarizatora. Buduci da su izlazni snopovi oba lasera linearno vertikalnopolarizirani, polarizacija svjetlosti femtosekundnog lasera zakrenuta je upotrebom λ/2 plociceza 90◦. Takoder, kako bi se izbjegla opticka povratna veza pobudnog lasera s probnim laserom(tj. ostecenje probnog lasera), koristen je Faradayev izolator.

Page 36: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.3. Eksperiment 30

3.3.1. Femtosekundni laserski sistem

Osnovni dio eksperimentalnog uredaja je femtosekundni laserski oscilator Spectra-PhysicsTsunami [7, 39]. Tsunami je Ti:safir laser sa spregnutim modovima (Ti:sapphire mode-locked laser)i predstavlja kompleksan laserski sistem koji obuhvaca vise lasera. Sastoji se od Spectra-PhysicsModel J40 diodnog pumpnog lasera, Spectra-Physics Millennia VIs J Nd:YVO4 lasera, Spectra-Physics Tsunami femtosekundnog laserskog oscilatora, Spectra-Physics Model 3955 elektronickogmodula i zatvorenog sistema za hladenje.

Glavni pumpni laser u sistemu je J40 sistem kontinuiranih diodnih lasera ukupne snage 40W i valne duljine 809 nm. Izlazni snop diodne pumpe vodi se optickim vlaknom do MillenniaVIs J laserske glave, ciji se rezonator sastoji od Nd:YVO4 (neodimij-itrij-vanadat) kristala kojiemitira svjetlost valne duljine 1064 nm i LBO (litij-tri-borat) kristala za udvostrucenje laserskevalne duljine. Izlazni snop Millennia VIs J lasera je kontinuiran, valne duljine 532 nm i maksi-malne snage 6 W te sluzi kao pumpni laser Tsunami femtosekundnog oscilatora.

Rezonantna supljina femtosekundnog oscilatora sastoji se od Ti:safir kristala, akusto-optickog modulatora, pukotine, prizmi i optike za upravljanje snopom. Emisijski spektarTi:safir kristala je spektralno sirok i podrzava lasersku akciju u podrucju valnih duljina 700-1000 nm. Pomocu prizmi je u rezonatoru moguce prostorno odvojiti razlicite spektralne ko-mponente emisijskog spektra kristala te uz pomoc pukotine odabrati zeljenu valnu duljinulasera. Prizme se takoder koriste i za optimiziranje vremenskog trajanja pulseva, kao kompe-nzacija za disperziju grupne brzine (group velocity dispersion) koja se javlja unutar samog re-zonatora.

Kako bi se uspostavio pulsni rezim rada oscilatora (oscilator se pumpa kontinuiranimlaserom), potrebno je osigurati fazno sprezanje laserskih modova rezonantne supljine (mode-locking). U tu svrhu u rezonatoru se nalazi akusticko-opticki modulator. Sprezanjem velikogbroja (reda 106) modova dolazi do generacije laserskih pulseva cija je centralna frekvencijaodredena polozajem pukotine, a spektralna sirina je proporcionalna broju spregnutih mo-dova. Trajanje pulseva obrnuto je proporcionalno broju spregnutih modova. Repeticija pu-lseva definirana je duljinom rezonatora L i iznosi c/2L, gdje je c brzina svjetlosti, a 2L optickiput unutar rezonatora.

Karakteristike izlaznog pulsnog niza Tsunami femtosekundnog laserskog oscilatora ovisnesu o uvjetima rada lasera (valnoj duljini, optimizaciji polozaja pukotine i prizmi, snazipumpnog lasera). Tipicno se postizu pulsevi repeticije 80 MHz, trajanja 100 fs (spektralne sirine10 nm), energije 10 nJ po pulsu (usrednjena snaga 800 mW), u podrucju valnih duljina 700-1000nm.

3.3.2. Rubidijeva kiveta

Kao spremnik atoma rubidija koristi se rubidijeva staklena kiveta. Kiveta je valjkastog oblikaduljine 5 cm i vanjskog promjera 2.5 cm. Pri dnu kivete nalazi se stakleni rezervoar koji sepod vakuumom puni kapljicom cistog rubidija. Na taj nacin osiguravaju se uvjeti ciste parerubidija, bez dodatnih primjesa.

Rubidij se pri sobnoj temperaturi nalazi u cvrstom stanju, no taliste mu je vec na 38.9 ◦C.Koncentracija atoma rubidija u kiveti definirana je temperaturom, a odreduje se upotrebom

Page 37: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.3. Eksperiment 31

eksperimentalnih krivulja tlaka para [40]. Mjerenja su vrsena pri sobnoj temperaturi, sto odgo-vara koncentraciji atoma rubidija od 7.5× 109 cm−3.

3.3.3. Diodni laser s vanjskim rezonatorom

Kao probni laser u eksperimentu je koristen diodni laser s vanjskim rezonatorom (External cav-ity diode laser - ECDL) Toptica DL100 s laserskom diodom koja emitira svjetlost valne duljine 780nm. Opcenita karakteristika diodnih lasera je da se valna duljina emitirane svjetlosti moze ko-ntinuirano mijenjati promjenom temperature i struje kroz diodu. Poboljsanje spektralne kara-kteristike diodnih lasera postize se uvodenjem vanjskog rezonatora, koji se ostvaruje optickompovratnom vezom izmedu povrsine laserske diode i holografske resetke. Spektralna polusirinaemitiranog jednomodnog laserskog zracenja time se smanjuje na ∼ 1 MHz.

Svjetlost emitirana s povrsine laserske diode kolimira se lecom vrlo male fokalne duljine,nakon cega se reflektira na holografskoj resetci koja je postavljena u Littrow konfiguraciji. Prvired difrakcije vraca se natrag kroz kolimatorsku lecu i fokusira na povrsini laserske diode, cimese ostvaruje vanjski rezonator.

Valna duljina emitirane svjetlosti mijenja se promjenom temperature i struje kroz diodute zakretanjem resetke. Kontinuirano mijenjanje valne duljine postize se finim zakretanjemresetke pomocu piezo elementa ugradenog u nosac resetke. Tipicno se postize kontinuiranrad diode u jednom laserskom modu unutar 15 GHz. Laser je u eksperimentu ugoden takoda frekvencija emitirane svjetlosti u potpunosti prebrisuje Doppler-prosirene 85,87Rb 5S1/2 →5P3/2 hiperfine prijelaze brzinom od 0.3 GHz/ms.

Kako bi se izbjegao znatniji utjecaj na rubidijev atomski sistem, intenzitet probnog laseraje umanjen upotrebom neutralnog filtera na ∼ 2 µW/mm2. U tim je uvjetima apsorpcijskispektar rubidijeve pare u potpunosti definiran naseljenostima hiperfinih nivoa osnovnog stanjaRb atoma.

3.3.4. Apsorpcijski spektar Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije

Slika 3.14 prikazuje osnovni rezultat ovoga eksperimenta - promjene koje nastaju u profilima5S1/2 → 5P3/2 hiperfinih apsorpcijskih linija kao rezultat pobude Rb atoma femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem ugodenim na D1 5S1/2 → 5P1/2 (795 nm) i D2 5S1/2 → 5P3/2

(780 nm) rezonantnu liniju.Profili apsorpcijskih linija su vidljivo intenzitetski modulirani s periodom modulacija od

80 MHz, sto odgovara razmaku laserskih modova frekventnog ceslja. Opazene modulacijedirektna su posljedica pobude Rb atoma frekventnim cesljem. Na slici 3.14 je vidljivo da sumodulacije razlicite oblikom i intenzitetom za razlicite apsorpcijske linije. Takoder, modulacijepojedine linije u spektru mijenjaju se ovisno o valnoj duljini pobude.

Spektri prikazani na slici 3.14 izradeni su na temelju mjerenja transmisije probnog laserakroz rubidijevu paru. Buduci da je snaga probnog lasera mala, moze se pretpostaviti daje njegov utjecaj na Rb atome zanemariv u odnosu na efekte nastale pobudom femtoseku-ndnim laserom. U tom su slucaju intenzitetske modulacije u profilima apsorpcijskih linija efektpovezan s modulacijama u naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja. To je u skladu s rezu-ltatima racuna ovisnosti naseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja o brzini atoma. Da bi se

Page 38: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.3. Eksperiment 32

navedeni racuni mogli direktno usporediti s rezultatima eksperimenta, potrebno je na temeljuizracunatih naseljenosti konstruirati teorijske apsorpcijske profile 5S1/2 → 5P3/2 hiperfinih li-nija.

Slika 3.14: Promjene apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantnelinije uvjetovane rezonantnom pobudom Rb atoma femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem.

Page 39: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.4. Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije 33

3.4. Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra RbD2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije

Tipicni apsorpcijski spektar Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije na 780 nm na sobnoj tempe-raturi prikazan je na slici 3.15. Uocljive su cetiri apsorpcijske linije od kojih po dvije pripadajusvakom izotopu. Zbog efekta Dopplerovog sirenja linija (koje je na sobnoj temperaturi ∼ 500MHz), cijepanje hiperfinih nivoa gornjeg 5P3/2 stanja nije razluceno u spektru, odnosno svakaod apsorpcijskih linija sastoji se od tri hiperfine linije.

Slika 3.15: Hiperfina struktura apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2

rezonantne linije. Crne i crvene linije oznacavaju teorijske rela-tivne intenzitete i oblike pojedinih hiperfinih linija, dok je plavomlinijom oznacen eksperimentalni spektar.

Slika 3.15 ilustrira nacin na koji se konstruiraju teorijski apsorpcijski spektri. Potrebno jeizracunati apsorpcijske profile svih 12 hiperfinih linija te ih sumirati u ukupni apsorpcijski spe-ktar [41]. Pri odredivanju profila pojedine hiperfine linije koriste se rezultati racuna naseljenostihiperfinih nivoa osnovnog 5S1/2 stanja. Za svaku od 12 hiperfinih linija potrebno je izracunatikonvoluciju brzinske raspodjele naseljenosti hiperfinog nivoa osnovnog stanja s Lorentzovimprofilom cija polusirina je jednaka prirodnoj sirini linije3. Sumiranjem doprinosa na taj nacinizracunatih profila svih 12 hiperfinih linija konstruira se ukupni teorijski apsorpcijski spektar5S1/2 → 5P3/2 linije.

Princip teorijskog simuliranja apsorpcijskog spektra ilustriran je na slici 3.16. Prikazane sutri hiperfine linije koje formiraju 87Rb 5S1/2 (Fg = 1) → 5P3/2 (Fe = 0, 1, 2) liniju u apsorpci-jskom spektru. Svaka hiperfina linija je konvolucija brzinske raspodjele naseljenosti Fg = 1

3Opcenito (tj. u uvjetima bez pobude femtosekundnim laserom) brzinska raspodjela naseljenosti ima oblikGaussove raspodjele, kao posljedica Maxwellove raspodjele brzina atoma pa je rezultirajuci profil hiperfine linijekonvolucija Gaussovog i Lorentzovog profila - Voigtov profil.

Page 40: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.4. Teorijsko simuliranje apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije 34

hiperfinog nivoa osnovnog stanja s Lorentzovim profilom prirodne polusirine. Relativni inte-nziteti pojedinih hiperfinih linija i njihov polozaj u frekventnoj skali odgovaraju vrijednostimaprikazanim na slici 3.1.

Slika 3.16: Ilustracija principa teorijskog simuliranja apsorpcijskog spektraRb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije. Prikazani dio spektranastaje kao rezultat tri 87Rb 5S1/2 (Fg = 1) → 5P3/2 (Fe = 0, 1, 2)hiperfina prijelaza i odgovara liniji oznacenoj brojem 4 na slici3.15 u uvjetima pobude Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linijefemtosekundnim laserom.

Page 41: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.5. Rezultati 35

3.5. Rezultati

3.5.1. Usporedba eksperimentalnih i teorijskih apsorpcijskih spektara

Upotreba teorijskog formalizma matrice gustoce daje fizikalni uvid u prirodu rezonantne inte-rakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem. Matematicki se problemsvodi na rjesavanje sistema 10 (odnosno 21) vezanih obicnih diferencijalnih jednadzbi, ovisnoo tome razmatramo li atomski sistem s 4 (5S1/2 → 5P1/2 pobuda na 795 nm) ili 6 (5S1/2 → 5P3/2

pobuda na 780 nm) nivoa. Rjesavanjem jednadzbi dobija se informacija o naseljenostimahiperfinih nivoa za razlicite brzinske grupe atoma. Koristeci izracunate brzinske raspodjelenaseljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja moze se teorijski simulirati apsorpcijski spektarRb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije te tako odreden teorijski apsorpcijski spektar uspore-diti sa eksperimentalnim apsorpcijskim spektrom snimljenim probnim laserom. Rezultati suprikazani na slikama 3.17 i 3.18.

U okviru ovog eksperimenta nije bilo moguce eksperimentalno utvrditi tocan (apsolutan)frekventni polozaj laserskih modova frekventnog ceslja. Mjerenjem spektralne karakteristikefemtosekundnih pulseva moguce je priblizno odrediti centralnu lasersku frekvenciju ω`, nofazna razlika pulseva u pulsnom vlaku ΦR ostaje pritom neodredena. Frekvencije laserskihmodova frekventnog ceslja definirane su upravo s ta dva parametra, te frekvencijom repeticijepulseva (izraz 2.2.6) koja je poznata. Ovu eksperimentalnu nepoznanicu potrebno je uzeti uobzir pri teorijskoj simulaciji apsorpcijskih profila.

Fizikalni parametri koji u teorijskom modelu karakteriziraju niz femtosekundnih pu-lseva su centralna laserska frekvencija, fazna razlika pulseva, repeticija pulseva, trajanje pu-lseva i amplituda elektricnog polja. Zbog nepoznavanja egzaktne spektralne karakteristikefrekventnog ceslja, pri simulaciji teorijskih apsorpcijskih profila parametar fazne razlike pu-lseva ΦR je slobodan parametar.

Promjena parametra ΦR za vrijednost ∆ΦR u racunu naseljenosti hiperfinih nivoa rezultirapomakom funkcije rapodjele naseljenosti na frekventnoj skali za iznos ∆ΦR/2πTR [9]. Iz tograzloga racuni naseljenosti provedeni su za ΦR = 0 te su zatim pri konstruiranju apsorpcijskogspektra funkcije raspodjele naseljenosti pomaknute u frekventnoj skali kako bi se postiglo sla-ganje s eksperimentalnim apsorpcijskim spektrom.

Slaganje eksperimentalnih i teorijski simuliranih apsorpcijskih spektara prikazanih naslikama 3.17 i 3.18 je vrlo dobro. Modulacije su vece za 87Rb nego za 85Rb, a najizrazitije suu slucaju 87Rb Fg = 1 → Fe = 0, 1, 2 linije. Opcenito, jacina modulacija apsorpcijskog profilapojedine linije definirana je frekventnim pomakom tri hiperfine linije koje ju formiraju, dok jeoblik hiperfinih linija definiran brzinskom raspodjelom naseljenosti osnovnog nivoa. Pri tomeje efikasnost brzinski selektivnog optickog pumpanja, koje odreduje brzinske raspodjele nase-ljenosti, priblizno ista za oba izotopa.

Page 42: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.5. Rezultati 36

Slika 3.17: Usporedba eksperimentalnog i teorijski simuliranog apsorpcijskogspektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije pri 5S1/2 → 5P1/2

(795 nm) pobudi femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem.Brojcane oznake linija odgovaraju onima uvedenim na slici 3.15.

Page 43: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.5. Rezultati 37

Slika 3.18: Usporedba eksperimentalnog i teorijski simuliranog apsorpcijskogspektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije pri 5S1/2 → 5P3/2

(780 nm) pobudi femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem.Brojcane oznake linija odgovaraju onima uvedenim na slici 3.15.

Page 44: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.5. Rezultati 38

3.5.2. Ovisnost o snazi i valnoj duljini femtosekundnog lasera

Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila o usrednjenoj snazi femtoseku-ndnog lasera prikazana je na slici 3.19. Relativni intenzitet modulacija definiran je kao omjeramplitude modulacija i koeficijenta apsorpcije bez pobude femtosekundnim laserom. Oblikmodulacija konstantan je u mjerenom rasponu snaga. Pri snagama visim od 400 mW uocljiv jeefekt saturacije intenziteta modulacija.

Slika 3.19: Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profilao usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera ugodenog na RbD2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantnu liniju na 780 nm.

Slika 3.20: Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profilao centralnoj valnoj duljini femtosekundnog lasera.

Page 45: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.5. Rezultati 39

Na slici 3.20 prikazana je ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila RbD2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije o centralnoj valnoj duljini femtosekundnog lasera. Jasnosu vidljiva dva maksimuma koji odgovaraju 5S1/2 → 5P3/2 (780 nm) i 5S1/2 → 5P1/2 (795 nm)rezonantnoj pobudi Rb atoma.

3.5.3. Utjecaj magnetskog polja

Kao sto je vec naglaseno, na jacinu i oblik modulacija apsorpcijskih profila bitno utjecu frekve-ncije cijepanja hiperfinih nivoa. Kako bi se detaljnije istrazio utjecaj strukture hiperfinih nivoana opazene modulacije apsorpcijskih profila, u eksperiment je ukljuceno i magnetsko polje.Homogeno magnetsko polje generirano je pomocu para Helmholtzovih zavojnica postavljenihoko rubidijeve kivete tako da je smjer magnetskog polja paralelan s laserskim snopovima.

U vanjskom magnetskom polju hiperfini nivoi osnovnog i pobudenog stanja Rb atomavise nisu karakterizirani kvantnim brojevima ukupnog angularnog momenta Fg i Fe, vec sumjesavine tih stanja nastale pod utjecajem magnetskog polja. Energije nivoa su ovisne o jakostimagnetskog polja. Pri niskim poljima dolazi do linearnog Zeemanovog efekta, no kako ma-gnetsko polje raste Zeemanove energije postaju bliske energijama cijepanja hiperfinih nivoa paukupna struktura energijskih nivoa postaje vrlo kompleksna. U upotrebljenoj eksperimenta-lnoj geometriji opticki dozvoljeni prijelazi dani su ∆M = ±1 izbornim pravilom.

Slika 3.21: Utjecaj magnetskog polja na oblik Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 apsorpcijskihlinija pri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnim laserom.

Efekt magnetskog polja na oblik Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 apsorpcijskih linija prikazan je naslici 3.21. Pod utjecajem magnetskog polja dolazi do promjene oblika modulacija apsorpcijskihprofila, a njihov se intenzitet mijenja.

Page 46: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.5. Rezultati 40

Na slici 3.22 prikazana je ovisnost relativnog intenziteta modulacije apsorpcijskog profila87Rb Fg = 1 → Fe = 0, 1, 2 linije o magnetskom polju. Uocljivi su maksimumi koji se javljaju zavrijednosti magnetskog polja B=0, 32, 64 G. U magnetskom polju ovu liniju cini 12 hiperfinihZeemanovih prijelaza. No utjecaj strukture energijskih nivoa pri nastanku modulacija je dvo-jak: prvo kroz proces pobude femtosekundnim laserom (sto odreduje brzinsku raspodjelu na-seljenosti hiperfinih nivoa osnovnog stanja), a zatim kroz formiranje profila apsorpcijske linije.

Slika 3.22: Ovisnost relativnog intenziteta modulacije apsorpcijskogprofila 87Rb Fg = 1 → Fe = 0, 1, 2 linije o magnetskompolju pri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnim laserom.

Uzevsi u obzir kompleksnost atomskog sistema u magnetskom polju, tesko je dati bilokakva predvidanja o jacini i obliku modulacija apsorpcijskih profila pri razlicitim vrijedno-stima magnetskog polja. Za ocekivati je da bi modulacije trebale biti naglasene u uvjetima kadaje atomska Larmorova frekvencija osnovnog stanja jednaka ili visekratnik frekvencije repeticijefemtosekundnih pulseva [42]. Medutim, Zeemanova koherencija prvog reda osnovnog 5S1/2

stanja je pri magnetskom polju od 110 G, sto je izvan eksperimentalnog dosega mjerenja.

Page 47: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

3.6. Zakljucak i perspektive 41

3.6. Zakljucak i perspektive

U ovom dijelu rada razmatrana je rezonantna interakcija niza femtosekundnih pulseva s ru-bidijevim atomima u uvjetima kada su karakteristicna vremena relaksacije atoma veca od pe-rioda repeticije pulseva. U tim se uvjetima atomi ne mogu u potpunosti relaksirati u vre-menu izmedu dva uzastopna laserska pulsa, sto se manifestira kao efekt akumulacije nase-ljenosti i koherencije. Koristena je eksperimentalna tehnika modificirane direktne spektrosko-pije frekventnim cesljem u okviru koje se niz femtosekundnih pulseva koristi za pobudu RbD2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije na 780 nm i Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linije na 795nm. Kontinuirani probni laser koristi se za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osno-vnog stanja putem mjerenja apsorpcije Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije. Eksperimenta-lno je demonstriran efekt brzinski selektivnog optickog pumpanja hiperfinih nivoa osnovnogstanja Rb atoma.

U sklopu teorijskog opisa razvijen je model koji opisuje interakciju niza femtosekundnihpulseva s Rb atomima s 4 i 6 nivoa, ovisno o valnoj duljini pobudnog lasera. Rezultati modelapokazuju da brzinska raspodjela naseljenosti hiperfinih nivoa pod utjecajem elektricnog poljaniza femtosekundnih pulseva ima oscilatornu strukturu, ciji je period definiran frekvencijomrepeticije laserskih pulseva. Identificiran je oblik i intenzitet modulacija naseljenosti te su onipovezani s vrijednostima relativnih dipolnih momenata pojedinih hiperfinih prijelaza, kao i shiperfinim energijama cijepanja nivoa. Na temelju izracunatih brzinskih raspodjela naseljenostihiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osnovnog stanja izvedena je simulacija apsorpcijskih spektara RbD2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije. Postignuto je vrlo dobro slaganje simuliranih spektara seksperimentalnim apsorpcijskim spektrima izmjerenim upotrebom probnog lasera.

Kao moguca primjena predstavljenih rezultata namece se upotreba slicne tehnike u atom-skim sistemima u kojima je Dopplerovo sirenje linija zanemarivo (ultrahladni atomi, atomskisnopovi). Tada bi variranjem spektra frekventnog ceslja bilo moguce direktno utjecati na na-seljenosti pojedinih hiperfinih nivoa. Variranje spektra frekventnog ceslja postize se eksperi-mentalno tako da se kontrolira fazna razlika izmedu uzastopnih pulseva u nizu fs pulseva, stomedutim nije bilo moguce provesti u okviru ovoga eksperimenta.

Istrazivanja problematike rezonantne interakcije Rb atoma s femtosekundnim laserskimfrekventnim cesljem se nastavljaju i to prvenstveno vezano uz poboljsanje eksperimentalne ra-zlucivosti. Cilj je izdvojiti modulacije koje se javljaju u apsorpcijskim profilima od samih apsor-pcijskih profila te tako bitno poboljsati omjer signal/sum kao i frekventno razlucivanje. De-taljnom usporedbom takvih eksperimentalnih spektara s teorijskim modelom bilo bi moguceodrediti apsolutnu frekvenciju laserskih modova frekventnog ceslja. Time bi se koristecihiperfine linije Rb atoma kao frekventne markere i probni laser kao detektor razvila novaprakticna metoda za odredivanje apsolutne frekvencije frekventnog ceslja.

Posljednja mjerenja pokazala su da se efekt brzinski selektivnog optickog pumpanjahiperfinih nivoa osnovnog stanja atoma rezonantnom pobudom femtosekundnim laserskimfrekventnim cesljem moze postici i u cezijevom atomu [43].

Page 48: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4. Konusna emisija u gustojcezijevoj pari

4.1. Uvod

Konusna emisija (conical emission ili cone emission - CE) je fenomen vezan uz pojavu difuznekonusne emisije svjetlosti oko centralnog snopa lasera. Opaza se pri propagaciji snaznog laser-skog snopa kroz atomsku paru, u uvjetima kada je valna duljina lasera bliska atomskoj rezo-nanciji. Tema ovog dijela rada je konusna emisija koja nastaje pri propagaciji femtosekundnihlaserskih pulseva u gustoj pari cezija.

Pojava konusne emisije (CE) medutim nije karakteristicna iskljucivo za atomske pare, vecse javlja i u drugim medijima te ima razlicito porijeklo u razlicitim fizikalnim uvjetima. Takose primjerice opaza konusna emisija u staklima pri samofokusiranju pikosekundnih i femto-sekundnih laserskih snopova [44]. Opcenito uzevsi, kao fizikalni proces interakcije snaznogpolja laserskog pulsa s nelinearnim medijem, fenomen konusne emisije ukljucuje citav spektaroptickih nelinearnih efekata kao sto su samofokusiranje (self-focusing), samofazno moduliranje(self-phase modulation), generacija superkontinuuma, cetverovalno mijesanje (four-wave mixing),stimulirano Ramanovo rasprsenje, multifotonska ionizacija i dr.

Konusna emisija u rezonantnom mediju se u vecini objavljenih radova opaza kao difuzniprsten svjetlosti oko centralne laserske tocke. Pojavljuje se kada se snazan snop lasera, po-maknut spektralno u plavo u odnosu na atomsku rezonanciju, prostire kroz paru. Spektarkonusne emisije je spektralno pomaknut u crveno u odnosu na atomsku rezonanciju. Konusnaemisija u atomskim parama opazena je pomocu pulsnih nanosekundnih lasera u parama na-trija [45, 46, 47, 48, 49], kalija [50], cezija [51], barija [51, 52, 53], kalcija [54] i stroncija [55, 56].Konusna emisija upotrebom kontinuiranog lasera opazena je u natriju [57].

Uobicajena interpretacija konusne emisije temelji se na cetverovalnom mijesanju (four-wave mixing - FWM) Rabijevih bocnih vrpci (Rabi sidebands) i difrakciji za vrijeme propa-gacije [47, 56, 57]. U tim se radovima takoder navodi da paralelno s generacijom Rabijevihbocnih vrpci dolazi do samofokusiranja laserskog snopa, sto rezultira nastankom stabilnihsamozarobljenih (self-trapped) filamenata svjetlosti. Do samofokusiranja dolazi kada intenzi-tetski ovisni gradijenti indeksa loma duz radijalnog profila laserskog snopa nadjacaju difra-kciju snopa. Prema optickom Kerrovom zakonu samoinducirani gradijenti indeksa loma rastulinearno s intenzitetom lasera [50]:

n = n0 + n2I, (4.1.1)

42

Page 49: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.1. Uvod 43

gdje je n ukupni indeks loma, n0 linearni indeks loma, n2 nelinearni indeks loma i I inte-nzitet lasera. U tim uvjetima samofokusiranje bitno utjece na prostornu i vremensku (spe-ktralnu) karakteristiku emitirane svjetlosti [58, 59]. Konusna emisija tada se javlja pomaknutaprema crvenom dijelu spektra u odnosu na atomsku rezonanciju (Rabijeva bocna vrpca nizefrekvencije), a kut konusne emisije dan je ili uvjetom faznog uskladivanja (phase-matching)ili lomom na rubu filamenta. Rabijeva bocna vrpca vise frekvencije ostaje zarobljena unu-tar filamenta. Hart et al. [55] su medutim pokazali kako cetverovalno mijesanje i lom narubu samozarobljenog filamenta svjetlosti nisu dovoljni za opis konusne emisije. Opazili sukonusnu emisiju spektralno pomaknutu u plavo u odnosu na atomsku rezonanciju, cija fre-kvencija nije u skladu s procesom cetverovalnog mijesanja. Vremenski ovisan teorijski modelnastanka konusne emisije pri propagaciji laserske svjetlosti u pari u blizini atomske rezona-ncije s egzaktno ukljucenom propagacijom lasera i frekventnih bocnih vrpci u nelinearnomatomskom mediju s dva nivoa izlozen je u radu [60].

Cherenkovljeva emisija svjetlosti je takoder predlozena kao moguci fizikalni mehanizamnastanka konusne emisije [61]. Efekt je sam po sebi kvantne prirode. Dolazi od prostorne ko-relacije polarizacije medija generirane spontanom emisijom i analogan je procesu spontanogcetverovalnog mijesanja. Polarizacija medija pritom djeluje kao Cherenkovljev izvor dvijezrake spektralno pomaknute u plavo i crveno u odnosu na atomsku rezonanciju. Uvjet faznoguskladivanja slican Cherenkovljevom uvjetu izlozen je u radu [62]. Konusna emisija se u tomradu opisuje kao usmjerena superfluorescencija te je pokazano kako se spektralno plavo po-maknuta konusna emisija moze postici samo pri ekstremno visokim laserskim intenzitetima.

Ter-Mikaelian et al. [51] opazili su konusnu emisiju u cezijevoj i barijevoj atomskoj parikoristeci laserske pulseve trajanja 15-25 ps te valne duljine bliske dvofotonskim atomskim re-zonancijama. Suprotno ostalim eksperimentima konusne emisije, u njihovom eksperimentunije opazen frekventni pomak spektra konusne emisije u odnosu na spektar lasera. Izlozenaje interpretacija konusne emisije koja se bazira na prostornom samofaznom moduliranju. Kaorezultat prostornog samofaznog moduliranja, razliciti radijalni intenziteti (po transverzalnomradijalnom profilu zrake) dozivljavaju razlicite fazne modulacije za vrijeme propagacije laser-skog snopa kroz nelinearni medij, sto rezultira nastankom prstenova (konusne emisije) u po-drucju dalekog polja lasera.

Uzevsi u obzir fizikalne modele predlozene za objasnjenje nastanka konusne emisije tecinjenicu da nijedan od predlozenih modela ne nudi opcenitu fizikalnu interpretaciju ekspe-rimentalno utvrdenih fenomena vezanih uz konusnu emisiju, cini se razloznim zakljuciti dase u danim fizikalnim uvjetima pri objasnjenju nastanka konusne emisije trebaju razmotriti svipredlozeni fizikalni mehanizmi te da pri tome neki od njih (ovisno o fizikalnim uvjetima) moguimati dominantan utjecaj. Stoga iako je fenomen konusne emisije siroko zastupljen u literaturite opsezno proucavan jos od 70-tih godina prosloga stoljeca (kako eksperimentalno tako i teori-jski), pitanje opcenite konzistentne teorije nastanka konusne emisije i dalje ostaje nedovoljnorazjasnjeno.

U ovome dijelu rada biti ce prikazani rezultati opazanja konusne emisije inducirane femto-sekundnim laserom u gustoj pari cezija. Jedini poznati eksperimentalni rezultati vezani uzkonusnu emisiju u alkalijskim parama upotrebom femtosekundnog lasera objavljeni su u radu

Page 50: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.1. Uvod 44

Sarkisyana et al. [63]. Autori navode opazanja konusne emisije u kalijevoj pari upotrebom la-serskih pulseva trajanja 2 ps. Upotreba femtosekundnih laserskih pulseva trajanja 150 fs, spe-ktralno pomaknutih u plavo u odnosu na kalijevu rezonantnu liniju, nije medutim rezultiralanastankom konusne emisije u njihovom eksperimentu.

Page 51: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.2. Eksperiment 45

4.2. Eksperiment

U eksperimentu je koristen femtosekundni laserski oscilator Tsunami trajanja pulseva ∼ 100 fs.Repeticija pulseva je 80 MHz, spektar pulsa priblizno jednak Fourierovom transformatu pulsa,a maksimalna usrednjena snaga lasera do 600 mW. Radijalni profil snopa lasera je Gaussovogoblika, promjera snopa ∼2 mm na 1/e2 intenziteta i divergencije snopa manje od 0.5 mrad.Laserski snop usmjeren je kroz kivetu s gustom cezijevom parom bez upotrebe fokusirajucihoptickih elemenata. Nakon prolaska lasera kroz paru svjetlost se opaza na zaslonu udaljenom5.4 m od kivete. Svjetlost lasera je linearno polarizirana, kao i opazena konusna emisija. Spe-ktar svjetlosti propustene kroz cezijevu paru mjeri se pomocu Ocean Optics S2000 spektrometrarezolucije 1.5 nm.

U svim eksperimentalnim uvjetima pri kojima je opazena konusna emisija opazeno je isamofokusiranje laserskog snopa nakon izlaska iz kivete. Utjecaj guste cezijeve pare na laser-ski snop je dakle istovjetan djelovanju konvergentne lece zarisne duljine vece od duljine stupcacezijeve pare. Na temelju geometrije eksperimentalnog postava prikazane na slici 4.1 moguceje mjerenjem promjera konusne emisije na zaslonu odrediti kut konusne emisije i duljinu samo-fokusiranja.

Slika 4.1: Shema geometrije eksperimentalnog postava za mjerenje kuta konusneemisije: a0 - radijus laserskog snopa, lASC - duljina kivete, L - udaljenostod zaslona, zf - duljina samofokusiranja, d - promjer konusne emisije,θCE - kut konusne emisije.

Za generiranje guste cezijeve pare koristena je linearna safirna kiveta (all-sapphire cell - ASC)duljine 162 mm i unutarnjeg promjera 10 mm, punjena cistim cezijem. Smjer propagacije laseraje paralelan optickoj osi safirnih prozora kivete, cime se izbjegavaju efekti dvoloma laserskesvjetlosti. Gustoca pare odreduje se mjerenjem temperature u centru kivete. Bitna karakteri-stika upotrebljene safirne kivete jest da je u njoj moguce postici uvjete pregrijane cezijeve pare(superheating). Naime, pri pravljenju kivete u nju je postavljena tocno odredena kolicina cistogcezija, takva da se pri odredenoj temperaturi sav cezij pretvori u paru te se daljnjim zagrija-vanjem kivete ne moze povecati gustoca pare, jer vise nema cezija koji bi mogao ispariti. Toznaci da su pri zagrijavanju kivete koncentracije cezijevih atoma i molekula u pari definiranekrivuljama tlaka para sve do neke kriticne temperature Tc (Tc ∼ 710 K). Grijanje iznad kriticnetemperature rezultira u termickoj disocijaciji Cs2 molekula.

Page 52: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.2. Eksperiment 46

Koncentracije cezijevih atoma (NCs) i molekula (NCs2) pri temperaturama T 6 Tc odredujuse na temelju izmjerene temperature kivete upotrebom krivulja tlaka para [40] (detaljna analizaodredivanja koncentracije u koristenoj kiveti dana je u [64]). Pri temperaturama T > Tc kon-centracija atoma je u principu konstantna, dok koncentracija molekula zagrijavanjem opadazbog pregrijavanja pare [65, 66] i dana je izrazom [67]:

NCs2(T ) = NCs2(Tc)√T

Tc

[D

kB

(1T− 1Tc

)], T > Tc, (4.2.1)

gdje jeD = 3648 cm−1 [68] energija disocijacije osnovnog stanja Cs2 molekule, a kB Boltzmann-ova konstanta. Tocnost odredivanja koncentracije atoma i molekula je unutar 20%.

Page 53: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 47

4.3. Rezultati

Efekt pregrijavanja cezijeve pare jasno je vidljiv na slici 4.2 koja prikazuje apsorpcijski spe-ktar cezijeve pare na tri razlicite temperature. Usporedbom apsorpcije Cs2 X → D i X → C

molekulskih vrpci na T ≈ Tc i T > Tc vidljivo je da zagrijavanjem iznad kriticne temperatureapsorpcija opada. Radi se o vezano-vezanim molekulskim prijelazima cija je apsorpcija pro-porcionalna koncentraciji Cs2 molekula. S druge strane, apsorpcija difuzne vrpce ne mijenja sebitno zagrijavanjem iznad Tc, jer se radi o predominantno slobodno-vezanim molekulskim pri-jelazima cija je apsorpcija proporcionalna kvadratu koncentracije Cs atoma. Na temperaturamaprikazanim na slici 4.2 jaka Cs2 X → B molekulska vrpca cini paru potpuno neprozirnom navalnim duljinama iznad 750 nm pa je prikazana zasebno na unutarnjem grafu pri temperaturiT = 509 K.

Slika 4.2: Apsorpcijski spektar guste cezijeve pare na T < Tc (T = 674 K),T ≈ Tc (T = 712 K) i T > Tc (T = 749 K). Unutarnji graf prikazujeapsorpciju Cs2 X → B molekulske vrpce na T = 509 K.

Tipican oblik konusne emisije opazene u ovom eksperimentu prikazan je na slici 4.3.Zanimljiv je izostanak centralne laserske tocke koja je inace karakteristicna za eksperimentekonusne emisije. Polusirina kutne raspodjele intenziteta konusne emisije iznosi ∆θCE/θCE ≈0.15, bitno manje nego u eksperimentima konusne emisije nanosekundnim pulsnim laserom(∆θCE/θCE ≈ 0.3), slicno vrijednosti ∆θCE/θCE ≈ 0.1 dobivenoj u eksperimentu s piko-sekundnim laserskim pulsevima [63].

Ovisnost kuta konusne emisije o valnoj duljini femtosekundnog lasera prikazana je na slici4.4. Konusna emisija opaza se kada je valna duljina lasera u spektralnom podrucju 735-765nm. Taj dio spektra odgovara plavom krilu Cs2 X → B molekulske vrpce i u njemu nema ce-zijevih atomskih linija. U danim eksperimentalnim uvjetima maksimalan kut konusne emisijeopaza se kada je centralna valna duljina femtosekundnog lasera oko 754 nm. Ta valna duljina

Page 54: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 48

odgovara strmom porastu koeficijenta apsorpcije Cs2 X → B molekulske vrpce (slika 4.2).

Slika 4.3: Fotografija konusne emisije na zaslonu.

Rezultati mjerenja ovisnosti kuta konusne emisije o temperaturi kivete prikazani su naslici 4.5. Pri temperaturama ispod 600 K nema vidljivih promjena laserskog snopa prolaskomkroz cezijevu paru pa se na zaslonu udaljenom 5.4 m od kivete opaza samo centralna laserskatocka. Iznad 600 K tocka na zaslonu se transformira u prsten koji se povecava grijanjem kivete,odnosno snop lasera transformira se pri prolasku kroz gustu paru cezija u oblik konusa. Pritome je pojava prstena na zaslonu, tj. konusne emisije, popracena efektom samofokusiranjalaserskog snopa nakon prolaska kroz kivetu. Tocka fokusa snopa grijanjem se pomice premakiveti, a prsten na zaslonu se povecava. Drugim rijecima, grijanjem kivete (povecavanjemgustoce pare) postize se efekt samofokusiranja laserskog snopa kao rezultat propagacije snopakroz gustu cezijevu paru. Duljina samofokusiranja zf smanjuje se povecanjem temperature uzistovremeno povecanje kuta konusne emisije θCE .

Maksimalan kut konusne emisije opaza se pri temperaturi T = 710 K ≈ Tc, koja oznacavakriticnu temperaturu za pregrijavanje cezijeve pare u kiveti. Zagrijavanjem kivete iznad tempe-rature Tc kut konusne emisije postupno opada. Na slici 4.5 prikazana je i temperaturna ovisnostkoncentracija Cs atomaNCs i Cs2 molekulaNCs2 u pari. Koncentracije pri temperaturama nizimod kriticne odredene su upotrebom krivulja tlaka para cezija, dok je za izracun koncentracija priT > Tc koristen izraz (4.2.1). Usporedbom oblika krivulja jasno je uocljiva korelacija izmedukuta konusne emisije i koncentracije Cs2 molekula, sto upucuje na zakljucak o molekulskojprirodi nastanka konusne emisije.

Page 55: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 49

Slika 4.4: Ovisnost kuta konusne emisije o centralnoj valnoj duljinifemtosekundnog lasera (usrednjene snage PL = 550 mW)za dvije razlicite temperature.

Slika 4.5: Ovisnost kuta konusne emisije o temperaturi kivete pri valnojduljini femtosekundnog lasera λL = 756 nm i usrednjenoj snazilasera PL = 580 mW. Unutarnji graf prikazuje ovisnost koncentra-cije Cs atoma i Cs2 molekula u istom rasponu temperatura.

Page 56: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 50

Rezultati prikazani na slici 4.5 odgovaraju ovisnosti kuta konusne emisije o koncentracijicezijevih molekula oblika θCE ∝ (NCs2)

x, gdje je x konstanta koja iznosi x = 0.6 pri T 6 Tc ix = 0.5 za T > Tc. Dvije vrijednosti konstante x dobivene numerickom prilagodbom slazu seunutar 20% pogreske definirane neodredenoscu pri odredivanju koncentracije Cs2 molekula.

Slika 4.6: Ovisnost kuta konusne emisije o usrednjenoj snazifemtosekundnog lasera (valne duljine λL = 754 nm)za dvije razlicite temperature.

Ovisnost kuta konusne emisije o usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera prikazana je naslici 4.6. Kut raste linearno sa snagom za PL 6 300 mW, postize maksimalnu vrijednost prisnazi PL ≈ 400 mW i zatim lagano opada. Snaga lasera mjerena je prije ulaska u kivetu te jeizmjerena vrijednost korigirana kako bi se uracunali gubitci od ∼ 8% zbog refleksije na pro-zorima kivete. Prikazane su ovisnosti na dvije razlicite temperature, koje odgovaraju pribliznojednakim koncentracijama Cs2 molekula (slika 4.5).

Na temelju mjerenja promjera konusne emisije na zaslonu moguce je iz geometrije ekspe-rimentalnog postava (slika 4.1) odrediti duljinu samofokusiranja laserskog snopa zf . Rezu-ltati ovisnosti duljine samofokusiranja o usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera prikazanisu na slici 4.7. Crvena linija predstavlja rezultate numericke prilagodbe na relaciju koja opisujeduljinu samofokusiranja laserskog snopa Gaussovog radijalnog profila [69]:

zf =0.367ka2

0√(√PL

PC− 0.852

)2

− 0.0219

, (4.3.1)

gdje je zf duljina samofokusiranja, PC kriticna snaga za samofokusiranje, k valni vektor ia0 radijus zrake. Uvodeci poznate vrijednosti k i a0 u gornji izraz, kao rezultat numerickeprilagodbe dobija se vrijednost parametra kriticne snage za samofokusiranje PC , koji iznosiPC = 36 ± 4 mW za T = 681 K i PC = 39 ± 2 mW za T = 860 K. Dvije dobivene vrijednosti

Page 57: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 51

PC poklapaju se unutar pogreske mjerenja, sto znaci da je kriticna snaga za samofokusiranjelaserskog snopa pri temperaturama T = 681 K i T = 860 K jednaka. Buduci da dvije navedenetemperature odgovaraju priblizno jednakim koncentracijama Cs2 molekula, dok su koncentra-cije Cs atoma razlicite (slika 4.5), kriticna snaga za samofokusiranje laserskog snopa (a time inelinearni indeks loma n2 u pari) definirana je koncentracijom Cs2 molekula.

Slika 4.7: Ovisnost duljine samofokusiranja o usrednjenoj snazifemtosekundnog lasera (valne duljine λL = 754 nm) zadvije razlicite temperature.

Na temelju vrijednosti kriticne snage za samofokusiranje laserskog snopa moze se procije-niti vrijednost nelinearnog indeksa loma sredstva prema izrazu [4]:

n2 =a0λ

2`

n0PC, (4.3.2)

sto za nelinearni indeksa loma cezijeve pare daje n2 ≈ 1.5 × 10−13 cm2/W. Nelinearni indeksloma uzrokuje procese samofokusiranja (prostorna domena) i samofaznog moduliranja (spe-ktralna domena) laserskog snopa. Upotrebom vrijednosti nelinearnog indeksa loma n2 mozese procijeniti spektralno sirenje laserskog pulsa od oko 30%, koje nastaje kao rezultat procesasamofaznog moduliranja pri prolasku kroz gustu cezijevu paru.

Spektri konusne emisije na dvije razlicite temparatute (T < Tc i T ≈ Tc) uz fiksnu valnuduljinu femtosekundnog lasera prikazani su na slici 4.8. Uz spektre konusne emisije prikazanje i spektar lasera, kao i apsorpcijski spektri cezijeve pare na danim temperaturama. Spektrikonusne emisije su asimetricni, prosireni u odnosu na spektar lasera te spektralno pomaknutiu plavi dio spektra. Uzevsi u obzir oblike i relativne intenzitete spektara konusne emisije kao iprikazane apsorpcijske koeficijente cezijeve pare, spektre konusne emisije moze se interpretiratikao plavo krilo spektra femtosekundnog lasera (prosirenog procesom samofaznog modulira-nja) koje nije apsorbirano u cezijevoj pari velike opticke debljine.

Page 58: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 52

Slika 4.8: Spektri konusne emisije na temperaturama kivete T < Tc (T = 638 K)i T ≈ Tc (T = 712 K) uz fiksnu valnu duljinu femtosekundnog lasera.Lijeva ordinata odnosi se na spektralni intenzitet lasera i konusneemisije (intenzitet konusne emisije za T = 638 K povecan je za fa-ktor 11, a pri T = 712 K za faktor 130). Desna ordinata odnosi se naopticku debljinu cezijeve pare.

Slika 4.9: Ovisnost usrednjene snage konusne emisije naT = 701 K o usrednjenoj snazi femtosekundnoglasera valne duljine λL = 750 nm.

Page 59: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.3. Rezultati 53

Ovisnost usrednjene snage konusne emisije o usrednjenoj snazi femtosekundnog laseraprikazana je na slici 4.9. Snaga konusne emisije odredena je mjerenjem snage konusne emisijena izlasku iz kivete, uracunavajuci gubitke na izlaznom prozoru kivete. Snaga konusne emisijeraste linearno s porastom snage femtosekundnog lasera te (ovisno o eksperimentalnim uvje-tima) doseze do 24% snage lasera. To je bitno vise nego sto se obicno opaza u eksperimentimakonusne emisije (efikasnost konverzije energije nanosekundnih laserskih pulseva u energijukonusne emisije obicno je reda nekoliko postotaka).

Page 60: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.4. Zakljucak 54

4.4. Zakljucak

Prikazani su eksperimentalni rezultati generacije konusne emisije pri propagaciji femto-sekundnih laserskih pulseva kroz gustu cezijevu paru. Konusna emisija opazena je u rasponukoncentracija Cs atoma 2.7× 1016− 2.2× 1017 cm−3 (1.5× 1014− 3× 1015 cm−3 Cs2 molekula),upotrebom femtosekundnog lasera usrednjene snage 50-600 mW, trajanja pulseva ∼ 100 fs,u spektralnom podrucju 735-765 nm. Opazeni su kutevi konusne emisije do 6 mrad uz efi-kasnost konverzije energije lasera u energiju konusne emisije do 24%, ovisno o temperaturikivete te snazi i valnoj duljini lasera. Na temelju mogucnosti generiranja pregrijane cezi-jeve pare eksperimentalno je pokazana korelacija koncentracije Cs2 molekula i kuta konusneemisije, dovodeci do zakljucka o molekulskoj prirodi konusne emisije. U prilog toj tvrdnji idei cinjenica da se konusna emisija opaza u spektralnom podrucju u kojem nema atomskih rezo-nancija. U navedenom dijelu spektra prostire se plavo krilo Cs2 X → B molekulske vrpce tese pri valnim duljinama od 750-755 nm javlja vrlo nagli porast koeficijenta apsorpcije povezans Cs2 X → B molekulskom vrpcom, sto direktno korespondira s pojavom maksimalnog kutakonusne emisije.

Pojava samofokusiranja laserskog snopa namece se kao najbitniji faktor pri identifikacijifizikalnog mehanizma odgovornog za nastanak konusne emisije u ovome eksperimentu.Naime, pojava konusne emisije uvijek je bila popracena pojavom samofokusiranja laserskogsnopa nakon izlaska iz kivete. Pretpostavljamo da je nelinearna interakcija femtosekundnihlaserskih pulseva s gustom cezijevom parom, pri cemu indeks loma medija postaje ovisan o in-tenzitetu laserske svjetlosti, osnovni mehanizam generacije konusne emisije. Nelinearna intera-kcija dovodi do znacajnih promjena prostorne i vremenske (spektralne) karakteristike pulseva,sto se u prostornoj domeni manifestira kao samofokusiranje laserskog snopa, a u spektralnojdomeni kao sirenje spektra lasera.

Nekoliko eksperimentalnih cinjenica potvrduje samofazno moduliranje (self-phase modula-tion) kao osnovni mehanizam nastanka konusne emisije u ovome eksperimentu. Kao prvo;konusna emisija ne javlja se kao svjetlost generirana u mediju cetverovalnim mijesanjem i spe-ktralno pomaknuta u odnosu na laser, vec se moze interpretirati kao spektar samog lasera.Kao rezultat nelinearne interakcije s medijem, procesom samofaznog moduliranja dolazi dospektralnog sirenja pulseva od oko 30%. Simultano zbog velike varijacije koeficijenta apsor-pcije duz spektra lasera, samo krajnje plave spektralne komponente lasera preostaju neapsor-birane nakon prolaska kroz paru (slika 4.8) te se one manifestiraju kao konusna emisija. Drugo;konusna emisija opaza se na zaslonu u obliku jednog prstena, bez centralne laserske tocke (slika4.3). To je rezultat optickog Kerrovog efekta, odnosno postojanja prostornog (transverzalnog)gradijenta indeksa loma unutar medija koje inducira razlike u fazi duz radijalnog profila la-serskog snopa. Kao rezultat opaza se prstenasta struktura u podrucju dalekog polja (far-field),odnosno na zaslonu. Jedan prsten opaza se kada je inducirana fazna razlika duz radijalnog pro-fila laserskog snopa manja od 2π [51]. Trece; opaza se velika efikasnost konverzije energije fe-mtosekundnog lasera u energiju konusne emisije (slika 4.9), buduci da konusna emisija u stvaripredstavlja vecim svojim dijelom apsorbiran, samofazno moduliran laserski puls. Konacno;usrednjena snaga konusne emisije raste linearno s porastom usrednjene snage femtosekundnoglasera.

Page 61: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

4.4. Zakljucak 55

Eksperimentalno utvrdena linearna ovisnost snage konusne emisije o snazi lasera jasnoiskljucuje proces cetverovalnog mijesanja kao moguci mehanizam nastanka konusne emisije uovom eksperimentu. Nadalje, u spektru konusne emisije ne opaza se nastanak novih spektra-lnih komponenata spektralno pomaknutih u plavo ili crveno u odnosu na spektar lasera, sto jeu kontradikciji s procesom cetverovalnog mijesanja i procesom Cherenkovljevog tipa. Treba na-glasiti i da je nastanak konusne emisije povezan s postojanjem snazne molekulske rezonancijeCs2 X → B molekulske vrpce, dok je u prijasnjim eksperimentima konusna emisija obicno bilapovezana s postojanjem atomskih rezonancija u mediju.

Izlozeni eksperimentalni rezultati u skladu su s modelom nastanka konusne emisije pro-cesom samofaznog moduliranja, koji su izlozili Ter-Mikaelian et al. [51]. Predlozeni modelrazmatra propagaciju pulseva u nedisperzivnoj i neapsorbirajucoj atomskoj pari, u uvjetimakada je samofokusiranje zanemarivo. Te pretpostavke medutim ne odgovaraju uvjetima pareu ovom eksperimentu, sto iskljucuje mogucnost kvantitativne analize eksperimentalnih rezu-ltata ovoga rada u okviru navedenog teorijskog modela.

Buduci da je kao osnovni mehanizam nastanka konusne emisije u ovom eksperimentu ide-ntificirana nelinearna interakcija ultrakratkih pulseva svjetlosti s cezijevim molekulama, po-tpun fizikalni opis konusne emisije trebao bi ukljucivati vremenski ovisan teorijski opis intera-kcije femtosekundnih pulseva s parom Cs2 molekula velike opticke debljine te simultano efektepropagacije pulseva. Takav teorijski opis je vrlo kompliciran i izvan je teme ovoga rada.

Posljednji eksperimentalni rezultati pokazuju da se konusna emisija opaza upotrebom fe-mtosekundnog lasera i u gustoj rubidijevoj pari [70]. Bitna razlika u odnosu na konusnu emisijuu cezijevoj pari je ta sto je pojava konusne emisije u rubidijevoj pari povezana uz atomskurezonanciju. Konusna emisija u gustoj rubidijevoj pari javlja se u spektralnom podrucju 730-775 nm, odnosno u plavom krilu Rb D2 rezonantne linije na 780 nm. Kako je opis nelinearneinterakcije laserskih pulseva s atomima bitno jednostavniji nego s molekulama, daljnja istra-zivanja fenomena konusne emisije inducirane femtosekundnim laserom bit ce usmjerena kapunom teorijskom opisu propagacije femtosekundnih laserskih pulseva u nelinearnom atom-skom mediju. Takav se teorijski pristup temelji na jednadzbi propagacije ultrakratkih pulsevau nelinearnom mediju [71], koja daje opceniti opis propagacije anvelope ultrakratkog pulsa umediju ukljucujuci efekte difrakcije, disperzije i apsorpcije te nelinearni odziv medija.

Page 62: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

DodatakZnanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije

56

Page 63: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 57

Velocity Selective Optical Pumping of Rb Hyperfine Lines Inducedby a Train of Femtosecond Pulses

D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic, and G. PichlerInstitute of Physics, Bijenicka 46, Zagreb, Croatia

(Received 20 May 2005; published 29 November 2005)

We present direct observation of the velocity-selective optical pumping of the Rb ground state hyperfinelevels induced by 5S1=2 ! 5P1=2 femtosecond pulse-train excitation. A modified direct frequency combspectroscopy based on the fixed frequency comb and a weak cw scanning probe laser was developed. Thefemtosecond pulse-train excitation of a Doppler-broadened Rb four-level atomic vapor is investigatedtheoretically in the context of the density matrix formalism and the results are compared with theexperiment.

DOI: 10.1103/PhysRevLett.95.233001 PACS numbers: 32.80.Qk, 42.50.Gy

Mode-locked, phase-stabilized femtosecond (fs) laserswith high repetition rates produce stabilized wide-bandwidth optical frequency combs [1,2]. It is possible todirectly reference [3,4] the comb spacing and position tothe microwave cesium time standard, thereby determiningthe absolute frequencies of all comb lines. Such a series ofsecondary reference lines that may be extended across theoptical spectrum brought revolutionary advances in met-rology [5], optical frequency synthesis [6,7], and spectros-copy [8–11].

The phase-stabilized optical frequency combs have beenused as a bridge between the fields of high-resolutionspectroscopy and ultrafast dynamic [5,12,13]. The coher-ent accumulation processes in two- and three-level atomsexcited by a train of ultrashort pulses, in the case where theatomic relaxation times are greater than the laser repetitionperiod, were observed and theoretically modeled [14,15].This enabled the measurement of absolute one- and two-photon atomic transition frequencies in laser-cooled 87Rb[16]. It was also shown that the pulse-train effects play animportant role in coherent control [17,18].

In this work we present observations of velocity-selective population transfer between the Rb 5S1=2 hyper-fine ground levels. It is achieved by the Rb 5S1=2 ! 5P1=2

fs excitation, through the optical pumping process. Femto-second pulse-train excitation leads to population and co-herence accumulation effects, which give rise to a velocity-dependent excitation of a Doppler-broadened atomic sys-tem, therefore resulting in an efficient velocity-selectiveoptical pumping mechanism. We developed a modifieddirect frequency comb spectroscopy, using a fixed fre-quency comb and a weak cw laser which probes the hyper-fine ground state population. The interaction of the inho-mogeneously broadened (room temperature) four-level85;87Rb atoms with the fs pulse train was calculated. Excel-lent agreement between the theoretical and experimentalresults was obtained.

In the experiment a Tsunami mode-locked Ti:sapphirelaser with pulse duration of�100 fs and pulse repetition of80 MHz was used. The frequency comb was kept fixed

during the measurements. The fs laser positioned on the Rb5S1=2 ! 5P1=2 transition at 795 nm (maximum averagepower up to 700 mW) was focused into the center of theglass cell containing rubidium vapor at room temperature.The cell was 5 cm long with the outer diameter of 2.5 cm.The 85;87Rb 5S1=2 hyperfine ground state populations wereprobed with a weak cw diode laser (�2 �W=mm2),which was propagating nearly collinearly with the fs laserbeam, intersecting it under a small angle in the center ofthe cell. The probe laser (TOPTICA DL 100, ECDL at780 nm) provided a continuous single-mode tuning rangeof up to 15 GHz, with a linewidth of the order of 1 MHz.The probe laser frequency was scanned across the Doppler-broadened 85;87Rb 5S1=2 ! 5P3=2 hyperfine transitions at0:3 GHz=ms scanning rate. The probe laser transmissionwas measured with a Hamamatsu Si photodiode and thesignal was fed into a digital oscilloscope (TektronixTDS5104).

Theoretical modeling of the interaction of the fs pulsetrain with the Doppler-broadened four-level rubidiumatoms was carried out utilizing standard density matrixformalism [15,19], starting from the Liouville equation,with appropriate modifications to take into account repo-pulation of the ground states due to spontaneous decayfrom the excited states. Additionally, the collisional mixingterm is included in the model, allowing the thermalizationof the hyperfine levels [19]. The four-level atomic systemcomprises two 5S1=2 hyperfine ground levels (Fg � 2; 3 for85Rb, Fg � 1; 2 for 87Rb) and two 5P1=2 hyperfine excitedlevels (Fe � 2; 3 for 85Rb, Fe � 1; 2 for 87Rb). The pulse-train electric field is given by

ET�t� �

"XNn�0

"�t� nTR�ein�R

#ei!Lt; (1)

where N is a large integer (order of 106), "�t� nTR� theslowly varying envelope of the nth hyperbolic-secant laserpulse, �R the round-trip phase acquired by the laser withinthe cavity, TR the laser repetition period, and !L the laserfrequency. The pulse-train frequency spectrum consists of

PRL 95, 233001 (2005) P H Y S I C A L R E V I E W L E T T E R S week ending2 DECEMBER 2005

0031-9007=05=95(23)=233001(4)$23.00 233001-1 © 2005 The American Physical Society

Page 64: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 58

a comb ofN laser modes separated by 1=TR and centered at!L ��R=TR. The nth mode frequency is given by !n �!L ��R=TR � 2�n=TR. The Hamiltonian of the systemis H � Ho �Hint, where Ho is the Hamiltonian of the freeatom and �Hint�kl � ��klET�t� (k; l � 1; 2; 3; 4) representsthe interaction of the atom with the pulse-train electricfield. �kl is the dipole moment of the electronically al-lowed (�F � 0;�1) transitions, deduced from Ref. [20].A system of 10 coupled differential equations for theslowly varying density matrix components is obtained.The atomic level populations are given by the diagonaldensity matrix elements, whereas off-diagonal elementsrepresent the coherences. The hyperfine excited level life-times, which enter the equations through the excited levelrelaxation terms and ground level repopulating terms, arecalculated from the 5P1=2 lifetime T � 27:7 ns [21]. 5P1=2

coherence lifetime at low vapor density is equal to 2T(55.4 ns). The collisional mixing term is given by theproduct of the collision cross section [22], average atomvelocity, and the atomic number density. In our experimen-tal conditions it is about 8 kHz, which is much smaller thanthe relaxation and repopulation rates. On that account asignificant optical pumping of the hyperfine ground levelscan be achieved.

Typical time evolution of the 87Rb�5S1=2; 5P1=2� hyper-fine level populations are shown in Fig. 1. The calculationswere performed for the electric field amplitude 1:5�106 V=m, TR � 12:5 ns, �R � 0, and !L equal to 87RbFg � 1! Fe � 2 transition frequency. Because of thepulse repetition period TR, which is smaller than the re-laxation times of the system, the system can never com-pletely relax between two consecutive laser pulses.Therefore, the atoms accumulate excitation in the formof coherence and excited state population, as observed inthe inset of Fig. 1(a) (�44). A stationary state is achieved ona time scale of 10 �s with the 5P1=2 population of less than1%. This is a result of the optical pumping process in thefour-level system without optically closed transitions andthe relatively weak electric field. The significant differencein the fractional hyperfine ground state populations, due tothe optical pumping, is clearly seen in Fig. 1(b). Time � �1:25 �s indicated in Fig. 1 represents the average inter-action time of the atoms with the fs laser (calculated fromthe fs laser beam diameter and the most probable speed ofthe Rb atoms). Therefore, in the analysis of experimentalresults we use the populations at time � as level popula-tions, rather than stationary state populations. In the case of85Rb the populations exhibit similar time evolutions, withthe 5P1=2 excited state population of about 1%.

For the rubidium vapor at room temperature, the inho-mogeneous Doppler broadening (�500 MHz) is signifi-cantly larger than the homogeneous broadening. There-fore, the atomic transition frequency !ge must be replaced

with !ge0 � !ge � ~k ~v, where ~k is the laser wave vector

and ~v is the atomic velocity. Different velocity groupscorrespond to different detuning, � � ~k ~v, so for a given

!n and a given 5S1=2�Fg� ! 5P1=2�Fe� hyperfine transitionthere is a velocity group (�n detuning) which satisfies the!n � !ge

0 resonance condition. Since the pulse-train fre-quency spectrum consists of a comb of laser modes sepa-rated by 1=TR (80 MHz), the resonance condition is alsosatisfied for velocity groups with detuning ���n�2�m=TR, where m is a positive integer, corresponding toresonance with different laser modes. Therefore, differentvelocity groups are in different situations with respect tothe excitation (accumulation) process, which leads to thevelocity-selective optical pumping. The variations of �11

and �22 fractional ground state populations for differentatomic velocity groups (different detuning �), weighted bythe Doppler profile, are shown in Fig. 2. The level popula-tions vary with an 80 MHz period, which is a directconsequence of the comb frequency spectrum. For the87Rb, Fg � 1 (Fg � 2) population in one period exhibitstwo maxima (minima) separated by 12 MHz and oneminimum (maximum). This is a consequence of the5S1=2 and 5P1=2 hyperfine splittings and relative transitionprobabilities [inset of Fig. 2(a)]. Two maxima in �11 comefrom Fg � 2! Fe � 1; 2 transitions, separated by

(b)

(a)

FIG. 1. Typical time evolution of the 87Rb hyperfine statepopulations, presented as a time average per laser repetitionperiod. � � 1:25 �s represents the average interaction time.(a) 87Rb�5P1=2� populations. Inset: The results of the directnumerical integration. (b) 87Rb�5S1=2� populations.

PRL 95, 233001 (2005) P H Y S I C A L R E V I E W L E T T E R S week ending2 DECEMBER 2005

233001-2

Page 65: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 59

812 MHz. However, because of the 80 MHz laser modeseparation in the comb spectrum, the resonance conditionfor these two transitions is obtained for � � 12 MHz. Theminimum in �11 corresponds to the Fg � 1! Fe � 2transition. Because of the small relative transition proba-bility of the Fg � 1! Fe � 1 transition, there is no sig-nificant optical pumping effect connected to this excita-tion. The Fg � 2�Fg � 3� populations for 85Rb [Fig. 2(b)]exhibit in one period two maxima (minima) and one mini-mum (maximum). The 5S1=2 hyperfine splitting is3036 MHz, nearly a multiple of 80 MHz. Therefore, forone velocity group, when the laser is resonant with theFg � 2! Fe � 3 transition (minimum in �11), it is4 MHz off resonance with respect to the Fg � 3! Fe �3 transition (smaller maximum in �11). The second maxi-mum in �11 comes from the Fg � 3! Fe � 2 transition,whereas the influence of the Fg � 2! Fe � 2 transitionis not observed due to the small transition probability.

The velocity-selective observation of hyperfine groundstate populations is achieved by monitoring the weak cwprobe laser transmission during continuous scan across all

four Doppler-broadened 5S1=2 ! 5P3=2 absorption lines at780 nm. In the weak field approximation and linear ab-sorption regime, the measured optical thickness is directlyproportional to the �11 and �22 ground state populations.The absorption spectrum consisting of four lines is ob-tained in one probe laser scan, two of them resultingfrom 85Rb absorption and the other two from 87Rb absorp-tion. The lines are presented separately in Figs. 3 and 4. Forthe theoretical simulation of measured absorption lines,85;87Rb �11 and �22 hyperfine ground state populationsshown in Fig. 2 were used. For each hyperfine transition,we calculated the convolution of the velocity distributionof the ground state population with the Lorentzian profileof natural linewidth. One absorption line is calculated byadding the contributions of three hyperfine components[23]. The theoretical results show excellent agreementwith the experiment, as seen from Figs. 3 and 4. Themodulations in the absorption line profiles are significantlylarger for the 87Rb isotope. If the frequency separation ofthree hyperfine lines forming an absorption line is favor-able, as is the case for 87Rb, then the absorption lineexhibits stronger modulations. The actual efficiency ofthe velocity-selective optical pumping is similar for bothisotopes (as seen on Fig. 2).

(a)

(b)

FIG. 3. The comparison of the measured and calculated 87Rb5S1=2 ! 5P3=2 hyperfine absorption line profiles: (a) Fg �1! Fe � 0; 1; 2 line; (b) Fg � 2! Fe � 1; 2; 3 line.

(a)

(b)

FIG. 2. The variations of the ground state populations �11

(solid line) and �22 (dotted line) for different atomic velocitygroups with and without fs laser excitation. (a) 87Rb. (b) 85Rb.Insets: Schemes of the 5S1=2-5P1=2 four-level system with thecorresponding relative transition probabilities.

PRL 95, 233001 (2005) P H Y S I C A L R E V I E W L E T T E R S week ending2 DECEMBER 2005

233001-3

Page 66: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 60

Our last measurements show that the modulations of the85Rb absorption line profiles are strongly increased for thefs laser adjusted on the 5S1=2 ! 5P3=2 resonance transition(780 nm), whereas the modulations of the 87Rb absorptionline profiles do not change significantly. Also, the observedmodulations exhibit an interesting complex behavior whenan external homogeneous magnetic field is applied. Theseresults are currently under thorough analysis and will bereported in a separate publication.

In conclusion, we measured the velocity-dependent Rbhyperfine ground state population transfer induced by5S1=2 ! 5P1=2 fs pulse-train excitation. We theoreticallymodeled the excitation of the Rb four-level system by thefs pulse train and calculated the Rb hyperfine ground statepopulations. As a result of the velocity-selective opticalpumping, these populations exhibit a unique oscillatorystructure with the period equal to the fs laser repetitionfrequency. Based on the calculated hyperfine ground statepopulations, we performed the simulation of the measuredmodulations in the 5S1=2 ! 5P3=2 hyperfine absorptionlines. We obtained excellent agreement between theoryand experiment.

We foresee an application of the results of this work inthe field of spectroscopy of ultracold atoms and the atomicbeam experiments. In the systems where Doppler broad-ening is negligible, by varying the comb optical frequencyspectrum it is possible to directly manipulate the fractionalpopulations of hyperfine ground state levels. Our calcula-tions (applicable to our experimental conditions) show thatby introducing �R � � pulse phase difference (40 MHzfrequency shift), the fractional 87Rb�5S1=2� ground statepopulation changes by a factor of about 2.5 [see Fig. 2(a)].We expect that in the optimized experimental conditionsthis factor could be increased significantly and thus wouldenable atomic switching effect with possible applicationsin quantum computing [24–26].

We acknowledge the support from the Ministry ofScience and Technology of the Republic of Croatia(Project No. 0035002), European Commission ResearchTraining Network (FW-5), and Alexander Von HumboldtFoundation (Germany).

[1] S. T. Cundiff, J. Ye, and J. L. Hall, Rev. Sci. Instrum. 72,3749 (2001).

[2] S. T. Cundiff and J. Ye, Rev. Mod. Phys. 75, 325 (2003).[3] J. Ye et al., Opt. Lett. 22, 301 (1997).[4] F. K. Fatemi, J. W. Lou, and T. F. Carruthers, Opt. Lett. 29,

944 (2004).[5] S. Witte et al., Science 307, 400 (2005).[6] K. R. Vogel et al., Opt. Lett. 26, 102 (2001).[7] R. J. Jones et al., Phys. Rev. Lett. 94, 193201 (2005).[8] F. Keilmann, C. Gohle, and R. Holzwarth, Opt. Lett. 29,

1542 (2004).[9] Th. Udem et al., Phys. Rev. Lett. 82, 3568 (1999).

[10] M. Niering et al., Phys. Rev. Lett. 84, 5496 (2000).[11] H.-C. Chui et al., Opt. Lett. 30, 842 (2005).[12] A. Marian et al., Science 306, 2063 (2004).[13] T. Udem, Science 307, 364 (2005).[14] D. Felinto et al., Opt. Commun. 215, 69 (2003).[15] D. Felinto, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Phys. Rev. A 70,

043403 (2004).[16] A. Marian et al., Phys. Rev. Lett. 95, 023001 (2005).[17] D. Felinto, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Opt. Lett. 25,

917 (2000).[18] D. Felinto et al., Phys. Rev. A 64, 063413 (2001).[19] J. R. Boon et al., Phys. Rev. A 57, 1323 (1998).[20] D. A. Steck, Rubidium 87 D Line Data, http://steck.us/

alkalidata.[21] U. Volz and H. Schmoranzer, Phys. Scr. T65, 48 (1996).[22] C.Cohen-Tannondji and A. Kastler, Prog. Opt. 5, 3 (1966).[23] D. Aumiler, T. Ban, and G. Pichler, Phys. Rev. A 70,

032723 (2004).[24] M. Weitz and T. W. Hansch, Europhys. Lett. 49, 302

(2000).[25] L. J. Schulman et al., Phys. Rev. Lett. 94, 120501 (2005).[26] T. Freegarde and D. Segal, Phys. Rev. Lett. 91, 037904

(2003).

(a)

(b)

FIG. 4. The comparison of the measured and calculated 85Rb5S1=2 ! 5P3=2 hyperfine absorption line profiles: (a) Fg � 2!Fe � 1; 2; 3 line; (b) Fg � 3! Fe � 2; 3; 4 line.

PRL 95, 233001 (2005) P H Y S I C A L R E V I E W L E T T E R S week ending2 DECEMBER 2005

233001-4

Page 67: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 61

Mapping of the optical frequency comb to the atom-velocity comb

T. Ban, D. Aumiler, H. Skenderović, and G. PichlerInstitute of Physics, Bijenička 46, Zagreb, Croatia

�Received 20 December 2005; published 11 April 2006�

A mode-locked femtosecond laser is used to physically map the laser frequency comb into the velocity combof the excited Rb atoms at room temperature. Upon resonant excitation by discrete optical frequencies thevelocity distribution of the excited Rb atoms shows comblike structure. Simultaneously, velocity-selectivepopulation transfer occurs between ground-state hyperfine levels. Both facts are observed by modified directfrequency comb spectroscopy and verified by a detailed density matrix treatment of the multilevel system inresonant field.

DOI: 10.1103/PhysRevA.73.043407 PACS number�s�: 32.80.Qk, 42.50.Gy

I. INTRODUCTION

The subject of the coherent interaction of atomic systemswith long trains of laser pulses generated externally to thelaser is more than 20 years old �1–3�. The frequency spec-trum of the pulse train consists of a series of fringes sepa-rated by the pulse repetition rate �4�. The fringes are regularin frequency space if the pulses in the pulse train have adefined phase relation relative to each other. In the systemswhere the atomic coherence relaxation time is longer thanthe pulse repetition period the atoms interact with the spec-trum of the pulse train, and not with the spectrum of a singlepulse. In that account the short pulse trains can be used forthe high-resolution spectroscopy, where the observed line-widths are much smaller than the Fourier-transform limit ofthe individual pulse in the train.

Ultrashort, mode-locked lasers have brought new insightsinto different physical phenomena �5�. Mode-locked, phase-stabilized femtosecond lasers with high-repetition rates pro-duce stabilized wide-bandwidth optical frequency combs�regularly spaced series of sharp lines�. The phase controlledwide-bandwidth optical frequency comb �6� can be refer-enced to the microwave cesium time standard, thereby pro-viding a series of secondary reference lines that may be ex-tended across the XUV �7� and optical spectrum �8�. This hasenabled important advances in metrology �9�, optical fre-quency synthesis �10� and measurements �11,12�, opticalatomic clocks �13�, and coherent pulse synthesis and ma-nipulation �14�.

Recently, high-resolution comb spectroscopy of one- andtwo- photon transitions in laser-cooled and trapped rubidiumatoms was reported �15–18�. The laser frequency comb isvaried in these experiments. The one-photon signal is ob-served whenever one of the laser modes is resonant with atransition frequency of the system. In the case of the two-photon transitions the counterpropagating beams are used.There are several hundred thousand comb pairs that yield thesame sum frequency contributing to the two-photon transi-tion amplitude. The authors of Ref. �16� reported about aunification of the fs comb time and frequency domain. Directfrequency comb spectroscopy �DFCS� was developed, allow-ing simultaneous investigation of the time-resolved atomicdynamic and spectral probing in the frequency domain. Insystems with relaxation times greater than the laser repetition

period, the medium accumulates excitation in the form ofcoherence and excited-state population. The fs-pulse traineffects in two- and three-level rubidium atoms were investi-gated experimentally and theoretically �19,20�. The necessityof considering accumulative effects for a full explanation ofthe coherent control signal obtained from the rubidium vaporwas demonstrated �21�.

In our recent paper �22� we presented an observation ofthe velocity-selective population transfer between the Rbground-state hyperfine levels induced by fs-pulse train exci-tation. In present paper we extend our previous experimentalinvestigation and present the theoretical treatment in moredetail. We developed a modified DFCS which uses a fixed-frequency comb for the 85,87Rb 5 2S1/2→5 2P1/2,3/2 excitationand a weak cw scanning probe for ground levels populationmonitoring. The Rb �5 2P1/2,3/2� excited atomic levels haverelaxation times greater than the fs-laser repetition period.In the time domain this leads to population and coherenceaccumulation effects. This corresponds to the interaction ofthe Rb atoms with the fs-frequency comb in the frequencydomain. As a result, velocity-selective excited-statehyperfine-level populations are obtained—i.e., the mappingof the frequency comb to the atomic velocity comb. Si-multaneously, velocity-selective optical pumping of theground hyperfine levels is achieved. We measured the85,87Rb �5 2S1/2� hyperfine-level population by monitoringthe 5 2S1/2→5 2P3/2 probe laser absorption. Modulations inthe 5 2S1/2→5 2P3/2 hyperfine absorption line profiles are ob-served as a direct consequence of the velocity-selective op-tical pumping induced by the frequency comb excitation.The 85,87Rb 5 2S1/2→5 2P1/2,3/2 fs-pulse train excitation of aDoppler-broadened rubidium vapor was investigated theo-retically in the context of the density-matrix formalism.Simulated 5 2S1/2→5 2P3/2 absorption profiles were com-pared with the experiment, and the agreement was excellent.The dependence of the observed modulations upon the wave-length and power of the fs laser and external magnetic fieldwas investigated experimentally.

II. EXPERIMENT

A simple experimental arrangement is shown in Fig. 1. Inthe experiment a Tsunami mode-locked Ti:sapphire laser

PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

1050-2947/2006/73�4�/043407�10�/$23.00 ©2006 The American Physical Society043407-1

Page 68: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 62

with pulse duration of �100 fs and pulse repetition of80 MHz was used. The frequency comb of the fs laser waskept fixed during the measurements. The output wavelengthof the fs laser was positioned either at the Rb 5 2S1/2→5 2P1/2 transition at 795 nm �D1 resonance line� or atRb 5 2S1/2→5 2P3/2 transition at 780 nm �D2 resonanceline�. The maximum average power used was up to 900 mWand a spectral full width at half maximum around 10 nm. Itwas focused onto the center of the glass cell containing ru-bidium vapor at room temperature with a f =1 m lens pro-ducing beam waist of about 300 �m. The cell was 5 cm longwith an outer diameter of 2.5 cm. The homogeneous externalmagnetic field was generated with a pair of Helmholtz coils.The external magnetic field was orthogonal to the laser wavepolarization and parallel to the laser propagation. The85,87Rb 5 2S1/2 hyperfine ground-state populations wereprobed with a weak cw diode laser �TOPTICA DL100,ECDL at 780 nm, output power �2 �W/mm2�, whichpropagated nearly collinear with the fs laser, intersecting itunder small angle in the center of the cell. The probe laserprovided a continuous single-mode tuning range of up to15 GHz, with a linewidth of the order of 1 MHz. Its fre-quency was scanned across the Doppler-broadened85,87Rb 5 2S1/2→5 2P3/2 hyperfine transitions at a 0.3-GHz/ms scanning rate. The fs and probe lasers were linearlypolarized perpendicular to each other. The transmission ofthe probe laser after passing through the cell was measuredwith a Hamamatsu Si photodiode, and the signal was fed intoa digital oscilloscope �Tektronix TDS5104�. The photodiodewas placed at a distance of about 7 m from the cell in orderto spatially separate fs and probe beams. Additionally, a lin-ear analyzer was used.

III. THEORY

Theoretical modeling of the fs-pulse train interaction withthe Rb atoms was carried out utilizing standard density-

matrix analysis. In the case of 5 2S1/2→5 2P1/2 fs excitation,four-level Rb atoms were considered, Fig. 2�a�. The four-level atomic system comprises two 5 2S1/2 hyperfine groundlevels �Fg=2,3 for 85Rb and Fg=1,2 for 87Rb� and two

FIG. 1. Experimental scheme.PD: photodiode. P: polarizer. A:analyzer. FI: Faraday isolator. S:beam stopper. F: neutral densityfilter.

FIG. 2. Hyperfine energy schemes of the 85,87Rb 5 2S1/2-5 2P1/2four-level �a� and 5 2S1/2-5 2P3/2 six-level �b� systems withthe corresponding relative transition probabilities.

BAN et al. PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-2

Page 69: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 63

5 2P1/2 hyperfine excited levels �Fe=2,3 for 85Rb and Fe=1,2 for 87Rb�. Our starting point is the Liouville equationfor the density-matrix elements �kl �k , l=1,2 ,3 ,4�:

d�kl

dt= −

i

��k��H,���l� −

1

Tkl�kl, �1�

where H is the Hamiltonian of the system and Tkl is therelaxation time of the �kl density-matrix element. The Hamil-tonian of the system is H=H0+Hint, where H0 is the Hamil-tonian of the free atom and �Hint�kl=−�klET�t� represents theinteraction of the atom with the pulse train electric field. �klis the dipole moment of the electronically allowed �Fg→Fe

=Fg ,Fg±1� transitions, extracted from Ref. �23�. The pulsetrain electric field is given by

ET�t� = n=0

N

��t − nTR�ein�R�ei�Lt = �T�t�ei�Lt, �2�

where N is a large integer �order of 106�, ��t−nTR� is theslowly varying envelope of the nth hyperbolic-secant laserpulse, �R is the round-trip phase acquired by the laser withinthe cavity, TR is the laser repetition period, and �L is thecentral laser angular frequency. �T�t� is the slowly varyingenvelope of the pulse train. The pulse train frequency spec-trum consists of a comb of N laser modes separated by 1/TRand centered at �L+�R /TR. The nth-mode angular frequencyis given by �n=�L+�R /TR±2�n /TR.

From Eq. �1� a system of ten coupled differential equa-tions for the slowly varying density-matrix elements was ob-tained. Additional terms were included in the equations toaccount for the repopulation of the ground states due tospontaneous decay from the excited states �repopulationterms� and thermalization of the hyperfine levels �collisionalmixing term�. The population of the kth atomic level is givenby the diagonal density-matrix element �kk, whereas off-diagonal elements �kl, where �kl=�kle

−i�Lt, represent theslowly varying envelope of the coherences. The equationsfor the slowly varying density-matrix elements are

d�11

dt=

i

���13

* �13�T + �14* �14�T − �13�13�T

* − �14�14�T*�

+ �3331 + �4441 + ��22 − �11� , �3a�

d�22

dt=

i

���23

* �23�T + �24* �24�T − �23�23�T

* − �24�24�T*�

+ �3332 + �4442 + ��11 − �22� , �3b�

d�33

dt=

i

���13�13�T

* + �23�23�T* − �13

* �13�T − �23* �23�T�

− �3331 − �3332 + ��44 − �33� , �3c�

d�44

dt=

i

���14�14�T

* + �24�24�T* − �14

* �14�T − �24* �24�T�

− �4441 − �4442 + ��33 − �44� , �3d�

d�12

dt=

i

���13�T�23

* + �14�T�24 − �23�T*�13 − �24�T

*�14�

+ �i�12 − �12��12, �3e�

d�13

dt=

i

���13�T�33 + �14�T�34

* − �13�T�11 − �23�T�12�

+ �i�13 − i�L − �13��13, �3f�

d�14

dt=

i

���13�T�34 + �14�T�44

* − �14�T�11 − �24�T�12�

+ �i�14 − i�L − �14��14, �3g�

d�23

dt=

i

���23�T�33 + �24�T�34

* − �13�T�12* − �23�T�22�

+ �i�13 − i�12 − i�L − �23��23, �3h�

FIG. 3. 87Rb calculated ground-��11,�22� andexcited-��33,�44� state hyperfine-level popula-tions for different atomic velocity groups in thecase of 5 2S1/2→5 2P1/2 fs-laser excitation �onlya central part of the Doppler-broadened profile ispresented�.

MAPPING OF THE OPTICAL FREQUENCY COMB TO¼ PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-3

Page 70: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 64

d�24

dt=

i

���23�T�34 + �24�T�44 − �14�T�12

* − �24�T�22�

+ �i�14 − i�12 − i�L − �24��24, �3i�

d�34

dt=

i

���13�T

*�14 + �23�T*�24 − �14�T�13

* − �24�T�23* �

+ �i�14 − i�13 − �34��34. �3j�

The subscripts refer to the four levels numbered from thelowest- to highest-energy state. �kl= �Ek−El� /� where Ek

and El are the energies of the appropriate atomic levels. kland �kl are the population and coherence decay rates, respec-tively. kl were calculated from the 5 2P1/2 lifetime T=27.7 ns �24�. At low density vapor the 5 2P1/2 coherencelifetime is equal to 2T �55.4 ns�. �kl coherence decay ratesare calculated according to �25�

�12 = , �4a�

�13 = �23 =31

2+

32

2+ , �4b�

�14 = �24 =41

2+

42

2+ , �4c�

�34 =41

2+

42

2+

31

2+

32

2+ , �4d�

where is the collisional mixing term. It is included in thedifferential equations in order to allow the thermalization ofthe hyperfine states. In addition to the population transferbetween two ground or two excited hyperfine states, thisterm contributes to the dephasing of coherences. It is givenby the product of the collision cross section �26�, the average

FIG. 4. 85Rb calculated ground-��11,�22� andexcited-��33,�44� state hyperfine-level popula-tions for different atomic velocity groups in thecase of 5 2S1/2→5 2P1/2 fs-laser excitation �onlya central part of the Doppler-broadened profile ispresented�.

FIG. 5. 87Rb calculated ground-��11,�22� andexcited-��33,�44,�55,�66� state hyperfine-levelpopulations for different atomic velocity groupsin the case of 5 2S1/2→5 2P3/2 fs-laser excitation�only a central part of the Doppler-broadenedprofile is presented�.

BAN et al. PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-4

Page 71: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 65

atom velocity, and the atomic number density. In our experi-mental conditions it is about 8 kHz, which is three orders ofmagnitude smaller than the population and coherence relax-ation rates. On that account the significant optical pumpingof the ground hyperfine states can be achieved.

The system of differential equations �3a�–�3j� was inte-grated using a standard fourth-order Runge-Kutta method.The time evolutions of the atomic level populations and co-herences were obtained. Due to the pulse repetition period TRwhich is smaller than the relaxation times of the system, thesystem can never completely relax between two consecutivelaser pulses. Therefore, the atoms accumulate excitation inthe form of coherence and excited-state population �22�.

The theoretical model used in the case of 5 2S1/2→5 2P3/2 fs excitation is analogous to the one used for the5 2S1/2→5 2P1/2 fs excitation. The interaction of the fs pulsetrain with six-level Rb system was considered, Fig. 2�b�.Six-level Rb system comprises two ground �Fg=2,3 for 85Rband Fg=1,2 for 87Rb� and four excited �Fe=1,2 ,3 ,4 for

85Rb and Fe=0,1 ,2 ,3 for 87Rb� hyperfine levels. The six-level system is described by 21 coupled differential equa-tions similar to Eqs. �3�. The population and coherence decayrates were calculated from the 5 2P3/2 lifetime �26.24 ns� andcoherence lifetime �52.48 ns� �24�.

For the rubidium vapor at room temperature, the inhomo-geneous Doppler broadening �of about 500 MHz� is signifi-cantly larger than the homogeneous broadening. Therefore,the atomic transition frequency �ge must be replaced with�ge� =�ge+k� ·v� , where k� is the laser wave vector and v� is theatomic velocity. Different velocity groups correspond to dif-ferent detuning, �=k� ·v� , so for a given �n and a given 5 2S1/2�Fg�→5 2P1/2�Fe� hyperfine transition there is a velocitygroup ��n detuning�, which fulfills �n=�ge� resonance condi-tion. Since the pulse train frequency spectrum consists of acomb of laser modes separated by 1/TR �80 MHz�, the reso-nance condition is also satisfied for the velocity groups withdetuning �=�n±2�k /TR, where k is positive integer. There-fore, different velocity groups are in different situation with

FIG. 6. 85Rb calculated ground-��11,�22� andexcited-��33,�44,�55,�66� state hyperfine-levelpopulations for different atomic velocity groupsin the case of 5 2S1/2→5 2P3/2 fs-laser excitation�only a central part of the Doppler-broadenedprofile is presented�.

FIG. 7. The comparison of the measured andsimulated 85,87Rb 5 2S1/2→5 2P3/2 hyperfine ab-sorption line profiles in the case of 5 2S1/2→5 2P1/2 fs-laser excitation.

MAPPING OF THE OPTICAL FREQUENCY COMB TO¼ PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-5

Page 72: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 66

respect to the excitation �accumulation� process, which leadsto the velocity-selective optical pumping of ground hyperfinelevels and velocity selective population in excited hyperfinelevels.

IV. RESULTS

Calculated 85,87Rb hyperfine ground- and excited-statelevels populations for different atomic velocity groups �dif-ferent detuning �� in the case of 5 2S1/2→5 2P1/2 and5 2S1/2→5 2P3/2 fs excitations are shown in Figs. 3–6. Wepresent the level populations at time =1.25 �s instead ofstationary-state solutions �22�. The time is the average in-teraction time of the atoms with the fs laser. It is calculatedfrom the fs-laser beam diameter �300 �m� and most prob-able speed of the Rb atoms at room temperature. The frac-tional level populations are weighted by the Doppler profile�only a central part of the Doppler is presented�. In the caseof 5 2S1/2→5 2P1/2 excitation, the calculations were per-

formed for the electric field amplitude 1.5�106 V/m, TR=12.5 ns, �R=0, and �L equal to 87Rb Fg=1→Fe=2 and85Rb Fg=2→Fe=3 transition frequencies. In the case of5 2S1/2→5 2P3/2 fs excitation, the electric field amplitude of2�106 V/m, TR=12.5 ns, �R=0, and �L equal to 87Rb Fg=1→Fe=0, and 85Rb Fg=2→Fe=1 transition frequenciesare used. The level populations exhibit unique oscillatorystructure which varies with 80 MHz period. This is a directconsequence of the frequency comb. However, the levelpopulations themselves are determined by the 5 2S1/2,5 2P1/2, and 5 2P3/2 hyperfine energy splittings and relativetransition probabilities. The optical pumping of the hyperfineground levels and velocity-selective excitation—i.e., map-ping of the frequency comb to the excited levels velocitycomb—are clearly seen in Figs. 3–6.

In the case of 5 2S1/2→5 2P1/2 excitation, the 87Rb, Fg=1 �Fg=2� ground-state population in one period exhibitstwo maxima �minima� separated by 12 MHz and one mini-mum �maximum�, Fig. 3. Two maxima in �11 come from

FIG. 8. The comparison of the measured andsimulated 85,87Rb 5 2S1/2→5 2P3/2 hyperfine ab-sorption line profiles in the case of 5 2S1/2→5 2P3/2 fs-laser excitation.

FIG. 9. Relative modulation intensities of fourRb absorption lines as a function of the centralfs-laser wavelength.

BAN et al. PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-6

Page 73: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 67

Fg=2→Fe=1,2 transitions, separated by 812 MHz. How-ever, due to the 80-MHz laser mode separation in the combspectrum, the resonance condition for these two transitions isobtained for �=12 MHz. The minimum in �11 corresponds tothe Fg=1→Fe=2 transition. Due to the small relative tran-sition probability of the Fg=1→Fe=1 transition, there is nosignificant optical pumping effect connected to this excita-tion. The Fg=2 �Fg=3� populations for 85Rb, Fig. 4, exhibitin one-period two maxima �minima� and one minimum�maximum�. The 5 2S1/2 hyperfine splitting is 3036 MHz,nearly a multiple of 80 MHz. Therefore, for one velocitygroup, when the laser is resonant with the Fg=2→Fe=3transition �minimum in �11�, it is 4 MHz off-resonance withrespect to the Fg=3→Fe=3 transition �smaller maximum in�11�. As a result, the contributions of two transitions are notresolved in the �44 level population. The second maximum in�11 comes from the Fg=3→Fe=2 transition, whereas theinfluence of the Fg=2→Fe=2 transition is not observed dueto the small transition probability.

In the case of 5 2S1/2→5 2P3/2 excitation, the 87Rb, Fg=1 ground-level population in one period exhibits one maxi-mum and one minimum, Fig. 5. The minimum comes as aresult of the Fg=1→Fe=1 and Fg=1→Fe=2 hyperfine tran-sitions, which are 3 MHz detuned with respect to the80 MHz separation in the comb spectrum �Fe=1 and Fe=2energy separation is 157 MHz�. The maximum comes as aresult of Fg=2→Fe=1 and Fg=2→Fe=2 hyperfine transi-tions. The Fg=1,2→Fe=1,2 transitions are optically openones; therefore, they induce strong optical pumping of theground hyperfine-level populations. When the resonant con-dition is fulfilled for one of these transitions, the minimumformed in �11 corresponds to the maximum in �22 and viceversa. Fg=1→Fe=0 and Fg=2→Fe=3 are optically closedtransitions. Fg=2→Fe=3 hyperfine transition cause an addi-tional minimum in �22 �smaller one� without a correspondingmaximum in �11. The Fg=1→Fe=0 transition does not leadto the second minimum in the �11 level population due to thesmall relative transition probability. The excited-level popu-

FIG. 10. Relative modulation intensity depen-dence on the fs-laser power, 5 2S1/2→5 2P3/2 fs-laser excitation.

FIG. 11. Measured 85,87Rb 5 2S1/2→5 2P3/2absorption spectra for 5 2S1/2→5 2P3/2 fs-laserexcitation in the conditions with and without anexternal magnetic field.

MAPPING OF THE OPTICAL FREQUENCY COMB TO¼ PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-7

Page 74: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 68

lations are below 1%, except for the Fe=3 level, whichreaches a maximum value of about 14% due to the opticallyclosed transition with a strong transition probability. In thecase of 85Rb, Fg=2,3→Fe=2,3 are optically open transi-tions. These transitions cause strong optical pumping ofground hyperfine levels, so for each minimum �maximum� in�11 there is a corresponding maximum �minimum� in �22,Fig. 6. Optically closed transitions Fg=2→Fe=1 and Fg=3→Fe=4 result in minima in ground-level populationswithout corresponding maxima. Due to the smaller Fg=2→Fe=1 transition probability, the minimum in the �11 popu-lation is hardly discernable. The excited-level populationsare above 5%. Again, due to the Fg=3→Fe=4 strong opti-cally closed transition, the Fe=4 level population reaches25%.

From the discussion given above it is evident that the85,87Rb ground- and excited-state hyperfine-level populationsare determined by the hyperfine energy splittings and relativetransition probabilities with a periodic behavior given by themode separation in the frequency comb.

The velocity-selective experimental observation of hyper-fine ground-state populations is achieved by monitoring theweak cw probe laser transmission. The probe laser wave-length is continuously scanned across all four Doppler-broadened 5 2S1/2→5 2P3/2 absorption lines at 780 nm.In the weak-field approximation �probe intensity�2 �W/mm2� and linear absorption regime, the measuredoptical thickness is directly proportional to the �11 and �22hyperfine ground-level populations. By scanning the probelaser frequency, 85,87Rb �5 2S1/2� hyperfine populations ofdifferent velocity groups were probed. The absorption spec-tra consist of four profiles, two of them resulting from 85Rbabsorption �inner two� and the other two from 87Rb �outertwo�. Two lines corresponding to each isotope are a result ofthe hyperfine splitting of the ground state, which is3036 MHz �85Rb� and 6835 MHz �87Rb�. The excited-state5 2P3/2 hyperfine structure is not resolved due to the Dopplerbroadening. Therefore, each of the four absorption lines con-sists of three Doppler-broadened hyperfine transitions

�5 2S1/2�Fg�→5 2P3/2�Fe=Fg ,Fg±1��. As a result of the fs-pulse train interaction with rubidium atoms, the modulationsin the absorption line profiles are observed in the measuredprobe laser absorption spectra. The modulations period of80 MHz corresponds to the fs-pulse repetition rate.

In Figs. 7 and 8 we present the measured and simulated87Rb Fg=1→Fe=0,1 ,2 and 85Rb Fg=2→Fe=1,2 ,3 ab-sorption lines in the cases of 5 2S1/2→5 2P1/2 and 5 2S1/2→5 2P3/2 fs-laser excitations. Only parts of the absorptionspectra are presented in order to improve visualization. Thecomplete absorption spectra in the case of 2S1/2→5 2P1/2 fsexcitation are given in our previous paper �22�. In the theo-retical simulation of measured absorption spectra the 85,87Rb�11 and �22 hyperfine ground-level populations shown inFigs. 3–6 were used. For each hyperfine transition, we cal-culated the convolution of the velocity distribution of theground-state population with the Lorentzian profile of naturallinewidth. One absorption line is calculated by adding thecontributions of three hyperfine components �27�. The theo-retical results show excellent agreement with the experiment.Changing the fs-laser excitation from 2S1/2→5 2P1/2 to2S1/2→5 2P3/2 does not lead to a significant change in themodulations of 87Rb absorption profiles. On the other hand,there is a significant change in both the intensity and shapeof the modulations in the 85Rb absorption profiles. Addition-ally, the modulations are stronger for 87Rb. Modulations ofup to 50% were observed for the 87Rb Fg=1→Fe=0,1 ,2absorption line. Each profile is greatly affected by theexcited-state hyperfine splittings since in the Doppler-broadened medium each absorption profile is a superpositionof three hyperfine lines. If the frequency separation of threehyperfine lines forming an absorption line is favorable, as isthe case for 87Rb, the thus formed absorption line exhibitsstronger modulations. Simultaneously, the shape of a hyper-fine line is given by the velocity distribution of the groundlevel population, Figs. 3–6. The difference in the shape ofabsorption line modulations for 87Rb and 85Rb is thereforeexpected.

The relative modulation intensities of four Rb absorptionlines are presented in Fig. 9 as a function of the central

FIG. 12. Relative modulation intensity of87Rb Fg=1→Fe=0,1 ,2 absorption line as afunction of external magnetic field strength�dots�. The solid line is an eye-guiding fit to theexperimental data.

BAN et al. PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-8

Page 75: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 69

fs-laser wavelength. The relative modulation intensity is cal-culated as the ratio of the modulation amplitude and mea-sured probe absorption without the fs laser. Two maximacorresponding to the 2S1/2→5 2P3/2 at 780 nm and 2S1/2→5 2P1/2 at 795-nm fs-laser excitation are clearly recog-nized.

The relative modulation intensity dependence on the fs-laser power is shown in Fig. 10. The shape of the modula-tions remains the same in the measured power range. Thesaturation of the modulation intensities is observed for thefs-laser power above 440 mW.

In order to investigate the dependence of the observedmodulations on the energy-level pattern we applied an exter-nal magnetic field. In an external magnetic field the Rbground- and excited-state levels are not characterized anymore by the total angular momentum quantum numbers Fgand Fe, but they are a mixture of these states created by theexternal field. The magnetic sublevel energies are dependenton the external magnetic field strength. For very low fieldstrengths each hyperfine level experiences a linear Zeemaneffect. As the field strength increases, the Zeeman energycomes close to the hyperfine splitting energy and the energy-level pattern becomes complex. In our experimental geom-etry the optical transitions between hyperfine ground- andexcited-state levels follow the �M = ±1 selection rule. Mea-sured absorption spectra for 5 2S1/2→5 2P3/2 fs laser excita-tion with and without external magnetic field are shown inFig. 11. In the external magnetic field the shape of the modu-lations changes, while the relative modulation intensity de-creases. The relative modulation intensity dependence onexternal magnetic field for the 87Rb Fg=1→Fe=0,1 ,2 ab-sorption line shows damped oscillatory behavior with a pe-riod of about 30 G, as seen in Fig. 12. When the externalfield is applied this absorption line consists of 12 hyperfineZeeman transitions. As previously discussed, the observedabsorption line modulations strongly depend upon theenergy-level splittings, transition probabilities, and fs-frequency comb spectrum. The influence of the ground- andexcited-state energy-level structure is twofold: first, throughthe fs excitation process, which determines the ground-statelevel populations, and second, through the formation of theabsorption line profile. For the field strength, which leads tofavorable energy-level splittings �the frequency separation ofdifferent transitions is a multiple of 80 MHz�, one wouldexpect stronger modulations. Taking into account the com-plexity of the system it is hard to give any definite predic-tions about the modulations dependence on magnetic fieldstrength. We expect that the modulations should be pro-nounced in the condition when the 5 S1/2 atomic Larmor fre-quency is equal to �or a multiple of� the pulse repetition rate�3�. However, the first-order ground-state Zeeman coherenceis at 110 G, which was out of our experimental magneticfield strength range. Measured 87Rb Fg=1→Fe=0,1 ,2 ab-sorption line profiles in the conditions without external mag-netic field and with the magnetic field strengths of 18 G �firstminimum of the modulation amplitude� and 36 G �secondmaximum of the modulation amplitude� are shown in Fig.13.

V. CONCLUSION

We present as experimental and theoretical study of theresonant excitation of rubidium atoms with femtosecond-

pulse train in the conditions when the pulse repetition periodis shorter than the excited-state relaxation time. The velocity-selective optical pumping of the ground-state hyperfine lev-els and velocity-comb-like excited-state hyperfine-levelpopulations are demonstrated. Both effects are a direct con-sequence of the fs-pulse train excitation considered in thefrequency domain.

A simple experimental apparatus was employed to de-velop a modified direct-frequency comb spectroscopy whichuses a fixed-frequency comb for the 85,87Rb 5 2S1/2→5 2P1/2,3/2 excitation and a highly monochromatic weakcw scanning probe for ground-level population monitoring.Excellent agreement is obtained with the theoretical modelbased on the density-matrix formalism of a multilevel atomicsystem excited by the fs-pulse train.

The coherent accumulation process through the excitationby a train of the fs pulses has been demonstrated. A recentwork �28� on coherent effects describes the observation ofthe electromagnetically induced transparency �EIT� in Rbprepared by a comb of optical pulses produced by a cwmode-locked diode laser. We see a prospect of our work inan attempt to apply a femtosecond mode-locked laser to ob-serve EIT resonances with possible applications in magne-

FIG. 13. Measured 87Rb Fg=1→Fe=0,1 ,2 absorption line pro-files in the conditions without an external magnetic field and withmagnetic field strengths of 18 G �minimum in Fig. 12� and 36 G�maximum in Fig. 12�.

MAPPING OF THE OPTICAL FREQUENCY COMB TO¼ PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-9

Page 76: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 70

tometry �29�, atomic clocks �13�, and frequency chains �30�.In addition, this work shows that it is possible to directly

manipulate the fractional populations of hyperfine ground-state levels by varying the comb optical frequency spectrum.This could lead to the interesting applications in the systemswhere Doppler broadening is negligible—for example, ultra-cold atoms and atomic beam experiments.

ACKNOWLEDGMENTS

We acknowledge support from the Ministry of Scienceand Technology of Republic of Croatia �Project No.0035002�, European Commission Research Training Net-work �FW-5�, and Alexander von Humboldt Foundation�Germany�.

�1� R. Teets, J. N. Eckstein, and T. W. Hänsch, Phys. Rev. Lett.38, 760 �1977�.

�2� J. N. Eckstein, A. I. Ferguson, and T. W. Hänsch, Phys. Rev.Lett. 40, 847 �1978�.

�3� J. Mlynek, W. Lange, H. Harde, and H. Burggraf, Phys. Rev. A24, 1099 �1981�.

�4� T. Udem, Science 307, 364 �2005�.�5� A. H. Zewail, Femtochemistry: Ultrafast Dynamics of the

Chemical Bond �World Scientific, Singapore, 1994�.�6� R. J. Jones, I. Thomann, and J. Ye, Phys. Rev. A 69,

051803�R� �2004�.�7� R. J. Jones, K. D. Moll, M. J. Thorpe, and J. Ye, Phys. Rev.

Lett. 94, 193201 �2005�.�8� S. T. Cundiff and J. Ye, Rev. Mod. Phys. 75, 325 �2003�.�9� S. Witte, R. Th. Zinkstok, W. Ubachs, W. Hogervorst, and K.

S. E. Eikema, Science 307, 400 �2005�.�10� A. Bartels, N. R. Newbury, I. Thomann, L. Hollberg, and S. A.

Diddams, Opt. Lett. 29, 403 �2004�.�11� Th. Udem, J. Reichert, R. Holzwarth, and T. W. Hänsch, Phys.

Rev. Lett. 82, 3568 �1999�.�12� M. Niering et al., Phys. Rev. Lett. 84, 5496 �2000�.�13� S. A. Diddams et al., Science 293, 825 �2001�.�14� R. K. Shelton et al., Science 293, 1286 �2001�.�15� M. J. Snadden, A. S. Bell, E. Riis, and A. I. Ferguson, Opt.

Commun. 125, 70 �1996�.�16� A. Marian, M. C. Stowe, J. R. Lawall, D. Felinto, and J. Ye,

Science 306, 2063 �2004�.�17� H.-C. Chui, M.-S. Ko, Y.-W. Liu, and J.-T. Shy, Opt. Lett. 30,

842 �2005�.�18� A. Marian, M. C. Stowe, D. Felinto, and J. Ye, Phys. Rev. Lett.

95, 023001 �2005�.�19� D. Felinto, C. A. C. Bosco, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Opt.

Commun. 215, 69 �2003�.�20� D. Felinto, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Phys. Rev. A 70,

043403 �2004�.�21� D. Felinto, C. A. C. Bosco, L. H. Acioli, and S. S. Vianna,

Phys. Rev. A 64, 063413 �2001�.�22� D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderović, and G. Pichler, Phys.

Rev. Lett. 95, 233001 �2005�.�23� D. A. Steck, Rubidium 87 D Line Data, http://steck.us/

alkalidata�24� U. Volz and H. Schmoranzer, Phys. Scr. T65, 48 �1996�.�25� J. R. Boon, E. Zekou, D. J. Fulton, and M. H. Dunn, Phys.

Rev. A 57, 1323 �1998�.�26� C. Cohen-Tannondji and A. Kastler, Prog. Opt. 5, 3 �1966�.�27� D. Aumiler, T. Ban, and G. Pichler, Phys. Rev. A 70, 032723

�2004�.�28� V. A. Sautenkov et al., Phys. Rev. A 71, 063804 �2005�.�29� M. O. Scully, Phys. Rev. Lett. 67, 1855 �1991�.�30� S. A. Diddams, D. J. Jones, J. Ye, S. T. Cundiff, and J. L. Hall,

Phys. Rev. Lett. 84, 5102 �2000�.

BAN et al. PHYSICAL REVIEW A 73, 043407 �2006�

043407-10

Page 77: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 71

Femtosecond laser-induced cone emission in dense cesium vapor

D. Aumiler, T. Ban, and G. PichlerInstitute of Physics, Bijenička 46, P.O. Box 304, HR-10001 Zagreb, Croatia

sReceived 26 November 2004; published 13 June 2005d

We report the observation of cone emission generated when,10-nJ, 100-fs laser pulses in the 730–770 nmwavelength range are transmitted through a dense cesium vapor. The spatial and spectral characteristics of theobserved cone emission were studied experimentally. Cone angle dependence on the laser wavelength, laseraverage power, and Cs atomic and molecular concentrations were investigated. The cone emissionsCEd wasonly observed when the laser beam self-focused after passing through the medium. We identify the self-phasemodulation as a dominant mechanism for CE generation in our experiment.

DOI: 10.1103/PhysRevA.71.063803 PACS numberssd: 42.65.Jx, 33.80.2b, 42.65.Re

I. INTRODUCTION

Since the early 1970s, the phenomenon referred to asconical or cone emissionsCEd has been widely investigatedin literature. Several different models were proposed to ex-plain numerous experimental results. However, none of thesemodels offer a general physical interpretation of the observedphenomena. As a complex phenomenon of an intense lightbeam interacting with a nonlinear medium, it seems reason-able to suspect that CE can arise by different physical rea-sons in different experimental conditions.

CE was observed both in resonance and nonresonancemedia. In most of the published papers, the CE in resonancemedia was observed as a diffuse ring of light appearingaround a central laser spot when an intense laser beam, bluedetuned with respect to an atomic resonance, propagatesthrough a vapor. The CE spectrum is redshifted with respectto the atomic transition involved. CE in atomic vapors usingpulsed nanosecondsnsd lasers was observed in sodiumf1–5g,potassiumf6g, cesiumf7g, barium f7–9g, calcium f10g, andstrontiumf11,12g vapor. CE using a cw laser was observed insodiumf13g.

The usual interpretation of CE is based on four-wave mix-ing sFWMd of Rabi sidebands and the effects of diffractivespreading during propagationf3,12,13g. It was also reportedin these papers that self-focusing occurs simultaneously withRabi sideband generation leading to the formation of stableself-trapped filaments of light. Self-focusing takes place asnonlinear, intensity-dependent, refractive index gradientsovercome beam diffraction. According to the optical Kerr-law description, self-induced refractive index gradients growlinearly with laser intensityf6g, i.e.,n=n0+n2I, wheren andI are the refractive index and laser intensity, respectively.Under these conditions spatial and spectral structure of theemitted radiation is greatly modified by the self-focusingprocessf14,15g. The CE then occurs red detuned from theatomic resonance lineslow-frequency Rabi sidebandd atabout the angle given by either a phase-match condition orrefraction at the boundary of the filament, whereas the high-frequency Rabi sideband is trapped within the filament.However, Hartet al. f11g reported on the failures of thefour-wave mixing model for CE. A blueshifted cone wasobserved in their experiment whose frequency is inconsistent

with the FWM. Their results have indicated that FWM andboundary refraction propagation effects are insufficient foran accurate description of CE. A time-dependent theory forCE during near-resonant propagation of laser light in anatomic vapor, which includes full propagation for the laserand frequency sidebands in a nonlinear two-level medium, ispresented in Ref.f16g.

A Cherenkov-type emission has also been invoked to ex-plain the CE phenomenonf17g. This effect is intrinsicallyquantum in nature and comes from the spatial correlation ofthe medium polarization generated by spontaneous emissionand is in many ways analogous to a spontaneous four-wavemixing. The in-phase polarization of the medium acts as aCherenkov-type source for the two beamssblue- and red-shifted with respect to the atomic resonanced. A phase-matching condition similar to the Cherenkov condition wasobtained in Ref.f18g. In that paper CE is described as adirectional superfluorescence that follows from the coopera-tive effects and was found that the blueshifted cone can ap-pear only for extremely strong laser intensities.

Ter-Mikaelianet al. f7g observed the CE in cesium andbarium vapor. In contrast to other CE experiments, they re-ported no frequency shift of the CE spectra relative to thelaser pumping frequency. They interpreted this CE as beingdue to the spatial self-phase modulation. As a result of spatialself-phase modulation, different radial intensities pick up dif-ferent amounts of phase during the propagation through thenonlinear medium, resulting in ringssCEd in the far field.

In our opinion, in any given physical situation all physicalmechanisms proposed for the explanation of the CE shouldbe considered, although it is possible that according to par-ticular physical conditions one or the other might dominate.Therefore, although numerous papers have been written onthe subject, the question of a full and consistent theory forthe CE generation still remains unresolved.

In the present work we report the observations of CE indense cesium vapor induced by femtosecond laser pulses.Sarkisyanet al. f19g reported the observation of potassiumatomic vapor CE produced by 2-ps laser pulses. The use of150-fs laser pulses, blue detuned from the potassium reso-nance line, did not yield CE in their experiment. In our ex-periment, CE generation was observed in the 730–770-nmlaser wavelength range, in the spectral region far from Cs

PHYSICAL REVIEW A 71, 063803s2005d

1050-2947/2005/71s6d/063803s6d/$23.00 ©2005 The American Physical Society063803-1

Page 78: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 72

atomic resonances. We report experimental evidence of CEgeneration based on a molecular resonance, thus making aclear distinction from other published CE experiments.

II. EXPERIMENT

A Tsunami mode-locked Ti:sapphire laser with pulse du-ration of ,100 fs was used in the experiment. The pulsespectrum was close to the transform limit, pulse repetitionwas 80 MHz, with maximum average power used up to 600mW. The radial beam profile was Gaussian with,2 mmdiameter at 1/e2 intensity and less than 0.5-mrad beam di-vergence. The laser beam was sent through the cesium vaporcell, without the use of any focusing element, and the lighttransmitted through the cell was normally incident onto ascreen 5.4 m away. In all experimental conditions that led tothe CE formation, self-focusing of the laser beam was ob-served behind the exit of the cell. The CE angle and self-focusing length are calculated from the measurements of theCE diameter on the screen, based on the geometry of ourexperimental arrangement, shown in Fig. 1. The laser waslinearly polarized and CE is polarized in the same directionas the laser, which is consistent with other CE experiments.An Ocean Optics S2000 spectrometer with 1.5-nm resolutionwas used to record the spectrum at the exit of the cell.

We used a linear all-sapphire cellsASCd with a length of162 mm and inside diameter of 10 mm, filled with purecesium metal. The laser propagation direction was parallel tothe optical axis of the sapphire window, thus avoiding bire-fringent effects. The cesium vapor density was determinedfrom the temperature measured at the center of the cell. Celltemperature range of 600–900 K was investigated. In theused ASC the superheating of cesium vapor is possible. Byraising the temperature of the cell, Cs density raises accord-ing to the vapor pressure curve. The amount of cesium metalfilled in the cell is arranged in such a way that above acertain temperature there is no liquid cesium left to evapo-rate. Additional heating above this critical temperatureTc s,710 K in our experimental conditionsd can only lead tothermal dissociation of Cs2 moleculesswhich are alwayspresent in the vapor to within a few percentd. Cesium atomicsNCsd and molecularsNCs2

d densities atTøTc are determinedfrom the vapor temperature using the vapor pressure curves

f20g sfor a detailed analysis of the density determination inthe ASC used, see Ref.f21gd. At temperatures aboveTc,NCsremains essentially constant, whereasNCs2

decreases due tosuperheatingf22,23g and is given byf24g

NCs2sTd = NCs2

sTcdÎ T

TcFD

kS1

T−

1

TcDG ,T . Tc. s1d

D=3648 cm−1 f25g is the dissociation energy of the Cs2ground state andk is the Boltzmann’s constant. The accuracyof atomic and molecular density determination was within20%.

The effect of superheating is evident in the measured ab-sorption spectra of Cs vapor shown in Fig. 2. ForT.Tc,Cs2X→D and X→C absorption coefficients decreasewith increasing temperaturesbound-bound transitions withabsorption coefficients proportional toNCs2

d, whereas there isno significant change in the Cs2 diffuse band absorptioncoefficient spredominately free-bound transitions with

FIG. 1. Experimental geometrical arrangement, not to scale:a0, laser beam radius;lASC, ASC length;L, distance from the screen;zf,self-focusing length;d, CE diameter;uCE, CE angle.

FIG. 2. Cs vapor absorption spectra atT,TcsT=674 Kd ,T<TcsT=712 Kd, and T.TcsT=749 Kd sstrong Cs2X-B absorptionband makes the vapor completely opaque above 750 nm at thesetemperaturesd; inset: Cs2X-B band absorption spectrum atT=509 K.

AUMILER, BAN, AND PICHLER PHYSICAL REVIEW A 71, 063803s2005d

063803-2

Page 79: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 73

absorption coefficient proportional toNCs2d. For the vapor

temperatures shown in Fig. 2, strong Cs2X→B absorptionband makes the vapor completely opaque above 750 nm.Cs2X→B absorption coefficient at a lower temperature ispresented as an inset in Fig. 2.

III. RESULTS

An example of a typical CE angular distribution is shownin Fig. 3. The most distinct feature is the absence of thecentral laser spot, which is usually present in all other CEexperiments. In addition, CE has a small angular spread ofDu /u<0.15, compared withDu /u<0.3 from pulsed nano-second experiments and similar toDu /u<0.1 from the pico-second experimentf19g.

The results of the CE angle dependence on the cell tem-perature are shown in Fig. 4. At cell temperatures below 600K, there is no significant effect of the medium on the laserbeam. Above 600 K, after passing through the cell, the laserbeam appears with angular distribution typical for the coni-cal emissionsone ring patternd. The CE angle increases ascell temperature is increased and reaches its maximum valueat about 710 K, which corresponds to the critical temperatureTc for superheating of the cesium vapor in the cell. Furtherincrease of the cell temperature leads to a gradual decrease ofthe CE angle. Cs atomic and molecular concentrations in themeasured temperature range are shown in inset graphs inFig. 4. There is an apparent correlation of the CE angle andthe density of Cs2 molecules. Therefore we conclude that theCE observed in our experiment is of molecular origin. Tosupport this idea, we note that CE was observed in the 730–770-nm laser wavelength range, the spectral region wherepartial overlap with Cs2X-B absorption band existsssee Fig.2d.

In the nanosecond experiments, the CE angle dependenceu~N1/2 has been almost universally observed, whereu refersto the CE angle andN to the density of the resonance atoms.

The picosecond experiment statesN0.4 CE angle dependence.Since in our experiment the CE angle exhibits the same be-havior asNCs2

we investigated the CE angle dependence onCs2 molecular density. Our data fit tou~NCs2

0.6 in the TøTc temperature region, andu~NCs2

0.5 for T.Tc. The twoobtained values agree within 20% uncertainty given by theuncertainty in molecular density determination.

The CE was only observed when self-focusing of the laserbeam occurred after passing through the cell. The CE angledependence on laser power is shown in Fig. 5. The CE angleincreases linearly forPlaserø300 mW, reaches the maximumvalue atPlaser<400 mW, and then saturates. The input aver-age power is the laser power incident on the vapor, correctedto account for,8% window reflection loss. In addition, self-focusing length dependence on laser power is also shown inFig. 5. The measured data are fitted to the relation for theself-focusing length of a Gaussian beamf26g:

zf =0.367ka0

2

ÎSÎPlaser

PC− 0.852D2

− 0.0219

, s2d

where zf is the self-focusing length,PC is the critical powerfor self-focusing,k is the wave vector, anda0 is the initialbeam radius. The values for critical power for self-focusingobtained from the fit are PC=36±4 mW and PC=39±2 mW atT=681 K andT=860 K, respectively. TheobtainedPC values agree within the quoted errors, meaningthatPC has the same value atT=681 K andT=860 K. Thesetwo temperatures correspond to the same value of the Cs2molecular concentration, whereas the Cs atomic concentra-tions are differentssee Fig. 4.d. Therefore the critical powerfor self-focusingsi.e., the nonlinear refractive indexn2d inour system is given by the Cs2 molecular concentration. Onthis account, the molecular origin of the observed CE is con-firmed. From the measured critical power for self-focusingwe estimated the nonlinear refractive indexn2

FIG. 3. Image of the cone emission angular distribution as seenon the screen.

FIG. 4. CE angle as a function of cell temperaturesllaser

=756 nm,Plaser=580 mWd. Inset: Cs and Cs2 concentrations in thesame temperature range.

FEMTOSECOND LASER-INDUCED CONE EMISSION IN… PHYSICAL REVIEW A 71, 063803s2005d

063803-3

Page 80: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 74

<1.5Ã10−13 cm2/W f27g. The resulting spectral broadeningof the laser pulse, due to the self-phase modulation, is about30% sthis results in 1.8-nm broadening of the laser spectrumin the measurements shown in Fig. 6d.

The CE spectra for fixed laser wavelength, taken at twodifferent cell temperaturessT,Tc andT<Tcd, are shown inFig. 6. In addition to the CE spectra, the optical thickness ofcesium vapor at given temperatures and wavelength range ofinterest are also shown. As can be seen from the figure, CEspectra are strongly modified by the Cs2X-B absorption. Theobserved CE spectra can be interpreted as the blue wing ofthe laser spectrumsbroadened by self-phase modulationdwhich is not absorbed in the optically thick medium.

The CE angle dependence on laser wavelength is shownin Fig. 7. For given experimental conditions, the CE angle

maxima are observed for the laser wavelength of about 754nm. This comes as a result of changes in the nonlinear re-fractive indexn2 and absorption coefficient, as the molecularresonancesconnected with the maximum of the Cs2X-B bandpositioned at 761 nmd is approachedssee Fig. 2d.

The CE average power increases linearly with input laseraverage power, as shown in Fig. 8. CE has a conversionefficiency of up to 24%sdepending on the experimental con-ditionsd, which is considerably higher than reported in anyother CE experiment. The CE average power is that incidenton the exit window of the cellsthe exit CE power is cor-rected to account for exit window lossd.

IV. DISCUSSION

The existence of self-focusing seems to be crucial for thegeneration of cone emission in our experiment. CE was onlyobserved when the laser beam self-focused after passingthrough the cell. We suggest that self-phase modulation is adominant mechanism for the CE generation in our experi-ment. Several experimental results support this idea. First, noCE spectrum frequency shift relative to the laser was ob-served. As a result of the propagation in the nonlinear me-dium the laser spectrum broadens about 30%sdue to self-phase modulationd. Simultaneously, due to the abrupt changeof the Cs2X-B absorption coefficient in the spectral region ofinterest, only the far blue wing of the broadened laser spec-trum remains unabsorbed after passing through the cell andresults in the observed CE spectrum. Second, CE is observedas a one-ring pattern without the central laser spot. This is aresult of the spatial refractive index gradientssoptical Kerreffectd which induce phase differences across the radial beamprofile, thus resulting in a far-field ring patternsone ring isobserved when the phase difference induced is less than 2pf7gd. Third, high laser-CE energy conversion of up to 24%sdepending on the experimental conditionsd is observed,

FIG. 5. The CE anglescirclesdand self-focusing lengthssquares:experimental data; line-fit resultdas a function of laser averagepower at T=681 K and T=860 K;llaser<754 nm.

FIG. 6. The CE spectra taken atT,TcsT=638 Kd and T<TcsT=712 Kd; left ordinate refers to the laser and CE spectralintensitysthe CE intensity atT=638 K andT=712 K is multipliedby a factor of 11 and 130, respectivelyd, right ordinate refers tocesium vapor optical thickness at given temperatures.

AUMILER, BAN, AND PICHLER PHYSICAL REVIEW A 71, 063803s2005d

063803-4

Page 81: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 75

since CE in fact represents the partially absorbed, self-phasemodulated laser pulse. Finally, CE average power increaseslinearly with input laser average power.

Linear dependence of CE power on the input laser powerrules out the four-wave mixing process as a physical mecha-nism responsible for the CE generation in our experiment.Additionally, neither red nor blue sideband generation havebeen observed in the measured CE spectra, contradictory tothe FWM and Cherenkov-type process. As an important dis-tinction from other CE experiments in which CE is inducedby resonance one- or two-photon excitation of an atomictwo-level system, we associate the CE generation with thestrong molecular resonance connected with the maximum ofthe Cs2X-B band positioned at 761 nm.

CE observations in our experiment seem to be consistentwith the self-phase modulation model for the CE generationproposed by Ter-Mikaelianet al. f7g. Their work considerspulse propagation without dispersion in nonabsorbing atomicvapor, in the conditions when self-focusing is negligible.

However, these assumptions are not applicable to our experi-mental conditions, so any quantitative analysis of our experi-mental data based on their model is not applicable. The com-plete physical description of CE generation in ourexperiment should take into account the ultrashort laser-pulse propagation effects in a nonlinear, near-resonance me-dium. The full theoretical treatment of our medium, which ishighly optically thick Cs2 molecular vapor, is a very complextask.

We would like to point out that we have recently observedfemtosecond laser-induced CE in dense rubidium vapor. CEin rubidium vapor occurs when the laser is blue and reddetuned from the centers of the Rb D1 and D2 first resonancelines. We are currently working on a full time-dependenttheory for CE during near-resonant propagation of femtosec-ond laser light in the nonlinear rubidium two-level atomicvapor. Additionally, we suspect that the laser-pulse repetitioncould also play an important role in the interpretation of thefemtosecond laser-induced CE. It was recently found that atrain of pulses from a femtosecond mode-locked laser canlead to the accumulation in both population and coherence ofan atomic systemf28,29g.

V. CONCLUSION

We report the observation of the femtosecond laser-induced cone emission in dense cesium vapor. CE was ob-served in the 2.7Ã1016–2.2Ã1017- cm−3 Cs atomic densityrange s1.5Ã1014–3Ã1015- cm−3-Cs2 molecular densityranged, with the use of,100-fs laser pulses in the 730–770-nm wavelength range and average laser power of 50–600 mW. The CE angles up to 6 mrad and conversion effi-ciency of up to 24% were observed, depending on celltemperature, laser wavelength, and laser power as input pa-rameters.

Based on the possibility of generation of superheated ce-sium vaporsi.e., the thermal dissociation of Cs2 moleculesd,a direct correlation of the Cs2 molecular density and CE

FIG. 7. The CE angle as a function of laserwavelength at T=681 K and T=860 K;Plaser

<550 mW.

FIG. 8. The CE average power as a function of laser averagepower;T=701 K,llaser=750 nm.

FEMTOSECOND LASER-INDUCED CONE EMISSION IN… PHYSICAL REVIEW A 71, 063803s2005d

063803-5

Page 82: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Dodatak: Znanstveni radovi objavljeni u sklopu disertacije 76

angle was observed, leading to the conclusion of the molecu-lar origin of CE. The CE angle maximum appears for laserwavelength in the 750–755-nm spectral region, correspond-ing to the abrupt change of the Cs2X-B absorption coeffi-cient. The measurements of the self-focusing length depen-dence on laser power also support the molecular origin ofCE, since the obtained critical power for self-focusing is de-termined by the Cs2 molecular density.

We identify the self-phase modulation as a dominantmechanism for CE generation in our experiment and pointout problems involved in a quantitative analysis of our mea-

sured data. We also report our preliminary results in the fieldof femtosecond laser-induced CE in rubidium vapor andstress the reasons for further investigation of this intriguingand complex phenomenon.

ACKNOWLEDGMENTS

We acknowledge support from the Ministry of Scienceand Technology of Republic of Croatia, European Commis-sion Research Training NetworksFW-5d, and Alexander vonHumboldt Foundation.

f1g A. Dreischuh, V. Kamenov, S. Dinev, U. Reiter-Domiaty, D.Gruber, and L. Windholz, J. Opt. Soc. Am. B15, 34 s1998d.

f2g A. Dreischuh, U. Reiter-Domiaty, D. Gruber, L. Windholz, andS. Dinev, Appl. Phys. B: Lasers Opt.66, 175 s1998d.

f3g D. Harter and R. Boyd, Phys. Rev. A29, 739 s1984d.f4g D. J. Harter, P. Narum, M. G. Raymer, and R. W. Boyd, Phys.

Rev. Lett. 46, 1192s1981d.f5g I. Golub, G. Erez, and R. Shuker, J. Phys. B19, L115 s1986d.f6g D. Grischkowsky, Phys. Rev. Lett.24, 866 s1970d.f7g M. Ter-Mikaelian, G. Torossian, and G. Grigoryan, Opt.

Commun. 119, 56 s1995d.f8g C. H. Skinner and P. D. Kleiber, Phys. Rev. A21, 151s1980d.f9g W. Chalupczak, W. Gawlik, and J. Zachorowski, Phys. Rev. A

49, 4895s1994d.f10g M. Fernandez-Guasti, J. Hernandez-Pozos, E. Haro-

Poniatowski, and L. Julio-Sanchez, Opt. Commun.108, 367s1994d.

f11g R. Hart, L. You, A. Gallagher, and J. Cooper, Opt. Commun.111, 331 s1994d.

f12g B. Paul, M. Dowell, A. Gallagher, and J. Cooper, Phys. Rev. A59, 4784s1999d.

f13g J. F. Valley, G. Khitrova, H. M. Gibbs, J. W. Grantham, andXu Jiajin, Phys. Rev. Lett.64, 2362s1990d.

f14g M. L. Dowell, R. Hart, A. Gallagher, and J. Cooper, Phys. Rev.A 53, 1775s1996d.

f15g M. L. Dowell, B. D. Paul, A. Gallagher, and J. Cooper, Phys.Rev. A 52, 3244s1995d.

f16g B. D. Paul, J. Cooper, and A. Gallagher, Phys. Rev. A66,063816s2002d.

f17g L. You, J. Mostowsky, J. Cooper, and R. Shuker, Phys. Rev. A44, R6998s1991d.

f18g Y. Ben-Aryeh, Phys. Rev. A56, 854 s1997d.f19g D. Sarkisyan, B. D. Paul, S. T. Cundiff, E. A. Gibson, and A.

Gallagher, J. Opt. Soc. Am. B18, 218 s2001d.f20g A. N. Nesmeyanov,Vapor Pressures of Chemical Elements

sElsevier, New York, 1963d.f21g D. Aumiler, T. Ban, R. Beuc, and G. Pichler, Appl. Phys. B:

Lasers Opt.76, 859 s2003d.f22g T. Ban, H. Skenderović, S. Ter-Avetisyan, and G. Pichler,

Appl. Phys. B: Lasers Opt.72, 337 s2001d.f23g T. Ban, S. Ter-Avetisyan, R. Beuc, H. Skenderović, and G.

Pichler, Chem. Phys. Lett.313, 110 s1999d.f24g D. H. Sarkisyan, A. S. Sarkisyan, and A. K. Yalanusyan, Appl.

Phys. B: Lasers Opt.66, 241 s1998d.f25g H. Weickenmeier, U. Diemer, M. Wahl, M. Raab, W.

Demtröder, and W. Müller, J. Chem. Phys.82, 5354s1985d.f26g Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear OpticssWiley-

Interscience, New York, 1984d.f27g J. C. Diels and W. Rudolph,Ultrashort Laser Pulse Phenom-

ena sAcademic, San Diego, 1996d.f28g D. Felinto, C. A. C. Bosco, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Opt.

Commun. 215, 69 s2003d.f29g A. M. Matthew, C. Stowe, J. R. Lawall, D. Felinto, and J. Ye,

Science36, 2063s2004d.

AUMILER, BAN, AND PICHLER PHYSICAL REVIEW A 71, 063803s2005d

063803-6

Page 83: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Popis slika

2.1. Vremenska i spektralna karakteristika femtosekundnog laserskog pulsa. . . . . . . . 52.2. Vremenska i spektralna karakteristika niza femtosekundnih pulseva . . . . . . . . . 92.3. Vremenska i spektralna karakteristika femtosekundnog laserskog frekventnog ceslja 10

3.1. Shema hiperfine strukture energijskih nivoa Rb D1 5S1/2 − 5P1/2 (795 nm) iD2 5S1/2 − 5P3/2 (780 nm) rezonantnih linija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

3.2. Primjer vremenske evolucije naseljenosti 87Rb (5S1/2, 5P1/2) hiperfinih nivoapobudenih nizom femtosekundnih pulseva . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

3.3. Primjer vremenski usrednjene evolucije naseljenosti 87Rb (5S1/2, 5P1/2)hiperfinih nivoa pobudenih nizom femtosekundnih pulseva . . . . . . . . . . . . . . 21

3.4. Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osnovnog stanja o brzini atomapri 5S1/2 → 5P1/2 pobudi femtosekundnim laserom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

3.5. Shema pobude 85Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linije femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

3.6. Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 85Rb 5S1/2 i 5P1/2 stanja o brzini atomapri 5S1/2 → 5P1/2 pobudi femtosekundnim laserom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24

3.7. Shema pobude 87Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linije femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

3.8. Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 87Rb 5S1/2 i 5P1/2 stanja o brzini atomapri 5S1/2 → 5P1/2 pobudi femtosekundnim laserom. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

3.9. Shema pobude 85Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

3.10. Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 85Rb 5S1/2 i 5P3/2 stanja o brzini atomapri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnim laserom. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

3.11. Shema pobude 87Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.12. Ovisnost naseljenosti hiperfinih nivoa 87Rb 5S1/2 i 5P3/2 stanja o brzini atomapri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnim laserom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

3.13. Shema eksperimentalnog uredaja za proucavanje rezonantne interakcijeRb atoma s femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . 29

3.14. Promjene apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linijeuvjetovane rezonantnom pobudom Rb atoma femtosekundnimlaserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

3.15. Hiperfina struktura apsorpcijskog spektra Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije . . 33

77

Page 84: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Popis slika 78

3.16. Ilustracija principa teorijskog simuliranja apsorpcijskog spektraRb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

3.17. Usporedba eksperimentalnog i teorijski simuliranog apsorpcijskog spektraRb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije pri 5S1/2 → 5P1/2 (795 nm) pobudifemtosekundnim laserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

3.18. Usporedba eksperimentalnog i teorijski simuliranog apsorpcijskog spektraRb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije pri 5S1/2 → 5P3/2 (780 nm) pobudifemtosekundnim laserskim frekventnim cesljem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

3.19. Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila o usrednjenojsnazi femtosekundnog lasera ugodenog na Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantnuliniju na 780 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

3.20. Ovisnost relativnih intenziteta modulacija apsorpcijskih profila o centralnojvalnoj duljini femtosekundnog lasera . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

3.21. Utjecaj magnetskog polja na oblik Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 apsorpcijskih linijapri 5S1/2 → 5P3/2 pobudi femtosekundnim laserom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

3.22. Ovisnost relativnog intenziteta modulacije apsorpcijskog profila87Rb Fg = 1 → Fe = 0, 1, 2 linije o magnetskom polju pri 5S1/2 → 5P3/2 pobudifemtosekundnim laserom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

4.1. Shema geometrije eksperimentalnog postava za mjerenje kuta konusne emisije . . . 454.2. Apsorpcijski spektar guste cezijeve pare . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 474.3. Fotografija konusne emisije na zaslonu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 484.4. Ovisnost kuta konusne emisije o centralnoj valnoj duljini femtosekundnog lasera . . 494.5. Ovisnost kuta konusne emisije (koncentracije Cs atoma i Cs2 molekula)

o temperaturi kivete . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 494.6. Ovisnost kuta konusne emisije o usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera . . . . . . 504.7. Ovisnost duljine samofokusiranja o usrednjenoj snazi femtosekundnog lasera . . . . 514.8. Spektri konusne emisije na temperaturama T < Tc i T ≈ Tc . . . . . . . . . . . . . . . 524.9. Ovisnost usrednjene snage konusne emisije o usrednjenoj snazi

femtosekundnog lasera . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

Page 85: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Bibliografija

[1] N. Bloembergen, Rev. Mod. Phys. 71, S283 (1999).[2] T. Brabec i F. Krausz, Rev. Mod. Phys. 72, 545 (2000).[3] URL http://nobelprize.org.[4] J.-C. Diels i W.Rudolph, Ultrashort Laser Pulse Phenomena (Academic Press, San Diego,

2006).[5] E. Hecht i A. Zajac, Optics (Addison-Wesley, Menlo Park, California, 1979).[6] S. L. Shapiro, Ultrashort Light Pulses (Springer-Verlag, Berlin, 1977).[7] N. Drpic, Oblikovanje femtosekundnih laserskih pulseva u rezonantnom mediju (Diplomski rad,

Sveuciliste u Zagrebu, 2006).[8] L. Xu, C. Spielmann, A. Poppe, T. Brabec, F. Krausz i T. W. Hansch, Opt. Lett. 21, 2008

(1996).[9] D. Felinto, C. A. C. Bosco, L. H. Acioli i S. S. Vianna, Opt. Commun. 215, 69 (2003).[10] R. W. Boyd, Nonlinear optics (Academic Press, San Diego, 2003).[11] R. Teets, J. N. Eckstein i T. W. Hansch, Phys. Rev. Lett. 38, 760 (1977).[12] J. N. Eckstein, A. I. Ferguson i T. W. Hansch, Phys. Rev. Lett. 40, 847 (1978).[13] J. Mlynek, W. Lange, H. Harde i H. Burggraf, Phys. Rev. A 24, 1099 (1981).[14] T. Udem, Science 307, 364 (2005).[15] M. T. Asaki, C.-P. Huang, D. Garvey, J. Zhou, H. C. Kapteyn i M. M. Murnane, Opt. Lett.

18, 977 (1993).[16] T. Udem, J. Reichert, R. Holzwarth i T. W. Hansch, Opt. Lett. 24, 881 (1999).[17] R. J. Jones, K. D. Moll, M. J. Thorpe i J. Ye, Phys. Rev. Lett. 94, 193201 (2005).[18] S. T. Cundiff i J. Ye, Rev. Mod. Phys. 75, 325 (2003).[19] S. Witte, R. T. Zinkstok, W. Ubachs, W. Hogervorst i K. S. E. Eikema, Science 307, 400

(2005).[20] A. Bartels, N. R. Newbury, I. Thomann, L. Hollberg i S. A. Diddams, Opt. Lett. 29, 403

(2004).[21] T. Udem, J. Reichert, R. Holzwarth i T. W. Hansch, Phys. Rev. Lett. 82, 3568 (1999).[22] M. Niering et al., Phys. Rev. Lett. 84, 5496 (2000).[23] S. A. Diddams et al., Science 293, 825 (2001).[24] A. Baltuska et al., Nature 421, 611 (2003).[25] R. K. Sheltom, L.-S. Ma, H. C. Kapteyn, M. M. Murnane, J. L. Hall i J. Ye, Science 293, 1286

(2001).[26] A. Marian, M. C. Stowe, J. R. Lawall, D. Felinto i J. Ye, Science 306, 2063 (2004).[27] A. Marian, M. C. Stowe, D. Felinto i J. Ye, Phys. Rev. Lett. 95, 023001 (2005).

79

Page 86: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Bibliografija 80

[28] D. Felinto, C. A. C. Bosco, L. H. Acioli i S. S. Vianna, Phys. Rev. A 64, 063413 (2001).[29] D. Felinto, L. H. Acioli i S. S. Vianna, Phys. Rev. A 70, 043403 (2004).[30] D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic i G. Pichler, Phys. Rev. Lett. 95, 233001 (2005).[31] T. Ban, D. Aumiler, H. Skenderovic i G. Pichler, Phys. Rev. A 73, 043407 (2006).[32] Y. Dancheva, G. Alzetta, S. Cartaleva, M. Taslakov i C. Andreeva, Opt. Commun. 178, 103

(2000).[33] G. P. Barwood, P. Gill i W. R. C. Rowley, Appl. Phys. B 53, 142 (1991).[34] D. A. Steck, alkali D line data, URL http://steck.us/alkalidata.[35] U. Volz i H. Schmoranzer, Phys. Scr. T65, 48 (1996).[36] J. R. Boon, E. Zekou, D. J. Fulton i M. H. Dunn, Phys. Rev. A 57, 1323 (1998).[37] C. Cohen-Tannondji i A. Kastler, Prog. Opt. V, 3 (1966).[38] W. Demtroder, Laser Spectroscopy (Springer-Verlag, Berlin, 2003).[39] N. Vujicic, Stvaranje niskotlacne plazme u zraku, heliju i dusiku djelovanjem femtosekundnog

laserskog pojacala (Diplomski rad, Sveuciliste u Zagrebu, 2005).[40] A. N. Nesmeyanov, Vapor Pressures of Chemical Elements (Elsevier, New York, 1963).[41] D. Aumiler, T. Ban i G. Pichler, Phys. Rev. A 70, 032723 (2004).[42] J. Mlynek, W. Lange, H. Harde i H. Burggraf, Phys. Rev. A 24, 1099 (1981).[43] N. Vujicic, S. Vdovic, D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic i G. Pichler, prihvaceno u Eur.

Phys. J. D.[44] R. Alfano i S. Shapiro, Phys. Rev. Lett. 24, 584 (1970).[45] A. Dreischuh, V. Kamenov, S. Dinev, U. Reiter-Domiaty, D. Gruber i L. Windholz, J. Opt.

Soc. Am. B 15, 34 (1998).[46] A. Dreischuh, U. Reiter-Domiaty, D. Gruber, L. Windholz i S. Dinev, Appl. Phys. B: Lasers

Opt. 66, 175 (1998).[47] D. Harter i R. Boyd, Phys. Rev. A 29, 739 (1984).[48] D. J. Harter, P. Narum, M. G. Raymer i R. W. Boyd, Phys. Rev. Lett. 46, 1192 (1981).[49] I. Golub, G. Erez i R. Shuker, J. Phys. B 19, L115 (1986).[50] D. Grischkowsky, Phys. Rev. Lett. 24, 866 (1970).[51] M. Ter-Mikaelian, G. Torossian i G. Grigoryan, Opt. Commun. 119, 56 (1995).[52] C. H. Skinner i P. D. Kleiber, Phys. Rev. A 21, 151 (1980).[53] W. Chalupczak, W. Gawlik i J. Zachorowski, Phys. Rev. A 49, 4895 (1994).[54] M. Fernandez-Guasti, J. Hernandez-Pozos, E. Haro-Poniatowski i L. Julio-Sanchez, Opt.

Commun. 108, 367 (1994).[55] R. Hart, L. You, A. Gallagher i J. Cooper, Opt. Commun. 111, 331 (1994).[56] B. Paul, M. Dowell, A. Gallagher i J. Cooper, Phys. Rev. A 59, 4784 (1999).[57] J. F. Valley, G. Khitrova, H. M. Gibbs, J. W. Grantham i X. Jiajin, Phys. Rev. Lett. 64, 2362

(1990).[58] M. L. Dowell, R. Hart, A. Gallagher i J. Cooper, Phys. Rev. A 53, 1775 (1996).[59] M. L. Dowell, B. D. Paul, A. Gallagher i J. Cooper, Phys. Rev. A 52, 3244 (1995).[60] B. D. Paul, J. Cooper i A. Gallagher, Phys. Rev. A 66, 063816 (2002).[61] L. You, J. Mostowsky, J. Cooper i R. Shuker, Phys. Rev. A 44, R6998 (1991).[62] Y. Ben-Aryeh, Phys. Rev. A 56, 854 (1997).

Page 87: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Bibliografija 81

[63] D. Sarkisyan, B. D. Paul, S. T. Cundiff, E. A. Gibson i A. Gallagher, J. Opt. Soc. Am. B 18,218 (2001).

[64] D. Aumiler, T. Ban, R. Beuc i G. Pichler, Appl. Phys. B: Lasers Opt. 76, 859 (2003).[65] T. Ban, H. Skenderovic, S. Ter-Avetisyan i G. Pichler, Appl. Phys. B: Lasers Opt. 72, 337

(2001).[66] T. Ban, S. Ter-Avetisyan, R. Beuc, H. Skenderovic i G. Pichler, Chem. Phys. Lett. 313, 110

(1999).[67] D. H. Sarkisyan, A. S. Sarkisyan i A. K. Yalanusyan, Appl. Phys. B: Lasers Opt. 66, 241

(1998).[68] H. Weickenmeier, U. Diemer, M. Wahl, M. Raab, W. Demtroder i W. Muller, J. Chem. Phys.

82, 5354 (1985).[69] Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics (Wiley-Interscience, New York, 1984).[70] H. Skenderovic, N. Vujicic, T. Ban, D. Aumiler i G. Pichler, 38th EGAS Book of Abstracts

(European Physical Society, 2006).[71] T. Brabec i F. Krausz, Phys. Rev. Lett. 78, 3282 (1997).

Page 88: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Sazetak

U radu su razmatrani efekti rezonantne interakcije atoma i molekula s nizom femtosekundnihlaserskih pulseva. Gledano u spektralnoj domeni, niz femtosekundnih laserskih pulseva ciniopticki frekventni cesalj, tako da se ekvivalentno moze govoriti o rezonantnoj interakciji atomai molekula s femtosekundnim laserskim frekventnim cesljem. Interakcija je proucavana u dvarazlicita medija, rijetkoj atomskoj pari rubidija i gustoj pari cezija.

U prvom dijelu rada razmatrana je rezonantna interakcija niza femtosekundnih pulseva srubidijevim atomima u uvjetima kada su karakteristicna vremena relaksacije atoma veca od pe-rioda repeticije pulseva. U tim se uvjetima atomi ne mogu u potpunosti relaksirati u vremenuizmedu dva uzastopna laserska pulsa, sto se manifestira kao efekt akumulacije naseljenosti ikoherencije. Kao rezultat atomi ne medudjeluju sa spektrom pojedinog pulsa, vec sa spektromfrekventnog ceslja. Koristena je eksperimentalna tehnika modificirane direktne spektrosko-pije frekventnim cesljem u okviru koje se niz femtosekundnih pulseva koristi za pobudu RbD2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije na 780 nm i Rb D1 5S1/2 → 5P1/2 rezonantne linije na 795nm. Kontinuirani probni laser koristi se za mjerenje naseljenosti hiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osno-vnog stanja putem mjerenja apsorpcije Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije. Eksperimenta-lno je demonstriran efekt brzinski selektivnog optickog pumpanja hiperfinih nivoa osnovnogstanja Rb atoma. U sklopu teorijskog opisa razvijen je model koji opisuje interakciju niza fs pu-lseva s Rb atomima sa 4 i 6 nivoa, ovisno o valnoj duljini pobudnog fs lasera. Rezultati modelapokazuju da brzinska raspodjela naseljenosti hiperfinih nivoa pod utjecajem elektricnog poljaniza femtosekundnih pulseva ima oscilatornu strukturu, ciji je period definiran frekvencijomrepeticije laserskih pulseva. Identificiran je oblik i intenzitet modulacija naseljenosti te su onipovezani s vrijednostima relativnih dipolnih momenata pojedinih hiperfinih prijelaza, kao i shiperfinim energijama cijepanja nivoa. Na temelju izracunatih brzinskih raspodjela naseljeno-sti hiperfinih nivoa Rb 5S1/2 osnovnog stanja izvedena je simulacija apsorpcijskih spektara RbD25S1/2 → 5P3/2 rezonantne linije. Postignuto je vrlo dobro slaganje teorijski simuliranih i eks-perimentalnih apsorpcijskih spektara te je izlozeno kako simultana primjena teorijskog modelai eksperimentalnog pristupa omogucuje direktnu vizualizaciju frekventnog ceslja u spektralnojdomeni.

U drugom dijelu rada prikazani su eksperimentalni rezultati generacije konusne emisijepri propagaciji femtosekundnih laserskih pulseva kroz gustu cezijevu paru. Konusna emisijaopazena je u rasponu koncentracija Cs atoma 2.7× 1016− 2.2× 1017 cm−3 (1.5× 1014− 3× 1015

cm−3 Cs2 molekula), upotrebom femtosekundnog lasera usrednjene snage 50-600 mW, trajanjapulseva ∼ 100 fs, u spektralnom podrucju 735-765 nm. Opazeni su kutevi konusne emisije do6 mrad uz efikasnost konverzije energije lasera u energiju konusne emisije do 24%, ovisno o

82

Page 89: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Sazetak 83

temperaturi kivete te snazi i valnoj duljini lasera. Na temelju mogucnosti generiranja pregri-jane cezijeve pare eksperimentalno je pokazana korelacija koncentracije Cs2 molekula i kutakonusne emisije, dovodeci do zakljucka o molekulskoj prirodi konusne emisije. U prilog tojtvrdnji ide i cinjenica da se konusna emisija opaza u spektralnom podrucju u kojem nema atom-skih rezonancija. U navedenom se dijelu spektra prostire plavo krilo Cs2 X → B molekulskevrpce te se pri valnim duljinama od 750-755 nm javlja vrlo nagli porast koeficijenta apsorpcijepovezan s Cs2 X → B molekulskom vrpcom, sto direktno korespondira s pojavom maksi-malnog kuta konusne emisije. Buduci da je pojava konusne emisije uvijek bila popracenapojavom samofokusiranja laserskog snopa nakon izlaska iz kivete, kao glavni fizikalni me-hanizam nastanka konusne emisije istaknuta je nelinearna interakcija femtosekundnih laser-skih pulseva s gustom cezijevom parom, pri cemu indeks loma medija postaje ovisan o inten-zitetu laserske svjetlosti. Rezultat nelinearne interakcije su promjene prostorne i vremenske(spektralne) karakteristike laserskih pulseva, sto se u prostornoj domeni manifestira kao samo-fokusiranje laserskog snopa, a u spektralnoj domeni kao sirenje spektra pulseva.

Page 90: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Summary

Resonant femtosecond pulse-train excitation of atoms and molecules is investigated. In thefrequency domain this excitation corresponds to the interaction of atoms and molecules withthe optical frequency comb. The interaction is investigated in two different media, low densityrubidium atomic vapor and dense cesium vapor.

The first part of this work considers resonant femtosecond pulse-train excitation of rubid-ium atoms in conditions when the characteristic atomic relaxation times are longer then thelaser repetition period. In these conditions atoms can not completely relax between two con-secutive pulses, which leads to the accumulation of population and coherence. As a result,atoms interact with the spectrum of the frequency comb, rather than the spectrum of the in-dividual pulses. Experimental technique of the modified direct frequency comb spectroscopyis used, in which the femtosecond pulse train is used for resonant Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 (780nm) and RbD1 5S1/2 → 5P1/2 (795 nm) excitation. Continuous wave (cw) probe laser is used tomonitor the Rb 5S1/2 ground state hyperfine level populations through RbD25S1/2 → 5P3/2 ab-sortpion. Experimental evidence of the velocity-selective optical pumping of Rb 5S1/2 groundstate hyperfine levels is presented. A theoretical model is developed which considers resonantfemtosecond pulse-train excitation of 4 and 6 level Rb atoms, depending on the femtosecondlaser wavelength. Theoretical results show that fractional hyperfine level populations exhibit aunique oscillatory structure with a period equal to the laser repetition frequency. The intensityand shape of the observed population modulations are related to relative transition dipole mo-ments of hyperfine transitions and hyperfine energy splittings. Based on calculated Rb 5S1/2

hyperfine level populations, theoretical simulation of Rb D2 5S1/2 → 5P3/2 absorption spectrais presented. The agreement of these theoretical spectra with experimental ones measured withthe use of the probe laser is very good. Finally, it is shown how a combined theoretical and ex-perimental approach can be used for a direct visualization of the frequency comb by physicalmapping of the optical frequency comb to the atom-velocity comb.

The results of femtosecond laser induced conical emission in dense cesium vapor are pre-sented in the second part of this work. Conical emission was observed in the 2.7× 1016− 2.2×1017 cm−3 Cs atomic density range (1.5×1014−3×1015 cm−3 Cs2 molecular density range), withthe use of∼ 100 fs laser pulses in the 735-765 nm wavelength range and average laser power of50-600 mW. The conical emission angles up to 6 mrad and conversion efficiency of up to 24%were observed, depending on the cell temperature, laser wavelength and laser power as inputparameters. Based on the possibility of generation of superheated cesium vapor, a direct cor-relation of the Cs2 molecular density and conical emission angle was observed, leading to theconclusion of the molecular origin of conical emission. The conical emission angle maxmimum

84

Page 91: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Summary 85

appears for laser wavelength in the 750-755 nm spectral region, corresponding to the abruptchange of the Cs2 X → B absorption coefficient. Nonlinear interaction of femtosecond pulseswith dense cesium vapor was identified as a main mechanism for conical emission genera-tion, since conical emission was only observed when the laser beam self-focused after passingthrough the cell. As a result of nonlinear interaction, self-focusing and self-phase modulationeffects take place, which results in considerable reshaping of femtosecond pulses and finally inthe generation of conical emission.

Page 92: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Popis objavljenih znanstvenih radova

1. S. Vdovic, T. Ban, D. Aumiler i G. Pichler:EIT at 5 2S1/2 − 6 2P3/2 transition in a mismatched V-type rubidium system,prihvaceno u Opt. Commun. (2006).

2. N. Vujicic, S. Vdovic, D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic i G. Pichler:Femtosecond laser pulse train effect on Doppler profile of cesium resonance lines,prihvaceno u Eur. Phys. J. D (2006).

3. T. Ban, D. Aumiler, H. Skenderovic i G. Pichler:Mapping of the optical frequency comb to the atom velocity comb,Phys. Rev. A 73, 043407 (2006).izabrano u Virtual Journal of Ultrafast Science (Svibanj 2006).

4. N. Vujicic, H. Skenderovic, T. Ban, D. Aumiler i G. Pichler:Low-density plasma channels generated by femtosecond pulses,Appl. Phys. B 82, 377 (2006).

5. D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic i G. Pichler:Velocity selective optical pumping of Rb hyperfine lines induced by a train of femtosecond pulses,Phys. Rev. Lett. 95, 233001 (2005).izabrano u Virtual Journal of Ultrafast Science (Sijecanj 2006).

6. S. Vdovic, R. Beuc, D. Aumiler, T. Ban i G. Pichler:Absorption spectrum of Na-K-He mixture: experiment and theory,J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, 3107 (2005).

7. D. Aumiler, T. Ban i G. Pichler:Femtosecond laser-induced cone emission in dense cesium vapor,Phys. Rev. A 71, 063803 (2005).izabrano u Virtual Journal of Ultrafast Science (Srpanj 2005).

8. T. Ban, D. Aumiler i G. Pichler:Rubidium dimer destruction by a diode laser,Phys. Rev. A 71, 022711 (2005).

86

Page 93: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Popis objavljenih znanstvenih radova 87

9. D. Aumiler, T. Ban i G. Pichler:High-resolution measurements of the pressure broadening and shift of the rubidium 5S1/2−6P3/2

line by argon and helium,Phys. Rev. A 70, 032723 (2004).

10. T. Ban, D. Aumiler, R. Beuc i G. Pichler:Rb2 diffuse band emission excited by diode lasers,Eur. Phys. J. D 30, 57 (2004).

11. D. Aumiler, T. Ban, R. Beuc i G. Pichler:Simultaneous temperature and density determination of rubidium vapor,Appl. Phys. B 76, 859 (2003).

Page 94: REZONANTNA INTERAKCIJA ATOMA I MOLEKULA S …projekt2.ifs.hr/documents/Aumiler.pdf · Interakcija medija s nizomˇ laserskih pulseva stoga se moze promatrati puls po puls (vremenski

Zivotopis

Osobni podaciIme i prezime: Damir Aumiler

Datum rodenja: 28.03.1977.Mjesto rodenja: Zagreb, Hrvatska

Adresa: Horvacanska 45, Zagreb

ObrazovanjeOsnovna skola: Zagreb (1983.-1991.)

Srednja skola: XV. gimnazija, Zagreb (1991.-1995.)Dodiplomski studij: Prirodoslovno-matematicki fakultet, Zagreb (1995.-2002.)

Fizicki odsjek, smjer dipl. inz. fizikeDiplomski rad: Utjecaj perturbera na strukturu atomskih i molekulskih prijelaza

u rubidijevim parama, Zagreb (08.05.2002.)mentor dr. sc. Goran Pichler

Poslijediplomski studij: Prirodoslovno-matematicki fakultet, Zagreb (2003.-)Fizicki odsjek, smjer Atomska i molekulska fizika i astrofizika

Radno iskustvo01.06.2002.- znanstveni novak

Institut za fiziku, Bijenicka 46, Zagrebprojekt Femtosekundna laserska spektroskopija i ultrahladne molekulevoditelj projekta dr. sc. Goran Pichler

88