14
e-ISSN Number 2655 2967 Available online at https://jurnal.teknologiindustriumi.ac.id/index.php/JCPE/index Journal of Chemical Process Engineering Volume 4 Nomor 1 (2019) SINTA Accreditation Number 10/E/KPT/2019 Published by Corresponding Author Department of Chemical Engineering [email protected] Faculty of Industrial Technology Universitas Muslim Indonesia, Makassar Address Jalan Urip Sumohardjo km. 05 (Kampus 2 UMI) Journal History Makassar- Sulawesi Selatan Paper received : 20 April 2019 Phone Number Received in revised form : 20 Mei 2019 +62 852 5560 3559 Accepted : 30 Mei 2019 +62 823 4988 0792 Sintesis Zeolit Lynde Type-A (LTA) Dari Zeolit Alam Lampung (Zal) Menggunakan Metode Step Change Temperature Of Hydrothermal Dengan Variasi SiO 2 /Al 2 O 3 Diaplikasikan Untuk Dehidrasi Etanol Simparmin Br.Ginting 1 , Devi Permata Sari 1 , Dewi Agustina Iryani 1 , Darmansyah 1 , Muhammad Hanif 1 , Herry Wardono 2 1 Jurusan Teknik Kimia, Fakultas Teknik, Universitas Lampung 2 Jurusan Teknik Mesin, Fakultas Teknik, Universitas Lampung Jl. Prof Soemantri Brojonegoro No.1 Gedong Meneng Bandar Lampung, 35145 Indonesia Kata Kunci: Etanol, Metode Step Change Temperature, Rasio SiO 2 /Al 2 O 3 , Zeolit Alam Lampung, Zeolit LTA Key Words : Ethanol,Step Change Temperature Method,Rasio of SiO 2 /Al 2 O 3 ,Zeolit Alam Lampung, Zeolite LTA Inti Sari Zeolit Lynde Type-A (LTA) merupakan zeolit sintesis yang memiliki berbagai kegunaan antara lain sebagai adsorben, katalis, membran, penukar ion, dan molecular sieve. Sebagai molecular sieve, zeolit LTA memiliki kemampuan dehidrasi yang tinggi sehingga dapat digunakan untuk dehidrasi air dalam campuran etanol-air. Zeolit LTA tergolong dalam kadar si/al rendah, maka zeolit ini mempunyai sifat hidrofilik dan afinitas yang tinggi untuk menjerap air dalam etanol. Penelitian ini bertujuan untuk memperoleh zeolit LTA sintesis dari variasi rasio SiO2/Al2O3 terbaik agar diperoleh persen kristalinitas yang tinggi sehingga didapatkan etanol yang sesuai dengan FGE (Fuel Grade Ethanol), yaitu kemurnian mencapai >99%. Variasi rasio SiO2/Al2O3 pada penelitian ini adalah 1; 1,2; 1,4 dan 1,8 mol/mol. Sumber silika dan alumina yang digunakan berasal dari Zeolit Alam Lampung (ZAL). Tahapan sintesis dilakukan pada sebuah water bath dengan metode step change temperature pada 90 o C selama 1,5 jam dan 95 o C selama 2,5 jam. Berdasarkan analisis XRD didapatkan persen kristalinitas tertinggi pada rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol sebesar 71,39 %. Hasil analisis FTIR terdapat ciri khas zeolit LTA yaitu adanya double rings pada bilangan gelombang 500- 650 cm -1 . Hasil analisis BET didapatkan zeolit LTA berukuran mesopori dan tergolong dalam loop histerisis tipe H3. Dari hasil uji dehidrasi adsorptif etanol-air diperoleh kemurnian etanol tertinggi pada rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol sebesar 99,56 %. Pola isoterm adsorpsi air mengikuti model isoterm Langmuir dengan nilai R 2 = 0,995, kapasitas adsorpsi qm= 0,8217 mg air/g adsorben dan intensitas adsorpsi Ka = 0,0231. Kinetika adsorpsi air oleh zeolit LTA sintetis sesuai dengan model kinetika adsorpsi pseudo orde 2 dengan nilai tetapan laju reaksi sebesar 0,3065 g/(min-mg) dan nilai qe sebesar 0,2695 g air/g adsorben. Abstract Lynde Type-A Zeolite (LTA) is a synthetic zeolite which has various uses including adsorbent, catalyst, membrane, ion exchangers, and molecular sieves. As a molecular sieve, zeolite LTA has high dehydration ability can be used to dehydrate water in a

e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

  • Upload
    others

  • View
    4

  • Download
    0

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

e-ISSN Number

2655 2967

Available online at https://jurnal.teknologiindustriumi.ac.id/index.php/JCPE/index

Journal of Chemical Process Engineering

Volume 4 Nomor 1 (2019)

SINTA Accreditation

Number 10/E/KPT/2019

Published by Corresponding Author

Department of Chemical Engineering [email protected]

Faculty of Industrial Technology

Universitas Muslim Indonesia, Makassar

Address

Jalan Urip Sumohardjo km. 05 (Kampus 2 UMI) Journal History

Makassar- Sulawesi Selatan Paper received : 20 April 2019

Phone Number Received in revised form : 20 Mei 2019

+62 852 5560 3559 Accepted : 30 Mei 2019

+62 823 4988 0792

Sintesis Zeolit Lynde Type-A (LTA) Dari Zeolit Alam Lampung (Zal)

Menggunakan Metode Step Change Temperature Of Hydrothermal Dengan

Variasi SiO2/Al2O3 Diaplikasikan Untuk Dehidrasi Etanol

Simparmin Br.Ginting1, Devi Permata Sari1, Dewi Agustina Iryani1, Darmansyah1,

Muhammad Hanif1, Herry Wardono2

1Jurusan Teknik Kimia, Fakultas Teknik, Universitas Lampung 2Jurusan Teknik Mesin, Fakultas Teknik, Universitas Lampung

Jl. Prof Soemantri Brojonegoro No.1 Gedong Meneng Bandar Lampung, 35145 Indonesia

Kata Kunci: Etanol, Metode

Step Change Temperature,

Rasio SiO2/Al2O3, Zeolit

Alam Lampung, Zeolit LTA

Key Words : Ethanol,Step

Change Temperature

Method,Rasio of

SiO2/Al2O3,Zeolit Alam

Lampung, Zeolite LTA

Inti Sari Zeolit Lynde Type-A (LTA) merupakan zeolit sintesis yang memiliki berbagai kegunaan antara lain sebagai adsorben, katalis, membran, penukar ion, dan molecular sieve.

Sebagai molecular sieve, zeolit LTA memiliki kemampuan dehidrasi yang tinggi

sehingga dapat digunakan untuk dehidrasi air dalam campuran etanol-air. Zeolit LTA

tergolong dalam kadar si/al rendah, maka zeolit ini mempunyai sifat hidrofilik dan afinitas yang tinggi untuk menjerap air dalam etanol. Penelitian ini bertujuan untuk

memperoleh zeolit LTA sintesis dari variasi rasio SiO2/Al2O3 terbaik agar diperoleh

persen kristalinitas yang tinggi sehingga didapatkan etanol yang sesuai dengan FGE

(Fuel Grade Ethanol), yaitu kemurnian mencapai >99%. Variasi rasio SiO2/Al2O3 pada

penelitian ini adalah 1; 1,2; 1,4 dan 1,8 mol/mol. Sumber silika dan alumina yang

digunakan berasal dari Zeolit Alam Lampung (ZAL). Tahapan sintesis dilakukan pada

sebuah water bath dengan metode step change temperature pada 90oC selama 1,5 jam

dan 95oC selama 2,5 jam. Berdasarkan analisis XRD didapatkan persen kristalinitas tertinggi pada rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol sebesar 71,39 %. Hasil analisis FTIR

terdapat ciri khas zeolit LTA yaitu adanya double rings pada bilangan gelombang 500-

650 cm-1. Hasil analisis BET didapatkan zeolit LTA berukuran mesopori dan tergolong

dalam loop histerisis tipe H3. Dari hasil uji dehidrasi adsorptif etanol-air diperoleh kemurnian etanol tertinggi pada rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol sebesar 99,56 %. Pola

isoterm adsorpsi air mengikuti model isoterm Langmuir dengan nilai R2 = 0,995,

kapasitas adsorpsi qm= 0,8217 mg air/g adsorben dan intensitas adsorpsi Ka = 0,0231. Kinetika adsorpsi air oleh zeolit LTA sintetis sesuai dengan model kinetika adsorpsi

pseudo orde 2 dengan nilai tetapan laju reaksi sebesar 0,3065 g/(min-mg) dan nilai qe

sebesar 0,2695 g air/g adsorben.

Abstract Lynde Type-A Zeolite (LTA) is a synthetic zeolite which has various uses including

adsorbent, catalyst, membrane, ion exchangers, and molecular sieves. As a molecular

sieve, zeolite LTA has high dehydration ability can be used to dehydrate water in a

Page 2: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

32

ethanol-water mixture. Zeolite LTA is a zeolite classified as low Si/Al ratio zeolite, so

this zeolite has a high hydrophilic and high affinity to absorb water in ethanol. The

purpose of the research was to obtain zeolite LTA synthesis from the best variation of the

SiO2/Al2O3 ratio in order to obtain high relative percentage of crystallinity so that to

obtain ethanol which is fill the criteria of FGE (Fuel Grade Ethanol), which is > 99%

purity. The ratio of SiO2/Al2O3 in this research is 1; 1,2; 1,4 and 1,8 mol/mol. The

sources of Silica and Alumina used are from Natural Lampung Zeolite (ZAL). The stages

of synthesis were carried out in a water bath using the hydrothermal step change

temperature method, which was at 90oC for 1.5 hours and 95oC for 2.5 hours. Based on

the XRD analysis, the highest percentage of crystallinity was obtained ratio of

SiO2/Al2O3 1.8 mol/mol to 71.39%. Based on FTIR analysis, the synthesis has the

characteristic of zeolite LTA, that is double rings at wave number 550-600 cm-1. The

results of FTIR analysis obtained mesoporous-sized zeolite LTA and belong to the H3

type hysteresis loop. From the results of ethanol-water adsorptive dehydration test

obtained the highest ethanol purity at SiO2/Al2O3 ratio of 1.8 mol/mol of 99.56%. The

water adsorption isoterm pattern follows the Langmuir isoterm model with a value of R2

= 0,995, the adsorption capacity of qm = 0,8217 mg air/g adsorbent, and the adsorption

intensity of Ka = 0,0231. Water adsorption kinetic by synthetic zeolite LTA which is fill

the criteria of the pseudo-order 2 with a reaction rate constant value of 0,3065 g/(min-

mg) and qe = 0,2695 g air/g adsorbent.

PENDAHULUAN

Krisis bahan bakar di dunia semakin lama semakin

buruk dikarenakan menipisnya pasokan bahan bakar

fosil. Selain itu masalah pemanasan global membuat

etanol berpotensi sebagai bahan bakar ramah

lingkungan. Penggunaan etanol sebagai pengganti

bahan bakar bermotor masih memiliki kendala karena

mengandung 4-5 % air yang dapat menggangu kinerja

mesin dan mengakibatkan kerusakan pada mesin jika

digunakan dalam waktu yang lama. Sehingga jika

etanol ingin digunakan sebagai bahan bakar (biofuel)

pada kendaraan bermotor perlu dilakukan pengolahan

lebih lanjut agar didapatkan kemurnian sampai 99%

yang lazim disebut fuel grade ethanol (FGE). Cara

pemurnian yang paling sederhana, ekonomis, dan

ramah lingkungan untuk diterapkan pada unit

pemurnian etanol yaitu teknik dehidrasi-adsorptif

dengan cara penyaringan molekuler menggunakan

zeolit atau disebut zeolite molecular sieve

(Chopade,2015 ; Khaidir,2011 ; Rahman dkk.,2015).

Zeolit yang banyak dipakai untuk pemurnian etanol

adalah zeolit sintesis. Salah satu tipe dari zeolit sintesis

yaitu zeolit LTA. Zeolit A dikenal dengan sebutan

Linde Type-A (LTA) memiliki harga yang relatif lebih

mahal dibandingkan dengan zeolit alam karena

disintesis dari bahan kimia komersial yang belum

diproduksi di Indonesia. Bahan baku utama untuk

mensintesis zeolit adalah silika dan alumina. Kedua

bahan tersebut dapat diperoleh dari memanfaatkan

limbah industri maupun yang berasal dari alam seperti

bagas tebu,sekam padi, CBA (Coal Bottom Ash), CFA

(Coal Fly Ash), dan zeolit alam (Rahman dkk.,2015).

Provinsi Lampung sendiri memiliki sumber zeolit alam

yang sangat melimpah. Data yang bersumber dari

Direktorat Pengembangan Potensi Daerah tahun 2012

menyatakan bahwa potensi sumber daya alam zeolit

yang ada di Lampung berkisar 31.173.505 ton. Zeolit

Alam Lampung (ZAL) memiliki kandungan silika

(SiO2) sebesar 79,106 % berat dan alumina (Al2O3)

sebesar 15,824 % berat. Kandungan silika dan alumina

dari ZAL ini sangat potensial untuk dimanfaatkan

sebagai bahan baku pengganti silika dan alumina

komersil untuk mensintesis zeolit LTA (Ginting

dkk.,2017)

Dalam mensintesis zeolit LTA, ada beberapa faktor

yang mempengaruhi pembentukan zeolit. Salah satu

nya yaitu rasio SiO2/Al2O3. Rasio SiO2/Al2O3

merupakan faktor yang sangat berperan dalam

menentukan struktur dan komposisi kristal yang akan

disintesis. Kristalinitas memiliki hubungan yang linier

dengan rasio SiO2/Al2O3, dimana semakin tinggi rasio

molar SiO2/Al2O3 akan meningkatkan kristalinitas

terhadap produk. Dengan meningkatnya kristalinitas

zeolit tersebut maka mempengaruhi efektifitas

Page 3: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

33

pemurnian etanol karena diperoleh diameter pori,

komposisi, dan saluran rongga yang optimum (Sutarno,

2009). Berbagai penelitian terdahulu mengenai sintesis

zeolit dengan variasi rasio SiO2/Al2O3 telah banyak

dilakukan. Wang (2008) telah mensintesis zeolit A dari

fly ash dikatakan bahwa untuk proses pembentukan

zeolit A dilakukan pada suhu optimum 100oC, waktu

yang relatif pendek, konsentrasi basa yang rendah, dan

perbandingan rasio molar SiO2/Al2O3 yang rendah yaitu

pada range 1 sampai 2. Penelitian yang dilakukan oleh

Nikmah dkk (2008) yang mengkaji pengaruh

perbandingan SiO2/Al2O3 terhadap pembentukan zeolit

A dari abu dasar bebas karbon dengan menggunakan

metode hidrotermal langsung. Kristalisasi hidrotermal

dilakukan dengan variasi waktu (12-144 jam) dan rasio

molar SiO2/Al2O3 (1:1,2:1,4), didapatkan jenis zeolit

yang terbentuk berupa zeolit A, X, P, dan sodalit.

Zeolit yang terbentuk paling dominan dengan berbagai

variasi kondisi hidrotermal yaitu zeolit A yang

memiliki 2 struktur yang berbeda yaitu ortorombik dan

kubik. Zeolit A dengan struktur ortorombik yang lebih

dominan terjadi pada kondisi suhu hidrotermal 160oC

selama 24 jam dengan rasio SiO2/Al2O3 = 1.

Mirfendereski dan Mohammadi (2016) telah

mensintesis zeolit NaA dengan variasi rasio SiO2/Al2O3

(1,92:3,50:5,00) terhadap kristalinitas dan kristal zeolit

NaA yang menunjukkan bahwa rasio SiO2/Al2O3 yang

sedikit meningkat mengurangi kristalinitas secara

signifikan. Dengan demikian dapat dikatakan bahwa

pada kondisi ini (alkalinitas rendah), kristal zeolit Na-A

hanya diproduksi jika rasio molar SiO2/Al2O3 yang

terendah yaitu 1,92.

Proses sintesis zeolit LTA menggunakan metode step

change temperature. Metode tersebut mengacu pada

penelitian yang telah dilakukan oleh Hui dan Chao

(2005). Menurut penelitian Hui dan Chao (2005), untuk

menghasilkan kemurnian kristalinitas yang tinggi

dalam sintesis zeolit 4A dibutuhkan pengaplikasian

metode step change temperature of hydrothermal.

Waktu dan suhu step change yang divariasikan adalah :

T1= 80oC (1,5 jam) & T2= 95oC (6,5 jam); T1= 85oC

(1,5 jam) & T2= 95oC (4 jam); T1= 90oC (1,5 jam) &

T2= 95oC (3,5 jam); T1= 90oC (1,5 jam) & T2= 95oC

(2,5 jam); T1= 95oC (1,5 jam) & T2= 95oC (3,5 jam).

Sampel dengan variasi T1= 90oC (1,5 jam) dan T2=

95oC (2,5 jam) menunjukkan kenaikan persen

kristalinitas sebanyak 15-16% dari sampel yang lain.

Pembentukan kristal zeolit LTA akan semakin bagus

jika suhu dinaikkan, akan tetapi jika melewati suhu

95oC mengakibatkan pembentukan kristal zeolit

lainnya yaitu kristal zeolit hydroxy-sodalite. Selain itu,

laju pembentukan kristal dan nukleasi juga akan

semakin meningkat seiring dengan waktu yang

bertambah, hal ini mengakibatkan pertumbuhan kristal

akan semakin cepat (Hui dan Chao, 2005)

Studi ini bertujuan untuk mengkaji pengaruh rasio

SiO2/Al2O3 pada sintesis zeolit LTA dengan

memanfaatkan ZAL sebagai sumber silika-alumina dan

kinetika dehidrasi-adsorptif zeolit LTA sintesis pada

campuran etanol-air. Prosedur sintesis zeolit LTA ini

mengacu pada penelitian yang dilakukan Mirfendereski

dan Mohammadi (2016) dan Hui dan Chao (2005).

Yang membedakan penelitian ini dengan penelitian

terdahulu adalah pada pemilihan bahan baku alami

yaitu Zeolit Alam Lampung (ZAL) dengan

pengaplikasian metode step change temperature of

hydrotermal, dan adanya modifikasi rasio SiO2/Al2O3

sebesar 1 : 1,2 : 1,4 dan 1,8 mol/mol untuk memperoleh

zeolit LTA dengan persen kristalinitas tinggi yang

digunakan sebagai adsorben pada proses dehidrasi-

adsorptif etanol-air sehingga akan didapatkan etanol

murni dengan kadar minimum 99% yang memenuhi

standar sebagai bahan bakar (fuel grade).

METODE PENELITIAN

Bahan dan Alat Penelitian

Bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah Zeolit

Alam Lampung yang berasal dari CV. Minatama

Bandar Lampung dengan kandungan SiO2 sebesar

79,046%; Al2O3 sebesar 15,815%; dan impuritis

lainnya sebesar 5,07%, padatan NaOH (pro analysis

dari UNI-CHEM CNA 43/500), serbuk Al2O3 sebagai

sumber alumina (pro analysis dari UNI-CHEM CAS

169/1000),serta aquades didapatkan dari Laboraturium

Teknologi Hasil Pertanian, Fakultas Pertanian

Universitas Lampung. Alat yang digunakan pada

penelitian ini adalah mortar, ayakan 200 mesh,

erlenmeyer, termometer, corong gelas, neraca digital,

magnetic stirrer, botol polypropylene, water bath, pH

indikator, desikator, kertas saring, dan oven.

Page 4: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

34

Metode Penelitian

Prosedur penelitian sebagai berikut :

1. Pretreatment bahan baku

Zeolit Alam Lampung (ZAL) dihaluskan

menggunakan mortar setelah itu diayak dengan

ayakan 200 mesh. Timbang ZAL sebanyak 6,00

gram; 7,20 gram; 8,40 gram; 10,80 gram (untuk

masing-masing rasio SiO2/Al2O3 sebesar 1 : 1,2 :

1,4 dan 1,8 mol/mol)

2. Pembuatan larutan silika alumina

Komposisi molar gel sintesis sebesar xSiO2.Al2O3 :

3,16Na2O : 128H2O (Mirfendereski dan

Mohammadi, 2016). Tahapan pembuatannya antara

lain :

a. Pembuatan larutan sodium hidroksida

Larutkan NaOH sebanyak 10 gram kedalam

182,28 mL aquades hingga homogen. Kemudian

larutan NaOH tersebut dibagi menjadi dua bagian

dengan jumlah yang sama. Beri label larutan A

dan larutan B

b. Pembuatan larutan sodium silikat

Larutkan ZAL yang sudah ditimbang kedalam

larutan A dan diaduk hingga homogen pada suhu

60oC selama satu jam menggunakan magnetic

stirrer

c. Pembuatan larutan sodium aluminat

Larutkan 6,79 gram Al2O3 kedalam larutan B

dan diaduk hingga homogen pada suhu 60oC

selama satu jam menggunakan magnetic stirrer

d. Pembuatan larutan silika alumina

Larutan sodium silikat ditambahkan kedalam

larutan sodium aluminat dan dicampur hingga

terbentuk gel silika alumina yang homogen.

Selanjutnya gel didiamkan selama 45 jam

3. Tahap sintesis

Tahapan sintesis mengacu pada penelitian Hui dan

Chao (2005). Larutan silika alumina setelah di aging

selama 45 jam kemudian dimasukkan kedalam reaktor

(botol polypropylene) 500 mL tanpa pengaduk dan

direaksikan secara hidrotermal pada water bath. Proses

sintesis menggunakan metode step change temperature

dimana terjadi dalam dua tahap sintesis, sintesis yang

pertama menggunakan suhu 90oC selama 1,5 jam

kemudian suhu dinaikkan menjadi 95oC selama 2,5

jam.

Setelah tahap sintesis selesai, sampel disaring

menggunakan kertas saring untuk memisahkan padatan

dengan mother liqour (filtrat). Padatan hasil sintesis

dicuci menggunakan aquades sampai didapatkan nilai

pH 7. Kemudian padatan dikeringkan dalam oven

dengan suhu 100oC selama dua jam. Padatan yang

sudah kering disimpan didalam desikator dan siap

dikarakterisasi.

4. Karakterisasi zeolit

Karakterisasi zeolit LTA dilakukan dalam empat

tahapan antara lain :

a. X-Ray Diffraction (XRD) menggunakan alat

PHILIPS-binary (Scan) dengan nilai rentang 2Ɵ

= 5 – 50

b. Fourier Transmission Infra Red (FTIR)

menggunakan alat Shimadzu, Type :

IRPrestige21

c. Scanning Electron Microscopy (SEM)

menggunakan alat ZEISS Electron Microscopy

d. Brunaur, Emmet, and Teller (BET)

menggunakan alat Quanthachrome Instrument

5. Uji dehidrasi-adsorptif zeolit LTA hasil sintesis

Ada beberapa tahapan uji dehidrasi-adsorptif zeolit

LTA hasil sintesis sebagai berikut :

a. Penentuan adsorben terbaik

Timbang 6 gram zeolit LTA hasil sintesis untuk

masing-masing rasio SiO2/Al2O3, kemudian

zeolit tersebut dilarutkan kedalam 30 mL etanol

dengan kemurnian 96% (perbandingan zeolit :

etanol yaitu 1:5). Tutup campuran larutan

menggunakan alumunium foil agar tidak

menguap. Selanjutnya dilakukan proses

dehidrasi-adsorptif selama 1 jam. Ambil sampel

larutan etanol dari proses dehidrasi-adsorptif.

Masukkan larutan kedalam piknometer dan

timbang massa larutan tersebut. Hitung densitas

etanol kemudian akan diperoleh adsorben terbaik

yang dilihat dari kemurnian etanol. Untuk

menghitung kemurnian etanol dan % penjerapan

air menggunakan persamaan berikut ini :

Kadar kemurnian etanol

M =X2− X

X2− X1M1 +

X − X1

X2− X1M2 ................................(1)

% penjerapan air

% penjerapan air = air yang teradsorpsi

kadar etanol mula−mula x 100% .(2)

Page 5: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

35

b. Penentuan waktu optimum

Tahap ini menentukan waktu optimum proses

dehidrasi-adsorptif dari adsorben terbaik yang telah

didapat pada tahap sebelumnya. Waktu kontak

optimum akan digunakan sebagai waktu acuan uji

dehidrasi-adsorptif etanol-air dengan variasi etanol-

air yang berbeda-beda. Ambil 6 gram zeolit

dilarutkan kedalam 30 mL larutan etanol dengan

kemurnian 96%. Tutup campuran larutan

menggunakan alumunium foil agar tidak menguap.

Ambil sampel larutan etanol setiap 5 menit sekali.

Masukkan larutan kedalam piknometer dan timbang

massa larutan tersebut. Untuk mengetahui

kemurnian etanol dapat menggunakan persamaan

(1) dan (2). Ulangi pengambilan sampel sampai

massa larutan etanol konstan.

6. Model isoterm dan kinetika adsorpsi

Untuk mendapatkan model isoterm dan kinetika

adsorpsinya, dilakukan tahap uji dehidrasi-adsorptif

etanol-air dengan variasi konsentrasi etanol-air yang

berbeda menggunakan adsorben terbaik dan waktu

kontak optimum yang telah didapat pada langkah

sebelumnya. Terdapat 5 variasi konsentrasi etanol-

air yaitu 70%-30%, 80%-20%, 85%-15%, 90%-

10%, 95,1%-4,9%. Tahapan nya yaitu zeolit

direndam kedalam larutan etanol-air. Tutup

campuran larutan menggunakan alumunium foil

agar tidak menguap. Selanjutnya, proses dehidrasi-

adsorptif dilakukan selama waktu optimum tersebut.

Ambil sampel larutan. Masukkan larutan kedalam

piknometer dan timbang massa larutan tersebut.

Dari percobaan, akan diperoleh data Co (konsentrasi

awal larutan), Ce (konsentrasi larutan pada

kesetimbangan) dan qe (jumlah zat yang teradsorpsi

per gram adsorben pada kesetimbangan). Persamaan

yang digunakan untuk menentukan model isotherm

dan kinetika adsorpsi sebagai berikut :

a. Nilai qe

Nilai qe didapatkan dari persamaan berikut :

𝑞𝑒 =(𝐶𝑂−𝐶𝑒)

𝑊𝑥 𝑉 ….................................. (3)

Dengan nilai V adalah volume adsorbat (mL)

dan W adalah massa adsorbat (gram)

b. Persamaan isoterm Langmuir 𝐶𝑒

𝑞𝑒=

1

𝑞𝑚𝐶𝑒 +

1

𝐾𝑎𝑞𝑚 .................................. (4)

c. Persamaan isoterm Freundlich

𝑙𝑛 𝑞𝑒 =1

𝑛𝑙𝑛𝐶𝑒 + ln 𝑘𝑓 .............................. (5)

Keterangan :

Ka : intensitas adsorpsi (langmuir)

Kf : intensitas adsorpsi (freundlich)

qm : kapasitas adsorpsi (langmuir)

n : kapasitas adsorpsi (freundlich)

HASIL DAN PEMBAHASAN

1. Analisis X-Ray Fluorescence (XRF)

Analisis XRF bertujuan untuk mengetahui

komposisi-komposisi komponen penyusun dari

suatu zat. Rasio SiO2/Al2O3 berperan dalam

menentukan struktur dan komposisi kristal yang

akan disintesis. Untuk menghasilkan zeolit LTA

sintesis harus dikendalikan rasio SiO2/Al2O3 (>2).

Untuk menetapkan rasio SiO2/Al2O3 sebesar 1 : 1,2

: 1,4 dan 1,8 mol/mol, diperlukan komposisi silika

dan alumina dari bahan baku tersebut. Sumber

silika dan alumina berasal dari Zeolit Alam

Lampung (ZAL). ZAL yang digunakan sama

dengan penelitian yang dilakukan oleh Ginting dkk

(2017). Berdasarkan hasil analisis XRF, komposisi

penyusun Zeolit Alam Lampung (ZAL) ditunjukkan

pada tabel 1.

Tabel 1. Hasil analisis XRF ZAL

Komposisi Konsentrasi (%)

Al2O3 15,815

SiO2 79,046

K2O 1,813

CaO 1,401

MnO 0,018

Fe2O3 1,157

Rb2O 0,008

SrO 0,024

Y2O3 0,002

ZrO2 0,013

Ag2O 0,184

BaO 0,045

Eu2O3 0,009

Cl 0,014

Berdasarkan tabel 1 dapat dilihat bahwa kandungan

silika SiO2 sebesar 79,046 % dan alumina sebesar

15,815 %. Tinggi nya kandungan silika dalam ZAL

menyebabkan rasio SiO2/Al2O3 pada ZAL tersebut

Page 6: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

36

sebesar 8,83 mol/mol. Untuk mensintesis zeolit

LTA dari ZAL, maka harus diturunkan dan

dikendalikan rasio SiO2/Al2O3 (>2). Dimana tetapan

rasio SiO2/Al2O3 pada penelitian ini yaitu 1 ; 1,2 ;

1,4 dan 1,8 mol/mol. Dengan tetapan rasio

SiO2/Al2O3 yang diinginkan, diperlukan

penambahan sumber alumina lain yang berasal dari

produk Al2O3 komersil. Sehingga akan diporoleh

rasio SiO2/Al2O3 yang diharapkan.

2. Analisis X-Ray Diffraction (XRD)

Gambar 1. Analisis XRD zeolit LTA variasi rasio

SiO2/Al2O3 sebesar 1 : 1,2 : 1,4 dan 1,8 mol/mol

dibandingkan dengan zeolit LTA standar

(Yanagida,1973)

Keterangan gambar :

A = Zeolit LTA

Ca = Calcium Aluminum Silicate Ca

N = Anorthite (Al2CaO8Si2)

M = Mulltite (Al2,34O4,83Si0,66)

Gambar 1 menunjukkan hasil karakterisasi XRD

setelah proses sintesis untuk keempat produk zeolit

LTA terlihat adanya puncak spesifik dari zeolit

LTA yang sesuai dengan puncak spesifik dari zeolit

LTA standar. Keempat rasio SiO2/Al2O3 sebesar 1 :

1,2 : 1,4 dan 1,8 mol/mol menunjukkan bahwa

mineral penyusun menggandung kristal calcium

alluminate silicate, anorthite, mullite dan zeolit

LTA. Selain terbentuknya zeolit LTA, ditemukan

juga produk samping seperti calcium alluminate

silicate, anorthite, mullite. Hal tersebut dikarenakan

adanya pengaruh sumber silika, konsentrasi NaOH,

dan temperatur.

Pada gambar 1 memperlihatkan semakin meningkat

rasio SiO2/Al2O3, zeolit LTA yang terbentuk

jumlahnya semakin banyak dan intensitas difraksi

XRD dari zeolit LTA menunjukkan puncak yang

semakin tajam. Hal ini dapat ditunjukkan intensitas

yang semakin tajam pada daerah pos [o2Th] yaitu

34,270o dan 44,283o. Dimana untuk pos [o2Th]

34,270o berturut-turut mempunyai intesitas sebesar

6,1224o ; 6,6384o ; 7,3996o dan 30,4499o. Kemudian

untuk pos [o2Th] 44,283o berturut-turut intensitas

nya yaitu : 0o ; 5,0739o ; 5,2966o ; dan 6,5515o.

Perhitungan persen kristalinitas terhadap keempat

produk hasil sintesis berdasarkan penelitian

sebelumnya (Rayalu et al.,2005). Nilai persen

kristalinitas ditunjukkan pada tabel 2.

Tabel 2. Persen kristalinitas zeolit LTA

Sampel Persen kristalinitas (%)

Zeolit A 1 mol/mol 17,5711

Zeolit A 1,2 mol/mol 23,5455

Zeolit A 1,4 mol/mol 30,8976

Zeolit A 1,8 mol/mol 71,3869

Berdasarkan tabel 2 dapat dilihat bahwa persen

kristalinitas tertinggi terdapat pada rasio SiO2/Al2O3

1,8 mol/mol sebesar 71,3869%. Hal ini sesuai

dengan penelitian yang telah dilakukan Ghasemi

dkk (2014) dimana laju kristalisasi akan meningkat

dengan meningkatnya rasio SiO2/Al2O3. Rasio mol

SiO2/Al2O3 berperan sebagai precursor, yaitu

pemicu utama terbentuknya struktur kristal zeolit,

yang diawali dengan melarutnya Si dan Al

kemudian terjadi pembentukan gel aluminasilikat

dan selanjutnya terbentuklah struktur kristal zeolit.

Dengan meningkatnya rasio SiO2/Al2O3 maka

kandungan Si dalam zeolit tersebut semakin

banyak, dengan demikian banyaknya Si yang

Page 7: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

37

melarut dalam larutan basa, kristal zeolit yang

terbentuk jumlahnya akan semakin banyak,

intensitas difraksi 2𝜃 yang semakin tinggi dan

memiliki persen kristalinitas yang semakin tinggi

juga

3. Analisis Fourier Transmission Infra Red (FTIR)

Gambar 2. Spektra FTIR variasi rasio SiO2/Al2O3

sebesar 1 : 1,2 : 1,4 dan 1,8 mol/mol

Spektra FTIR zeolit LTA hasil sintesis ditunjukkan

pada gambar 2 yang terdiri dari beberapa pita

serapan utama yang mewakili karakteristik zeolit

LTA yaitu pada panjang gelombang 1000-1500 cm-

1 adalah vibrasi ulur asimetris O-Si-O atau O-Al-O,

600-700 cm-1 adalah vibrasi ulur simetris O-Si-O

atau O-Al-O, 550-600 cm-1 adalah double rings,

400-500 cm-1 adalah vibrasi tekuk SiO atau AlO,

serta 370-400 cm-1 adalah pori terbuka.

Terbentuknya zeolit LTA ditandai dengan adanya

pita serapan pada bilangan gelombang 550 – 600

cm-1 yang menunjukkan vibrasi ekternal dari cincin

ganda (double rings) D4R atau D6R. Cincin ganda

(double rings) merupakan ciri khas dari struktur

zeolit LTA. Karakteristik double rings merupakan

jalinan eksternal antara lapisan zeolit satu dengan

yang lain (Saraswati, 2015). Sesuai dengan hasil

analisis FTIR yang telah dilakukan untuk sintesis

zeolit LTA dengan variasi rasio SiO2/Al2O3 dapat

dikatakan bahwa keempat zeolit tersebut telah

berhasil menjadi produk zeolit LTA dengan ciri

khas zeolit LTA yang memiliki serapan pita

gelombang vibrasi cincin ganda gelombang 550-

600 cm-1 yang dibuktikan pada gambar 2.

Kemudian seiring meningkatnya rasio SiO2/Al2O3

puncak-puncak spektra FTIR lebih tajam, kuat, dan

intensitasnya semakin bertambah. Hal ini

disebabkan terjadinya peningkatan derajat

polimerisasi dari tetrahedral SiO4 sehingga

munculnya benih (seed) dari zeolit LTA

dikarenakan kehadiran dari sodium aluminasilika

(Tong et al.,2014).

4. Analisis Scanning Electron Microscopy (SEM)

Analisis SEM diambil pada zeolit LTA untuk rasio

SiO2/Al2O3 1 : 1,2 : 1,4 dan 1,8 mol/mol. Analisis

SEM digunakan untuk mengamati morfologi dari

struktur zeolit tersebut. Hasil analisis SEM dapat

dilihat pada gambar 3. Dimana seiring

meningkatnya rasio SiO2/Al2O3 terlihat bahwa

sebagian besar produk yang terbentuk adalah kristal

dan sedikit amorf.

5. Analisis Brunaur, Emmet, and Teller (BET)

Hasil analisis BET zeolit sintesis ditunjukan pada

tabel 3 :

Tabel 3. Hasil BET zeolit LTA

Rasio

SiO2/Al2O3

Luas

Permukaan

(m2/g)

Total

Volume

Pori

(cc/g)

Ukuran

Pori

Rata-

Rata (Å)

1 mol/mol 13,782 0,0378 54,9137

1,2 mol/mol 10,968 0,0316 54,9933

1,4 mol/mol 15,507 0,0460 59,7137

1,8 mol/mol 15,700 0,0483 61,5193

Berdasarkan tabel 3 dapat terlihat jelas bahwa

seiring meningkatnya rasio SiO2/Al2O3 maka luas

permukaan, total volume pori, dan ukuran pori rata-

Page 8: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

38

rata semakin besar. Luas permukaan terbesar

didapatkan pada produk zeolit LTA dengan persen

kristalinitas terbesar pula yaitu rasio SiO2/Al2O3 1,8

mol/mol sebesar 15,700 m2/g. Semakin besar luas

permukaan zeolit maka akan semakin besar

kemampuannya untuk berinteraksi dan berikatan

dengan molekul-molekul air dalam etanol. Dapat

dilihat pada tabel 3, ukuran pori rata-rata berkisar

antara 50-65 Å. Hal tersebut menunjukkan zeolit

LTA yang terbentuk merupakan zeolit LTA yang

memiliki kisaran diameter mesopori 2-50 nm atau

20-500 Å (Gregg dan Sing, 1982)

Karakteristik padatan berpori meso juga dapat

dilihat dari data grafik distribusi ukuran pori dengan

menggunakan metode BJH (Barret, Joiner,

Halenda) adsorpsi dan desorpsi yang ditunjukkan

pada gambar 4. Berikut ini adalah grafik distribusi

ukuran pori yang didapat dari hubungan perubahan

volume pori per gram sampel terhadap diameter

pori (Å) adsoprsi dan desorpsi yang didapat dari

data distribusi ukuran pori sampel zeolit LTA untuk

variasi rasio SiO2/Al2O3 sebesar 1 : 1,2 : 1,4 dan

1,8 mol/mol.

(a) (b)

(c) (d)

Gambar 3. Hasil SEM zeolit LTA rasio SiO2/Al2O3 (a) 1 mol/mol (b) 1,2 mol/mol (c) 1,4 mol/mol (d) 1,8 mol/mol

Page 9: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

39

Gambar 4. Grafik distribusi ukuran pori

Distribusi ukuran pori pada gambar 4 menunjukkan

bahwa zeolit LTA tersebut memiliki ukuran pori

yang tidak seragam namun masih berada pada

rentan mesopori yaitu 20Å-500Å.

Pada rentang 42Å-160Ǻ, ukuran pori yang

terbentuk besar sedangkan volume pori yang

terbentuk kecil. Jika volume pori semakin kecil,

maka daya tampung senyawa yang terjerap dalam

pori-pori zeolit akan semakin kecil juga. Ukuran

pori juga akan mempengaruhi selektifitas zeolit

terhadap senyawa yang akan masuk ke dalam

rongga zeolit.

Proses analisis material mikropori maupun

mesopori dapat diketahui melalui metode grafik

isoterm adsorpsi-desorpsi nitrogen berdasarkan nilai

perbandingan P/Po (mmHg) terhadap volume N2

per gram sampel (cc/g) yang ditunjukkan pada

gambar 5.

Keterangan :

= Adsorpsi = Desorpsi

Gambar 5. Kurva isoterm adsorpsi-desorpsi

Dari grafik pada gambar 5 menunjukkan bahwa

isoterm adsorpsi nitrogen di semua sampel zeolit

LTA memperlihatkan pola yang sejenis dimana ada

lonjakan kenaikan secara cepat pada tekanan relatif

P/P0 rendah, lalu melambat pada pertengahan dan

adanya lonjakan kenaikan dengan cepat pada

tekanan mencapai P/P0 sekitar 0,7 sampai 0,8

(mendekati 1). Kenaikan pertama diakibatkan oleh

molekul gas yang teradsorp berkontak dengan

daerah berenergi pada permukaan padatan. Proses

pengisian ini membentuk lapisan tunggal, dimana

pertambahan molekul gas terjadi saat permukaan

diisi oleh molekul gas dan membentuk lapisan

tunggal pada daerah P/P0 lebih tinggi. Pertambahan

ini berdampak terbentuknya lapisan berlapis

(multilayer) saat akhir pengisian, terjadi kondensasi

molekul gas yang teradsorp, selain itu juga terlihat

adanya loop histerisis pada daerah pertengahan

Page 10: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

40

(Hartanto, 2011). Percabangan antara garis desorpsi

dan adsorpsi disebut histerisis. Percabangan ini

dapat terjadi dikarenakan adanya kondensasi yang

tertunda sehingga mengakibatkan fasa adsorpsi

menjadi metastabil. Umumnya peristiwa ini

dikaitkan dengan kondensasi kapiler. Kondensasi

yang tertunda mengakibatkan adsorpsi yang

bercabang dan membuat loop histerisis. Hal ini

dapat terjadi karena tidak adanya kesetimbangan

termodinamika yang tercapai selama proses

adsorpsi berlangsung (Thommes et.al., 2015)

Berdasarkan klasifikasi IUPAC (International

Union of Pure and Applied Chemistry), zeolit LTA

sintesis memiliki percabangan atau loop histerisis

tipe H3 yang menunjukkan bentuk pori celah lebar.

Percabangan tersebut diakibatkan oleh fenomena

kondensasi kapiler yang terjadi di dalam pori

material. Ada dua ciri khas dari tipe H3 loop, yaitu

cabang adsorpsi menyerupai isoterm Tipe II, batas

bawah cabang desorpsi biasanya terletak pada

rongga yang diinduksi oleh P/P0 (Thommes et al.,

2015)

6. Uji Dehidrasi-Adsorptif Zeolit LTA Hasil

Sintesis pada Campuran Etanol-Air

Penelitian ini juga dilakukan uji adsorpsi terhadap

air dalam etanol pada variasi rasio SiO2/Al2O3

sebesar 1 : 1,2 : 1,4 dan 1,8 mol/mol. Salah satu

komponen yang terdapat dalam etanol adalah air

yang merupakan fasa teradsorpsi. Air bersifat polar

dan sangat mudah teradsorpsi pada permukaan

zeolit sehingga air mengisi rongga-rongga di dalam

kristal zeolit. Begitu pula dengan zeolit LTA

mengandung saluran terbuka yang cukup besar

sehingga memudahkan air untuk bergerak keluar

masuk struktur kristal. Selanjutnya untuk

mengetahui nilai persen penjerapan air dari etanol

dapat dilihat pada tabel 4, yang merupakan hasil

adsorpsi pada setiap run untuk masing-masing rasio

SiO2/Al2O3 dengan kadar etanol awal 96% .

Dilihat pada tabel 4 bahwa dengan meningkatnya

kadar air yang terjerap, maka kemurnian etanol

akan semakin tinggi. Kemudian didapatkan hasil

terbaik adsorpsi campuran etanol-air yaitu pada

zeolit LTA rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol dengan

kadar etanol 99,5668 % (w/w) dan persentase

penyerapan air sebesar 91,1549 %. Ini merupakan

penyerapan air terbesar dibandingkan 3 zeolit LTA

lainnya.

Kemampuan zeolit mengadsorpsi suatu zat sangat

bergantung pada rasio SiO2/Al2O3. Rasio

SiO2/Al2O3 rendah (> 2), zeolit bersifat hidrofilik.

Zeolit yang bersifat hidrofilik tersebut mempunyai

afinitas tinggi terhadap air dan senyawa polar

lainnya, sehingga semakin selektif dalam menjerap

air lebih banyak. Sebaliknya jika rasio SiO2/Al2O3

rendah (< 2), maka zeolit bersifat hidropobik yang

mempunyai afinitas tinggi terhadap senyawa-

senyawa non polar (Yuliusman dkk., 2013). Maka,

zeolit LTA rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol dengan

konsentrasi akhir etanol sebesar 99,5668 % dapat

dikatakan bahwa zeolit LTA tersebut dapat

mengadsorb air dari campuran etanol-air hingga

mencapai kemurnian 99 % (w/w) dan dapat

dikatakan sebagai Fuel Grade Etanol (FGE)

Tabel 4. Hasil adsorpsi zeolit LTA

Rasio

SiO2/Al2O3

Kadar Etanol

(w/w)

Penyerapan

Air %

1 mol/mol 96,9214 37,1449

1,2 mol/mol 97,1368 41,5423

1,4 mol/mol 97,3160 45,2001

1,8 mol/mol 99,5668 91,1549

7. Model Isoterm Adsorpsi

Dalam menentukan pemodelan isoterm adsorpsi dan

kapasitas adsorpsi dilakukan uji adsorpsi dengan 5

variasi konsentrasi etanol-air yang berbeda selama

waktu optimum (50 menit) pada adsorben terbaik

zeolit LTA SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol. Sehingga data

yang ditunjukkan pada tabel 5 :

Tabel 5. Hasil dehidrasi-adsorptif zeolit LTA pada

5 variasi konsentrasi etanol-air

Campuran

Etanol-Air

Co

(gr/mL)

Ce

(gr/mL)

qe

(gr/gr)

70% - 30% 0,3 0,2460 0,7699

80% - 20% 0,2 0,0618 0,6909

85% - 15% 0,15 0,0431 0,5343

90% - 10% 0,1 0,0200 0,3996

95,1% - 4,9% 0,049 0,0043 0,2233

Page 11: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

41

Keterangan :

Co : Konsentrasi awal larutan

Ce : Konsentrasi larutan pada kesetimbangan

qe : Jumlah zat yang teradsorpsi per gram

adsorben pada kesetimbangan

Dari data pada tabel 5 dapat digunakan untuk

menentukan model isoterm yang sesuai dengan

adsorpsi etanol-air, dimana perhitungan model

isoterm tersebut menggunakan program MS.Excel

yang ditunjukkan pada gambar 6 :

(a)

(b)

Gambar 6. Kurva linierisasi (a) Isoterm Langmuir

(b) Isoterm Freundlich

Berdasarkan grafik pada gambar 6 terlihat bahwa

proses dehidrasi-adsorptif etanol-air mengikuti

model adsorpsi isoterm Langmuir, dengan nilai R2

yang mendekati angka 1 yaitu 0,995 ; intensitas

adsorpsi/Ka sebesar 0,0231 ; dan kapasitas

adsorpsi/qm sebesar 0,8217 mg/g. Model isotherm

Langmuir mengasumsikan bahwa monolayer

adsorpsi adsorbat pada permukaan adsorben

memiliki spesifik area (situs aktif) yang terbatas,

dimana sekali situs aktif adsorben ditempati maka

adsorpsi lebih lanjut tidak dapat terjadi pada area

tersebut. Secara teoritis, apabila kejenuhan dari

situs aktif tercapai maka penjerapan lebih lanjut

tidak dapat terjadi lagi. Hal ini disebabkan karena

konsentrasi air yang ada di bulk sudah sama dengan

yang ada di permukaan adsorben, sehingga driving

force untuk melakukan transfer massa sudah sangat

kecil, kondisi ini yang diukur sebagai konsentrasi

kesetimbangan.

8. Kinetika Adsorpsi

Model kinetika adsorpsi dapat ditulis dalam

persamaan berikut :

a. Orde 0

𝑞𝑡 = −𝑘0𝑡 + 𝑞𝑒 ......................................(5)

b. Orde 1

ln(𝑞𝑒 − 𝑞𝑡) = ln 𝑞𝑒 − 𝑘1𝑡 .........................(6)

c. Orde 2 𝑡

𝑞𝑡=

1

𝑘2𝑞𝑒2 +

𝑡

𝑞𝑒 ......................................(7)

d. Orde 3 1

𝑞𝑡2 = 2𝑘3𝑡 +

1

𝑞𝑒2 ......................................(8)

Dengan menggunakan persamaan (5), (6), (7), (8)

dan program MS.Excel didapatkan grafik pada

masing-masing orde reaksi yang ditunjukkan pada

gambar 7

sebagai berikut :

(a)

y = 1.217x + 0.019R² = 0.995

0

0.05

0.1

0.15

0.2

0.25

0.3

0.35

0 0.1 0.2 0.3

Ce/

qe

Ce

Langmuir Isotherm

LangmuirIsotherm

y = 0.375x + 0.364R² = 0.911

-2

-1.5

-1

-0.5

0

-6 -4 -2 0

ln q

e

ln Ce

Freundlich Isotherm

Freundlich Isoterm

Linear (FreundlichIsoterm)

y = 0.0038x + 0.071R² = 0.8066

0

0.05

0.1

0.15

0.2

0.25

0.3

0 20 40 60

qt

t

Model Kinetika Orde Nol

Page 12: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

42

(b)

(c)

(d)

Gambar 7. Model Kinetika (a) Orde 0 (b) Orde 1

(c) Orde 2 (d) Orde 3

Berdasarkan gambar 7 dapat ditentukan nilai

konstanta laju reaksi (k), nilai koefisien korelasi

(R2), dan nilai qe yang ditunjukkan pada tabel 6

sebagai berikut :

Tabel 6. Kinetika orde reaksi

Parameter Orde 0 Orde 1 Orde 2 Orde 3

R2 0,806 0,912 0,988 0,706

k

g/(min-mg) 0,003 0,099 0,3065 1,7885

qe(exp)

g/g 0,2232

qe(teoritis)

g/g 0,3732 0,1112 0,2695 -0,0793

Adsorpsi etanol-air oleh zeolit LTA rasio

SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol mengikuti model kinetika

orde kedua. Hal ini dapat dilihat dari nilai R2

mendekati 1, mengikuti plot grafik yang dilihat dari

model linierisasi yang benar dan membandingkan

nilai qe(teoritis) yang mendekati dengan nilai

qe(experimen). Dari plot grafik pada gambar 7,

dapat dilihat bahwa model kinetika adsorpsi orde

kesatu dan orde kedua mengikuti model linierisasi

yang benar, dimana untuk orde kesatu grafik

linierisasi cenderung turun sedangkan untuk orde

kedua grafik linierisasi cenderung naik. Sedangkan

untuk orde nol dan orde ketiga tidak mengikuti

kaidah linierisasi, dimana pada grafik orde nol

seharusnya stabil datar dan untuk orde ketiga

seharusnya cenderung naik. Kemudian dapat dilihat

juga bahwa berdasarkan nilai R2. Yang memiliki

nilai R2 mendekati 1 daripada orde yang lainnya

yaitu model kinetika orde kedua sebesar 0,988.

Selanjutnya dilihat dari nilai qe. Dimana nilai

qe(experimen) sebesar 0,2232 g/g, sehingga dari

masing-masing orde, nilai qe yang mendekati

dengan nilai qe(experimen) yaitu model kinetika

orde kedua sebesar 0,2695 g/g. Dengan demikian

berdasarkan nilai R2, kaidah linierisasi grafik, dan

pendekatan nilai qe(teoritis) terhadap nilai

qe(eksperimen) dapat dikatakan bahwa adsorpsi

etanol-air oleh zeolit LTA rasio SiO2/Al2O3 1,8

mol/mol mengikuti model kinetika orde kedua.

y = -0.0997x - 1.2774R² = 0.913

-7

-6

-5

-4

-3

-2

-1

0

0 20 40 60

ln (

qe

-qt)

t

Model Kinetika Orde 1

y = 3.5779x + 41.755R² = 0.9888

0

50

100

150

200

250

0 20 40 60

t/q

t

t

Model Kinetika Orde 2

y = -1.4938x + 79.505R² = 0.7062

0

20

40

60

80

100

120

0 20 40 60

1/q

t^2

t

Model Kinetika Orde 3

Page 13: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

43

KESIMPULAN

Berdasarkan hasil karakterisasi terhadap keempat

produk zeolit dengan masing-masing rasio SiO2/Al2O3

sebesar 1 mol/mol; 1,2 mol/mol; 1,4 mol/mol; dan 1,8

mol/mol menunjukkan bahwa telah terbentuk produk

utama berupa zeolit LTA.Persen kristalinitas tertinggi

diperoleh pada rasio SiO2/Al2O3 1,8 mol/mol sebesar

71,39 %. Hasil uji performa terhadap adsorpsi dehidrasi

air dalam etanol menunjukkan kadar akhir etanol

diperoleh sebesar 99,56 % yang dapat dikatakan

sebagai Fuel Grade Etanol (FGE). Hasil adsorpsi

isoterm mengikuti model isoterm langmuir dan proses

adsorpsi mengikuti model kinetika orde kedua dengan

nilai koefisien relasi (R2) yaitu 0,988 dan nilai

konstanta laju reaksi sebesar 0,3065 g/(min-mg).

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasih kepada Universitas

Lampung yang telah memberi dukungan finansial

terhadap penelitian ini melalui program Penelitian

Unggulan Perguruan Tinggi (PUPT) Unila 2018

dengan kontrak No. 1480/UN26.21/PN/2018

DAFTAR PUSTAKA

F.Tong., W. Ji., M. Li., C. Zeng., & L. Zhang. (2014).

Investigation of The Crystallization of Zeolite A

from Hydrogels Aged Under High Pressure,”

CrystEngComm, vol. 16, no. 36, pp. 8563–8569

Ghasemi, Z., dan Habibollah, Y. (2014). Preparation

and Characterization of Nanozeolite NaA From

Rice Husk At Room Temperature Without

Organic Additives. Hindawi Publishing

Corporation Journal Of Nanomaterials. 2(3) : 267

– 279

Ginting, Simparmin Br., Sebastian Djoni Syukur., &

Yeni Yulia. (2017). Kombinasi Adsorben Biji

Kelor-Zeolit Alam Lampung untuk Meningkatkan

Efektivitas Penjerapan Logam Pb dalam Air

secara Kontinu pada Kolom Fixed Bed Adsorber.

Jurnal Rekayasa Proses, 11(11),1-11

Gregg SJ., Sing KSW. (1982). Adsorption Surface

Area and Porosity. 2nd Edition, London :

Academic Press.

Hartanto, Djoko., Tri Esti Purbaningtias., Hamzah

Fansuri., Didik Prasetyo. (2011). Karakterisasi

Struktur Pori dan Morfologi ZSM-2 Mesopori

yang Disintesis dengan Variasi Waktu Aging.

Jurnal ILMU DASAR, 12(1), 80-90

I, Saraswati. (2015). Zeolite-A Synthesis from Glass. J

Sains dan Mat.,vol. 23, no. 4, pp. 112–115, 2015

K. S. Hui & C. Y. H. Chao. (2005). Effects of Step-

Change of Synthesis Temperature on Synthesis of

Zeolite 4A from Coal Fly Ash. Microporous

Mesoporous Mater., vol. 88, no. 1–3, pp. 145–

151, 2006

Khaidir. (2011). Modifikasi Zeoli Alam Sebagai

Material Molecular Sieve dan Aplikasinya pada

Proses Dehidrasi Bioetanol. Thesis, Institut

Pertanian Bogor

M.Mirfendereski & T. Mohammadi. (2016). Effects of

Synthesis Parameters on the Characteristics of

Naa Type Zeolite Nanoparticles. In Proceedings

of the World Congress on Recent Advances in

Nanotechnology (RAN’16), pp. 1–8

Nikmah, Syukuri.R.A., Fansuri, H., & Widiastuti.

(2008). Pengaruh Waktu dan Perbandingan Si/Al

Terhadap Pembentukan Zeolit A Dari Abu Dasar

Bebas Karbon Dari PLTU PT. IPMOMI Dengan

Metode Hidrotermal. Makalah Seminar Nasional

Kimia. Fakultas Matematika dan Ilmu

Pengetahuan Alam. Institut Teknologi Sepuluh

Nopember. Surabaya. ISSN : 1411-6723

Perry et al . (1997). Perry’s Chemical Engineers’

Handbook. 7th ed., McGraw-Hill Companies.

Inc., New York

Rahman, M.M.N., Hasnida dan Wan, N.W.B. (2015).

Preparation of Zeolite Y Using Local Raw

Material Rice Husk as a Silica Source. Journal of

Scientific Research, 1 (2) : 285-291

S. S. Rayalu., J. S. Udhoji., S. U. Meshram., R. R.

Naidu., and S. Devotta. (2005). Estimation of

Crystallinity in Flyash-Based Zeolite-A Using

XRD and IR spectroscopy. Curr. Sci., vol. 89, no.

12, pp. 2147–2151

Sutarno., Yateman Arryanto., Stefani Wigati. (2009).

Pengaruh Rasio Si/Al Larutan Prekursor pada

Karakter Struktur MCM-41 Dari Abu Layang.

Indonesian Journal Of Chemistry. 3(2), 126 -134

(2). Chemistry Departement, Faculty of

Mathematics and Natural Sciences Gadjah Mada,

Yogyakarta University

Thommes, Matthias., Katsumi Kaneko., Alexander V.

Neimark., James P. Olivier., Fransisco Rodriguez-

Page 14: e-ISSN Number Journal of Chemical Process Engineering 2655

Journal Of Chemical Process Engineering e - ISSN Number 2655 2967

44

Reinoso., Jean Rouquerol., & Kenneth S.W.Sing.

(2015). Physisorption of Gases, with Spesial

Reference to the Evaluation of Surface Area and

Pore Size Distribution (IUPAC Technical Report).

Pure Applied Chemistry, 87 (9-10), 1051-1069

V. J. Chopade., Y. P. Khandetod., & a G. Mohod.

(2015). Dehydration of Ethanol-Water Mixture

Using 3a Zeolite Adsorbent. Int. J. Emerg.

Technol. Adv. Eng, vol. 5, no. 11, pp. 3–6

Wang, C.F., Li, J.S., Wang, L.J., & Sun, X.Y. (2008).

Influence of NaOH Concentrations on Synthesis

of Pure Form Zeolit A From Fly Ash Using Two-

Stage Method. Journal of Hozardous Materials.

Vol 155, pp 58-64

Yanagida, R.Y., Amaro, A.A., Seff, K., J. Phys.

Chem.(1973). Sodium Aluminium Sillicate. 01-

071-1557. ICSD Pattern Inorganic Mineral Zeolit

Yuliusman, dkk. (2013). Pemilihan Adsorben Untuk

Penyerapan Karbon Monoksida Menggunakan

Model Adsorpsi Isometric Langmuir. Jurusan

Teknik Kimia Fakultas Teknik Universitas

Indonesia. Depok