VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM VIỆN VẬT LÝ

VÕ THỊ HOA

LÝ THUYẾT EXCITON VÀ BIEXCITON LOẠI HAI TRONG

HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ VÀ LỚP KÉP GRAPHENE

Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và Vật lý toán Mã số chuyên ngành: 62 44 01 03

Người hướng dẫn khoa học:

1. GS. TSKH. Nguyễn Ái Việt

2. TS. Ngô Văn Thanh

HÀ NỘI – 2014

i

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi. Các số liệu, kết

quả mới mà tôi công bố trong luận án là trung thực và chưa được ai công bố trong

bất kỳ công trình nào khác.

Hà Nội, ngày......tháng......năm 2014 Tác giả

Võ Thị Hoa

ii

LỜI CẢM ƠN

Để được đi học ở Viện Vật lý – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt

Nam, trước hết tôi xin chân thành cảm ơn sự giúp đỡ của TS. Lê Duy Phát, nguyên

hiệu trưởng trường Đại học Quảng Nam, TS. Huỳnh Trọng Dương, hiệu trưởng

trường Đại học Quảng Nam cùng tập thể cán bộ giảng viên Khoa Lý - Hóa - Sinh.

Trong quá trình học tập và làm việc tại Viện Vật lý, dưới sự hướng dẫn của

GS. TSKH. Nguyễn Ái Việt và TS. Ngô Văn Thanh, tôi đã học hỏi được rất nhiều

kiến thức Vật lý, Toán học cũng như ứng dụng máy tính để mô phỏng các bài toán.

Để hoàn thành được Luận án Tiến sĩ này và để có thể trở thành một người có khả

năng độc lập nghiên cứu Khoa học, tôi xin gửi đến hai người thầy hướng dẫn trực

tiếp của tôi lời cảm ơn sâu sắc nhất với tất cả tình cảm yêu quý cũng như lòng kính

trọng của mình.

Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn sâu sắc đến các thành viên trong nhóm Vật lý lý

thuyết và vật lý toán đã giúp đỡ tôi rất nhiều trong suốt quá trình thực hiện luận án

này.

Tôi xin chân thành cảm ơn Viện Vật lý đã tạo điều kiện thuận lợi cho tôi học

tập và nghiên cứu tại Viện, phòng sau đại học đã hỗ trợ tôi hoàn thành các thủ tục

bảo vệ luận án.

Cuối cùng, tôi xin được dành tất cả những thành quả trong học tập của mình

dâng tặng những người thân yêu trong gia đình, những người luôn ở bên cạnh động

viên và giúp đỡ tôi vượt qua mọi khó khăn.

iii

MỤC LỤC

LỜI CAM ĐOAN .......................................................................................... i

LỜI CẢM ƠN............................................................................................... ii

MỤC LỤC ................................................................................................... iii

DANH MỤC CÁC HÌNH .......................................................................... vii

DANH MỤC CÁC BẢNG........................................................................... xi

MỞ ĐẦU....................................................................................................... 1

Chương 1. TỔNG QUAN VỀ HỆ THẤP CHIỀU ...................................... 5

1.1. KHÁI NIỆM HỆ THẤP CHIỀU ............................................................. 5

1.2. ĐIỆN TỬ TRONG HỆ THẤP CHIỀU .................................................... 6

1.2.1. Hạt chuyển động trong hố thế vuông góc .......................................................6

1.2.2. Điện tử trong hệ hai chiều..............................................................................7

1.2.3. Điện tử trong hệ một chiều.............................................................................7

1.2.4. Điện tử trong hệ không chiều.........................................................................7

1.3. ĐẠI CƯƠNG VỀ EXCITON VÀ BIEXCITON.................................... 10

1.3.1. Exciton – Exciton loại 1 – Exciton loại 2 .....................................................10

1.3.2. Biexciton – Biexciton loại 1 – Biexciton loại 2 ............................................14

1.4. EXCITON LOẠI 1 TRONG CÁC HỆ THẤP CHIỀU .......................... 15

1.4.1. Phương trình Wannier..................................................................................15

1.4.2. Trường hợp hệ hai chiều và ba chiều............................................................19

1.4.3. Trường hợp hệ một chiều.............................................................................20

1.4.4. Trường hợp hệ không chiều .........................................................................21

iv

1.5. BIEXCITON LOẠI 1 TRONG CÁC HỆ THẤP CHIỀU....................... 24

1.5.1. Biexciton trong giếng lượng tử ....................................................................24

1.5.2. Biexciton trong ống nanô.............................................................................27

1.5.3. Biexciton trong chấm lượng tử.....................................................................30

1.6. KẾT LUẬN CHƯƠNG 1 ...................................................................... 35

Chương 2. EXCITON VÀ BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ HAI

CHẤM LƯỢNG TỬ .................................................................................. 37

2.1. MÁY TÍNH LƯỢNG TỬ...................................................................... 37

2.1.1. Mô hình máy tính lượng tử spin...................................................................38

2.1.2. Mô hình máy tính lượng tử quang................................................................40

2.1.3. Biexciton trong bán dẫn khối .......................................................................41

2.2. EXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ ........................ 46

2.2.1. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử...........................................46

2.2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử...................51

2.3. BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ CÙNG KÍCH

THƯỚC ....................................................................................................... 57

2.3.1. Mô hình biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước..............57

2.3.2. Năng lượng của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước khi

chưa tính đến thế tương tác....................................................................................59

2.3.3. Năng lượng liên kết của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích

thước .....................................................................................................................60

2.4. BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ CÓ KÍCH

THƯỚC KHÁC NHAU ............................................................................... 66

2.4.1. Mô hình biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử có kích thước khác nhau.66

v

2.4.2. Năng lượng của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử khác kích thước khi

chưa tính đến thế tương tác....................................................................................68

2.4.3. Thông số tương tác Förster (biểu thị qua năng lượng liên kết biexciton loại 2)

..............................................................................................................................69

2.5. KẾT LUẬN CHƯƠNG 2 ...................................................................... 73

Chương 3. EXCITON VÀ BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HỆ CÁC LỚP

GRAPHENE............................................................................................... 75

3.1. GRAPHENE ......................................................................................... 75

3.2. EXCITON LOẠI 2 TRONG LỚP KÉP GRAPHENE ........................... 78

3.2.1. Cấu trúc năng lượng trong lớp kép graphene................................................78

3.2.2. Exciton loại 2 trong lớp kép graphene..........................................................81

3.3. BIEXCITON TỪ TRONG HỆ LỚP TAM GRAPHENE....................... 84

3.3.1. Mô hình biexciton trong hệ lớp tam graphene ..............................................85

3.3.2. Thế của hệ exciton từ trong hệ lớp tam graphene .........................................85

3.3.3. Gần đúng thế Morse.....................................................................................88

3.3.4. Sự phụ thuộc của các mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp

graphene và từ trường............................................................................................90

3.4. KẾT LUẬN CHƯƠNG 3 ...................................................................... 95

KẾT LUẬN................................................................................................. 97

Danh sách các công bố khoa học: .............................................................. 99

TÀI LIỆU THAM KHẢO........................................................................ 100

vi

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

0D (Zero dimension) : Không chiều

1D (One dimension) : Một chiều

2D (Two dimensions) : Hai chiều.

3D (Three dimensions) : 3D

CB (Conduction band) : Vùng dẫn

GS (Ground state) : Trạng thái cơ bản

Q1D(Quasi one dimension) : Giả một chiều

Q2D (Quasi two dimensions) : Giả hai chiều

QD (Quantum dots) : Chấm lượng tử

QW (Quantum well)) : Giếng lượng tử

QWs (Quantum wires) : Dây lượng tử

VB (Valence band) : Vùng hoá trị

vii

DANH MỤC CÁC HÌNH

Hình 1.1. Sơ đồ của sự hình thành không cộng hưởng exciton trong giếng lượng tử. là

năng lượng của ánh sáng kích thích, chỉ độ rộng của giếng, PL là năng lượng phát quang,

và lần lượt là độ lệch vùng dẫn và vùng hoá trị [86]....................................... 11

Hình 1.2. Exciton xiên theo không gian ; a) Exciton mặt tiếp giáp; b)exciton trong QW,

c) exciton trong chấm lượng tử [2]................................................................................... 13

Hình 1.3. Exciton xiên theo không gian xung lượng k [2]. ............................................... 13

Hình 1.4. Sơ đồ 4 mức minh họa sự hình thành giả hạt biexciton [116,117]. .................... 14

Hình 1.5. Mô hình biexciton hai chiều giam giữ trong giếng lượng tử có bề rộng hẹp so với

kích thước của biexciton [88]. ......................................................................................... 24

Hình 1.6. Cấu trúc hình học của trạng thái biexciton trên bề mặt của hình trụ [83]........... 28

Hình 1.7. Năng lượng liên kết của biexciton trong ống nanô [83]. ................................... 29

Hình 1.8. Năng lượng liên kết của biexciton khi tỉ số khối lượng me/mh 0,1 (đường 1); 0,2

(đường 2); 1 (đường 3). Đường đứt nét cho thấy kết quả của gần đúng bậc 3 theo lý thuyết

nhiễu loạn [8]. ................................................................................................................. 33

Hình 1.9. Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào bán kính chấm khi

(đường liền nét); (đường đứt nét) [8]. .......................................... 34

Hình 2.1. Nguyên lý hoạt động của máy tính lượng tử [119]............................................ 37

Hình 2.2. Thế tương tác exciton-exciton. Đường không liền nét và đường chấm lần lượt là

kết quả của Heitler và London [40] và Brinkman [15]. .................................................... 43

Hình 2.3. Năng lượng liên kết của biexciton là hàm của (đường liền nét).

Đường không liền nét và đường chấm lần lượt là kết quả của Akimoto và Hanamura [6] và

Brinkman [15]. ................................................................................................................ 44

Hình 2.4. Các mức năng lượng của biexciton , và so sánh với số liệu thu

được từ thực nghiệm........................................................................................................ 45

Hình 2.5. Sơ đồ dải năng lượng của chấm lượng tử.......................................................... 46

Hình 2.6. Mô hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2). ............ 47

viii

Hình 2.7. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào

khoảng cách ( ) giữa hai chấm. ........................................................................ 53

Hình 2.8. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng của

chuyển động tương đối .............................................................................. 54

Hình 2.9. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện môi ......... 54

Hình 2.10. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai

chấm và hằng số điện môi .......................................................................................... 55

Hình 2.11. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc tỉ lệ nghịch với kích thước

chấm theo Tomasulo và Ramakrishna [95]. ..................................................................... 56

Hình 2.12. Năng lượng của exciton tiếp giáp phụ thuộc vào [66].................................. 56

Hình 2.13. Mô hình hai exciton nằm trong hai chấm lượng tử.......................................... 57

Hình 2.14. Đường biểu diễn của thế Morse...................................................................... 61

Hình 2.15. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác

Morse phụ thuộc vào . ................................................................................................... 63

Hình 2.16. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác

Morse phụ thuộc vào .................................................................................................... 63

Hình 2.17. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác

Morse theo và ............................................................................................................ 64

Hình 2.18. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm khi tính gần đúng được

biểu diễn theo (giả sử ). ....................................................................................... 65

Hình 2.19. Mô hình biexciton trong hai chấm lượng tử khác kích thước. ......................... 67

Hình 2.20. Sự phụ thuộc của tỉ số tương tác Förster như là hàm của tỉ số kích thước chấm

(với giả định )..................................................................................................... 71

Hình 3.1. Graphene và các dạng hình thù bền của cacbon được hình thành từ graphene

[118]. .............................................................................................................................. 75

Hình 3.2. Lớp đơn graphene và phổ năng lượng tán sắc đối với lớp đơn graphene [121].. 76

ix

Hình 3.3. Lớp kép graphene và các dải năng lượng liên kết của lớp kép graphene [121].

........................................................................................................................................ 76

Hình 3.4. Lớp tam graphene và các dải tán sắc năng lượng của lớp tam graphene [121]... 76

Hình 3.5. Sự hình thành exciton trong lớp kép graphene [84]........................................... 77

Hình 3.6. Cấu trúc mạng của lớp kép graphene (cấu trúc xếp chặt Bernal) và năng lượng

dịch chuyển tương ứng . là năng lượng dịch chuyển giữa A1 và B2. ............................ 79

Hình 3.7. Mạng không gian thực và vùng Brillouin của graphene. a) Mạng tổ ong của

graphene được tạo thành do sự xâm nhập của 2 mạng tam giác A và B. b) Vùng Brillouin

của graphene với hai điểm Dirac và ....................................................................... 79

Hình 3.8. Phổ năng lượng đối với lớp kép graphene với và . Cấu

trúc dải của lớp kép graphene gần điểm Dirac đối với (đường liên tục) và

(đường chấm mờ). ............................................................................................... 81

Hình 3.9. Mô hình chuyển tiếp của exciton...................................................................... 82

Hình 3.10. Biexciton từ xiên trên các lớp graphene.......................................................... 85

Hình 3.11. Thế năng tương tác ................................................................................ 86

Hình 3.12. Hình dáng của thế ban đầu và thế gần đúng dao động điều hoà....................... 86

Hình 3.13. Năm mức năng lượng đầu tiên của phép gần đúng điều hòa............................ 88

Hình 3.14. Hình dáng của thế ban đầu và thế Morse. ....................................................... 89

Hình 3.15. Năm mức năng lượng đầu tiên của gần đúng Morse. ...................................... 90

Hình 3.16. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp, với các

giá trị từ trường . ............................................................ 91

Hình 3.17. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp, với các

giá trị từ trường . ............................................................ 91

Hình 3.18. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp, với các

giá trị từ trường . ............................................................ 92

x

Hình 3.19. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào từ trường ngoài , với các giá trị của

khoảng cách lớp . ............................................. 92

Hình 3.20. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào từ trường ngoài , với các giá trị của

khoảng cách lớp . ............................................. 93

Hình 3.21. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào từ trường ngoài , với các giá trị của

khoảng cách lớp . ............................................. 93

xi

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 3.1. Bảng giá trị khối lượng hiệu dụng của điện tử-lỗ trống, khối lượng hiệu dụng rút

gọn và năng lượng liên kết của exciton tương ứng. Điện áp phân cực, năng lượng vùng

cấm và năng lượng liên kết của exciton theo đơn vị , khối lượng theo hệ đơn vị là khối

lượng của điện tử tự do.................................................................................................... 83

xii

1

MỞ ĐẦU

I. LÝ DO CHỌN ĐỀ TÀI

Máy tính điện tử có thể được xem là một trong những phát minh quan trọng

nhất của thế kỷ 20. Với sự ra đời của thiết bị này, con người làm việc hiệu quả hơn,

đạt được nhiều thành tựu khoa học đáng kể và liên lạc với nhau một cách dễ dàng

hơn. Tuy nhiên, ở máy tính điện tử còn tồn tại những hạn chế như tốc độ xử lý

thông tin chậm, cho kết quả tính toán với sai số lớn. Đặc biệt đối với các bài toán

chuyên sâu như thiên văn học, y học, sinh học, toán học, v.v, máy tính điện tử

không thể giải được hoặc nếu có phải mất hàng trăm năm.

Trong bối cảnh đó, máy tính lượng tử hứa hẹn là một cuộc cách mạng bùng nổ

trong lĩnh vực công nghệ thông tin của thế kỷ 21. Một thiết bị “hoàn hảo” khắc

phục được những hạn chế đã nêu trên của máy tính điện tử và đưa con người đến

với một kỷ nguyên mới về khám phá thế giới tự nhiên.

Hai mô hình máy tính lượng tử đang thu hút sự chú ý hiện nay là máy tính

lượng tử spin và máy tính lượng tử quang [3, 54, 64, 97, 98, 99, 100]. Mô hình máy

tính lượng tử quang sử dụng 2 exction nằm trong 2 chấm lượng tử hay trong các lớp

graphene là một trong những mô hình có nhiều hứa hẹn nhất. Đại lượng quan trọng

nhất của mô hình máy tính lượng tử quang, quyết định chế độ và chất lượng làm

việc của máy là thông số tương tác Förster đặc trưng cho sự vướng mắc lượng tử

giữa hai exciton. Trong mô hình này thực chất là sử dụng biexciton loại 2 (hay còn

gọi là biexciton xiên). Đây là một tổ hợp 4 hạt gồm hai điện tử và hai lỗ trống

không nằm trong cùng không gian pha, được hình thành do quá trình tương

tác giữa hai exciton loại 1 (exciton thẳng) không có cùng không gian pha, hoặc

tương tác giữa hai exciton loại 2, hoặc tương tác giữa một exciton loại 1 và một

exciton loại 2.

2

Việc đi tìm hiểu về bức tranh vùng năng lượng của giả hạt này và những ứng

dụng của nó trong khoa học - kỹ thuật (ví dụ như máy tính lượng tử) đang là một

vấn đề cần thiết hiện nay.

Trong nước ta từ nhiều năm nay đã hình thành một số nhóm nghiên cứu lý

thuyết mạnh về exciton và các tính chất quang của các môi trường đậm đặc như các

nhóm của GS.VS. Nguyễn Văn Hiệu (Viện Vật lý - Viện Hàn Lâm KH&CN VN);

Trần Thoại Duy Bảo, Nguyễn Văn Trọng (VVL&ĐT HCM); Nguyễn Bá Ân,

Nguyễn Toàn Thắng, Nguyễn Ái Việt, Nguyễn Như Đạt, Nguyễn Vinh Quang

(Viện Vật lý - Viện Hàn Lâm KH&CN VN); Đỗ Hữu Nha (ĐHSP1 HN), Võ Tình

(ĐHSP Huế)... và một số nhóm thực nghiệm như các nhóm của các GS, PGS, TS

Đỗ Xuân Thành, Phạm Hồng Dương, Nguyễn Văn Liêm (VKHVL), Trần Hồng

Nhung (Viện Vật lý - Viện Hàn Lâm KH&CN VN); Nguyễn Ngọc Long (ĐH

KHTN – ĐHQG HN)... đã cho nhiều kết quả và đóng góp trong nghiên cứu khoa

học và đào tạo, nhưng chủ yếu là nghiên cứu về exciton loại 1 và biexciton loại 1

trong bán dẫn khối và mới bắt đầu nghiên cứu cho một số hệ thấp chiều, đặc biệt

gần đây xuất hiện thêm các nhóm nghiên cứu lý thuyết mới của các TS Nguyễn

Hồng Quang, Hoàng Ngọc Cầm (Viện Vật lý - Viện Hàn Lâm KH&CN VN) với

các kết quả mới rất thú vị về exciton và biexciton.

Một số kết quả nghiên cứu nghiên cứu về vài loại exciton loại 2 như: interface

exciton, exciton trong chấm lượng tử bán dẫn Silic (xiên theo không gian ),

exciton trong chấm lượng tử bán dẫn thẳng (nhưng xiên theo không gian r)... đã

được trình bày trong các công trình [41, 73, 102, 76, 66, 67, 68, 72, 70, 71], nhưng

hầu như chưa có nhiều các nghiên cứu về biexciton loại 2 [42, 64].

Đó cũng chính là lý do chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu:

“Lý thuyết exciton và biexciton loại hai trong hệ hai chấm lượng tử và lớp

kép graphene”

3

II. MỤC ĐÍCH CỦA LUẬN ÁN

Nghiên cứu năng lượng và một số thông số vật lý khác của exciton loại 2 và

biexciton loại 2 trong hệ hai chấm lượng tử và các lớp graphene. Từ đó, xem xét

một số quá trình vật lý có sự tham gia của exciton loại 2 và biexciton loại 2, khả

năng ứng dụng các mô hình này trong chế tạo máy tính lượng tử quang, linh kiện

quang - điện tử nanô và các thiết bị dựa trên cấu trúc của graphene.

III. NHIỆM VỤ NGHIÊN CỨU

Trên cơ sở phát triển luận văn thạc sĩ “Năng lượng liên kết của biexciton trong

hai chấm lượng tử”, các nhiệm vụ nghiên cứu của luận án tiến sĩ bao gồm:

- Đại cương và tổng quan về các hệ thấp chiều và các hệ có cấu trúc nanô,

exciton và biexciton.

- Nghiên cứu năng lượng của exciton loại 2 và biexciton loại 2.

- So sánh kết quả nghiên cứu đạt được với các kết quả của các tác giả khác.

IV. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

- Phương pháp nghiên cứu lý luận: Tìm hiểu các tài liệu (sách và tạp chí

chuyên ngành) trong và ngoài nước về các vấn đề có liên quan đến đề tài.

Trên cơ sở đó phân tích, khái quát tổng hợp thành cơ sở lý luận làm công cụ

nghiên cứu đề tài.

- Các phương pháp sử dụng trong việc giải các bài toán của luận án là phương

pháp biến thiên hằng số, phương pháp nhiễu loạn, các phương pháp khác của

vật lý lý thuyết hiện đại, và đồng thời với việc kết hợp tính toán số minh họa

trên máy tính sử dụng phần mềm Mathematica.

V. BỐ CỤC CỦA LUẬN ÁN

Luận án gồm có phần mở đầu, 3 chương và phần kết luận:

Phần mở đầu chúng tôi trình bày lý do chọn đề tài, mục tiêu nghiên cứu,

nhiệm vụ nghiên cứu, các phương pháp nghiên cứu và sử dụng trong luận án.

4

Chương 1 trình bày về cấu trúc hệ thấp chiều và hành vi của điện tử trong hệ

thấp chiều, đại cương về exciton và biexciton, sự hình thành exciton và biexciton

trong các hệ thấp chiều, phân loại exciton và biexciton theo không gian tọa độ và

không gian pha, một số kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton và biexciton loại

1 trong các hệ thấp chiều.

Chương 2 trình bày khái niệm chấm lượng tử và cấu trúc vùng năng lượng của

chấm lượng tử, các mô hình máy tính lượng tử đang thu hút sự quan tâm hiện nay,

đề xuất mô hình biexciton trong bán dẫn khối thông thường với thế tương tác Morse

và khẳng định ưu điểm của thế Morse cho các mô hình biexciton. Từ đó, chúng tôi

đề xuất mô hình exciton loại 2 (exciton xiên) và biexciton loại 2 (biexciton xiên)

trong hai chấm lượng tử, nghiên cứu năng lượng của các giả hạt này trong các mô

hình trên.

Chương 3 trình bày khái niệm về graphene và cấu trúc vùng năng lượng trong

hệ các lớp graphene, đề xuất mô hình exciton loại 2 trong lớp kép graphene và mô

hình biexciton loại 2 trong hệ lớp tam graphene, nghiên cứu năng lượng của exciton

loại 2 và biexciton loại 2 trong các mô hình trên.

Phần kết luận chúng tôi trình bày tóm lược lại những kết quả đạt được và

những đóng góp mới của luận án, đồng thời đưa ra hướng nghiên cứu tiếp theo của

luận án.

5

Chương 1. TỔNG QUAN VỀ HỆ THẤP CHIỀU

1.1. KHÁI NIỆM HỆ THẤP CHIỀU

Cấu trúc hệ thấp chiều hình thành khi ta hạn chế không gian thành một mặt

phẳng, một đường thẳng hay một “điểm”, tức là hạn chế chuyển động của các điện

tử theo ít nhất một hướng trong phạm vi khoảng cách cỡ bước sóng Debroglie của

nó (cỡ nm). Trong những thập kỷ qua, bước tiến nổi bật trong việc xây dựng cấu

trúc hệ thấp chiều là tạo ra khả năng hạn chế số chiều hiệu dụng của các vật liệu

khối.

Để chế tạo vật liệu có cấu trúc hai chiều như giếng lượng tử (quantum well - QW),

từ vật liệu khối ba chiều người ta tạo một lớp bán dẫn mỏng, phẳng, nằm kẹp giữa

hai lớp bán dẫn khác có độ rộng vùng cấm lớn hơn. Các điện tử bị giam trong lớp

mỏng ở giữa (cỡ vài lớp đơn tinh thể) và như vậy, chuyển động của chúng là

chuyển động tự do trên mặt phẳng hai chiều, còn sự chuyển động theo chiều thứ ba

đã bị lượng tử hóa mạnh. Tiếp tục giảm số chiều như vậy, ta có thể thu được cấu

trúc một chiều như dây lượng tử (quantum wires - QWs) và thậm chí là cấu trúc

không chiều như chấm lượng tử (quantum dots - QD). Để đặc trưng cho các hệ thấp

chiều, người ta đưa ra các thông số như: Bước sóng Fermi, quãng đường tự do trung

bình và độ dài kết hợp pha

Một hệ có kích thước nhỏ hơn một hoặc cả ba độ dài đặc trưng này được gọi là

hệ thấp chiều (mesoscopic). Tỉ đối giữa phụ thuộc vào loại vật liệu, các

kích thước này cỡ nanomet (ở giữa kích thước microcopic và marcoscopic). Năng

lượng đặc trưng của hệ tính theo đơn vị mili-electron Volt (meV), thời gian đặc

trưng tính theo đơn vị picro-giây (ps).

6

1.2. ĐIỆN TỬ TRONG HỆ THẤP CHIỀU

Các phép đo quang học cung cấp bằng chứng hiển nhiên về các hành vi của

điện tử trong các hệ thấp chiều. Một trong những biểu hiện rõ rệt nhất của hệ thấp

chiều là khi kích thước hiệu dụng của chúng giảm dần thì độ rộng vùng cấm tăng

lên. Cấu trúc vùng năng lượng và mật độ trạng thái của các điện tử trong hệ thấp

chiều cũng có sự thay đổi rõ rệt.

1.2.1. Hạt chuyển động trong hố thế vuông góc

Xét hạt chuyển động dọc theo trục z trong giếng thế vuông góc sâu vô hạn có

dạng như sau:

(1.2.1)

Phương trình Schrödinger 1D đối với chuyển động của hạt trong hố thế:

, (1.2.2)

trong đó m* là khối lượng hiệu dụng của hạt.

Từ (1.2.2) ta được hàm sóng của hạt:

với n lẻ, (1.2.3)

với n chẵn, (1.2.4)

và năng lượng của hạt:

, (1.2.5)

với là số lượng tử chính.

7

1.2.2. Điện tử trong hệ hai chiều

Xuất phát từ phương trình Schrödinger không phụ thuộc thời gian trong

trường hợp 3D:

. (1.2.6)

Hàm sóng và biểu thức năng lượng của hệ trong mặt phẳng :

(1.2.7)

. (1.2.8)

với .

1.2.3. Điện tử trong hệ một chiều

Xuất phất từ phương trình Schrödinger 2D với thế giam cầm như sau [22]:

(1.2.9)

Hàm sóng và năng lượng toàn phần được cho bởi:

(1.2.10)

(1.2.11)

1.2.4. Điện tử trong hệ không chiều

Xét điện tử có khối lượng hiệu dụng m* chuyển động trong QD hình cầu bán

kính R. Giả sử thế giam cầm điện tử có dạng:

(1.2.12)

Phương trình Schrödinger mô tả chuyển động của điện tử là:

8

(1.2.13)

ở đây m* là khối lượng hiệu dụng của điện tử, và . Chuyển qua

tọa độ cầu:

(1.2.14)

với là toán tử bình phương momen xung lượng quỹ đạo:

. (1.2.15)

Hàm sóng toàn phần của hạt được biểu diễn là tích của hàm sóng xuyên tâm

và hàm cầu điều hòa:

(1.2.16)

trong đó là hàm xuyên tâm của hàm sóng. là hàm cầu điều hòa, hàm

riêng của toán tử bình phương momen xung lượng và toán tử hình chiếu momen

xung lượng lên trục z.

(1.2.17)

với là số lượng tử quỹ đạo; là số lượng tử từ; là hằng số Planck,

(1.2.18)

Phương trình phụ thuộc vào phần xuyên tâm có dạng:

(1.2.19)

(1.2.20)

với .

Hàm sóng xuyên tâm của điện tử có dạng:

9

(1.2.21)

với là hàm Bessel cầu bậc :

(1.2.22)

ở đây . Từ điều kiện liên tục của hàm sóng tại :

(1.2.23)

Nghiệm thứ của phương trình (1.2.23) được xác định bởi :

với

Khi :

(1.2.24)

suy ra : ,…

Khi :

(1.2.25)

suy ra : ,…

Khi :

(1.2.26)

suy ra: ,…

Do đó năng lượng của điện tử là:

(1.2.27)

Như vậy năng lượng của điện tử chuyển động trong QD cầu có giá trị gián

đoạn . Sự tách các mức năng lượng phụ thuộc vào bán kính của QD.

10

Từ điều kiện chuẩn hóa của hàm xuyên tâm thu được:

(1.2.28)

Vậy trạng thái dừng mô tả chuyển động của điện tử trong QD với bờ thế cao

vô hạn được mô tả bởi hàm sóng:

(1.2.29)

1.3. ĐẠI CƯƠNG VỀ EXCITON VÀ BIEXCITON

1.3.1. Exciton – Exciton loại 1 – Exciton loại 2

Khái niệm exciton đầu tiên được đưa ra năm 1931 bởi Frenkel, sau đó là

Pieirls, Wannier, Elliot, Knox… Khi chiếu chùm tia sáng vào bán dẫn thì một số

điện tử ở vùng hóa trị (Valence band-VB) hấp thụ ánh sáng nhảy lên vùng dẫn

(Conduction band-CB), để lại VB các lỗ trống mang điện tích dương. Do tương tác

Coulomb giữa lỗ trống ở VB và điện tử ở CB mà hình thành trạng thái liên kết cặp

điện tử - lỗ trống được gọi là giả hạt exciton.

Exciton có thể chuyển động trong tinh thể và mang một năng lượng kích thích

nhưng nó lại trung hòa về điện. Thời gian sống của exciton là ngắn, do điện tử và lỗ

trống có thể dễ dàng tái hợp và phát bức xạ photon, hoặc exciton có thể bị phân rã

do những khiếm khuyết của mạng tinh thể. Ví dụ như thời gian sống của exciton

trong Ge chỉ cỡ phần mười micro-giây. Người ta có thể coi exciton như nguyên tử

Hydro nhưng sự khác nhau về khối lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống trong

bán dẫn không lớn bằng sự khác nhau giữa khối lượng của điện tử và proton trong

nguyên tử Hydro. Bán kính Bohr của exciton rất lớn so với khoảng cách giữa các

nguyên tử trong tinh thể. Bán kính này có giá trị biến thiên trong một khoảng khá

rộng ứng với các loại bán dẫn khác nhau. Nếu bán kính Bohr cùng bậc với hằng số

mạng, tương tác giữa điện tử và lỗ trống là mạnh, điện tử và lỗ trống liên kết chặt

với nhau trong cùng một ô đơn vị hay trong các ô đơn vị lân cận gần nhất. Liên kết

11

cặp mạnh này gọi là exciton Frenkel hay còn gọi là exciton bán kính nhỏ. Nếu bán

kính Bohr của exciton lớn hơn đáng kể so với hằng số mạng của tinh thể bán dẫn,

nghĩa là khối lượng hiệu dụng của lỗ trống hay điện tử nhỏ, hằng số điện môi lớn,

thì hàm sóng ở GS của exciton bao trùm nhiều ô cơ sở của mạng tinh thể bán dẫn và

thế Coulomb theo đó biến thiên ít trong phạm vi mỗi ô cơ sở. Loại trạng thái liên

kết cặp yếu này gọi là exciton Wannier–Mott hay exciton bán kính lớn [2].

Khi ánh sáng mang năng lượng cỡ tương đương với năng lượng vùng cấm

trong vật liệu bán dẫn cấu trúc nanô được hấp thụ bởi các điện tử, chúng sẽ nhảy lên

CB, để lại VB các lỗ trống mang điện dương. Do đó hình thành cặp điện tử lỗ trống

trong cấu trúc nanô lượng tử. Tương tự như vậy đối với sự hình thành exciton 1D

trong QWs và exciton 0D trong QD.

Hình 1.1. Sơ đồ của sự hình thành không cộng hưởng exciton trong giếng lượng tử. là năng lượng của ánh sáng kích thích, chỉ độ rộng của giếng, PL là năng lượng phát quang,

và lần lượt là độ lệch vùng dẫn và vùng hoá trị [86].

Đối với bán dẫn khối, năng lượng toàn phần của exciton là tổng năng lượng

vùng cấm và năng lượng liên kết của exciton (bởi vì năng lượng tương tác Coulomb

âm nên các mức kích thích nằm dưới CB trong khối).

, (1.3.1)

ở đây là năng lượng vùng cấm.

12

Sử dụng mô hình Wannier đơn giản, các mức năng lượng của exciton được

xác định như sau [8]:

, (1.3.2)

với và là hằng số Rydberg.

, (1.3.3)

trong đó là khối lượng rút gọn của exciton, và là hằng số

điện môi tương đối.

Trong các cấu trúc nanô, năng lượng toàn phần được thêm vào các yếu tố khác

do sự giam cầm điện tử và lỗ trống:

. (1.3.4)

Hơn nữa, cần nhấn mạnh rằng, khi số chiều cấu trúc giảm thì năng lượng liên

kết của exciton tăng lên. Do đó exciton trong cấu trúc nanô bán dẫn bền vững hơn

so với exciton trong khối. Như vậy, tổ hợp exciton là một đặc điểm quan trọng của

sự phát quang ở nhiệt độ thấp trong cấu trúc lượng tử. Biết năng lượng liên kết của

exciton và năng lượng giam cầm các hạt, ta có thể tính được năng lượng toàn phần

của exciton, đó cũng chính là năng lượng phát quang. Tùy thuộc vào sự phân bố của

cặp điện tử - lỗ trống trong không gian pha mà người ta chia exciton làm hai loại:

Exciton loại 1 và exciton loại 2.

* Exciton loại 1 (exciton thẳng, exciton truyền thống): được hình thành bởi

liên kết cặp điện tử và lỗ trống, trong đó không gian pha của điện tử hoàn

toàn trùng với không gian pha của lỗ trống, ở đây là xung lượng và

toạ độ của điện tử, là xung lượng và toạ độ của lỗ trống [74, 75, 96].

* Exciton loại 2 (exciton xiên): giả hạt này được hình thành cũng từ liên kết

cặp của điện tử và lỗ trống. Tuy nhiên, không gian pha của điện tử và lỗ trống

không hoàn toàn trùng nhau [73, 102, 76, 66, 67, 68, 72, 70, 71]. Chính vì vậy,

người ta còn gọi exciton loại 2 là exciton xiên. Sự không trùng nhau trong không

13

gian pha có thể ở không gian (xiên theo tọa độ) (Hình 1.2), hoặc trong không gian

(xiên theo xung lượng) (Hình 1.3), hoặc trong cả hai.

Hình 1.2. Exciton xiên theo không gian ; a) Exciton mặt tiếp giáp; b)exciton trong QW, c) exciton trong chấm lượng tử [2].

Hình 1.3. Exciton xiên theo không gian xung lượng k [2].

14

1.3.2. Biexciton – Biexciton loại 1 – Biexciton loại 2

Dưới sự kích thích của ánh sáng có cường độ yếu, người ta thu được khí

exciton có mật độ n, mà thông thường , trong đó aB là bán kính Bohr của

exciton. Ở giới hạn mật độ thấp này, các toán tử exciton có thể xem là các toán tử

Boson lý tưởng. Theo đó tương tác giữa các exciton không đáng kể so với tương tác

của exciton với photon và phonon.

Hình 1.4. Sơ đồ 4 mức minh họa sự hình thành giả hạt biexciton [116,117].

Tuy nhiên khi chiếu chùm tia lazer với cường độ lớn vào bán dẫn, mật độ

exciton có thể gia tăng đáng kể dẫn đến khả năng xuất hiện tương tác giữa các

exciton. Exciton phân tử (biexciton) được hình thành từ trạng thái liên kết của hai

exciton, song biexciton lại khác hẳn nguyên tử Hydro ở chỗ năng lượng phân rã của

biexciton nhỏ hơn nhiều so với năng lượng liên kết của nó. Sự hình thành giả hạt

biexciton có thể được mô tả bằng sơ đồ 4 mức như trên Hình 1.4.

Trong hệ thống quang điều khiển, các trạng thái và có thể được kích

thích trực tiếp, sự kích thích lên mức cao hơn từ trạng thái cơ bản là không

được phép và cách hiệu quả nhất là kích thích hai photon liên tiếp, sử dụng và

như là các trạng thái trung gian.

Tương tự trường hợp exciton, người ta có thể chia biexciton thành hai loại:

Biexciton loại 1 (biexciton thẳng - truyền thống): là loại giả hạt được hình

thành do sự liên kết cặp giữa hai exciton loại 1 (exciton thẳng) có cùng không gian

pha. Biexciton loại 1 đã được nghiên cứu nhiều cả về mặt lý thuyết lẫn thực nghiệm

15

trong các hệ kích thích cao trong cả các bán dẫn khối, các hệ thấp chiều và các hệ

có cấu trúc nanô.

Biexciton loại 2 (biexciton xiên): là một tổ hợp gồm hai điện tử và hai lỗ

trống không có cùng không gian pha. Giả hạt này được hình thành có thể là

do quá trình tương tác giữa hai exciton loại 1 (exciton thẳng) không có cùng không

gian pha, hoặc giữa hai exciton loại 2, hoặc giữa một exciton loại 1 và một exciton

loại 2.

Các kết quả nghiên cứu trên thế giới về exciton và biexciton loại 1 sẽ được

trình bày một cách khái quát ở các phần tiếp theo của chương này.

Đối với exciton loại 2 và biexciton loại 2, đây là các tổ hợp rất mới hầu như

chưa được nghiên cứu nhiều và là một trong những mục tiêu nghiên cứu của luận án

này. Việc đi tìm hiểu về bức tranh vùng năng lượng của các giả hạt này và những

ứng dụng của nó trong khoa học - kỹ thuật (ví dụ như máy tính lượng tử quang) sẽ

được đề cập chi tiết hơn ở chương 2 và chương 3 của luận án.

1.4. EXCITON LOẠI 1 TRONG CÁC HỆ THẤP CHIỀU

1.4.1. Phương trình Wannier

Xuất phát từ hàm động lực học của sự phân cực (ghép cặp) liên vùng [37]:

, (1.4.1)

trong đó:

+ Hàm cặp , với lần lượt là các toán tử sinh và

huỷ điện tử ở VB và CB.

+ là các tần số tái chuẩn hoá ở CB và VB.

+ mật độ số hạt ở CB và VB.

+ là hình chiếu của momen lưỡng cực lên phương của trường .

16

+ là thế năng tương tác giữa các hạt.

+ là các vectơ sóng xung lượng.

Giả định thang thời gian đủ dài sao cho sự tán xạ nhanh làm cho sự phân bố

hạt tải ở trạng thái cân bằng có dạng phân bố Fermi-Dirac chuẩn dừng. Do đó có thể

thay thế bằng các xác suất tìm thấy hạt ở CB và VB:

(1.4.2)

Ở đây, bài toán chỉ tập trung vào những đặc tính quang học tuyến tính, nghĩa

là khi tinh thể không bị kích thích:

. (1.4.3)

Mặt khác để đơn giản ta sử dụng năng lượng hạt đơn trong gần đúng khối

lượng hiệu dụng đối với năng lượng ở CB và VB:

; , (1.4.4)

với là khối lượng hiệu dụng của điện tử ở CB và VB, là năng lượng vùng

cấm.

Đưa (1.4.3) và (1.4.4) vào (1.4.1) và lấy kết quả từ phép biến đổi Fourier [37],

ta được phương trình thuần nhất:

. (1.4.5)

Phương trình (1.4.5) là dạng của phương trình Schrödinger hai hạt đối với

chuyển động tương đối của một điện tử và một lỗ trống qua thế tương tác Coulomb

. Phương trình (1.4.5) được gọi là phương trình Wannier [37].

Phương trình Wannier có dạng như phương trình (1.4.5) được dùng cho

trường hợp hệ 2D và 3D. Với trường hợp hệ giả một chiều (Quasi one dimension-

Q1D) như QWs, thay thế tương tác Coulomb bằng thế trung bình:

, (1.4.6)

17

với là hệ số suy giảm, hằng số điện môi, bán kính của QWs hình trụ.

Đưa vào thang bán kính:

. (1.4.7)

Phương trình (1.4.5) trở thành:

(1.4.8)

trong đó: và .

Như trong trường hợp phân tử Hydrogen, năng lượng âm đối với trạng thái

liên kết . Định nghĩa:

, (1.4.9)

với đơn vị năng lượng:

. (1.4.10)

Phương trình (1.4.8) được viết lại:

, (1.4.11)

và

, (1.4.12)

với việc chọn như trên, thông số sẽ là số thực đối với trạng thái liên kết. Đặt:

. (1.4.13)

Có thể viết lại phương trình (1.4.11) đối với hệ 1D với được thay thế bởi ,

giữ nguyên và .

Trong trường hợp tổng quát, toán tử Laplace đối với hệ 3D, 2D và 1D trong

toạ độ cầu (toạ độ cực) lần lượt là:

18

(1.4.14)

trong đó và lần lượt là toán tử momen xung lượng góc toàn phần và thành

phần theo phương z của nó.

, (1.4.15)

. (1.4.16)

Các toán tử này tuân theo phương trình giá trị riêng sau:

, (1.4.17)

với và , ở đây hàm là hàm cầu điều

hoà với và

Sử dụng hàm sóng thử (giả định) đối với hệ 3D, 2D, và 1D lần lượt là:

(1.4.18)

Phương trình hàm xuyên tâm của hàm sóng đối với hệ 3D, 2D, 1D lần lượt là:

(1.4.19)

Để giải phương trình (1.4.19) trước hết xác định dạng tiệm cận của hàm sóng

đối với các bán kính lớn. Khi , số hạng đầu của phương trình (1.4.19) là:

19

. (1.4.20)

Do đó nghiệm hội tụ có dạng:

. (1.4.21)

Người ta đưa ra giả thuyết hàm sẽ biến thiên giống như hoặc

khi . Khi đó, nghiệm giả định đối với hàm sóng toàn phần đối với

hệ 3D, 2D và 1D lần lượt là:

(1.4.22)

Thay (1.4.22) vào (1.4.19):

(1.4.23)

1.4.2. Trường hợp hệ hai chiều và ba chiều

Các phương trình của hệ 2D và 3D có cùng dạng:

, (1.4.24)

với

trong hệ 3D;

trong hệ 2D. (1.4.25)

Nghiệm của phương trình (1.4.24) có thể có được bằng cách khai triển:

. (1.4.26)

Đưa (1.4.26) vào (1.4.24) và so sánh các chỉ số luỹ thừa khác nhau của :

20

. (1.4.27)

Chuỗi phải được giới hạn với , vì vậy . Theo đó

, sử dụng (1.4.25) đối với trường hợp 3D:

, (1.4.28)

ở đây số lượng tử chính có thể có giá trị sau đối với

và , hoặc

Tương tự, trường hợp 2D:

, (1.4.29)

với giá trị cho phép của số lượng tử chính là Năng lượng của trạng

thái liên kết theo phương trình (1.4.12), (1.4.28) và (1.4.29) là:

với , (1.4.30)

là năng lượng liên kết exciton trong hệ 3D.

với (1.4.31)

là năng lượng liên kết của exciton trong hệ 2D.

giống như năng lượng Rydberg và là bán kính Bohr của exciton. Năng

lượng liên kết ở GS của exciton là trong hệ 3D và trong hệ 2D.

1.4.3. Trường hợp hệ một chiều

Phương trình Wannier đối với QWs là phương trình Whittaker [37]:

, (1.4.32)

với , là hàm Whittaker.

Giá trị riêng của năng lượng của trạng thái liên kết exciton trong hệ Q1D:

. (1.4.33)

21

Hàm riêng của chúng có thể được phân loại theo tính chẵn lẻ như hàm chẵn và

lẻ với và .

. (1.4.34)

với hằng số chuẩn hoá được cho bởi:

, (1.4.35)

và .

Khi đó:

. (1.4.36)

Giá trị riêng gần đúng của GS đối với dây mảnh được xác định:

. (1.4.37)

Bởi vì khi , năng lượng liên kết của exciton tương ứng:

, (1.4.38)

năng lượng này lớn hơn năng lượng Rydberg của exciton trong hệ 3D rất nhiều, ít ra

đối với thế giam cầm vô hạn. Đối với các thế giam cầm thực như dây

GaAs/GaAlAs, có thể bằng .

1.4.4. Trường hợp hệ không chiều

Giả sử chấm được xem như quả cầu bán kính với hằng số điện môi

trong một vật liệu khác có hằng số điện môi là .

Đối với cặp điện tử-lỗ trống, người ta đưa vào nghiệm giả định [37]:

, (1.4.39)

và phương trình Schrödinger đối với cặp điện tử-lỗ trống trong chấm là:

22

, (1.4.40)

với điều kiện biên:

nếu hoặc . (1.4.41)

Phần động năng của hệ và phần năng lượng tương tác .

Trạng thái riêng và giá trị năng lượng riêng của điện tử trong QD được mô tả

bởi phương trình Schrödinger:

, (1.4.42)

với điều kiện biên:

khi . (1.4.43)

Tương tự, trạng thái riêng và giá trị năng lượng riêng của lỗ trống trong QD

được mô tả bởi phương trình Schrödinger:

, (1.4.44)

với điều kiện biên:

khi . (1.4.45)

Hàm sóng của điện tử và lỗ trống trong chấm lần lượt là:

, (1.4.46)

ở đây là hàm Bessel cầu và là hàm cầu điều hòa.

. (1.4.47)

Điều kiện biên (1.4.43) và (1.4.45) được thỏa mãn nếu:

với

23

(1.4.48)

Đưa (1.4.46) và (1.4.47) lần lượt vào phương trình (1.4.42) và (1.4.44), biểu

thức năng lượng gián đoạn thu được là:

, (1.4.49)

. (1.4.50)

Do đó, khi bỏ qua năng lượng tương tác Coulomb giữa điện tử và lỗ trống,

năng lượng của exciton trong QD là:

, (1.4.51)

với là khối lượng rút gọn: .

Ở GS , ta có , năng lượng của exciton trong chấm ở GS là:

. (1.4.52)

Trường hợp có tính đến tương tác của điện tử và lỗ trống, một cách gần đúng

có thể xem như lỗ trống chuyển động trong trường của điện tử. Khi đó năng lượng

của exciton khi tính đến tương tác giữa hai hạt là [8]:

. (1.4.53)

Số hạng thứ hai trong biểu thức (1.4.53) chính là năng lượng liên kết của

exciton trong QD ở GS:

. (1.4.54)

Vì , do đó , bán kính chấm càng giảm thì năng lượng

liên kết càng tăng. Năng lượng này lớn hơn rất nhiều so với năng lượng liên kết của

exciton ở GS trong hệ 3D ( ), 2D ( ), và 1D ( ).

24

1.5. BIEXCITON LOẠI 1 TRONG CÁC HỆ THẤP CHIỀU

1.5.1. Biexciton trong giếng lượng tử

Toán tử Hamiltonian đối với biexciton gồm 4 hạt tải điện, hai electrron và hai

lỗ trống, có thể được viết như sau [88]:

, (1.5.1)

trong đó và lần lượt là khối lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống.

, (1.5.2)

ở đây là thế tương tác Coulomb giữa các hạt mang điện i và j

biểu thị cho hai điện tử và hai lỗ trống trong biexciton:

, (1.5.3)

với là hằng số điện môi của vật liệu.

Hình 1.5. Mô hình biexciton hai chiều giam giữ trong giếng lượng tử có bề rộng hẹp so với kích thước của biexciton [88].

Với mô hình biexciton 2D này, tọa độ tương đối có thể được viết:

, (1.5.4)

, (1.5.5)

25

, (1.5.6)

ở đây và là hai vectơ đơn vị song song với hai cạnh gần kề nhau của hình vuông

có thể được xem tương đương với hai trục x và y trong mặt phẳng (x, y) hay mặt

phẳng của QW. Hiển nhiên là , và . Bây giờ biến đổi

tọa độ điện tử và lỗ trống sang tọa độ tương đối và tọa độ khối tâm được định nghĩa:

, (1.5.7)

với là khối lượng hiệu dụng tổng cộng của biexciton,

Hamiltonian (1.5.1) trở thành:

, (1.5.8)

ở đây : , và . và là

các toán tử Laplace tương ứng với tọa độ tương đối giữa điện tử và lỗ trống

( ), giữa điện tử và điện tử ( ), giữa lỗ trống và lỗ trống ( ), và

tương ứng với tọa độ khối tâm .

Để tính giá trị riêng của năng lượng biexciton, số hạng thứ nhất của (1.5.8) có

thể bỏ qua là toán tử động năng của sự dịch chuyển khối tâm. Phần còn lại của

Hamiltonian (1.5.8) có thể được viết trong tọa độ cầu bằng cách chọn gốc tọa độ tại

tâm của vòng tròn trong đó cấu trúc vuông đối xứng của biexciton nội tiếp (Hình

1.5). Điều này có thể áp dụng để biến đổi tọa độ tương đối như sau:

, (1.5.9)

và

, (1.5.10)

ở đây là bán kính của đường tròn.

Để tính toán năng lượng liên kết của exciton giam giữ trong không gian

chiều, , sử dụng phương trình (1.5.9), biến đổi và viết Hamiltonian (1.5.8)

trong tọa độ cầu như là một hàm của thông số chiều :

26

, (1.5.11)

ở đây khối lượng rút gọn và hằng số điện môi là:

. (1.5.12)

Năng lượng liên kết của exciton đơn trong vật liệu chiều có được bằng cách

giải phương trình Schrödinger sau:

, (1.5.13)

trong đó

, (1.5.14)

và là năng lượng cấm của vật liệu. và lần lượt là giá trị riêng của

năng lượng và hàm riêng của exciton. Nghiệm của phương trình (1.5.13) là:

. (1.5.15)

Bán kính Bohr tương ứng của exciton là:

, (1.5.16)

ở đây và , và lần lượt là hằng số Rydberg và

bán kính Bohr, là khối lượng điện tử tự do. Từ (1.5.15), năng lượng liên kết của

exciton bị giam giữ trong không gian chiều là:

. (1.5.17)

phụ thuộc vào , bởi vì , do đó có thể viết

năng lượng liên kết (1.5.17) là hàm của là:

. (1.5.18)

27

Bây giờ để tính toán năng lượng liên kết của biexciton 2D, sử dụng

Hamiltonian của biexciton (1.5.11) và giải phương trình Schrödinger sau:

, (1.5.19)

ở đây và là giá trị riêng năng lượng và hàm riêng của biexciton. Vì

phương trình (1.5.19) tương tự như phương trình (1.5.13), giải tương tự thu được

giá trị riêng năng lượng của biexciton là:

, (1.5.20)

và bán kính Bohr tương ứng của biexciton là , ở đây

và .

Năng lượng liên kết của biexciton được xác định là:

. (1.5.21)

Thay (1.5.15) và (1.5.20) vào (1.5.21):

. (1.5.22)

Sử dụng phương trình (1.5.12) và định nghĩa của vào (1.5.22):

. (1.5.23)

. (1.5.24)

Để đơn giản, đặt , từ đó cho thấy rằng giá trị của có được

trong trường hợp 2D phù hợp với giá trị thực nghiệm [11,29] là khoảng [88].

1.5.2. Biexciton trong ống nanô

Một cách gần đúng, các điện tử và lỗ trống trong ống nanô được xem như các

hạt tải bị giam cầm trên bề mặt của hình trụ dài vô hạn bán kính như Hình 1.6.

28

Đối với hình trụ đủ hẹp ( , bán kính Bohr hiệu dụng), các hạt tải bố trí xung

quanh chu vi của hình trụ và tương tác Coulomb hiệu dụng có thể được thiết lập

như sau [83]:

(1.5.25)

Hình 1.6. Cấu trúc hình học của trạng thái biexciton trên bề mặt của hình trụ [83].

Khi bỏ qua sự dịch chuyển của khối tâm và giả sử khối lượng của điện tử và lỗ

trống là như nhau, Hamiltonian của biexciton được viết như sau:

(1.5.26)

ở đây và là khoảng cách điện tử-lỗ trống đối với một exciton riêng lẻ và là

khoảng cách giữa các lỗ trống và hai cặp. Hamiltonian ở trên được viết trong hệ đơn

vị exciton tự nhiên, nghĩa là độ dài và năng lượng được đo trong hệ đơn vị của bán

kính Bohr hiệu dụng và hằng số Rydberg .

Để được trạng thái riêng của các Hamiltonian này, lưu ý sự đối xứng sau:

. Do đó khi khai triển hàm sóng

của biexciton có dạng:

, (1.5.27)

29

ở đây là hàm chẵn được chọn là hàm Gauss . Vì vậy có thể rút

gọn bài toán về phương trình tìm giá trị riêng dưới dạng ma trận:

, (1.5.28)

ở đây bao gồm các phần tử ma trận chồng phủ, động năng và thế năng.

Tất cả các khoảng cách và năng lượng ở trên đều tính theo đơn vị là bán kính

Bohr hiệu dụng và hằng số Rydberg hiệu dụng ,

ở đây là hàm điện môi và là khối lượng hiệu dụng rút gọn với là

khối lượng hạt tải hiệu dụng (điện tử hoặc lỗ trống).

Năng lượng liên kết của biexciton được biểu diễn trên Hình 1.7, với

, là năng lượng liên kết của một exciton và là giá trị riêng

từ (1.5.28). Đường liền nét trên Hình 1.7 phù hợp với công thức với

. Vậy năng lượng liên kết của biexciton tỉ lệ nghịch theo :

. (1.5.29)

Hình 1.7. Năng lượng liên kết của biexciton trong ống nanô [83].

Nói cách khác, năng lượng liên kết của biexciton tỉ lệ nghịch với bán kính ống

nanô, năng lượng này tăng khi bán kính ống giảm.

30

1.5.3. Biexciton trong chấm lượng tử

Xét trạng thái cặp điện tử-lỗ trống trường hợp đơn giản khi thế giam cầm vô

hạn và trong giới hạn giam cầm mạnh , với là bán kính QD, là bán

kính Bohr của exciton khối [8].

, (1.5.30)

với là hằng số điện môi; là khối lượng rút gọn của cặp điện tử-lỗ trống.

. (1.5.31)

Vì các điện tử và lỗ trống được tạo ra hay bị phá hủy từng cặp, nên có thể xét

hệ cùng số điện tử và lỗ trống.

Hamiltonian mô tả hệ này là:

, (1.5.32)

với động năng và thế năng lần lượt là:

, (1.5.33)

(1.5.34)

trong đó là năng lượng tương tác Coulomb của hai hạt mang điện tích

đặt trong hình cầu điện môi. Trạng thái riêng của hệ điện tử-lỗ trống bị giam cầm

thỏa mãn điều kiện biên:

, (1.5.35)

với mọi .

Hơn nữa, đơn vị của năng lượng là:

31

, (1.5.36)

với là năng lượng Ryberg Exciton:

. `(1.5.37)

Đưa vào thông số không thứ nguyên:

. (1.5.38)

Chuyển sang biến không thứ nguyên với đơn vị độ dài là :

, (1.5.39)

với là vectơ không thứ nguyên.

Thay (1.5.37), (1.5.38), và (1.5.39) vào phương trình (1.5.33), kết quả là:

. (1.5.40)

chỉ phụ thuộc vào tỉ số giữa khối lượng của điện tử và lỗ trống.

Năng lượng tương tác Coulomb hiệu dụng là:

. (1.5.41)

Hàm này chỉ phụ thuộc vào tham số là tỉ số giữa hai hằng số điện môi

trong và ngoài QD.

Đưa (1.5.40) và (1.5.41) vào (1.5.32), hàm Hamiltonian mô tả hệ được viết lại:

, (1.5.42)

với:

. (1.5.43)

Điều kiện biên của hàm sóng trong hệ đơn vị này là:

32

, (1.5.44)

với mọi .

Với bài toán một cặp điện tử - lỗ trống:

(1.5.45)

trong đó, (hoặc ) thay cho một tập hợp các số lượng tử trạng thái ( ) của

một hạt. Số 0 ứng với bộ số mô tả GS của một hạt.

Đối với bài toán hai cặp điện tử - lỗ trống:

. (1.5.46)

Để thuận lợi, chọn gốc năng lượng là mức thấp nhất .

Ký hiệu:

. (1.5.47)

Năng lượng của một cặp điện tử - lỗ trống ở GS là:

(1.5.48)

Tương tự, năng lượng của hai cặp điện tử-lỗ trống ở GS là:

(1.5.49)

33

Năng lượng liên kết của biexciton được xác định:

. (1.5.50)

Từ phương trình (1.5.48) và (1.5.49), triệt tiêu khi tính đến gần đúng bậc

không và gần đúng bậc nhất của lý thuyết nhiễu loạn và có một giá trị xác định khi

tính đến gần đúng bậc hai của lý thuyết nhiễu loạn.

. (1.5.51)

Hình 1.8 cho thấy, khi tỉ số khối lượng và tỉ số hằng số điện môi

thì năng lượng liên kết phân tử lớn hơn năng lượng Rydberg exciton khối.

Hiệu ứng phân cực điện môi cũng đóng vai trò quan trọng, nó làm cho năng lượng

liên kết khi (có phân cực) tăng hai lần so với khi (không phân cực)

(Hình 1.9).

Hình 1.8. Năng lượng liên kết của biexciton khi tỉ số khối lượng me/mh 0,1 (đường 1); 0,2 (đường 2); 1 (đường 3). Đường đứt nét cho thấy kết quả của gần đúng bậc 3 theo lý thuyết

nhiễu loạn [8].

34

Hình 1.9. Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào bán kính chấm khi (đường liền nét); (đường đứt nét) [8].

Ta có hàm thực nghiệm về năng lượng liên kết của biexciton trong chấm

lượng tử [116]:

, (1.5.52)

trong đó là năng lượng liên kết của biexciton, là bán kính chấm lượng tử,

là năng lượng liên kết của biexciton trong bán dẫn khối, và là các thông

số thích hợp.

Như vậy, kết quả tính số theo mô hình lý thuyết (Hình 1.9) hoàn toàn phù

hợp với hàm thực nghiệm, năng lượng liên kết của biexciton trong chấm lượng tử

phụ thuộc vào kích thước chấm, năng lượng này tăng khi kích thước chấm giảm.

35

1.6. KẾT LUẬN CHƯƠNG 1

Chương 1 trình bày về các cấu trúc hệ thấp chiều và hành vi của điện tử trong

hệ thấp chiều.

Đối với không gian 3D thông thường, chẳng hạn như điện tử trong bán dẫn

khối thì phổ năng lượng là một dải parabol liên tục. Khi số chiều hiệu dụng càng

giảm dần, năng lượng của điện tử càng bị lượng tử hóa. Cụ thể, với điện tử trong hệ

2D phổ năng lượng bị tách ra thành các dải parabol riêng biệt (ứng với mỗi giá trị

của ta có một dải parabol. Đối với điện tử trong hệ 1D, phổ năng lượng cũng là

các dải parabol, tuy nhiên ở đây có sự phân kỳ rõ rệt hơn (sự phân kỳ này phụ thuộc

vào hai số lượng tử là và ). Khi số chiều hiệu dụng bằng không, năng lượng của

hệ bị lượng tử hóa mạnh nhất, phổ năng lượng không còn là các dải con liên tục mà

bị tách ra thành các mức gián đoạn.

Chương 1 còn trình bày đại cương về exciton và biexciton, sự hình thành

exciton và biexciton trong các hệ thấp chiều, phân loại exciton và biexciton theo

không gian tọa độ và không gian pha.

Trên cơ sở đó, trình bày những kết quả nghiên cứu trên thế giới về trạng thái

và năng lượng liên kết của exciton loại 1 trong các hệ thấp chiều.

Năng lượng liên kết của exciton tăng lên rõ rệt khi số chiều hiệu dụng giảm

dần. Các tính toán cho thấy, năng lượng liên kết ở GS của exciton trong bán dẫn

khối (3D) là , trong hệ 2D năng lượng này tăng gấp 4 lần, còn trong hệ 1D và hệ

0D năng lượng này tăng tỉ lệ nghịch với kích thước của hệ. Đặc biệt, trong QD,

năng lượng liên kết của exciton càng tăng nhanh khi bán kính chấm giảm.

Ngoài ra, chương 1 còn đề cập đến một số kết quả nghiên cứu về biexciton loại

1 trong các hệ thấp chiều.

Đối với biexciton 2D, tỉ số giữa năng lượng liên kết của biexciton 2D và exciton

2D là . Giá trị này phù hợp với giá trị thực nghiệm là

36

do Birkedal và cộng sự tiến hành (1996) đối với biexciton lỗ trống nặng

trong QW GaAs.

Các nghiên cứu biexciton trước đó trên vật liệu Q1D khác như QWs, kết quả

tương tự như với ống nanô. Kết quả cho thấy, năng lượng liên kết của biexciton trong

ống nanô tỉ lệ nghịch với bán kính của ống.

Đối với biexciton 0D (QD), năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào tỉ

số khối lượng điện tử-lỗ trống và tỉ số hằng số điện môi chấm-mạng. Đặc biệt giá trị

này tăng lên rõ rệt khi bán kính của chấm giảm.

37

Chương 2. EXCITON VÀ BIEXCITON LOẠI 2 TRONG

HỆ HAI CHẤM LƯỢNG TỬ

2.1. MÁY TÍNH LƯỢNG TỬ

Khái niệm lý thuyết trừu tượng “quantum entanglement - vướng mắc lượng

tử” do Einstein đưa ra năm 1935, ngày nay đã có được ứng dụng thực tiễn to lớn và

trở thành nền tảng để phát triển một lĩnh vực mới vô cùng quan trọng là Tin lượng

tử (bao gồm Truyền thông, Tính toán, và Lưu trữ lượng tử). Trong lĩnh vực tính

toán lượng tử, các nước lớn đang tập trung đầu tư nghiên cứu và thiết kế các mô

hình lý thuyết của máy tính lượng tử (QC) với kỳ vọng trong những năm gần đây sẽ

sản xuất ra những chiếc máy tính lượng tử đầu tiên.

Hình 2.1. Nguyên lý hoạt động của máy tính lượng tử [119].

38

Máy tính thông thường làm việc với bit cổ điển, tại một thời điểm một bit có

thể nhận một trong hai giá trị, 0 hoặc 1 (đúng hoặc sai, có hoặc không). Máy tính

lượng tử làm việc với qubit (bit lượng tử) là sự chồng chập với một xác xuất nào đó

của các trạng thái nói trên, nghĩa là ở cùng thời điểm một qubit có thể nhận cả hai

giá trị 0 và 1 (Hình 2.1). Do đó, tốc độ xử lý thông tin của máy tính lượng tử vượt

trội hơn rất nhiều so với máy tính cổ điển.

Hai loại máy tính lượng tử có triển vọng nhất của công nghệ nanô là máy tính

lượng tử sử dụng spin và máy tính lượng tử quang trong hệ hai exciton liên kết (có

entanglement). Đây là các máy tính lượng tử bán dẫn. Trong máy tính lượng tử spin

thì các qubit là các trạng thái spin của điện tử. Ưu điểm của loại máy này là sử dụng

được điểm mạnh của máy tính cộng hưởng từ hạt nhân, nhược điểm là khó điều

khiển. Máy tính lượng tử quang sử dụng các trạng thái photon (exciton) làm qubit.

Ưu điểm của loại máy này là tương đối dễ điều khiển, hơn nữa trong truyền thông

lượng tử thì photon là đang có nhiều thành công nhất. Nhược điểm là thời gian làm

việc quá ngắn do photon tương tác mạnh với môi trường. Người ta hy vọng sẽ chế

tạo ra các máy tính lượng tử bán dẫn bằng chính các bán dẫn trong công nghiệp điện

tử hiện nay (Si, Ge, GaAs...). Nhiều phòng thí nghiệm mạnh trên thế giới đang đưa

ra những mẫu thiết kế máy tính lượng tử bán dẫn mới với độ hoàn thiện ngày càng

cao hơn.

2.1.1. Mô hình máy tính lượng tử spin

Mẫu thiết kế máy tính lượng tử spin từ cặp QD dựa trên công nghệ Si, Ge và

GaAs đã và đang là nền tảng của công nghiệp điện tử - viễn thông hiện đại [33, 34,

47]. Đây cũng chính là một ứng dụng của công nghệ mới spin tử (spintronics). Mô

hình máy tính lượng tử này cho phép sử dụng spin thật của điện tử. Do tương

tác Coulomb và nguyên lý loại trừ Pauli, trạng thái cơ sở có năng lượng thấp nhất

của cặp điện tử liên kết là Singlet có độ vướng víu lượng tử cao. Trạng thái kích

thích đầu tiên có năng lượng cao hơn một chút do tương tác Coulomb đẩy là trạng

thái Triplet của cặp điện tử. Các mức kích thích cao hơn nữa nằm cách xa 2 mức

thấp nhất nói trên bởi một khe cấm rộng do hiệu ứng cầm tù lượng tử. Ta có mô

39

hình hai QD liên kết với một điện tử trong mỗi chấm, các điện tử bị cầm tù theo mặt

phẳng bởi thế cầm tù parabol tương ứng với kết quả thực nghiệm. Giả sử

khoảng cách giữa hai chấm là lớn , trong đó là bán kính Bohr hiệu

dụng của QD đơn. Sự thay đổi khoảng cách giữa các QD tương đương với sự thay

đổi của bờ rào thế (điều này có thể thực hiện được trên thực nghiệm bằng cách đặt

thêm một điện trường vào cực cổng giữa hai QD), và ngược lại. Trong mô hình

này, tác động của điện thế này được đặc trưng bởi sự thay đổi của khoảng cách hiệu

dụng giữa hai QD giống hệt nhau. Giá trị của thông số tương tác trao đổi (còn

gọi là thông số kết cặp) có thể tính được trong gần đúng Heitler-London:

(2.1.1)

trong đó là khoảng cách trong hệ không đơn vị, và là các thông số đặc

trưng cho từ trường ngoài và tương tác Coulomb, khi từ trường bằng không thì

. Giá trị của thông số kết cặp giảm rất nhanh theo định luật hàm mũ

khi tăng khoảng cách giữa hai QD, ngược lại tăng rất nhanh khi

khoảng cách giảm. Điều này dẫn đến những khó khăn trong thiết kế và chế tạo mô

hình thật của máy tính lượng tử. Việc chế tạo các máy tính analog hoạt động trên

nguyên lý spin của điện tử gặp khó khăn do phụ thuộc vào thế quá mạnh (theo

định luật ). Chỉ cần thay đổi rất nhỏ điện thế đặt vào thì đã thay đổi rất

nhiều. Bởi vậy sai số nhỏ của sẽ gây ra sai số lớn trong và dẫn đến sai số rất

lớn trong thực hiện tính toán. Để vượt qua khó khăn này nhóm tác giả [33, 34] đã

đưa ra kỹ thuật chuẩn số hoá bít lượng tử sử dụng cực trị của theo (điểm

) dựa trên ý tưởng không để các điện tử đi đối đầu nhau trực tiếp như

trong các mẫu thiết kế truyền thống mà đi sượt qua nhau với sự thêm vào của các

cổng nhúng (Plunger gate). Thế đặt trên các cổng phụ đẩy các điện tử vào các

đỉnh (off) có khoảng cách xa nhau nhất hoặc vào các điểm giữa (on) gần nhau nhất.

Các cổng phụ này có thể hoạt động rất nhanh (siêu cao tần) mà vẫn bảo đảm máy

40

tính lượng tử hoạt động tốt do kỹ thuật chuẩn số hoá cho phép không nhạy cảm

với thế cổng phụ . Phát triển ý tưởng trong các bài báo [33, 34] về các chế độ làm

việc của máy tính lượng tử: tương tự (analog) và chuẩn số hoá (quasi-digital), trong

[4] đưa ra thêm một trường hợp mới là chế độ số hoá tốt (good analog) với đường

dáng điệu là hàm tuyến tính theo là độ dài theo đường bắt đầu từ điểm ,

tức là . Đường đi của trường hợp tương tự hoá tốt sẽ là đường xoắn ốc

trên mặt phẳng . Khi đó đường đi tương ứng sẽ là đường

xoắn ốc “leo núi” spiral trên mặt . Đại lượng đặc trưng cho

khả năng làm việc của thiết bị tính toán lượng tử đối với sai số của thế . Để máy

tính lượng tử làm việc tốt thì cần nhỏ. Theo kết quả tính toán của các tác giả khác

thì trong trường hợp tương tự thông thường giá trị khá lớn . Với

thiết kế chuẩn số hoá giảm được đáng kể giá trị chỉ còn có giá trị vài phần trăm:

, còn trong trường hợp số hoá tốt . Ý tưởng sử dụng từ trường

cũng đã được đưa ra trong [98] có thể tìm được điều kiện cho phép máy tính lượng

tử spin hoạt động tốt hơn.

2.1.2. Mô hình máy tính lượng tử quang

Trong những năm gần đây, một mô hình máy tính lượng tử khác đang thu hút

được sự chú ý là máy tính lượng tử quang [54, 64]. Thay vì các trạng thái của điện

tử, người ta sử dụng các trạng thái của photon hoặc của giả hạt trong chất rắn liên

quan đến nó là exciton. Mô hình máy tính lượng tử quang sử dụng 2 exciton nằm

trong 2 QD (quantum dot) hay các lớp graphene là mô hình có nhiều hứa hẹn nhất.

Đại lượng quan trọng nhất của mô hình máy tính lượng tử quang, quyết định chế độ

và chất lượng làm việc của máy là thông số tương tác Förster đặc trưng cho sự

vướng mắc lượng tử giữa hai exciton. Nói chung việc tính là khó khăn và phức

tạp. Trong bài báo [64], với giả thiết hai chấm hình cầu bán kính với thế cầm tù

mạnh dạng parabol ( là nhỏ) và tương tác giữa 4 chuẩn hạt là thế Coulomb, các

tác giả đã tính được ở gới hạn khoảng cách giữa hai exciton là lớn hơn nhiều so

với kích thước của các chấm để áp dụng được gần đúng tương tác dipol-

41

dipol. Các tác giả cũng đã có được một số kết quả rất thú vị là giảm tỉ lệ

nghịch bậc ba với khoảng cách giữa các exciton, và các thông số đặc trưng cho

chấm (kích thước và hình dạng) và vật liệu tạo nên chấm có dạng “phân ly” nằm

trong hai thừa số khác nhau của . Trước khi xem xét thông số tương tác này, biểu

thị qua năng lượng liên kết của biexciton, trong các mô hình cặp chấm lượng tử và

graphene đa lớp, luận án thử đề xuất mô hình biexciton trong bán dẫn khối với thế

tương tác Morse.

2.1.3. Biexciton trong bán dẫn khối

Trong mục này, luận án xem xét mô hình biexciton trong bán dẫn khối tương

tự như phân tử Hydrogen với thế tương tác Morse. Từ đó đưa ra biểu thức tường

minh của năng lượng, so sánh kết quả đạt được với một số tác giả khác và với các

số liệu thực nghiệm.

* Thế Morse đối với phân tử Hydrogen

Lampert [51] đã đưa ra giả thuyết rằng trong bán dẫn có vùng cấm thẳng, một

exciton có thể liên kết với một exciton khác tạo thành biexciton tương tự như phân

tử Hydrogen. Bởi vì vào thời điểm đó, bài toán hệ 4 hạt là một bài toán phức tạp,

nên nhiều nghiên cứu về lý thuyết cũng như thực nghiệm đã bỏ qua bài toán này.

Ở đây, chúng tôi đề xuất thế hiệu dụng Morse cho tương tác của exciton-

exciton trong bán dẫn tương tự như trường hợp phân tử Hydrogen:

, (2.1.2)

với là khoảng cách trung bình giữa hai hạt nhân Hydrogen, là năng lượng

phân li, là thông số Morse được dùng để điều chỉnh độ rộng của giếng thế. Đặt

Rydberg Hydrogen và bán kính Bohr Hydrogen là đơn vị đối với chiều dài

và năng lượng, chúng ta có thể viết (2.1.2) dưới dạng không thứ nguyên như sau:

, (2.1.3)

với , và , . Ở đây, chúng tôi

biểu thị . Giải phương trình Schrödinger với thế Morse ở trên, chúng tôi

42

tìm được giá trị riêng của năng lượng trong hệ đơn vị Rydberg Hydrogen như

sau:

, (2.1.4)

với . Các thông số thế [59] đối với phân tử Hydrogen là:

, và (amu), ở đây là khối

lượng của proton và điện tử tự do. Chúng ta được tập hợp các thông số không thứ

nguyên của thế Morse . Đặt , ta

được năng lượng liên kết của phân tử Hydrogen .

* Thế Morse đối với phân tử exciton (biexciton)

Tương tự đối với tương tác exciton-exciton trong bán dẫn, chúng tôi đề xuất

thế hiệu dụng Morse có dạng:

, (2.1.5)

ở đây là khoảng cách trung bình giữa hai exciton, là năng lượng phân li,

là thông số Morse được dùng để điều chỉnh độ rộng của giếng thế. Đặt Rydberg

exciton và bán kính Bohr của exciton là đơn vị đối với chiều dài và năng

lượng, chúng ta có thể viết (2.1.5) dưới dạng không thứ nguyên như sau:

, (2.1.6)

với , và .

Dựa trên sự tương tự giữa phân tử Hydrogen và phân tử exciton, ta giả sử cả

hai trường hợp đều có cùng tập hợp các thông số không thứ nguyên của thế Morse:

(2.1.7)

Chúng ta được thế tương tác hiệu dụng Morse đối với biexciton:

. (2.1.8)

43

Thay thế ,

trong biểu thức (2.1.4), và đưa vào tỉ số khối lượng , chúng tôi được

biểu thức tương tự đối với các mức năng lượng của phân tử exciton (biexciton) như

một hàm của tỉ số khối lượng :

. (2.1.9)

Lưu ý rằng, đối với GS , là thừa số Haynes. Chúng tôi

đã tìm được năng lượng liên kết của phân tử exciton tại giới hạn

của Hydrogen ( ) và tại giới hạn của positronium ( ).

* So sánh với thực nghiệm và các lý thuyết khác

Hình 2.2. Thế tương tác exciton-exciton. Đường không liền nét và đường chấm lần lượt là kết quả của Heitler và London [40] và Brinkman [15].

Thế hiệu dụng Morse đối với tương tác exciton-exciton trong bán dẫn có vùng

cấm thẳng được biểu diễn như trên Hình 2.2.

44

Hình 2.3. Năng lượng liên kết của biexciton là hàm của (đường liền nét). Đường không liền nét và đường chấm lần lượt là kết quả của Akimoto và Hanamura [6] và

Brinkman [15].

Lưu ý rằng, kết quả của chúng tôi gần với đường cong của Heitler-London

quanh cực tiểu của thế, và được so sánh với kết quả của Brinkman khi khoảng cách

giữa các exciton lớn. Năng lượng liên kết của phân tử exciton

là hàm của tỉ số khối lượng được biểu diễn như trên

Hình 2.3.

Kết quả nghiên cứu có thể tóm tắt như sau:

(i) Năng lượng liên kết khi lớn hơn đáng kể so với kết quả của

các tác giả khác.

(ii) Độ dốc tại gần bằng không giống như các kết quả khác.

(iii) Tại , ta có dạng tiệm cận là:

. (2.1.10)

Điều này có thể được so sánh với của Brinkman

[15], và với của Wehner [105].

45

Tại giới hạn Hydrogen ( ), chúng tôi được kết quả , so

sánh với kết quả Brinkman [15], Bayrak [9], và còn phù hợp

với kết quả chính xác .

Tại giới hạn positronium chúng tôi thu được kết quả

lớn hơn đáng kể so với kết quả của các tác giả khác, so sánh

với kết quả của Hylleras và Ore [43], Akimoto và Hanamura [6],

Brinkman [15], nhưng vẫn còn xa so với kết quả thực nghiệm của

Haynes [38].

Chúng tôi vẽ trong hệ 0D đường cong biểu diễn năng lượng liên kết biexciton

(thừa số Haynes) , và năng lượng của trạng thái kích thích thứ nhất

(Hình 2.4).

Ở đây các giá trị thực nghiệm được vẽ đối với giới hạn của phân tử Hydrogen

, giới hạn phân tử positronium , và một vài bán

dẫn khác: ; ;

[15], và [59].

Hình 2.4. Các mức năng lượng của biexciton , và so sánh với số liệu thu được từ thực nghiệm.

46

2.2. EXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ

2.2.1. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử

QD là một hạt nhỏ (bán dẫn, kim loại, polime), có bán kính một hoặc vài

nanomet. Một hạt như vậy có thể chứa từ điện tử. Người ta có thể điều

khiển cấu tạo, kích thước, hình dáng của QD, số lượng các điện tử bên trong cũng

như điều khiển sự tương tác giữa các chấm một cách chính xác nhờ sử dụng các kỹ

thuật tiên tiến. Trong chấm, điện tử được giam giữ theo cả 3D gần giống như các

nguyên tử nên QD còn được gọi là nguyên tử nhân tạo.

Giống như nguyên tử, các mức năng lượng trong QD bị lượng tử hóa hoàn

toàn. Có một số mức năng lượng mà ở đó có thể điền vào một điện tử. Ưu điểm nổi

bật của QD là có thể thay đổi kích thước, hình dạng, cũng như số lượng điện tử bên

trong chấm.

Hình 2.5. Sơ đồ dải năng lượng của chấm lượng tử.

Năng lượng phát xạ của QD được cho bởi sự tách năng lượng giữa các trạng

thái giam giữ lượng tử cơ bản đối với các điện tử và lỗ trống. Khi bỏ qua năng

lượng liên kết của exciton, ta có:

, (2.2.1)

47

trong đó là năng lượng vùng cấm của chấm, và là năng lượng giam

cầm của điện tử và lỗ trống tính từ mép của giới hạn dải tương ứng (Hình 2.5).

phụ thuộc vào cấu tạo của QD, năng lượng giam cầm chủ yếu phụ thuộc vào các

gián đoạn của dải năng lượng. Việc điều chỉnh sự phát xạ có thể đạt được bằng cách

thay đổi cấu trúc.

Xét bài toán cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD (exciton loại 2), ta chọn

các QD có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng thế parabolic và

thế tương tác giữa chúng là thế “central-cell”. Để đơn giản, ta xét hai chấm có cùng

bán kính và nằm cách nhau một khoảng (Hình 2.6).

Mô hình hệ điện tử - lỗ trống trong hai QD cầu (exciton loại 2) có thể được mô

tả như sau:

Hình 2.6. Mô hình cặp điện tử-lỗ trống trong hai chấm lượng tử (exciton loại 2).

Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống nằm trong hai QD có dạng như sau:

(2.2.2)

trong đó là thế năng tương tác giữa điện tử và lỗ trống, , là khối

lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống, là thế cầm tù của QD đối với lỗ

trống, là thế cầm tù của QD đối với điện tử.

Thế cầm tù có dạng parabolic:

48

(2.2.3)

Thế tương tác Coulomb giữa hai hạt có dạng:

, (2.2.4)

với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng

số điện môi tương đối.

Lý thuyết khối lượng hiệu dụng cung cấp mô hình đơn giản để tính toán năng

lượng liên kết của exciton trong chấm lượng tử. Tuy nhiên trong chấm lượng tử nhỏ,

năng lượng liên kết của exciton tính theo phương pháp trên lại cho sai lệch khá lớn

[8]. Nguyên nhân là do thế tương tác Coulomb không còn chính xác khi

, bởi lẽ hằng số điện môi được sử dụng là hàm phụ thuộc vào tọa độ tương

đối giữa điện tử và lỗ trống.

Gần đây một số tác giả đã nghiên cứu bổ chính central-cell đối với Donor

trong bán dẫn nhằm lý giải cho các vấn đề của Donor. Dựa trên lý thuyết khối lượng

hiệu dụng, thay cho thế Coulomb người ta đưa vào thế dạng Coulomb có phạm vi

ngắn với hai số hạng điều khiển là độ rộng và phạm vi tác động của Donor. Đó

chính là bổ chính central-cell cho Donor. Vì các bài toán Donor và exciton cùng qua

tương tác Coulomb nên có thể mở rộng ý tưởng trên cho trường hợp exciton [96].

Thế central-cell có dạng như sau:

, (2.2.5)

trong đó và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi của thế trong

vùng central-cell.

Từ các nhận xét đó chúng tôi đưa ra mô hình thế central-cell cho trường hợp

bài toán exciton trong hai QD (exciton loại 2):

49

(2.2.6)

với là độ lớn điện tích của điện tử, là hằng số điện thẩm chân không, là hằng

số điện môi của vật liệu, và là các tham số đặc trưng cho cường độ và phạm vi

của thế trong vùng central-cell.

Biểu diễn và qua 2 tọa độ, tọa độ khối tâm và tọa độ tương đối :

(2.2.7)

Khi đó Hamiltonian của cặp điện tử - lỗ trống trong hai chấm sẽ là:

, (2.2.8)

trong đó: (khoảng cách giữa 2 QD) và thế

tương tác central-cell được viết lại:

, (2.2.9)

có dạng phân ly biến số theo và :

. (2.2.10)

Phần chuyển động khối tâm:

. (2.2.11)

Phần chuyển động tương đối:

. (2.2.12)

Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng:

50

. (2.2.13)

Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động tương đối có dạng:

. (2.2.14)

Hàm sóng của hệ điện tử - lỗ trống (exciton) được biểu diễn là tích của hai

hàm sóng: hàm sóng khối tâm và hàm sóng tương đối . Năng lượng toàn

phần của exciton sẽ là tổng của hai năng lượng và .

Phương trình (2.2.13) là phương trình mô tả dao động tử điều hòa, giải phương

trình ta thu được biểu thức của hàm sóng và năng lượng :

, (2.2.15)

trong đó là đa thức Hermit:

, (2.2.16)

với : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm.

Năng lượng riêng của chuyển động khối tâm là năng lượng riêng của dao động

tử điều hòa 3D:

, (2.2.17)

với là số lượng tử chính;

Năng lượng và hàm sóng ở GS của exciton đối với chuyển động khối tâm là:

(2.2.18)

51

Phương trình (2.2.14) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta

dùng phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương

đối của exciton trong hai QD ở GS.

Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác giữa điện tử - lỗ trống được coi

là một nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác thì (2.2.14) có dạng:

. (2.2.19)

Lời giải (2.2.19) là phương trình dao động điều hòa 3D quanh điểm .

Năng lượng:

, (2.2.20)

hàm sóng:

, (2.2.21)

với là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối.

Ở trạng thái cơ bản:

(2.2.22)

2.2.2. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử

Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của . Đây cũng chính

là năng lượng liên kết của cặp điện tử - lỗ trống trong hai QD (năng lượng liên kết

của exciton loại 2).

. (2.2.23)

Thay (2.2.9) và (2.2.22) vào (2.2.23) ta có:

52

. (2.2.24)

Chuyển qua hệ tọa độ cầu ta có:

. (2.2.25)

với độ lớn của vectơ:

, (2.2.26)

ở đây: .

Đưa vào hệ không thứ nguyên:

(2.2.27)

trong đó là bán kính Borh hiệu dụng của exciton khối.

Khi đó (2.2.24) có thể được viết lại như sau:

(2.2.28)

hay:

(2.2.29)

Biểu thức (2.2.29) cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai

QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm (biểu diễn qua ), bán kính hiệu

dụng của chuyển động tương đối (thể hiện qua ) và hằng số điện môi .

Trong hệ đơn vị là năng lượng của exciton khối ( ), năng lượng liên

kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm

53

(biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên Hình 2.7. Chúng tôi chọn giá trị của

các thông số .

0 2 4 6 8 10

da0

1

2

3

4

5

-ElkE0

Hình 2.7. Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai chấm lượng tử phụ thuộc vào khoảng cách ( ) giữa hai chấm.

Hình 2.7 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc tỉ lệ nghịch

với khoảng cách giữa hai chấm ( ). Năng lượng này tăng nhanh khi

khoảng cách giữa hai chấm giảm. Từ đồ thị cho thấy, khi tính đến giá trị tới hạn

(khoảng cách giữa hai chấm dần đến không), một cách gần đúng có thể xem

như trường hợp exciton trong một chấm lượng tử, giá trị của năng lượng liên kết là

. Kết quả này hoàn toàn phù hợp với kết quả thu được của bài toán

exciton trong một chấm lượng tử đã được trình bày ở phần tổng quan.

Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào bán kính

hiệu dụng (biểu diễn qua ) thể hiện bằng đồ thị như trên Hình 2.8. Chúng tôi

chọn giá trị của các thông số .

54

Hình 2.8. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối .

Năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD phụ thuộc vào hằng số

điện môi (bản chất của vật liệu) thể hiện qua kết quả tính số ở Hình 2.8. Chúng tôi

chọn giá trị của các thông số như sau:

.

0 2 4 6 8 10e

1

2

3

4

5- ElkHeVL

Hình 2.9. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng số điện môi .

55

Hình 2.9 cho thấy năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào hằng

số điện môi . Giá trị này tăng khi hằng số điện môi giảm.

Hình 2.10. Năng lượng liên kết của exciton loại 2 phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện môi .

Năng lượng liên kết của exciton loại hai trong hai QD phụ thuộc vào khoảng

cách giữa hai chấm (phụ thuộc vào ) và hằng số điện môi (bản chất vật liệu) thể

hiện qua kết quả tính số trên Hình 2.10.

Như vậy năng lượng liên kết của exciton loại 2 trong hai QD tỉ lệ nghịch với

khoảng cách giữa hai chấm và hằng số điện môi chấm mạng. Dựa vào điều này cho

thấy, có thể điều chỉnh cấu trúc của vật liệu thấp chiều để tăng năng lượng liên kết

của exciton.

* Nhận xét kết quả:

Với mô hình exciton xiên theo vùng cấm, các tác giả Tomasulo và

Kamakrishna [95] đã cho thấy năng lượng liên kết của exciton xiên phụ thuộc vào

khoảng cách giữa điện tử và lỗ trống (Hình 2.11).

Năng lượng liên kết tăng theo sự giảm của khoảng cách giữa điện tử và lỗ

trống.

56

Hình 2.11. Năng lượng liên kết của exciton loại hai phụ thuộc tỉ lệ nghịch với kích thước chấm theo Tomasulo và Ramakrishna [95].

Với mô hình exciton xiên ở các mặt tiếp giáp [66], kết quả được mô tả như

trên Hình 2.12.

Hình 2.12. Năng lượng của exciton tiếp giáp phụ thuộc vào [66].

Như vậy kết quả chúng tôi thu được cũng gần với kết quả của các tác giả khác

[66, 95], ngoài việc cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng liên kết của exciton loại

2 vào khoảng cách giữa hai chấm, vào bán kính hiệu dụng của chuyển động tương

57

đối, kết quả còn cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng này vào hằng số điện môi

chấm mạng.

2.3. BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ CÙNG KÍCH

THƯỚC

2.3.1. Mô hình biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước

Xét bài toán 2 exciton nằm trong hai QD, để đơn giản ta chọn các QD có dạng

hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng parabolic, hai chấm có cùng bán

kính và nằm cách nhau một khoảng được minh họa như trên Hình 2.13.

Trạng thái tương tác giữa hai exciton tương tự như hai nguyên tử trong phân

tử Hydrogen, nhưng khác biệt ở chỗ hai exciton bị giam cầm bởi thế parabolic trong

hai QD cầu. Hệ hai exciton trong hai QD cầu có thể được tả như sau:

Hình 2.13. Mô hình hai exciton nằm trong hai chấm lượng tử.

Tương tác của hai exciton trong hai chấm được xác định qua Hamiltonian có

dạng như sau:

, (2.3.1)

trong đó là thế năng tương tác giữa hai exciton, là các vectơ được

tính từ gốc tọa độ đến khối tâm của exciton 1 và exciton 2, là khối lượng hiệu

58

dụng của mỗi exciton ), là thế cầm tù của QD 1,

là thế cầm tù của QD 2.

Thế cầm tù có dạng parabolic:

(2.3.2)

Bây giờ ta biểu diễn và qua hai tọa độ: tọa độ khối tâm và tọa độ tương

đối :

(2.3.3)

Khi đó Hamiltonian của hệ hai exciton trong hai chấm sẽ là:

, (2.3.4)

trong đó: (khoảng cách giữa 2 QD).

H có dạng phân ly biến số theo và :

. (2.3.5)

Phần chuyển động khối tâm:

. (2.3.6)

Phần chuyển động tương đối:

. (2.3.7)

Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động khối tâm có dạng:

. (2.3.8)

59

Phương trình Schrödinger cho phần chuyển động tương đối có dạng:

. (2.3.9)

Hàm sóng của hệ hai exciton (biexciton) được biểu diễn là tích của hai hàm

sóng: hàm sóng khối tâm và hàm sóng tương đối . Năng lượng toàn phần

của biexciton sẽ là tổng của hai năng lượng và .

2.3.2. Năng lượng của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng kích thước

khi chưa tính đến thế tương tác

Phương trình (2.3.8) là phương trình mô tả dao động tử điều hòa. Đây là bài

toán mô tả chuyển động khối tâm của hệ hai hạt tương tự như trường hợp exciton,

do đó ta cũng thu được biểu thức hàm sóng và năng lượng :

, (2.3.10)

trong đó là đa thức Hermit:

, (2.3.11)

với : là bán kính hiệu dụng của chuyển động khối tâm.

Năng lượng riêng của chuyển động khối tâm:

, (2.3.12)

với là số lượng tử chính;

Năng lượng và hàm sóng của hệ biexciton ở GS đối với chuyển động khối tâm

là:

(2.3.13)

60

Phương trình (2.3.9) của chuyển động tương đối không thể giải chính xác. Ta

dùng phương pháp nhiễu loạn để xác định năng lượng của phần chuyển động tương

đối của biexciton trong QD ở GS.

Giả sử thế cầm tù là mạnh, thế tương tác giữa hai exciton được coi là một

nhiễu loạn. Khi chưa tính đến thế tương tác thì (2.3.9) có dạng:

. (2.3.14)

Lời giải (2.3.14) sẽ là dao động điều hòa 3D quanh điểm , tương tự như phần

chuyển động tương đối của bài toán exciton (bài toán hệ hai hạt).

Năng lượng:

. (2.3.15)

Hàm sóng:

, (2.3.16)

với là bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối.

Ở trạng thái cơ bản:

(2.3.17)

2.3.3. Năng lượng liên kết của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử cùng

kích thước

Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để tính yếu tố ma trận của . Đây cũng chính

là năng lượng liên kết của hai exciton trong hai QD (hay chính là thông số tương tác

Förster ):

. (2.3.18)

61

Làm phép đổi biến , khi đó năng lượng liên kết hay thông số

Förster sẽ là:

. (2.3.19)

Bài toán về biexciton trong bán dẫn khối cho thấy, việc sử dụng thế Morse cho

tương tác exciton đã đem lại nhiều kết quả gần với thực nghiệm. Từ nhận xét đó,

chúng tôi áp dụng mô hình thế Morse cho bài toán tương tác giữa hai exciton trong

hai QD.

Ở đây Thế Morse có dạng như sau:

, (2.3.20)

với , là điểm cực tiểu, là độ sâu của thế, là thông số của

thế Morse.

Thế Morse được biểu diễn như hình vẽ:

Hình 2.14. Đường biểu diễn của thế Morse.

Đặt:

. (2.3.21)

Khi đó thế Morse được viết lại như sau:

. (2.3.22)

62

Năng lượng liên kết của biexciton sẽ là:

. (2.3.23)

Thay hàm sóng ở GS vào ta có:

. (2.3.24)

Ta có: ; với .

được viết lại như sau:

. (2.3.25)

Trong tọa độ cầu được lấy theo , do đó ta có:

(2.3.26)

Đưa vào hệ không thứ nguyên:

, (2.3.27)

khi đó được viết lại như sau:

(2.3.28)

Tích phân này không thể tính chính xác bằng giải tích, do đó ta phải tính số.

Để đơn giản ta chọn . Thay đổi các giá trị bằng cách thay đổi giá trị

của , hay thay đổi khoảng cách giữa hai chấm. Sự phụ thuộc của năng lượng liên

kết biexciton vào khoảng cách giữa hai chấm ( ) thể hiện ở Hình 2.15.

63

Hình 2.15. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác Morse phụ thuộc vào .

Hình 2.15 cho thấy rằng năng lượng liên kết của biexciton trong hai QD tăng

khi khoảng cách giữa hai chấm giảm.

Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào bán kính hiệu dụng

( ) của hệ QD thể hiện ở Hình 2.16. Năng lượng này tăng khi bán kính hiệu

dụng của hệ QD giảm.

Hình 2.16. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác Morse phụ thuộc vào .

64

Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc tỉ lệ nghịch vào kích thước hiệu

dụng ( ) và khoảng cách của hai QD thể hiện ở Hình 2.17.

Hình 2.17. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm với thế tương tác Morse theo và .

Một cách gần đúng, ta cũng có thể tính tích phân (2.3.28). Vì tích phân

(2.3.28) chỉ cho đóng góp chủ yếu khi , nên nếu ta

có thể dùng khai triển:

(2.3.29)

Đưa khai triển (2.3.29) vào (2.3.28) ta được:

. (2.3.30)

Tính tích phân loại:

65

(2.3.31)

trong đó:

. (2.3.32)

Ta được kết quả:

. (2.3.33)

Khi đó:

. (2.3.34)

Khi đó ta tính được giá trị của như sau:

. (2.3.35)

Hình 2.18. Năng lượng liên kết của hai exciton nằm trong hai chấm khi tính gần đúng được biểu diễn theo (giả sử ).

66

Năng lượng liên kết của biexciton khi tính gần đúng tỉ lệ nghịch với khoảng

cách giữa hai QD thể hiện ở Hình 2.18 (giả sử ).

Thay vào biểu

thức (2.3.35) ta được:

. (2.3.36)

ở đây .

Hai đại lượng này phụ thuộc vào các tính chất vật liệu và cấu trúc hình học (hình

dạng, kích thước) của các QD.

* Từ các kết quả tính toán trên, ta có các nhận xét sau:

- Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc kích thước hiệu dụng của QD,

năng lượng này tăng khi giảm ( giảm). Bán kính hiệu dụng phụ thuộc vật liệu

qua và kích thước của QD qua .

- Năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc vào khoảng cách giữa hai chấm,

tỉ lệ với , tăng rất nhanh khi giảm ( giảm). Theo một nghiên cứu khác

[64], với tương tác giữa 4 chuẩn hạt là thế Coulomb, các tác giả đã tính được năng

lượng liên kết ở giới hạn khoảng cách giữa hai exciton là lớn hơn nhiều so với kích

thước của các chấm . Kết quả cho thấy ( có ý nghĩa như thông

số tương tác Förster [64]), giảm tỉ lệ nghịch bậc ba với khoảng cách giữa các

exciton. So sánh với kết quả của luận văn, , được tính đơn giản

hơn nhưng kết quả có thể được áp dụng cho cả trường hợp hai chấm gần nhau hơn

.

2.4. BIEXCITON LOẠI 2 TRONG HAI CHẤM LƯỢNG TỬ CÓ KÍCH

THƯỚC KHÁC NHAU

2.4.1. Mô hình biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử có kích thước khác

nhau

67

Xuất phát từ mô hình biexciton trong hai QD (luận văn thạc sĩ [1]), xét bài

toán 2 exciton tách rời nhau theo phương x của cấu trúc hệ QD. Để đơn giản, chúng

tôi chọn các QD có dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng parabolic,

hai chấm có kích thước khác nhau, giả sử QD 1 rộng hơn QD 2 ( ), và nằm

cách nhau một khoảng (Hình 2.19).

Hình 2.19. Mô hình biexciton trong hai chấm lượng tử khác kích thước.

Hamiltonian của hệ hai exciton trong hai QD cầu có kích thước khác nhau có

thể được viết như sau:

, (2.4.1)

ở đây là các chỉ số chỉ exciton 1 và exciton 2, là các vectơ xung lượng

và tọa độ, là khối lượng hiệu dụng của exciton, là khối lượng

hiệu dụng của điện tử và lỗ trống trong QD, là thế hiệu dụng của tương

tác exciton-exciton, là vị trí của QD 1 và 2, là thế giam cầm parabolic:

, (2.4.2)

ở đây là tần số được định nghĩa bởi bán kính hiệu dụng của QD cầu .

. (2.4.3)

Phương trình (2.4.1) có thể được giải tương tự như bài toán hệ hai hạt đã áp

dụng cho trường hợp exciton xiên và biexciton xiên trong hai QD có kích thước

bằng nhau.

68

2.4.2. Năng lượng của biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử khác kích thước

khi chưa tính đến thế tương tác

Định nghĩa và là vectơ xung lượng khối tâm, vectơ tọa độ khối

tâm, vectơ xung lượng tương đối và vectơ tọa độ tương đối.

Đặt:

. (2.4.4)

Hamiltonian (2.4.1) được tách làm ba phần: phần khối tâm , phần tương

đối , tương ứng với khối lượng toàn phần , khối lượng rút gọn

và phần kết hợp .

. (2.4.5)

Hamiltonian kết hợp giữa chuyển động tương đối và chuyển động khối tâm:

, (2.4.6)

trong đó:

, (2.4.7)

với là tỉ số của hai bán kính chấm , và là khoảng cách giữa

hai chấm. Lưu ý rằng, triệt tiêu trong trường hợp kích thước chấm như nhau

(vậy ). Bởi vì trong trường hợp thực tế , do đó chúng ta có

thể xem nó như là một nhiễu loạn.

Trong lý thuyết nhiễu loạn bậc không, Hamiltonian khối tâm:

, (2.4.8)

được xem giống như Hamiltonian của dao động điều hòa 3D.

Giải phương trình Schrödinger với Hamiltonian của chuyển động khối tâm,

tương tự như bài toán exciton và biexciton trong hai chấm lượng tử cùng kích

thước, ta được phổ năng lượng:

, (2.4.9)

69

với là số lượng tử xung lượng xuyên tâm của chuyển động khối tâm.

Hàm sóng thu được ở GS là:

, (2.4.10)

ở đây .

Lấy tích phân (2.4.5) theo các biến của chuyển động khối tâm, bài toán được

rút gọn để được nghiệm của Hamiltonian chuyển động tương đối:

. (2.4.11)

Khi không có tương tác exciton-exciton , ta có dao động điều hòa với

các mức năng lượng:

, (2.4.12)

ở đây .

Ở GS , năng lượng là , tương ứng với hàm sóng:

, (2.4.13)

với , và .

Xác suất lớn nhất của hàm sóng ở GS định vị gần điểm .

2.4.3. Thông số tương tác Förster (biểu thị qua năng lượng liên kết biexciton

loại 2)

Xét Hamiltonian của hai exciton trong hai QD bán dẫn tương tác. Giả sử các

chấm cách xa nhau sao cho quá trình chui ngầm giữa chúng có thể bỏ qua, nhưng có

tương tác mạnh giữa các exciton-exciton. Hệ hai mức này được biểu diễn trong mỗi

chấm bởi trạng thái kích thích nằm ở mức đơn thấp nhất và GS . Hamiltonian

tương tác có thể được biểu diễn dưới dạng ma trận trong cơ sở tính toán

, với con số đầu tiên biểu thị QD 1 và con số thứ hai biểu thị

70

QD 2. Các số hạng ngoài đường chéo chính của ma trận đó biểu thị tương tác

Förster :

. (2.4.14)

Tương tác này gây ra sự dịch chuyển exciton từ QD này đến QD khác. Bây

giờ, chúng tôi tính tương tác Förster kết hợp trong trường hợp giam cầm mạnh

, với là bán kính Bohr của exciton. Đối với các chấm có kích thước nhỏ

này, phép gần đúng hợp lý nhất là hệ hai exciton không tương tác, mỗi exciton định

vị trong mỗi chấm.

Theo lý thuyết gần đúng nhiễu loạn thấp nhất, hàm sóng của GS được cho bởi

biểu thức (2.4.13). Trong gần đúng nhiễu loạn bậc nhất, chúng tôi có:

. (2.4.15)

Tương tự mô hình thế tương tác biexciton đã đưa ra trong luận văn thạc sỹ [1],

chúng tôi xét tương tác giữa các exciton có dạng thế Morse (Hình 2.14) tương tự

như tương tác của phân tử Hydrogen:

, (2.4.16)

ở đây là các thông số của thế Morse.

Chúng tôi thu được biểu thức sau đối với tương tác Förster cho trường hợp hai

chấm có kích thước khác nhau (hay ):

. (2.4.17)

Đối với trường hợp khoảng cách giữa các chấm lớn , tương tự như bài

toán biexciton trong hai QD có kích thước bằng nhau, ta thu được biểu thức:

71

. (2.4.18)

Đưa vào các thông số không thứ nguyên:

. (2.4.19)

Chúng ta có thể biểu diễn tương tác Förster theo hai hàm:

, (2.4.20)

với .

Lưu ý rằng, chỉ phụ thuộc vào các đặc tính hình học (kích thước,

hình dạng) của QD, trong khi đó lại phụ thuộc vào đặc tính hình học và

cả bản chất của vật liệu.

Tỉ số của các thông số tương tác Förster của hai trường hợp (các QD

có cùng kích thước ở biểu thức (2.3.36) và khác kích thước với cùng ):

(2.4.21)

Tỉ số phụ thuộc vào tỉ số kích thước giữa hai QD được biểu diễn

trên Hình 2.20 với giả định .

Hình 2.20. Sự phụ thuộc của tỉ số tương tác Förster như là hàm của tỉ số kích thước chấm (với giả định ).

72

Như vậy, chúng tôi đã chứng tỏ được rằng khi khoảng cách giữa các chấm lớn,

hiệu ứng về hình dạng và kích thước của QD có thể tách rời với hiệu ứng do bản

chất của tổ hợp vật liệu trong chấm.

Tương tự như kết quả đạt được [54, 64], trong đó các tác giả giả sử khoảng

cách giữa các chấm lớn sao cho có thể áp dụng gần đúng dipole-dipole. Các tác giả

đã chứng tỏ sự phụ thuộc của tương tác Förster theo khoảng cách giữa các chấm

theo quy luật . Quy luật này không hội tụ tại , do đó không thể sử dụng

được đối với trường hợp nhỏ.

Thay vì điều đó, chúng tôi đã sử dụng thế Morse cho tương tác exciton-

exciton để nghiên cứu bài toán trong trường hợp các chấm có kích thước khác nhau

được đặt trưng bởi thông số và chúng tôi đã tìm thấy sự phụ thuộc của

tương tác Förster theo quy luật (hay ).

Hàm mũ này hội tụ với bất kỳ giá trị nào của , do đó nó có thể áp dụng được cho

trường hợp khoảng cách giữa các chấm nhỏ và có lợi cho việc thiết kế mô hình máy

tính lượng tử quang.

Lưu ý rằng, sự phân bố về hình học của chấm không thể tách rời hiệu ứng do

bản chất vật liệu gây ra khi thiết kế máy tính lượng tử quang sử dụng các chấm có

kích thước khác nhau.

73

2.5. KẾT LUẬN CHƯƠNG 2

Chương 2 trình bày khái niệm QD và cấu trúc vùng năng lượng của QD, các

mô hình máy tính lượng tử hiện nay. Trong đó khẳng định vai trò quan trọng của

thông số tương tác Förster (biểu thị qua năng lượng liên kết của biexciton loại 2).

Trong chương này, chúng tôi đã đề xuất mô hình biexciton trong bán dẫn khối

tương tự như phân tử H2 và thế tương tác hiệu dụng Morse. Với mô hình đó, năng

lượng liên kết của phân tử exciton là hàm của tỉ số khối

lượng . Kết quả chúng tôi thu được gần với kết quả của Heitler-London [40] quanh

cực tiểu của thế, và được so sánh với kết quả của Brinkman [15] khi khoảng cách

giữa các exciton lớn. Khi , kết quả chúng tôi thu được lớn hơn đáng kể

so với kết quả của các tác giả khác, tuy nhiên vẫn còn thấp so với kết quả thực

nghiệm của Haynes [38].

Quan trọng hơn, chúng tôi đã đề xuất mô hình exciton xiên (exciton loại 2) và

biexciton xiên (biexciton loại 2) trong hai QD, từ đó nghiên cứu năng lượng liên kết

của các giả hạt này trong các mô hình trên.

Đối với exciton xiên (exciton loại 2) trong hai QD, chúng tôi chọn các QD có

dạng hình cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng thế parabolic và thế tương tác

giữa chúng là thế central-cell. Để đơn giản, chúng tôi xét hai chấm có cùng bán kính

và nằm cách nhau một khoảng , .

Với mô hình đó, chúng tôi đã đưa ra biểu thức năng lượng liên kết của exciton

xiên (exciton loại 2), năng lượng liên kết kết này phụ thuộc vào khoảng cách giữa

các chấm, bán kính hiệu dụng của chuyển động tương đối và hằng số điện môi

chấm mạng.

So sánh kết quả với các nhóm tác giả khác: Tomasulo và Ramakrishna với mô

hình exciton xiên theo vùng cấm của QD [95], mô hình exciton xiên ở các mặt tiếp

giáp [66],.., cho thấy kết quả luận án đạt được cũng gần với các tác giả khác, đó là

sự phụ thuộc tỉ lệ nghịch của năng lượng liên kết vào khoảng cách giữa chúng và

bán kính hiệu dụng của chuyển động.

74

Ngoài ra, kết quả của chúng tôi còn cho thấy sự phụ thuộc tỉ lệ nghịch của

năng lượng liên kết exciton xiên vào hằng số điện môi chấm mạng.

Đối với biexciton xiên trong hai QD, chúng tôi đề xuất mô hình 2 exciton nằm

trong hai QD cầu, thế giam giữ đặt lên hai chấm có dạng parabolic, hai chấm có

cùng bán kính và nằm cách nhau một khoảng (luận văn thạc sĩ). Trạng thái

tương tác giữa hai exciton tương tự như hai nguyên tử trong phân tử Hydrogen,

nhưng khác biệt ở chỗ hai exciton bị giam cầm bởi thế parabolic trong hai QD. Từ

các nhận định đó, chúng tôi áp dụng thế Morse biểu diễn tương tác phân tử exciton.

Chúng tôi đã tìm được biểu thức năng lượng của biexciton xiên trong hai QD.

Từ kết quả, chúng tôi có nhận xét rằng năng lượng liên kết của biexciton phụ thuộc

vào khoảng cách giữa hai chấm, tỉ lệ với , tăng rất nhanh khi giảm (

giảm). Theo một nghiên cứu khác [64], với tương tác giữa 4 chuẩn hạt là thế

Coulomb, các tác giả đã tính được năng lượng liên kết ( có ý nghĩa

như thông số tương tác Förster [64]), giảm tỉ lệ nghịch bậc ba với khoảng cách giữa

các exciton. So sánh với kết quả của luận văn, , được tính đơn

giản hơn nhưng kết quả có thể được áp dụng cho cả trường hợp hai chấm gần nhau

hơn .

Xuất phát từ mô hình đó, chúng tôi đề xuất mô hình biexciton xiên trong hai

QD cầu có kích thước khác nhau. Từ đó, khảo sát sự phụ thuộc của năng lượng

tương tác vào kích thước cũng như khoảng cách giữa hai chấm. Trong bài toán này,

các chấm có kích thước khác nhau được đặt trưng bởi thông số và chúng

tôi đã tìm thấy sự phụ thuộc của tương tác Förster theo quy luật

. Hàm e mũ cho thấy năng lượng liên kết của biexciton

xiên phụ thuộc tỉ lệ nghịch vào khoảng cách giữa hai chấm, đặc biệt hàm này hội tụ

với bất kỳ giá trị nào của , do đó nó có thể áp dụng được cho trường hợp khoảng

cách giữa các chấm nhỏ và có lợi cho việc thiết kế mô hình máy tính lượng tử

quang.

75

Chương 3. EXCITON VÀ BIEXCITON LOẠI 2 TRONG

HỆ CÁC LỚP GRAPHENE

3.1. GRAPHENE

Graphene là mạng tinh thể của các nguyên tử carbon. Các nguyên tử carbon

này liên kết với nhau bởi liên kết sp2 hình thành mạng lục giác 2 chiều (Hình 3.1),

chiều dài liên kết carbon-carbon trong graphene là vào khoảng .

Hình 3.1. Graphene và các dạng hình thù bền của cacbon được hình thành từ graphene [118].

Cấu trúc nguyên tử của lớp đơn graphene bao gồm một mạng tinh thể hình lục

giác của 2 nguyên tử carbon (A và B tương ứng với hai quả cầu màu xanh và màu

đỏ). Sự tán sắc năng lượng của các hạt mang điện xảy ra trong vùng lân cận của

điểm , hay còn gọi là điểm Dirac của vùng Brillouin, tại đó dải năng lượng liên

kết tiếp xúc với dải năng lượng liên kết phản (hay còn gọi là liên kết , là dạng

liên kết cộng hóa trị nhưng ở mức năng lượng cao hơn). Hình 3.2 cho thấy cấu trúc

điện tử của lớp đơn graphene có dạng hình nón đôi với các đường tán sắc tuyến tính

tiếp xúc nhau tại điểm Dirac.

76

Hình 3.2. Lớp đơn graphene và phổ năng lượng tán sắc đối với lớp đơn graphene [121].

Lớp kép graphene bao gồm hai lớp đơn graphene nằm xếp chồng lên nhau sao

cho nguyên tử B của lớp này nằm đối diện với nguyên tử A của lớp kia. Cấu trúc

điện tử của lớp kép là các dải hyperbol đối xứng nhau qua điểm Dirac như Hình 3.3.

Hình 3.3. Lớp kép graphene và các dải năng lượng liên kết của lớp kép graphene [121].

Trong lớp tam graphene, lớp thứ ba nằm xếp chồng lên hai lớp kia và nằm

thẳng hàng với lớp thứ nhất, được gọi là ABA xếp chồng. Cấu trúc điện tử của lớp

tam graphene bao gồm cả các dải tán sắc tuyến tính và hyperbol như Hình 3.4.

Hình 3.4. Lớp tam graphene và các dải tán sắc năng lượng của lớp tam graphene [121].

77

Cấu trúc gần như “hoàn hảo” của các nguyên tử carbon đã tạo nên những tính

chất đặc thù riêng của graphene. Tính dẫn điện của graphene có thể nói tương

đương với đồng, nhưng tính dẫn nhiệt của nó thì có nhiều ưu điểm vượt trội hơn so

với những vật liệu khác.

Nhờ sự linh động của các liên kết carbon-carbon mà vật liệu này có thể kéo

dãn thêm 20 % kích thước, đồng thời cho phép các electron di chuyển trong cấu trúc

mạng dễ dàng hơn chứ không như trong các vật liệu dẫn bình thường, do vậy làm

giảm hiệu suất dẫn.

Graphene hầu như trong suốt (chỉ hấp thụ 2,3 % cường độ ánh sáng truyền

qua) nhưng lại không cho phép các nguyên tử khí, dù là nguyên tử helium, có thể đi

qua. Tính chất này gợi mở khả năng ứng dụng cao của graphene cho công nghiệp

thực phẩm trong tương lai không xa.

Ngoài ra, với khả năng dẫn điện cực tốt cùng tính chất trong suốt, graphene

cũng là một vật liệu tiềm năng cho công nghệ sản xuất các tấm sáng, màn hình cảm

ứng trong suốt hoặc thậm chí là cả pin năng lượng Mặt trời [118].

Do các tính chất khác thường đó, graphene đang là một đối tượng thu hút

nghiên cứu và có nhiều tiềm năng ứng dụng trong lĩnh vực khoa học công nghệ [7,

25, 35, 65]. Đặc biệt, với tính linh động của điện tử ( [12, 25, 62],

hiệu ứng Hall độc đáo [79], .., graphene hứa hẹn mang lại những ứng dụng quan

trọng trong lĩnh vực điện tử nano và quang điện tử [25, 26, 61].

Hình 3.5. Sự hình thành exciton trong lớp kép graphene [84].

78

Tuy nhiên, trở ngại cho các ứng dụng của nó là sự thiếu khe năng lượng giữa

CB và VB trên điểm Dirac của graphene. Hệ quả là sự dẫn điện không thể ngắt khi

sử dụng điện áp điều khiển, đó lại là điều cần thiết cho hoạt động của các thiết bị

bán dẫn thông thường. May mắn là người ta có thể tạo ra các khe bằng cách phát

triển ghép các lớp graphene trên SiC [113], giữa các lớp đó có một khe khoảng 0,2

eV do sự tương tác của nó với các chất nền, hay bố cục của nanoribbons [36]. Trong

lớp kép graphene một điện trường ứng dụng vuông góc còn dẫn đến sự hình thành

khe năng lượng có thể điều khiển được [17, 18, 84, 112]. Điện trường phá vỡ sự đối

xứng đảo ngược và đưa vào một khe tại điểm Dirac. Bởi vì, khi các thông số điều

khiển khe theo điều kiện của [24] được thỏa mãn, lớp kép graphene giống như là

chất bán dẫn với vùng khe giữa CB và VB có thể điều khiển được. Do đó, người ta

có thể điều chỉnh sự hình thành của exciton (Hình 3.5).

3.2. EXCITON LOẠI 2 TRONG LỚP KÉP GRAPHENE

Chúng ta biết rằng, exciton đóng vai trò quan trọng trong việc quyết định các

tính chất quang của cấu trúc bán dẫn. Exciton loại 2 (exciton xiên) được hình thành

khi điện tử và lỗ trống có không gian pha khác nhau. Các nghiên cứu lý thuyết về

tương tác điện tử-lỗ trống ( ) và exciton đã được thực hiện [24, 50, 68, 69, 107].

Chúng tôi đề xuất một mô hình đơn giản sáu dải năng lượng cho các hệ thống

màng graphene với một điện áp hữu hạn giữa hai lớp. Tùy thuộc vào vấn đề nghiên

cứu, mô hình đơn giản này có thể được sử dụng trong các dạng thu nhỏ của hai, bốn

sáu sự sắp xếp theo hệ thống khe năng lượng thẳng và xiên.

Xét mô hình đơn giản với bốn dải năng lượng, chúng tôi nghiên cứu exciton

loại 2 trong lớp kép graphene với sự chênh lệch của điện áp hữu hạn.

3.2.1. Cấu trúc năng lượng trong lớp kép graphene

Lớp kép graphene, hệ xếp chồng AB, là một lưới lục giác bao gồm hai mạng

con A,B xâm nhập vào nhau (interpenetrating triagonal sublattices) (Hình 3.6). Trên

79

mỗi lớp, các điện tử có thể dịch chuyển giữa những vị trí lân cận nhất với năng

lượng .

Hình 3.6. Cấu trúc mạng của lớp kép graphene (cấu trúc xếp chặt Bernal) và năng lượng dịch chuyển tương ứng . là năng lượng dịch chuyển giữa A1 và B2.

Xét cấu trúc mạng không gian thực của lớp đơn graphene như Hình 3.7. Ở đây,

hệ vectơ cơ sở được chọn đơn giản như sau:

, (3.2.1)

với là khoảng cách giữa hai nguyên tử cacbon trong một ô

mạng lục giác của graphene.

Hình 3.7. Mạng không gian thực và vùng Brillouin của graphene. a) Mạng tổ ong của graphene được tạo thành do sự xâm nhập của 2 mạng tam giác A và B. b) Vùng Brillouin

của graphene với hai điểm Dirac và .

80

Các vectơ nối các nguyên tử A hoặc B với các nguyên tử gần nhất được viết:

. (3.2.2)

Do đó các vectơ mạng đảo là:

. (3.2.3)

Sử dụng phương pháp liên kết chặt, biểu thức tán sắc năng lượng là [65]:

. (3.2.4)

Trong đó, dấu “+” ứng với dải năng lượng liên kết (Hình 3.2), và dấu “-”

ứng với dải năng lượng liên kết phản , và là năng lượng dịch chuyển vị trí bên

cạnh, có giá trị từ -2,7 đến 3,1 eV. Chúng tôi chọn giá trị điển hình , giá

trị này sẽ được sử dụng trong các quá trình tính toán sau.

Ở các góc gần của vùng Brillouin, hai nhánh (dương và âm) của dải ở

phương trình (3.2.4) có thể xem như là các điểm:

, (3.2.5)

ở đây là vận tốc Fermi.

Áp dụng tương tự với lớp kép graphene (xếp chặt Bernal), phổ năng lượng gần

điểm được cho bởi [57]:

(3.2.6)

ở đây là năng lượng dịch chuyển giữa các lớp, là điện trường ngoài

vuông góc.

Các dải năng lượng này được biểu diễn như trên Hình 3.8. Bên cạnh sự đối

xứng điện tử - lỗ trống, khác với trường hợp lớp đơn graphene, các hạt tải trong lớp

kép graphene không phải là không có khối lượng, mà có một khối lượng hiệu dụng

hữu hạn.

81

Hình 3.8. Phổ năng lượng đối với lớp kép graphene với và . Cấu trúc dải của lớp kép graphene gần điểm Dirac đối với (đường liên tục) và

(đường chấm mờ).

Khi và , chúng ta có thể rút ra các trạng thái năng lượng cao :

, (3.2.7)

với khối lượng hiệu dụng [58].

Với điện áp hữu hạn, năng lượng giữa CB và VB tại là :

. (3.2.8)

Đối với sự bất đối xứng lớn , nó bão hòa ở , và với sự bất đối

xứng nhỏ, chúng ta có .

3.2.2. Exciton loại 2 trong lớp kép graphene

Phương pháp gần đúng khối lượng hiệu dụng cho rằng các dải năng lượng có

dạng parabolic gần giống với vùng cấm. Do đó, ta đưa ra mô hình đơn giản của

exciton gồm 6 dải như Hình 3.9.

Sự chuyển tiếp có thể diễn ra như sau : I-II và V-VI tại và III-IV

tại . Theo cách nhìn có lợi về mặt năng lượng, chỉ có sự chuyển tiếp I-II và

82

II-IV là ổn định, hơn nữa, các chuyển tiếp này tương đương nhau. Vì vậy chúng ta

cần xem xét sự chuyển tiếp của III-IV.

Hình 3.9. Mô hình chuyển tiếp của exciton.

Khối lượng hiệu dụng trong CB có thể có được bằng cách:

, (3.2.9)

và tương tự đối với VB. Ở đây, và từ phương trình (3.2.6) lần lượt phù

hợp với CB và VB.

Khảo sát đạo hàm của theo :

(3.2.10)

Quay trở lại với Rydberg hiệu dụng ở phương trình (1.3.3), cần phải có hằng

số điện môi chắn tương tác Coulomb, nó phụ thuộc vào bản chất vật mẫu và môi

trường xung quanh. Ở đây, chúng tôi xem xét vật mẫu được đặt trên bề mặt chất nền

83

SiO2. Do đó, hằng số chắn có được khi lấy trung bình điện môi của chất nền

[5]:

. (3.2.11)

Đối với năng lượng liên kết của exciton, từ phương trình (1.3.2) với

chúng tôi có (năng lượng iôn hóa). Khi và ,

năng lượng liên kết của exciton được thể hiện trong Bảng 3.1 cùng với khối lượng

hiệu dụng và năng lượng vùng cấm so với điện áp phân cực . Chúng tôi xem xét

với sự bất đối xứng lớn , vùng cấm .

Bảng 3.1. Bảng giá trị khối lượng hiệu dụng của điện tử-lỗ trống, khối lượng hiệu dụng rút gọn và năng lượng liên kết của exciton tương ứng. Điện áp phân cực, năng lượng vùng

cấm và năng lượng liên kết của exciton theo đơn vị , khối lượng theo hệ đơn vị là khối lượng của điện tử tự do.

0,39 0,036 0,036 0,018 0,28 0,039

1,0 0,038 0,038 0,019 0,36 0,041

Như vậy, trong lớp kép graphene không tồn tại vùng cấm ở điều kiện thường

(không có điện trường phân cực). Khi có mặt điện trường, các khe năng lượng được

hình thành (vùng cấm). Càng tăng điện trường phân cực vuông góc hữu hạn, thì

vùng cấm càng mở rộng. Với mô hình đơn giản của exciton trong lớp kép graphene

và mô hình Wannier, chúng tôi đã tính toán năng lượng liên kết của exciton, khối

lượng hiệu dụng so với điện áp phân cực đối với vật liệu mẫu đặt trên nền SiO2. Các

tính toán cho thấy năng lượng liên kết exciton trên lớp kép graphene và năng lượng

vùng cấm tăng theo sự tăng điện trường ngoài, điều này hoàn toàn phù hợp với thực

nghiệm [65]. Bài toán exciton trong các lớp graphene sẽ phức tạp và thú vị hơn theo

quan điểm phá vỡ đối xứng đối với hệ exciton khi có mặt từ trường ngoài. Chúng

tôi sẽ đề cập đến bài toán này (bài toán về biexciton loại 2) trong phần tiếp theo.

84

3.3. BIEXCITON TỪ TRONG HỆ LỚP TAM GRAPHENE

Hệ nhiều hạt của exciton là đề tài cho các nghiên cứu thực nghiệm hiện nay

[16, 28, 90, 93]. Graphene đang thu hút sự quan tâm của các nhà nghiên cứu thực

nghiệm lẫn lý thuyết do những đặc tính khác thường trong cấu trúc dải năng lượng

của nó [77, 78, 94, 111]. Những đặc tính quang của graphene không thể xử lý theo

cách thông thường, ngay cả đối với lớp kép graphene. Tuy nhiên, những đặc tính

này có thể thay đổi và cần được nghiên cứu khi sử dụng hệ các exciton. Trong từ

trường cao, các exciton 2D tồn tại trong khoảng nhiệt độ rộng đáng kể, năng lượng

liên kết của exciton tăng dần theo từ trường [48, 53, 55, 63, 80, 81, 68, 69, 71, 109].

Khi biexciton hấp thu trường điện từ, các tính chất của graphene bị thay đổi. Phổ

năng lượng và hàm sóng của biexciton từ hình thành trong graphene khi có mặt của

điện từ trường đã và đang được quan tâm nghiên cứu.

Các đặc tính quang của graphene dựa trên cấu trúc được điều khiển bởi việc

tách các lớp graphene và dùng từ trường. Các exciton có thể được sử dụng để

nghiên cứu các đặc tính này. Một khi các đặc tính quang học của graphene được

kiểm soát tốt, sẽ có nhiều ứng dụng rộng rãi trong khoa học và công nghệ. Vì vậy,

hiện nay đang có rất nhiều nghiên cứu về biexciton trong graphene. Thành công

trong việc nghiên cứu exciton trong graphene thúc đẩy những nghiên cứu xa hơn về

biexciton trong graphene. Tuy nhiên, biexciton là một bài toán phức tạp của hệ bốn

hạt, hầu như không thể giải được trong bối cảnh hiện nay.

Sử dụng phép gần đúng thế dao động điều hòa đối với biexciton từ trong hệ

lớp tam graphene [10] cho thấy, phép gần đúng đơn giản này không đem lại kết quả

như mong muốn khi nghiên cứu năng lượng ở GS của các exciton tương tác trong

cấu trúc graphene lớp. Mặt khác, sử dụng thế Morse để mô tả tương tác exciton-

exciton như đã đề cập ở chương 2 lại có được nhiều kết quả gần với thực nghiệm

[101].

Do đó, chúng tôi thử sử dụng thế Morse thay cho thế đơn giản như thế parabol

[10] để xem xét các mức năng lượng của hệ exciton trong hệ lớp tam graphene.

85

3.3.1. Mô hình biexciton trong hệ lớp tam graphene

Hình 3.10. Biexciton từ xiên trên các lớp graphene.

Mô hình là sự góp xen kẽ lớp điện tử và lớp lỗ trống trong siêu mạng. Các

mảng của lớp graphene chứa điện tử và lỗ trống được tách rời trong từ trường mạnh.

Bởi vì không có khe hở (vùng cấm) giữa CB và VB trong graphene khi không có từ

trường, nên quá trình hồi phục nhanh làm cho điện tử tái hợp với lỗ trống dẫn đến

không tồn tại exciton trong graphene. Khi có từ trường mạnh, vùng cấm được hình

thành, sự hình thành hệ exciton từ được minh họa như Hình 3.10, khi đó phổ năng

lượng trở nên gián đoạn và có dạng là các mức Landau.

3.3.2. Thế của hệ exciton từ trong hệ lớp tam graphene

Xét ba lớp hay trong lớp tam graphene đặt trong từ

trường ngoài hướng theo trục và vuông góc với các lớp graphene như Hình

3.10.

Giả sử rằng, khoảng cách giữa các giếng (hay các lớp) lớn hơn bán kính của

biexciton từ xiên. Với là khoảng cách giữa các exciton từ xiên dọc theo QW hay

lớp graphene, thế năng tương tác giữa các exciton từ xiên với các momen

lưỡng cực có hướng ngược nhau có hình dạng như trên Hình 3.11.

, (3.3.1)

86

ở đây là tọa độ tương đối không thứ nguyên với đơn vị là khoảng cách D

giữa các lớp và là năng lượng liên kết của exciton từ xiên được đặt

làm đơn vị của thế năng.

Hình 3.11. Thế năng tương tác .

Dưới tác dụng của thế (3.3.1), các exciton từ xiên hút nhau tại

và đẩy nhau tại (Hình 3.11). Thế năng đạt cực trị tại ,

nghĩa là cân bằng khoảng cách giữa hai exciton xiên.

Hình 3.12. Hình dáng của thế ban đầu và thế gần đúng dao động điều hoà.

87

Không thể phân tích nghiệm chính xác đối với trạng thái liên kết của các

exciton từ trong thế , vì vậy ở đây sử dụng phép gần đúng. Phép gần đúng đơn

giản nhất đối với hàm thế là khai triển bậc hai quanh điểm cực tiểu của nó tại

(Hình 3.12), điều này dẫn đến phương trình Schrödinger của dao động điều hòa.

Biểu thức giá trị riêng của dao động điều hòa được tìm thấy là:

, (3.3.2)

ở đây là tần số dao động và biểu thức tổng quát của khối

lượng exciton từ :

, (3.3.3)

với là độ dài từ.

Phương trình (3.3.2) được viết lại dưới dạng sau:

, (3.3.4)

ở đây là vị trí gốc năng lượng, và hay

là bán kính Borh từ hiệu dụng.

Trong hệ đơn vị của , các mức năng lượng này được viết dưới dạng như

sau:

. (3.3.5)

Hình 3.13 biểu diễn năm mức năng lượng đầu tiên đối với

gần đúng dao động điều hòa.

88

Hình 3.13. Năm mức năng lượng đầu tiên của phép gần đúng điều hòa.

3.3.3. Gần đúng thế Morse

Biểu thức thế Morse có dạng:

(3.3.6)

Thế Morse được viết trong đơn vị và tọa độ tương đối không thứ nguyên

như sau:

, (3.3.7)

ở đây là độ sâu không thứ nguyên của thế Morse, là điểm mà

tại đó thế Morse đạt cực tiểu và là độ rộng hiệu dụng của giếng thế ( là

thông số Morse dùng để điều chỉnh độ rộng của giếng thế).

Thế ban đầu và thế Morse được định nghĩa bởi phương trình (3.3.7) có hình

dạng tương tự (Hình 3.14). Thế Morse sẽ được sử dụng như là phép gần đúng của

thế ban đầu nếu các thông số của thế Morse được lựa chọn sao cho khai triển bậc

hai của nó một cách chính xác là phép gần đúng điều hòa của thế ban đầu.

Khai triển bậc hai của thế Mosre quanh điểm cực tiểu của nó có dạng như sau:

89

. (3.3.8)

Hình 3.14. Hình dáng của thế ban đầu và thế Morse.

Từ đó, các thông số Morse như và có thể được xác định bằng cách so

sánh với đường parabol của graphene rút gọn:

. (3.3.9)

Các mức năng lượng của phương trình Schrödinger đối với thế Morse có thể

được tìm thấy như sau:

, (3.3.10)

ở đây . Trong hệ đơn vị của , các mức năng lượng này được viết lại

dưới dạng như sau:

.(3.3.11)

90

Hình 3.15 biểu diễn năm mức năng lượng đầu tiên đối với

gần đúng thế Morse.

Hình 3.15. Năm mức năng lượng đầu tiên của gần đúng Morse.

So sánh sơ đồ năm mức năng lượng đầu tiên đối với gần

đúng dao động điều hòa (Hình 3.13) và đối với gần đúng Morse (Hình 3.15) cho

thấy phép gần đúng Morse rất gần với thế theo lý thuyết, và các mức năng lượng

cho bởi gần đúng Morse chính xác hơn.

3.3.4. Sự phụ thuộc của các mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp

graphene và từ trường

Chúng tôi đi phân tích kỹ hơn các mức năng lượng của biexciton từ. Các mức

năng lượng này là hàm của khoảng cách giữa các lớp nằm xen kẽ và từ trường

(3.3.11).

Với các giá trị cho trước của từ trường , các đồ

thị (Hình 3.16, Hình 3.17, Hình 3.18) cho thấy sự phụ thuộc của ba mức năng lượng

đầu tiên vào khoảng cách giữa các lớp.

91

Hình 3.16. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp, với các giá trị từ trường .

Hình 3.17. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp, với các giá trị từ trường .

92

Hình 3.18. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào khoảng cách giữa các lớp, với các giá trị từ trường .

Với các giá trị của khoảng cách lớp , các

đồ thị (Hình 3.19, Hình 3.20, Hình 3.21) cho thấy sự phụ thuộc của ba mức năng

lượng đầu tiên vào từ trường ngoài .

Hình 3.19. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào từ trường ngoài , với các giá trị của khoảng cách lớp .

93

Hình 3.20. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào từ trường ngoài , với các giá trị của khoảng cách lớp .

Hình 3.21. Sự phụ thuộc của mức năng lượng vào từ trường ngoài , với các giá trị của khoảng cách lớp .

* Nhận xét kết quả:

- Kết quả tính số cho thấy, càng tăng giá trị từ trường và khoảng cách giữa các

lớp thì các mức năng lượng của biexciton từ thu được càng lớn.

94

- Ứng với mỗi giá trị của từ trường (hoặc khoảng cách lớp ), khoảng cách

giữa các mức năng lượng , và không cách đều nhau mà giảm dần, điều này

hoàn toàn phù hợp với mô hình lý thuyết.

Tóm lại, sử dụng thế Morse để mô tả tương tác exciton-exciton là hoàn toàn

hợp lý. Với việc sử dụng gần đúng thế Morse, chúng tôi đã tính toán các mức năng

lượng ở GS thích hợp hơn so với thế dao động điều hòa [10]. Nghiên cứu cho thấy

các mức năng lượng của biexciton từ phụ thuộc vào khoảng cách giữa các lớp và

từ trường . Năng lượng này tăng lên khi tăng giá trị của từ trường ngoài. Như vậy,

khi xen từ trường mạnh vào cấu trúc cơ bản của graphene, các đặc tính quang của

graphene thể hiện rõ, các đặc tính này có thể điều khiển được khi điều khiển khoảng

cách giữa các lớp hoặc từ trường. Kết quả nghiên cứu này có thể đem lại những ứng

dụng rộng lớn khi nghiên cứu đặc tính quang của các thiết bị dựa trên cấu trúc của

graphene.

95

3.4. KẾT LUẬN CHƯƠNG 3

Chương 3 trình bày khái niệm graphene và cấu trúc vùng năng lượng trong

graphene đa lớp.

Trong chương này, chúng tôi đã đề xuất mô hình exciton xiên (exciton loại 2)

và biexciton xiên (biexciton loại 2) trên hệ các lớp graphene, từ đó nghiên cứu năng

lượng của các giả hạt này trong các mô hình trên.

Khi nghiên cứu exciton xiên trong lớp kép graphene, chúng tôi đề xuất mô

hình exciton đơn giản với bốn dải năng lượng trong lớp kép graphene có sự chênh

lệch của điện áp hữu hạn.

Ở điều kiện bình thường khi không có điện áp ngoài, không có khe vùng trong

cấu trúc graphene, quá trình hồi phục nhanh làm cho điện tử tái hợp với lỗ trống,

dẫn đến sự không tồn tại giả hạt exciton trong graphene. Dưới tác dụng của điện áp

ngoài, các khe vùng mở rộng và giả hạt exciton được hình thành.

Nghiên cứu mô hình này, chúng tôi đã thu được kết quả như sau: Độ rộng

vùng cấm và năng lượng liên kết của exciton xiên trong lớp kép graphene phụ thuộc

vào điện áp hữu hạn ngoài, cả hai đại lượng này tăng khi tăng điện áp hữu hạn ngoài.

Mô hình biexciton xiên trong graphene là sự góp xen kẽ lớp điện tử và lớp lỗ

trống trong siêu mạng được tách rời trong từ trường mạnh. Ở đây, chúng tôi thử sử

dụng thế Morse thay cho thế đơn giản như thế gần đúng parabol [10] để xem xét các

mức năng lượng của hệ exciton trong graphene.

Với thế gần đúng dao động điều hòa, năm mức năng lượng đầu tiên thu được

nằm cách đều nhau, điều này không phù hợp về mặt lý thuyết. Trên nhận định đó,

chúng tôi đề xuất mô hình thế Morse và đã thu được kết quả khả quan hơn, thể hiện

ở chỗ khoảng cách giữa năm mức năng lượng đầu tiên giảm dần theo thứ tự từ thấp

đến cao.

Có thể nói, việc sử dụng gần đúng thế Morse cho tương tác hệ exciton trong

hệ lớp tam graphene là hoàn toàn phù hợp. Trên cơ sở đó, chúng tôi nghiên cứu một

96

số mức năng lượng đầu tiên của biexciton từ theo khoảng cách giữa các lớp và

cường độ của từ trường. Kết quả cho thấy, năng lượng này tăng khi khoảng cách

giữa các lớp và giá trị của từ trường ngoài tăng.

Như vậy, khi xen từ trường mạnh vào cấu trúc cơ bản của graphene, các đặc

tính quang của graphene thể hiện rõ, các đặc tính này có thể điều khiển được khi

điều khiển khoảng cách giữa các lớp hoặc từ trường. Kết quả nghiên cứu này có thể

đem lại những ứng dụng rộng lớn khi nghiên cứu đặc tính quang của graphene đa

lớp và việc chế tạo các thiết bị dựa trên cấu trúc của graphene.

97

KẾT LUẬN

Luận án đã nghiên cứu các mô hình exciton xiên và tổ hợp của các exciton này

trong một số hệ thấp chiều. Qua đó, chúng tôi đã đạt được những kết quả sau đây:

1. Mô hình biexciton trong bán dẫn khối: Với mô hình biexciton hay phân

tử exciton (3D-biexciton) tương tự như phân tử H2 và thế tương tác dạng Morse,

chúng tôi thu được biểu thức tường minh của năng lượng liên kết biexciton là hàm

của tỉ số khối lượng . Như vậy, với cách tính đơn giản và không cồng kềnh như

các tác giả khác [15, 40], kết quả chúng tôi thu được gần với kết quả của Heitler-

London và Brinkman, hơn nữa kết quả này cũng gần với thực nghiệm hơn so với

[38].

2. Mô hình exciton loại 2 trong hai chấm lượng tử: Chúng tôi đã đưa ra biểu

thức năng lượng liên kết của exciton xiên (exciton loại 2) phụ thuộc vào khoảng

cách giữa hai chấm và điện môi. So sánh cho thấy, kết quả luận án đạt được gần với

các tác giả khác [66, 95], đó là sự phụ thuộc tỉ lệ nghịch của năng lượng liên kết vào

khoảng cách . Ngoài ra, kết quả này còn cho thấy sự phụ thuộc tỉ lệ nghịch của

năng lượng liên kết exciton xiên vào hằng số điện môi chấm mạng.

3. Mô hình biexciton loại 2 trong hai chấm lượng tử có kích thước khác

nhau: Chúng tôi đã tìm thấy sự phụ thuộc của tương tác Förster theo quy luật

. Hàm e mũ này cho thấy, năng lượng liên kết của

biexciton xiên tỉ lệ nghịch với khoảng cách giữa hai chấm như các tác giả khác [64].

Đặc biệt, hàm này hội tụ với bất kỳ giá trị nào của , do đó có thể áp dụng cho

trường hợp khoảng cách giữa các chấm nhỏ.

4. Mô hình exciton loại 2 trong lớp kép graphene: Với đặc tính của

graphene, exciton loại 1 không tồn tại hoặc tồn tại trong thời gian rất ngắn. Khi tiến

hành ghép các lớp cùng với sự có mặt của điện trường ngoài, các khe năng lượng

xuất hiện, dẫn đến khả năng hình thành exciton xiên trên các lớp. Với mô hình đơn

giản hơn, chúng tôi đã thu được kết quả gần với các tác giả khác [57, 58, 65], đó là

98

độ rộng vùng cấm và năng lượng liên kết của exciton xiên trong graphene tăng khi

tăng điện áp hữu hạn ngoài.

5. Mô hình biexciton loại 2 trong hệ lớp tam graphene: Với thế tương tác

dạng Morse, kết quả thu được phù hợp với lý thuyết hơn so với [10]. Sự phù hợp

này thể hiện ở chỗ, khoảng cách giữa các mức năng lượng thu được không cách đều

nhau mà giảm dần. Nghiên cứu cũng cho thấy năng lượng của biexciton từ phụ

thuộc tỉ lệ thuận vào khoảng cách giữa các lớp và cường độ của từ trường. Như vậy,

khi xen từ trường mạnh vào cấu trúc cơ bản của graphene, các đặc tính quang của

graphene thể hiện rõ, các đặc tính này có thể điều khiển được khi điều khiển khoảng

cách giữa các lớp hoặc thay đổi giá trị từ trường.

Hướng nghiên cứu tiếp theo:

Nghiên cứu exciton loại 2 và biexciton loại 2 trong hệ 1 chiều như QWs,

ống nanô,…

Nghiên cứu sự ảnh hưởng của điện trường và từ trường ngoài lên các giả hạt

exciton loại 2 và biexciton loại 2 trong các hệ thấp chiều.

Ứng dụng của các nghiên cứu trong các lĩnh vực như: máy tính lượng tử,

các thiết bị dựa trên cấu trúc hệ thấp chiều như QD, graphene, QWs,…

99

Danh sách các công bố khoa học:

1. Trần Thị Thanh Vân, Nguyễn Thị Lâm Hoài, Võ Thị Hoa and Nguyễn Ái Việt (2005). On the models of quantum computers with coupled quantum dots using spin (điện tử) and exciton (photon). Proceedings of 6th National Conference on Physics 64, 23-25 November 2005, Hanoi, Vietnam.

2. Trần Thị Thanh Vân, Võ Thị Hoa, Nguyễn Thị Thanh Hằng and Nguyễn Ái Việt (2006). Optical quantum computer from excitons in coupled spherical quantum dots. Comm. Phys., Suppl., 50-55.

3. Trần Thị Thanh Vân, Võ Thị Hoa, Nguyễn Phú Đức, Ngô Văn Thanh, and Nguyễn Ái Việt (2007). Optical schemes for quantum computation in quantum dot molecule with different dot sizes. Com. Phys., Suppl. Vol. 17, 97-102.

4. Trần Thị Thanh Vân , Võ Thị Hoa, Nguyễn Phú Đức, Ngô Văn Thanh and Nguyễn Ái Việt (2008). Morse effective potential for interaction between two excitons in semiconductor. Comm. Phys., Vol. 18. No.3, 136-140.

5. Võ Thị Hoa, P.D. Anh, Trần Thị Thanh Vân, Tô Thị Thảo, Ngô Văn Thanh and Nguyễn Ái Việt (2010). Simple model for indirect excitons in a strong mangetic field. Report at 35th National Conference on Theoretical Physics, 2-6 August 2010.

6. Võ Thị Hoa, Tô Thị Thảo, Ngô Văn Thanh and Nguyễn Ái Việt (2012). Exciton type 2 in graphene bilayer. Photonics Global Conference (PGC), 13-16 Dec. 2012, Singapore. IEEE Conference Publications, Print ISBN: 978-1-4673-2513-4, DOI. 10.1109/PGC.2012.6458080.

7. Võ Thị Hoa, Chu Thuỳ Anh, Nguyễn Trí Lân, Nguyễn Ái Việt (2012). Magnetobiexciton in three layers graphene and its effects on graphene optical properties. Photonics Global Conference (PGC), 13-16 Dec. 2012, Singapore. IEEE Conference Publications, Print ISBN: 978-1-4673-2513-4, DOI. 10.1109/PGC.2012.6458006.

Luận án chỉ sử dụng các công bố: 2, 3, 4, 6, 7.

100

TÀI LIỆU THAM KHẢO

1. Võ Thị Hoa (2005). Năng lượng liên kết của biexciton trong chấm lượng tử,

Luận văn thạc sĩ vật lý. Đại học Sư phạm Hà Nội. Hà Nội.

2. Tô Thị Thảo (2003). Năng lượng liên kết của exciton trong chấm lượng tử có

tính kể đến bổ chính. Luận văn thạc sĩ vật lý. Viện Vật lý, Viện Hàn lâm

KH&CN Việt Nam. Hà Nội.

3. Võ Tình (2001). Một số hiệu ứng trong hệ Photon - Exciton - Biexciton ở bán

dẫn kích thích quang. Luận án tiến sĩ vật lý. Đại học Sư phạm Hà nội. Hà Nội.

4. Trần Thị Thanh Vân and Nguyễn Ái Việt (2003). Thiết kế máy tính lượng tử

bán dẫn từ cặp chấm lượng tử. Tuyển tập báo cáo Hội nghị Vật lý chất rắn

toàn quốc lần thứ 4. Núi cốc, Thái nguyên, Viet nam, 17.

5. Ando, T. (2006). Screening effect and impurity scattering in monolayer

graphene. J. Phys. Soc. Jpn. 75, No. 7, 074716.

6. Akimoto, O. and E. Hanamura (1972). Binding energy of the excitonic

molecule. Solid State Commun. 10, No. 3, 253-255.

7. Banerjee, S. K., L. F. Register, E. Tutuc, D. Basu, S. Kim, D. Reddy and A. H.

MacDonald (2010). Graphene for CMOS and beyond CMOS applications.

Proceeding of the IEEE 98, No. 12, 2032-2046.

8. Banyai, L. and S. W. Kock (1993). Semiconductor quantum dots. World

Scientific Publishing Company, Singapore. 249pp. P.7-15, P.37-55, P.73-83.

9. Bayrak, O. and I. Boztosun (2007). Analytical solutions to the Hulthe´n and

the Morse potentials by using the asymptotic iteration method. J. Mol. Struct.

802, 17-21.

10. Berman, O. L., R. Y. Kezerashvili and Y. E. Lozovikm (2008). Collective

properties of magnetobiexcitons in quantum wells and graphene superlattices.

Phys. Rev. B 78, No. 3, 035135.

101

11. Birkedal, D., J. Singh, V. G. Lyssenko, J. Erland and J. M. Hvam (1996).

Binding of quasi-two-dimensional biexcitons. Phys. Rev. Lett. 76, No. 4, 672-

675.

12. Bolotin, K. I., K.J. Sikes, Z. Jiang, M. Klima, G. Fudenberg, J. Hone, P. Kim

and H. L. Stormer (2008). Ultrahigh electron mobility in suspended graphene.

Solid State Commun. 146, No. 9&10, 351-355.

13. Bondarev, I. V. (2011). Asymptotic exchange coupling of quasi-one-

dimensional excitons in carbon nanotubes. Phys. Rev. B 83, No. 15, 153409.

14. Borri, P., W. Langbein and J. M. Hvam (1999). Binding energy and

dephasing of biexcitons in In0.18Ga0.82As/GaAs single quantum wells. Phys.

Rev. B 60, No. 7, 4505-4508.

15. Brinkman, W. F., T. M. Rice and B. Bell (1973). The excitonic molecule.

Phys. Rev. B 8, No. 4, 1570-1580.

16. Butov, L. V. (2004). Condensation and pattern formation in cold exciton

gases in coupled quantum wells. J. Phys. Condens. Matter, Vol. 16, No. 50,

R1577-R1613.

17. Castro, E. V., N. M. R. Peres, J. M. B. Lopes dos Santos, F. Guinea and A. H.

Castro Neto (2008). Bilayer graphene: gap tunability and edge properties. J.

Physics 129, No. 1, 012002.

18. Castro, E. V., K. S. Novoselov, S. V. Morozov, N. M. R. Peres, J. M. B.

Lopes dos Santos, J. Nilsson, F. Guinea, A. K. Geim and A. H. Castro Neto

(2007). Biased bilayer graphene: Semiconductor with a gap tunable by the

electric field effect. Phys. Rev. Lett. 99, No. 21, 216802.

19. Chakraborty, T. (1999). Quantum dots. North Holland. 368pp.

20. Combescot, M. and T. Guillet (2003). Excitons in quantum wires. Eur. Phys.

J. B 34, No. 1, 9-24.

21. Cornean, H. D., T. G. Pedersen and B. Ricaud (2007). Rigorous perturbation

theory versus variational methods in the spectral study of carbon nanotubes.

Contemporary Mathematics 447, 45-55.

102

22. Davies, J. H. (1998). Physics of low dimensional semiconductors. Cambridge

University Press. 438pp. P. 130-142, P. 397-410.

23. Denschlag, R. and R. V. Baltz (1999). Binding energy of biexciton in

quantum wells. Phys. Stat. Sol. 215, No.1, 287-290.

24. Dillenscheneider, R. and J. H. Han (2008). Exciton formation in graphene

bilayer. Phys. Rev. B 78, No.4, 045401.

25. Du, X., I. Skachko, A. Barker and E. Y. Andrei (2008). Approaching ballistic

transport in suspended graphene. Nat. Nanotechnol. 3, 491-495.

26. Echtermeyer, T. J., M. C. Lemme, J. Bolten, M. Baus, M. Ramsteiner and H.

Kurz (2007). Graphene field-effect devices. Eur. Phys. J. Special Topics 148,

19-26.

27. Einevoll, G. T. (1992). Confinement of excitons in quantum dots. Phys. Rev.

B, Vol. 45, No. 7, 3410-3417.

28. Eisenstein, J. P. and A. H. MacDonald (2004). Bose–Einstein condensation of

excitons in bilayer electron systems. Nature, Vol. 432, No. 7018, 691-694.

29. Erland, J., D. Birkedal, V. G. Lyssenko and J. M. Hvam (1996). Radiative

processes and dephasing in semiconductors. J. Opt. Soc. Am. B 13, No. 5,

966-966.

30. Fang, X. W. and Z. Wu (2003). The electron-hole pair in a single quantum dot

and that in a vertically coupled quantum dot. Commun. Theor. Phys., (Beijing,

China) 40, 113-116.

31. Ferraz, A. and Nguyen Ai Viet (1995). Supersymmetry and electron-hole

excitations in semiconductors. Phys. Rev. B 51, No. 16, 10548-10555.

32. Filinov, A. V., C. Riva, F. M. Peeters, Y. E. Lozovik and M. Bonitz (2004).

Influence of well width fluctuations on the binding energy of excitons,

charged excitons and biexcitons in GaAs-based quantum wells. Phys. Rev. B

70, No. 3, 035323.

103

33. Friesen, M., R. Joynt and M. A. Eriksson (2002). Pseudo-digital quantum bits.

App. Phys. Lett. 81, 4619; (2004). Spin readout and initialization in a

semiconductor quantum dot. Phys. Rev. Lett. 92, No. 3, 037901.

34. Friesen, M., P. Rugheimer, D. E. Savage, M. G. Lagally, D. W. Van der

Weide, R. Joynt and M. A. Eriksson (2003). Practical design and simulation

of silicon-based quantum dot qubits. Phys. Rev. B 67, No. 12, 121301.

35. Geim, S. K. and K. S. Novoselov (2007). The rise of graphene. Nature Matter

6, 183-191.

36. Han, E. Y., B. O. Zyilmaz, Y. Zhang and P. Kim (2007). Energy band-gap

engineering of graphene nanoribbons. Phys. Rev. Lett. 98, No. 20, 206805.

37. Haug, H. and S. W. Koch (2003). Quantum theory of the optical and

electronic properties of semiconductors. Frankfurt and Marburg. 426pp. P.

165-193, P. 387-396.

38. Haynes, J. R. (1966). Experimental observation of the excitonic molecule.

Phys. Rev. Lett. 17, No. 16, N860-862.

39. He, X. F. (1991). Excitons in anisotropic solids: The model of fractional-

dimensional space. Phys. Rev. B 43, No. 3, 2063-2069.

40. Heitler, W. and F. London (1927). Interaction of neutral atoms and homopolar

binding in quantum mechanics. Z. Phys. 44, No. 6, 455-472.

41. Hoang Ngoc Cam, Nguyen Van Hieu and Nguyen Ai Viet (1985). Excitons in

direct band gap cubic semiconductors. Annals of Phys. 164, No. 1, 172-188.

42. Hoang Ngoc Cam (1997). Biexciton-biexciton interaction in semiconductors.

Phys. Rev. B 55, No. 16, 10487-10497.

43. Hylleras, E. A. and A. Ore (1947). Binding energy of the positronium

molecule. Phys. Rev. 71, No. 8, 493-496.

44. Jian-jun, L., K. Xiao-jun, W. Cheng-wen and L. Shu-shen (1998). Binding

energy of biexcitons in two-dimensional semiconductors. Chin. Phys. Lett. 15,

No. 8, 588-590.

104

45. Kammerlander, D., D. Prezzi, G. Goldoni, E. Molinari and U. Hohenester

(2007). Biexciton stability in carbon nanotubes. Phys. Rev. Lett. 99, No. 12,

126806.

46. Kammerlander, D., D. Prezzi, G. Goldoni, E. Molinari, U. Hohenester (2008).

Exact biexciton binding energy in carbon nanotubes using a quantum Monte

Carlo approach. Physica E 40, 1997-1999.

47. Kawabata, S. (2004). Quantum information processing and entanglement in

solid state devices. LANL preprint quant-ph/0410005.

48. Kallin, C. and B. I. Halperin (1984). Excitations from a filled Landau level in

the two-dimensional electron gas. Phys. Rev. B 30, No. 10, 5655-5668; (1985).

Many-body effects on the cyclotron resonance in a two-dimensional electron

gas. Phys. Rev. B 31, No. 6, 3635-3647.

49. Kittel, C. (1991). Introduction to solid states physics. John Wiley&Sons.

50. Kruczynski, M. M., E. McCann and V. I. Fal’ko (2010). Electron–hole

asymmetry and energy gaps in bilayer graphene. Semiconduc. Sci. Tecnol. 25,

No. 3, 033001.

51. Lampert, M. A. (1958). Mobile and Immobile Effective-Mass-Particle

Complexes in Nonmetallic Solids. Phys. Rev. Lett. 1, No. 12, 450-453.

52. Lefebvre, P., P. Christol and H. Mathieu (1993). Unified formulation of

excitonic absorption spectra of semiconductor quantum wells, superlattices,

and quantum wires. Phys. Rev. B 48, No. 23, 17308-17315.

53. Lerner, I. V. and Y. E. Lozovik (1980). Mott exciton in a quasi-two-

dimensional semiconductor in a strong magnetic field. Sov. Phys. JETP 51,

588.

54. Lovett, B. W., J. H. Reina, A. Nazir and G. A. D. Briggs (2003). Optical

schemes for quantum computation in quantum dot molecules. Phys. Rev. B 68,

No. 20, 205319.

105

55. Lozovik, Y. E. and A. M. Ruvinsky (1997). Magnetoexcitons in coupled

quantum wells. Phys. Lett. A 227, 271-284; (1997). Magnetoexciton

absorption in coupled quantum wells. JETP 85, 979-988.

56. Mathieu, H., P. Lefebvre and P. Christol (1992). Simple analytical method for

calculating exciton binding energies in semiconductor quantum wells. Phys.

Rev. B 46, No. 7, 4092-4101.

57. McCann, E. (2006). Asymmetry gap in the electronic band structure of bilayer

graphene. Phys. Rev. B 74, No. 16, 161403.

58. McCann, E., D. S. L. Abergel and V. I. Fal’ko (2007). Electrons in bilayer

graphene. Solid State Commun. 143, No. 1&2, 110-115.

59. Miller, R. C., D. A. Kleinman, A. C. Gossard and O. Munteanu (1982).

Biexcitons in GaAs quantum wells. Phys. Rev. B 25, No. 10, 6545-6547.

60. Miller, D. A. B. (2000). Semiconductor optoelectronics devices. Stanford

University.

61. Moriyama, S., Y. Morita, E. Watanabe, D. Tsuya, S. Uji, M. Shimizu and K.

Ishibashi (2010). Fabrication of quantum-dot devices in graphene. Sci.

Technol. Adv. Mater. 11, No. 5, 054601.

62. Morozov, S. V., K. S. Novoselov, M. I. Katsnelson, F. Schedin, D. C. Elias, J.

A. Jaszczak and A. K. Geim (2008). Giant intrinsic carrier mobilities in

graphene and its bilayer. Phys. Rev. Lett. 100, No. 1, 016602.

63. Moskalenko, S. A., M. A. Liberman, D. W. Snoke and V. V. Botan (2002).

Polarizability, correlation energy, and dielectric liquid phase of Bose-Einstein

condensate of two-dimensional excitons in a strong perpendicular magnetic

field. Phys. Rev. B 66, No. 24, 245316.

64. Nazir, A., B. W. Lovett, S. D. Barrett, J. H. Reina and G. A. D. Briggs (2005).

Anticrossings in Förster coupled quantum dots. Phys. Rev. B 71, No. 4,

045334.

106

65. Neto, A. H. C., F. Guinea, N. M. R. Peres, K. S. Novoselov and A. K. Geim

(2009). The electronic properties of graphene. Rev. Mod. Phys. 81, No. 1,

109-162.

66. Ngo Van Thanh and Nguyen Ai Viet (1998). Simple model for interface

exciton with an electron - hole separation. Modern Phys. Lett. B 12, 887-893.

67. Ngo Van Thanh and Nguyen Ai Viet (2000). Simple model for interface

exciton with a hole confined in a quantum well. Int. Journ. Morden. Phys. B

14, No. 25, 899-905.

68. Ngo Van Thanh and Nguyen Ai Viet (2006). Effects of a strong magnetic

field on interface exciton with a hole confined in a quantum well. Int. J.

Modern Phys. B 20, No. 20, 2921-2930.

69. Ngo Van Thanh and Nguyen Ai Viet (2006). Theory of interface exciton with

a hole confined in a quantum well. Modern Phys. Lett. B 20, No. 25&26,

1453-1460.

70. Nguyen Ai Viet and J. L. Birman (1995). On the theory of interface exciton.

Solid State Commun. 93, No. 3, 219-223.

71. Nguyen Ai Viet and Joseph L. Birman (1995). Theory of the interface exciton

in a strong magnetic field. Phys. Rev. B 51, No. 20, 14337-14340.

72. Nguyen Ai Viet (2002). Excitons types I and II in semiconductor quantum

dots. Proc. AISAMP 5, Nara, Japan, Oct. 1-5 2002.

73. Nguyen Duc Long and Nguyen ai Viet (2003). Ekimov Ansatz and binding

energy of exciton type II quantum dots. Comm. Phys. 13, No. 3, 177-181.

74. Nguyen Manh Cuong and Nguyen Ai Viet (2003). Binding energy of exciton

in a semiconductor carbon nanotubes (tight-binding model). Proceedings of

the 4th National Conference on Condensed Matter Physics. Nui-coc, Thai-

nguyen, Vietnam, November 5-7, 295.

75. Nguyen Manh Cuong and Nguyen Ai Viet (2004). The binding energy of

exciton in carbon nanotubes. Communications in Physics 14, No. 4, 197-201.

107

76. Nguyen Thi Van Oanh and Nguyen Ai Viet (2000). Quantum confinement

theory for exciton in direct gap nanostructures. Int. Journ. Morden. Phys. B

14, No. 15, 1559-1566.

77. Nomura, K. and A. H. MacDonald (2006). Quantum Hall ferromagnetism in

graphene. Phys. Rev. Lett. 96, No. 25, 256602.

78. Novoselov, K. S., A. K. Geim, S. V. Morozov, D. Jiang, M. I. Katsnelson, I.

V. Grigorieva, S. V. Dubonos and A. A. Firsov (2005). Two-dimensional gas

of massless Dirac fermions in graphene. Nature (London) 438, 197-200.

79. Novoselov, K. S., E. McCann, S. V. Morozov, V. I. Fal'ko, M. I. Katsnelson,

U. Zeitler, D. Jiang, F. Schedin and A. K. Geim(2006). Unconventional

quantum Hall effect and Berry’s phase of 2π in bilayer graphene. Nat. Phys. 2,

177-180.

80. Olivares-Robles, M. A. and S. E. Ulloa (2001). Polarized excitons in strong

magnetic fields Interaction potential between dynamic dipoles. Phys. Rev. B

64, No. 11, 115302.

81. Paquet, D., T. M. Rice and K. Ueda (1985). Two-dimensional electron-hole

fluid in a strong perpendicular magnetic field: Exciton Bose condensate or

maximum density two-dimensional droplet. Phys. Rev. B 32, No. 8, 5208-

5221.

82. Pedersen, T. G. (2003). Variational approach to excitons in carbon nanotubes.

Phys. Rev. B 67, No. 7, 073401.

83. Pedersen, T. G., K. Pedersen, H. D. Cornean and P. Duclos (2005). Stability

and signatures of biexcitons in carbon nanotubes. Nano Lett. 5, No. 2, 291-

294.

84. Phan Văn Nhâm and Holger Fehske (2012). Coulomb interaction effects in

graphene bilayers: electron–hole pairing and plasmaron formation. New J.

Phys. 14, 075007.

85. Ponomarev, I. V., L. I. Deych, V. A. Shuvayev and A. A. Lisyansky (2005).

Self-consistent approach for calculations of exciton binding energy in

quantum wells. Physica E 25, 539-553.

108

86. Sidor, Y. (2007). Theoretical study of excitons in semiconductor quantum

wires and related systems. PhD Thesis in Physics. University Antwerpen.

Belgium. 160pp, P. 15-17, P. 45-64.

87. Singh, J. (1998). On the validity of Haynes rule for the binding of excitonic

complexes in low dimensions. Phys. Sol. Stat. 40, No. 5, 728-730.

88. Singh, J., D. Birkedal, V. G. Lyssenko and J. M. Hvam (1996). Binding

energy of two-dimensional biexcitons. Phys. Rev. B 53, No. 23, 15909-15913.

89. Singh, J. and H. E. Ruda (2006). Concept of excitons. John Wiley&Sons.

DOI: 10.1002/0470021942.ch4.

90. Snoke, D. W. (2002). Spontaneous bose coherence of excitons and polaritons.

Science, Vol. 298, No. 5597, 1368-1372.

91. Takagahara, T. (1989). Biexciton states in semiconductor quantum dots and

their nonlinear optical properties. Phys. Rev. B 39, No. 14, 10206-10231.

92. Takagahara, T. and K. Takeda (1992). Theory of the quantum confinement

effect on excitons in quantumdots of indirect-gap materials. Phys. Rev. B 46,

No. 23, 15578-15581.

93. Timofeev, V. B. and A. V. Gorbunov (2007). Collective state of the Bose gas

of interacting dipolar excitons. J. Appl. Phys. 101, No. 8, 081708.

94. Toke, C., P. E. Lammert, V. H. Crespi and J. K. Jain (2006). Fractional

quantum Hall effect in graphene. Phys. Rev. B 74, No. 23, 235417.

95. Tomasulo, A. and M. V. Ramakrishna (1996). Quantum confinement effects

in semiconductor clusters II. J. Chem. Phys. 105, No. 9, 3612-3626.

96. To Thi Thao and Nguyen Ai Viet (2004). Binding energy of exciton in

quantum dots with the central-cell correction depending on the dot size.

Communications in Physics 14, No. 2, 95-99.

97. Tran Thi Thanh Van and Nguyen Ai Viet (2004). On the model of a spin

quantum computer with a coupled semiconductor quantum dots. Proc. Inter.

Conf. APPC 9th, Hanoi, Vietnam, October 25-31 2004, 437.

109

98. Tran Thi Thanh Van and Nguyen Ai Viet (2004). Spin quantum computer

with coupled semiconductor quantum dots in a controllable magnetic field.

Communications in Physics Supplements 2004. Proceedings of 29th National

Conference on Theoretical Physics. Ho-Chi-Minh city, Vietnam, August 16-

18 2004. 23-28.

99. Tran Thi Thanh Van, Vo Thi Hoa, Nguyen Thi Thanh Hang and Nguyen Ai

Viet (2006). Optical quantum computer from excitons in coupled spherical

quantum dots. Comm. Phys., Suppl., 50-55.

100. Tran Thi Thanh Van, Vo Thi Hoa, Nguyen Phu Duc, Ngo Van Thanh, and

Nguyen Ai Viet (2007). Optical schemes for quantum computation in

quantum dot molecule with different dot sizes. Comm. Phys., Suppl. 17, 97-

102.

101. Tran Thi Thanh Van , Vo Thi Hoa, Nguyen Phu Duc, Ngo Van Thanh and

Nguyen Ai Viet (2008). Morse effective potential for interaction between two

excitons in semiconductor. Comm. Phys. 18, No.3, 136-140.

102. Tran Thuy Men and Nguyen Ai Viet (2002). On the dot size dependence of

binding energy for exciton type II. Comm. Phys. 12, 61.

103. Vo Thi Hoa, To Thi Thao, Nguyen Van Thanh and Nguyen Ai Viet (2012).

Exciton type 2 in graphene bilayer. Photonics Global Conference (PGC).

Singapore, 13-16 Dec. 2012. IEEE Conference Publications. Print ISBN: 978-

1-4673-2513-4, DOI. 10.1109/PGC.2012.6458080.

104. Vo Thi Hoa, Chu Thuy Anh, Nguyen Tri Lân and Nguyen Ai Viet (2012).

Magnetobiexciton in three layers graphene and its effects on graphene optical

properties. Photonics Global Conference (PGC). Singapore 13-16 Dec. 2012.

IEEE Conference Publications. Print ISBN: 978-1-4673-2513-4, DOI.

10.1109/PGC.2012.6458006.

105. Wehner, R. K. (1969). On the excitonic molecule. Solid State Commun. 7, No.

5, 457-458.

110

106. Wimmer, M., S. V. Nair and J. Shumway (2006). Biexciton recombination rates in

self-assembled quantum dots. Phys. Rev. B 73, No. 16, 165305.

107. Yang, L., J. Deslippe, Cheol-Hwan Park, M. L. Cohen and S. G. Louie (2009).

Excitonic effects on the optical response of graphene and bilayer graphene.

Phys. Rev. Lett. 103, No. 18, 186802.

108. Yoffee, A. D. (2001). Semiconductor quantum dots and related systems: electronic,

optical, luminescence and related properties of low dimensional systems. Advances

in Physics, Vol. 50, No. 1, 1-208.

109. Yoshioka, D. and A. H. MacDonald (1990). Double quantum well electron-

hole systems in strong magnetic fields. J. Phys. Soc. Jpn. 59, 4211-4214.

110. Zeghbroeck, B. V. (2011). Principles of semiconductor devices. Colarado

University.

111. Zhang, Y. B., Y. W. Tan, H. L. Stormer and P. Kim (2005). Experimental

observation of the quantum Hall effect and Berry's phase in graphene. Nature

(London) 438, 201-204.

112. Zhang, Y. B., T. T. Tang, C. Girit, Z. Hao, M. C. Martin, A. Zettl, M. F. Crommie,

Y. R. Shen and F. Wang (2009). Direct observation of a widely tunable bandgap in

bilayer graphene. Nature (London) 459, 820-823.

113. Zhou, S. Y. (2007). Substrate-induced bandgap opening in epitaxial graphene.

Nature Matter 6, 770-775.

114. http://vi.wikipedia.org/wiki/Kh%E1%BB%91i_l%C6%B0%E1%BB%A3ng_

hi%E1%BB%87u_d%E1%BB%A5ng

115. http://ece.colorado.edu/~bart/book

116. http://en.wikipedia.org/wiki/Biexciton

117. http://physicsworld.com/cws/article/news/18020/1/excitons

118. http://www.xaluan.com/modules.php?name=News&file=article&sid=215479

119. http://physics.aps.org/articles/v1/35

120. http://www.nature.com/nphys/journal/v7/n8/fig_tab/nphys2032_ft.html

121. http://www.nature.com/nphys/journal/v7/n8/fig_tab/nphys2032_F1.html