Pre'reedings Seminar Reakt<JrNuklir daJam PeMlitian Sainsclan Teknologi Menuju Era Tinggal Landas

Bandung, 8 -10 Okt<Jber1991PPTN - BATAN

PENENTUAN UKURAN BUTIRAN PELET SINTER URANIUMDIOKSIDA DENGAN METODE DIFRAKSI

Ilias GintingPusat Penelitian Teknik Nuklir - Badan Tenaga Atom Nasional

AJBSTRAKPENENTUAN UKURAN BUTIRANPELET SINTER URANIUM DIOKSIDADENGAN

METODE DIFRAKSI. Penentuan ukuran butiran pelet sinter uranium dioksida dari berbagaitekanan telah dilakukan dengan metode difraksi yang didasarkan atas intensitas hamburandari cuplikan. Peralatan yang dipergunakan dalam percobaan ini berupa difraktometersinar-x dengan target tembaga (Cu) yang memberikan panjang gelombang karakteristikCuKa sebesar 1,54051 Angstrom. Pengambilan data puncak difraksi (220) dan (311) dila-. 0kukan secara bertahap dengan waktu cacah 20 detik, selang sudut hamburan 0,02 dan sudutinklinasi cuplikan diambil dari 00, hingga 3400 dengan selang sudut 200• Hasil pengukurandari kedua puncak difraksi ini menuDjukkan bahwa harga ukuran butiran pelet sinteruranium dioksida berkisar antara 22,6 Itm hingga 27,8 JI.ID.

ABSTRACTDETERMINATION OF GRAIN SIZE OF URANIUM DIOXIDE SINTERED PELLETS

USING DIFFRACTION METHOD. Determination of grain size of uranium dioxide sinteredpellets for several pressures has been carried out using diffraction method based on scatteringintensities from the specimens. Acopper target as radiation source in the x-ray diffractometerwas used in this experiment with CuKa characteristic wavelength of 1.54051 Angstrom.Measurements were taken with step counting method on diffraction peak (220) and (311)respectively with preset time of 20 seconds, scattering angle interval of 0.020 and inclinationangle of the specimen were taken from 00 until 3400 with interval of200• The result from bothdiffraction peaks indicate that the grain size of uranium dioxide sintered pellets has thevalues between 22.6 Itm and 27.8 Itm.

PENDAHULUAN

Pelet uranium dioksida (U02) alam ba­nyak dipergunakan pada reaktor daya sebagaibahan bakar reaktor. Untuk mendapatkan pelettersebut, digunakan serbuk uranium dioksidasebagai bahan baku. Serbuk uranium dioksidatersebut kemudian diubah bentuknya menjadipdet mentah dalam mesin pres (pressing ma­chine) dan selanjutnya disinter dalam tungkusinter.

Pada dasarnya apabila kita ingin berswa­sembada bahan bakar nuklir ini, banyak tahap­an yang harus diteliti dan dikeIjakan mulai daripenambangan, pemurnian hingga proses pence­ta.kan serbuk menjadi pelet uranium dioksida.Khusus yntuk pembuatan pelet uranium diok­sida, adabeberapa proses yang harus dilakukandiantaranya proses penekanan dan pemanasanpada suhu tiriggi yang disebut sintering. Prosespenekanan bertujuan untuk memadatkan ser­buk uranium dioksida, sedangkan pemanasanpada suhu tinggi berguna untuk mendapatkansifat-sifat fisis dan mekanis yang memenuhipersyaratan sebagai bahan bakar reaktor.

Ditinjau dari ilmu kristalografi, oksidauranium ini dapat digolongkan dalam kategoribahan keramik seperti oksida nitrida, karbida,thorium dan plutonium. Beberapa sifat-sifat fi­sis dan mekanis yang berperan dalam pengen­dalian mutu sebagai bahan bakar reaktor an­tara lain rapat massa, ukuran butiran, luaspermukaan, regangan maupun tegangan yangterdapat pada bahan terfiebut.

Dalam penelitian ini dicoba untuk menen­tukan ukuran butiran uranium dioksida hasilpenyinteran pelet mentah pada suhu 18000Cdari berbagai tekanan pemadatan. Ukuran bu­tir merupakan salah satu karakteristik bahanyang penting, karena hal ini dapat mempenga­ruhi kekuatan, kekerasan, luas permukaan Iml­upun rapat massa bahan. Peralatan yang diper­gunakan dalam penelitian ini berupa difrak­tometer sinar-x dengan logam sasaran tembaga(Cu) yang memberikan panjang gelombang ka­rakteristik CuKa sebesar 1,54051Angstrom.

337

Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalam Penelitian Sainsdan Tekrwlogi Menuju Era Tinggal Landas

TEORI

Puneak difraksi yang ditimbulkan olehsuatu bahan tertentu, merupakan hamburandari sejumlah kristalit-kristalit atom bahanyang saling berinteraksi dan intensitas terin­tegrasi yang dihasilkan oleh bahan tersebut un­tuk suatu posisi adalahkonstan. Jikalau sejum­lah kristalit tertentu saja yang memberikan pe­ngaruh pada puneak difraksi misalnya butiran­butiran kasar, maka euplikan ini dikatakan bu­kan merupakan serbuk yang ideal. Dengan de­mikian untuk mendapa tkan keadaan yang men­dekati ideal, perlu diadakan perubahan posisiorientasi euplikan pada sudut hamburan tetap.Hal ini dilakukan guna mendapatkan intensitasterintegrasi rata-rata dari keseluruh permuka­an euplikan dan metode ini sering disebut de­ngan fluktuasi statistik intensitas.

Metode fluktuasi statistik intensitas telahdikembangkan oleh RE. Warren [2] dan dapatdigunakan untuk menentukan ukuran butiranabsolut dari suatu euplikan. Menurut Warrenukuran butiran suatu bahan dapat ditentukanmelalui persamaan berikut:

(1)

D merupakan diameter butiran, j faktormultiplisitas dari puneak difraksi yang diamati,Ao luas sumber, Q sudut ruang yang masuk kedalam detektor, I..l koefisien absorpsi liniereuplikan, r kerapatan euplikan, y faktor koreksiorientasi preferensi, Y jumlah eaeahan untuksuatu posisi sudut inklinasi dan Y merupakanharga rata-rata dari eaeahan.

Untuk euplikan uranium dioksida, koefi­sien absorpsi linier dapat dihitung berdasarkanpersamaan berikut:

(2)

I..l* merupakan koefisien absorbsi massa, I..l

koefisien absorpsi linier dan p rapat massa ba­han.Menurut kepustakaan[3]harga rapat massa te­oritis uranium dioksida adalah 10.95 glee danharga ini dihitung berdasarkan ukuran sel sa­tuan dan berat atomnya. Untuk menghitungkoefisien absorbsi massa dari uranium dioksi­da dapat dilakukan melalui persamaan di ba­wah ini:

•U 0 _1x BA U x I..l. U+2x BA 0 x I..l. 0I..l 2- QUTm2

(3)

Bandung, 8- 10 Oktober 199;1PPTN - BATAN

BA dan BM masing-masing merupakanberat atom dan berat molekul dari bahan.

Dari persamaan (1),besarnya sudut ruang(Q ) [4]yang masuk ke dalam detektor dihitungberdasarkan persamaan berikut:

Q = w I I 4 R2 sin e (4)w merupakan lebar celah penerima, I panjan,geelah penerima, R jarak antara lengan detek.­tor dan cuplikan, e sudut hamburan Bragg.

PERCOBAAN

Peralatan yang dipergunakan dalam perco­baan ini adalah difraktometer sinar-x XD-5Abuatan SHlMADZU dengan daya maksimum 2KW.Daya yang dipergunakan dalam penelitianini sebesar 1,2KWdan ternyata dengan daya inipuneak-puneak difraksi yang dihasilkan cukuptinggi. Sebagai bahan penelitian dipergunakanhasil penyinteran pelet mentah uranium diok­sida pada suhu 1800°C dan tekanan pengom­pakan bervariasi mulai dari 0,3 ton/cm2 hingga4,8 tOn/cm2 dengan kenaikan tekanan untuksetiapcuplikan masing-masing sebesar 0,5ton/cm2. Adapun puneak difraksi yang diamatidalam penentuan ukuran butiran ini yaitu bi­dang kristalografi (220) dan (311). Untuk lebihjelasnya pada Gambar 1 ditunjukkan pola di­fraksi uranium dioksida pada suhu kamar.

00:

~ IIi.Q TO>

~ I~ oor

: 5Of'

• <0

~ I 220 311

! 301 lib: I

!2.1 200 ! 222 331 <22 <'>3. 622

U ,,! I <20 Oil 1100 620 S~33\10 J ,,~<oo «0 \-JU ....,..........

~0--· ..-30---<O----5B- j80.---70__ ._ •• (sudut ham uran

Gambar 1: Pola difraksi pelet uranium diok­sida pada suhu kamar.

Pengukuran kedua puncak difraksi ini dila­kukan seeara langkah demi langkah denganselang sudut hamburan sebesar 0,02 derajatdan waktu pencaeahan diambil sebesar 20 detik.Di samping itu juga dilakukan perubahan ter­hadap sudut inklinasi (a) dengan cara memutareuplikan dimulai dari 0° hingga 340° dengllnselang sudut untuk setiap langkah sebesar 20°.Pengukuran intensitas yang dihambur olehcuplikan dilakukan dengan cara mengatursudut inklinasi (a) pada suatu harga tertentudan peneaeahan data intensitafS dilakukan

338

Untuk mendapatkansudut ruangyangma­isuk ke dalam detektor berharga maksimum,perlu dilakukan pengaturan setiap celah yangdipergunakan. Dalam percobaan ini, celah di­vergensi maupun celah penerima masing-ma-

Tabel 1: Hasil percobaan penentuan ukuran butiran pelet sinter uranium dioksida denganmetode difraksi

Pi"Ooeedings Seminar Reaktor Nuklir dalam Penelitian Sainsdun Teknologi Menuju Era Tinggal Landas

untuk keseluruh daerah puncak difraksi. Dalamhal ini perubahan sudut inklinasi bertujuanagar intensitas yang dihamburkan olehcuplikan me- rupakan peran dari keseluruhank.ristalit-kris- talitnya baik kristalit yangberukuran kecil maupun yang berukuran besar.Adapun susun- an geometri peralatan maupunletak cuplikan pada goniometer difraktometersinar-x seperti terlihat pada Gambar 2.

Pandangan Atas

Gambar2 : Susunan geometri peralatan daneuplikan pada difraktometer sinar-x .

Bandung, 8- 10 Oktober 1991PPTN - BATAN

sing diambil seJ.'~ar1 ° dan4°,sedangkan celahpenghambur tidak dipergunakan sarna sekali.

HASILDAN PEMBAHASAN

Dari data intensitas yang dihamburkanoleh cuplikan, apabila kita masukkan ke dalampersamaan (1), (2), (3)dan (4),dapat ditentukanukuran butiran pelet sinter uranium dioksidapada suhu 1800°Cuntuk berbagai tekanan pe­madatan. Adapun hasil percobaan penentuanukuran butiran uranium dioksida setelah meng­alami penyinteran, yang dilakukan melalui me­tode difraksi pada puncak difraksi (220) mau­pun (311)dapat dilihatpada Tabell.

Jikalau ditinjau hasil percobaan sepertitertera pada Tabel 1, terlihat bahwa denganpenyinteran uranium dioksida, peranan tekan­an pengompakan terhadap ukuran butiranhampir tidak terlihat sarna sekali. Hal ini ter­lihat dari masing-masing tekanan pemadatantersebut ukuran butiran tersusun secara acakdan harganya berfluktuasi antara 22,6 11msam­pai 27,8 11m.

Apabila kita bandingkan dengan ukuranbutiran pelet mentah, terhadap pelet sinter de­ngan pemanasan pada suhu 1800°terdapat per­tambahan ukuran butiran sebesar 5 11m.Suhudapat mempengaruhi ukuran butiran pada ba­han, misalnya pada suhu tertentu, bahan akanmengalami apa yang disebut pertumbuhan bu­tir ataupun rekristalisasi, sehingga ukuran bu­tirannya berubah dari keadaan semula.

Ukuran butiran bidang kristal ( 11m)ContohTekananPelet sinter Pelet mentah .•

ton/cm2 220311220311

UA1

0,326,5 (24,9)26,9 (25,4)16 (19,6)16 (19,6)UA2

0,825,3 (25,0)26,0 (25,5)21 (19,7)21 (19,6)UA3

1,324,5 (25,1)23,7 (25,6)24 (19,9)22 (19,7)UA4

1,825,1 (25,3)26,5 (25,6)18 (20,0)17 (19,8)UA5

2,322,6 (25,5)22,9 (25,7)21 (20,2)18 (19,6)UA6

2,8-(25,6) -(25,6) 21 (20,3)24 (19,9)UA7

3,327,0 (25,7)27,8 (25,8)22 (20,5)21 (19,9)UA8

,3825,0 (25,9)24,4 (25,9)19 (20,6)25 (20,0)UA9

4,327,8 (26,0)27,2 (25,9)20 (20,8)25 (20,0)UA10

4,825,8 (26,1)26,2 (26,0)21 (20,9)21 (20,1)

Catatan : ( ) menunjukkan hasil regresi linier..•diambil dari daftar pustaka [4]

339

Proceedings Seminar Reaktor Nuklir dalwn Penelitian Sainsdan Teknologi Menuju Era Tinggal Landas

KESIMPUIAN

Dari percobaan ini dapat ditarik kesim­pulan bahwa kenaikan tekanan yang diberikanpada waktu pencetakan pelet mentah, tampak­nya tidak berpengaruh pada ukuran butiransetelah uranium dioksida mengalami penyin-

DAFTAR PUSTAKA

Bandung, 8 -10 Oktober 199JPPTN - BATAN

teran pada suhu 18000C. Demikian pula metodl3fluktuasi statistik seperti yang dikembangkanoleh Warren, sesuai digunakan untuk menen­tukan ukuran butiran suatu bahan padatan.

1. B.D. Cullity, Elements of X-Ray Diffraction, Addison-Wesley Publishing Company, INC, Mas­sachusets, USA (1959)

2. B.E. Warren, X-ray measurement of grain size, USAEC, Technical Report NYO-4836 (1960)

3. J. Belle, Uranium dioxide properties and nuclear application, Naval Reactor, Division ofReactor Development, United States Atomic Energy Commission (1961)

4. Ilias Ginting, dkk, Penentuan ukuran butiran uranium dioksida dengan metode fluktuasistatistik, Seminar Pendayagunaan Reaktor Nuklir Untuk Kesejahteraan Masyarakat, Ban­dung (1990)

DISKUSI

Margono :Setelah didapatkan ukuran butiran, apa hubungannya dengan kualitas pelet? Apakah ada daftarpustaka yang mengatakan berapa !-tmukuran butiran yang baik untuk pelet ?

Ilias Ginting :Kualitas pelet secara fisis dipengaruhi oleh beberapa faktor diantaranya ukuran butir, olehkarena ukuran butir dapat mempengaruhi rapat massa (density) dari bahan tersebut maupunporositas dan lain-lain. Ukuran butir yang baik menurut standar maksimal sampai 50 !-tm.

Gunandjar:1. Berapa besar ketelitian dan ketepatan pengukuran butiran pelet U02 yang Saudara peroleh?2. Jika dilihat dari perumusan Warren, terlihat bahwa besarnya diameter butiran (D)berban-ding lurus dengan r ( rapatan cuplikan ). Pada cuplikan di variasi tekanan pres ( 0,3sampai dengan 4,8 ton), berarti kerapatan akan makin besar. Tetapi mengapa data ukuran butirtidak terlihat adanya perubahan? Mohon penjelasaan !Ilias Ginting :1. Menurut daftar pustaka Warren faktor kesalahan (probability error) yang diperoleh merekadalam penelitiannya berkisar 5 % sampai 10 %.2. r di sini bukan merupakan jari-jari cuplikan akan tetapi r adalah kerapatan cuplikan yangmengandung arti r = 1 untuk cuplikan berbentuk padatan dan r « 1 untuk cuplikan berbentukserbuk.

Engkir Sukirman :1. Apa sebetulnya yang diharapkan dengan memvariasikan tekanan pada waktu pembuatanpelet ?2. Sebaiknya dipakai metode pembanding ( metode lain) untuk meyakinkan apakah ukuranbutiran yang diperoleh sudah benar.

Ilias Ginting :1. Untuk mengetahui / mendapatkan density pelet yang terbaik, sehingga diperoleh rongga(porositas) yang keci!.2. Akan diusahakan melalui peralatan SEM ( Scanning Electron Microscope ).

340