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Die Herausforderung der zukünftigenPartikelanzahlgrenzwerte;

Partikelentstehung und Partikelreduktion

The Challenge of Future Particle Number Legislation;

Particle Formation and Particle Reduction

R. Konieczny, R. Brück, N. Zaldua-Moreno Emitec GmbH, Lohmar

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1 EinleitungFür die Antriebstechnologie in der Automobilindustrie be-ginnt zurzeit eine neue Phase der Entwicklung. Ging es inder Vergangenheit in erster Linie darum, die bekannten undbewährten Komponenten Verbrennungsmotor und Abgas-nachbehandlung auf immer höhere Effektivitäten zu opti-mieren, sowie zusätzliche Anforderungen hinsichtlich Kom-fort und Dynamik zu erfüllen, ist mit der gegenwärtigenCO2- und Rohstoffdiskussion eine Erweiterung der Lö-sungsansätze erforderlich. Neben der reinen Elektromobi-lität, über deren mögliche Einführungsszenarien und Nach-haltigkeit unter verschiedenen infrastrukturell zu realisie-renden Randbedingungen derzeit noch intensiv diskutiertwird, eröffnen sich mit neuen elektrisch/elektronischenKomponenten für das Antriebskonzept eine Vielzahl unter-schiedlicher Kombinationsmöglichkeiten, um den Verbren-nungsmotor sinnvoll zu ergänzen. Damit lässt sich der Sys-temwirkungsgrad des Fahrzeugs weiter verbessern. DieMöglichkeiten reichen dabei von sogenannten Mild-Hybridsmit Start-Stopp-Funktion sowie moderatem Rekuperations-potential bis hin zu Range-Extender-Konzepten. Beim Letz-teren wird der eigentliche Antrieb vorwiegend über Elektro-motoren realisiert während der Verbrennungsmotor in ersterLinie dazu dient, die in Form von Kraftstoff an Bord befind-liche Energie zur Gewährleistung der erforderlichen Reich-weiten umzusetzen.

Damit verändern sich natürlich auch die Anforderungen aneinen solchen Motor sowie die Art und Weise, wie er imFahrzeug betrieben wird. So wird zum Beispiel dem ThemaKaltstart eine größere Bedeutung zukommen, da der Motorselbst im konstanten Betrieb des Fahrzeugs nur abhängigvon den Leistungsanforderungen des Fahrers beziehungs-weise der Streckenbeschaffenheit, seine Beiträge zur An-triebsleistung liefern muss. Da die Anforderungen hinsicht-lich der Fahrzeugdynamik teilweise oder ganzheitlich vonSeiten der Elektromotoren abgedeckt werden, kann mansich bei der Abstimmung des Motors vermehrt auf dieOptimierung eines eher stationären Betriebes konzentrie-ren.

Vor diesem Hintergrund werden Abgasnachbehandlungs-konzepte, die bisher aus Motor-Dynamikgründen wenig vor-teilhaft erschienen und bei denen Kostenvorteile zweitran-gig waren, für obige Anwendungen interessant. Dazu zähltu.a. auch der große Vorturboladerkatalysator [1]. Dieserbesitzt gegenüber der Standard-Anordnung hinter dem Tur-bolader deutliche Vorteile, was das Kaltstartverhalten an-geht. Auch bei der spezifischen Leistung können aufgrundder besonderen Betriebsbedingungen Vorteile generiert wer-den, so dass sich dieses Konzept hervorragend in die Be-dürfnisse zukünftiger kompakter Antriebe einbringen lässt.Wunschvorstellung wäre es nun natürlich, die kompletteAbgasnachbehandlung in diesem kompakten, motornahenKatalysator abhandeln zu können, wozu auch die Partikel-reduktion gehört. Hierbei kommt es durch die Einführungneuer Grenzwerte nicht mehr nur auf die Reduktion derPartikelmasse, sondern besonders auf die Reduktion derPartikelanzahl an. Der ursprüngliche Ansatz zur Limitierungder Partikelanzahl beinhaltet dabei folgende Merkmale: DerAnzahlgrenzwert sollte mit dem Massengrenzwert korrelie-ren, und sollte zusätzlich durch die sogenannte „BestAvailable Technology“ bestimmt werden. Abbildung 1 zeigtbeispielhaft die Zusammenhänge zwischen Partikelmasseund Partikelanzahl beim LKW, und zwar sowohl bezogen auf

1 IntroductionThe automotive industry is at the beginning of a new deve-lopment phase in powertrain technology. The primary objec-tive used to be steady efficiency improvements of tried andtested components, i.e. the combustion engine and exhaustgas aftertreatment, while meeting additional requirementsrelating to comfort and dynamics. Due to the current discus-sions surrounding CO2 and resources an enhancement ofthe approaches used is necessary. Apart from electric ve-hicles, where the scenarios for their introduction and theirsustainability and the corresponding boundary conditions tobe implemented by infrastructure are currently the subjectof intense debate, new electric/electronic components pro-vide the opportunity for a number of possible combinationsto effectively complement the combustion engine andimprove the vehicle’s system efficiency. The possibilitiesrange from mild hybrids with a start/stop function andmoderate recuperation potential to range extender con-cepts. In those concepts the actual propulsion is providedalmost exclusively by electric motors whereas the main pur-pose of the combustion engine is to ensure reasonablemileages by converting the energy stored onboard in theform of fuel. This changes the requirements for the engineand the manner in which it is operated in the vehicle. Theissue of cold starts will become more important because theengine will not be running all the time the vehicle is in ope-ration but contribute to the energy balance depending onthe driver’s performance requirements or the characteristicsof the route. Requirements relating to vehicle dynamics arepartly or completely met by the electric motors so that en-gine tuning can focus more on optimising stationary opera-tion.

Against this background, concepts that previously seemedto offer few advantages for reasons of dynamics and wherecost advantages were of minor importance, could becomerelevant to these applications. They include large pre-turbo-charger catalysts [1], which offer a number of clear advan-tages over the standard arrangement behind the turbo-charger as far as cold start behaviour is concerned. Due totheir special operating conditions they can also generatespecific performance advantages. As a result, this conceptcould easily be incorporated to meet the requirements offuture compact engines. The ideal solution would be to inte-grate the complete exhaust gas aftertreatment, includingparticle reduction, in this compact, close-coupled catalyst.New legislation on emission limits will no longer focus onthe reduction of particle mass alone but also and particu-larly on the reduction of particle numbers. The originalapproach to limiting particle numbers includes the followingcriteria: the number limit should correlate to the mass limitand also be determined by the best available technology.Figure 1 shows an example of the correlations between par-ticle mass and particle number in trucks relating to rawemissions and post-filter emissions.

The aim of the following tests was to establish the extent towhich particle properties, such as particle diameter and oxi-dation behaviour, change along their path in the engine andexhaust system and which effect this would have on theshape of potential aftertreatment technology.

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die Rohemission als auch aufdie Emission nach Filter.

Ziel der nachfolgenden Unter-suchungen war es daher her-auszufinden, inwieweit sichdie Eigenschaften von Par-tikeln wie Partikeldurchmes-ser und Oxidationsverhaltenentlang ihres Weges im Motorund Abgassystem verändern,und welchen Einfluss dies aufdie Gestaltung einer mög-lichen Nachbehandlungstech-nologie haben kann.

2 Eigenschaften von Partikeln

2.1 Partikelentstehung

Bei der Diskussion um Parti-kelmassen und Partikelanzahl ist es zunächst wichtig zuunterscheiden, über welche Art von Partikeln man redet.Bei der bisherigen Form der Gesetzgebung bezieht sich dieLimitierung der Partikelmasse auf alle im Abgasstrom ent-haltenen Partikel, die auf einem Filterplättchen gesammeltwerden können. Diese Partikel enthalten zum Einen dieeigentlichen Kohlenstoffpartikel, zum Anderen aber auchdiesen Partikeln angelagerte Kohlenwasserstoffe sowie wei-tere Partikel in Form von Sulfaten oder anderen Verbren-nungsrückständen. Bei der Bestimmung der Partikelmassewerden alle diese Anteile mitgemessen, sofern sie unter dendefinierten Messbedingungen von dem Messsystem erfasstwerden. Dies bedeutet aber, dass sich die gemessene Parti-kelmasse und die Masse der Kohlenstoffpartikel zum Teildeutlich voneinander unterscheiden können.

Die Kohlenstoffpartikel werden während des innermotori-schen Verbrennungsprozesses gebildet. Dies geschieht inerster Linie in Zonen unvollständiger Durchmischung, woaufgrund lokalen Sauerstoffmangels der Kraftstoff nichtvollständig zu CO2 oder CO verbrannt wird, und sich einzel-ne Rußpartikel bilden können (Abbildung 2). Dies ist vorallem bei der dieselmotorischen Verbrennung der Fall, aberauch bei direkteinspritzenden Otto-Motoren können sichsolche Zonen mit unterstöchiometrischer Gemischzusam-mensetzung ausbilden. Im weiteren Verlauf der Verbren-nung werden diese Partikel zu einem Großteil wieder oxi-diert. Der Grad dieser Oxidation hängt von den Verbren-nungsrandbedingungen wieBrennraumtemperatur oderauch Sauerstoffgehalt ab. Inwandnahen Zonen sowie beigenerell niedrigen Sauerstoff-gehalten (z.B. hohen AGR-Ra-ten) kann es zu einem frühenErlöschen der Verbrennungund somit zu hohen Restge-halten von Ruß kommen.

Die während der Verbrennung gebildeten Partikel werden alsPrimärpartikel bezeichnet. IhrAufbau und ihre Größe wer-den durch die Vorgänge und

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2 Particle properties

2.1 Particle formation

When discussing particlemass and particle number it

is important to differentiate between the various types ofparticles. In the current form of legislation limitation of par-ticle mass refer to all particles in the exhaust stream thatcan be collected on a filter plate as well as any hydrocar-bons deposited on these particles and other particles, suchas sulphates or other combustion residues. All these ele-ments are included in the measurement of particle mass ifthey are detected by the measuring system under the de-fined measurement conditions. Consequently, the measuredparticle mass and the hydrocarbon mass may sometimesdiffer substantially from each other. Carbon particles areformed in the engine during the combustion process, pri-marily in zones of insufficient are/fuel mixing. The localisedlack of oxygen means that the fuel is unable to combustcompletely to form CO2 or CO, resulting in the formation ofindividual soot particles (figure 2). While zones with a sub-stochiometric air-fuel mixture are mainly found in dieselengines they can also occur in direct injection spark ignitionengines. As the combustion process continues the majorityof these particles are oxidised again. The degree of oxida-tion depends on combustion conditions, such as combus-tion chamber temperatures or oxygen content. Combustionmay extinguish early in areas close to the cylinder walls ordue to generally low oxygen content (e.g. at high EGR rates),resulting in excessive residual soot content.

The particles formed during combustion are referred to asprimary particles. Their structure and size are determined

by the processes and condi-tions in the combustionchamber. The decompositionof small carbonaceous mole-cules leads to the formationof spherical structures on thesoot cores. The shape of thestructures may differ becauseof interim coagulation withother particles. The size ofthese primary particles is cha-racteristic for the basic condi-tions prevalent during com-bustion, e.g. oxygen content,temperature or pressure.

Abbildung 1:Korrelation zwischen Partikelanzahl- und Messergebnissen bezogen auf die

Motorrohemissionen und die Tailpipe-Emissionen mit PartikelfilterFigure 1:

Correlation between particle number and measurement results relating toengine raw emissions and tailpipe emissions with particle filter

Abbildung 2:Rußbildung bei der dieselmotorischen Verbrennung [2]

Figure 2:Soot formation in diesel engine combustion [2]

Randbedingungen im Brennraum bestimmt. So bilden sichauf sogenannten Rußkernen durch Zersetzung kleinererkohlenstoffhaltiger Moleküle zunächst kugelförmigeStrukturen, die aber durch zwischenzeitliche Koagulationmit anderen Teilchen auch andere Formen annehmen kön-nen.

Die Größe dieser gebildeten Primärpartikel ist charakteris-tisch für die während der Verbrennung herrschenden Rand-bedingungen, so z.B. Sauerstoffgehalt, Temperatur oderDruck. So konnte bei Untersuchungen an LKW-Motoreneine Erhöhung des Primärpartikeldurchmessers mit steigen-der Motorlast nachgewiesen werden. Bei deutlich reduzier-tem Sauerstoffangebot und damit erhöhter Rußbildung wur-den die Primärpartikel nochmals größer [3].

Diese Primärpartikel agglome-rieren wiederum im weiterenVerlauf physikalisch zu größe-ren Partikeln. Die Intensitätdieser Agglomeration hängtdabei von der Anzahl-Kon-zentration der Rußpartikel so-wie von der zur Verfügung ste-henden Zeit ab (Abbildung 3),so dass es letztlich zu der fürdie unterschiedlichen Motor-typen charakteristischen Par-tikelgrößenverteilung kommt.

Diese Agglomeration ist umso stärker, je mehr Primärpar-tikel im Abgas enthalten sind,und je länger die Verweildauerim Abgassystem ist. Inwieweitdiese Agglomeration im Verlauf der Abgasanlage noch eineRolle spielt, wird im nächsten Kapitel beschrieben.

2.2 Veränderung der Partikelanzahl- und Größenverteilung in der Abgasanlage

2.2.1 Einfluss unterschiedlicher Komponenten der Abgasanlage

Um zu untersuchen, inwieweit Agglomeration im Verlauf derAbgasanlage noch eine Rolle spielt, wurden an einem 2.0 lPKW-Dieselmotor Messungen der Partikelgrößenverteilungan unterschiedlichen Positionen im Abgassystem durchge-führt. Untersucht wurde die Verteilung direkt im Auslass-kanal, am Turbineneintritt, hinter Turbine sowie im weiterenVerlauf der Abgasanlage in unterschiedlichen Abständen.

Abbildung 4 und 5 zeigen die Partikelgrößenverteilungenfür zwei Lastpunkte an 4 unterschiedlichen Positionen.Hierbei tritt zwischen Motorauslass und Turboladereintrittbereits eine deutliche Reduktion der Partikelanzahl auf.Über die Turbine wird ebenfalls nahezu die gesamte Grö-ßenverteilung um eine Zehnerpotenz nach unten verscho-ben. Dabei lässt sich die verstärkte Agglomeration der klei-nen Partikel über die verstärkte Strömungsbewegung inner-halb der Turbine erklären. Die daraus resultierende Ver-schiebung hin zu größeren Partikeln wird aus der Messungjedoch nicht ersichtlich, was u.U. auf verstärkte Ablagerun-gen von größeren Partikeln an Gehäuse und Verrohrungzurückgeführt werden kann.

During tests on truck engines the primary particle diameterwas found to increase with higher engine loads. Primary par-ticle size increased again with substantially reduced oxygencontent and correspondingly higher soot formation [3].

These primary particles physically agglomerate to form larger particles as the process continues. The intensity ofthis agglomeration depends on the number concentration ofthe soot particles and the available time (figure 3), ulti-mately leading to the typical particle size distributions ofdifferent engine types.

The more primary particles are contained in the exhaust gasand the longer they stay in the exhaust stream the greaterthe amount of agglomeration. The extent to which this

agglomeration still plays arole further along the exhaustsystem is described in thenext section.

2.2 Changes in particle number and size distribution in the exhaust system

2.2.1 The effect of different exhaust system components

Particle size distribution was measured at different points inthe exhaust system of a 2-litre car diesel engine in order toanalyse the extent to which agglomeration plays a role alongthe exhaust system. The distribution was measured directlyat the engine outlet, the turbine inlet, behind the turbineand at various intervals in the exhaust system. Figures 4and 5 show the particle size distributions for two load pointsat four different positions. Between engine outlet and tur-bocharger inlet already a significant reduction of particu-late number occurs. Across the turbine again almost theentire size distribution is shifted downward by a power often. The increased agglomeration of small particles can beexplained by greater flow movement inside the turbine.However, the resulting shift towards larger particles is notobvious from the measurement, which may be due to in-creased deposits of larger particles on the casing and pipes.

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Abbildung 3:Zusammenhänge bei der Partikelagglomeration [4]

Figure 3:Correlations in particle agglomeration [4]

2.2 Coagulation effects in relation to path length

Measurements further alongthe exhaust system (figure 7)reveal how size distributioncontinuously shifts towardslarger particles and is accom-panied by a simultaneousreduction in the total number.

What is noticeable here is theconsiderable difference bet-ween the measuring pointbehind the turbocharger andthe first point in the exhaustpipe. Particles are substan-tially reduced in this section,especially those in the >30nm range. This is presumablydue to the deposits caused byimpaction near the inlet andoutlet cones. The particlesdeposited in these areasagglomerate on the walls ofthe exhaust system and areeither cleared away laterbecause of changed flow con-ditions or regenerated undersuitable basic conditions.

3 Effect of particle properties on reactivity with respect to oxidation

The issue of soot reactivityhas always preoccupied en-gine developers and evenmore so engineers involved inexhaust gas aftertreatment.First there is the gradualreduction of raw emissionsthrough engine-based measu-res; a process also affected byfurther after-reactions in thecombustion chamber. Thenthere is the fact that filteredsoot has to be removed fromthe particle filter as quicklyand as energy-efficiently aspossible. The preferableoption is passive, continuousregeneration via oxidationwith NO2. This type of rege-

neration occurs at relatively low exhaust gas temperaturesand hence during normal driving cycles. However, the speedof the reaction is substantially lower than that of oxygenreaction at high temperatures. Important parameters affec-ting this process include temperatures and NO2 concentra-

2.2 Koagulationseffekte in Abhängigkeit der Laufstrecke

Messungen im weiteren Ver-lauf der Abgasanlage (Abbil-dung 7) zeigen sehr anschau-lich eine kontinuierliche Ver-schiebung der Größenvertei-lung hin zu größeren Partikelnbei gleichzeitiger Abnahmeder Gesamtanzahl.

Auffällig ist dabei der deutli-che Unterschied zwischen dernach-Turbo-Position und derersten Position im Abgasrohr.Hier findet eine deutlichePartikelreduktion vor allem imBereich >30 nm statt. Dies istvermutlich bedingt durchAblagerungen aufgrund vonImpaktion im Bereich desEintrittskonus und Austritts-konus. Die in diesen Berei-chen anhaftenden Partikelagglomerieren an der Wan-dung des Abgassystems undwerden entweder zu einemspäteren Zeitpunkt aufgrundvon veränderten Strömungs-bedingungen wieder abgetra-gen, oder aber bei entspre-chenden Randbedingungenregeneriert.

3 Einfluss der Partikel-eigenschaften auf die Reaktivität hinsichtlich Oxidation

Das Thema der Reaktivität von Ruß beschäftigt seit jeherdie Motorenentwickler undbesonders die Abgasnachbe-handler. Zum Einen wird vonder Motorseite her versucht,die Rohemission immer weiterabzusenken, worauf z.B. auchweitergehende Nachreaktio-nen im Brennraum einen Ein-fluss haben. Zum Anderenmuss einmal gefilterter Rußauch wieder aus dem Partikel-filter entfernt werden, unddies so schnell und mit sowenig Energieaufwand wiemöglich. Zu bevorzugen istdazu die passive, kontinuierli-che Regeneration mittels Oxidation durch NO2. Diese läuftbereits bei recht geringen Abgastemperaturen und somitwährend des normalen Fahrbetrie-bes ab. Die Geschwin-digkeit der Reaktion ist jedoch deutlich geringer als bei derSauerstoffoxidation bei hohen Temperaturen. Wesentliche

Abbildung 4:Einfluss der Messposition in der Abgasanlage auf die Partikelanzahl

und -größenverteilung (n=2000 1/min, pme=1.25 bar)Figure 4:

Effect of the measuring position in the exhaust system on particle numberand size distribution (n=2000 1/min, pme=1.25 bar)

Abbildung 5:Einfluss der Messposition in der Abgasanlage auf die Partikelanzahl

und -größenverteilung (n=1700 1/min, pme=0.29 bar)Figure 5:

Effect of the measuring position in the exhaust system on particle numberand size distribution (n=1700 1/min, pme=0.29 bar)

Abbildung 6:Messpositionen zur Bestimmung des Einflusses der Weglänge innerhalb

der AbgasanlageFigure 6:

Measuring positions to determine the effect of the path length inside the exhaust system

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tions as well as the accessiblesoot surface (macroscopi-cally).

3.1 Soot oxidation on thesynthetic gas test bench

Tests were carried out on asynthetic gas test bench todetermine the effects of theseparameters. For the purposeof the tests 8 square pieceswere cut from fleece samplesthat had been sooted on theengine test bench. The piecesand 200 cpsi corrugated lay-ers of the same size werestacked alternately to form apacket. The design of the cor-rugated layers with bladedstructures corresponded tothat used in PM-Metalitpartial-flow, deep-bed filters.Figure 8 shows the resultingflow through the fleece.

Measurements were perfor-med in a quartz glass reactorat amodel gas flow of 210

lN/h with 200 ppm NO2, 10 % O2 and 5 % H2O in nitro-gen. In each test the sample was initially heated fromapprox. 80° C to 200° C with only 10 % O2 and 5 % H2Ofollowed by a wait for thermal balance. Subsequently, 200ppm of NO2 were added and the temperature programmewas initiated at a heating rate of 7.5° C/min to 650° C. Themodel gases after reactor were analysed with a high-resolu-tion FTIR spectrometer. Since the soot volume continues todecrease during the test the carbon oxidation rates wereapplied to the amount of carbon present on the sample atthe relevant time (C current) and not to the total amount ofcarbon (C total). The amount of carbon was calculated onthe basis of the integrated CO and CO2 volumes during themeasurement, including total oxidation at temperatures upto 650° C.

As shown in figure 9, the pre-sence of NO2 leads to a sub-stantial increase in the sootoxidation rate. The presenceof NH3 results in only a smallreduction of activity, which isparticularly relevant to thecombination of particle filtersand SCR systems. Anothersignificant feature is the runof the grey curve (fleecemerely rolled) under otherwiseidentical conditions. Themajor difference is the flowonto and through the fleece.While in this case the gasmerely flows past the fleecein a laminar direction, the

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Einflussparameter hierbeisind z.B. Temperatur undNO2-Konzentration, aberauch die zugängliche Ruß-oberfläche (makroskopisch).

3.1 Oxidation von Ruß amSynthesegasprüfstand

Um die Auswirkungen dieser Parameter zu bestimmen,wurden Untersuchungen aneinem Synthesegasprüfstanddurchgeführt. Für die Versu-che wurden aus zuvor amMotorprüfstand berußtenVliesproben je 8 quadratischeStücke ausgeschnitten undwechselweise mit gleichgro-ßen 200 cpsi Welllagen zueinem Paket aufgeschichtet.Der Aufbau der Welllagen mitentsprechenden schaufelarti-gen Strukturen entspricht da-bei dem des Nebenstrom-Tief-bettfilters PM-Metalit. Abbil-dung 8 zeigt die resultierendeDurchströmung des Vlieses.

Die Messungen erfolgten in einem Quarzglasreaktor beieinem Modellgasstrom von210 lN/h mit 200 ppm NO2, 10 % O2 und 5 % H2O inStickstoff. Bei allen Versuchen wurde die Probe zuerst nurmit 10 % O2 und 5 % H2O von ca. 80° C auf 200° C auf-geheizt, und das thermische Gleichgewicht abgewartet. An-schließend wurden 200 ppm NO2 dosiert, und das Tem-peraturprogramm mit einer Heizrate von 7.5° C/min bis650° C gestartet. Die Analyse der Modellgase nach Reaktorerfolgte mit einem hochauflösenden FTIR-Spekrometer. Dadie Rußmenge während der Versuchsdauer laufendabnimmt, wurden die C-Oxidationsraten auf die zum jewei-ligen Zeitpunkt noch auf der Probe vorhandene C-Mengebezogen (C-aktuell) und nicht auf die gesamte vorgelegteKohlenstoffmenge (C-total). Die C-Menge wurde aus denaufintegrierten CO- und CO2-Mengen während der Messungberechnet, inklusive der Totaloxidation bis 650° C.

Wie Abbildung 9 zeigt, führt die Anwesenheit von NO2 zueiner deutlichen Erhöhungder Oxidationsrate des Rußes.Die Anwesenheit von NH3führt nur zu einer geringenAbnahme der Aktivität, wasbesonders für die Kombi-nation von Partikelfiltern undSCR-Systeme von Bedeutungist. Weiterhin auffällig ist derVerlauf der grauen Kurve(Vlies nur gerollt) bei anson-sten gleichen Randbedingun-gen. Der wesentliche Unter-schied dabei ist die An- undDurchströmung des Vlieses.Während die Strömung in die-

Abbildung 7:Einfluss der Weglänge im Abgassystem auf die Partikelgrößenverteilung

Figure 7:Effect of path length in the exhaust system on particle size distribution

Abbildung 8:Durchströmung des Vlieses aufgrund der strukturierten Welllage

Figure 8:Flow through the fleece as a result of the structured corrugated layer

Abbildung 9:Oxidationsraten bei unterschiedlicher Gaszusammensetzung

Figure 9:Oxidation rates for different gas compositions

black curve shows how appropriate deflections in the alter-nate corrugated layers force the flow into much closer con-tact with the soot deposits in the fleece layer (figure 8). Inaddition, repeated flow through the fleece ensures particu-larly effective utilisation of the available NO2.

This effect was also detected on a real substrate [5] when the oxidation rate of soot deposits in a wall-flow filter was

compared to those in a parti-al-flow filter. Multiple flowthrough the fleece and theresulting greater utilisation ofthe available NO2 are able toalmost double the burn rate ofthe soot deposits (figure 10).

3.2 Effect of soot proper-ties on oxidation

Two different soot samples were measured to assess theeffect of soot properties as well as the basic conditions rela-ting to gas composition. Sample 1 was sooted in a dieselpassenger car. This soot has a size distribution with a maxi-mum of approx. 80-90 nm, which is typical for diesel cars.Soot from a spark ignition car engine was used for a com-bustion concept with very low particle emissions andcorrespondingly smaller particles. The maximum size distri-bution of this sample was around 70 nm.

As clearly shown in figure 11, the burn rate of petrol soot is2.5 times higher than that of diesel soot. The question as towhether this is primarily due to a higher specific surfaceproduced by an on average smaller particle size or whetherother morphological differences due to different basic con-ditions during combustion cause this effect can only beanswered in the course of further tests.

4 Particle emissions during cold starts (cars with spark ignition engines)

Since it is mainly spark igni-tion engines that will beincreasingly used in hybridconcepts the issue of coldstarts is going to require parti-cular attention. The enginepotentially contributes a largeproportion of the vehicle’stotal emissions depending onthe powertrain strategy.

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sem Fall lediglich laminar an dem Vlies vorbeiströmt, wirdbei der schwarzen Kurve über entsprechende Umlenkungenin der dazwischen liegenden Welllage ein deutlich stärkererKontakt der Strömung mit dem in der Vlieslage gespeicher-ten Ruß provoziert (Abbildung 8). Zudem ist durch diewiederholte Durchströmung des Vlieses eine besonderseffektive Nutzung des vorhandenen NO2 möglich.

Dieser Effekt wurde ebenfallsam realen Träger gefunden[5]. In diesem Fall wurde dieOxidationsrate von eingespei-chertem Ruß bei einem wand-durchströmten Filter mit dereines Nebenstromfilters ver-glichen. Durch die mehrfacheDurchströmung des Vliesesund die dadurch deutlich bes-sere Nutzbarkeit des vorhan-denen NO2 kann die Abbrand-rate des eingespeichertenRußes nahezu verdoppelt wer-den (Abbildung 10).

3.2 Einfluss derRußeigenschaften

auf die Oxidation

Um neben den Randbedingungen hinsichtlich Gaszusam-mensetzung auch den Einfluss der Rußeigenschaften ab-schätzen zu können, wurden 2 unterschiedliche Rußprobenvermessen. Probe 1 wurde in einem Diesel-PKW berußt.Dieser Ruß besitzt die für Diesel-PKW typische Größenver-teilung mit einem Maximum bei ca. 80-90 nm. Stellvertre-tend für ein Verbrennungskonzept mit sehr geringer Par-tikel-Emission und entsprechend kleineren Partikeln wurdeRuß aus einem PKW-Otto-Motor verwendet. Hier liegt dasMaximum der Größenverteilung im Bereich 70nm.

Wie in Abbildung 11 deutlich zu erkennen, ist die Abbrand-rate des Otto-Rußes gegenüber dem Dieselruß um einenFaktor 2.5 erhöht. Ob dies in erster Linie auf die höherespezifische Oberfläche aufgrund der im Mittel kleinerenPartikelgröße zurückzuführen ist, oder weitere morphologi-sche Unterschiede aufgrund der unterschiedlichen Rand-bedingungen während der Verbrennung diesen Effekt her-vorrufen, muss in weiteren Untersuchungen geklärt werden.

4 Partikelemission im Kaltstart (Otto PKW)

Da vor allem Otto-Motoren in Zukunft vermehrt in Hybrid-Konzepten Verwendung fin-den werden, ist hier demThema Kaltstart eine beson-dere Aufmerksamkeit zu wid-men, da dieser je nach An-triebsstrategie einen großenAnteil auf die Gesamtemis-sion des Fahrzeugs habenkann.

Abbildung 12 zeigt einen ty-pischen Verlauf der Partikel-anzahl beim direkteinsprit-

Abbildung 10:Oxidationsraten in WF-DPF und P-DPF bei konstanter NO2-Konzentration

Figure 10:Oxidation rates in WF-DPF and P-DPF at a constant NO2 concentration

Abbildung 11:Einfluss unterschiedlicher Rußeigenschaften auf die Abbrandrate;

200 ppm NO2, 10 % O2Figure 11:

Effect of different soot properties on burn rate; 200 ppm NO2, 10 % O2

Figure 12 shows a typicalcurve representing particlenumbers for direct injectionspark ignition engines in theNEDC test. What is particu-larly noticeable is a sharpincrease during the cold startphase and also an almost flatcurve during the later stagesof the test. Relevant measuresto raise temperatures duringcold starts (catalyst heating)evidently generate more par-ticles.

Since particle emissions werepreviously not a primary crite-rion in the adjustment ofspark ignition engines it issafe to assume that particleemissions in these operatingmodes can be substantiallyreduced through suitablyadapted strategies. Of course,it is generally advantageous ifcatalytic effectiveness can beachieved with less energy toreduce the formation of par-ticles, as is the case with pre-turbocharger catalysts, whichprevent heat loss via the tur-bocharger and consequentlyoperate at much higher tem-perature levels, especiallyduring cold starts. Figure 13shows the temperature curvein front of the catalyst withand without heating and the

necessary catalyst energy requirement. The temperature infront of the turbocharger is also shown. It is evident that alarge amount of the energy applied could be saved if thehigher thermal energy level in front of the turbine was uti-lised. Pre-turbocharger temperatures are already muchhigher without engine-based heating than temperatures infront of the underfloor catalyst.

Another option is the partial or complete substitution ofengine-based catalyst heating by electric catalyst heating.This applies the energy exactly where it is needed, namelythe catalyst substrate itself. This prevents energy losses thatoccur during the transport of the combustion energy throughthe exhaust system and can substantially reduce the totalenergy input.

The electrically heated catalyst EmiCat [6, 7] is based on astandard metal substrate. In addition to the normal matrixbody, the EmiCat also incorporates a heated catalystelement in the form of a small disc in front of the actualsubstrate. It is mounted via metal/ceramic supporting pinsto the main substrate for stability and supplied with powervia electric feedthroughs. Figure 14 shows the basic con-figuration of this type of substrate.

In the application described above engine-based heatingwas replaced by an electri-cally heated catalyst. The sub-strate was heated using 1.8 kW of power until all emissions

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zenden Ottomotor im NEDC-Test. Auffällig ist der starkeAnstieg während der Kalt-startphase ebenso wie dernahezu flache Verlauf im wei-teren Test. Offensichtlich wer-den hier durch entsprechendeMaßnahmen zur Temperatur-anhebung im Kaltstart (Kat-heizen) vermehrt Partikel er-zeugt.

Da die Partikelemission bis-her bei der Abstimmung vonOttomotoren kein vorrangigesKriterium war, ist anzuneh-men, dass mit entsprechendangepassten Strategien diePartikelemission in diesenBetriebsmodi deutlich redu-ziert werden kann. Generellist es aber natürlich von Vor-teil, wenn der Energieauf-wand zur Erreichung der kata-lytischen Effektivität abge-senkt werden kann, um aufdiese Weise die Partikelent-stehung zu reduzieren. Diesist zum Beispiel bei der Ver-wendung von Vorturbolader-Katalysatoren der Fall, dadiese den Wärmeverlust überdie Turbine vermeiden, unddamit vor allem im Kaltstartauf einem deutlich höherenTemperaturniveau laufen. Ab-bildung 13 zeigt den Tempe-raturverlauf vor Katalysatormit und ohne diese Heizmaßnahmen sowie den erforder-lichen Energiebedarf am Katalysator. Weiterhin dargestelltist die Temperatur vor Turbine. Man erkennt, dass einGroßteil der eingebrachten Energie eingespart werden könn-te, wenn man das höhere thermische Energieniveau vorTurbine nutzbar macht. Die Vorturboladertemperaturen sindbereits ohne motorische Heizmaßnahmen deutlich höher alsdie Temperaturen vor dem in Unterbodenposition verbautenKatalysator.

Eine andere Möglichkeit ist der teilweise oder vollständigeErsatz der motorischen Katheizmaßnahmen durch ein elek-trisches Beheizen des Katalysators. Dadurch wird die Ener-gie genau dort eingebracht, wo sie benötigt wird, nämlicham Katalysatorträger selbst. So können Energieverluste, diebeim Transport der Verbrennungsenergie durch das Abgas-system auftreten, vermieden werden und der Gesamtener-gieaufwand deutlich reduziert werden.

Der elektrisch beheizte Katalysator EmiCat [6, 7] basiert aufeinem Standard-Metallträger. Zusätzlich zum normalenMatrixkörper wird hier jedoch noch ein beheizbares Katele-ment verbaut. Dies befindet sich in Form einer schmalenScheibe vor dem eigentlichen Träger. Zur Stabilisierung istes über metallisch/keramische Stützstifte im Hauptträgergelagert, und wird über elektrische Durchführungen mit dernötigen elektrischen Spannung versorgt. Abbildung 14 zeigtden prinzipiellen Aufbau eines solchen Trägers.

Abbildung 12:Partikelemission beim Otto-DI im Kaltstart des NEDC-Tests

Figure 12:Particle emissions for spark ignition DI engines during cold starts in the

NEDC test

Abbildung 13:Temperatur vor Katalysator mit und ohne motorische Katheizmaßnahmen

Figure 13:Temperature in front of catalyst with and without engine-based

catalyst heating

fell to or below the level of theapplication with engine-basedheating. The required heatingtime was 80 seconds. Theresulting particle emissionsare shown in figure 15. It isclear to see that particleemissions during cold startswere reduced by approxima-tely 75%.

An additional effect was thatCO2 emissions were reducedby 6 g/km without heating.The supply of electric powerfor the heated catalyst increa-ses fuel consumption by 2g/km, resulting in an overalladvantage of 4 g/km (figure16).

5 Summary and outlook

As emissions legislation con-tinues to be tightened futureengines are going to emit sub-stantially fewer particles as aresult of improved combus-tion processes. New exhaustgas aftertreatment technolo-gies, such as SCR systems,will offer new scope for en-gine tuning and achieve evenbetter fuel economy andalong with it even lower sootemissions. In the long termparticle size distribution canbe expected to shift towardssmaller particles as a result oflower total emissions and thecorresponding lessening ofthe agglomeration processesin the exhaust gas. As testson a car exhaust system haveshown, this effect is morepronounced the closer theexamined particles are to the

engine. This not only affects particle filtration but also hasa significant impact on the behaviour relating to particleoxidation. Smaller particles are oxidised much faster thanlarger ones, presumably because of their larger specific sur-face. Utilisation of the significantly higher temperature levelin front of the turbocharger combined with smaller particlemass substantially increases the potential for passive, con-tinuous regeneration. This potential could be exploitedthrough the integration of a particle filter inside a pre-tur-

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In der beschriebenen Applika-tion wurden die motorischenKatheizmaßnahmen durcheinen elektrisch beheiztenKatalysator ersetzt. Dabeiwurde der Träger so lange mit1.8 kW beheizt, bis alleEmissionen auf oder unterdem Niveau der Applikationmit motorischen Heizmaß-nahmen lagen. Daraus resul-tierte eine Heizzeit von 80 s.Die resultierende Partikel-emission ist in Abbildung 15dargestellt. Man erkennt, dassdie Partikelemission im Kalt-start um etwa 75 % abge-senkt werden konnte.

Als zusätzlicher Effekt redu-ziert sich die CO2-Emissionohne Heizmaßnahmen um6 g/km. Die Bereitstellung derelektrischen Energie für denHeizkat erzeugt einen Mehr-verbrauch von 2 g/km, so dassein Gesamtvorteil von 4 g/kmverbleibt (Abbildung 16).

5 Zusammenfassung und Ausblick

Im Zuge der weiteren Ver-schärfung der Emissions-grenzwerte werden zukünftigeMotoren durch weiterentwik-kelte Brennverfahren noch-mals deutlich weniger Partikelemittieren. Durch neue Ab-gasnachbehandlungstechno-logien wie z.B. SCR-Systemekommen zudem neue Frei-heitsgrade für die Motoren-abstimmung hinzu, die es er-möglichen, noch besserenVerbrauch und damit einher-gehend noch geringere Ruß-emissionen zu erzielen.

Aufgrund der geringeren Ge-samtemission und damit aucheiner Reduzierung der im Ab-gas stattfindenden Agglome-rationsvorgänge ist davon aus-zugehen, dass sich langfristigdie Partikelgrößenverteilun-gen hin zu kleineren Partikeln verschieben werden. Wie Un-tersuchungen entlang einer PKW-Abgasanlage zeigen, wirddieser Effekt noch verstärkt, je motornäher die Partikel be-trachtet werden. Neben den Effekten, die dies für dieFiltration der Partikel hat, wird auch das Verhalten hin-sichtlich Oxidation der Partikel wesentlich beeinflusst.Kleinere Partikel werden dabei vermutlich aufgrund ihrergrößeren spezifischen Oberfläche deutlich schneller oxidiertals größere. Nutzt man zusätzlich noch das deutlich höhereTemperaturniveau vor Turbolader, ergibt sich in Verbindung

Abbildung 14:Aufbau EmiCat

Figure 14:EmiCat configuration

Abbildung 15:Partikelemission im Kaltstart bei Verwendung eines elektrisch beheizten

KatalysatorsFigure 15:

Particle emissions during cold starts with an electrically heated catalyst

Abbildung 16:Benötigte Heizdauer und resultierende CO2-Ersparnis

mit elektrisch beheiztem Katalysator.Figure 16:

Required heating time and resulting CO2 savings with electrically heated catalyst.

bocharger catalyst, which would open up the possibility of acompact, close-coupled arrangement for a completeexhaust gas aftertreatment.

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mit der geringen Partikelmasse ein deutlich gestiegenesPotential zur passiven, kontinuierlichen Regeneration.

Dieses Potential könnte durch die Integration eines Par-tikelfilters in einem Vorturbolader-Katalysator erschlossenwerden, was die Möglichkeit für eine kompakte, motornaheAnordnung der gesamten Abgasnachbehandlung eröffnenwürde.

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