Correlações Eletrônicas em

Nanosuperredes

Apoio:Esta apresentação pode ser obtida do site

http://www.if.ufrj.br/~rrds/rrds.htmlseguindo o link em “Seminários, Mini-cursos, etc.”

Colaboradores: • Thereza Paiva (UFRJ)• Mohammed El-Massalami (UFRJ)• André L Malvezzi (UNESP/Bauru)• Eduardo Miranda (UNICAMP)• Jereson Silva-Valencia (UNICAMP)

Raimundo R dos Santosrrds@if.ufrj.br

Esquema do seminário

• Introdução • Super-redes de Hubbard• Metodologia• Super-redes com interações repulsivas:

Magnetismo, MIT, e distribuição de carga• Super-redes com interações atrativas:

Supercondutividade• Conclusões

Introdução

Nanosuperredes:

• Heteroestruturas cujas unidades de repetição têm dimensões nanoscópicas

Nanosuperredes:• Exemplos “1-d” já realizados experimentalmente:

Nanofios de multicamadas magnéticas (GMR)

Super-redes de nanofios semicondutores (fotônica)

[Piraux et al., (1994)]

[Gudiksen et al., 2002]

O AuA GaAsB GaP

Nanosuperredes:• Exemplos “1-d” possíveis:

Super-redes de nanotubos de Carbono

[Yao et al., 1999]

dobras com pentágonos e heptágonos

FM AFM

O acoplamento de exchange entre as camadas magnéticas oscila com o tamanho do espaçador

Nanosuperredes:• Exemplos d > 1:

Multicamadas metálicas magnéticas – p.ex., Fe/Cr/Fe, Fe/Mn/Fe,...

camada da

saturação de ãomagnetizaç é

i

AE

iM

,|M||M|

MM2

21

2112

camada da

saturação de ãomagnetizaç é

i

AE

iM

,|M||M|

MM2

21

2112

+ GMR [Baibich et al., 1988]

Teoria de poço quântico [Edwards et al. (1991)] explica qualitativa-mente aspectos da oscilação do exchange:

• considera a magnetização de cada camada • períodos de oscilação determinados pelos pontos

extremos da superfície de Fermi do material espaçador• períodos longos e curtos (teoria e exp); p.ex., Fe/Cr/Fe,

10 a 12 ML + 2 ML

Mas, como entender o papel de fortes correlações eletrônicas, principalmente no material magnético?

necessidade de teoria microscópica como caracterizar oscilação?

Multicamadas supercondutor/isolante – p.ex., Nb/Ge

Nb GeGe Nb GeDNb

• Tc decresce quando DNb decresce em filmes espessos de Ge OK: semelhante ao filme de Nb isolado

• Tc cresce quando DGe 0, para DNb fixo efeito de proximidade via Ge passivo? [Ruggiero et al., (1982)]

Multicamadas supercondutor/ferromagneto

Fe/Nb/Fe

Nb/Gd • Tc oscila quando dFM cresce mecanismo ainda não compreendido

• Tc decresce rapidamente para dGd < 7 Å, quando cessa FM do Gd

não explicado por teoria (semiclás-sica): necessidade de teoria micros-cópica + baixa dimensionalidade

[Jiang et al., (1995)]

[Mühge et al., (1996)]

Multicamadas supercondutoras/vidro de spin – Nb/CuMn

• Tc oscila com dSG, apesar do material ser vidro de spin ordenamento magnético “mais fraco” efeito de quebra de pares não deve ser determinante

[Mercaldo et al., (1996)]

Mono e Bi-planos: os carbetos de Boro

RT2B2C RTBC

R = Sc, Y; Terras rarasR = Sc, Y; Terras raras

T = Ni, Co, Pd, PtT = Ni, Co, Pd, Pt

Coexistência entre ordens (antiferro) magnética (4f) e supercondutora em alguns compostos de uma camada...

[Canfield et al., (1998)]

• RT2B2C 1 camada RC T=Ni R=Sc, Y, Ce, Dy, Ho, Er, Tm, Lu, U, Th

SUC coexistência SUC e MAG (exceto Lu) R= Yb Heavy fermion• RTBC 2 camadas RC T=Ni sem SUC, sem

HF

• T=Co 1 camada R=Lu, Tm, Er, Ho Dy, Gd, Ce sem SUC

• R=La 1 camada T=Ni sem SUC; sem MAG T=Pd, Pt SUC

...mas não se consegue uma sistematização dos dados:

Necessário uma teoria simples – int e-fonon + BCS OK! – que incorpore efeitos de camadas

Características comuns dos diversos sistemas físicos ilustrados:

•elétrons fortemente correlacionados•modelos devem incorporar estrutura de

camadas de modo fundamental•pelo menos uma dimensão reduzida (micro- ou

nanoscópica)• tratamento por teorias de campo médio

desejável, mas deve-se ter cautela com previsões

Favorece o salto dos férmions entre sítios (termo de banda)

Repulsão Coulombiana: a energia total aumenta se 2 e’s ocuparem o mesmo orbital termo de correlação†

i

ii

ji

ijji nnUcccctH

,,

Modelo emblemático para spins itinerantes em rede homogênea: Modelo de Hubbard repulsivo

Competição entre graus de liberdade de carga e de spin

Hubbard Heisenberg AFM para um e por sítio (banda semi-cheia) quando U t

† para uma apresentação .ppt de revisão sobre aspectos de sistemas fermiônicos fortemente correlacionados, veja http://www.if.ufrj.br/~rrds/rrds.html e siga os links em “Seminários, Mini-cursos, etc.”

Previsões para o modelo homogêneo em 2 dimensões (T = 0)

[Hirsch (1985)]

Simulações de Monte Carlo

Teoria de Campo Médio (teoria de 1 partícula)

Fortes fluts. AFM’s

N.B.: Em 1-D não há ordem magnética de longo alcance; a SDW é um estado quase-ordenado

Em 1 dimensão (T = 0) : Ondas de densidade de carga e ondas de densidade de spin

• Banda semi-cheia (=1): só SDW; isolante de Mott• Dopado: SDW e CDW

[Brown and Grüner (1994); Grüner (1988,1994)]

ômico

não-ômico

Se período da CDW incomen-surável com a rede [i.e., r a; r racional e a parâmetro de rede] transporte de corrente é não-ômico

Explicação: analogia mecânica

[Brown and Grüner (1994); Grüner (1988,1994)]

iii

jiji nnUcctH

σ

H.c.,,

Características:•Emparelhamento no espaço real, ao contrário de BCS.•Equivale a BCS para |U| << t•Apresenta gap (para excitações) de spin

SUC’s de alta T•Mais amigável para cálculos numéricos

pode ser usado como modelo efetivo para entender diversas propriedades de supercondutores (p.ex., inomogeneidades: desordem, super-redes)

[Micnas et al. (90)]

O Modelo de Hubbard Atrativo

QMC: Tc como função de <n>, para |U| fixo...

...e, varrendo-se |U|, obtém-se o diagrama completo (esquemático)

[Scalettar et al. (1989)]

[Moreo and Scalapino (1991)]

?

Super-redes de Hubbard

Fe, Ni, Co

Cu, Ag, Cr

U 0

U = 0

Em uma dimensão:

iiii

jiijji nnUcccctH

,,

• Caso Repulsivo

[Paiva and dS (1996)]

L0 LU

• Caso AtrativoPor enquanto:

• papel das camadas nos carbetos de Boro• desconsideramos momentos localizados (4f)

U<0 U=0 U<0 U=0 U<0 U=0

RT2B2C

RTBCU<0 U=0 U=0 U<0 U=0 U=0

iii i i i i

ii in n n U HC c c t H

) (1

sítios atrativos

T2B2 RC sem elétrons f

Métodos de Cálculo

Diagonalização de Lanczos:

H

1

H 1

2

[Malvezzi (2002)]

A matriz de H é gerada sob a forma tri-diagonal

mais econômica em termos de memóriaincorporação de simetriasrápida convergência para obter estado fundamental

33

322

211

10

00

0

0

00

ab

bab

bab

ba

H

Density Matrix Renormalization Group:

[Malvezzi (2002)]

blocos superbloco

Idéia básica: construção da rede “bottom up”, preservando o tamanho do espaço de Hilbert

• diagonaliza a Hamiltoniana do superbloco via Lanczos• usa a matriz densidade para selecionar contribuições mais importantes ao estado fundamental (truncagem)

kF-kF

k

q

kF

kF

g2

kF

kF

qg4

Linearizando a dispersão perto de kF (processos de baixas energias)

excitações sem gap

Espalhamento para a frente, apenas (i.e. momento transferido q << 2kF):

Formulação como Líquido de Luttinger:

[Voit (1994); Miranda (2002)]

• A conjectura do Líquido de Luttinger:

• Parametrização da teoria:

(u, K) e (u, K) dependem das constantes de acoplamento g2 e g4

o LL descreve, de modo universal, toda a Física de baixas energias (excitações sem gap) para os metais 1D

o LL descreve, de modo universal, toda a Física de baixas energias (excitações sem gap) para os metais 1D

• Função de correlaçao de carga

KF

KF

x

x)kA

xx

xkA

x

Kxnn 422/31 12

4cos(

ln

)2cos(

)()()0(

K é um expoente não-universal (depende da interação) 2kF

n, onde n é a densidade eletrônica

2kF domina se 1K 4K K 1/3

• Connection with LL [Schulz(90)]:

K

u

n

nE

L 2

)(12

02

system size

Calculated from Bethe ansatz solution

K (n,U)

K 1/2 2kF charge mode dominates over 4kF

c.f. early Renormalization Group predictions [Sólyom(‘79)]

• Other measurable quantities– Specific heat: C = T

where 2 = 0 vF [u-1

+ u -1], with 0 = 2 kB

2 /3vF

– Spin susceptibility: = 2 K / u

– Compressibility: = 2 K / u

– Drude weight (DC conductivity): D = 2 u K

Super-redes com interações repulsivas: Magnetismo, MIT, e distribuição de carga

Perfil de momento local, Si2, com Si = ni- ni mede itinerância

[Malvezzi, Paiva e dS (2002)]

Máximos nos sítios repulsivos

Máximos nos sítios livres

Estrutura de super-rede irrelevante

n

Mobiilidade dos máximos de Si2 Mobiilidade dos máximos de Si

2

DMRG

Momento local, Si2, como função da ocupação n

Caso homogêneo: máximo na ocupação isolante, n=1

Na SR, a posição do máximo depende do “aspect ratio”, ℓ LU /L0 possível isolante de Mott em

nI = [2+ ℓ]/[1+ ℓ]

[Paiva e dS (1998)]Lanczos

Verificação do isolante de Mott: gap de carga

[Paiva e dS (1998)]

c = E (Nc , Ne + 1) + E (Nc , Ne 1) 2 E (Nc , Ne)

onde E (Nc , Ne) é a energia do estado fundamental para Nc células com Ne elétrons

De fato, se n = nI tem-se 0 quando Nc isolante de Mott

Lanczos

Diagrama de fases

SR’s de Líquidos de LuttingerU = 0(g = 1)

U 0(g 1)

longas longas

[Silva-Valencia, Miranda e dS (2001,2002)]

Isolante sem gap

metal

isolante de Mott (gap)

Isolante sem gap

LL

T

n

n

2

1Compressibilidade:

= 0 incompressível (Mott) 0 compressível (metal), mas uma das sub-redes é isolante sistema como um todo o é

[Silva-Valencia, Miranda e dS (2001,2002)]

LL

LL

A SR permite a constru-ção de um material iso-lante sem gap

Em nI uma expansão em acoplamento forte leva a um modelo de Heisenberg numa super-rede, com acoplamento entre spins em diferentes camadas sendo mediado pelos elétrons na camada livre

Ordenamento magnético em nI = [2+ ℓ]/[1+ ℓ] :

[Paiva e dS (2000)]

SDW

Lanczos

SDW

Frustração

Lanczos

ririiizri

zi nnnnSS

Dopando além de nI: exemplo com LU = 3, L0 = 1

4 spins na camada repulsiva: S = 0 frustração

5 spins na camada repulsiva: S 0 SDW recuperada

Frustração quando Srep =0; induzida por dopagem[Paiva e dS (2000)]

Lanczos

Análise do gap de spins = E (Nc , Ne, Sz = 1) E (Nc , Ne, Sz = 0)

SDWs = 0

Lanczos

Frustração s 0

gaps extrapolados para Nc

Frustração e SDW também se manifestam no gap de spin

[Paiva e dS (2000)]

Lanczos

Que arranjo magnético domina a SDW?• Analisemos o fator de estrutura magnético,

No caso homogêneo, S (q) tem pico em qmax = 2kF = n

Dois picos períodos longo e curto

em alguns casos: picos em qmax , e em q* =

cresce com U e com Ns robusto

[Malvezzi, Paiva e dS (2002)]

DMRG DMRG

• n < n0 : qmax = ncell com ncell = Ne / Nc = n (LU + L0) = densidade p/ célula ~ homogêneo• n0 < n < n: qmax = • n < n < nI: dois picos qmax = e qmax = neff, com neff = n (LU + L0) 2 L0 = densidade nas camadas repulsivas qmax oscila com n• n > nI: qmax = (2 ncell)

Evolução da posição dos picos com a densidade:

DMRG DMRG

00

1

LLn

U

0

02

LL

Ln

U

0

02

LL

LLn

U

UI

02 nnU

NB: qmax = 0 ↔ frustração, e não FM

[Malvezzi, Paiva e dS (2002)]

SDW’s com todos os q geradas num intervalo 2n0, mais estreito que no caso homogêneo

Regiões num espaço de parâmetros 3D:

As regiões n < n0 e n > nU só são importantes para camadas “finas” ℓ = 1

[Malvezzi, Paiva e dS (2002)]

n = 11/6

Evolução da posição do 2o. pico com a “espessura” do espaçador:

L0

• qmax fornece medida do acoplamento de exchange entre as camadas• oscila com L0, para uma densidade eletrônica fixa: • período L0 = kF (c.f. previsão de Hartree-Fock para multicamadas magnéticas)[Paiva e dS (2000); Malvezzi, Paiva e dS (2002)]

Lanczos

modo de carga 4kF de fato predomina sobre o 2kF, ao menos para valores de U suficientemente grandes.

Distribuição de Carga: CDW’sCaso homogêneo: velha pendência LL vs. Hubbard, mas...

Acordo com descrição de LL: amplitude A1(n,U) do modo2kF 0 para U U (n)

Esquematicamente:n

1

0

U

2kF

4kF

U (n)

[Paiva e dS (2000b)]

Super-redes – examinemos o fator de estrutura de carga:

ji

jirriq

c

nneN

qC ji

,

)(1)(

Distribuição de carga na camada repulsiva determina correlações:•cúspides em q*= 4kF*, •com 2kF* = neff

•onde neff = n (LU + L0) 2 L0

Não é efeito de tamanho: cúspides mais nítidas à medida em que Ns cresce

[Paiva e dS (2002)]

Lanczos

Lanczos

Evolução da posição da cúspide com a “espessura” do espaçador:

• q* fornece medida do acoplamento de carga entre as camadas• oscila com L0, para uma densidade eletrônica fixa • período L0 = 2kF

[Paiva e dS (2002)]

Lanczos

Condutividade

Condutividade confirma a natureza isolante do sistema, quer o gap de carga seja finito (Mott) ou nulo (“isolante parcial”)

,

[Silva-Valencia, Miranda e dS (2001,2002)]

LL

Super-redes com interações atrativas: Supercondutividade

gap de carga excitações de uma

partículaC = E (Nc,Ne+1)+E (Nc,Ne - 1)

- 2E (Nc,Ne) 0

20

2

2

EN

D SC

C DC

I 0 = 0 S 0 0 M = 0 0

peso de Drude ()=DC()+g()

fluxo magnéticoatravessando anel

0 5 10 15 200

5

10

15

20

25

30

35 L0=1

=5/3

C= 0

DC= 0

I

MS

|U|0 5 10 15 20

L0=2

I

MS

|U|

[T Paiva, M El-Massalami, & RRdS, em andamento (2002)]

n = 5/3c = 0Dc = 0

De fato, a introdução de uma camada livre adicional diminui a região SUC

iii i i i i

ii in n n U HC c c t H

) (1

Lu Yb TmEr Ho Y Dy Tb Gd Eu SmCe Nd Pr La

Lu Yb TmEr Ho Y Dy

Y Nd

Y Nd Pr La

La

La

Tb Gd Eu SmCe Nd Pr La

Pr La

0 4 8 12 16 200

5

10

Metal

SUC

RRh2B2C

RIr2B2C

RPd2B2C

RPt2B2C

RCo2B2C

RNi2B2C

| U | Raio atômico

Co Ni Rh Pd Ir Pt

Sistematização

•Fixando os dados sobre a série do Ni, determina-se a fronteira SUC-M•Adiciona-se as outras séries de metais de transição, respeitando o raio atômico•Pode-se prever, a partir daí, se determinado composto será, ou não, SUC

Conclusões• Dois tipos de isolantes:

• Mott, para n = nI (ℓ)• Compressível (gapless) para n nI (ℓ)

• Super-redes magnéticas podem apresentar frustra-ção, dependendo da combinação entre dopagem e aspect ratio

• Caracterização do acoplamento de exchange via S(q):• densidades efetivas ncell, neff qmax • oscilação com L0 ↔ “superfície” de Fermi: per = /kF

• oscilação com n : período mais curto que no caso homogêneo

• Distribuição de Carga:• modo dominante q* = 4kF*, com 2kF* = neff • acoplamento de carga entre células oscila com L0: período = /2kF

• SR’s Supercondutoras• critério (gap de carga e peso de Drude) OK• modelo explica qualitativamente desfavorecimento de SUC quando L0 aumenta de 1 para 2• permite sistematização de dados

Próximos passos• Nanosuperredes 1D:

• Estudo mais detalhado das CDW’s (DMRG)• Campo magnético Peso de Drude GMR• Tunelamento; biestabilidade na corrente (LLSL)• Inclusão de momentos localizados (elétrons-f ) e interação com elétrons de condução: Kondo [no caso desordenado: implicações para semicondutores magnéticos diluídos (DMS)]

• Nanosuperredes 2D e 3D:• Magnetismo• MIT, Transporte• Efeitos de estrutura de bandas• Supercondutividade (com momentos localizados)

Referências• M N Baibich et al., Phys Rev Lett 61, 2472 (1988)• S Brown and G Grüner, Sci Am 270 (4), 28 (1994)• P C Canfield et al., Phys Today 51 (10), 40 (1998)• D M Edwards et al., Phys Rev Lett 67, 493 (1991)• P Grünberg et al., J Appl Phys 69, 4789 (1991) • G Grüner, Rev.Mod.Phys. 60, 1129 (1988)• G Grüner, Rev.Mod.Phys. 66, 1 (1994)• M S Gudiksen et al., Nature 415, 617 (2002)• J E Hirsch, Phys Rev B 31, 4403 (1985)• J Jiang et al., Phys Rev Lett 74, 314 (1995)• A L Malvezzi, Escola Bras Mec Est - Braz J Phys (2002)• A L Malvezzi, T Paiva and R R dos Santos, Phys Rev B 66, 064430

(2002).• L V Mercaldo et al., Phys Rev B 53, 14040 (1996)• R Micnas et al., Rev Mod Phys 62, 113 (1990) • E Miranda, Escola Bras Mec Est - Braz J Phys (2002)• A Moreo and D J Scalapino, Phys Rev Lett 66, 946 (1991)

• Th. Mühge et al., Phys Rev Lett 77, 1857 (1996)• T Paiva and R R dos Santos, Phys.Rev.Lett. 76, 1126 (1996) • T Paiva and R R dos Santos, Phys.Rev.B 58, 9607 (1998)• T Paiva and R R dos Santos, Phys.Rev.B 61, 13480 (2000) [b]• T Paiva and R R dos Santos, Phys.Rev.B 62, 7004 (2000) • T Paiva and R R dos Santos, Phys.Rev.B 65, 153101 (2002)• S T Ruggiero et al., Phys Rev B 26, 4894 (1982) • R T Scalettar et al., Phys Rev Lett 62, 1407 (1989) • H J Schulz, Phys.Rev.Lett. 64, 2831 (1990)• T Siegrist et al., Nature 367, 254 (1994)• J Silva-Valencia, E Miranda, and R R dos Santos, J Phys Condens

Matt 13, L619 (2001)• J Silva-Valencia, E Miranda, and R R dos Santos, Phys Rev B 65,

115115 (2002) • J Sólyom, Adv.Phys. 28, 209 (1979)• J Voit, Rep.Prog.Phys. 57, 977 (1994)• Z Yao et al., Nature 402, 273 (1999)