~

batan

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses BahanYogyakarta, Rabu, 11 September 2013

PENENTUAN KADAR U DAN TH DALAM PROSES PEMURNIANZmKONIUM SECARA SPEKTROMETRI ALP A

Bambang Irianto, Mulyono, Tri RusmantoPusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan-BATAN

bbirianto97 @ gmail.com

ABSTRAK

PENENTUAN KADAR U DAN Th DALAM PROSES PEMURNIAN ZIRKONIUM

SECARA SPEKTROMETRI ALPA. Telah dilakukan penentuan kadar U dan Th sertaanak luruhnya dalam proses pemurnian zirkonium secara spektrometri alpa.Oilakukan aplikasi analisis U dan Th serta anak luruhnya dari proses pemurnianzirkonium, dari tahap pelindihan Na2Zr03, pelarutan Na2Zr03 dengan HCI 4 M,pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105° C.Tujuan dari penelitian ini adalah untuk mengetahui konsentrasi U dan Th serta anakluruhnya dari proses pelindihan Na2Zr03, pelarutan Na2Zr03 dengan HCI 4 M,pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105° C.Oari percobaan yang telah dilakukan dapat disimpulkan bahwa pada larutan Na2Si03dan ZrOCI2 tidak terdapat nuklida U dan Th., sedangkan dalam larutan ZrSOB(S04hterdapat kandungan U dan ThKata kunc; : Bahan nuklir, U dan Th, spektrometri a.

ABSTRACT

DETERMINA TlON OF U AND Th CONTENT IN THE ZIRCONIUM PURIFICA TIONPROCESS USING ALPHA SPECTROMETRIC METHOD. It has been performeddetermination of U and Th and decay daughter in the zirconium purification processusing alpha spectrometric method. U and Th analysis applications as well as decaydaughter of zirconium purification process done, from Na2Zr03 dissolved stage,Na2Zr03 dissolved with 4 M HCI, dissolving Chlorid Zircon Oxide (ZOC) with 6MH2S04 at 105°C the heating. The purpose of this study is to determine theconcentration of U and Th and decay daughter of Na2Zr03 dissolved process, Na2Zr03dissolved with 4 M HCI, dissolving Chlorid Zircon oxide (ZOC) with 6M H2S04 at 105°C the heating. From the experiments it can be concluded that the Na2Zr03 solutionand ZrOCI2, there is no U and Th nuclides, where as in solution ZrSOB(S04h there areU and Th content.Keywords: Nuclear Materials, U and Th, a spectrometry.

PENDAHULUAN

Untuk menyiapkan kemungkinan HTRdeployment di Indonesia, diperlukantechnological infrastructure berupa kegiatan

penelitian dan pengembangan. Rencana StrategisLitbang PTAPB untuk tahun 2010-2014 antara lainproduksi bahan nuklir me liputi pembuatan bahanbakar (kernel), bahan struktur (grafH dan zirkon)dan lain-lain yang terkait untuk mendukungprogram go nuclear dengan reaktor generasi IVHTR(J). Kegiatan tersebut perlu didukung kegiatan

uji kualitas bahan dasar, bahan dukung dan produkbahan nuklimya sendiri. Uji kualitas sampeltersebut akan diakui jika validitas metodeanalisisnya telah memenuhi standar, misalnya ISO17025-2005 dan sejenisnya(2).

PTAPB telah mempunyai fasilitas yangsebagian telah terakreditasi oleh KAN danKNAPPP contohnya AAN, pada fasilitas TeknikAnalisis Nuklir (TAN) dan non TAN. Salah satuteknik analisis nuklir yang perlu dikembangkanadalah spektrometri a untuk analisis U dan Th. Padapercobaan ini dilakukan proses elektrodeposisi dan

Bambang Irianto, dkk. ISSN 1410 - 8178 Buku I haI. 141

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, Rabu 11 September 2013

~

batan

TEORI DAN TAT A KERJA

Analisis (pencacahan)

Setelah dilakukan pengendapan U dan Thdiatas planset SS 316, kemudian dilakukanpeneaeahan menggunakan perangkat spektrometeralpa selama 7200 detik dengan detektor SSB padategangan kerja -135 volt setiap sampel.

Zarah aZarah a adalah suatu zarah yang terdiri dari

2 proton dan 2 neutron sehingga sebenarnyamerupakan inti Helium. Dipanearkan dalam prosespeluruhan a, reaksi seeara umum dapat dituliskansebagai berikut :

z XA -. Z.2 YA-4 + 2 a4 •••••.......•.• (1)

A = nomor massa = jumlah proton + neutronZ = nomor atom = jumlah protonSebagai eontoh dapat dHihat pada reaksi peluruhan235U:

pengendapan U dan Th seeara tipis dan meratadengan metoda elektrodeposisi pada kondisioptimum sebagai penyiapan sampel untuk dideteksidengan detektor SSB seeara spektrometri a(l,3).Tujuan: untuk mengetahui konsentrasi uraniumdan torium serta anak luruhnya dari prosespemurnian Zr tahap pelarutan Na2Zr03 dengan HCl4 M dan pelarutan Zirkon Oksid Khlorid (ZOC)dengan H2S04 6M pada pemanasan 105° C

Cara kerja

Pengendapan Uranium dan Torium

1. Diletakkan planset SS 316 (katoda) berdiameter2,5 em yang bersih dan bebas dari lemak.padadasar sel elektrodeposisi dan disekrupkan padasHinder teflon.

2. Dimasukkan larutan H2S04 2M 7 ml (sebagaimedia) kedalam tabung teflon

3. Diteteskan euplikan 0,1 ml larutan sampelkedalam larutan media.

4. Dipasang elektroda platina (anoda) pada jarak0,8 em di atas katoda

5. Kondisi elektrodeposisi diatur pada arus danwaktu elektrodeposisi dan konsentrasi sampelyang telah ditentukan.

6. Sebelum arus dimatikan, dimasukkan bertetes­tetes larutan ~OH kedalam larutan sampel.

7. Arus unit elektrodeposisi dimatikan, kemudianplanset dibersihkan dengan aquabidest danalkohol 96 % dan dikeringkan di bawah lampupemanas.

(2)92U235 ~ 90 Th231 + 2 a4 .....•••.•.••

spektometri a untuk sampel proses pemurnian Zrtahap pelindihan Na2Zr03 pelarutan Na2Zr03dengan HCl 4 M, pelarutan Zirkon Oksid Khlorid(ZOC) dengan H2S04 6M pada pemanasan 105° C.Uranium-234

Uranium-234 adalah salah satu isotop yangdimiliki uranium. Dalam uranium dan batuan

uranium alam, terjadinya 234Useeara tidak langsungdihasilkan lebih sedikit dibandingkan 238U yaituhanya 0,0055 % (55 part per million) dari batuanuranium karena waktu paruhnya hanya 245,500tahun sekitar 1/18,000 sama panjang sama panjangdengan 238u. Uranium-234 memiliki partikel dalamintinya yang terdiri dari 92 proton dan 142 neutron.(http://id. wikipedia. org/wikilUranium- 234)Uranium-238.

Uranium-238 e38U) adalah isotop uraniumyang paling umum dan banyak ditemukan di alamoSekitar 99,284% uranium alarni adalah uranium­238 yang memiliki waktu paruh 1,41 x 1017detik(atau 4,46 109 tahun atau 4,46 miliar tahun).Uranium-238 ini mempunyai 238 partikel dalamintinya yang terdiri dari 92 proton dan 146 neutron.(http://id.wikipedia.org/wikilUranium-234) danmerupakan unsur radioaktif yang mengandungzarah alpa. (a) dan term.asuk dalam deret aktinida234U , 238U , 232Th , '242pU, 241Am , 2l0po dansebagainya.Torium

Torium e32Th)merupakan salah satu unsurlogam radioaktif pemanear alpa (a) atau unsur yangmengandung zarah alpa, mempunyai nomor atomtinggi yaitu 90 dan berat atom 231,038. Toriummempunyai bilangan oksidasi +4 larut dalam HCldan HN03 (Othmer ,1969). Unsur ini mempunyaititik leleh 1740-1760 °c dan titik didih 4760-4800

°c. Isotop-isotop torium mempunyai nomor massaantara 212 - 234. Torium mempunyai anak luruh,228Ae, 228Th, 224Ra, 22~, 216pO, 212Bi, 212PO.Uranium-238, uranium-234 dan torium-232termasuk logam atau unsur radioaktif yangmengandung zarah a memiliki massa dan muatanyang relatif besar, sehingga zarah tersebut dapatberinteraksi dengan materi seeara efektif. Akibatnyazarah alpa tersebut mempunyai jarak jangkaupendek. Butir-butir atom U dan Th yang salingbertumpukan antara satu dengan lainnya sangat sulitdideteksi seeara keseluruhan, karena atom-atom

yang terletak di bawah tertutupi oleh atom-atomyang berada di atasnya sehingga tidak dapat dieaeahseeara sempurna, karena energi zarah a mudahdiserap oleh bahan yang dilewatinya,mengakibatkan zarah a yang dipanearkan daribagian dalam tidak akan keluar dari sumbernya,sehingga hasil eaeahannya tidak menyatakanaktifitas sumber yang sebenarnya(l·2) Untukmengatasi kendala tersebut, sebaiknya dilakukan

Buku I hal. 142 ISSN 1410 - 8178 Bambang Irianto, dkk

~

batan

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, Rabu, 11 September 2013

(5)

Unit Elektrodeposisi, unit Spektrometer a.,eppendorf 0, 1 mL, pipet gondok 10 mL, pipet mata,pinset, timer, pemanas lampu

Larutan sampel, larutan NH3 pekat, H2S04 2M,aquabidest, alkohol 96 %, standar eampuran (233U,239pU,24IArn),standar 241Arn.)

Peralatan

NW- xBA

6,02x1023

A,TN=-- (9)0,693

(8)

(7)Aktivitas =

Untuk menentukan efisiensi peneaeahan digunakanrumus sebagai berikut :

.. dpspengukuran 0Efiszensl- . xlOOYo (6)

dps perhztungan

Untuk menghitung aktivitas euplikan (analisiskuantitatif) digunakan rumus sebagai berikut :

area nett.count

efisiensi

N = eacah butir atom

A = aktifitas radionuklida dalam sampel (dps)T = waktu paro radionuklida (detik)BA = berat atom

W = berat radionuklida dalam sampel (gram)T.238U= 4,468.109 tahun atau 1,40902848.1017 detikT.234U= 2,446.105 tahun atau 7,7137056.1012 detikT.228Th = 1,913 tahun atau 60328368 detik

Bahan

Aktivitas = aktivitas euplikanArea net = laju peneaeahan (eaeah)t. count = waktu peneaeahan (detik)Efisiensi = efisiensi detektor (%)Untuk mengetahui berat radio nuklida dalamsampel dapat dilakukan perhitungan sebagai berikut

Metodologi.

Penentuan konsentrasi bahan nuklir dengan anakluruh dan impuritasnyaseeara spektrometri a.a Preparasi sampel pra elektrodeposisi bahannuklir dengan anak luruhnya (misal 238U,234U,dan228Th).b Pembuatan lapisan tipis dan merata denganmetoda elektrodeposisi untuk bahan nuklir dengananak luruhnya.e Peneaeahan menggunakan Spektrometer aOrtec 7010 dengan detektor SSB dalam ruangvakum, soft ware Genie VDM.

AI = aktivitas pada saat t (dps)Ao = aktivitas pada saat t=O (dps)t = waktu pel uruhan (detik)T = waktu paro (detik)

Elektrodeposisi

Elektrodeposisi adalah suatu prosespelapisan suatu logam atau senyawa logam darilarutan elektrolit pada elektroda dengan bantuanarus listrik searah (elektrolisa/ penyepuhanlgalvanisasi). Penelitian ini, merupakan salah satumetode pengendapan unsur-unsur yangmengandung nuklida-nuklida yang mengandungzarah a.. Pada elektrodeposisi yang terjadi adalahproses pelapisan katodik, sehingga reaksi yangterjadi adalah reaksi reduksi dengan reaksi umumsebagai berikut :

M+n + n e- • MO (mengendap di katoda)................. (3)

Jarak katoda anoda sebaiknya eukup dekatyaitu antara 0,5 em sampai dengan 1 em dan sistemalat elektrodeposisi harus eukup stabil. Randemenpelapisan semaeam ini dapat meneapai 90 % (1,4,5,6,)Spektrometri a. dan detektor SSB.

Spektrometri a. adalah suatu eara analisissarnpel radioaktif pemanear alpha berdasarkanpengukuran energi dari intensitas zarah a. yangdipanearkan oleh euplikan tersebut. Energi sinar a.yang terukur dipakai sebagai dasar analisiskualitati( Efek serapan diri merupakan kendalayang harus dihilangkan pada analisis seearaspektrometri a., karena dapat memperkeeil dayatembus zarah a. yang diterima oleh detektor SiliconSurface Barrier (detcktor sawar muka silikon),disingkat SSB.

Untuk tujuan analisis kualitatif diperlukankalibrasi energi, sedangkan untuk tujuan analisiskuantitatif tidak diperlukan kalibrasi efisiensidetektor seperti pada spektrometri gamma.Mengingat efisiensi detektor SSB tersebut dianggapsarna untuk berbagai maeam tenaga zarah a.(1,2).Maka untuk keperluan analisis kuantitatif dilakukanperhitungan dengan rumus sebagai berikut :

.. 1£,S2AktiVltas=cpsA--2 •.............•....•.. (4)

1£,r

Aktivitas = aktifitas euplikan atau standar)cps = laju peneaeahan tiap detikS = Jarak sumber dengan detektor (em)r = jari-jari detektor (em)Jika dikehendaki, harga ini dapat dikembalikanpada harga dps pada suatu waktu tertentu denganmenggunakan rumus dasar peluruhan radioaktivitassebagai berikut :

-0,6931

AI=Ao.e T .

Bambang Irianto, dkk. ISSN 1410 - 8178 Buku] hat 143

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses BahanYogyakarta, Rabu 11 September 2013

~

batan

d Pengo1ahan data/perhitungan hasi\ countingsecara abso1ut.

HASIL DAN PEMBAHASAN

1. Sampellarutan Na2Si03 dan larutan ZrOCl2tahap 1.Berdasarkan analisis secara spektrometri asampel 1arutan Na2Si03 hasi\ pelindihanNa2Zr03dengan air serta larutan ZrOCh hasi\pelarutan Na2Zr03 dengan HCI 4M tahap 1tidak terdeteksi adanya U dan Th. Hal itumungkin disebabkan nuklida U dan Th belumdapat terlarut da1am air dan HCI4M ..

2. Sampel larutan ZrsOs(S04h disingkat ZBStahap 2Pada sampe1 ZrSOS(S04)2 hasH pengendapan

Zirkon Oksid Khlorid (ZrOCh) dengan H2S04 6 Mpada pemanasan 105°C (tahap 1) terdeteksi adanya 238u,234Udan 22STh.

Tabel1 : Konsentrasi sampel ZBS 1 (tahap 1)No. EnergiRadioCpsKonsentrasi

(KeV)nuklida (ppm)

01.

4187,2238U0,00215557,058

02.

4775,6234U0,002431,0502.10-1

03.

5315,0228Th0,008472,7940.10.6

Tabel2 : Konsentrasi sampel ZBS 2 (tahap 1).

No. EnergiNuklidaCpsKonsentrasi

(KeV)(ppm)

01.

4187,2238U0,0030239761

02.

4775,6234U0,00291,2304.10-2

03.

5315,0228Th0,00601,9926.10-6

Tabel3 : Konsentrasi sampel ZBS 3 (tahap1).No. EnergiNuklidaCpsKonsentrasi

IKeV\(ppm)

01.

4187,2238U0,0014111,450

02.

4775,6234U0,00135,7049.10-3

03.

5315,0228Th0,01013,3665.10-6

Dari tabel 1, 2 dan 3 kandungan U d~ Th dalamfiltrat masih diatas formasi U + 0,4 Th 100 ppm,sehingga be1um memenuhi ketentuan yangdikeluar.!can oleh negara Jepang, dimana formasi U+ 0,4 Th 100 ppm.Pada sampe1 ZrSOS(S04)z hasH pelarutan ZirkonOksid Khlorid (ZOC) dengan pemanasan 105° C(tahap 2) tri wulan IV hanya terdeteksi satu nuklidayaitu 234USeperti terlihat pada tabel berikut ini pada Tabel 4dan Tabe15.

Tabel4 : Konsentrasi sampel ZBS 4 (tahap 2)

No. Energi Nuklida Cps KonsentrasiKeV m

01. I 4775,6 234U 3,47.10'4 1,5006.10.2

Tabel 5 : Konsentrasi sampel ZBS 5(tahap 2).

No. Energi Radio Cps KonsentrasiKeV nuklida m

01. I 4775,6 234U 2,78.10-4 1,2002.10-3

Dari tabel 4 dan 5 sudah memenuhi ketentuan

negara Jepang yaitu formasi U + 0,4 Th 100 ppm.

Gambar 1 : Contoh Spektrum Alpa

Keterangan spektrum dari kiri ke kanan :Isotop ~36U, Isot0r. 234U, Isotop 226Th, tidakdiketahui, Isotop 22 Th, Isotop 212PO.

KESIMPULAN

Berdasarkan ketentuan dari negara Jepang,pada pemurnian zirkon tahap 1 didalam sampelmasih terdapat U dan Th diatas formasi U + 0,4 Th

100 ppm. Sedangkan pada pemurnian zirkontahap 2 didalam sampel hanya terdapat satu nuklida234U dibawah formasi U + 0,4 Th- 100 ppm,sehingga sudah memenuhi ketentuan. Penentuankadar U dan Th dalam proses pemurnian U dan Thdapat ditentukan secara spektrometri a, sebagaisalah satu alternatif analisis radioisotop/radionulidadisamping spektrometer massa dan spektrometergamma serta neutron kasep.

UCAPAN TERIMAKASIH

Terima kasih kami sampaikan kepada yangterhormat bapak Prof. Dr. Ir. Agus Taftazani danbapak Prof. Samin serta ibu Dra Surnining yangte1ah memberi bimbingan, kesempatan danmengijinkan penggunaan fasilitas alat dan bahankepada kami untuk melakukan penelitian ini sampaiselesai.

DAFT AR PUST AKA

1. ANONIM. Draft RENSTRA PT APB-BAT AN2010-2014, Yogyakarta Nop.2008

2. ANONIM. ISO 17025-2005, BSN. Jakarta2007.

3. Rapat Koordinasi Program "Forum DiskusiSDAL". BP-BATAN, Jakarta November 2008.

4. SUSETYO WISNU, "Spektrometri A/pa" ,Program Pendidikan dan Latihan Instrumentasi

Buku 1hat. 144 ISSN 1410 - 8178 Bambang Irianto, dkk

©>batan

PRO SIDING SEMINARPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, Rabu, 11 September 2013

Kimia I, Pusat Penelitian Nuklir YogyakartaBadan Tenaga Atom Nasional, 1983.

5. Bambang lrianto, "Petunjuk PraktikumSpektrometri Alpa ". Yogyakarta PusatTeknologi Akselerator dan Proses Bahan­BAT AN, 2006.

6. Bambang Irianto, "Penentuan konsentrasitorium-232 dan Anak Luruhnya SecaraSpektrometri Alpa ". Seminar NasionalPenelitian dan Pengelolaan Perangkat Nuklir,Pusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan­BATAN, Yogyakarta, 26 September 2012.

7. WARDHANA, W. A., "Teknologi Nuklir",Andi Offset, Y ogyakarta, 2007.

8. MERLIANI, "Analisis Kandungan ToriumDalam Sedimen Laut di Sekitar Pantai BaratMakassar", Jurusan Kimia Fakultas Matematikadan Ilmu Pengetahuan Alam UniversitasHasanuddin Makasar, 2001.

9. LEE HO MYUNG, KIM JU CHEOL, BOOHYUN BONG, "Electrode position of Alpha­Emitting Nuclides from Ammonium Oxalate­Ammonium Sulfate Electrolyte," Bull. KoreanChern. Soc. 2000, Vol. 21, No.2 pp 175-179.

10. (http://id.wikipedia.org/wiki/Uranium-234)11. (httD://id.wikipedia.org/wiki/Uraniurn-23 8)

TANYA JAWAB

Triyono~ Untuk rnenghitung kadar U dan Th, rnetode apa

yang digunakan?~ Jelaskan rnengapa digunakan rnetode tersebut

pada penelitian ini?

Bambang Irianto{> Metode yang digunakan untuk menghitung

kadar U dan Th adalah metode absolute.

{> Digunakan metode absolute karena belumdipunyai tracer U dan Th.

Tundjung~ Fenornena apa yang terjadi dalarn ZBS 1 - 5

kandungan TENORMnya rnenurun?

Bambang lrianto{> Fenomena yang terjadi dalam ZBS 1 sampai

dengan 5, kandungan TENORMNya menurunadalah:

Dalam ZBS tersebut mendekati padatingkat kemurnian sesuai ketentuan darinegara Jepang padaformasi U +0,4 Th <100ppm

Noviarty~ Pada proses ED (pengendapan U dan Th),

apakah rnatrik lain (unsur seperti, Si, Cl, Zr, Naserta oksida) tidak rnernpengaruhi proses ED,sehingga nantinya juga akan rnernpengaruhipengukuran U dan Th dengan a-spek?

~ Apakah dilakukan penelitian tentang, bagaimanapengaruh dar rnatrik tersebut?

Bambang Irianto, dkk. ISSN 1410 - 8178 Buku I hal. 145