第七章 反应性随时间的变化

反应堆运行时，堆芯核裂变使得核燃料逐渐消耗，裂变产物逐渐积累 , 冷却剂温度的变化和控制棒的移动等原因 , 反应堆的一些物理量在不断变化。比如，堆芯的有效增殖系数是不断缓慢变化的。这时 , 一些物理量的变化将涉及到时间变量 , 这部分内容称为反应堆动态学。 动态研究涉及两类问题：其一是核燃料同位素和裂变产物同位素成分随时间的变化以及它们对反应性和中子通量密度分布的影响变化较缓慢，以小时或日为单位来度量即消耗。其二是研究反应堆的启动、停堆和功率调节中功率随时间的变化，这种变化是很迅速以秒为单位量度，称为动力学问题。 本章主要研究，核燃料同位素成分的变化和燃耗；裂变同位素的生成和消耗；反应堆启动和停堆后 135Xe 和 149Sm中毒随时间的变化；反应性随时间的变化；堆芯寿期、燃耗深度及燃料的转换与循环。

7.1 核燃料中重同位素成分随时间的变化7.1.1 重同位素燃耗链及裂变产物链 反应堆运行时，堆芯核燃料中易裂变燃料逐渐消耗。另一方面，增殖材料（如 238U 或 232Th ）俘获中子后又转变为易裂变同位素（如 239Pu 233U ）。同时裂变将产生 300 多种裂变产物。因此堆芯中各种重同位素的成分及其核密度将随运行时间不断变化。

PuCmCmAmAm

Am

PuPuPuPuPuNpU

PuNpUU

238242%75

244243242%25241

244242241240239239238

238237236235

上图中的燃耗链是经过简化了的略去了半衰期比较短或吸收截面比较小的中间元素。上图中实际的燃耗链是：

对于裂变产物链情况更复杂，我们把裂变碎片及随后这些裂变碎片衰变形成的各种同位素统称为裂变产物，有 300 多种放射性和稳定同位素。 工程计算中一般只需要选其中吸收截面大或裂变产额较大的主要同位素如 : 135Xe, 149Sm, 103Rh, 155Eu 等。

238U—240Pu 燃耗链

其它裂变产物按截面大小及浓度随时间的变化特性归并 为两组“假想的集总裂变产物”：慢饱和裂变产物（ SSFP ） 吸收截面相对大一点，其浓度随运行时间的增加而缓慢的趋于饱和。非饱和裂变产物（ NSFP ） 吸收截面很小。 吸收截面可根据经验公式或用该组裂变产物的吸收 截面对其裂变产额进行加权平均而近似求得。

下图是热堆进行燃耗计算要考虑的主要裂变产物链素

燃耗计算中主要裂变产物链

7.1.2 核燃料中重同位素的燃耗方程 要正确计算反应堆运行过程中同位素成分的变化，必须确定这些同位素的燃耗方程。在图 7-1 和 7-3 的燃耗链和裂变链中除 Am 和 Pm ，其它都是按单独裂变产物处理。 Am 和Pm 计算时分别当作两个独立的链和核素处理。

对每一个核素进行编号得：

EDBAECBA

EDC

BA

转化为

编号 1 2 3 4 5 6 …

核素 235U 236U 237Np 238Pu 238U 238Np …

这样，对其中每个核素可以写出其燃耗方程：

以上方程为变系数的偏微分方程组，且中子通量密度与核密度成分的相关联，是非线性问题，求解十分困难。 实际计算中，采用一些近视方法求解。

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G

g iigigfiii

G

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i

i

ii

G

ggigaiii

i

trNtrF

tr

FtrNtrtrNdt

trdN

其中

燃耗区 把堆芯分成若干子区，称为燃耗区，在每个燃耗 区内，中子通量与空间位置无关，各材料的核密 度与空间位置无关，可认为是常数或取平均值。 这样在给定得燃耗区内中子通量密度和核密度就 不再是自变量 r 的函数。燃耗时间步长 把整个堆芯寿期分成多个时间段（例如一 个月为一段），每段称为一个时间步。在每个 时间步中，可以认为中子通量不随时间变化。 这样，就在每个燃耗步长内消去了中子通量密度 ϕ 对时间的依赖关系。根据以上假设，对于给定燃耗区 和燃耗时间步长 内，燃耗 方程（ 7-2 ）便可简化为常系数的微分方程组

)87(

,

)57()()()(

1,

11

1,,,,

11

i

ii

G

ggigaiaiiai

iiiiii

I

II

FtNtNdttdN

其中

7.1.3 燃耗方程的求解方程（ 7-5 ）是一个常系数的一阶微分方程，它可以解析方法和数值方法求解。 解析方法 在燃耗时间步长 对（ 7-5 ）自 i=1开始依次求解。 i=1 方程的解为：

i=2 方程的解为：依次类推，（ 7-5 ）的通解为：

,1 nnn ttttt 内，令

1

11

11111)(

FD

DeCN

其中

22212221)( DeCeCN

)107()( i1

i

DeCNi

jij

j

将（ 7-10 ）代入（ 7-5 ）式，得到：

根据方程两端对应阶次项的系数相等原则，可得

对于 i=j 可用初始条件求得 Cii 为：

（ 7-10 ）为普遍解，其中系数由（ 7-13 ），（ 7-14 ），（ 7-16 ）确定。 （ 7-10 ）对重核和裂变产物都适用。

i

i

jijii

i

jijii

i

jjij FDeCDeCeC jjj

1,

1

11,11

1

)147()(1

)137(,

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11

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11

,11

iiii

i

ji

jiiij

iiiii

ijijiijij

DFD

ijC

C

FDD

CCC

因而

i

i

jijiii DCNC

1

1

)0(

数值方法 方程 (7-5) 可以用向量形式表示并用数值方法求解

N 为所有核素的核密度向量 , f(N,t) 为燃耗方程右端函数向量。方程的差分格式为：

用迭代方法求解，迭代格式为：

燃耗方程按上面格式迭代求解下去，直到该燃耗步长末的核密度，求得本燃耗步长核燃料中各种重同位素的核密度，然后把求得的数值作为下一个燃耗时间步长的初始值，并对下一个燃耗时间步长重复计算。

),( tNfdtdN

)(2 11 jjjj fftNN

)(2

)(1

)1(1

ljjj

lj fftNN

燃料中的主要同位素核密度随时间的变化

7.2 裂变产物 135Xe 和 149Sm 的中毒 根据“四因子公式”，单群近似下的有效增殖因子为 :

假定裂变产物对 p 和影响不大，则有裂变产物积累时有效增殖因子等于

根据反应性定义，得裂变产物所引起的反应性变化为

pv

k Pa

Ma

Fa

Ff'

a

Pa

Ma

Fa

Pa

kkk

'

'

p

vpfkk M

aFa

Ff

由于裂变产物的存在吸收中子而引起的反应性变化称为裂变产物中毒。反应堆中的一些裂变产物的热中子吸收截面特别大 , 对反应堆的运行有非常主要影响。例如 135Xe ，热中子吸收截面 3,000,000靶。

149Sm, 热中子吸收截面 40800靶。这类裂变产物称为反应堆毒物毒物吸收中子、引起反应堆的反应性下降的现象称为裂变产物中毒。这些裂变产物有非常大的热中子吸收截面和产额，其浓度在反应堆启动后迅速增长并趋于饱和，对反应性有较大的影响。另一方面，由于放射性的衰变，毒物的浓度在反应堆运行状态发生变化时发生迅速变化。这将使在反应堆的启动、停堆及功率调整时反应性在短时间内发生较大的变化，给反应堆运行带来困难。

7.2.1 135Xe 中毒热中子吸收截面非常大0.025eV: 2.7x106 靶0.08eV: 共振峰热能平均吸收截面：3 x106 靶。热堆必需考虑 Xe-135 中毒对反应堆的影响。高能区吸收截面显著变小，快中子堆 Xe-135 中毒现象不严重，可以不考虑其影响。

135Xe 的吸收截面与中子能量的关系

235U 裂变直接 135Xe 产额：0.00228 。135I 衰变间接 135Xe 产额：0.06386 。

ITeSbI

135Xe 及 135I 浓度随时间变化方程

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tN

tNdt

tdN

tNdttdN

XeXeaXe

IIfXeXe

IIfII

质量数为 135 的裂变产物的衰变链

简化后的 135Xe 衰亦图

135Xe 吸收截面大，而且半衰期短，反应堆启动后 135Xe很快趋近饱和，停堆后 135Xe 很快衰变。反应性在较短的时间里有快速变化，给反应堆运行带来许多问题。下面分别考虑反应堆启动、停堆以及功率变化时的 135Xe 中毒。反应堆启动时 135Xe 中毒 对于新堆芯， 135I 与 135Xe 初始浓度等于零 。若反应堆在t=0 时刻开始启动，并很快达到满功率，可近似认为在 t=0时刻中子通量密度瞬时达到了额定值，并一直保持不变。利用（ 7-24 ）和（ 7-25 ）和初始条件可解得 135I 与 135Xe 在堆芯中浓度随时间的变化：

堆芯启动后， 135I 与 135Xe 在堆芯中浓度随时间增加而增加。

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)(

)exp(1)(

ttttN

ttN

IXeaXe

IXeXea

fIXeaXeXe

aXe

fXeIXe

II

fII

当 t 足够大时， 135I 与 135Xe的平衡（饱和）浓度：

平衡氙中毒：由平衡氙浓度所引起的反应性变化值。

中子通量密度低时（ 1010 cm-2s-1 ），平衡氙中毒小（ 10-5 ），甚至可以忽略。中子通量密度很高， > 1014~1015 cm-2s-1 时，上式可简化为（平衡氙中毒大 -0.04~-0.05 ）

XeIXeaXe

fXe

I

fII

N

N

,)(

)(

Xea

Xea

f

a

XeXe )(

a

fXe

)(

反应堆启动后， 135I和 135Xe 的浓度随时间变化曲线

因此，在高中子通量密度下运行的反应堆中，可认为平衡氙中毒与中子通量密度无关。 动力堆在额定功率下的中子通量密度一般都比较高，因此可以用（ 7-32 ）式来近似地计算平衡氙中毒。如动力堆在低于额定功率下运行，平衡氙中毒与中子通量密度有关。反应堆停堆后 135Xe 中毒 额定功率下运行，平衡氙中毒与中子通量密度有关。135Xe 产生途径有 235U直接裂变 ( 与中子通量密度相关 ) 、 135I 衰变 ( 主要作用 ) 。135Xe 消失途径有 135Xe 吸收中子 ( 与中子通量密度相关 , 主要作用 ) 、 135Xe 衰变。

反应堆运行过程中平衡氙中毒与中子通量密度水平的关系

反应堆停堆后 =0, 135Xe 的裂变产额 =0 。 135I继续衰变为135Xe ，但 135Xe 不再有吸收中子而消失，只能通过衰变消失，而 135Xe 的半衰期大于 135I 半衰期，因此停堆后一段时间堆芯内 135Xe 浓度有可能增加。135Xe 浓度到达一极值后， 135Xe 浓度开始逐渐减小。假设反应堆已建立了平衡氙浓度，然后突然停堆。根据（ 7-24 ）和（ 7-25 ）停堆后 135I 、 135Xe 浓度随时间变化的微分方程为：

初始条件：)()()(

)()(

tNtNdt

tdN

tNdttdN

XeXeIIXe

III

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根据以上方程可求得停堆后 135I 、 135Xe 浓度变化为

为了分析停堆后 135Xe 的变化规律，对 135Xe 浓度和中毒变化的变化规律， 135Xe 浓度对时间求导，然后时间取零得：

根据上式，只要：

动力堆在额定功率下中子通量密度为： 1014 cm-2s-1

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0

0

0

0

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ttN

IXeXeI

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aXe

fXe

II

fII

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XeXeIXea

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Xe

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aI

XeXe

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Xe

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12110 1076.2 scm 0)(

0

t

Xe

dttdN

所以在停堆后 135Xe 浓度总是增加的，停堆后 135Xe 浓度从平衡值上升到最大值所需要的时间称为最大氙浓度发生的时间，氙浓度对时间求导取零得：

可知， tmax 与停堆前 0 有关，若 0 >>Xe/aXe≈1013 cm-2s-1, 则停堆后最大氙浓度时间与中子通量密度无关。这时

这表明在满功率运行下的反应堆中，停堆后大约 11 小时左右出现最大氙浓度。 将 tmax 的值代入（ 7-37 ）式可以求得停堆后最大氙浓度NXe,max, 进而将其代入（ 7-23 ）式，便可求得停堆后最大的氙中毒 Δρmax 。

IXea

XeXea

XeI

t

/1/1ln1

0

0max

htXe

I

XeI

3.11ln1max

停堆后 135Xe 浓度先是增加到最大值，然后逐渐地减小；剩余反应性随时间变化与 135Xe 浓度变化相反 ,先是减小到最小值，然后逐渐地增大，通常把这一现象称为“碘坑”。 停堆时刻开始直到剩余反应性又回升到停堆时刻的值所经历的时间，称为碘坑时间， tI表示。

在 tI 内，若剩余反应性还大于零，则反应堆可靠移动控制棒来启动，这段时间称为允许停堆时间 tp 。 若剩余反应性小于或等于零，则反应堆无法启动，这段时间称强迫停堆时间 tf 。

停堆前后， 135Xe 浓度和剩余反应性随时间变化的示意图

停堆后反应堆剩余反应性下降到最小值的程度，称为碘坑深度 。 碘坑深度与反应堆停堆前运行热中子通量密度密切相关，热中子通量密度愈大，碘坑深度愈深。 如剩余反应性不足以补偿其氙中毒，则出现强迫停堆现象。 停堆后氙中毒变化还与停堆方式有关，如采用逐步降低功率方式来停堆，停堆后碘坑深度比突然停堆所引起的碘坑深度浅得多。 如果停堆后还存在大量 135Xe 情况下又重新启动， 135Xe 浓度很快下降，氙中毒迅速减少，将出现正反应性，堆内剩余反应性很快增加，为启动而提起的控制棒又要插到足够深度。

在不同的热中子通量密度水平下，停堆后氙中毒随时间变化曲线

功率过渡时 135Xe 中毒 假设反应堆已建立平衡氙浓度，然后突然改变它的运行功率，则中子通量密度从 ϕ1 变成 ϕ2 ，堆芯内 135I 和 135Xe 的浓度也要发生变化。 降低功率时， 135Xe 浓度和剩余反应性的曲线与突然停堆类似，但变化程度有差别。升高功率时，曲线形状与功率下降时刚好相反。这时在功率升高的开始时刻将引入正的反应性。 功率变化前后， 135I， 135Xe 浓度和 剩余反应性随时间变化示意图

（ a ）突然降低功率；（ b ）突然升高功率

氙振荡 大型热中子反应堆内，局部区域内中子通量密度的变化会引起局部区域 135Xe 浓度和局部区域中子通量密度平衡关系的变化。反之，后者的变化也会一起前者的变化。这两者之间的反馈作用会使堆芯内 135Xe浓度和热中子通量密度分布产生空间振荡现象，称为氙振荡。 考虑一个初始功率密度分布比较平坦的大型热中子堆 , 堆内已建立了平衡氙浓度。如图（ 7-14 ）所示，氙振荡的周期一般为 15~30 小时。

氙振荡示意图

大型和高中子通量热中子反应堆内才会发生氙振荡，堆芯尺寸超过 30倍徙动长度和热中子通量密度大于 1014 cm-2s-1 时氙振荡才变得很重要。快堆和沸水堆中氙振荡现象不重要。氙振荡时，有的区域氙浓度减小，有的区域氙浓度增加，但整个堆芯 135Xe 总量变化不大，对整个反应堆 Keff 影响不显著，只有通过测量局部功率密度或中子通量密度才能发现氙振荡。氙振荡的危害在于使局部测量热管位置转移；功率密度峰因子改变，局部温度升高。 有可能使燃料元件熔化；温度场交替变化，加剧堆芯材料温度应力的变化，使材料过早损坏。

氙振荡图

7.2.2 149Sm 中毒能量为 0.025eV 的热中子， 149Sm 的吸收截面为 40800b ，149Sm 和 149Pm 的浓度随时间变化方程为：

以下我们分析反应堆启动和停堆后 149Sm 浓度及中毒随时间变化情况。

)()(

)()(

tNNdt

tdN

tNdt

tdN

SmSmaPmPm

Sm

PmPmfPmPm

149Sm 裂变产物链

反应堆启动时 149Sm 中毒 反应堆启动时的初始条件为： NPm(0)=NSm(0)=0,

当时间足够大时可以得到 149Pm 和 149Sm 得平衡浓度，

149Pm 的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度有关，而 149Sm的平衡浓度与反应堆的热中子通量密度无关。

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)exp(1)(

ttttN

ttN

PmSmaSm

aPm

fPmSmaSm

a

fPmSm

PmPm

fPmPm

Sma

fPmSm

Pm

fPmPm NN

)()(

平衡 149Sm 浓度引起的反应性变化即平衡钐中毒（设 f/a=0.6 ）

它比 135Xe 的毒性（ 0.04~0.05 ）小许多倍。虽然平衡钐浓度与热中子通量密度无关，但是达到平衡钐浓度所需要的时间却与中子通量密度有密切关系。当时间满足下列条件时就达到平衡钐浓度

由上式可以计算出达到平衡钐浓度所需要的时间至小百小时以上。这比达到平衡氙浓度所需要的时间大很多，这时由于135Xe 的吸收截面比 149Sm 的吸收截面大很多，并且 135Xe还可以由放射性衰变而消失。

007.0)()(

a

fPm

a

SmaSm

a

Pa

SmN

PmSma

tt11

和

停堆后 149Sm 浓度随时间变化停堆后 149Sm 和 149Pm 的浓度随时间变化方程为：

停堆后 149Sm 浓度随时间而增加，反应堆再次启动后平衡 149Sm 浓度又将恢复。若停堆前中子通量密度比较低，则第二项比较小，这时停堆后的 149Sm 浓度基本保持不变。

)exp(1)(

)exp()(

ttN

ttN

PmPm

fPmSma

fPmSm

PmPm

fPmPm

运行在不同中子通量密度情况下，停堆后 149Sm 的积累及重新开堆后的烧损

7.3 反应性随时间变化与燃耗深度7.3.1 反应性随时间变化与堆芯寿期 一个新堆芯 ,初始剩余反应性比较大 , 随着运行时间的增加 , 堆内裂变材料的消耗和裂变产物的积累 ,剩余反应性将逐渐地减少。一个新装料堆芯从开始运行到有效增殖因子降到 1 时，反应堆满功率运行的时间称为堆芯寿期。 为了确定堆芯寿期，需要进行燃耗计算，即计算在无控制毒物的情况下，堆芯有效增殖因数随时间的变化关系。 通常采用数值方法计算，将时间分成许多燃耗步长，将堆芯分成若干个燃耗区，如对压水堆每个组件为一个燃耗区。

图 7-19给出压水堆考虑平衡氙中毒和最大氙中毒后有效增殖因数随燃耗深度变化的计算曲线。

最大氙浓度的情况下的堆芯寿期（ TL1 ）要比平衡氙浓度的情况下的堆芯寿期（ TL2 ）短。 t≤TL1 时，反应堆停堆后随时可以启动； TL1 ≤ t≤ TL2 ，反应堆停堆后在某一段时间内（强迫停堆期间）不能启动。

有效增殖因数随燃耗深度变化曲线

7.3.1 燃耗深度 燃耗深度是装入堆芯的单位重量核燃料所产生的总能量的一种度量，是燃料贫化程度的量度。常见的燃耗深度有以下三种表示方式：装入堆芯的单位质量燃料所发出的能量， J/kg 。核工程中，习惯以装入堆内每吨铀所发出的热能作为燃耗单位，即 M

Wd/t ， 1 MWd/t=86.4 MJ/kg ，燃耗深度以 BU表示为

燃耗掉的易裂变同位素质量（ WB ）和装载的易裂变同位素质量 (WF) 的比值

tdMWWdttPBUT

U //)(0

%100F

BF W

W

燃耗掉的易裂变同位素的质量 WB(kg) 与装载的燃料质量 WU(t) 的比值。

在动力堆中，通常都是用第一种方式表示。这三种表示方式之间存在下列关系：

其中 B 为每发出 1MW d能量所消耗易裂变同位素的质量 (kg) ，c5 为核燃料中易裂变同位素的初始富集度。 从堆芯中卸出的燃料所达到的燃耗深度称为卸料燃耗深度。反应堆初始剩余反应性影响燃耗深度，初始剩余反应愈大，可燃耗时间越长。实际上最大燃耗深度主要是受燃料元件材料性能影响。

tkgWW

U

BF /

UF

UF

c

BBU

BcBU

35

35

101

110

每个燃料组件的燃耗深度都不同，通常用平均燃耗深度 来表示该批燃料的燃耗状态。平均燃耗深度关系核电厂的经济性，改善措施有：不同富集度核燃料分区装料。采用化学补偿液和可燃毒物提高过剩反应性和展平功率 分布。采用稳定性好的燃料形式，二氧化铀、碳化铀。选用稳定性好、吸收截面小的材料作燃料元件的包壳材 料，如锆合金改进加工工艺、提高加工精度等。

7.4 核燃料的转换与增殖 可以作为反应堆燃料的易裂变同位素有 235U 、 239Pu 、

233U, 其中只有 235U 在自然界中天然存在。天然铀中 235U 的含量为 0.715% ， 238U 为 99.285% 。我们可以将不易裂变天然铀中 238U 或 232Th 转换成易裂变的同位素 239Pu 、 233U 。 在反应堆中主要的核燃料转换过程有两类。一是将 238U转换成 239Pu （铀 -钚燃料循环），核反应为：

另一是把 232Th 转换成 233U （ 钍 -铀燃料循环），核反应为：

238U 239U 239N p 239P u(n ,) -

2 3 m in-

2 .3 d

232Th 233Th 233P a 233U( n ,) -

2 2 m in-

2 7 d

转换比 CR(Conversion Ratio) 用来描述转换过程，定义为：反应堆中每消耗一个易裂变材料原子所产生新的易裂变材料的原子数，即

假定 N 个易裂变同位素原子核消耗掉，则能产生 NCR 个新的易裂变同位素，并持续下去。在 CR<1 的情况下，最终被消耗掉的易裂变同位素核总数量为：

对于轻水反应堆， CR~0.6, 于是 ,最终被利用的易裂变核约为原来的 2.5倍 , 即天然铀资源的利用率仅为 1.8% 。当 CR<1 时，转换堆当 CR>1 时 , 称为增殖堆

吸收率堆内所有易裂变物质的俘获率堆内可转换物质的辐射

易裂变核的消耗率易裂变核的生成率

CR

)1/(32 CRNCRNCRNCRNN

设易裂变核每吸收一个中子的中子产额是 ,因此根据中子平衡原理有 : CR=(-1)-A-L+F其中 , A 、 L 、 F 分别是相对于易裂变核每吸收一个中子时其它材料吸收的中子数，泄露的中子数，可转换材料的快中子裂变中子数。 只有 >1 时，反应堆才有转换即 CR<1 。要实现增殖（ CR>1 ） , 必须有 >2 。 要实现增殖即 >2235U 及 239Pu ，高能区增殖，快中子增殖堆， 热堆无法增殖233U ，快中子增殖堆， 热堆增殖均可实现

η -1值与中子能量的关系

影响反应堆增殖特性的有关参数

对于裂变物质增殖的速度可以用倍增时间来描述，定义是：由于增殖，反应堆内易裂变同位素的数量比初装载量增加一倍所需的时间，通常以年为单位。简单倍增时间或 线性倍增时间指数倍增时间

参数 235U 钠冷快堆 235U 压水堆ηALF

BR或 CR

2.120.133

0.0167(0.4)①0.232

1.2

2.070.58

0.05050.0805

0.53

注：① 0.4 为芯部向再生区的泄漏。